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Description
本発明の1-ブテン・エチレン共重合体(A)は、1-ブテンから導かれる構成単位の量の下限値は70モル%である。その構成単位の量の下限値は75モル%であることが好ましく、80モル%であることがより好ましく、85モル%であることが特に好ましい。
本発明の1-ブテン・エチレン共重合体(A)は、エチレンから導かれる構成単位(ii)の量の上限値は30モル%である。この構成単位の量の上限値は25モル%であることが好ましく、20モル%であることがより好ましく、15モル%であることが特に好ましい。
本発明の1-ブテン・エチレン共重合体(A)は、エチレンから導かれる構成単位(ii)の量を上記範囲内にすることで、後述のプロピレン系重合体(B)との良好な相溶性を得ることができる。エチレンから導かれる構成単位の量が上限値以下にあると、機械強度に優れ、例えばホットメルト接着剤として使用した場合、接着強度に優れるという面で好ましく、包装材として使用した場合にはフィルムの耐久性が向上するため好ましい。また、下限値以上にあると適切な結晶化速度となり、例えば、不織布の改質材として用いた場合には、安定紡糸可能な成形条件が広がり成形性が向上するため好ましく、ホットメルト接着剤として使用した場合、オープンタイムが長いという本発明の特徴を十分に発揮することができるため好ましく、包装材として使用した場合にはプロピレン系重合体と組み合わせた場合に延伸時の耐白化性に優れるために好ましい。
なお、R2は立体的に嵩高い炭化水素基、ケイ素含有炭化水素基であること、即ち2級、3級の置換基が好ましく、炭素原子数4以上の置換基であることがより好ましい。具体的な炭化水素基としては、イソプロピル、1,1-ジメチルプロピル、1,1-ジエチルプロピル、1-エチル-1-メチルプロピル、1,1,2,2-テトラメチルプロピル、sec-ブチル、tert-ブチル、1,1-ジメチルブチルなどが挙げられる。特に好ましくはtert-ブチルである。ケイ素含有炭化水素基は上記化合物の一部または全部の炭素がケイ素に置換された構造の化合物を例示出来る。
成分(C)は、有機アルミニウムオキシ化合物(C-1)、前記メタロセン化合物(A)と反応してイオン対を形成する化合物(C-2)、及び有機アルミニウム化合物(C-3)から選ばれる少なくても1種の化合物から構成される。さらに必要に応じて、粒子状担体(D)から構成される。
オレフィン用の重合触媒を形成する有機アルミニウム化合物(C-3)としては、例えば下記一般式(3)で表される有機アルミニウム化合物などを挙げることができる。
RamAl(ORb)HpQq・・・(3)
(式中、Ra及びRbは、互いに同一でも異なっていてもよく、炭素原子数が1~15、好ましくは1~4の炭化水素基を示し、Qはハロゲン原子を示し、mは0<m≦3、pは0≦p<3、qは0≦q<3の数であり、かつm+p+q=3である。)で表される有機アルミニウム化合物。このような化合物の具体例として、トリメチルアルミニウム、トリエチルアルミニウム、トリn-ブチルアルミニウム、ジイソプロピルアルミニウムハイドライド、ジイソブチルアルミニウムハイドライドなどのジアルキルアルミニウムハイドライド、イソブチルアルミニウムメトキシド、イソブチルアルミニウムエトキシドなどのアルキルアルミニウムアルコキシドなどを挙げることができる。
RamAl(ORb)HpQq・・・(3)
(式中、Ra及びRbは、互いに同一でも異なっていてもよく、炭素原子数が1~15、好ましくは1~4の炭化水素基を示し、Qはハロゲン原子を示し、mは0<m≦3、pは0≦p<3、qは0≦q<3の数であり、かつm+p+q=3である。)で表される有機アルミニウム化合物。このような化合物の具体例として、トリメチルアルミニウム、トリエチルアルミニウム、トリn-ブチルアルミニウム、ジイソプロピルアルミニウムハイドライド、ジイソブチルアルミニウムハイドライドなどのジアルキルアルミニウムハイドライド、イソブチルアルミニウムメトキシド、イソブチルアルミニウムエトキシドなどのアルキルアルミニウムアルコキシドなどを挙げることができる。
重合を行うに際して、成分(A)は、反応容積1リットル当り、周期律表第4族金属原子換算で通常10-8~10-2モル、好ましくは10-7~10-3モルとなるような量で用いられる。成分(C-1)は、成分(C-1)と、成分(A)中の遷移金属原子(M)とのモル比[(C-1)/M]が、通常0.01~5000、好ましくは0.05~2000となるような量で用いられる。成分(C-2)は、成分(C-2)と成分(A)中の遷移金属原子(M)とのモル比[(C-2)/M]が、通常1~10、好ましくは1~5となるような量で用いられる。成分(C-3)は、成分(C-3)と成分(A)中の遷移金属原子(M)とのモル比[(C-3)/M]が、通常10~5000、好ましくは20~2000となるような量で用いられる。
また、成形体において1-ブテン系重合体組成物(X)中の1-ブテン・エチレン共重合体(A)の含有量が前記範囲にあると、プロピレン系重合体(B)の機械的強度(耐曲げ特性、破断点強度など)、耐熱性などの特徴を生かしつつ、1-ブテン・エチレン共重合体(A)によって適度に柔軟で、耐衝撃性・透明性・延伸時の耐白化性に優れる成形体を容易に得ることができる。
〔要件(X1-3)〕
1-ブテン・エチレン共重合体(A)、プロピレン系重合体(B)、および、エチレン系重合体(C)の3成分を有する1-ブテン系重合体組成物の場合は、
1-ブテン・エチレン共重合体(A)の含有量が1~50質量%の範囲、プロピレン系重合体(B)の含有量が30~98質量%の範囲、エチレン系重合体(C)の含有量が1~20質量%の範囲〔但し、1-ブテン・エチレン共重合体(A)とプロピレン系重合体(B)とエチレン系重合体(C)の合計を100質量%とする。〕であることが好ましく、
さらには、1-ブテン・エチレン共重合体(A)の含有量が5~40質量%の範囲、プロピレン系重合体(B)の含有量が42~92質量%の範囲、エチレン系重合体(C)の含有量が3~18質量%の範囲であることがより好ましく、
1-ブテン・エチレン共重合体(A)の含有量が8~35質量%の範囲、プロピレン系重合体(B)の含有量が48~88質量%の範囲、エチレン系重合体(C)の含有量が4~17質量%の範囲であることがさらに好ましい。
〔要件(X1-3)〕
1-ブテン・エチレン共重合体(A)、プロピレン系重合体(B)、および、エチレン系重合体(C)の3成分を有する1-ブテン系重合体組成物の場合は、
1-ブテン・エチレン共重合体(A)の含有量が1~50質量%の範囲、プロピレン系重合体(B)の含有量が30~98質量%の範囲、エチレン系重合体(C)の含有量が1~20質量%の範囲〔但し、1-ブテン・エチレン共重合体(A)とプロピレン系重合体(B)とエチレン系重合体(C)の合計を100質量%とする。〕であることが好ましく、
さらには、1-ブテン・エチレン共重合体(A)の含有量が5~40質量%の範囲、プロピレン系重合体(B)の含有量が42~92質量%の範囲、エチレン系重合体(C)の含有量が3~18質量%の範囲であることがより好ましく、
1-ブテン・エチレン共重合体(A)の含有量が8~35質量%の範囲、プロピレン系重合体(B)の含有量が48~88質量%の範囲、エチレン系重合体(C)の含有量が4~17質量%の範囲であることがさらに好ましい。
また、成形体において1-ブテン系重合体組成物(X)中の1-ブテン・エチレン共重合体(A)の含有量が前記範囲にあると、プロピレン系重合体(B)の機械的強度(耐曲げ特性、破断点強度など)、耐熱性などの特徴を生かしつつ、1-ブテン・エチレン共重合体(A)とエチレン系重合体(C)によって適度に柔軟で、耐衝撃性・延伸時の耐白化性に優れる成形体を容易に得ることができる。特に、エチレン系重合体(C)はプロピレン系重合体(B)に比べてガラス転移温度が低く、低温での耐衝撃性を改善できるほか、成形性の改善にも寄与する。
〔要件(X2)〕
示差走査熱量計(DSC)を用いて、20℃/分の加熱速度で-70℃から200℃に昇温(第一昇温)し、200℃で10分間保持した後、更に20℃/分の冷却速度で-70℃まで降温(第一降温)し、-70℃で1分間保持した後、再度20℃/分の加熱速度で-70℃から200℃に昇温(第二昇温)する測定において、第一降温した際に生じる高温側のピーク(結晶化温度)が40℃以上110℃未満の範囲にあり、第二昇温した際に、生じる第1ピーク(融解ピーク)が20℃以上100℃未満であり、第2ピーク(融解ピーク)が100℃~170℃の範囲にある。
〔要件(X2)〕
示差走査熱量計(DSC)を用いて、20℃/分の加熱速度で-70℃から200℃に昇温(第一昇温)し、200℃で10分間保持した後、更に20℃/分の冷却速度で-70℃まで降温(第一降温)し、-70℃で1分間保持した後、再度20℃/分の加熱速度で-70℃から200℃に昇温(第二昇温)する測定において、第一降温した際に生じる高温側のピーク(結晶化温度)が40℃以上110℃未満の範囲にあり、第二昇温した際に、生じる第1ピーク(融解ピーク)が20℃以上100℃未満であり、第2ピーク(融解ピーク)が100℃~170℃の範囲にある。
分離カラム:東ソー(株)製のTSKgel GNH6-HT 2本、および、東ソー(株)製のTSKgel GNH6-HTL 2本(カラムサイズはいずれも直径7.5mm、長さ300mm)
カラム温度:140℃
移動相:酸化防止剤としてBHT(武田薬品工業(株)製)0.025重量%を含むo-ジクロロベンゼン(富士フィルム和光純薬(株)製)
移動速度:1.0mL/分
試料濃度:15mg/10mL
試料注入量:400μL
検出器:示差屈折計
標準ポリスチレン:分子量がMw<1000、および、Mw>4×10 6 の場合、東ソー(株)製を使用、分子量が1000≦Mw≦4×10 6 の場合、プレッシャーケミカル社製を使用した。
カラム温度:140℃
移動相:酸化防止剤としてBHT(武田薬品工業(株)製)0.025重量%を含むo-ジクロロベンゼン(富士フィルム和光純薬(株)製)
移動速度:1.0mL/分
試料濃度:15mg/10mL
試料注入量:400μL
検出器:示差屈折計
標準ポリスチレン:分子量がMw<1000、および、Mw>4×10 6 の場合、東ソー(株)製を使用、分子量が1000≦Mw≦4×10 6 の場合、プレッシャーケミカル社製を使用した。
Claims (20)
- 下記要件(A1)~(A5)を満たす1-ブテン・エチレン共重合体(A);
(A1)1-ブテンから導かれる構成単位(i)の含有量が70~99.9モル%の範囲、および、エチレンから導かれる構成単位(ii)の含有量が0.1~30モル%の範囲〔但し、構成単位(i)と構成単位(ii)の合計を100モル%とする。〕にある;
(A2)13C-NMRにより算出したアイソタクティックペンダット分率(mmmm)が80~99.9%の範囲にある;
(A3)135℃、デカリン溶媒中の極限粘度[η]が0.7~2.0dl/gの範囲にある;
(A4)ASTM D1238に準拠し、190℃、2.16kg荷重で測定したメルトフローレート(MFR)が1~100g/10分の範囲にある;
(A5)示差走査型熱量計(DSC)を用いて、20℃/分の加熱速度で-70℃から200℃まで昇温(第一昇温)し、200℃で10分間保持した後、次いで、20℃/分の冷却速度で-70℃まで降温(第一降温)し、-70℃で1分間保持した後、再度20℃/分の加熱速度で-70℃から200℃まで昇温(第二昇温)し、第二昇温した際に溶融ピークが観測されない。 - 下記要件(A6)~(A8)のいずれか1つ以上を満たす請求項1に記載の1-ブテン・エチレン共重合体(A);
(A6)重量平均分子量(Mw)が100,000~400,000である;
(A7)ASTM D2240に準拠して測定したショアA硬度が81~99の範囲である;
(A8)ASTM D2240に準拠して測定したショアD硬度が31~60の範囲である。 - 下記要件(A1)~(A5)を満たす1-ブテン・エチレン共重合体(A)および下記要件(B1)および(B2)を満たすプロピレン系重合体(B)を含む1-ブテン系重合体組成物;
(A1)1-ブテンから導かれる構成単位(i)の含有量が70~99.9モル%の範囲、および、エチレンから導かれる構成単位(ii)の含有量が0.1~30モル%の範囲〔但し、構成単位(i)と構成単位(ii)の合計を100モル%とする。〕にある;
(A2)13C-NMRにより算出したアイソタクティックペンダット分率(mmmm)が80~99.9%の範囲にある;
(A3)135℃、デカリン溶媒中の極限粘度[η]が0.7~2.0dl/gの範囲にある;
(A4)ASTM D1238に準拠し、190℃、2.16kg荷重で測定したメルトフローレート(MFR)が1~100g/10分の範囲にある;
(A5)示差走査型熱量計(DSC)を用いて、20℃/分の加熱速度で-70℃から200℃まで昇温(第一昇温)し、200℃で10分間保持した後、次いで、20℃/分の冷却速度で-70℃まで降温(第一降温)し、-70℃で1分間保持した後、再度20℃/分の加熱速度で-70℃から200℃まで昇温(第二昇温)し、第二昇温した際に溶融ピークが観測されない;
(B1)示差走査熱量計により測定した融点が100~170℃の範囲にある;
(B2)アイソタクティックペンタッド分率が90~99.9%の範囲にある。 - 1-ブテン・エチレン共重合体(A)、および、プロピレン系重合体(B)を含有する組成物であり、下記要件(X4)を満たす1-ブテン系重合体組成物;
(X4)ASTM D2240に準拠して測定したショアD硬度が20~80の範囲にある。 - ASTM D2240に準拠して測定したショアD硬度が20~43の範囲にある請求項4に記載の1-ブテン系重合体組成物。
- ASTM D2240に準拠して測定したショアD硬度が44~80の範囲にある請求項4に記載の1-ブテン系重合体組成物。
- 下記要件(X2)を満たす請求項3~6のいずれかに記載の1-ブテン系重合体組成物;
(X2)示差走査型熱量計(DSC)を用いて、20℃/分の加熱速度で-70℃から200℃まで昇温(第一昇温)し、200℃で10分間保持した後、次いで、20℃/分の冷却速度で-70℃まで降温(第一降温)し、-70℃で1分間保持した後、再度20℃/分の加熱速度で-70℃から200℃に昇温(第二昇温)し、第二昇温した際に、生じる第1ピーク(融解ピーク)が20℃以上100℃未満であり、第2ピーク(融解ピーク)が100℃~170℃の範囲にある。 - 下記要件(X1-1)を満たす請求項3~7のいずれかに記載の1-ブテン系重合体組成物;
(X1-1)1-ブテン・エチレン共重合体(A)の含有量が63~99質量%の範囲、およびプロピレン系重合体(B)の含有量が1~37質量%の範囲〔但し、1-ブテン・エチレン共重合体(A)とプロピレン系重合体(B)の合計を100質量%とする。〕である。 - 下記要件(X1-2)を満たす請求項3~6のいずれかに記載の1-ブテン系重合体組成物;
(X1-2)1-ブテン・エチレン共重合体(A)の含有量が62~1質量%の範囲、およびプロピレン系重合体(B)の含有量が38~99質量%の範囲〔但し、1-ブテン・エチレン共重合体(A)とプロピレン系重合体(B)の合計を100質量%とする。〕である。 - エチレン系重合体(C)を含む請求項3または4または6のいずれか1項に記載の1-ブテン系重合体組成物。
- エチレン系重合体(C)が高圧法低密度ポリエチレン(C1)およびエチレン・α-オレフィン共重合体(C2)よりなる群から選ばれる1種以上からなる請求項10に記載の1-ブテン系重合体組成物。
- 下記要件(X1-3)を満たす請求項10または11に記載の1-ブテン系重合体組成物;
(X1-3)1-ブテン・エチレン共重合体(A)の含有量が1~50質量%、
プロピレン系重合体(B)の含有量が30~98質量%、
エチレン系重合体(C)の含有量が1~20質量%、
〔但し、1-ブテン・エチレン共重合体(A)、プロピレン系重合体(B)、および、エチレン系重合体(C)の合計を100質量%とする〕である。 - 1-ブテン系重合体組成物が、示差走査熱量計(DSC)の第二昇温時で測定されるプロピレン系重合体(B)由来の融解エンタルピーΔHfusが5~100J/gである請求項3~12のいずれか1項に記載の1-ブテン系重合体組成物。
- 1-ブテン系重合体組成物が、JIS K 7136に準拠して測定したヘイズが50%以下である請求項3~13のいずれか1項に記載の1-ブテン系重合体組成物。
- 1-ブテン系重合体組成物が、ASTM D2240に準拠して測定したショアD硬度が40~80の範囲にある請求項3~14のいずれか1項に記載の1-ブテン系重合体組成物。
- 請求項1または2に記載の1-ブテン・エチレン共重合体(A)を含有するペレット、または、請求項3~15のいずれか1項に記載の1-ブテン系重合体組成物を含有するペレット。
- 請求項1または2に記載の1-ブテン・エチレン共重合体(A)、または、請求項3~15のいずれか1項に記載の1-ブテン系重合体組成物を含有するホットメルト接着剤。
- 請求項17に記載のホットメルト接着剤を含有する、内装部品及び外装部品から選ばれる自動車部品。
- 請求項1または2に記載の1-ブテン・エチレン共重合体(A)、または、請求項3~15のいずれか1項に記載の1-ブテン系重合体組成物を含有するフィルム。
- 請求項1または2に記載の1-ブテン・エチレン共重合体(A)、または、請求項3~15のいずれか1項に記載の1-ブテン系重合体組成物を含有する不織布。
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