KR100192690B1 - 공기 분리 플랜트로부터 생성된 질소를 사용하여 후속 공정으로 의 공급원료 가스로부터 이산화탄소를 제거하는 방법 - Google Patents

공기 분리 플랜트로부터 생성된 질소를 사용하여 후속 공정으로 의 공급원료 가스로부터 이산화탄소를 제거하는 방법 Download PDF

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존 앨램 로드니
알리 칼바씨 모하메드
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마쉬 윌리엄 에프
에어 프로덕츠 앤드 케미칼스 인코오포레이티드
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Abstract

본 발명은 공기 분리 플랜트에서 생성된 질소를 사용하여 후속 공정으로의 공급원료 가스로부터 이산화탄소를 제거하는 방법에 관한 것이다. 저온 공기 분이 유닛(ASU)은 산소 및 질소의 흐름을 제공한다. 산소는 COREX 제철 공정 또는 탄화수소의 부분 산화 공정등의 공정에 사용되거나, 산화석탄 연료를 사용하는 송풍 요로에 사용되어, 유용한 성분(H2및 CO)과 이산화탄소를 함유하는 오프-가스(off-gas)를 생성한다. 이산화탄소는 ASU로부터 얻은 질소를 재생 가스로서 사용하는 압력 스윙 흡착에 의해 제거되며, 정제된 오프-가스는 후속 공정, 예컨대 철광석의 직접 환원에 의한 제철 공정 또는 암모니아 원료인 NH3의 제조 공정과 대한 공급원료 가스가 되거나, 최초의 공정에 공급원료 가스로서 재순환된다.

Description

공기 분리 플랜트로부터 생성된 잘소를 사용하여 후속 공정으로의 공급원료 가스로부터 이산화탄소를 제거하는 방법
본 발명은 산소와 질소를 생성하는 공기 분리 플랜트와 이산화탄소를 함유하는 오프-가스를 생성하는 공정을 통합시킨 방법에 관한 것이며, 또한 본 발명은 상기 오프-가스를 후속 공정에 사용할 수 있도록 상시 오프-가스로부터 이산화탄소를 제거하기 위한 장치에 관한 것이다.
제철 또는 제강 공정의 작업, 예를 들면 COREX 제철 유닛을 철광석을 철 분말로 직접 환원시키기 위한 플랜트, 예를 들면 MIDREX 유형의 플랜트와 통합시키는 방법이 종래 제안된 바 있다. COREX 제철 플랜트로부터 생성된 오프-가스는 다량의 수소와 일산화탄소를 함유할 뿐만 아니라, 오프-가스를 MIDREX 플랜트에 사용하기 전에 반드시 제거할 필요가 있는 이산화탄소 및 수증기도 포함한다. 이러한 오프-가스 스트림에 대하여 이산화탄소를 제거하기 위한 표준적인 방법은 Selexol 또는 MEA(메틸에탄올아민)과 같은 통상의 물리적 또는 화학적 흡착 방법이다.
제철 또는 제강 공정은 산소의 공급을 필요로 하며, 산소는 산소와 질소를 생성하는 저온 공기 분리 유닛에 의해 공급될 수 있으며, 이 경우에 질소는 필수적으로 폐기물이 된다.
주기적으로 재생되는 고형 흡착제상에 이산화탄소를 흡착시키므로써 가스 스트림으로부터 이산화탄소를 제거하는 방법은 공지되어 있다. 재생 작업은 온도 스윙 흡착(TSA)에서와 같은 가열에 의해, 압력 스윙 흡착(PSA)에서와 같은 압력의 감소에 의해서 수행할 수 있다. 압력은 통상의 압력 스윙 흡착의 경우와 같이 주위 압력보다 낮지 않은 정도까지 감소 시키거나, 또는 진공 스윙 흡착(VSA)의 경우와 같이 대기압 이하까지 감소시킬 수 있다. 각각의 경우에, 흡착제로부터 탈착된 이산화탄소를 재생 또는 소기 가스의 흐름에 의해 소기하는 것이 통상적이다. 재생 가스는 흡착제에서 제거되는 가스를 가능한한 저함량으로 함유하는 것이 바람직한 것으로 공지되어 있다(US-A-5090973호 참조).
제1도는 본 발명에 의한 장치의 개략적인 설계 다이아그램을 도시한 도면이다.
본 발명에 의하면, 공기를 산소와 질소로 분리시키고, 그 결과 생성된 질소를 사용하는 방법을 제공하는 바, 본 발명의 방법은 저온 공기 분리 유닛을 작동시켜서 산소와 질소를 생성시키는 단계, 하나 이상의 다른 가스와 혼합된 이산화탄소를 함유하는 오프-가스를 생성하는 공정을 수행하는 단계, 및 흡착제상에 이산화탄소를 흡착시키는 것과 그 흡착제를 상기 공기 분리 유닛으로부터 생성된 질소의 흐름하에 재생시키는 것을 교대로 실시하므로써 상기 오프-가스로부터 이산화탄소를 제거하는 단계를 포함한다.
본 발명은 또한 공기를 산소와 질소로 분리시키고, 그 결과 생성된 질소를 사용하기 위한 장치를 제공하며, 본 발명의 장치는 분리시키고자 하는 공기의 주입구 및 상기 공기의 분리된 성분인 산소와 질소의 배출구를 가진 저온 공기 분리 유닛; 상기 오프-가스 생성 공정을 수행하기 위한 기구로서, 상기 공정에 대한 공급원료의 주입구 및 그 공정에서 생성된 오프-가스의 배출구를 가진 기구; 재생가능한 흡착제를 함유하는 이산화탄소 제거 유닛으로서, 상기 이산화탄소 제거 유닛에 대한 공급원료 가스인 상기 오프-가스인 상기 오프-가스의 주입구, 상기 이산화탄소 제거 유닛내의 흡착제를 재생하기 위한 소기 가스인 질소의 주입구 및 감소된 농도의 이산화탄소를 함유하는 상기 오프-가스의 배출구를 가진 유닛; 및 상기 공기 분리 유닛의 질소 배출구로부터 유래한 질소를 상기 이산화탄소 제거 유닛의 질소 주입구로 공급하기 위한 수단을 포함한다.
바람직하게는, 공기 분리 유닛으로부터 생성된 산소를 상시 오프-가스를 생성하는 공정에 사용하므로, 상기 장치는 상기 공기 분리 유닛의 산소 배출구로부터 유래한 산소를 상기 오프-가스 생성 공정을 실시하기 위한 기구에 공급원료 가스로서 공급하기 위한 수단을 포함한다.
상기 오프-가스 생성 공정은 제철 또는 제강 공정일 수 있으며, 이때 상기 오프-가스는 수소와 일산화탄소 뿐만 아니라 상기 이산화탄소를 함유할 것이다.
바람직하게는, 이산화탄소를 제거하고자 하는 원천인 상기 오프-가스는 후속 공정, 예컨대 철광석의 직접 환원에 의한 제철 공정에 사용되거나, 또는 상기 최초의 공정으로 재순환된다. 따라서, 본 발명의 장치는 공급원료로서 감소된 농도의 이산화탄소를 함유하는 상기 오프-가스의 주입구를 가진 제2의 공정을 수행하기 위한 기구를 포함한다.
상기 제2의 공정을 수행하기 위한 기구는 산화철의 직접 환원에 의해 철을 제조하기 위한 기구일 수 있다.
본 발명의 용도의 제2실시예는 탄화수소의 부분 산화에 의해 수소를 제조하는 방법과 관련된다. 탄화수소는 산소를 사용하여 수소, 일산화탄소 및 일부의 이산화탄소로 산화되며 이때 산소는 폐기물인 질소 스트림을 생성하는 공기 분리 플랜트에 의해 공급될 수 있다. 일산화탄소는 샤프트 전환기에서 수증기와 반응하여 수소와 이산화탄소를 생성한다. 이어서 이산화탄소는 전술한 바와 같이 사용된 흡착제를 재생하기 위한 질소를 사용하여 수소로부터 제거할 수 있다. 수소는 질소를 암모니아로 환원시키는 공정을 비롯한 많은 공정에, 또는 정유하는데 사용될 수 있다. 암모니아 반응에 사용되는 질소 또한 공기 분이 유닛으로부터 유래할 수 있음은 물론이다. 이 경우에, CO2제거 플랜트로의 공급 압력은, 예를 들면 80 바 정도에 이르기까지 비교적 높을 수 있다.
따라서, 상기 제2의 공정을 수행하기 위한 기구는 질소의 수소첨가에 의해 암모니아를 제조하기 위한 기구 또는 정유 기구일 수 있다.
제3의 실시예는 송풍 요로내의 코우크스에 대한 대체물로서 산화석탄(산소와 석탄의 혼합물)을 사용하는 것이다. 송풍 요로에 의해 생성된 상단부의 가스는 상당한 연료가 및 CO2를 함유할 것이다. 본 발명에 따라서 이산화탄소를 제거하므로써, 이러한 상단부위 가스를 송풍 요로에 대한 연료로서 재순환시킬 수 있다. 공정에 소요되는 산소 및 CO2흡착제를 재생하기 위한 질소는 공기 분리 유닛에 의해 공급될 수 있다.
본 발명의 장치를 구성하는 각종의 유닛들 사이에서 가스를 공급하기 위한 연결부는 반드시 직접적인 연결부이어야 하는 것이 아니라, 중간 보류 수단에 가스의 저장소를 포함할 수도 있다
전술한 바와 같이, 본 발명은 매우 포괄적인 이용가능성을 갖기 때문에, 제철 또는 제강 플랜트를 MIDREX 형의 철광석의 직접 환원 공정과 통합시키는 맥락으로 이용될 수도 있다.그러므로, 이하에서는 이점에 대하여 상세히 설명하고자 한다.
상기한 바와 같은 시스템에 있어서, 본 발명은 저온 공기 분리 플랜트로부터 생성된 폐기물 질소를 사용하여 다량의 이산화탄소를 분리시키고 가스 스트림으로부터 제거하는 흡착 공정에서 흡착제를 재생하는 방법을 포함한다. 흡착 공정은 TSA 유형의 것일 수 있지만, 압력 스윙 시스템(PSA)인 것이 바람직하고, 재생은 전공에서 (VSA), 또는 대기압이나 그 이상의 압력에서 수행하는 것이 바람직할 것이다. 가장 바람직한 공정은 가능한한 대기압에 가까운 압력에서 재생을 실시하는 PSA이다. 이산화탄소의 흡착은 재생 가스의 압력에 비해 승압된 압력하에서 일어날 것이다. 흡착 시스템은 흡착 단계; 압력하게 질소로 소기하여 공급원료 가스를 치환시키는 단계; 감압 단계; 저압 질소 소기 단계; 저압 생성물로 소기하여 질소를 치환시키는 단계; 및 공급원료 가스 및/또는 생성물 가스로 가압시키는 단계를 포함하는 사이클로 작동하는 2개 이상의 흡착층을 사용할 수 있다.
저압 단계는 대기압 가까운 압력하에, 또는 진공하에 수행할 수 있다. 사이클 단계의 선택은 PSA 공정의 전반적인 효율(회수율, 동력 및 투자 비용), 공급원료 가스의 조성 및 처리 조건, 및 하류 처리 공정의 대한 PSA유출물 가스의 제한과 같은 요건에 좌우된다. 상기 처리 공정의 예로서는 저온 공기 분리 유닛(ASU)을 제철 및 제강 공정과 통합시킨 것을 고려할 수 있다.
제철 및 제강 공정으로부터 유래한 오프-가스는 다량의 CO, H2및 CO2를 함유한다. 높은 CO2분압이 오프-가스를 이용하는 하류 처리 공정에서 유해한 영향을 미칠 경우에 상기 가스 스티림으로부터 CO2를 제거하는 것이 바람직하다. 예를 들면, COREX 제철 공정에서 유래한 오프-가스는 MIDREX 형의 환원 플랜트에서 철광석으로부터 직접 환원된 철 분말을 제조하는데 사용될 수 있다. 상기 오프-가스가 산화철을 철금속 분말로 전환시키기 위한 환원 가스로서의 최대의 가치를 갖기 위해서는, CO2분압이 가능한한 낮아야 한다. 마찬가지로 물도 제거될 것이다. 물의 제거는 주로 주위 온도 부근에서 CO2흡착을 수행하기 전에 오프-가스를 냉각시킬 때 응축에 의해서 수행될 것이다. 하기 표 1은 전형적인 COREX 오프-가스의 조성 및 CO2제거 이후의 이상적인 조성을 제시한 것이다. 그 조성은 원료의 품질과 특정한 작동 조건에 좌우되어 달라질 수 있다. 제강 플랜트에서, 가스 스티임은 통상 COREX 플랜트 또는 더욱 통상적인 송풍 요로 시스템의 기하기로부터 발생된다. 흡착 공정에 의해 물이 완전히 제거되기 때문에 수증기 함량은 0 임을 밝혀둔다.
분리는 통상적으로 다음과 같은 공정 임계 조건하에 수행한다.
활성탄소, 제올라이트 또는 활성 알루미나와 같은 표준적인 흡착제를 사용하여 분리를 실시한다. 규정된 사이클에서 흡착공정시 우수한 이산화탄소 흡착능을 제공하는 기타 신규의 흡착제로는 강화된 CO흡착능을 갖는 화학적으로 처리된 알루미나, 및 혼합된 실리카/알루미나 흡착제를 들 수 있다. 바람빅한 처리된 알루미나는 탄산칼륨 용액을 알루미나에 흡수시키고, 125℃ 정도의 온도에서 건조시켜 5 중량적% KCO재량이 수득되도록 처리함으로써 제조할 수 있다. 이들 흡착제들은 ASU로부터 유래한 이용가능한 다량의 질소에 의해 재생되기 때문에 바람직하다. O를 필요로하는 많은 유형의 공정들에 있어서, 공기 분리 플랜트는 시스템의 통합부이고, 폐기물 N는 부산물이다. 주어진 COREX 실시예에 있어서, 산소는 철 용융 용기에 주입할 필요가 있다.
본 발명은 첨부한 도면을 참고로 하여 바람직한 실시태양의 상세한 설명을 통해 더욱 상세히 예시하고자 한다.
제1도는 COREX 제철 공정의 오프-가스로부터 CO를 제거하기 위한 상술한 개념을 도시한 것이다.
제1도에서 도시한 바와 같이, 공기는 저온 공기 분리 유닛(ASU)(10)에서 산소와 질소로 분리되고, 산소는 파이프 라인(12)을 통해 COREX 제철 플랜트(14)로 수송되고, 오프-가스는 라인(16)을 통해 압축기(18)로 수송된다. 압축기(18)에 의해 압축된 오프-가스는 주입구(24)를 통해 PSA로 작동되는 CO제거 플랜트(20)로 도입된다. 재생 작업에 있어서, PSA 플랜트(20)는 ASU로부터 배출되는 질소 주입구(22)를 가진다. CO가 제거된 정체된 오프-가스는 PSA 플랜트의 배출구(26)로부터 직접 환원 제철 플랜트(28)로 공급된다.
또 다른 실시태양에서, COREX 플랜트(14)는 탄화수소를 수소 및 CO로 산화시키기 위한 플랜트로서 대체될 수 있고, 제철 플랜트(28)는 암모니아를 제조하기 위한 플랜트로서 대체될 수 있다.
PSA 플랜트(20)는 조절 밸브와 평행하게 배열함으로써, 직결 흐름, 감압, 소기, 재생용 질소 흐름, 생성물 소기, 재가압 및 하나의 용기를 항상 직결로 유지하는 방식으로 두 개의 용기를 처리하는 직결 사용으로의 반환이 가능한 제 1 및 제 2 용기(30, 32)를 갖는 종래의 디자인일 수 있다.
공급원료 가스는 COREX 플랜트(14)로부터 약 2 바의 압력에서 이용가능하거나, 또는 가스 홀더로부터 대기압에 근접한 아력에서 이용가능하다. 상기 가스는 먼지를 제거하기 위하여 여과하고, 압축기(18)에서 4바의 압력으로 압축시킨다. 이것을 통상 30℃로 냉각시키고, 응결수를 분리시키고, 가스를 2 층 흡착 시스템중 한 층을 구비한 용기(30)로 통과시킨다. 흡착제의 예를 들면, 활성 알루미나, 실리카 알루미나, 예컨대, Alcoa H156 또는 KCO개질 알루미나가 있다. 흡착제는 활성알루미나와 분자체, 예컨대 주로 물을 제거하기 위한 제 1 층의 활성 알루미나의 제 2 층의 13X 분사체의 혼합층일 수 있다. 흡착제는 물과 이산화탄소를 제거한다. COREX 성분 표(표 1)에 수록하지 않은 기타 다른 성분들(미량)도 존재할 수 있다. 일례가, 황화수소이다. 알루미나 흡착제의 경우에, 황화수소는 CO를 흡착하고, 재생/소기공정에 찌끼 가스로 배출된다. 이 경우에, 찌끼 가스는 황화수소를 제거 및 폐기하는 표준적인 방법에 의해 추가로 처리할 수 있다. 선택적으로, 공급원료 가스는 표준적인 방법에 의해 예비정제되어 흡착 공정에 앞서 황화수소 및 기타 오염물질을 제거한다.
PSA 용기(30)로의 공급원료의 유동은 배출CO의 농도가 예컨대 2%가 될때 까지 계속된다. 하류처리 작업은 유출물 스티림중의 허용CO를 설정할 것이다. 상세는 5내지 10%의 ppm 수준으로 달라질 수 있다. 임의로, 흡착층은 4 바의 질소로 병류소기되어 용기의 자유 공간으로 공급원료 가스를 치환할 수 있다. 이어서, 용기(30)를 역류로 감압시키고, COREX 공정에 사용하기 위한 산소 가스를 생성하는 ASU(10)에서 사용된 대기압과 근사한 압력의 질소가 없는 무수 CO로 역류 소기하였다. 질소 가스는 흡착제로부터 CO및 물을 탈착시킨다, 역류 생성물 소기 또는 병류 공급물 소기를 사용하여 용기의 자유 공간을 질소로 치환시킬 수 있다. 이 공정은 생성물 가스의 질소 순도 내역에 따라 필요하거나 또는 필요치 않다. 이 단계가 필요한 경우에, 시스템으로부터 CO 및 H의 회수는 감소될 것이다. 재생 및 소기 단계가 완결된 후, 용기는 공급물 또는 생성물로 가압시킨다. 이어서, 공급원료 흐름은 층을 통과하고, 사이클은 재개된다. 통상의 흡착 시간은 10 내지 30분(2층 시스템의 경우)의 총 사이클 시간중 5내지 15분을 차지한다. 2 층 사이클후 표준 사이클 시간은 하기 표 3에 제시하였다.
ASU에서 생성된 이용가능한 폐기물 질소의 사용은 PSA에 대한 사이클 디자인에 보다 큰 적용성을 제공한다. ASU에서 생성된 질소는 폐기물이지만, 흡착제를 재생시키는 중요한 가치를 가진다. 통상적으로, PSA 작업은 자립식 유닛으로 간주되므로, PSA의 생산성은 이론적 한계를 가진다. 외부 가스 공급원의 도입은 적용성의 한계를 연장시킨다. 재생 가스의 자유 공급원에 있어서, PSA 시스템은 단지 완만한 압력 스윙을 이용하여 높은 회수율로 작동되므로 동력 비용을 최소화시킬 수 있다. 그 외에도, 투자 비용은 공급원료를 고압으로서의 압착할 필요가 없고, 일반적으로 큰 진공 트레인이 필요치 않기 때문에 최소화할 수 있다.
본 발명은 도면에서 예시한 바람직한 실시태양을 참고로 하여 기술하였으나, 본 발명의 범위내에서 각종 변경 및 수정이 가능함을 이해해야 한다.

Claims (16)

  1. 저온 공기 분리 유닛을 작동시켜서 산소와 질소를 생성시키는 단계, 하나 이상의 다른 가스와 혼합된 이산화탄소를 함유하는 오프-가스(off-gas)를 생성하는 공정을 수행하는 단계, 및 흡착제상에 이산화탄소를 흡착시키는 것과 그 흡착제를 상기 공기 분리 유닛으로부터 생성된 질소의 흐름하에 재생시키는 것을 교대로 실시하므로써 상기 오프-가스로부터 이산화탄소를 제거하는 단계를 포함하는, 공기를 산소와 질소로 분리시키고, 그 결과 생성된 질소를 사용하는 방법.
  2. 제1항에 있어서, 공기 분리 유닛으로부터 생성된 산소를 오프-가스를 생성하는 공정에 사용하는 방법.
  3. 제2항에 있어서, 상기 공정이 제철 및 제강 공정이고, 오프-가스는 수소와 일산화탄소뿐만 아니라, 이산화탄소도 포함하는 방법.
  4. 제2항에 있어서, 상기 공정은 산소에 의해 탄화수소를 부분 산화시킴으로써 수소를 제조하여, 상기 수소와 함께 이산화탄소를 포함하는 오프-가스를 제조하는 공정인 방법.
  5. 제1항에 있어서, 이산화탄소가 제거된 오프-가스를 후속 공정에 사용하거나, 또는 동일 공정으로 재순환시키는 단계를 추가로 포함하는 방법.
  6. 제5항에 있어서, 후속 공정이 철광석의 직접 환원에 의한 제철 공정인 방법.
  7. 제5항에 있어서, 후속 공정이 오프-가스중의 수소에 의해 질소를 환원시킴으로써 암모니아를 제조하는 공정인 방법.
  8. 제5항에 있어서, 후속 공정이 오프-가스중의 수소와 반응시킴으로써 정유하는 공정인 방법.
  9. 제5항에 있어서, 오프-가스 제조 공정이 부분적으로 산화석탄을 연료로 사용하는 송풍 요로의 작업이고, 오프-가스는 이산화탄소의 제거후 상기 송풍 요로에 대한 연료로서 재순환되는 방법.
  10. 제1항에 있어서, 흡착제는 압력이 0.1 내지 3 바인 질소 흐름하에서 재생시키는방법.
  11. 분리시키고자 하는 공기의 주입구 및 상기 공기의 분리된 성분인 산소와 질소의 배출구를 가진 저온 공기 분리 유닛; 일련의 공정을 수행하기 위한 기구로서, 상기 공정을 위한 공급원료의 주입구 및 그 공정에서 생성된 오프-가스의 배출구를 가진 기구; 재생가능한 흡착제를 함유하는 이산화탄소 제거 유닛으로서, 상기 이산화탄소 제거 유닛에 대한 공급원료 가스인 상기 오프-가스의 주입구, 상기 이산화탄소 제거 유닛내의 흡착제를 재생하기 위한 소기 가스인 질소의 주입구 및 감소된 농도의 이산화탄소를 함유하는 상기 오프-가스의 배출구 가진 유닛; 및 상기 공기 분리 유닛의 질소 배출구로부터 유래한 질소를 상기 이산화탄소 제거 유닛의 질소 주입구로 공급하기 위한 수단을 포함하는, 공기를 산소와 질소로 분리시키고, 그 결과 생성된 질소를 사용하기 위한 장치.
  12. 제11항에 있어서, 공급원료로서 감소된 농도의 이산화탄소를 함유하는 오프-가스의 주입구를 가진 제 2 의 공정을 수행하기 위한 기구를 추가로 포함하는 장치.
  13. 제11항에 있어서, 공기 분리 유닛의 산소 배출구로부터 유래한 산소를 상기 공정을 수행하기 위한 기구에 공급원료 가스로서 공급하기 위한 수단을 포함하는 장치.
  14. 제11항에 있어서, 공정을 수행하기 위한 기구가 제철 공정용이고, 생성된 오프-가스가 이산화탄소로 오염된 일산화탄소 및 수소를 포함하는 장치.
  15. 제11항에 있어서, 공정을 수행하기 위한 기구가 탄화수소의 부분 산화에 의해 수소를 제조하기 위한 기구인 장치.
  16. 제11항에 있어서, 공정을 수행하기 위한 기구가 송풍 요로의 연료 물질로서 감소된 농도의 이산화탄소를 함유한 오프-가스의 주입구를 갖는 산화석탄을 연료로 사용하는 송풍 요로인 장치.
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