KR0148099B1 - 방수적층지 및 그 제법 - Google Patents

방수적층지 및 그 제법

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KR0148099B1
KR0148099B1 KR1019890000858A KR890000858A KR0148099B1 KR 0148099 B1 KR0148099 B1 KR 0148099B1 KR 1019890000858 A KR1019890000858 A KR 1019890000858A KR 890000858 A KR890000858 A KR 890000858A KR 0148099 B1 KR0148099 B1 KR 0148099B1
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도시오 사사끼
미쓰기 곤노
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다께바야시 쇼오고
미쓰이 세끼유 가가꾸 고오교오 가부시끼가이샤
미야시다 다께시로
니혼 세이시 가부시끼가이샤
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Abstract

내용없음

Description

방수 적층지 및 그 제법
본 발명은 낮은(정전)대전도와 우수한 내수성, 필기성(writability), 인쇄성, 내후성, 인열강도(tearstrength)칫수안정성 및 불투명도를 갖는 방수 적층지에 관한 것이다.기판층, 이 기판층의 표면 위의 무기 충전제를 함유하지않는 폴리에틸렌코팅층, 및 충전제를 함유하지 않는 폴리에틸렌, 코팅층의 표면위의 티타늄의 디 옥사이드, 산화아연 또는 황화아연 등의 충전제를 함유하는 폴리에틸렌 코팅층등의 3층의 종이쉬트를 갖는 인화지용 지지체는 이 기술분야에 공지되어 있다. 상술한 3층 적층지에 있어서 수지층은 무기 충전제를 그 중에 포함시킴으로써 불투명화되고, 무기충전제를 함유하지 않는 수지층은 종이기판의 표면과 충전제 함유 수지층 사이에 위치하여 종이기판의 표면과 폴리에틸렌 코팅층 사이에 수지층내에 무기충전제를 포함시킴으로 인한 접착력의 감소를 방지하고 있다.
또, 종이기판과 무기충전제를 함유하지 않는 중간층없이 기판위에 직접 무기충전제를 함유하는 폴리에틸랜층을 갖는 것들이 이 기술 분야에 역시 공지되어 있다. 상술한 인화지용 지지체에 있어서는 폴리에틸렌 수지층이 인화지의 표면을 스무스하게 하기 위하여 종이기판의 표면위에 적층되어 그 위에 미세한 사진상이 인쇄되는 것이다. 그러나, 수지층의 적층결과로서 지지체의 표면이 투명화 된다. 따라서, 명료한 사진상을 얻기 위하여 이 수지층 중에 안료를 포함시킴으로써 백색배경이 형성된다. 즉, 인화지용 지지체 중의 수지층의 표면의 원활성이 폴리에틸렌 표면층 중에 포함된 무기안료의 혼압에 의해서 손상되어서는 안된다. 이런 이유 때문에 무기안료의 혼합량은 한정되고 실용에 있어서의 한도는 약 7중량%이라고 생각된다. 반명에 본 발명에 의한 방수적층지는 인쇄성과 필기성을 갖추어야 한다. 이런 이유 때문에 방수적층지 표면 위에는 적당하고 온화한 거칠음이 요구된다. 그러나, 인화지지체의 경우에서와 같이 약 7중량%의 무기충전제의 혼합은 요구하는 표면조도를 제공할 수 없다. 따라서, 수성 또는 유성 인쇄잉크 또는 필기용 잉크의 고착 및 건조에 문제들이 생기게 된다. 또 얻어진 용지에 볼펜 또는 연필로 필기하여 할 때에 그 종이는 편편하거나 평활한 필름의 경우에서와 같이 실질적으로 필기되지 않는다.
또, 인쇄용지용 지지체를 불투명화 시키는데 사용되는 다량의 티타늄 디 옥사이드 또는 산화아연이 수지층 중에 혼합될 경우에 이 수지층의 높은 정 대전도는 감소될 수 없다. 그리고, 결과로 높은 정대전도를 갖는 다수매의 용지가 연속적이고 자동적으로 인쇄되거나 정적으로 또 자동적으로 복사될 경우에 용지간의 정전기로 인한 상호 흡인력에 의해서 2매이상의 용지가 겹친 상태로 급지될 수 있다는 심각한 문제가 생기게 된다. 그리하여 용지가 막히는 등의 고장원인이 된다. 따라서 본 발명의 목적은 종래기술의 상술한 문제들을 제거하여 우수한 내수성, 필기성, 인쇄성, 내후성, 인열강도, 칫수안정성 및 불투명성을 제공하는 동시에 수지의 높은 정대전도를 감소시키는데 있다.
본 발명의 다른 목적들과 이점들은 다음 설명으로 명백해 질 것이다. 본 발명에 의해서 양호한 인쇄성 및 낮은 정대전도를 갖는 방수적층지가 제공된다. 그 구성은 종이기판의 표면위에 적어도 하나의 상층 열가소성 수지가 20-80중량%, 바람직 하기로는 30-50중량%의 무기충전제를 함유하는 적어도 하나의 열가소성 수지층을 갖는 적층지 기판으로 되어있다. 본 발명에 의해서 다음 공정단게로 구성되는 방수적층지의 제조방법도 제공된다.
(i) 20-80중량%의 무기충전제를 함유하는 적어도 하나의 용융상태의 열가소성 수지와 (ii)무기충전제를 함유하지 않는 적어도 하나의 용융상태의 열가소성 수지를 T-다이를 통해서 압출하는 동시에 T-다이로 부터 압출되기 전에 수지층(i)과 수지층(ii)가 함께 적층되는 단계 ; 및 수지층(ii)가 종이기판의 표면과 접촉되도록 압출된 수지층(i)과 (ii)를 종이기판의 표면 위에 적층시키는 단계; 또는 종이기판의 표면위로 용융상태의 무기충전제를 함유하지 않는 열가소성 수지를 압출한 후에 전체 조성물 중량에 대해서 20-80중량%의 무기충전제를 함유하는 용융상태의 열가소성 수지 위로 압출하는 단계. 수지층 중에 20중량% 이상의 무기충전제를 함유하는 얇은 층(예 10μm두께)을 제조하기는 실제로 쉬운 일이 아니다. 이 기술은 실제각종 실험법으로만 행해지는 것이다. 이 목적을 위해서는 탄산칼슘 등의 변성제의 함수량을 혼합전에 예를들면 500ppm 이하로 조정하는 것을 충고 또는 권할 수 있다. 흡습 탄산칼슘의 함수량을 건조에 의해서 소망하는 낮은 함수량으로 감소시키는 것은 통상 또는 실질적으로 불가능함에 주목해야 한다.
본 발명의 실시에에 의하면 낮은 정대전도는 물론이고 필기성 및 인쇄성은 티타늄 디 옥사이드 등의 불투명화 무기충전제를 변성체, 탄산 칼슘 및 실질적으로 정대전도를 증가시킴이 없이(티타늄디 옥사이드 등의 불투명화제만 사용하면 정대전도를 증가시킨다). 소망하는 필기성과 인쇄성을 제공할 수 있는 유사 무기충전제와 조합하여 사용하는 방수적층지에 의해서 유익하게 얻을 수 있다. 소망하는 필기성, 인쇄성 및 낮은 정대전도를 갖는 바람직한 방수적층지가 (A)탄산칼슘 등의 변성제와(B)티타늄 디옥사이드 등의 불투명화 무기충전제를 (A)/(B)의 중량비가 99/1-55/45, 더욱 바람직하기로는 80/20-60/40의 혼합물을 조성물 전중량에 대해서 20-80중량%, 바람직 하기로는 30-50중량%를 적어도 하나의 상층(즉 최상층 및 선택적으로 다음 또는 다음 내층 또는 충등)에 포함시킴으로써 제공될 수 있다. 본 발명에 사용될 수 있는 무기충전제의 평균입자경은 수지중의 무기충전제의 분산성의 견지에서 0.01-10μm이 바람직하고, 더욱 바람직 하기로는 0.1-5μm이다. 또, 필기성 및 인쇄성은 수지층에 무기충전제를 함유시킴으로써 제공된다.
또, 비표면적 및 오일 흡수량에 관해서는 티타늄 디 옥사이드의 비표면적은 1-50m2/g(BET법,N2), 오일흡수량은 10-50ml/100g을 갖는 것이 적합하고 탄산 칼슘(바람직 하기로는 중 탄산 칼슘)는 비표면적이 0.5-70m2/g, 더욱 바람직 하기로는 1-30m2/g(BET법,N2), 오일흡수량은 5-50ml/100g, 더욱 바람직 하기로는 10-40ml/100g를 갖는 것이 적합하다. 본 발명에 사용될 수 있는 다른 무기충전제는 예를들면 탈크, 클레이, 카올린, 황산바륨, 칼슘 실리케이트, 탄산마그네슘, 산화아연, 산화마그네슘, 실리콘 옥사이드, 규조토 및 자성산화철 및 그들의 혼합물을 포함한다.
카본블랙, 페놀수지, 멜라민 및 우레아 등의 유기충전제의 소량이 포함될 수 도 있다. 또, 적당한 지방산염, 접착제(tackifier), 침수처리된 폴리오레핀 왁스 및 그들의 표면처리된 생성물이 충전제의 분산성을 개선시키는 보조수단으로서 더 첨가될 수 있다. 본 발명에서의 기판으로서 사용될 수 있는 종이는 임의의 종래의 종이면 되고, 예를들어 식물섬유를 주성분으로 하여 수중에 균일하게 분산시킨 충전제를 첨가하여 각 섬유 및 충전제를 함께 결함시키고 탈수에 의해서 건조하여 소정의 두께 및 강도를 갖는 쉬트를 형성시켜 제조된다. 또한, 적당한화학약품을 갖는 종이재료를 쉬트로 만드는 종이 제조방법도 포함되고 가공지는 종이 위에 화학약품을 코팅하거나 흡수시켜서 제조된다. 이 종이는 필름적층지의 최종용도에 따라서 선택되어야 하며, 요구목적에 적합한 종이가 선택되어야 한다. 예를 들면 강한 내수성이 요구될 경우는 그 종이자체는 절단후에 물의 침투를 막기 위해서 내부에 내수제를 함유하여야 한다. 본 발명에 사용될 수 있는 열가소성 수지는 올레핀 열가소성 수지 및 폴리에스테르를 포함한다. 본 발명에 사용될 수 있는 올레핀열가소성 수지의 예로는 폴리에틸렌 및 폴리프로필렌 등의 1-올레핀 단독중합체 및 1-올레핀 또는 1-올레핀과 1-올레핀과 공중합 가능한 다른 단량체와의 공중합체가 포함된다.
그와 같은 단량체들의 예로는 비닐아세테이트, 에틸아세테이트, 메타크릴레이트를 들을수 있다. 이들 공단량체들은 소량으로만 사용된다. 본 발명에 사용될 수 있는 바람직한 열가소성 수지는 용융유속(MFR)가 3-20g/10분(190℃에서)용융장력이 0.3-11g(190℃에서) (압출기 오리피스의 L/D; 3.8 압출속도; 15m/분)의 에틸렌 수지이다. 바람직한 프로필렌 수지는 MFR이 15-50g/10분(230℃에서), 용융장력이 0.3-3.3g(L/D=3.8, 압축속도=15mm/분, 테이크오프속도=15m/분)의 수지이다.
본 발명의 방수적층지는 종이의 적어도 1면 위에 T-다이 필름압출기로부터 무기충전제를 함유하지 않는 열가소성 수지층을 압출하고 그위에 T-다이필름 압출기로부터 무기충전제를 함유하는 열가소성 수지층을 압출시켜 3층적층을 시켜서 제조된다. 수지층들의 두께에는 엄격한 제한은 없으나 무기충전제를 함유하는 수지층(층들)이 3-20μm, 더욱 바람직하기로는 5-10μm의 두께를 갖는 것이 바람직하고, 무기충전제를 함유하지 않는/또는 종이기판 다음층인 내부수지층(층들)은 5-25μm의 두께를 갖는 것이 바람직 하다. 층간의 접착력은 상층(층들) 또는 최상수지층과 충전제를 함유하지 않는 내부수지층 또는 종이기판 다음층이 같은 종류의 수지로 구성될 경우에 높다. 상술한 바와같이 본 발명에 의하면 소망하는 방수적층지는 종이기판의 적어도 1면에 열가소성 수지층(층들)을 적층 결합시켜 제조하는데 무기충전제를 함유하는 열가소성 수지(수지들)는 T-다이필름형성기로 부터 압출하여 제조할 수 있다. 이와같이 얻어진 적층물은 일반용도에 견딜수 있는 충분한 층간 접착력을 갖고 있다. 본 발명에 의한 소망하는 방수적층지는 종이기판과 무기충전제를 함유하는 수지층 사이에 무기충전제를 함유하지 않는 적어도 하나의 수지층이 존재되게 하여 더욱 바람직하게 제조될 수 있다. 이 방법에 의하면 무기충전제를 함유하는 수지층의 두께가 감소될 경우라도 안정된 압출성형이 막파손 등의 조작상의 문제들이 발생됨이 없이 행해질 수 있다. 물론, 종이기판의 양면에 무기충전제를 함유하는 수지층을 직접 적층시킬 수 있고, 또는 무기충전제를 함유하는 수지층을 종이기판의 양면에 무기충전제를 포함하지 않는 수지층의 적층후에 또는 동시에 적층시키는 것도 가능하다. 또, 종이에 접착력을 높이기 위하여 종이기판의 표면을 압출코팅 전에 화염처리, 코로나방전처리 및 열처리(예 50-150℃로)를 행하는 것이 바람직하다. 다른 방법으로는 종이기판위로 적층될 수지층표면을 예를 들어 층간접착력을 증가시키도록 오존처리를 행한다. 그리하여 수지 등의 다이랜트 퇴적으로 생기는 열화된 수지오염이 발생하는 빈도가 감소될수 있고, 인열강도의 감소를 일으키는 수지의 열화가 방지될 수 있다. 종이기판위의 수지층의 적층에 의해서 얻어지는 방수적층지의 표면의 평활도는 무기충전제의 함량과 평균입자경과 최상층의 막두께를 적당히 선택함으로써 변화시킬 수 있고, 특히 적층기의 냉각롤 패턴이 바뀔 경우에 제품의 표면은 유익하게 매트피니슈(mattfinish)를 할수있고, 연필필기성을 증가시킬 수 있다. 여기에 사용된매트피니슈란 말은 경사각 60°에서 측정할 때 그로스(gloss) 30%를 갖는 것을 뜻한다. 또, 필요하다면 대전방지제, 잉크흡착 개선제 및 UV-선흡수제를 적어도 하나의 수지층에 함유시키거나 최상층의 표면위에 코팅할 수 있다. 본 발명에서는 종이를 기판으로서 사용하므로 쉬트의 인열강도 및 칫수안정성을 향상시킬수 있다. 그러나, 반면에 종이의 사용은 열가소성 수지의 적층으로 인해서 불투명도와 필기성을 저하시키는 문제를 일으킨다. 그러나, 특정종류의 무기충전제가 조합되어 사용될 경우에 본 발명의 실시예에 의해서 소망하는 필기성 및 인쇄성이 실질적으로 정대전도의 증가없이 얻어질 수 있다. 99-55중량부, 바람직하기로는 80-60중량부의 중 탄산칼슘과 1-45중량부, 바람직 하기로는 20-40중량부의 투틸형 티타늄 디 옥사이드로 구성되는 무기충전제의 혼합물이 최상층 폴리올레핀수지층에 전체조성물 100중량부에 대해서 20-80중량부, 바람직 하기로는 30-50중량부의 양으로 혼합될 경우에 최상층(또는 상층)의 표면비 저항치는 1×1010- 9×1015Ω이며, 그것은 무기충전제로서 티타늄 디 옥사이드만 함유하는 층의 표면비저항치(1015Ω)보다도 훨씬 낮다. 본 발명에 의한 표면비저항치는 23℃의 온도 및 60%의 상대습도에서 측정된 것이다.
[실시예]
이제 본 발명을 다음 실시예들에 의해서 더 상세히 설명하겠으나 본 발명이 이들 실시예들에 한정되는 것은 아니다.
[실시예1]
MFR:11g/10분, 밀도;0.916g/cm2및 용융장력; 1.3g의 저밀도폴리에틸렌 75중량%와, 평균입자경; 2μm를 탄산칼슘과 평균입자경 0.2μm의 티타늄 디 옥사이드와의 95/5혼합물 25중량%를 혼합하였다. 이 혼합물을 T-다이를 통해서 290℃의 온도에서 두께 60μm 및 폭500mm의 내수성 복사지의 양면위로 압출하고 조이에 적층된 용융수지막 면에 오존함유 공기를 불어보내 적층지막을 얻었다. 용융막의 적층속도는 100m/분, 에어갭은 130mm, 오존농도는 40g/m3및 오존의 공급속도는 2m3/hr 였다. 이 실시예의 사용된 내수성복사지는 기재로서 중량 48g/m2을 갖는 얇은 종이를 사용하고 80/20의 스타치/폴리비닐알콜의 코팅조성물로 1-2g/m2도포량으로 이 얇은 종이를 사이즈프레스 코팅하여 얻은 스토키그트 사이징 디그리(stockigt sizing degree)30sec를 갖는 건식복사지 였다.
[실시예2]
탄산 칼슘/티타늄 디 옥사이드의 중량비를 80/20으로 바꾸고 표1에 나타낸 바와같이 수지중의 무기충전제의 함량을 바꾼 것 이외는 실시예1과 같은 방법으로 방수적층지를 얻었다.
[실시예3]
실시예1에서 사용된 저밀도 폴리에틸렌 25중량%를 용융상태에서 60/40(중량비)의 탄산칼슘과 티타늄디옥사이드의 혼합물 75중량%에 혼합시켰다. 무기충전제를 함유하지 않는 저밀도 폴리에틸렌을 별도로 준비했다. 상기의 충전제를 함유하지 않은 수지층과 상기의 충전제를 함유하는 수지층을 T-다이를 통하여 290℃의 온도에서 무기충전제를 함유하지 않은 수지층이 그 아래 층이 종이기판과 접촉되도록 하여 동시 압출을 시켰다. 그리하여 실시예1에서 사용된 것과 같은 내수성지의 양면위에 동시압출에 의해서 수지층들을 적층시켜 방수적층지를 얻었다.
[실시예4]
MFR:25g/10분, 밀도; 0.91g/cm2및 용융장력; 0.5g의 폴리프로필렌 65중량%를 용융상태에서 탄산 칼슘과 티타늄 디 옥사이드와의 95/5(중량비) 혼합물 35중량부%와 혼합시켰다. 무기충전제를 함유하지 않은 상술한 폴리프로필렌을 별도로 준비했다. 무기충전제를 함유하지 않는 상기의 수지층과 무기충전제를 함유하는 상기의 수지층을 T-다이를 통하여 290℃의 온도에서 무기충전제를 함유하지않은 수지층이 그아래층이 종이기판과 접촉되도록하고 충전제를 함유하는 수지층이 최상층이 되도록하여 동시 압출시켰다. 그리하여 실시예1에서 사용된 것과 같은 내수성지의 양면위에 동시압출에 의해서 수지층들을 적층시켜 방수적층지를 얻었다. 오존처리를 실시예1에서와 같은 방법으로 종이와 결합될 하부수지층의 표면에 행하였다.
[실시예5]
탄산 칼슘, 티타늄 디 옥사이드 및 실리카의 80/10/10(중량비)혼합물을 무기충전제로서 45중량%(즉 폴리프로필렌의 양은 55중량%)의 양으로 사용하고 종이기판으로서 중량 70g/m2를 갖는 얇은 종이을 사용한 것 이외는 실시예4에서와 같은 방법으로 방수적층지를 얻었다.
[실시예6]
평균입자경 0.8μm 탈크 30중량%를 무기충전제로 사용하고 실시예5에서 사용된 폴리프로필렌 70중량% 사용하고 상술한 충전제를 함유하는 수지층을 얇은 종이의 양면에 무기충전제를 함유하지 않은 하부층을 사용하지 않고, T-다이를 통하여 290℃의 온도에서 수지층들을 압출시키면서 상술한 바와같이 오존처리를 행한 것 이외는 실시예5와 같은 방법으로 방수적층지를 얻었다.
[실시예7]
70중량%의 폴리프로필렌과 무기충전제로 탄산칼슘을 30중량% 사용한 이외는 실시예5와 같은 방법으로 방수적층지를 얻었다.
[비교예1]
무기추전제들을 함유하지 않는 저밀도 폴리프로필렌을 사용한 것 이외는 실시예1과 같은 방법으로 적층지를 얻었다.
[비교예2]
무기충전제들을 함유하지 않는 폴리프로필렌을 사용한 것 이외는 실시예6과 같은 방법으로 적층지를 얻었다.
[비교예3 및 4]
내수성 복사지와 상술한 실시예들에서 사용된 얇은 종이를 각각 직접 평가했다.
[실시예8,9 및 10]
무기충전제로서 사용된 탄산칼슘티타늄 디 옥사이드의 비율을 표2에 나타낸 것과 같이 바꾼 것 이외는 실시예4에서와 같은 방법으로 방수적층지를 얻었다.
[실시예11,12,13 및 비교예5]
저밀도 포리에틸렌의 양에 대한 무기충전제의 양을 표2에 나타낸 것과 같이 바꾼 것 이외는 실시예3과 같은 방법으로 방수적층지를 얻었다. 상술한 실시예들과 비교예들에서 얻은 방수 적층지들의 물성의 측정결과를 표1 및 2에 나타냈다. 이들 결과들은 아래에 나타낸 방법에 의해서 얻은 것이다.
(1)두께; JIS(즉 일본공업규격) P-8118
(2)불투명도; JIS P-8138
(3)수침신장률:JAPAN, TAPPI27
(4)내수표면마모:JIS P-8136
(5)필기성:필기시험을 심경도2B를 가진 연필을 사용하여 일정압력하에 다음 기주하에 행하였다. ◎:극히 양호한 필기성 0:양호한 필기성 X:실제로 필기불가
(6)표면비저항치:가와구찌덴기(주)사제 MODEL P-601, VE-30을 사용하여 23℃, 60%RH에서 측정
(7)인쇄성:롤란드 오프세트인쇄기 MODEL 202B를 사용하여 다음 시험 조건하에 행하였다.
인쇄지 사이즈:297X420mm(A3), 용지공급속도:8000장/hr, 인쇄실분위기:20℃, 50%RH, 인쇄잉크:POPK 다이닛뽄잉크 가가꾸 사제.
Figure kpo00001
Figure kpo00002
Figure kpo00003
Figure kpo00004

Claims (12)

  1. 종이기판위에 열가소성수지 필름층이 2층 적층되어 있고, 내층은 무기충전제를 함유하지 않는 열가소성수지 필름층이고, 외층은 무기충전제를 20-80중량% 함유하는 열가소성수지 필름층인 것을 특징으로 하는 양호한 인쇄성 및 낮은 정대전도를 갖는 방수적층지.
  2. 제1항에 있어서, 상기 무기충전제를 함유하는 외층 열가소성 수지필름층의 표면 비저항치가 1×1010-9×1015Ω인 방수적층지.
  3. 제1항에 있어서,상기 무기충전제는 (A)탄산칼슘 및(B)티타늄 디옥사이드가 (A)/(B)의 중량비가 99/1-55/45로 구성된 것인 방수전층지.
  4. 제1항에 있어서,외층 열가소성 수지필름층은 (A)탄산칼슘 및(B)티타늄 디옥사이드가 (A)/(B)의 중량비가 80/20-60/40로 구성된 무기충전제를 30-50중량% 함유하는 방수적층지
  5. 제1항에 있어서, 상기 열가소성 수지는 용융유속이 230℃에서 15-50g/10분이고, 용융장력이 압출기 오리피스의L/D가3.8, 압축속도가15mm/분 및 테이크오프(take-off speed)가 15m/분의 조건하에 230℃에서 측정하여 적어도 0.3g인 방수적층지.
  6. 제1항에 있어서, 상기 열가소성 수지는 용융유속이 190℃에서 3-20g/10분, 용융장력이 압출기 오리피스의L/D가3.8, 압축속도가15mm/분 및 테이크옵 속도가 15m/분의 조건하에 190℃에서 측정하여 적어도 0.3g인 폴리에틸렌계 수지인 방수적층지.
  7. 방수적층지를 제조하는 방법에 있어서 그 제조단계가 (i) 무기충전제 20-80중량%를 함유하는 용융상태의 열가소성 수지와 (ii)무기충전제를 함유하지 않는 용융상태의 열가소성 수지를 T-다이로 부터 압출하여 수지층필름층(i)과 수지층필름층(ii)을 적층하는 단계. 종이기판의 표면위에 압출된 수지필름층들(i)과 (ii)이 종이기판의 표면과 접촉하도록 적층시키는 단계로 구성된 방수적층지의 제조방법.
  8. 제7항에 있어서, 적층할 상기 용융수지필름의 표면을 상기 수지필름층을 종이기판의 표면에 적층하기 전에 50℃-290℃의 온도에서 오존또는 오존함유가스에 노출시키는 방수적층지의 제조방법.
  9. 제7항에 있어서, 적층할 상기 종이기판의 표면을 수지필름층을 적층하기 전에 코로나 방전처리 또는 화염처리하는 방수적층지의 제조방법.
  10. 방수적층지를 제조하는 방법에 있어서, 무기충전제들을 함유하지 않은 열가소성 수지를 용융상태로 상기 종이기판의 표면위에 필름상으로 압출시킨후에 무기충전제를 전체 조성물의 중량에 대해서 20-80중량% 함유하는 열가소성수지를 필름상으로 압출시키는 방수적층지의 제조방법.
  11. 제10항에 있어서, 상기 적층할 용융수지필름을 이 수지필름층을 종이기판의 표면에 적층하기 전에 50℃-290℃의 온도에서 오존 또는 오존함유가스에 노출시키는 방수적층지의 제조방법.
  12. 제10항에 있어서, 적층할 상기 종이기판의 표면을 수지필름층을 적층하기 전에 코로나 방전처리 또는 화염처리하는 방수적층지의 제조방법.
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