KR100353875B1 - 소각재 및 배출가스 중의 다이옥신을 동시에 제거하는 방법 - Google Patents

소각재 및 배출가스 중의 다이옥신을 동시에 제거하는 방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 소각재 및 배출가스 중에서 다이옥신을 제거하는 방법에 관한 것이다. 보다 상세하게는 쓰레기의 소각과정에서 맹독성의 다이옥신이 발생되어 소각재 뿐만 아니라, 배출가스 중에 다량의 다이옥신이 함유되어 심각한 환경오염을 유발하고 있다.
종래의 쓰레기 소각과정에서 발생되는 다이옥신은 배출가스 중에 함유된 다이옥신의 제거에 관심이 집중되어 왔으나, 소각재에도 다량의 다이옥신이 함유되어 있으므로 배출가스의 다이옥신 뿐만 아니라, 소각재 중의 다이옥신을 제거할 수 있는 기술개발이 시급한 실정이다.
본 발명은 소각재(바닥재와 비산재) 중의 다이옥신을 저감시키기 위하여 폐열보일러에 중금속을 제거하기 위하여 산으로 세척한 활성탄을 첨가하여 다이옥신의 발생을 억제하고, 소각로의 중심부에 Mo-V계 촉매를 부착하여 다이옥신의 생성 원인 물질인 클로로페놀을 파괴시켜 다이옥신을 제거한다.
본 발명은 소각재 및 배출가스 중의 다이옥신을 동시에 처리하는 고효율적인 처리방법을 제공한다.

Description

소각재 및 배출가스 중의 다이옥신을 동시에 제거하는 방법{Dioxins Control Technology of Ash and Emission in Wastes Incineration}
본 발명은 소각재 및 배출가스 중에서 다이옥신을 제거하는 방법에 관한 것이다. 보다 상세하게는 쓰레기의 소각과정에서 인공합성물질인 맹독성의 다이옥신이 발생되어 소각재 뿐만 아니라, 배출가스 중에 다량의 다이옥신이 함유되어 심각한 환경오염을 유발하고 있다.
종래의 쓰레기 소각과정에서 발생되는 다이옥신 제어기술로는 배기가스내 산성 가스 및 중금속을 제어 할 수 있는 반건식 세정집진기에 여과 집진기를 사용하는 방법으로서, 여과 집진기 전단에 활성탄을 주입하는 후처리방식이다. 그러나 이러한 기술은 거의 대부분이 가스상으로 배출되는 다이옥신에만 그 초점이 맞추어져있고 소각로에서 배출되는 소각재나 여과집진기에서 포집된 분진은 다량의 다이옥신을 함유한 채로 매립되어 토양오염을 야기시키고 다이옥신의 용출 및 분진 흡입으로 인한 인체내에 심각한 영향을 끼치는 실정이다. 현재 소각재에 함유된 다이옥신을 제어하기 위한 기술로서 시멘트고형화, 용융슬래그화 및 가열 탈염소화 등의 기술이 소개되어 있으나 국내 적용사례가 없고 복잡한 공정과 많은 비용이 드는 문제점이 있다. 그리고 반건식 세정집진기와 여과 집진기를 사용한 현재의 후처리 기술은 폐열회수 보일러의 250℃∼350℃ 온도 구간에서 생성된 다이옥신을 반건식 세정에서 알카리제 슬러리를 분무하여 포집하거나 여과집진기 등에서 포집하는 것으로 다이옥신이 이미 생성된 후에 처리하는 방법이다.
본 발명은 쓰레기 소각과정에서 발생되는 다이옥신 중에서 배출가스 뿐만 아니라, 소각재 중의 다이옥신을 제거하는 방법을 제공하는 것을 목적으로 한다.
도 1은 본 발명의 처리공정도이다.
최근의 연구결과에 의하면 전구물질의 비산재반응에 의하여 다이옥신이 생성된다는 것이 밝혀졌고 그 양은 드노보합성(De-novo Synthesis)에 의해 생성되는 양의 수십배에 달하는 것으로 보고되고 있으므로 전구물질의 제어는 다이옥신 생성을 크게 줄일 수 있을 것이다. 따라서 비산재는 다이옥신이 만들어지는 곳이 되고 있기 때문에 다이옥신 전구물질이 비산재에 흡착되는 것을 막는다면 다이옥신의 생성을 피할 수 있으므로 전구물질이 흡착되는 온도구간보다 높은 흡착능력을 가지고 더욱 큰 표면적을 가진 흡착제를 인위적으로 주입한다. 그러나 흡착제는 염소와 같이 환원작용을 하는 성분의 금속물질을 함유하지 않는 것이 좋다. 따라서 본 발명은 소각재 및 배출가스 중의 다이옥신을 동시에 처리하기 위한 방안의 하나로 소각재(바닥재와 비산재)의 다이옥신을 사전에 제어하고, 배기가스 중의 다이옥신을 재차 제어하기 위하여 소각로의 중심부에 본 발명의 Mo-V계 촉매를 부착하여 다이옥신 생성의 원인물질인 클로로페놀(Cp)을 파괴시켜 다이옥신을 제어한다. 또한 산으로 세척하여 활성탄의 중금속을 제거함으로써 다이옥신의 고형 비산재 반응을 방지한다. 이 활성탄을 다이옥신이 주로 생성되는 폐열보일러에 인위적으로 주입하여 다이옥신 생성을 사전에 차단함으로써, 소각재(바닥재, 비산재)는 물론이고 배기가스내의 다이옥신 농도를 극소화시키고자 한다.
＜실시예＞
본 발명의 소각재 및 배출가스중의 다이옥신을 동시에 처리하는 방법은 종래의 다이옥신 처리방법에 있어서 소각로에 본 발명의 Mo-V계 촉매를 부착하여 다이옥신의 생성 원인 물질인 클로로페놀(Chlorophenol, Cp)을 파괴시켜 바닥재에서 다이옥신을 제거한 후 이송하여 매립한 후, 10% 염산으로 세척한 활성탄을 폐열보일러에 쓰레기 1톤(ton)당 0.5kg을 290℃-450℃의 온도조건에 주입하여 에어컴프레샤로 공기를 공급하여 다이옥신을 흡착시키고, 반건식세정기에 알칼리제 슬러리를 넣고 여과집진기에서 분진을 포집하여 다이옥신을 제거한 후 매립하고 배기가스는 스크라바를 거쳐서 연돌로 배출하게 된다. 다음의 공정별로 다이옥신 제거방법을 상세히 설명하고자 한다.
＜소각로에서 다이옥신 제거＞
다음과 같이 제조된 Mo-V계 촉매가 함침된 세라믹 담체를 소각로 중심부에 넣고 다이옥신 생성의 원인물질인 클로로페놀(Cp)을 파괴시켜 바닥재 및 비산재중의 다이옥신을 사전에 제어한다. Mo-V계 촉매 제조방법은 다음과 같다.
증류수 500㎖를 가열 교반하면서 오산화 바나듐과 몰리브덴산 암모늄을 5:5의 비율로 혼합 용해하여 담체 함침용 시약을 조제한다. 이 시약을 1000㎖ 비이커에 옮긴후 온욕상에서 담체(세라믹)를 함침시키고 서서히 교반하면서 증발 건조시켜 용해된 시약이 충분히 담체에 흡수되도록 한다.
담체를 1시간에 100℃의 승온조건으로 400℃까지 승온시킨후 400℃에서 5시간 소성시켜 촉매를 제조한다.
＜폐열보일러에서 다이옥신 제거＞
비산재보다 흡착능이 뛰어난 활성탄을 주입하여 비산재에 다이옥신 전구물질인 클로로페놀이 흡착되기전에 흡착시켜 다이옥신 생성을 사전에 방지한다. 활성탄은 투입하기전에 산세척하여 드노보 합성(De-novo Synthesis)반응의 촉매작용을 하는 중금속을 제거함으로써 활성탄에 의한 다이옥신 생성을 방지한다. 주입시점은 활성탄 발화온도인 450℃ 이하에서 주입하며 온도조건은 흡착제의 접촉 최소온도인 290℃, 주입온도 범위 290∼450℃, 최적온도구간 350∼400℃이다. 활성탄에 의해 다이옥신 전구물질을 흡착, 가스 및 재(Ash)상으로 배출되는 다이옥신양을 획기적으로 감소한다. 활성탄 주입설비는 호퍼(Hopper) 및 스크류피더(Screw Feeder)가 부착되어 흡착제인 활성탄을 저장 및 공급하며, 에어컴프레샤(Air Compressor)와 활성탄 분사노즐(Spray Nozzle)에 의해 분말활성탄을 공급한다. 분말활성탄은 산세척을 통하여 다이옥신의 생성에 촉매작용을 하는 중금속을 사전에 제거한다.
＜반건식세정기＞
종래의 방법과 동일하게 분진, 연소재, HCl, SOx 등의 산성류의 가스를 제거한다.
＜여과집진기＞
종래의 방법과 동일하게 금속, 비산재, 분진 등을 제거한다.
＜SCR＞
종래의 방법과 동일하게 스크라버에서 선택적촉매환원법에 의하여 NOx와 가스중의 다이옥신을 제거한다.
＜연돌＞
종래의 방법과 동일하게 연돌을 통하여 배기가스를 배출한다.
＜시험예＞
본 발명의 Mo-V계 촉매의 사용효과를 파악하기 위하여 무촉매와 촉매사용시를 비교하였다. 가스공급부에는 석영관으로 1m×0.05mψ산소량를 주입하고 질소를 로내 반응시간조절을 위해 일정량을 주입한다. 가열반응부의 가열부(Heating band)가 1m×2(0℃∼400℃)이고 내화벽돌제의 도가니로 되어 있고 가스포집부는흡수병(250㎖)에 150㎖ 메탄올을 이용하였다.
실험방법은 가스공급부에서는 각 Cp의 이론산소량과 반응시간을 조절하기 위하여 질소가스를 주입하였다. 석영과 주입부에 온도조절기(controller)가 부착된 가열부(400℃까지 승온가능)를 장착하여 모노크로로페놀(mono-Cp)은 180℃, 디클로로페놀(di-Cp)은 220℃, 트리크로로페놀(tri-Cp)은 260℃를 최고 온도로 유지하였다. 이때, 이성질체별로 30분동안 1g의 Cp를 가열반응부에 주입하였다. 가열반응부는 횡형전기관상노로서 열전대 및 온도제어장치를 부착하였으며 로 내에는 직경 50mm, 길이 1000mm의 석영관을 배치하였다. 전기로는 로 중앙부의 열전대와 온도조절기에 의해 설정온도로 유지시켰으며 설정온도에 대한 관내의 온도분포는 열전대를 이용해서 측정하였다.
가스포집부는 150㎖ 정도의 메탄올이 담긴 흡수병을 이용하여 열분해 반응이 일어나는 동안 로의 후단으로 배출되는 가스를 전량 포집하였다. 메탄올에 포집된 Cp는 GC-FID를 사용하여 분석하였으며 GC에 나타난 피크의 체류시간과 면적을 통하여 정성 및 분석을 수행하였다.
본 실험에서는 온도 변화에 따라 다이옥신 전구물질인 Cp류의 반응을 실험하였다. 또한, 가열반응부의 석영관에 Mo-V계 촉매를 사용할 때와 사용하기 전과 실험을 병행하여 촉매에 의한 Cp량 제거율을 비교 관찰하였다. 이때, 온도는 다이옥신 전구물질인 Cp류가 소각로 내에 있는 플라이애쉬(fly ash)와의 반응으로 다이옥신으로 변화할 수 있는 최적 조건의 온도인 300℃∼600℃로 분류하였고, Mo-V계 촉매를 사용할 경우는 촉매 사용의 최적 온도 조건인 400℃를 기준으로 300∼500℃에서 실험하였다. 그리고, Cp량은 도가니를 이용하여 1g씩 주입하였으며 석영관 입구에 감아있는 가열부의 온도를 조절함으로써 30분동안 일정하게 석영관을 통과할 수 있도록 하였다.
＜무촉매 반응특성 실험결과＞
다이옥신 전구물질인 Cp중 모노-Cp, 디-Cp, 트리-Cp을 가열부가 감겨진 석영관 입구에 설치된 도가니를 이용하여 1g씩 주입하고 30분동안 일정한 속도로 통과시켰다. 로내의 온도를 300∼600℃로 변화시키고 열분해에 필요한 산소량은 실험식을 이용하여 구한 이론 산소량을 주입하였고 열분해 반응후 로의 후단에서 약 150㎖의 메탄올이 담긴 흡수병에 흡수된 Cp의 양을 분석하여 분해 효율을 확인하였다.
표 5-1, 5-2, 5-3은 로내 반응시간을 20초∼40초로 조절하여 모노-Cp, 디-Cp, 트리-Cp 에 대한 30분의 연소 결과치를 300∼600℃의 온도별로 나누어 나타낸 것이다. 이때, 주입가스는 이론 산소량과 체류시간 조절을 위해 주입한 질소 가스의 양을 합한 값이다. 각각의 연소 조건에서 Cp의 주입량 1g에 대해 연소되지 않고 배출된 Cp는 포집부에서 메탄올을 이용하여 포집한후 2㎕ 분취하여 GC분석을 거쳐 그 양을 확인하였다.
< 표 5-1 > : 모노크로로페놀(mono-Cp)
mono-Cp 열분해조건 열분해효과
실험수 온도(℃) 반응시간(sec) 투입가스(ℓ/min) 투입Cp(g) 소각시간(min) 배출Cp(g) 제거율(%)
1234 300400500600 24272931 1.531.381.281.19 1111 30303030 0.200.220.200.08 74788092
< 표 5-2 >: 디크로로페놀(di-Cp)
di-Cp 열분해조건 열분해효과
실험수 온도(℃) 반응시간(sec) 투입가스(ℓ/min) 투입Cp(g) 소각시간(min) 배출Cp(g) 제거율(%)
5678 300400500600 26283133 1.441.301.191.10 1111 30303030 0.450.250.220.18 55757882
< 표 5-3 >: 트리크로로페놀(tri-Cp)
tri-Cp 열분해조건 열분해효과
실험수 온도(℃) 반응시간(sec) 투입가스(ℓ/min) 투입Cp(g) 소각시간(min) 배출Cp(g) 제거율(%)
9101112 300400500600 27303336 1.371.221.111.02 1111 30303030 0.500.470.420.30 50535870
표 5-4는 석영관내에 주입된 1g Cps의 이성질체 mono-Cp, di-Cp, tri-Cp을 30분 동안 열분해 시킨후 300∼600℃ 온도 조건에서 제거율을 나타내었다. 이때, Cp의 분해 특성은 mono-Cp 74∼92%, di-Cp 55∼82%, tri-Cp 50∼70%으로서 같은 온도조건에서 염소수가 증가할수록 분해 요율은 감소하고 염소수가 같을 때는 온도가 증가할수록 분해 효율도 증가 하였다.
< 표 5-4 >: 클로로페놀류(Cps)의 제거율
온도(℃) mono-Cp(%) di-Cp(%) tri-Cp(%)
300400500600 74788092 55757882 50535870
＜Mo-V계 촉매를 이용한 반응특성＞
다이옥신 전구물질인 Cp중 mono-Cp, di-Cp, tri-Cp을 Heating band가 감겨진 석영관 입구에 설치된 도가니를 이용하여 30분동안 일정한 속도로 1g의 Cps를 통과시켰다. 이때, Mo-V계 촉매가 입혀진 직경 5㎝, 길이 5㎝인 담체 2개를 석영관의 중심부에 2㎝의 간격을 두고 배치하였다. 온도조건은 촉매사용의 최적온도 조건인 300∼500℃에서 실험을 행했다. 또한, 이때도 마찬가지로 질소 가스에 의한 반응시간을 실험식을 이용하여 이론 산소량을 주입하였고 열분해 반응후 로의 후단에서 약 150㎖의 메탄올이 담긴 흡수병에 흡수된 Cp의 양을 분석하여 열분해 효율을 확인하였다. 로의 중심부에 가스 흐름을 원활히 하기 위해 Mo-V계 촉매 2개를 2㎝간격으로 배치하였다. 표 5-5, 5-6, 5-7은 반응시간을 20초∼40초대로 조절하여 mono-Cp, di-Cp, tri-Cp에 대한 30분의 연소 결과치로서 촉매의 활성도가 가장 높은 온도 반응 조건인 300∼500℃의 온도별로 구분하여 나타낸 것이다. Cp의 주입량 1g에 대한 연소되지 않고 배출되는 Cp를 2㎕ 분취하여 GC를 통해 분석하였다.
< 표 5-5 >: mono-Cp
mono-Cp 열분해조건 열분해효과
실험수 온도(℃) 반응시간(sec) 투입가스(ℓ/min) 투입Cp(g) 소각시간(min) 배출Cp(g) 제거율(%)
123 300400500 242729 1.531.381.28 111 303030 0.10.010.001 909999.9
< 표 5-6 >: di-Cp
di-Cp 열분해조건 열분해효과
실험수 온도(℃) 반응시간(sec) 투입가스(ℓ/min) 투입Cp(g) 소각시간(min) 배출Cp(g) 제거율(%)
456 300400500 262831 1.441.301.19 111 303030 0.140.060.03 869497
< 표 5-7 >: tri-Cp
tri-Cp 열분해조건 열분해효과
실험수 온도(℃) 반응시간(sec) 투입가스(ℓ/min) 투입Cp(g) 소각시간(min) 배출Cp(g) 제거율(%)
789 300400500 273033 1.371.221.11 111 303030 0.500.470.42 505358
표 5-8은 Mo-V촉매가 있는 조건에서 반응시간 20초∼40초로 석영관내 주입된 1g의 Cp를 mono-Cp, di-Cp, tri-Cp에 대한 30분의 연소 결과로서 300℃∼500℃ 온도 조건에서 제거효율을 나타낸다. mono-Cp은 90∼99.9%, di-Cp은 86∼97%, tri-Cp은 76∼99%의 처리효율이 나타났다. 이 결과는 무촉매 실험결과와 비교하면 촉매의 사용으로 무촉매 실험보다. 처리 효율이 약 20∼70% 증가됨을 알 수 있다.
< 표 5-8 >: Cps의 제거율
온도(℃) mono-Cp(%) di-Cp(%) tri-Cp(%)
300400500 909999.9 869497 769199
＜적용예＞
본 발명의 Mo-V계 촉매와 활성탄을 주입하여 국내 소각장 중 3개의 소각장을 대상으로 소각로의 바닥재와 비산재중의 다이옥신 농도, 그리고 연돌로 배출되는 배기가스내 다이옥신 농도를 기존의 소각장과 비교 실험을 하였고 소각로 가동 조건은 연소온도 850℃, 체류시간 2∼3초, 산소농도 7∼9%, CO농도 20ppm에서 다이옥신을 최소화할 수 있는 조건으로 아래와 같이 설정하여 가동하여 다이옥신을 분석한 결과는 <표6-1>과 같다.
< 표6-1 >: 다이옥신 농도 분석결과표
구분 기존 본 발명의 MO-V계 촉매,활성탄 사용시 기존대비 증가된 처리효율(%)
소각재(ng/g) 배출가스(ng/Nm3) 소각재(ng/g) 배출가스(ng/Nm3) 소각재 배출가스
바닥재 비산재 바닥재 비산재 바닥재 비산재
A소각장 0.11 45.5 0.03 0.04 7.2 0.006 64 84 80
B소각장 0.99 495.0 0.99 0.08 12.4 0.020 92 97 98
C소각장 1.53 1270.0 1.27 0.15 23.6 0.034 90 98 97
본 발명의 다이옥신 제거방법은 Mo-V촉매, 산세척한 특수 활성탄을 사용하여 다이옥신 전구물질이 다이옥신으로 전환되기 전에 포집함으로써 다이옥신 생성을 사전에 차단할 수 있어 기존의 소각장과 비교하면 소각재(바닥재, 비산재)는 약 64∼98%, 배출가스는 80∼98%의 처리효율 상승을 기대할 수 있을뿐 아니라, 소각재중의 다이옥신 함유량이 극소화되어 용융슬래그화 및 가열 탈염소화 설비의 설치가 불필요하며 기존의 활성탄 주입설비 및 알칼리 주입장치를 그대로 활용할 수 있다.

Claims (5)

  1. 소각로에서 배출되는 다이옥신을 소각로, 보일러, 세정기, 집진기, 스크라바 및 연돌을 거쳐 다이옥신을 제거하는 방법에 있어서,소각로의 중심부에 몰리브덴산암모늄과 오산화바나듐을 5:5로 혼합하여 세라믹 담체에 함침시킨 촉매를 부착하여 바닥재 및 비산재 중의 다이옥신을 제거하는 단계와, 폐열보일러에 산세척한 활성탄을 공급하여 배기가스 중의 다이옥신을 제거하는 단계로 구성된 것을 특징으로 하는 소각재 및 배출가스 중의 다이옥신을 동시에 제거하는 방법
  2. 삭제
  3. 제 1항에 있어서, 담체를 1시간에 100℃의 승온조건으로 400℃까지 승온시킨후 400℃에서 5시간 소성시켜 촉매를 제조하는 것을 특징으로 하는 소각재 및 배출가스 중의 다이옥신을 동시에 제거하는 방법
  4. 제 1항에 있어서, 활성탄은 10% 염산으로 세척하여 중금속을 제거한 후, 쓰레기 1톤(ton)당 활성탄 0.5kg을 290∼450℃ 범위에서 폐열보일러에 주입하는 것을 특징으로 하는 소각재 및 배출가스 중의 다이옥신을 동시에 제거하는 방법
  5. 제 1항에 있어서,몰리브덴산암모늄과 오산화바나듐의촉매 담체는 다이옥신의 전구물질인 클로로페놀류를 파괴하여 다이옥신으로 전환되기 전에 포집하는 것을 특징으로 하는 소각재 및 배출가스 중의 다이옥신을 동시에 제거하는 방법
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