KR100403790B1 - 마그네슘을 이용한 세라믹과 금속의 접합방법 - Google Patents

Abstract

본 발명은 마그네슘을 이용한 세라믹과 금속의 접합방법에 관한 것으로, 좀더 구체적으로는 세라믹과 금속사이에 마그네슘 분말을 0.02-0.12 g/㎠ 만큼 도포한 후 500-650℃의 온도, 5-50MPa의 압력조건에서 0.5-120분동안 가압하여 확산 접합시킨 다음 접합체를 냉각시키는 것으로 이루어진 마그네슘을 이용한 세라믹과 금속의 접합방법에 관한 것이다. 본 발명에 의한 세라믹 및 금속의 접합방법은 접합체의 인장강도 및 기밀성이 우수하다.

Description

마그네슘을 이용한 세라믹과 금속의 접합방법

본 발명은 마그네슘 분말을 이용한 세라믹과 금속의 접합방법에 관한 것인데, 좀 더 구체적으로는 세라믹과 알루미나 사이에 마그네슘 분말을 바른 후 열과 압력을 가하여 확산접합시키는 방법에 관한 것이다.

일반적으로 세라믹과 금속은 화학결합의 차이로부터 파생된 상이한 물성을 지닌다. 금속은 자유전자를 갖는 금속결합의 특징으로 열전도도와 전기전도도가 크고 변형에 대한 저항성이 작아서 고인성을 갖는다. 반면, 세라믹은 이온성이 큰 결합을 함으로써 고융점을 가지며 높은 열저항성 및 전기 절연성의 특성이 있으며 변형에 대한 저항성이 커서 취성을 가지며 저인성을 갖는다.

최근에는 재료의 사용환경이 점점 다양해지고 있으며, 이에 따라 세라믹과 금속을 접합시켜 사용하여 각각의 단점을 보완할 필요성이 증대되고 있다.

알루미늄은 경량의 금속으로 내침식성 및 내화학성을 가져 건축자재로 쓰이며 빛, 산소 및 유기물의 투과성이 없으며 높은 열전도성 및 재활용성을 가져 각종 포장재로도 많이 쓰이고 있다. 특히 경량성과 고열전도도의 특성으로 인하여 각종 엔진의 부품으로 각광받고 있으며 연비를 감소시키기 위하여 알루미늄휠 등과 같은 수송수단의 외장재로서 응용도가 급신장하고 있다. 또한, 알루미나는 가장 널리 이용되는 세라믹스로써, 미소경도법으로 측정하였을 때 25GPa의 고경도를 가지며 2054℃의 매우 높은 융점과 고온에서도 낮은 전기전도도를 갖는 절연재료이다. 마이크로미터의 입경을 갖는 미세한 조직의 알루미나는 내마모성 및 전기절연성을 가져 각종 기계재료, 절삭재료 및 절연재료로 이용된다.

상기와 같은 특성을 지닌 알루미늄과 알루미나의 응용도가 높아짐에 따라 각 부품으로서 두 재료를 접합하여 사용할 필요성이 높아지고 있는 실정이다. 그러나 알루미나와 알루미늄의 열팽창 계수는 각각 7.8×10^-6K^-1과 23.1×10^-4K^-1로 차이가 매우 크기 때문에 접합된 계면에 응력이 작용되어 접합된 재료가 변형되거나 접합면이 파괴되는 문제점이 있다.

이에 따라 알루미나와 알루미늄을 접합시키기 위하여 물리적 또는 화학적인 방법들이 시도되었는데, 이와 관련된 선행특허의 예로는 알루미나와 알루미늄의 확산접합을 실시한 미합중국 특허 제 4838474호와 일본국 특허 제 562034호가 있다. 상기 특허들에서는 알루미나와 알루미늄 사이에 마그네슘, 리튬, 실리콘, 망간 또는 구리를 포함하는 얇은 고리 모양의 알루미늄 합금을 게재하여 10^-5torr의 진공분위기에서 600℃에서 30분동안 압력을 가하면서 접합시키는 방법을 개시하고 있다.

그러나 상기 방법은 알루미늄 합금을 1mm두께로 가공하여야 하므로 비용이 많이 드는 문제점이 있으며, 또한 합금표면의 평활도를 높이기가 어렵고 접합온도에서 합금의 변형으로 접합면에 틈새가 생기기 쉬워서 높은 기밀성을 얻지 못하는 단점이 있다.

상기 단점을 해결하기 위하여 본 발명자들은 마그네슘 분말을 이용하여 알루미나와 알루미늄을 접합시킴으로써 높은 접합강도 및 우수한 기밀성을 동시에 가질 수 있는 세라믹과 금속의 접합방법을 개발하였고 본 발명은 이를 기초로 완성되었다.

따라서, 본 발명의 목적은 마그네슘을 이용한 세라믹과 금속의 접합방법을 제공하는 것이다.

상기 목적을 달성하기 위한 본 발명의 접합방법은 세라믹과 금속사이에 마그네슘 분말을 0.02-0.12 g/㎠만큼 도포한 후 500-650℃의 온도, 5-50MPa의 압력 조건에서 0.5-120분동안 가압하여 확산 접합시킨 다음 접합체를 냉각시키는 것으로 이루어진다.

이하 본 발명을 첨부된 도면을 참조하여 좀 더 상세히 설명하면 다음과 같다.

본 발명에 따른 접합방법은 세라믹과 금속 사이에 마그네슘 분말(2) 0.02-0.12 g/㎠을 도포한 후 2∼6℃/분의 승온속도로 500∼650℃까지 가열시킨 다음, 상기 온도에 도달하면 제 1도에 도시된 것과 같은 압축기를 이용하여 상부 모루(8)를 통해 5∼50 MPa의 압력을 0.5∼120분 동안 가한 후 2∼6℃/분의 냉각속도로 상온까지 냉각시켜 고인장강도와 고기밀성을 갖도록 세라믹과 금속을 접합시키는 것이다.

본 발명의 접합방법에 적용하는 세라믹으로는 알루미나(1)가 가장 바람직하고, 금속으로는 알루미늄(3)이 가장 바람직하다.

본 발명에서 접합제로 마그네슘을 사용하는 이유는 순수한 알루미늄과 마그네슘은 560℃에서 공융점을 가지며 이 온도에서 마그네슘과 알루미늄 원자가 상호 확산하여 일정한 농도구배를 갖는 합금층을 형성하고, 동시에 마그네슘은 알루미나와도 상호 확산을 하기 때문이다. 특히, 마그네슘을 분말의 형태로 사용하는 것은일반적으로 분말은 합금보다 비표면적이 커 반응면적이 넓어져 활성이 크기 때문에 접합계면에서 알루미늄과 알루미나로의 마그네슘 원자의 확산이 용이하여 높은 인장강도를 가지며, 공융점에서 각 마그네슘 분말입자의 이동도가 커서 접합계면이 균일해져 높은 기밀성을 가질 수 있기 때문이다.

상기 마그네슘 분말의 입도는 325mesh 이하인 것이 바람직하고, 순도는 90∼99.9%인 것이 바람직하다. 또한, 이의 도포량은 0.02-0.12 g/㎠ 바람직한데, 이는 도포량이 상기 범위 이하이면 국부적인 접합만이 일어나 접합강도가 매우 낮아지거나 아예 접합이 안되고 상기 범위 이상이면 마그네슘의 확산에 필요한 열량이 많이 필요하여 접합시 많은 시간 또는 높은 온도가 요구되어 에너지 소비가 많아지거나 알루미늄의 변형을 가져오는 단점이 있기 때문이다. 또한, 마그네슘의 유기 불순물을 제거하기 위하여 70∼80℃의 10%의 NaOH 수용액에 1분 동안 담근 후 초음파 수세하고 건조한 다음, 표면의 산화물을 제거하기 위하여 80∼90℃의 70%의 HNO₃수용액에 30초 동안 담근 후 수세하고 건조시켜 사용한다.

본 발명에 있어서, 상기 마그네슘 분말은 단독으로도 사용하고 또는 마그네슘 분말에 알루미늄 분말 및/또는 유기용매와 혼합하여 사용할 수 있다. 좀 더 구체적으로, 본 발명에서는 마그네슘 분말과 알루미늄 분말을 3:7 - 7:3로 혼합하는데, 이와 같이 마그네슘 분말과 알루미늄 분말을 혼합하는 이유는 마그네슘과 알루미늄이 계면에 동시에 비표면적이 큰 분말상태로 존재하기 때문에 공융이 잘 일어나게 되고 결국 확산을 원할하게 일어나게 할 수 있기 때문이다. 마그네슘 분말에유기용매를 혼합할 시에는 마그네슘 분말과 유기용매를 4:6-7:3으로 혼합하여 적절한 점도의 페이스트(paste)로 제조하는데, 이와 같이 유기용매를 첨가함으로써 마그네슘 분말을 접합부위에 간단히 도포할 수 있다. 또한, 마그네슘 분말과 알루미늄 분말을 3:7 - 7:3 혼합한 후 상기 혼합물과 유기용매를 4:6-7:3으로 다시 혼합하여 이를 접합제로 사용할 수 있는데, 이와 같이 혼합한 이유는 접합부위에 붓을 사용하여 바르던지 또는 스크린 프린팅을 하여 간단히 도포할 수 있기 때문이다.

상기 유기용매는 아밀 아세테이트, α-테르피놀, 콜로디움, 알콜, 아세톤등을 단독 또는 혼합하여 사용할 수 있다.

상기 접합공정시 조건들을 좀 더 설명하면, 접합공정시 압력을 가하기 이전에 온도를 2∼6℃/분의 속도로 승온시키는데 이하의 승온속도로 승온시키면 알루미늄의 변형이 발생하게 되고, 이상으로 승온시키면 마스네슘의 확산이 부적절하게 일어나 접합되지 않기 때문이고, 압력을 가한 후 2∼6℃/분의 속도로 냉각시키는 것은 이하의 냉각속도로 냉각시 알루미늄의 변형이 발생하게 되고 이상으로 냉각시 접합계면에서 계면간의 파괴가 발생하기 때문에 상기 속도로 가열 및 냉각시키는 것이 바람직하다. 또한, 상기 접합공정시 분위기는 진공, 아르곤, 수소 또는 이들의 혼합가스 분위기가 바람직하고, 진공시의 진공도는 3×10^-5torr 이상이 바람직하다.

한편, 상기 접합공정을 실시하기 이전에 상기 알루미늄와 알루미나는 접합할 표면을 SiC 연마지에서 순차적으로 횟수를 늘려가며 연마하여 평활도를 상승시켜전 면적에 걸쳐서 균일한 접합이 이루어지도록 하는 것이 바람직하다.

상기에서 설명되지 않은 부호 4 및 부호 5는 시편을 정확히 고정시키기 위한 그라파이트 지그이며, 부호 6은 발열체이고, 부호 7은 단열재이다. 부호 8은 상부 그라파이트 모루이고 부호 9는 접합장치의 외부케이스이며 부호 10은 밀폐용 벨로스이다.

이하 실시예를 통하여 본 발명의 효과를 좀더 구체적으로 살펴보지만, 하기 예에 본 발명의 범주가 한정되는 것은 아니다.

실시예 1∼8

접합면을 평활하게 처리한 알루미나와 알루미늄 사이에 325mesh의 99.9% 순도의 마그네슘 분말을 접합면에 균일하게 도포한 후, 제 1도의 압축기를 이용하여 3×10^-5torr의 진공 분위기에서 4℃/분의 승온속도로 하기 표1에 기재된 각 실시예의 접합온도까지 상승시키고, 접합압력 및 접합시간을 하기와 같이 조절하여 접합시킨 다음, 4℃/분의 냉각속도로 냉각시켜 알루미늄과 알루미나의 접합체를 제조하였다.

상기 접합체를 ASTM F19-64에 따라 인장강도 및 기밀성을 측정하고 그 결과를 하기 표1에 기재하였다.

실시예 9

상기 마그네슘 분말 대신 마그네슘 분말과 알루미늄 분말을 6:4로 혼합한 혼합물을 0.1 g/㎠ 도포한 것을 제외하고는 상기 실시예 2와 동일한 방법으로 알루미늄과 알루미나의 접합제를 제조한 후 이의 인장강도 및 기밀성을 측정하여 하기 표1에 기재하였다.

실시예 10

상기 마그네슘 분말을 도포하는 대신에 마그네슘 분말과 알루미늄 분말을 7:3으로 혼합한 후 이와 알파-테르피놀을 7:3으로 혼합하여 적절한 점도의 페이스트로 제조한 다음 접합면에 0.1 g/㎠ 발라서 건조시킨 것을 제외하고는 상기 실시예 2와 동일한 방법으로 알루미늄과 알루미나의 접합제를 제조한 후 이의 인장강도 및 기밀성을 측정하여 하기 표1에 기재하였다.

실시예 11

상기 마그네슘 분말을 도포하는 대신에 마그네슘 분말과 알루미늄 분말을 7:3으로 혼합한 후 이와 알파-테르피놀을 4:6으로 혼합한 페이스트를 0.1 g/㎠ 도포한 것을 제외하고는 상기 실시예 2와 동일한 방법으로 알루미늄과 알루미나의 접합제를 제조한 후 이의 인장강도 및 기밀성을 측정하여 하기 표1에 기재하였다.

비교예 1

상기 마그네슘 분말을 도포하는 대신에 두께 0.06cm의 순도 99.9% 마그네슘판을 접합대상인 알루미늄과 알루미나 사이에 끼워넣은 후 제 1도의 압축기를 이용하여 3×10^-5torr의 진공 분위기에서 4℃/분의 승온속도로 하기 표1에 기재된 접합조건으로 알루미늄과 알루미나의 접합체를 제조한 후 이의 인장강도 및 기밀성을 측정하여 하기 표1에 기재하였다.

시험예 1

본 발명에 따라 제조된 마그네슘을 이용한 접합체의 접합시간에 따른 인장강도와 기밀성을 살펴보기 위하여, 순도가 99.9%인 마그네슘 분말 0.1 g/㎠을 알루미늄과 알루미나 사이에 도포하고 550℃에서 30MPa의 압력으로 접합을 실시하면서 접합시간별로 인장강도 및 기밀성을 측정하여 이의 결과를 첨부된 도면 제 3도에 도시하였다.

제 3도에 도시된 바와 같이, 접합시간이 20분을 경과한 후부터 인장강도와 기밀성이 점차로 감소하는 경향을 보였다. 따라서 가장 바람직한 접합시간은 대략 20분 정도인 것을 알 수 있다.

시험예 2

본 발명에 따라 제조된 마그네슘을 이용한 접합체의 접합온도에 따른 인장강도와 기밀성을 살펴보기 위하여, 순도가 99.9%인 마그네슘 분말 0.1 g/㎠을 알루미늄과 알루미나 사이에 도포하고 각 온도별로 30MPa의 압력에서 20분 동안 접합을 실시하여 접합온도별로 인장강도 및 기밀성을 측정하여 이의 결과를 첨부된 도면 제 4도에 도시하였다.

그 결과, 알루미늄과 알루미나의 접합체는 550℃에서 접합시킨 경우에 가장 큰 인장강도와 기밀성을 갖는 것으로 나타났다.

시험예 3

또한, 본 발명에 따라 제조된 마그네슘을 이용한 접합체의 접합제의 도포량에 따른 인장강도와 기밀성을 살펴보기 위하여, 순도가 99.9%인 마그네슘 분말을각 도포량별로 알루미늄과 알루미나 사이에 도포하고 각 555℃의 온도 및 30MPa의 압력에서 20분 동안 접합을 실시한 후 인장강도 및 기밀성을 측정하여 이의 결과를 첨부된 도면 제 5도에 도시하였다.

그 결과, 알루미늄과 알루미나의 접합체는 0.1g 전후의 도포량을 사용한 경우에 가장 큰 인장강도와 기밀성을 갖는 것으로 나타났다.

표 1.

상기 표1에서와 같이, 본 발명에 의한 마그네슘을 이용한 세라믹 및 금속의 접합방법은 종래기술에 의한 접합방법보다 접합체의 인장강도 및 기밀성이 우수함을 알 수 있다.

본 발명에 의한 접합방법에서는 마그네슘 분말의 도포만으로도 접합이 가능하기 때문에 여타의 가공공정이 없어서 비용이 절감된다.

제 1도는 본 발명에 따라 세라믹과 금속을 접합시키는 장치의 개략도이고,

제 2도는 본 발명에 따라 접합된 세라믹-금속의 인장강도 및 기밀성을 측정하기 위한 시편의 상태도이며,

제 3도는 본 발명에 따라 접합된 세라믹-금속의 접합시간에 따른 인장강도와 기밀성의 특성을 나타낸 그래프이고,

제 4도는 본 발명에 따라 접합된 세라믹-금속의 접합온도에 따른 인장강도와 기밀성의 특성을 나타낸 그래프이며,

제 5도는 본 발명에 따라 접합된 세라믹-금속의 마그네슘 분말의 양에 따른 인장강도와 기밀성의 특성을 나타낸 그래프이다.

* 도면의 주요부분에 대한 부호의 설명

1 : 알루미나 2 : 마그네슘 분말

3 : 알루미늄 4 : 상부지그(zig)

5 : 하부지그 6 : 발열체

7 : 단열재 8 : 그라파이트(graphite) 모루

9 : 외부케이스 10 : 밀폐용 벨로스(bellose)

Claims (10)

1. 세라믹과 금속사이에 마그네슘 분말을 0.02-0.12g/㎠ 만큼 도포한 후 500∼650℃의 온도, 5∼50MPa의 압력 조건에서 0.5∼120분동안 가압하여 확산 접합시킨 다음 접합체를 냉각시키는 것으로서, 상기 세라믹은 알루미나이고 상기 금속은 알루미늄인것을 특징으로 하는 마그네슘을 이용한 세라믹과 금속의 접합방법.
2. 제 1 항에 있어서, 상기 마그네슘 분말의 입도가 325 mesh이하이고, 순도가 90∼99.9%인 것을 특징으로 하는 마그네슘을 이용한 세라믹과 금속이 접합방법.
3. 제 1 항에 있어서, 상기 마그네슘 분말 도포시 마그네슘 분말을 단독으로 사용하거나 또는 마그네슘 분말이 알루미늄 분말 및 또는 유기용매를 혼합하여 사용함을 특징으로 하는 마그네슘을 이용한 세라믹과 금속의 접합방법.
4. 제 3항에 있어서, 상기 마그네슘 분말과 알루미늄 분말의 혼합비율이 3:7∼7:3인 것을 특징으로 하는 마그네슘을 이용한 세라믹과 금속의 접합방법.
5. 제 3항에 있어서, 상기 마그네슘 분말과 유기용매의 혼합비율이 4:6 ∼ 7:3인 것을 특징으로 하는 마그네슘을 이용한 세라믹과 금속의 접합방법.
6. 제 3항에 있어서, 상기 마그네슘 분말과 알루미늄 분말을 3:7 ∼ 7:3 혼합한 후 상기 혼합물과 유기용매를 4 : 6 ∼ 7 : 3으로 혼합하여 적절한 점도의 페이스트를 제조하여 이를 접합제로 사용함을 특징으로 하는 마그네슘을 이용한 세라믹과 금속의 접합방법.
7. 제 3항에 있어서, 상기 유기용매가 아밀 아세테이트, α- 테르피놀, 콜로디움, 알골 및 아세톤을 단독 또는 혼합하여 사용됨을 특징으로 하는 마그네슘을 이용한 세라믹과 금속의 접합방법.
8. 제 1항에 있어서, 상기 접합시 2∼6℃/분의 승온속도로 500∼650℃까지 가열시킴을 특징으로 하는 마그네슘을 이용한 세라믹과 금속의 접합방법.
9. 제 1항에 있어서, 상기 접합시 2∼6℃/분의 냉각속도가 상온까지 냉각시킴을 특징으로 하는 마그네슘을 이용한 세라믹과 금속의 접합방법.
10. 제 1항에 있어서, 상기 접합시 분위기가 진공, 아르곤, 수도 또는 이들의 혼합가스 분위기이며, 진공일 경우 진공도가 3 ×10-5torr 이상인 것을 특징으로 하는 마그네슘을 이용한 세라믹과 금속의 접합방법.