KR100522675B1 - 리튬 2차전지용 극판 및 이를 채용하는 리튬 2차전지 - Google Patents

리튬 2차전지용 극판 및 이를 채용하는 리튬 2차전지 Download PDF

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Abstract

본 발명은 활물질 및 전도성 고분자를 포함하며, 상기 전도성 고분자가 폴리피롤, 폴리피롤을 주성분으로 하는 공중합체 또는 그의 혼합물인 리튬 2차전지용 극판 및 이를 채용하는 리튬 2차전지에 관한 것이다. 본 발명에 따른 리튬 2차전지용 극판은 전도성 및 결합성이 모두 우수한 전도성 고분자를 결합제 겸용 도전제로 첨가하기 때문에 결합제 첨가량만큼 활물질의 함량을 증가시킬 수 있으며, 우수한 결합성으로 인하여 집전체와 활물질 및 활물질 상호간의 접착력이 더욱 강력해진다. 따라서, 이러한 극판을 채용하는 본 발명의 리튬 2차전지는 전지용량, 에너지 밀도, 전지 수명이 크게 향상될 뿐 아니라 고율 특성 또한 매우 우수하다.

Description

리튬 2차전지용 극판 및 이를 채용하는 리튬 2차전지{Electrodes for lithium secondary battery and lithium secondary battery employing the same}
본 발명은 리튬 2차전지에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 활물질 함량이 증가된 리튬 2차전지용 극판 및 이를 채용함으로써 전지 성능 및 수명이 개선된 리튬 2차전지에 관한 것이다.
현재 상품화되고 있는 2차전지로는 납축전지, 니켈-카드뮴전지, 니켈-수소전지, 리튬 2차전지 등이 있다. 이중에서 리튬 2차전지는 다른 전지들에 비하여 에너지밀도가 높고 가공하기가 쉬으며 전지제조가 용이해서 전자제품에 대한 응용이 쉽다는 장점 등으로 인하여 미래의 전지로서 각광받고 있다.
일반적으로, 리튬 2차전지의 양극 활물질로는 리튬니켈산화물, 리튬코발트산화물, 리튬망간산화물 등을 이용하고, 음극 활물질로는 카본, 리튬 금속 및 그 합금 등을 이용하며, 전해질로는 액체 유기전해질, 폴리(에틸렌옥사이드), 폴리아크릴로니트릴 및 폴리(비닐리덴 플루오라이드) 공중합체 매트릭스를 기본으로 하는 고분자 고체 전해질을 각각 이용하고 있다.
한편, 리튬 2차전지는 리튬이온전지, 리튬금속폴리머전지, 리튬이온폴리머전지 등으로 분류할 수 있다. 이중, 상기 리튬 이온전지는 양극 활물질로서 리튬복합산화물을, 음극 활물질로서 카본을, 전해질로서 액체 유기전해질을 사용한다. 리튬금속폴리머전지는 양극 활물질로서 리튬복합산화물을, 음극 활물질로서 리튬 금속이나 그 합금을, 전해질로서 고분자 고체 전해질을 사용한다. 그리고 리튬이온폴리머전지는 양극 활물질로서 리튬복합산화물을, 음극 활물질로서 카본을, 그리고 전해질로서 유기전해액을 함유하고 있는 겔형 고분자 전해질을 사용한다.
이러한 리튬 2차전지는 제조함에 있어서, 먼저 양극 또는 음극 활물질을 카본블랙과 같은 도전제 및 폴리비닐리덴플루오라이드와 같은 결합제와 함께 N-메틸피롤리돈과 같은 유기 용매에 용해시켜서 활물질 슬러리 조성물을 만들고, 이 슬러리 조성물을 알루미늄 또는 구리 호일에 도포하고 고온에서 소성한 다음 적당한 크기로 절단하여 양극 및 음극판을 제조할 수 있다. 이어서, 이렇게 만들어진 양극 및 음극판을 적당한 종류의 전해질과 함께 조립함으로써 리튬 2차전지를 제조한다.
전술한 바와 같이, 리튬 2차 전지의 양극 및 음극판은 활물질 외에도 전도성을 향상시키기 위한 도전제, 및 활물질 상호간, 활물질과 도전제, 또는 활물질이나 도전제와 집전체간을 견고하게 결합시키기 위한 결합제를 포함한다. 여기서 도전제 및 결합제는 극판의 형성에 없어서는 안되는 성분이기는 하지만 이들의 첨가량만큼 활물질 함량이 줄어들기 때문에 전지 용량이 낮아지게 되며, 특히 결합제의 경우에는 저항으로서 작용하기 때문에 첨가량이 많아질수록 전지의 성능을 저하시킬 우려가 있어 첨가량 조절에 주의하여야 한다.
본 발명이 이루고자 하는 기술적 과제는 전도성 및 접착성이 모두 우수한 전도성 고분자를 결합제 겸용 도전제로서 사용하는 대신 활물질 함량을 증가시킨 리튬 2차전지용 극판을 제공하는 것이다.
본 발명이 이루고자 하는 다른 기술적 과제는 활물질 함량이 증가된 극판을 채용함으로써 전지 성능 및 수명이 개선된 리튬 2차전지를 제공하는 것이다.
본 발명의 기술적 과제는 활물질 및 전도성 고분자를 포함하며, 상기 전도성 고분자가 폴리피롤, 폴리피롤을 주성분으로 하는 공중합체 또는 그의 혼합물인 것을 특징으로 하는 리튬 2차전지용 극판에 의하여 이루어질 수 있다.
또한, 본 발명의 다른 기술적 과제는 본 발명에 따른 극판 및 전해질을 포함하는 리튬 2차전지에 의하여 이루어질 수 있다.
본 발명에 따른 리튬 2차전지용 극판에 있어서, 전도성 고분자의 함량은 극판 총량에 대하여 1∼20중량%인 것이 바람직하다.
또한, 상기 폴리피롤을 주성분으로 하는 공중합체는 바람직하게는 폴리피롤과, 폴리이미드, 폴리아닐린 및 폴리아센 등으로부터 선택된 적어도 하나를 포함할 수 있다.
또한, 본 발명에 따른 리튬 2차전지용 극판은 가소제 또는 전해액을 더 포함할 수 있는데, 상기 가소제는 DBP, 폴리에틸렌글리콜, 대두유 (soybean oil) 등으로부터 선택된 적어도 하나일 수 있고, 전해액은 혼합유기용매에 리튬염을 용해시켜 제조한 비수계 유기전해액일 수 있다. 이때, 혼합유기용매 및 리튬염은 본 발명의 분야에서 통상적으로 사용될 수 있는 것이면 제한없이 사용될 수 있는데, 혼합유기용매로는 에틸렌카보네이트, 프로필렌카보네이트, 감마 부티로락톤, 디메틸카보네이트, 디에틸카보네이트, 디메톡시에탄 등으로부터 선택된 하나 이상의 유기용매의 혼합물을 예로 들 수 있으며, 리튬염의 예로는 LiBF4, LiBF6, LiClO4 등을 들 수 있다.
또한, 본 발명에 따른 리튬 2차전지에 있어서, 상기 전해질로는 비수계 유기 전해액, 고분자 고체 전해질, 겔형 고분자 전해질 등을 들 수 있다.
여기서, 비수계 유기전해액이란 전술한 바와 같이 본 발명의 분야에서 통상적으로 사용될 수 있는 혼합유기용매에 리튬염을 용해시켜 제조한 것이며, 고분자 고체 전해질이란 본 발명의 분야에서 통상적으로 사용될 수 있는 고분자, 예를 들면 폴리(에틸렌옥사이드), 폴리아크릴로니트릴 및 폴리(비닐리덴 플루오라이드) 공중합체 매트릭스를 기본으로 하는 고분자 고체 전해질이며, 겔형 고분자 전해질이란 비수계 유기전해액과 고분자 고체 전해질을 포함하는 겔형의 전해질을 의미한다.
본 발명의 원리는 다음과 같다.
통상의 전지용 극판에서와 마찬가지로 리튬 2차전지용 극판은 활물질, 도전제 및 결합제를 포함하는데, 이중 도전제와 결합제의 함량이 많아질수록 활물질의 함량이 상대적으로 감소하게 되어 전지의 용량 감소를 초래할 수 있을 뿐 아니라, 결합제가 저항으로 작용하여 전지의 특성이 저하될 수 있다.
본 발명에서 사용되는 전도성 고분자인 폴리피롤은 전도도가 10-1S㎝-1 이상이고 접착력은 1∼4MPa로서 본 발명의 분야에서 통상적으로 사용되는 도전제 및 결합제의 전도도 및 접착력 (전도도: 약 10-3S㎝-1, 접착력: 0.5∼0.7MPa)보다도 우수하기 때문에 폴리피롤만을 첨가하더라도 우수한 도전성 및 접착성을 모두 얻을 수 있다. 따라서, 도전제와 결합제를 별도로 사용하는 종래의 리튬 2차전지용 극판에 비하여 활물질 함량이 증가될 수 있다. 따라서, 이러한 극판을 채용하는 본 발명의 리튬 2차전지는 종래의 리튬 2차전지에 비해 전지의 용량이 증가될 수 있다. 또한, 결합제가 저항으로서 작용함으로써 발생하는 전지의 에너지 밀도 저하 및 고율 특성 저하 현상을 방지할 수 있을 뿐 아니라 강력한 접착성으로 인해 극판의 구성성분과 집전체간의 접착력이 증가하므로 전지의 수명이 향상될 수 있다.
본 발명에 따른 리튬 2차전지용 극판 및 이를 채용하는 리튬 2차전지는 하기의 방법에 따라 제조될 수 있다.
먼저, N-메틸피롤리돈 또는 아세톤과 같은 유기용매에 폴리피롤을 용해시켜 폴리피롤 용액을 제조한다. 이때, 필요에 따라서는 디부틸프탈레이트 또는 폴리에틸렌글리콜과 같은 가소제를 첨가하거나, 에틸렌카보네이트, 프로필렌카보네이트, 감마 부티로락톤, 디메틸카보네이트, 디에틸카보네이트, 디메톡시에탄 등으로부터 선택된 하나 이상의 유기용매 혼합물에 리튬염, 예를 들면 LiBF4, LiPF6, LiClO4 등으로부터 선택된 적어도 하나를 용해시켜 제조한 비수계 유기전해액을 첨가할 수도 있다.
제조된 폴리피롤 용액에 양극 및 음극 활물질을 각각 첨가하여 양극판 및 음극판용 슬러리 조성물을 제조한다. 이때, 양극 활물질로는 리튬니켈산화물, 리튬코발트산화물, 리튬망간산화물 등을, 음극 활물질로는 카본, 리튬 금속 및 그 합금 등을 이용할 수 있다.
이어서, 양극판 제조용 슬러리 조성물은 알루미늄 호일에, 그리고 음극판 제조용 슬러리 조성물은 구리 호일에 각각 도포하고 소성한 다음, 소정의 크기로 절단하여 양극판 및 음극판을 제조한다.
제조된 양극판, 음극판을 전해질, 예를 들면 비수계 유기 전해액, 고분자 고체 전해질 또는 겔 고분자 전해질과 함께 조립함으로써 목적하는 리튬 2차전지를 제조한다.
이하, 실시예 및 비교예를 들어 본 발명을 보다 상세하게 설명할 것이나, 본 발명이 이에 한정되는 것은 아니다.
실시예 1
먼저, 300g의 N-메틸피롤리돈에 5g의 폴리피롤을 용해시켜 제조한 용액이 각각 담긴 2개의 반응용기를 준비하였다. 이 반응용기 각각에 95g의 이산화리튬코발트(LiCoO2) 및 95g의 흑연을 첨가한후 혼합하여 양극판 및 음극판용 슬러리 조성물을 제조하였다.
제조된 양극판 및 음극판용 슬러리 조성물을 알루미늄 호일(양극판용) 및 구리 호일(음극판용)에 각각 도포하고 120℃로 소성한 다음, 소정 크기로 절단하여 양극판 및 음극판을 각각 제조하였다.
상기 양극판 및 음극판을 통상의 리튬이온전지용 전해액과 함께 조립하여 리튬이온전지를 제조하였다.
실시예 2
먼저, 300g의 N-메틸피롤리돈에 10g의 폴리피롤과 15g의디부틸프탈레이트를 용해시켜 제조한 용액이 각각 담긴 2개의 반응용기를 준비하였다. 이 반응용기 각각에 75g의 이산화리튬코발트(LiCoO2) 및 75g의 흑연을 첨가한후 혼합하여 양극판 및 음극판용 슬러리 조성물을 제조하였다.
제조된 양극판 및 음극판용 슬러리 조성물을 알루미늄 호일(양극판용) 및 구리 호일(음극판용)에 각각 도포하고 120℃로 소성한 다음, 소정 크기로 절단하여 양극판 및 음극판을 각각 제조하였다.
상기 양극판 및 음극판을 이용하여 통상의 벨코어 방식에 따라 리튬 폴리며 전지를 제조하였다.
실시예 3
에틸렌카보네이트와 디메틸카보네이트의 혼합유기용매에 리튬염(LiPF6)을 용해시켜 제조한 전해액 10g 및 폴리피롤 10g을 300g의 N-메틸피롤리돈에 용해시켰다. 이어서, 상기 용액이 각각 담긴 2개의 반응용기에 80g의 이산화리튬코발트(LiCoO2) 및 80g의 흑연을 각각 첨가한후 혼합하여 양극판 및 음극판용 슬러리 조성물을 제조하였다.
제조된 양극판 및 음극판용 슬러리 조성물을 알루미늄 호일(양극판용) 및 구리 호일(음극판용)에 각각 도포하고 120℃로 소성한 다음, 소정 크기로 절단하여 양극판 및 음극판을 각각 제조하였다.
상기 양극판 및 음극판을 통상의 겔 폴리머 전해질과 함께 조립하여 리튬이온폴리머전지를 제조하였다.
비교예 1
양극판 및 음극판용 슬러리 조성물에서 이산화리튬코발트(LiCoO2) 및 흑연의 첨가량을 각각 90g으로 하고 결합제인 폴리비닐리덴플루오라이드 5g과, 도전제인 카본블랙 5g을 더 첨가하는 것을 제외하고는 실시예 1에서와 동일한 방법에 따라 양극판 및 음극판을 제조하고, 이를 이용하여 리튬이온전지를 제조하였다.
비교예 2
양극판 및 음극판용 슬러리 조성물에서 이산화리튬코발트(LiCoO2) 및 흑연의 첨가량을 각각 70g으로 하고 결합제인 폴리비닐리덴플루오라이드 10g과, 도전제인 카본블랙 5g을 더 첨가하는 것을 제외하고는 실시예 2에서와 동일한 방법에 따라 양극판 및 음극판을 제조하고, 이를 이용하여 리튬이온전지를 제조하였다.
비교예 3
양극판 및 음극판용 슬러리 조성물에서 이산화리튬코발트(LiCoO2) 및 흑연의 첨가량을 각각 75g으로 하고 결합제인 폴리비닐리덴플루오라이드 10g과, 도전제인 카본블랙 5g을 더 첨가하는 것을 제외하고는 실시예 3에서와 동일한 방법에 따라 양극판 및 음극판을 제조하고, 이를 이용하여 리튬이온전지를 제조하였다.
실시예 1∼3 및 비교예 1∼3에 대하여 전지 초기 용량, 100 싸이클의 충방전 후의 전지 용량, 에너지 밀도 및 2C에서의 방전율을 측정한 결과, 실시예 1∼3에서 제조된 전지가 비교예 1∼3에서 제조된 전지에 비하여 각각 전지용량은 5% 이상, 전지의 에너지 밀도는 5∼10% 정도, 전지 수명은 5% 이상 증가되었으며, 2C에서의 방전율도 90% 이상으로 향상된 것으로 나타났다.
본 발명에 따른 리튬 2차전지용 극판은 전도성 및 결합성이 모두 우수한 전도성 고분자를 결합제 겸용 도전제로 첨가하기 때문에 결합제 첨가량만큼 활물질의 함량을 증가시킬 수 있으며, 우수한 결합성으로 인하여 집전체와 활물질 및 활물질 상호간의 접착력이 더욱 강력해진다.
따라서, 본 발명에 따른 리튬 2차전지용 극판을 채용하는 리튬 2차전지는 전지용량, 에너지 밀도, 전지 수명이 크게 향상될 뿐 아니라 고율 특성 또한 매우 우수하다.

Claims (6)

  1. 활물질, 전도성 고분자, 및 가소제 또는 전해액을 포함하며, 상기 전도성 고분자가 폴리피롤, 폴리피롤을 주성분으로 하는 공중합체 또는 그 혼합물이고, 상기 가소제가 디부틸프탈레이트(DBP), 폴리에틸렌글리콜 및 대두유로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 하나인 것 것을 특징으로 하는 리튬 2차전지용 극판.
  2. 제1항에 있어서, 상기 전도성 고분자의 첨가량이 극판 총량에 대하여 1∼20중량%인 것을 특징으로 하는 리튬 2차전지용 극판.
  3. 제1항에 있어서, 상기 폴리피롤을 주성분으로 하는 공중합체가 폴리피롤과, 폴이미드, 폴리아닐린 및 폴리아센으로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 하나를 포함하는 것을 특징으로 하는 하는 리튬 2차전지용 극판.
  4. 제1항에 있어서, 전해액이 혼합유기용매에 리튬염을 용해시킨 비수계 유기 전해액인 것을 특징으로 하는 리튬 2차 전지용 극판.
  5. 제1항, 2항, 3항 또는 6항중 어느 한항에 따른 기재의 극판 및 전해질을 포함하는 리튬 2차전지.
  6. 제5항에 있어서, 상기 전해질이 혼합유기용매에 리튬염을 용해시킨 비수계 유기 전해액, 고분자 고체 전해질 또는 겔형 고분자 전해질인 것을 특징으로 하는 리튬 2차 전지.
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US4401544A (en) * 1980-06-10 1983-08-30 C-I-L Inc. Composite electrodes for diaphragmless electrolytic cells for the production of chlorates and hypochlorites II
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