KR100222746B1 - 가스가 새지 아니하는 알칼리 축전지 - Google Patents

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Abstract

가스가 새지 아니하는 알칼리축전지 가스가 새지 아니하는 알칼리축전에서는 +전극성은 금속거품지지물이 달린 전극에 의하여 얻고, -전극성은 금속망상물이 달린 압연전극에 의하여 얻는다. 이와 같은 전극의 콤비네이션은 특히 코일전지형의 니켈/수소축전지를 구성하는데 적합하다. 2개의 특정한 전극을 제조함에 있어서, 활성성분이 들어있는 결합제와 첨가물이 제어하기 쉬운 간단한 혼합과정을 거쳐 밴드에 실려 운반되는 도중에 해당지지물에 부착된다. 이에 의하여 축전지의 제조과정을 대폭적으로 자동화시킬 수 있다.

Description

가스가 새지 아니하는 알칼리 축전지
제1도는 금속 발포물 골격에 기초한 +전극 제조과정을 보여준다.
제2도는 압연코팅된-전극 제조과정을 보여준다.
* 도면의 주요부분에 대한 부호의 설명
1 : 수산화니켈 2 : 금속분말첨가물
3 : 금속수산화물 4 : 결합제
5 : 물 6 : 건조혼합기
7 : 교반용기 8 : 혼합용기
9 : 페이스트 10 : 코팅장치
11 : 금속 발포물 지지 스트립 12 : 건조지대
13 : 수소저장합금 14 : 분말합금
15 : 전도성 물질 16 : 유기 결합제
17 : 탄소질 혼합물 18 : 건조 혼합기
19,21 : 압연기 20 : 스트립
22 : 지지 스트립
본 발명은 수산화 니켈을 활성물질로 포함하는 +전극, -전극 및 전극간 분리기를 밀폐된 하우징에 포함하는 전기에너지 저장용 가스 밀폐식 알칼리 축전지에 관한 것이다.
가스밀폐식 알칼리 축전지용으로 전극을 제조하는 신기술과 결과의 전극 구조물은 한편으로는 재료의 전기화학적 활용성을 향상시키며, 다른 한편으로는 재료의 전지를 더 합리적으로 제조할 수 있게 한다. 가스 소모를 촉진시켜서 가스밀폐식 축전지의 가스밀폐기능을 신뢰성있게 만들려는 방법이 시도되고 있다.
전기화학적 활성전극재료, 즉 +전극용으로 수산화니켈과 -전극용으로 수산화 카드뮴, 수산화 철, 수산화 아연 및 수산화 코발트가 종전과 마찬가지로 알칼리 축전지에 있어서 전형적인 에너지 저장용 재료로서의 위치를 차지하고 있다. 그러나 -전극용 활성재료로서 수소를 저장할 수 있는 금속 및 금속합금이 보충되어야 한다. 이러한 방식으로 가스 밀폐식 니켈-수소 축전지가 종래의 가스밀폐형 알카리 축전지와 결합되었다. 현재 다양한 구조의 알칼리 축전지 전극이 사용된다. 특히 소결물 형태가 +전극 및 -전극용으로 널리 사용된다. 소결-함침공정에 의하여 제조한 전극은 튼튼하고, 내구성이 있으며 저항성이 크지만, 제조단계가 많기 때문에 비용이 많이 소요된다. 요즈음 소결 전극이 분말 압축형 전극으로 대체되고 있다. 그 장점은 전도성 지지 골격에 낭비되는 재료 비율을 낮추면서 재료의 활용성을 높이는데 있다.
카드뮴염 용액으로 부터 음극 금속을 침전시켜 수득된 -전착 전극은 특별한 구조를 가진다(DE-OS 28 22 821).
또 다른 신규발명은 유동성 활성물질의 슬러리 또는 페이스트가 도입되며 고다공성 금속 발포물로 된 전극 지지구조물에 관계한다(US-PS 4 251 603 또는 E-PS 185 730 참조).
또 다른 특허에서는 가스 밀폐식 알카리 축전지에서 한 형태의 전극을 다른 형태의 전극과 조합하는 예를 발표한다. 예컨대, DE-OS 34 16 817에서는 전착형(electrodeposited type) -카드뮴 전극과 분말압축형 +전극을 조합하는 방법을 발표한다. E-PS 284 333에 의하면 가스 밀폐식 니켈/수소 두가지 전극 물질이 금속 발포물 골격에 존재한다.
각 전극 구조물의 기계적 및 전기적 특성의 차이 때문에 특정 디자인의 가스 밀폐식 알카리전지용으로 적합한 전극을 선택하기가 어려우며 특정 작동조건을 충족시켜야 한다.
본 발명의 과제는 에너지저장능력과 기계적 안정성 측면에서 서로를 최적으로 보완하고 저렴한 비용으로 제조될 수 있으며 최대한으로 자동화된 제조공정을 통해 제조가능한 전극이 포함된 가스밀폐식 알카리축전지를 제공하는 것이다.
이 과제는 본 발명의 특허청구범위 제1항에 기술된 바와 같은 축전지에 의해 해결한다.
가스 밀폐식 축전에서 금속발포물 골격에 기초한 +전극과 압연코팅된 -전극의 조합은 매우 유리한 것으로 판명되었다. 그 이유는 제조기술에 있지 않다. 가스 밀폐식 축전지는 대부분 권선형 전지에 속하기 때문에, 활용되는 전극은 대개가 스트립 전극이다. 고신축성은 감는 과정에서 발생하는 기계적 응력을 해소시킨다.
가스 밀폐식 니켈/수소 축전지에서 금속발포물 골격에 기초한 +전극과 압연코팅된 -전극의 조합은 장점이 된다. 본 발명에 따른 축전지와 +전극은 매우 높은 다공성에서 탁월한 전기전도성을 가지며 공극부피가 95% 이상인 니켈로된 금속 발포물 지지물에 기초한다. 이와 관련하여 Co 코팅된 니켈 발포물이나 Ni-Co 합금 발포물의 성능이 특히 우수한다. 슬러리 또는 페이스트 형태의 +활성재료가 골격의 공극에 도입된다.
활성재료의 주성분은 다량의 니켈금속분말 및 Co, Cu, Fe, Mo, W, Cr, Ti, Zn에서 선택된 또 다른 금속분말과 Co(OH)2, Cd(OH)2, Zn(OH)2, Al(OH)3, Mg(OH)2, 수산산화철 및 Mn 수산화물에서 선택된 소량의 금속 수산화물을 포함하는 니켈수산화물이다. +활성재료는 전술한 구소요소의 건조혼합물에서 시작하며, 수산화니켈의 비율은 건조혼합물의 75-90중량%이고 금속분말은 5 내지 25중량%, 기타 수산화물은 1 내지 10중량%이다.
금속분말 성분에서 니켈을 제외한 금속의 합에 대한 니켈의 중량비는 1:1 및 1:20 이다.
기타 수산화물(예: Co(OH)2, Zn(OH)2또는 Mg(OH)2)은 수산화니켈이 동시침전에 의하여 획득되는 경우에 수산화니켈에 포함될 수 있다. 건조된 침전물은 85 내지 98중량%의 Ni(OH)2와 12 내지 15중량%의 기타 수산화물로 구성되어야 한다.
코팅가능한 활성재료 페이스트를 제조하기 위해서 가소성 결합제 및 농조화제의 수성 분산물에서 전술한 건조혼합물이 교반된다. 이러한 분산물은 페이스트의 "수성상"을 형성하고, 그 중량의 약 30%를 차지한다.
결합제로서는 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 아크릴산 에스테스, 폴리부타디엔, 폴리비닐알콜, 폴리비닐아세테이트, 폴리테트라 플루오르에틸렌 또는 폴리염화비닐리덴 및 아크릴산에스테르 공중합체등이 적당하며, 그중 상품 모빌리트 브이디엠(Mowilith VDM) 758 (제조원: 획스트, 프랑크푸르트)이 특히 적당하다.
분산물을 제조하기 위해서 결합제 및 농조화제가 물과 혼합되며, 이 혼합물에서 결합제는 약 4.5중량%, 농조화제는 약 0.8중량%이다.
본 발명에 따른 축전지의 +전극용 활성재료는 시판되는 원료로 부터 교반 및 혼합과정을 거쳐 용이하게 제조된다.
고체성분의 형태학적 특성도 양호한 전기화학적 활용성과 전극의 낮은 팽윤성 측면에서 활성재료 페이스트의 품질에 현저한 영향을 준다. 그러므로 다른 수산화물(동시침전으로 생긴)이 포함되어 있는 수산화니켈 입자가 구형이고 그 크기가 3㎛ 내지 70㎛ 이면 유리하다. 니켈분말로 입자크기가 0.1 내지 3㎛인 Mond 니켈이 선호된다.
페이스트는 공극부피가 97%, 두께가 1.7mm, 단위면적당 질량이 35 내지 65mg/㎠인 고다공성 니켈 발포물 구조물의 양면에 코팅됨으로써 도입된다. 발포물 구조물이 스트립 형태로 안내되는 적용장치를 수단으로 페이스트 도입을 연속으로 할 수 있다.
건조된 최종 전극재료의 후처리는 용기에서 니켈 또는 코발트염 함침단계와 알카리 노출단계로 구성된다. 이것은 전극의 공극을 수산화니켈 또는 수산화코발트로 추가코팅시켜 전기화학적 활용성과 전기적 부하용량을 향상시킨다.
혼합전 수산화니켈입자에 코발트 또는 니켈로된 얇은 금속층을 제공하면 유사한 결과를 얻을 수 있다.
본 발명에 따른 축전지에서 금속발포물 골격에 기초한 전극에 대해 반대전극인 -전극은 결합제를 이용하여 지지물에 활성재료 건조물을 압연코팅하여 획득한다. 활성재료는 통상적인 금속 수산화물(Cd(OH)2, Fe(OH)2, Zn(OH)2또는 Co(OH)2)이 사용된다. 종래의 가스 밀폐식 알카리 축전지에서, 이들 활성재료는 방전 예비물을 형성하거나 +활성재료의 성분으로서 극의 역전을 방지하는 추가 활성성분으로 보충된다. 그외에도 산소의 소모를 지원하고, 전도성을 향상시키는 공지된 보조제도 있다. 지지물로는 촘촘한 금속망이나 니켈, 철. 동 또는 은으로된 발포물이 있다. 경제적인 이유로, 니켈선 또는 은선으로된 망대신에 니켈도금 또는 은도금된 철 또는 구리가 사용될 수 있다. 전술한 모든 지지물에 있어서 전극재료가 압연코팅되기 이전에 무전류방식 또는 갈바니방식의 코발트도금을 하면 전기화학적 활용성과 부하용량 측면에서 이득이 된다.
본 발명에 따른 축전지, 즉 니켈/ 수소축전지 또는 금속수산화물 축전지의 경우에 -전극용 압연코팅 혼합물은 소량의 플라스틱 분말과 건조분말 혼합물로 부터 형성된다. 건조분말혼합물의 주성분인 활성재료는 수소를 전기화학적으로 흡수하여 저장할 수 있는 금속분말 또는 금속합금 분말이다. 이들 재료는 표면 근처의 전해질로 부터 중성 수소원자로 양성자가 방출되어서 금속내부에 저장되는 공정에 의해 전기화학적 에너지를 저장한다.
전지가 방전 상태에 있을 경우 수소화물 형태의 금속이나 합금이 보충됨으로써 방전 예비량을 가진다.
전기전도성을 향상시키기 위하여 니켈, 코발트 또는 구리와 같은 금속 분말과 흑연 및 전도성 카본 블랙이 활성재료에 첨가된다. 끝으로 활성재료 이외에, 산소 소모제가 탄소질 혼합물 형태로 제공된다. 이러한 성분으로는 전도성 카본 블랙, 활성탄 및 폴리테트라플루오르에틸렌이 있으며 그 성분비는 카본 블랙이 3 내지 20중량%, 특히 7.5중량%이고, 활성탄이 50 내지 80중량%, 특히 75중량%이며, 폴리테트라플루오르에틸렌이 10 내지 30중량%, 특히 17.5중량%이다.
이러한 혼합물은 완성된 전구상에 얇은 층으로 압연코팅되거나, 건조분말혼합물의 구성요소로서 미리 혼합될 수 있다.
-전극용 결합제로서는 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리테트라 플루오르에틸렌, 폴리비닐리덴플로라이드, 폴리비닐리덴카보네이트, 폴리비닐알콜, 폴리이소부틸렌, 폴리아크릴니트릴 등의 플라스틱을 들 수 있다.
먼저 건조분말혼합물의 모든 성분들을 잘 혼합한 다음, 이 혼합물에 결합제를 따라 첨가하는 방법이 바람직하다.
최종 압연코팅 혼합물은 60 내지 80중량%의 수소 저장 능력있는 금속 또는 합금, 5 내지 20중량%의 수소화물 형태의 활성재료, 10 내지 35중량%의 금속분말 또는 1 내지 6중량%의 카본 블랙 및 전도매질로서의 흑연, 1 내지 6중량%의 결합제 및 1 내지 8중량%의 산소소모용 탄소질 혼합물을 포함한다.
지지물에 건조압연 코팅시킴으로써 코팅된 -전극이 획득되며 촘촘한 금속망이나 금속발포물에 적용하기 이전에 0.3 내지 0.8mm 두께의 층을 형성하도록 압연 코팅 혼합물을 예비 압연시키는 것이 바람직하다.
금속발포물 골격에 기초한 +전극과 압연코팅된 -전극의 경우에 활성재료 도입전에 또는 압연코팅 공정 이전에 코발트염 함유 용기에서 무전류 또는 갈바니 처리하여 지지물을 코발트 도금하는 것이 좋은데, 그 이유는 전기 부하용량을 증대시키기 때문이다.
2개의 전극을 제조하는 과정을 첨부도면에 의하여 더 상세히 설명하면 다음과 같다.
제1도에 따르면, 제조될 활성재료 페이스트의 고체성분, 즉 수산화니켈(1)(경우에 따라서는 다른 수산화물이 포함되어 있는), 금속분말첨가물(2) 및 Ni(OH)2이외의 금속수산화물(3)로된 고체성분과 결합체(4) 및 물(5)로된 "액체상"성분이 각각 건조혼합기(6) 및 교반용기(7)에서 별도로 혼합된다. 그 다음에, 고체와 액체가 혼합용기(8)에서 교반되어 코팅가능한 페이스트(9)를 형성한다. 이 페이스트는 금속 발포물 지지 스트립(11)이 통과하는 코팅장치(10)를 통과하여서 스트립의 공극에 페이스트가 흡수된다. 마지막으로 페이스트가 함침된 스트립은 건조지대(12)를 통과한다.
제2도에 따르면, 일정량의 H2, 저장합금(13), 동일하지만 수소가 충진되는 분말합금(14), 유기결합제(16), 전도성물질(15)(금속분말 또는 카본 블랙/흑연 혼합물) 및 산소소모제로서 탄소질 혼합물(17)을 건조혼합기(18)내에 넣고 혼합한다. 이러한 건조 혼합물을 캘린더(19)내에서 0.3 내지 0.5mm 두께의 스트립(20)으로 예비압연하고, 이 스트립은 압연기(21)에서 망상 지지스트립(22)상에 코팅된다. 이후에 압연코팅된 전극 스트립은 후처리를 받는데, 예컨대 5 내지 15%의 폴리에틸렌, 폴리테트라플루오르에틸렌 또는 아크릴산 화합물의 분산물에 담가 플라스틱 코팅함으로써 스트립의 기계적 안정성을 증가시키거나, 압연코팅 혼합물에서 산소소모성분(17)을 생략하고 전극 스트립이 완성될 경우에만 산소소모성분이 압연 코팅에 의해 적용된다. 이와 같은 방법에 의하여 산화에 민감한 수소 저장합금이 산소와 접촉되는 것이 방지된다. 따라서 산소소모는 전극표면의 외부지역에서 이루어지므로 니켈/수소전지의 순환적 안정성에 유리하다.
본 발명에 따른 축전지를 제조하는데 이용되는 전극들은 +전극의 단위면적당 용량에 대한 -전극의 단위면적당 용량의 비가 1.2 내지 2가 되도록 그 두께가 조절된다.
1050mAh (0.2 CA)의 유효용량을 가진 AA-형 전지에 있어서는 전극의 규격을 다음과 같이 하는 것이 바람직하다.
금속발포물 골격에 기초한 +전극 :
길이 : 64mm 폭 : 41mm
두께 : 0.75mm 용량 : 1050 mAh
압연코팅된 -전극 :
길이 : 90mm 폭 : 41mm
두께 : 0.45mm 용량 : 1660 mAh
방전예비량 : 450mAh 충전예비량 : 160mAh
2개의 전극은 방전상태에서 폴리에틸렌, 폴리아미드, 또는 폴리프로필렌 부직포에 의하여 서로 분리되고, 나선형으로 감겨 있다. 전해질로서 5 내지 8N KOH 수용액(0.3 내지 2N의 LiOH가 첨가된)이 사용된다. 전지는 1 내지 14일간 45 내지 80℃에서 온도제어 저장함으로써 활성화된 이후에 10시간 공칭전류로 충전하고 5시간 방전함으로써 작동된다. 이러한 두 번의 싸이클 완료후 전지는 최대 부하용량에 도달한다.

Claims (10)

  1. 활성재료로서 수산화니켈을 포함하는 +전극, -전극 및 전극간 분리기를 폐쇄된 케이싱내에 포함하는 전기에너지 저장용 가스 밀폐식 알칼리 축전지에 있어서, +전극이 고다공성 금속발포물 지지골격을 활성재료의 수성 페이스트로 함침시킴으로써 형성되고, -전극이 플라스틱과 결합된 활성재료를 망상 지지 골격상에 압연 코팅시킴으로써 형성되는 것을 특징으로 하는 가스 밀폐식 알카리 축전지.
  2. 제1항에 있어서, 상기 축전지가 니켈/수소축전지인 것을 특징으로 하는 가스 밀폐식 알카리 축전지.
  3. 제2항에 있어서, 활성재료 페이스트가 수산화니켈, 니켈 금속 분말, 및 Co, Cu, Zn, Fe, Mo, W, Mn, Cr, Ti 에서 선택된 금속분말의 건조혼합물과 수성 결합제 분산물을 혼합함으로써 형성되는 것을 특징으로 하는 가스 밀폐식 알카리 축전지.
  4. 제2항에 있어서, -전극의 활성재료가 수소를 저장하는 금속 또는 수소저장합금을 포함함을 특징으로 하는 가스 밀폐식 알카리 축전지.
  5. 제3항에 있어서, 건조혼합물이 Co(OH)2, Cd(OH)2, Zn(OH)2, Mg(OH)2, Al(OH)3, 철수산화물 및 Mn 수산화물에서 선택된 수산화물을 더욱 포함함을 특징으로 하는 가스 밀폐식 알카리 축전지.
  6. 제3항 또는 제5항에 있어서, 건조혼합물에서 니켈 수산화물의 중량비가 75 내지 90%이고, 금속성분의 중량비가 5 내지 25%인 것을 특징으로 하는 가스 밀폐식 알카리 축전지.
  7. 제3항, 제5항에 있어서, 결합제가 아크릴산에스테르, 폴리부타디엔, 폴리비닐알콜, 폴리비닐아세테이트, 폴리테트라플루오르에틸렌, 폴리염화비닐리덴에서 선택됨을 특징으로 하는 가스밀폐식 알카리 축전지.
  8. 제4항에 있어서, 전지가 방전상태에 있을 때 활성재료가 수소화물의 형태로 저장합금을 더욱 포함함을 특징으로 하는 가스 밀폐식 알카리 축전지.
  9. 제4항 또는 제8항에 있어서, 활성재료에 전도성물질 또는 산소소모제가 더욱 포함됨을 특징으로 하는 가스 밀폐식 알카리 축전지.
  10. 제9항에 있어서, 산소를 소모제가 전도성 카본블랙, 활성탄 및 폴리테트라플루오르에틸렌의 혼합물을 포함하고 이러한 혼합물이 혼합동안 활성재료에 포함되거나 압연코팅에 의해 전극표면에 얇은 층으로 전용됨을 특징으로 하는 가스 밀폐식 알카리 축전지.
KR1019910007277A 1990-06-02 1991-05-06 가스가 새지 아니하는 알칼리 축전지 KR100222746B1 (ko)

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