KR100324071B1 - 한지 폐슬러지를 이용한 복합 재료의 제조방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 한지 제조시 발생하는 대량의 폐슬러지를 이용하여 우수한 색상과 무늬 뿐만 아니라 플라스틱 재료와 동등한 물성을 갖는 건축내장재용 복합 재료를 제조하는 방법에 관한 것으로, 한지 폐슬러지를 수분 함량 0.5 중량% 이하로 건조하고 분쇄하는 단계 및, 생성된 폐슬러지 입자를 플라스틱 수지에 0.1 내지 40 중량%의 양으로 가하고 용융 혼련 및 성형 가공하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 한다.

Description

한지 폐슬러지를 이용한 복합 재료의 제조방법{Process for preparing compound material using waste sludge from Korean Paper production process}
본 발명은 한지 폐슬러지를 이용한 복합 재료의 제조방법에 관한 것이다.
한지는 전통산업의 하나로, 최근 그 제조 공정중 배출되는 폐수 문제로 극심한 어려움을 겪고 있다. 한지는 그 원료나 제조공법 등이 양지와는 전혀 달라서배출되는 폐기물의 성상도 다른데, 한지 제조 공정으로부터 파생되는 폐수에는 한지 원료의 단섬유가 부유성 현탁물로 함유되어 있고 NaOH 등의 화학 약품이 포함되어 있다. 한지 폐수중 단섬유의 현탁물질은 응집제로 응집시키거나 여과 공정을 거쳐 폐슬러지로 분리해 내고, 여액은 생물학적 처리를 한 후 방출하게 된다.
현재 한지 제조시 발생하는 폐슬러지는 한지 생산량의 약 30 내지 40%를 차지하고 있으며, 이러한 대량의 폐슬러지는 전량 폐기되고 있는 실정이어서, 폐슬러지의 폐기에 고비용이 부담되고 있다. 따라서, 한지 폐슬러지를 이용하여 부가가치 제품으로 활용하는 기술의 개발은 폐슬러지의 폐기로 인한 고비용의 부담을 경감시켜줄 뿐만 아니라 환경 오염을 막을 수 있으므로 매우 중요하다. 더욱이 이러한 폐슬러지의 재활용을 통해 민족의 전통 공산품인 한지의 산업화가 활성화될 것으로 기대된다.
한편, 종래부터 사용되어 온 플라스틱 수지 소재의 건축내장재는 색상과 무늬가 단조로운 단점이 있으며, 보다 고급화된 색상과 무늬를 얻기 위해 활석 등의 첨가제를 첨가하는 방법이 시도되어 왔으나 만족할 만한 성과를 얻지 못했다.
따라서, 본 발명의 목적은 한지 폐슬러지를 이용한 건축내장재용 복합 재료의 제조 방법을 제공하는 데 있다.
도 1은 본 발명에 따른 복합 재료의 제조 공정도이다.
도 2a, 2b, 2c 및 2d는 한지 폐슬러지의 함량에 따른 본 발명의 복합 재료의 외관을 보여주는 사진이다.
도 3a, 3b 및 3c은 펠렛 크기에 따른 본 발명의 복합 재료의 외관을 보여주는 사진이다.
도 4는 HDPE에 20 중량%의 한지 폐슬러지를 첨가한 본 발명의 복합 재료의 외관을 보여주는 사진이다.
상기 목적에 따라, 본 발명에서는 한지 제조 공정시 발생하는 폐슬러지를 수분 함량 0.5 중량% 이하로 건조하고 분쇄하는 단계 및, 생성된 폐슬러지 입자를 플라스틱 수지에 0.1 내지 40 중량%의 양으로 가하고 용융 혼련 및 성형 가공하는 단계를 포함하는 건축내장재용 복합 재료의 제조 방법을 제공한다.
이하 본 발명을 상세히 설명한다.
본 발명의 방법에서 출발물질로 사용되는 한지 폐슬러지는, 한지 제조 공정에서 파생되는 폐수의 처리과정에서 최종적으로 발생하는 갈색의 폐슬러지로, 폐수를 응집제로 응집시키거나 여과 공정을 통해 얻을 수 있다.
본 발명에 사용되는 또다른 출발 물질인 플라스틱 수지로는, 아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌(ABS) 수지, 폴리스티렌(PS) 수지, 저밀도폴리에틸렌(LDPE) 수지, 고밀도폴리에틸렌(HDPE) 수지, 폴리프로필렌(PP) 수지, 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET) 수지, 폴리메틸메타크릴레이트(PMMA) 수지, 폴리부틸렌테레프탈레이트(PBT) 수지, 폴리아미드 수지 등이 있다.
상기 한지 폐슬러지와 플라스틱 수지는 최종 복합 재료의 원하는 물성에 따라 그 사용 비율이 달라질 수 있으나, 보통 한지 폐슬러지가 플라스틱 수지에 대해 5 내지 30 중량%의 양으로 사용된다.
한지 폐슬러지와 플라스틱의 복합 재료는 도 1의 공정에 따라 다음과 같이 제조될 수 있다.
먼저, 한지 폐슬러지를 상온에서 방치하여 외관상 수분이 관찰되지 않을 때까지 건조시킨 후, 다시 150 내지 170 ℃에서 8 내지 10 동안 열풍 건조시키거나 120 내지 180 ℃에서 3 내지 5 시간 동안 진공 건조시켜 수분 함량이 0.5 중량% 이하로 되도록 수분을 제거한다. 한지 폐슬러지의 충분한 건조는 복합 재료의 제조에 매우 필수적이고 중요한 요인으로, 폐슬러지의 건조가 불충분한 경우에는 용융 혼련된 펠렛이 매우 거칠고 압축 성형된 복합 재료 판의 표면도 균일하지 않다.
건조된 폐슬러지를 분쇄기를 이용하여 평균 크기 0.5 내지 5 ㎜, 바람직하게는 1 내지 3 ㎜인 입자로 분쇄한다. 이때 입자 크기가 0.5 ㎜ 미만인 경우에는 과도한 분쇄가 요구되므로 경제성이 떨어지고 3 ㎜ 이상인 경우에는 물성이 급격히 떨어지기 시작하며 5 ㎜ 이상인 경우에는 건축내장재로는 부적합하다. 이 분쇄 공정은 한지 폐슬러지의 진공 건조 전에 수행할 수도 있다.
이어서, 생성된 폐슬러지 입자와 플라스틱 수지를 혼합한 후 압출기를 이용하여 용융 혼련한다. 이때 폐슬러지 입자는 플라스틱 수지에 대해 0.1 내지 40 중량%의 양으로 첨가할 수 있으며, 5 내지 30 중량%의 양이 바람직한데, 폐슬러지 함량이 플라스틱 수지에 대해 40 중량%를 초과하는 경우에는 복합 재료로 제조되지 않는다. 또한 용융 혼련 온도는 160 내지 250 ℃이고, 180 내지 210 ℃이 바람직하다.
얻어진 혼합 수지를 적절한 크기로 펠렛화한 후, 통상적인 방법에 따라 성형 가공하여 목적하는 건축내장재용 복합 재료 제품을 제조할 수 있다. 성형 가공을 위해서는, 예를 들면 압축 프레스를 이용하여 150 내지 230 ℃, 바람직하게는 170 내지 200 ℃에서 판으로 압축 성형할 수 있다.
본 발명의 출발 물질로 한지 폐슬러지 및 플라스틱 수지 외에도, 필요에 따라 첨가제를 추가로 사용할 수 있는데, 대표적인 첨가제로는 스티렌 말레인산 무수물 공중합체, 스티렌-아크릴로니트릴 공중합체, 스티렌-아크릴로니트릴이 그라프트된 에틸렌-글리시딜메타크릴레이트 공중합체, 및 스티렌이 그라프트된 폴리메틸메타크릴레이트 또는 이의 혼합물 등을 들 수 있다. 첨가제의 사용량은 한지 폐슬러지와 플라스틱 수지를 합한 총량에 대해 2 내지 20 중량%이고, 바람직하게는 3 내지 10 중량%이다.
본 발명의 방법에 따라 제조된 복합 재료의 형태는 사용된 플라스틱 수지의 종류 및 폐슬러지와 수지의 혼합비 등에 따라 달라진다. 예를 들어, ABS 수지를 사용하여 제조된 복합 재료는 조성에 따라 화강석 또는 대리석과 유사한 색상과 무늬를 가지며, PE 또는 PP 수지를 사용하여 제조된 복합 재료는 ABS 수지를 사용한 경우와 유사한 무늬를 나타내며 다만 폐슬러지의 혼합 양에 따라 다소의 차이는 있으나 더 짙은 갈색을 띤다. 또한 본 발명의 방법에 따라 제조된 복합 재료의 물성은 플라스틱 수지 단독으로 제조된 재료와 동등하다.
이하 본 발명을 하기 실시예에 의하여 상세히 설명하나, 본 발명이 이에 한정되는 것은 아니다.
실시예 1
한지 폐슬러지(전라북도 전주에 소재한 한지협동화단지의 폐수 및 폐기물 처리장에서 입수함)를 상온에서 72 시간 이상 방치하여 건조시킨 후 다시 진공 건조기에 넣고 120℃에서 2 시간 동안 건조시켜 수분 함량이 0.5 중량% 이하로 되도록 한 후, 기계식 분쇄기를 이용하여 직경 약 1㎜ 정도의 입자로 분쇄하였다. ABS 수지에 대해 한지 폐슬러지를 5 중량%의 양으로 첨가하고, 혼합 수지를 압출기에서 180 내지 210 ℃하에 용융 혼련하였다. 이어서 혼합 수지 혼련물을 직경 약 3㎜ 크기로 펠렛화한 후 이것을 압축성형기(진성정밀, JS-701)에 넣고 180 ℃에서 판 모양으로 성형하여 최종 복합 재료 제품을 제조하였다.
제조된 복합 재료의 외관은, 도 2a에서 보듯이, 화강석과 유사한 색상을 나타내었다. 또한, 복합 재료의 물성으로서, 인장강도 및 인장탄성률을 인장 시험기(UTM)를 이용하여 인장속도 50 ㎜/분으로 측정하였고, 내충격강도를 아이조드(Izod) 충격시험기를 이용하여 측정하였다. 그 결과, 복합 재료의 인장강도 36.0 N/㎟, 인장탄성률 1642 N/㎟ 및 내충격강도 8.7 ㎏ ㎝/㎝이었다.
실시예 2 내지 4 및 비교예 1
한지 폐슬러지를 ABS 수지에 대해 10, 20 또는 30 중량%의 양으로 첨가한다는 점을 제외하고는, 실시예 1의 방법과 동일하게 실시하여 복합 재료를 제조하였다. 비교예 1로서 한지 폐슬러지를 첨가하지 않은 ABS 수지를 사용하여 동일한 방법으로 제조하였다.
도 2b, 2c 및 2d는 각각 실시예 2, 3 및 4에서 제조된 복합 재료의 외관을 나타낸다. 도 2에서 보듯이, 한지 폐슬러지 함량이 10 중량%인 복합 재료(실시예 2)는 화강석과 유사한 색상을 보였으며, 한지 슬러지 함량이 20 중량% 및 30 중량%인 복합 재료(실시예 3 및 4)는 갈색을 나타내었다. 따라서 복합 재료는 폐슬러지의 함량이 증가함에 따라 점차 짙은 갈색을 나타낸다.
또한 복합 재료의 물성은 하기 표 1과 같다.
표 1에서 보듯이, 인장탄성율은 실시예 4에서 제조된 복합 재료가 비교예 1의 ABS 수지의 경우와 비교하여 약 20% 증가하였다. 또한 내충격강도는 비교예 1의 경우와 비교하여 실시예 1에서 제조된 복합 재료에서 크게 감소하였으나 실시예 2 내지 4에서는 소폭으로 거의 일정하게 감소하였다. 이렇게 감소된 내충격 강도를 보강하기 위해 실시예 12 내지 18에서와 같이 내충격 보강 첨가제를 추가로 가할 수 있다.
실시예 5 및 6
한지 폐슬러지를 일반 열풍 건조기에서 170 ℃로 2 또는 3 시간 동안 건조시킨다는 점을 제외하고는, 실시예 2의 방법을 동일하게 실시하여 복합 재료를 제조하였다.
제조된 복합 재료의 물성은 하기 표 2와 같다.
표 2에서 보듯이, 실시예 5 및 6에서 제조된 복합 재료는 실시예 2의 경우와 물성에 있어 큰 차이가 없었다. 다만 내충격강도에 차이가 있으나 이 역시 미미하였다. 따라서 폐슬러지의 건조는 실시예 6에서와 같이 열풍 건조기에서 3시간 정도로도 충분함을 알 수 있다.
또한 전반적으로 충분히 건조된 폐슬러지를 사용하여 제조된 복합 재료는 색상이 전체적으로 균일하였는데, 이는 잘 건조된 폐슬러지가 수지내에 더 잘 분산되기 때문인 것으로 보인다.
실시예 7
한지 폐슬러지를 일반 열풍 건조기에서 170 ℃로 3시간 동안 건조시킨다는 점을 제외하고는, 실시예 3의 방법을 동일하게 실시하여 복합 재료를 제조하였다.
제조된 복합 재료의 물성은, 인장강도 21.6 N/㎟, 인장탄성률 1658 N/㎟ 및 내충격강도 4.3 ㎏ ㎝/㎝이었다.
실시예 8 및 9
건조된 한지 폐슬러지를 직경 2㎜ 또는 3㎜가 되도록 분쇄한다는 점을 제외하고는 실시예 7의 방법과 동일하게 실시하여 복합 재료를 제조하였다. 폐슬러지입자 크기에 따라 제조된 복합 재료의 인장강도, 내충격강도 등의 최종 물성이 달라졌는데, 복합 재료의 인장강도와 내충격강도는 하기 표 3과 같다.
표 3에서 보듯이, 실시예 9에서 제조된 복합 재료의 인장강도 및 내충격강도는 실시예 8의 경우보다 감소한다. 이를 실시예 7의 경우와도 비교하면, 폐슬러지의 입자 크기가 증가할수록 제조된 복합 재료의 인장강도 및 내충격강도가 감소함을 알 수 있는데, 이것은 입자의 크기가 커질수록 입자의 분산이 나쁘기 때문으로 사료되는데, 그 폭이 크지는 않았다.
실시예 10 및 11
혼합 수지의 펠렛을 직경 1㎜ 또는 5㎜가 되도록 한다는 점을 제외하고는, 실시예 7의 방법과 동일하게 실시하여 복합 재료를 제조하였다. 제조된 복합 재료의 물성은 하기 표 4와 같다.
표 4에서 보듯이, 실시예 10에서 제조된 복합 재료의 인장강도 및 인장탄성율은 실시예 11의 경우보다 증가한다. 이를 실시예 7의 경우와도 비교하면, 복합 재료 펠렛 입자의 크기가 작을수록 제조된 복합 재료의 인장강도 및 인장탄성율이 증가함을 알 수 있다.
도 3a, 3b 및 3c는 각각 실시예 10, 7 및 11에서 제조된 복합 재료의 외관을 나타낸다. 도 3에서 보듯이, 펠렛의 크기가 커짐에 따라 복합 재료의 무늬가 커진다.
실시예 12 및 13
첨가제로서 스티렌-아크릴로니트릴이 그라프트된 에틸렌-글리시딜메타크릴레이트 공중합체(E-GMA-g-SAN) 또는 8%의 말레인산 무수물을 포함하는 스티렌 말레인산 무수물 공중합체(SMA8)를 추가로 한지 폐슬러지 및 ABS 수지를 합한 총량에 대해 5 중량%의 양으로 가한다는 점을 제외하고는 실시예 7의 방법과 동일하게 실시하여 복합 재료를 제조하였다.
제조된 복합 재료의 물성은 하기 표 5와 같다.
표 5에서 보듯이, 실시예 13에서 제조된 복합 재료의 물성이 가장 우수하다. 따라서, 첨가제로서 SMA 8를 사용하는 것이 가장 효과적임을 알 수 있다.
실시예 14 내지 18
8%의 말레인산 무수물을 포함하는 스티렌 말레인산 무수물 공중합체(SMA8) 또는 25%의 말레인산 무수물을 포함하는 스티렌 말레인산 무수물 공중합체(SMA25)를 한지 폐슬러지 및 ABS 수지의 총량에 대해 3 중량%, 5 중량% 또는 10 중량%의 양으로 가한다는 점을 제외하고는 실시예 13의 방법과 동일하게 실시하여 복합 재료를 제조하였다. 제조된 복합 재료의 물성은 하기 표 6과 같다.
표 6에서 보듯이, 실시예 16에서 제조된 복합 재료가 가장 높은 내충격강도를 가지며, 이 내충격강도는 폐슬러지를 포함하지 않는 비교예 1의 경우와 비슷하다. 따라서, 폐슬러지 함량이 20 중량% 정도인 복합 재료 제조시 SMA25를 첨가제로 사용함으로써 내충격강도를 보강할 수 있음을 알 수 있다.
실시예 19 내지 22
ABS 수지 대신에 PS 수지, LDPE 수지, HDPE 수지, PP 수지 또는 PS 수지를 사용한다는 점을 제외하고는 실시예 3의 방법과 동일하게 실시하여 복합 재료 판을 제조하였다.
제조된 복합 재료의 물성은 하기 표 7과 같다.
또한, 실시예 19 내지 22에서 제조된 복합 재료는 대부분 갈색을 나타내었고, ABS 수지에 한지 폐슬러지를 첨가한 실시예 3의 경우와 비교하여 더 짙은 갈색이었으며, 이중 실시예 20에서 제조된 복합 재료는 도 4에 나타내었다. 제조된 복합 재료의 외관은 각 수지별로 다양하다.
본 발명에 따르면 한지 제조공정에서 발생하는 폐슬러지를 이용하여 건축내장재로 유용한 복합 재료를 제조함으로써, 한지 폐슬러지를 효과적으로 재활용하는 효과 뿐만 아니라 매립 등의 폐기로 인한 고비용의 부담과 환경 오염의 문제를 해결할 수 있다. 또한 본 발명의 방법에 따라 한지 폐슬러지와 플라스틱 수지를 이용하여 제조된 복합 재료는, 한지의 천연성과 불규칙성을 활용함으로써 매우 독특한 형태를 갖는 우수한 색상과 무늬를 가질 뿐 아니라, 플라스틱 수지 단독으로 제조된 재료와 비교할 때 동등한 물성을 나타내므로, 건축내장재로 매우 유용하다.

Claims (6)

  1. 한지 제조 공정에서 발생하는 폐슬러지를 수분 함량 0.5 중량% 이하로 건조하고 분쇄하는 단계 및, 생성된 폐슬러지 입자를 플라스틱 수지에 0.1 내지 40 중량%의 양으로 가하고 용융 혼련 및 성형 가공하는 단계를 포함하는 건축내장재용 복합 재료의 제조 방법.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 플라스틱 수지가 아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌 수지, 폴리스티렌 수지, 저밀도폴리에틸렌 수지, 고밀도폴리에틸렌 수지, 폴리프로필렌 수지, 폴리에틸렌테레프탈레이트 수지, 폴리메틸메타크릴레이트 수지, 폴리부틸렌테레프탈레이트 수지 또는 폴리아미드 수지인 방법.
  3. 제 1 항에 있어서,
    상기 분쇄 단계에서 폐슬러지를 평균 0.5 내지 5 ㎜의 크기로 분쇄하는 방법.
  4. 제 1 항에 있어서,
    상기 용융 혼련이 160 내지 250 ℃의 온도에서 수행되는 방법.
  5. 제 1 항에 있어서,
    상기 성형 가공이 150 내지 230 ℃의 온도에서 수행되는 방법.
  6. 제 1 항에 있어서,
    스티렌 말레인산 무수물 공중합체, 스티렌-아크릴로니트릴 공중합체, 스티렌-아크릴로니트릴이 그라프트된 에틸렌-글리시딜메타크릴레이트 공중합체, 및 스티렌이 그라프트된 폴리메틸메타크릴레이트 또는 이의 혼합물로 이루어진 그룹으로부터 선택된 첨가제를 상기 한지 폐슬러지 및 플라스틱 수지의 총량에 대해 2 내지 20 중량%의 양으로 추가로 가하는 방법.
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