KR100460595B1 - 비휘발성 메모리에 사용되는 지르코늄 산화물 상의 단일 씨-축 납게르마늄산화물 박막과 그 제조방법 - Google Patents

비휘발성 메모리에 사용되는 지르코늄 산화물 상의 단일 씨-축 납게르마늄산화물 박막과 그 제조방법 Download PDF

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Abstract

박막구조는 금속 강유전체 절연 반도체 단일 트랜지스터 비휘발성 메모리 분야에 사용되는 절연체 상에 실질적으로 단일상의 c-축 PGO막을 포함한다. 절연체 구조상의 PGO는 커패시터, 초전기 적외선 센서, 광학디스플레이, 광학스위치, 압전변환기 및 탄성표면파 장치에 사용될 수 있다. 바람직한 실시예에서 PGO막은 지르코늄 산화물 절연체층 에 증착된다.

Description

비휘발성 메모리에 사용되는 지르코늄 산화물 상의 단일 씨-축 납게르마늄산화물 박막과 그 제조방법{SINGLE C-AXIS PGO THIN FILM ON ZrO2 FOR NON-VOLATILE MEMORY APPLICATION AND METHODS OF MAKING THE SAME}
본 발명은 비휘발성 메모리 어플리케이션용 절연체층 상의 단일 c-축 납게르마늄산화물(PGO) 박막과 그 제조방법에 관한 것으로, 특히 강유전체성 메모리(FeRAM) 및 동적메모리(DRAM)에 대한 지르코늄 산화물(ZrO2) 절연체 상의 PGO박막에 관한 것이다.
납게르마늄산화물(PGO 또는 Pb5Ge3O11)은 강유전성 재료로 잘 알려져 있다. 순수한 c-축 배향 PGO박막은 이리듐(Ir), 백금(Pt), 백금/이리듐(Pt/Ir) 및 이리듐-백금-산소(Ir-Ta-O) 전도성 전극 상에서 성공적으로 성장할 수 있다. 이들 구조는 금속 강유전체 금속 산화물 반도체(MFMOS) 단일 트랜지스터 메모리 어플리케이션용으로 사용될 수 있다.
또한 강유전체 소자는 SrBi2Ta2O9(SBT)로도 제조되어 왔다. 다결정구조의 강유전체 특성을 나타내는 SBT 강유전체 재료와는 달리, PGO는 c-축으로 배향될 때에만 강유전체 특성을 나타낸다. 그러나, PGO박막은 통상 비결정질이나 다결정구조를 나타내기 때문에 절연체 상에 단일상의 c-축 PGO막을 형성하기는 것은 다소 어렵다. MFSFET(Metal Ferroelectric semiconductor field effect transistor)는 MFMOS에 대한 대체물로 바람직하다. 그러나, PGO막과 실리콘 사이의 강한 상호작용 때문에 PGO강유전체막을 사용하여 상기한 장치의 제조에는 어려움이 있다. MFISFET(Metal ferroelectric insulator semiconductor field effect transistor)는 MFMOS보다 그 구조가 단순하기 때문에 연구되어 왔다. 그러나, PGO 강유전체층을 포함하는 양질의 MFISFET소자용 절연막은 발견되지 않았다. 따라서, PGO 강유전체층을 보유하는 MFISFET의 제조가 가능한 양질의 절연막을 발견할 필요가 있었다.
본 발명은 비휘발성 메모리 분야에 사용되기 위한 금속 강유전체 절연체 반도체 단일 트랜지스터용의 ZrO2등의 절연체 상에 단일상의 c-축 PGO막을 포함하는 새로운 박막구조를 포함한다. 또한, 이 절연체 구조 상의 PGO는 커패시터, 초전기 적외선 센서, 광학디스플레이, 광학스위치, 압전변환기 및 탄성표면파 장치에 사용될 수 있다.
따라서, 본 발명의 목적은 PGO강유전체막을 포함하는 MFIS 트랜지스터 구조를 제공하는데 있다.
본 발명의 다른 목적은 ZrO2절연막을 포함하는 MFIS 트랜지스터 구조를 제공하는데 있다.
본 발명의 또 다른 목적은 절연체층상에 PGO강유전체막을 포함하는 MFIS 트랜지스터 구조를 제공하는데 있다.
도 1은 절연체막상의 PGO 강유전체막을 나타내는 개략도;
도 2는 ZrO2절연체막 상의 PGO막의 X선 회절 스펙트럼을 나타내는 그래프;
도 3은 Pt/PGO/ZrO2/Si를 포함하는 금속 강유전체 절연체 반도체(MFIS) 커패시터의 고주파수 커패시턴스-전압(CV)을 측정한 그래프;
도 4는 Pt/PGO(180nm)/Ir 커패시터 구조의 커패시턴스-전압(CV)을 측정한 그래프;
도 5는 PGO/ZrO2막의 누설전류(I-V)를 나타내는 그래프;
도 6은 절연체 구조 상에 PGO층을 포함하는 금속 강유전체 절연체 반도체 전계 효과 트랜지스터(MFISFET)의 개략도; 및
도 7은 본 발명의 절연체 상에 PGO구조를 형성하는 방법에 대한 흐름도이다.
도면에 있어서, 도 1은 본 발명에 따른 장치를 나타내는 개략도이다. 장치(10)는 실리콘 기판과 같은 반도체 기판(12)를 포함한다. ZrO2와 같은 절연체막(14)은 기판(12) 상에 배치된다. 강유전체층(16), 즉 실질적으로 단일상의 c-축 Pb5Ge3O11(PGO)막은 절연체막(14) 상에 위치된다. 금속 상부전극(18)은 PGO막(16) 상에 배치된다.
이와 같은 구조를 형성하기 위한 통상의 방법은 이하의 단계들을 포함할 수도 있다. 첫번째로, 분리 및 웰 형성을 포함하는 임의의 최신 공정을 사용하여 반도체 기판을 준비한다. 두번째로, ZrO2와 같은 절연체막을, 물리기상증착법(PVD), 증착 및 산화법, 화학기상증착법 및 원자층증착법(automic layer depostion) 중 어느 하나를 사용하여 증착한다. 임의의 필수적인 증착 후 어닐링은 실온에서의 성형가스나 산소분위기에서 800℃까지 어닐링하는 것을 포함한다. 세번째로, PGO막은 스핀-온 방법, 물리기상증착법, 화학기상증착법, 유기 금속 화학기상증착법(MOCVD), 화학용액 증착(CSD) 및 레이저 삭마 중 어느 하나의 방법에 의해 증착된다. 네번째로, 금속 게이트전극은 당업자들에게 알려진 기술 중 어느 하나를 사용하여 PGO층 상에 증착되고, 필요로 하는 접점 및 상호접속을 형성한다.
일례로서, 이하의 장치가 제조되었다. 산소 분위기 내에서 지르코늄 타켓의 반응성 스퍼터링에 의해 ZrO2가 깨끗한 실리콘 와이퍼 상에 스퍼터링 증착된다. 분광 타원편광법로서 측정한 결과 막두께(20)는 135Å이였다. 절연체층의 두께는 통상 20Å 이상이다. PGO박막(16)은 납아세테이트(Pb(OAc)2·3H2O)와 2-(2-에폭시에폭시)에탄올 용액(H(OC2H4OC2H4OC2H5) 내의 게르마늄 이소프로폭시드(Ge(OPr')4)를 사용하여 스핀코팅되었고, 짙은 적갈색으로 될 때까지 대기에 노출되어 건조되었다. 게르마늄에 대한 납(Pb/Ge)의 비율은 5.23/3. 이다. 소성온도는 30~3600초 동안 약 50~350℃이었다. 각 층을 스핀코팅한 후의 어닐링 온도는 30~3600초 동안 약 400~550℃ 이었다. 최종 어닐링온도는 약 5분~3시간 동안 약 450~600℃이었다. PGO층(16)의 두께(22)는 약 1600 Å이었고, 통상 100~5000 Å의 범위 내에 있다. 증착된 PGO층의 상은 X선 회절에 의해 시험되었다.
도 2는 상술한 단계에 의해 제조된 ZrO2기판 상의 PGO막의 X선 회절 스펙스럼을 나타내는 그래프이다. x-축은 2배의 θ(˚)를 나타내고, y-축은 초당 카운트를 나타낸다. 그래프에 의하면, 피크레벨(001), (002), (003), (004), (005), (006)로 나타낸 바와 같이, ZrO2상에 실질적으로 순수한 c-축 PGO가 획득되었음을 보여준다. 다른 피크들은 관찰되지 않았고(29˚에서의 최소 피크는 제외함), 이는 PGO층과 ZrO2층의 경계면에서 어떤 반응도 일어나지 않았음을 나타내거나, 또는 최소한의 반응(29˚에서의 제2 페이즈로 나타남)만이 일어났음을 나타낸다.
도 3은, Pt/PGO/ZrO2/Si를 포함하는 금속 강유전체 절연체 반도체(MFIS) 커패시터 고주파 커패시턴스-전압(CV) 측정 그래프이다. x-축은 전압을 나타내고, y-축은 커패시턴스를 나타낸다. ZrO2기판 상의 PGO막의 메모리윈도우를 측정하기 위해서, 백금(Pt) 상부 전극은 얇은 마스크에 의해 PGO 상에 증착되었다. 상부 전극의 면적은 약 4×10-4cm2이었다. PGO막은 약 1600Å의 두께를 가지고, ZrO2층은 약 130Å의 두께를 갖는다. C-V곡선에서의 히스테리시스는 약 0.7V의 메모리윈도우를 나타낸다. 메모리윈도우는 통상적으로 0.1~3.0V의 사이에 있다. 이는 금속 강유전체 금속(MFM)구조에 있어서 1800Å의 PGO막에 사용되는 1.3V의 메모리윈도우보다 작다.
도 4는 Pt/PGO(180nm)/Ir 커패시터 구조의 커패시턴스-전압(CV)측정 그래프를 나타내는 도이다. 메모리윈도우는 그래프에 나타낸 바와 같이 약 1.8V이다.도 5는 ZrO2막 상의 PGO 막 상의 누설전류(I-V)를 나타내는 그래프이다. 그래프에서 알 수 있는 바와 같이 PGO/ZrO2구조를 통과하는 누설전류는 매우 작고, 이는 PGO와 ZrO2및 실리콘 기판 사이에서 우수한 계면이 유지됨을 나타낸다. 특히, 누설전류는 통상 100KV/cm에서 1×10-6A/cm2미만이다.
도 6은 복합 PGO/절연체층 구조, 즉 복합 절연체 상의 PGO막을 포함하는 금속 강유전체 절연체 반도체 전계효과 트랜지스터(MFISFET)의 바람직한 실시예의 개략도이다. 장치(30)는 소스영역(34)과 드레인 영역(36)을 포함하는 실리콘 기판 등의 반도체 기판(32)을 포함한다. 절연체막(38)은 기판(32) 상에 위치된다. 절연체막(38)은 지르코늄 산화물(ZrO2), 하프늄 산화물(HfO2), 지르코늄이나 하프늄 실리케이트, 또는 상기의 혼합물을 포함할 수도 있다. 절연체막(38)은 알루미늄 산화물, 이트륨 산화물, 칼슘 산화물, 란탄 산화물, 티타늄 산화물(TiO2), 탄탈륨 산화물(Ta2O5), 도핑된 ZrO2또는 도핑된 HfO2, Zr-Al-O, Hf-Al-O, Zr-Ti-O, Hf-Ti-O, 및 La-Al-O와, 그 조합을 포함할 수도 있다. 강유전체층(40)은 절연체막(38) 상에 위치된 단일상의 c-축 Pb5Ge3O11(PGO)막을 포함한다. 강유전체 PGO층은, "Epitaxially grown lean germanate film and deposition method"를 명칭으로 하여 2001년 2월 20일 출원되고, Sharp Laboratories of America, Inc.에 양도되었고, 본 명세서에서 참조로서 병합된 미국특허 등록번호 6,190,925호에서 기술된 방법에 의해 증착될 수도 있다. 상기 특허에서 기술한 PGO 증착방법을 사용함으로써 PGO층은 실질적인 c-축 결정 배향, 즉 70% 이상, 거의 80%까지 c-축 배향으로 증착될 수 있다. 바람직한 실시예에 있어서, PGO층은 약 90% 이상의 c-축 배향을 갖는다. 금속 상부 전극(42)은 PGO막(40) 상에 위치된다. 금속 상부전극은 백금(Pt), 이리듐(Ir), 탄탈륨(Ta), 루테늄(Ru), 또는 전도성 산화물나 합금을 포함할 수 있다.
도 7은 본 발명의 절연체 상의 PGO 구조를 제조하기 위한 방법의 흐름도이다. 단계(50)는 단리 및 웰형성을 포함하는 임의의 최신공정을 사용하여 반도체 기판을 준비하는 단계를 포함한다. 단계(52)는 절연체막을, 물리기상증착법(PVD), 증발 및 산화법, 화학기상증착법 및 원자층 증착법(automic layer deposition) 중 어느 하나를 사용하여 증착하는 단계를 포함하고, 필요에 따라 성형가스 또는 산소 분위기에서 온도를 800℃까지 올려 절연막을 어닐링하는 증착 후 어닐링법을 포함할 수 있다. 단계(56)는, 스핀-온 증착방법, 물리기상증착법, 화학기상증착법, 유기금속 화학기상증착법(MOCVD), 화학용액 증착법(CSD) 및 레이저 삭마법 중 어느 하나의 방법에 의해 PGO막을 증착하는 단계를 포함한다. 단계(58)은, 당업자들에게 알려진 기술 중 어느 하나를 사용하여 금속 게이트전극을 PGO층 상에 증착하는 단계를 포함한다. 단계(60)는 필요한 접점 및 상호접속 형성을 만드는 단계를 포함한다.
이상으로, 비휘발성 메모리분야용 절연체상의 단상의 c-축 PGO박막과 이를 제조하는 방법을 기술하였다. 바람직한 구조 및 장치의 제조방법을 기술하였지만, 본 발명의 청구항에 기술한 바와 같은 요지 내에서 각종 변형이 가능하다.
본 발명에 의하면, 비휘발성 메모리분야용 절연체 상의 단일상의 c-축 PGO막을 포함하는 박막구조로 형성되고, 이 절연체 상의 PGO 구조는 커패시터, 초전기 적외선 센서, 광학디스플레이, 광학스위치, 압전변환기 및 탄성표면파 장치에 사용될 수 있다.

Claims (20)

  1. 반도체;
    상기 반도체 상에 형성된 절연체층;
    상기 절연체층 상에 형성된 PGO층; 및
    상기 절연체층 상에 형성된 상부전극층을 포함하여 이루어지며,
    상기 절연체 재료는 지르코늄 산화물(ZrO2), 하프늄 산화물(HfO2), 지르코늄 실리케이트, 하프늄 실리케이트, 알루미늄 산화물, 이트륨 산화물, 칼슘 산화물, 란탄 산화물, 티타늄 산화물(TiO2), 탄탈륨 산화물(Ta2O5), 도핑된 ZrO2, 도핑된 HfO2, Zr-Al-O, Hf-Al-O, Zr-Ti-O, Hf-Ti-O, La-Al-O, 및 그들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택되고,
    상기 상부 전극층은 백금(Pt), 이리듐(Ir), 탄탈륨(Ta), 루테늄(Ru), 전도성 산화물 및 전도성 합금으로 이루어진 군으로부터 선택되는 것을 특징으로 하는 금속 강유전체 절연체 반도체 전계 효과 트랜지스터(MFISFET).
  2. 삭제
  3. 삭제
  4. 제 1항에 있어서, 상기 PGO층은 상기 PGO층의 70% 이상이 c-축 배향을 가지는 단일상을 포함하는 것을 특징으로 하는 금속 강유전체 절연체 반도체 전계 효과 트랜지스터(MFISFET).
  5. 제 1항에 있어서, 0.1~3.0V 범위 내의 메모리윈도우를 보유하는 것을 특징으로 하는 금속 강유전체 절연체 반도체 전계 효과 트랜지스터(MFISFET)..
  6. 제 1항에 있어서, 상기 반도체는 소스영역과 드레인 영역을 포함하는 것을 특징으로 하는 금속 강유전체 절연체 반도체 전계 효과 트랜지스터(MFISFET).
  7. 제 1항에 있어서, 상기 PGO층은 80% 이상이 c-축 배향의 단일상을 보유하는 것을 특징으로 하는 금속 강유전체 절연체 반도체 전계 효과 트랜지스터(MFISFET).
  8. 기판;
    상기 기판 상에 형성된 지르코늄 산화물층;
    상기 지르코늄 산화물층 상에 형성된 실질적으로 단일 c-축 배향 PGO의 강유전체층과,
    상기 강유전체층 상에 배치된 전극을 포함하고,
    상기 지르코늄 산화물층과 상기 강유전체층은 누설전류를 규정하고, 상기 누설전류는 100KV/cm에서 1×10-6A/cm2미만인 것을 특징으로 하는 박막 반도체 구조.
  9. 제 8항에 있어서, 상기 반도체 구조는 트랜지스터, 커패시터, 초전기 적외선 센서, 광학디스플레이, 광학스위치, 압전변환기 및 탄성표면파 장치로 이루어진 군으로부터 선택되는 것을 특징으로 하는 박막 반도체 구조.
  10. 제 8항에 있어서, 상기 기판은 실리콘을 포함하는 것을 특징으로 하는 박막 반도체 구조.
  11. 제 8항에 있어서, 상기 반도체 구조는 비휘발성 메모리 장치인 것을 특징으로하는 박막 반도체 구조.
  12. 삭제
  13. 제 8항에 있어서, 상기 강유전체층의 두께는 100Å 이상인 것을 특징으로 하는 박막 반도체 구조.
  14. 삭제
  15. 비휘발성 메모리장치에 이용하기 위해 실질적으로 단일상의 c-축 배향 PGO박막을 절연체 상에 형성하는 방법으로서,
    반도체 기판을 제공하는 단계;
    절연체막을 상기 반도체 기판 상에 증착하는 단계;
    실질적으로 단일 상의 c-축 배향막을 포함하는 PGO막을 상기 절연체막 상에 증착하는 단계; 및
    상기 PGO막 상에 금속 게이트 전극을 증착하는 단계를 포함하고,
    상기 반도체 기판은 실리콘을 포함하고, 상기 절연체막은 지르코늄 산화물(ZrO2), 하프늄 산화물(HfO2), 지르코늄 실리케이트, 하프늄 실리케이트, 알루미늄 산화물, 이트륨 산화물, 칼슘 산화물, 란탄 산화물, 티타늄 산화물(TiO2), 탄탈륨 산화물(Ta2O5), 도핑된 ZrO2, 도핑된 HfO2, Zr-Al-O, Hf-Al-O, Zr-Ti-O, Hf-Ti-O, La-Al-O, 및 그들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택되고,
    상기 금속 게이트 전극은, 백금(Pt), 이리듐(Ir), 탄탈륨(Ta), 루테늄(Ru), 전도성 산화물 및 전도성 합금으로 이루어진 군으로부터 선택되는 재료로 이루어지는 것을 특징으로 하는 방법.
  16. 삭제
  17. 삭제
  18. 제 15항에 있어서, 상기 절연체막을 증착하는 단계는, 물리기상증착법(PVD), 증착 및 산화법, 화학기상증착법(CVD), 원자층증착법으로 이루어진 군으로부터 선택되는 증착방법에 의해 행해지는 것을 특징으로 하는 방법.
  19. 제 15항에 있어서, 상기 PGO막을 증착하는 단계는, 스핀-온 증착법, 물리기상증착법, 화학기상증착법, 유기금속 화학기상증착법(MOCVD), 화학용액 증착법(CSD) 및 레이저 삭마법으로 이루어진 군으로부터 선택되는 증착방법에 의해 행해지는 것을 특징으로 하는 방법.
  20. 삭제
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