KR100533267B1 - 배가스로부터 황산화물을 제거하는 방법 - Google Patents

배가스로부터 황산화물을 제거하는 방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 화력발전소 및 산업시설에서 배출되는 배가스 중의 황산화물을 제거하는 방법을 제공하기 위한 것이다.
종래의 강제 산화방식의 습식 석회석-석고법 배연 탈황 공정에 있어서 탈황효율을 향상시키기 위해서는 슬러리의 pH를 증가시키거나, 흡수탑의 종류에 따라 기-액 접촉비 또는 △P를 증가시켜야 하나 슬러리의 pH를 증가시킬 경우 탈황효율은 증가 하나 석회석 이용률과 부산석고의 순도가 낮아지며 기-액 접촉비 또는 △P를 증가시킬 경우 전력소모량 증가에 따른 운전비용이 증가하므로 효용성이 낮다.
본 발명은 상기의 문제점을 해결하고 탈황설비에서 흡수제로 사용되는 석회석 이용률 및 부산물인 석고 순도 향상과 동일한 운전조건에서 탈황효율을 최대화 할 수 있도록 탈황설비 흡수탑에 유기산 첨가제의 일종인 DBA를 주입하고, 탈황폐수중의 COD 증가 문제 등 폐수 성상 변화에 따른 탈황 폐수 처리 방법을 증발처리법으로 구성하여 탈황폐수를 효율적으로 처리할 수 있도록 하였다.

Description

배가스로부터 황산화물을 제거하는 방법{Process for removing sulfur oxides from exhaust gas}
본 발명은 화력발전소 및 산업생산시설에서 배출되는 배가스 중의 황산화물을 제거하는 방법에 관한 것이다. 더욱 상세하게는, 습식 석회석-석고 배연탈황공정에서 흡수탑 슬러리 내에 첨가제를 사용함으로써 탈황효율을 향상시키고, 증발기를 이용해서 탈황폐수를 처리함으로써 보다 간편하고 경제적으로 배가스중의 황산화물을 처리하는 방법에 관한 것이다.
일반적으로 화석연료를 연소하는 화력발전소에서 배출되는 배가스 중에는 먼지, 질소산화물, 황산화물, 염화수소, 플루오르화물 등의 대기 오염물질이 포함되어 있으며 이를 그대로 대기 중으로 방출할 경우 심각한 대기오염문제가 발생하게 된다. 이중에서도 특히 황산화물은 대기중의 수증기에 흡수되어 산성비를 유발함으로써 산림 및 토양을 황폐화시키는 주요 원인이 되고 있다.
따라서, 배가스 중의 황산화물이 대기 중으로 방출되기 전에 황산화물을 제거하는 배연 탈황 공정이 널리 이용되고 있으며, 그 중에서도 특히 흡수제로서 석회석을 사용하여 부산물로서 석고를 생산하는 습식 석회석-석고법이 배연 탈황 공정의 주류를 이루고 있다.
배연 탈황 공정은 여러 개의 단위공정으로 구성되어 있으며, 이중 배가스중의 황산화물을 기체와 액체의 접촉을 통해 제거하는 가장 중요한 공정은 흡수탑에서 이루어지고 있다. 일반적인 습식 석회석-석고법 배연 탈황 공정에 있어서 전기집진기를 통과한 비교적 높은 온도를 가지는 배가스는 가압팬(Booster Fan)에서 가압되어 가스 덕트와 가스 재열기를 거쳐 흡수탑을 통과한다. 흡수탑으로 유입된 배가스는 흡수탑에서 석회석을 포함하는 흡수액과 기-액 접촉되며 교반기의 운동에 의하여 기체와 액체의 접촉을 통해 기상 중에 포함되어 있는 황산화물이 액상으로 이동하고 별도로 공급되는 산화용 공기중의 산소와 반응하여 황산을 생성한다.
한편, 흡수탑 내에서 생성되는 부산 석고는 일정속도로 흡수탑으로부터 배출되며 흡수탑에서 처리된 배가스는 흡수탑 외부로 배출되어 습분 분리기를 통과하고 가스재열기를 거쳐 굴뚝으로 배출된다.
기상 또는 액상중의 물질을 다른 한 상으로 이동시키기 위한 기-액 접촉 장치에는 다양한 방법이 사용되고 있으며 분사방법에 따라 액 분사방식과 가스 분사방식으로 크게 나눌 수 있다. 액 분사방식은 연속적인 가스 흐름에 알칼리 물질을 포함하는 흡수액을 연속적으로 분무하는 방식으로서 장치의 내부가 단순하고 압력손실이 비교적 적기 때문에 팬(Fan)의 동력소모가 비교적 적다는 장점이 있으나, SO2의 제거율을 높이기 위해서는 흡수탑 내에서 기체와 액체의 접촉면적을 크게 하든가 접촉시간을 크게 해야 한다. 그리고, 기- 액 접촉면적을 증가시키기 위해 대용량의 순환펌프를 사용하는 경우에는 배가스에 대한 슬러리의 비(L/G비)를 크게 하여야 하기 때문에 펌프의 동력소모가 증가하며, 또, 기-액 접촉시간을 증가시키기 위해서는 배가스의 체류시간을 증가시키고 흡수탑의 높이가 커져야 한다는 단점이 있다.
가스 분사방식은 흡수액에 배기가스를 연속적으로 분사하는 방식으로서 그 장치특성상 기-액 접촉면적이 크기 때문에 기-액 접촉효율은 매우 높으나 접촉시간이 짧다는 단점이 있다. 따라서 기-액 접촉효율을 높이기 위해서는 접촉시간을 증가시켜야 하는데 그러기 위해서는 흡수탑의 압력손실이 커지므로 가압 송풍기(Booster Fan)의 동력소모가 커져야 하는 단점이 있다.
한편, 탈황설비 운영 시에 발생하게 되는 탈황폐수는 질소산화물과 황산화물에 의해 형성된 난분해성 COD, 중금속 성분 등을 함유하고 있으며, 특히 첨가제를 사용하는 경우 폐수중의 COD가 증가하며, 폐수 성상의 변화에 따른 폐수 처리문제가 발생하게 된다.
탈황공정에서 발생하는 폐수는 석고 탈수설비 배출수, 가스재열기 배출수, 그 외 탈황 공정내 각종 장치의 배출수, 각종 기기의 함유 폐수로 이루어져 있다. 탈황 폐수는 N-S 화합물에 의한 난분해성 COD와 여러 종류의 중금속(Fe, Hg, Zn, Cr, Pb)등이 함유되어 있다. 탈황폐수의 처리방식은 1차 반응 및 응집설비를 거쳐 부유 물질과 COD 성분을 제거하고, 2차 반응설비에서 일부 불소와 중금속성분을 제거하게 된다.
전 단계에서 처리되지 않는 부유 물질 및 COD 성분은 압력여과기와 활성탄 여과기에서 흡착, 제거하며 잔여 불소는 불소 흡착탑에서 처리를 하게 된다.
그러나, 이와 같이 탈황폐수중의 불순물을 제거하여 방류허용 기준에 적합하도록 하기 위해서는 처리 공정이 복잡하고, 유지비용이 많이 소요되는 문제점이 있었다.
본 발명은 종래의 이와 같은 방법을 해결하기 위하여 예의 연구를 거듭한 결과 습식 석회석-석고 배연 탈황 방법에 있어 흡수탑 슬러리 내에 첨가제를 사용하고, 탈황폐수는 증발기를 이용하여 실시할 경우 석회석 이용률 및 탈황효율의 향상으로 소요되는 동력소모를 절감할 수 있고, 배가스 중의 황산화물을 효과적으로 제거할 수 있음을 알게 되어 본 발명에 이르게 되었다.
이에 본 발명은 습식 석회석-석고 배연 탈황 공정에서 배가스에 대한 탈황효율을 향상시키고, 또 탈황공정에서 배출되는 탈황폐수를 보다 간편하고 경제적으로 처리할 수 있는 배가스중의 황산화물을 처리하는 방법을 제공하는데 그 목적이 있다.
본 발명은 석회석을 함유하는 흡수액과 기-액 접촉을 통해서 황산화물이 액화되도록 배가스를 흡수탑 안으로 유입시키는 단계; 상기 액화된 황산화물이 산소와 반응하여 황산을 생성하고 석회석과 반응하여 석고를 생성하도록 산화용 공기를 공급하는 단계; 상기에서 생성된 부산 석고, 처리된 배가스 및 탈황 폐수를 흡수탑 외부로 배출하는 단계; 상기 탈황 폐수로부터 난분해성 COD와 중금속을 제거한 후 방류하는 단계로 이루어진 배가스 중의 황산화물의 처리 방법에 있어서,
상기 배가스 중 황산화물의 액화는 흡수탑 내의 흡수액에 디카복실산 [Dicarboxylic Acid : HOOC-(CH2)n-COOH]으로서 숙신산[Succinic Acid(n=2)], 글루타르산[Glutaric Acid(n=3)], 아디프산[Adipic Acid(n=4)]의 혼합물로 이루어진 이염기산(DBA)을 300 내지 500 ppm 정도의 농도로 첨가시켜서 실시하고, 상기 탈황 폐수는 증발 처리법에 의해 처리한 후 처리수는 재활용하고 폐수중의 불순물은 고형폐기물로 처리하는 것을 특징으로 한다.
상기에서 증발 처리법은 탈황 폐수를 자연침강방식에 의해 부유물은 제거하고 상등액을 예열기, 열교환기 및 증발기로 이루어진 증발장치로 공급하는 단계; 상기 상등액을 증발장치에서 증기와 농후액으로 분리하되 증기를 가열매체로 이용하여 농후액을 반복적으로 순환시켜서 분리해내는 단계; 최종 증기는 응축시켜 탈황공정수로 사용하고, 각종 부유물, 중금속 등의 유해물을 함유하는 최종 농후액은 건조 후에 고형 폐기물로 처리하는 것을 특징으로 한다.
이와 같은 본 발명을 첨부도면에 의거하여 더욱 상세히 설명하기로 한다.
첨부 도면 중 도 1은 본 발명에 따른 습식 석회석-석고법 배연 탈황 공정을 보여주기 위한 계통도이고, 도 2는 본 발명에 따른 탈황폐수를 처리하기 위한 공정을 보여주기 위한 계통도이다.
본 발명에 따른 습식 석회석-석고법 배연 탈황 공정은 도 1에 예시한 바와 같이, 전기집진기(도면에 도시하지는 않음)를 통과하고 비교적 높은 온도를 가지는 배가스는 가압팬(Booster Fan: 도면에 도시하지는 않음)에서 가압되어 가스덕트와 가스재열기(도면에 도시하지는 않음)를 거쳐 화살표로 나타낸 바와 같이 흡수탑(10)의 상부를 통해서 흡수탑(10) 안으로 유입된다.
흡수탑(10)으로 유입된 배가스는 첨가제 탱크(11)로부터 공급되는 첨가제 및 석회석을 함유하는 흡수액과 기-액 접촉되고, 교반기(12)의 운동으로 배가스와 흡수액의 접촉을 통해 배가스 중에 포함되어 있는 황산화물이 액화되어 별도로 공급되는 산화용 공기중의 산소와 반응하여 황산을 생성하며, 석회석과 반응하여 석고를 생성하게 된다.
흡수탑(10) 내에서 생성되는 부산 석고는 일정속도로 흡수탑(10)으로부터 배출되며 탈수장치(13)를 거쳐 석고 저장조(14)에 저장되어 활용된다. 흡수탑(10)에서 처리된 배가스는 화살표로 나타낸 바와 같이 흡수탑(10)의 위쪽 부분을 통해 외부로 배출되어 습분 분리기(M/E: 15)를 통과하고 열교환기(16)를 거쳐 굴뚝(17)으로 배출된다.
본 발명에서 석회석이 함유되어 있는 흡수액(12)에 첨가제를 첨가하여 탈황 공정을 실시하게 되는 바, 여기서, 첨가제는 아디프산(Adipic Acid)이나 시클로헥사논(Cyclohexanone)의 제조 시에 나오는 부산물인 이염기산(Dibasic Acid : DBA)으로서,이염기산(Dibasic Acid : DBA)은 디카복실산[Dicarboxylic Acid : HOOC-(CH2)n-COOH]으로서 숙신산[Succinic Acid(n=2)], 글루타르산[Glutaric Acid(n=3)], 아디프산[Adipic Acid(n=4)]의 혼합물이다. 이 첨가제(DBA)는 약한 산성이며, 탈황공정의 흡수탑 슬러리 내에서 완충제로 작용하여 기-액 계면의 액경막 저항을 감소시켜 흡수탑의 pH를 안정화하고, 액상 알칼리도를 증가시킴으로서 흡수액의 단위 부피당 SO2 흡수 능력을 증가시키는 역할을 하게 된다.
상기 첨가제(DBA)는 pH가 낮은 상태에서는 HOOC-R-COOH의 상태로 존재하다가 pH가 증가하면 해리되기 시작하여 pH 약 4정도에서 HOOC-R-COOH와 HOOC-R-COO-의 몰 비가 비슷해지고 pH 6 이상에서는 거의 대부분 -OOC-R-COO-의 형태로 존재하게 된다.
상기 첨가제(DBA)는 흡수탑(10) 내에서 화학반응에 의해 소모되지는 않으나 여러 가지 경로를 통해 소모되기 때문에 소모된 양만큼 보충해주는 것이 필요하다. 탈황 공정에서 사용하는 첨가제의 농도는 공정의 특성에 따라 다르기는 하지만 300∼500 ppm 정도(탈황효율 향상 4∼15%)가 일반적이며, 탈황공정에서 소모된 양만큼 지속적으로 흡수탑에 주입하면 되나 흡수탑 내에 존재하는 첨가제의 양에 비해 공정에서 소모되는 첨가제의 양이 매우 적기 때문에 지속적으로 주입하기보다는 하루에 필요한 양을 1∼2시간 정도에 보충하는 방법을 사용하는 것이 바람직하다.
상기 첨가제(DBA)는 동일한 운전조건에서 탈황효율을 증가시킴으로서 흡수탑의 ΔP 또는 L/G비를 감소시켜도 동일한 제거율을 얻는 것이 가능하기 때문에 결과적으로 승압팬(Booster Fan)이나 슬러리 순환펌프의 동력소비를 감소시키는 것이 가능하고, 또한 낮은 pH에서 운전이 가능하여 석회석 이용률이 향상되기 때문에 운전비용 중 흡수제인 석회석 구입비용을 감소시킬 수 있으며, 부산물인 석고의 순도를 향상시키게 된다. 그 외에도 석회석 용해속도 증가로 석회석 분쇄비용을 감소시킬 수 있으며, 연료중의 황 함량 변화에 따라 탈황율이 크게 변화하지 않으므로 설비의 운전 신뢰도가 매우 높아지게 된다.
한편, 탈황공정내에서 발생한 폐수는 부유물 침전조(18)에 유입되어 대부분의 부유물이 제거되고, 상등액은 증발장치(20)로 넘어가며, 하부 슬러리는 석회석 슬러리 탱크(19)로 보내져 흡수제로서 재 사용된다. 부유물 침전조(19)는 일반적인 자연침강방식을 적용하며, 탈황폐수의 특성상 부유물의 양이 많을 경우 도 2에 나타낸 바와 같이 2조의 침전조(201,202)를 설치 운용하여 부유물의 제거성능을 높일 수 있다.
본 발명에 따르면, 도 2에 나타낸 바와 같이, 증발장치(20)는 열전달 효율 향상을 위하여 예열기(203), 1차 증발장치, 예를 들면 1차 열교환기(204)와 1차 증발기(205), 2차 증발장치, 예를 들면 2차 열교환기(206)와 2차 증발기(207)로 구성되며, 발생하는 탈황폐수 수질 및 양을 고려하여 수증기 가열식 감압 순환 증발기를 사용한다.
상기의 부유물 침전조 상등액은 상등액 저장조(208, 209)를 거친 후에 먼저 증발장치의 예열기(203)로 공급된다. 폐수중의 유기물질을 포함할 때 증발기를 나가는 증기를 수반하여 비말동반을 발생시키고, 또한 용액 침전물이 가열표면에 부착되어 열전달이 감소되므로 이러한 현상을 방지하기 위해 거품생성 방지(210) 및 스케일 생성 방지(211) 약품을 이송 중에 주입한다. 도 2에서 미설명부호 212는 거품생성방지 약품탱크이다.
예열기(203)를 거쳐 유입된 폐수는 1차 증발장치의 열교환기(204)를 거쳐 증발기(205)에서 분사되어 증기와 농후액으로 분리되며, 농후액은 예열기(203)를 거쳐 들어오는 새로운 폐수와 함께 1차 증발장치로 순환되며, 그 중 농후액의 일부분은 2차 증발장치의 열교환기(206)와 증발기(207)로 공급된다.
1차 증발기(205)에서 발생한 증기는 2차 열교환기(206)의 가열매체로서 공급되고, 2차 열교환기(206)로 공급된 농후액은 2차 증발기(207)에서 분사되어 증기와 농후액으로 분리된다. 2차 증발기(207)에서 발생한 증기의 일부분은 예열기(203) 및 1,2차 열교환기(204, 206)의 가열매체로 공급되며, 나머지는 도 1과 2에 나타낸 바와 같이, 응축기(21)를 거쳐 탈황공정수로 재활용된다.
또한, 농후액은 1차 증발장치에서 들어오는 새로운 농후액과 함께 2차 열교환기(206), 증발기(207)로 순환된다. 각종 부유물, 중금속 등 유해물이 포함되어 순환되는 농후액 중 일부분은 농축조(22)로 배출되어 농후액 중 수분을 제거한 다음, 건조기(23)를 거쳐 수분을 완전히 제거하고 고형 폐기물 처리조(24)로 배출되어, 폐기물로서 처리된다. 건조기에서 발생하는 증기는 응축기(25)를 거쳐 탈황공정수로 재활용한다. 이러한 증발장치를 이용한 폐수처리에서 생산되는 처리수는 탈황 공정수로 재활용되고, 폐수 중의 불순물은 고형폐기물로서 처리되므로 효율적이고 경제적이라 할 수 있다.
본 발명은 습식 석회석-석고 배연 탈황 방법에 있어 흡수탑 슬러리 내에 첨가제(DBA)를 사용하고, 발생하는 탈황폐수는 증발기를 이용하여 처리함으로써 석회석 이용률 및 탈황효율의 향상으로 소요되는 동력소모를 절감할 수 있고, 배가스 중의 황산화물을 효과적으로 제거할 수 있으며, 또 탈황공정에서 배출되는 탈황폐수는 증발기를 이용하여 간편하게 처리할 수 있으며 회수된 응축수의 공정에의 재이용으로 용수절감에 따른 경제적 잇점을 도모할 수 있다.
도 1은 본 발명에 따른 습식 석회석-석고법 배연 탈황 공정을 보여주기 위한 계통도이고,
도 2는 본 발명에 따른 배연탈황공정에서 배출되는 탈황폐수를 처리하기 위한 공정을 보여주기 위한 계통도이다
<도면의 주요부분에 대한 부호의 설명>
10 --- 흡수탑 11 --- 탱크
12 --- 교반기 13 --- 탈수장치
14 --- 석고 저장조 15 --- 습분 분리기
16 --- 열교환기 17 --- 굴뚝
18 --- 부유물 침전조 19 --- 석회석 슬러리 탱크
20 --- 증발장치 21 --- 응축기
22 --- 농축조 23 --- 건조기
24 --- 고형폐기물 처리조 25 --- 응축기
201,202 --- 침전조 203 --- 예열기
204 --- 1차 열교환기 205 --- 1차 증발기
206 --- 2차 열교환기 207 --- 2차 증발기
208,209 --- 저장조 210 --- 거품생성 방지 약품
211 --- 스케일 생성 방지 약품 212 --- 거품생성방지 약품탱크

Claims (1)

  1. 석회석을 함유하는 흡수액과 기-액 접촉을 통해서 황산화물이 액화되도록 배가스를 흡수탑 안으로 유입시키는 단계; 상기 액화된 황산화물이 산소와 반응하여 황산을 생성하고 석회석과 반응하여 석고를 생성하도록 산화용 공기를 공급하는 단계; 상기에서 생성된 부산 석고, 처리된 배가스 및 탈황 폐수를 흡수탑 외부로 배출하는 단계; 상기 탈황 폐수로부터 난분해성 COD와 중금속을 제거한 후 방류하는 단계로 이루어진 배가스 중의 황산화물의 처리 방법에 있어서,
    상기 배가스 중 황산화물의 액화는 흡수탑 내의 석회석 흡수액에 첨가제는 아디프산(Adipic Acid)이나 시클로헥사논(Cyclohexanone)의 제조 시에 나오는 부산물인 이염기산(Diabasic Acid : DBA)으로서, 디카복실산[Dicarboxylic Acid : HOOC-(CH2)n-COOH]으로서 숙신산[Succinic Acid(n=2)], 글루타르산[Glutaric Acid(n=3)], 아디프산[Adipic Acid(n=4)]의 혼합물로 이루어진 이염기산(DBA)을 300 내지 500 ppm 정도의 농도로 첨가시켜서 실시하며, 탈황 폐수는 증발 처리법에 의해 처리한 후 처리수는 탈황 공정수로 재활용하고 폐수중의 불순물은 고형폐기물로 처리하는 것을 특징으로 하는 배가스 중의 황산화물을 처리하는 방법.
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