JPWO2020070776A1 - ダイヤモンド多結晶体、ダイヤモンド多結晶体を備える工具及びダイヤモンド多結晶体の製造方法 - Google Patents

Abstract

ダイヤモンド粒子を含むダイヤモンド多結晶体であって、立方晶ダイヤモンドと６Ｈ型六方晶ダイヤモンドとを含み、上記立方晶ダイヤモンドと上記６Ｈ型六方晶ダイヤモンドとは、それぞれ同一又は異なる上記ダイヤモンド粒子中に存在し、赤外吸収スペクトルにおける１２００ｃｍ−１以上１３００ｃｍ−１以下の範囲にある吸収の最大値Ａｂ１と、１９００ｃｍ−１以上２１００ｃｍ−１以下の範囲にある吸収の最大値Ａｂ２との比Ａｂ１／Ａｂ２が０．４以上１以下である、ダイヤモンド多結晶体である。

Description

本開示は、ダイヤモンド多結晶体、ダイヤモンド多結晶体を備える工具及びダイヤモンド多結晶体の製造方法に関する。

ダイヤモンド多結晶体は、優れた硬度を有するとともに、硬さの方向性及び劈開性がないことから、切削バイト、ドレッサー及びダイス等の工具、並びに、掘削ビット等に広く用いられている。

従来のダイヤモンド多結晶体は、原料であるダイヤモンドの粉末を、焼結助剤又は結合材とともに、ダイヤモンドが熱力学的に安定な高圧高温（一般的には、圧力が５〜８ＧＰａ程度及び温度が１３００〜２２００℃程度）の条件で焼結することにより得られる。焼結助剤としては、Ｆｅ、Ｃｏ及びＮｉ等の鉄族元素金属、ＣａＣＯ_３等の炭酸塩等が用いられる。結合材としては、ＳｉＣ等のセラミックス等が用いられる。

上記の方法で得られるダイヤモンド多結晶体には、焼結助剤又は結合材が含まれる。焼結助剤及び結合材は、ダイヤモンド多結晶体の硬度及び強度等の機械的特性又は耐熱性を低下させる原因となり得る。

ダイヤモンド多結晶体中の焼結助剤を酸処理により除去したもの、及び結合材として耐熱性のＳｉＣを用いた耐熱性に優れたダイヤモンド多結晶体も知られている。しかし、該ダイヤモンド多結晶体は硬度又は強度が低く、工具材料としての機械的特性は不十分である。

一方、グラファイト、グラッシーカーボン、アモルファスカーボン、オニオンライクカーボン等の非ダイヤモンド状炭素材料を超高圧高温下で、焼結助剤等を用いることなく、直接的にダイヤモンドに変換させることが可能である。非ダイヤモンド相からダイヤモンド相へ直接変換すると同時に焼結させることでダイヤモンド多結晶体が得られる（Ｎ．Ｄｕｂｒｏｖｉｎｓｋａｉａ ｅｔ ａｌ．， Ｄｉａｍｏｎｄ ＆ Ｒｅｌａｔｅｄ Ｍａｔｅｒｉａｌｓ， １４（２００５）１６−２２（非特許文献１）、Ｈ． Ｓｕｍｉｙａ ｅｔ ａｌ．， Ｊａｐａｎｅｓｅ Ｊｏｕｒｎａｌ ｏｆ Ａｐｐｌｉｅｄ Ｐｈｙｓｉｃｓ ４８ （２００９） １２０２０６（非特許文献２））。

国際公開第２０１２／０２３４７３号

Ｎ．Ｄｕｂｒｏｖｉｎｓｋａｉａ ｅｔ ａｌ．， Ｄｉａｍｏｎｄ ＆ Ｒｅｌａｔｅｄ Ｍａｔｅｒｉａｌｓ， １４（２００５）１６−２２ Ｈ． Ｓｕｍｉｙａ ｅｔ ａｌ．， Ｊａｐａｎｅｓｅ Ｊｏｕｒｎａｌ ｏｆ Ａｐｐｌｉｅｄ Ｐｈｙｓｉｃｓ ４８ （２００９） １２０２０６

本開示のダイヤモンド多結晶体は、
ダイヤモンド粒子を含むダイヤモンド多結晶体であって、
立方晶ダイヤモンドと６Ｈ型六方晶ダイヤモンドとを含み、
上記立方晶ダイヤモンドと上記６Ｈ型六方晶ダイヤモンドとは、それぞれ同一又は異なる上記ダイヤモンド粒子中に存在し、
赤外吸収スペクトルにおける１２００ｃｍ^−１以上１３００ｃｍ^−１以下の範囲にある吸収の最大値Ａｂ_１と、１９００ｃｍ^−１以上２１００ｃｍ^−１以下の範囲にある吸収の最大値Ａｂ_２との比Ａｂ_１／Ａｂ_２が０．４以上１以下である。

本開示の工具は、上記ダイヤモンド多結晶体を備える。

本開示のダイヤモンド多結晶体の製造方法は、
出発物質としてグラファイト化度が０．６以下である非ダイヤモンド状炭素材料を準備する工程と、
圧力をＰ（ＧＰａ）、温度をＴ（℃）としたときに、
Ｐ≦１０かつ０≦Ｔ≦１００の条件を満たす開始圧力及び開始温度から、
０．２ＧＰａ／分以上２０ＧＰａ／分以下の昇圧速度及び、
３００℃／分以上３０００℃／分以下の昇温速度で、それぞれを同時に上昇させて、
１０＜Ｐ≦２５ 式（１）、
１０００＜Ｔ≦２５００ 式（２）、
Ｐ≧０．００００９７Ｔ^２−０．４２２Ｔ＋４７１ 式（３）、及び、
Ｐ≦０．０００１１３Ｔ^２−０．５４１Ｔ＋６６３ 式（４）
という条件を満たす焼結圧力及び焼結温度まで、昇圧及び昇温させる工程と、
上記焼結圧力及び上記焼結温度において、上記非ダイヤモンド状炭素材料をダイヤモンド粒子に変換させ、かつ焼結させる工程と、
を備える。

図１は、ダイヤモンド多結晶体の赤外吸収スペクトルを示すグラフである。

［本開示が解決しようとする課題］
非特許文献１〜３のダイヤモンド多結晶体は、切削工具等に適用すると、刃先の欠損が生じやすい傾向があり、耐欠損性及び耐亀裂性等の点で課題がある。

本開示は、上記事情に鑑みてなされたものであり、高い硬度を維持したまま、優れた耐欠損性を有するダイヤモンド多結晶体、ダイヤモンド多結晶体を備える工具及びダイヤモンド多結晶体の製造方法を提供することを目的とする。

［本開示の効果］
本開示によれば、高い硬度を維持したまま、優れた耐欠損性を有するダイヤモンド多結晶体、ダイヤモンド多結晶体を備える工具及びダイヤモンド多結晶体の製造方法を提供することが可能になる。

［本開示の実施形態の説明］
最初に本願開示の実施態様を列記して説明する。
［１］本開示の一態様に係るダイヤモンド多結晶体は、
ダイヤモンド粒子を含むダイヤモンド多結晶体であって、
立方晶ダイヤモンドと６Ｈ型六方晶ダイヤモンドとを含み、
上記立方晶ダイヤモンドと上記６Ｈ型六方晶ダイヤモンドとは、それぞれ同一又は異なる上記ダイヤモンド粒子中に存在し、
赤外吸収スペクトルにおける１２００ｃｍ^−１以上１３００ｃｍ^−１以下の範囲にある吸収の最大値Ａｂ_１と、１９００ｃｍ^−１以上２１００ｃｍ^−１以下の範囲にある吸収の最大値Ａｂ_２との比Ａｂ_１／Ａｂ_２が０．４以上１以下である。

上記ダイヤモンド多結晶体は、高い硬度を維持したまま、優れた耐欠損性を有する。

［２］上記６Ｈ型六方晶ダイヤモンドは、上記ダイヤモンド粒子内において層状に存在する。このように規定することで、更に耐亀裂伝搬性に優れるダイヤモンド多結晶体となる。

［３］室温におけるヌープ硬度は、１００ＧＰａ以上１５０ＧＰａ以下である。このように規定することで、更に硬度に優れるダイヤモンド多結晶体となる。

［４］上記ダイヤモンド粒子は、その平均粒径が１ｎｍ以上６０ｎｍ以下である。このように規定することで、耐欠損性に加えて更に耐亀裂性に優れるダイヤモンド多結晶体となる。

［５］本開示の一態様に係る工具は、上記［１］〜［４］のいずれかに記載のダイヤモンド多結晶体を備える。

上記工具は、各種材料の加工において、優れた耐欠損性を有する。

［６］本開示の一態様に係るダイヤモンド多結晶体の製造方法は、
出発物質としてグラファイト化度が０．６以下である非ダイヤモンド状炭素材料を準備する工程と、
圧力をＰ（ＧＰａ）、温度をＴ（℃）としたときに、
Ｐ≦１０かつ０≦Ｔ≦１００の条件を満たす開始圧力及び開始温度から、
０．２ＧＰａ／分以上２０ＧＰａ／分以下の昇圧速度及び、
３００℃／分以上３０００℃／分以下の昇温速度で、それぞれを同時に上昇させて、
１０＜Ｐ≦２５ 式（１）、
１０００＜Ｔ≦２５００ 式（２）、
Ｐ≧０．００００９７Ｔ^２−０．４２２Ｔ＋４７１ 式（３）、及び、
Ｐ≦０．０００１１３Ｔ^２−０．５４１Ｔ＋６６３ 式（４）
という条件を満たす焼結圧力及び焼結温度まで、昇圧及び昇温させる工程と、
上記焼結圧力及び上記焼結温度において、上記非ダイヤモンド状炭素材料をダイヤモンド粒子に変換させ、かつ焼結させる工程と、
を備える。

上記製造方法は、高い硬度を維持したまま、優れた耐欠損性を有するダイヤモンド多結晶体を製造することができる。

［７］上記非ダイヤモンド状炭素材料は、低結晶性グラファイト、熱分解グラファイト又はアモルファスカーボンを含む。このように規定することで、更に耐亀裂性に優れるダイヤモンド多結晶体を製造することができる。

［本開示の実施形態の詳細］
本開示の実施形態の詳細を、以下に説明する。なお、本開示はこれらの例示に限定されるものではない。ここで、本明細書において「Ａ〜Ｂ」という形式の表記は、範囲の上限下限（すなわちＡ以上Ｂ以下）を意味し、Ａにおいて単位の記載がなく、Ｂにおいてのみ単位が記載されている場合、Ａの単位とＢの単位とは同じである。

≪ダイヤモンド多結晶体≫
本実施形態に係るダイヤモンド多結晶体は、
ダイヤモンド粒子を含むダイヤモンド多結晶体であって、
立方晶ダイヤモンドと６Ｈ型六方晶ダイヤモンドとを含み、
上記立方晶ダイヤモンドと上記６Ｈ型六方晶ダイヤモンドとは、それぞれ同一又は異なる上記ダイヤモンド粒子中に存在し、
赤外吸収スペクトルにおける１２００ｃｍ^−１以上１３００ｃｍ^−１以下の範囲にある吸収の最大値Ａｂ_１と、１９００ｃｍ^−１以上２１００ｃｍ^−１以下の範囲にある吸収の最大値Ａｂ_２との比Ａｂ_１／Ａｂ_２が０．４以上１以下である。

上記ダイヤモンド多結晶体は、ダイヤモンド粒子を含む。すなわち、ダイヤモンド多結晶体は、粒子であるダイヤモンドを基本組成とし、実質的に焼結助剤及び結合材の一方又は両方により形成される結合相（バインダー）を含まない。したがって、上記ダイヤモンド多結晶体は、非常に高い硬度と強度とを備える。また上記ダイヤモンド多結晶体は、高温条件下においても結合材との熱膨張率の差異又は結合材の触媒作用による機械的特性の劣化又は脱粒が発生しない。また、本実施形態の一側面において、ダイヤモンド粒子は、ダイヤモンドの結晶粒と把握することもできる。

上記ダイヤモンド多結晶体は、複数のダイヤモンド粒子により構成される多結晶体である。そのため、上記ダイヤモンド多結晶体は、単結晶のような方向性（異方性）及び劈開性がなく、全方位に対して等方的な硬度及び耐摩耗性を有する。

本開示におけるダイヤモンド多結晶体は、Ｘ線回折法により得られたＸ線回折スペクトルにおいて、ダイヤモンド構造由来のすべての回折ピークの積分強度の合計に対して、１０％より大きな積分強度を有する、ダイヤモンド構造以外に由来する回折ピークが存在しないことで規定される。すなわち、Ｘ線回折スペクトルによって、当該ダイヤモンド多結晶体は上記結合相を含まないことが確認できる。回折ピークの積分強度はバックグラウンドを除いた値とする。Ｘ線回折スペクトルは、下記の方法により得ることができる。

ダイヤモンド多結晶体をダイヤモンド砥石で研削加工し、その加工面を観察面とする。

Ｘ線回折装置（Ｒｉｇａｋｕ社製「ＭｉｎｉＦｌｅｘ６００」（商品名））を用いてダイヤモンド多結晶体の切断面のＸ線回折スペクトルを得る。このときのＸ線回折装置の条件は例えば、下記の通りとする。
特性Ｘ線 ： Ｃｕ−Ｋα（波長１．５４Å）
管電圧 ： ４５ｋＶ
管電流 ： ４０ｍＡ
フィルター： 多層ミラー
光学系 ： 集中法
Ｘ線回折法： θ−２θ法。

ダイヤモンド多結晶体は、本実施形態の効果を示す範囲において不可避不純物を含んでいても構わない。不可避不純物としては、例えば、１ｐｐｍ以下の水素、１ｐｐｍ以下の酸素、０．１ｐｐｍ以下の窒素等を挙げることができる。本明細書中、不可避不純物の濃度とは、原子数を基準とした濃度を意味する。

ダイヤモンド多結晶体中の水素、酸素及び窒素のそれぞれの濃度は、強度向上の観点から、１ｐｐｍ以下が好ましく、０．１ｐｐｍ以下がより好ましい。また、ダイヤモンド多結晶体中の全不純物濃度は、３ｐｐｍ以下が好ましく、０．３ｐｐｍ以下がより好ましい。ダイヤモンド多結晶体中の水素、酸素及び窒素のそれぞれの濃度の下限値は特に限定されないが、製造上の観点から０．００１ｐｐｍ以上であってもよい。

ダイヤモンド多結晶体中の水素、酸素、窒素の濃度は、二次イオン質量分析法（ＳＩＭＳ）によって測定することができる。この測定方法としては、たとえば装置に「ＣＡＭＥＣＡ ＩＭＳ−７ｆ」（アメテック社製）を用い、一次イオン種をＣｓ^＋、一次加速電圧１５．０ｋＶとし、検出領域はφ３０μｍとして不純物濃度を測定する。

本実施形態のダイヤモンド多結晶体は焼結体であるが、通常焼結体とはバインダーを含むことを意図する場合が多いため、本実施形態では「多結晶体」という用語を用いている。

＜ダイヤモンド粒子＞
ダイヤモンド粒子は、平均粒径が６０ｎｍ以下であることが好ましい。このような小さい平均粒径を有するダイヤモンド粒子から構成されるダイヤモンド多結晶体は、高負荷加工及び微細加工等の強靭で高精度な刃先が求められる用途の工具に、好適に適用することができる。ダイヤモンド粒子の平均粒径が６０ｎｍを超えると、加工用工具として用いた場合、刃先の精度が悪化し、更に、刃先の欠損が起こりやすくなる。そのため、高負荷で精密な加工用工具に適用できない。

ダイヤモンド多結晶体を、強靭で高精度な刃先が求められる用途の工具に、好適に適用するという観点からは、ダイヤモンド粒子の平均粒径は、５０ｎｍ以下であることがより好ましく、２０ｎｍ以下であることが更に好ましい。この観点からは、ダイヤモンド粒子の平均粒径は、１５ｎｍ以下であってもよい。

ダイヤモンド特有の機械的強度が得られるという観点からは、ダイヤモンド粒子の平均粒径の下限値は、１ｎｍ以上であることが好ましい。この観点からは、ダイヤモンド粒子の平均粒径は、１０ｎｍ以上であってもよいし、１５ｎｍ以上であってもよい。

ダイヤモンド粒子の平均粒径は、１ｎｍ以上６０ｎｍ以下であることが好ましく、１０ｎｍ以上５０ｎｍ以下であることがより好ましく、１５ｎｍ以上４０ｎｍ以下であることが更に好ましい。

ダイヤモンド粒子の平均粒径は、ダイヤモンド多結晶体を研磨加工により平坦な鏡面に仕上げた表面を、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）を用いて画像観察をすることにより求めることができる。具体的な方法は下記の通りである。

ダイヤモンドホイール等の研磨加工により平坦な鏡面に仕上げたダイヤモンド多結晶体の表面を、高分解能走査型電子顕微鏡を用いて、１０００〜１０００００倍の倍率で観察し、ＳＥＭ画像を得る。高分解能走査型電子顕微鏡としては、例えば、電界放出型走査電子顕微鏡（ＦＥ−ＳＥＭ）を用いるのが好ましい。

次に、そのＳＥＭ画像に円を描き、その円の中心から８本の直線を放射状（各直線間の交差角度がほぼ等しくなるよう）に円の外周まで引く。この場合、上記の観察倍率及び円の直径は、上記の直線１本あたりに載るダイヤモンド粒子（結晶粒子）の個数が１０〜５０個程度になるように設定することが好ましい。

次に、上記の各直線毎にダイヤモンド粒子の結晶粒界を横切る数を数え、直線の長さをその横切る数で割ることにより平均切片長さを求める。求められた平均切片長さに１．１２８をかけて得られる数値を平均粒径とする。３枚のＳＥＭ画像を用いて、各画像毎に上記のような方法で平均粒径を求め、３枚の画像の平均粒径の平均値を「ダイヤモンド粒子の平均粒径」とする。

ＳＥＭ画像におけるダイヤモンド粒子の長径Ｒｌと短径Ｒｓとのアスペクト比（Ｒｌ／Ｒｓ）は、微細亀裂の発生抑制の観点から、１≦Ｒｌ／Ｒｓ＜４であることが好ましい。ここで、長径とは、ダイヤモンド粒子の外郭線上において最も離れた２点間の距離を意味する。短径とは、長径を規定する直線に直交し、かつ、ダイヤモンド粒子の外郭との２点の交点間の距離が最長である直線の距離を意味する。

＜立方晶ダイヤモンド及び六方晶ダイヤモンド＞
本実施形態に係るダイヤモンド多結晶体は、立方晶ダイヤモンドと６Ｈ型六方晶ダイヤモンドとを含む。上記立方晶ダイヤモンドと上記６Ｈ型六方晶ダイヤモンドとは、それぞれ同一又は異なる上記ダイヤモンド粒子中に存在する。ここで、「立方晶ダイヤモンド」とは結晶構造が立方晶であるダイヤモンドをいう。また、「六方晶ダイヤモンド」とは結晶構造が六方晶であるダイヤモンドをいう。「６Ｈ型六方晶ダイヤモンド」とは、結晶面の構造が積層方向に６回周期で繰り返される六方晶ダイヤモンドをいう。ダイヤモンド粒子内に適量の積層欠陥が存在すると、６Ｈ型六方晶ダイヤモンドに相当する結晶構造が生じる。このような結晶構造がダイヤモンド粒子内に存在すると、ダイヤモンド粒子内の塑性変形の進展又はクラックの進展を阻止し、劈開性を抑制する傾向がある。そのため、ダイヤモンド粒子がより強靭となり、ダイヤモンド多結晶体としての耐亀裂性が向上する。その結果、当該ダイヤモンド多結晶体を切削工具等の工具に用いた場合、工具の耐欠損性が大きく改善されて実用性能が向上する。

６Ｈ型六方晶ダイヤモンドは、上記ダイヤモンド粒子内において層状に存在することが好ましい。このようなダイヤモンド多結晶体は、更に耐欠損性に優れる。６Ｈ型六方晶ダイヤモンドが上記ダイヤモンド粒子内において層状に存在するか否かは、例えば、透過型電子顕微鏡を用いることで確認できる。

なお、２Ｈ型六方晶ダイヤモンド（結晶面の構造が積層方向に２回周期で繰り返される六方晶ダイヤモンド）が生成する場合もあるが、少量であれば（例えば、１体積％以下であれば）上記６Ｈ型六方晶ダイヤモンドを結晶格子内に含む粒子の粒界又は三重点に分散した形で存在するため、機械特性に大きな影響を及ぼさない。しかし、２Ｈ型六方晶ダイヤモンド粒子が部分的にも凝集する形で含まれる場合、そこが多結晶体の破壊の起点となり、破壊強度が低下する傾向がある。

立方晶ダイヤモンド及び六方晶ダイヤモンドは、Ｘ線回折により得られる回折ピークのパターンにより識別される。すなわち、立方晶ダイヤモンド及び六方晶ダイヤモンドを含むダイヤモンド多結晶体のＸ線回折においては、立方晶ダイヤモンドの回折ピークのパターンと六方晶ダイヤモンドの回折ピークのパターンとが混合したパターンが得られる。
６Ｈ型六方晶ダイヤモンドは、後述する赤外吸収スペクトルのパターンからその存在を確認することができる。一方、２Ｈ型六方晶ダイヤモンドは、赤外不活性で、赤外吸収スペクトルには表れない。

＜赤外吸収スペクトル＞
本実施形態に係るダイヤモンド多結晶体は、赤外吸収スペクトルにおける１２００ｃｍ^−１以上１３００ｃｍ^−１以下の範囲にある吸収の最大値Ａｂ_１と、１９００ｃｍ^−１以上２１００ｃｍ^−１以下の範囲にある吸収の最大値Ａｂ_２との比Ａｂ_１／Ａｂ_２が０．４以上１以下であり、０．４２以上０．８５以下であることが好ましい。６Ｈ型六方晶ダイヤモンドは、赤外吸収スペクトルにおける１２００ｃｍ^−１以上１３００ｃｍ^−１以下の範囲に吸収を示す。そのため、当該吸収の有無から、６Ｈ型六方晶ダイヤモンドの存在を確認することができる。

本実施形態における赤外吸収スペクトルの測定方法は以下のとおりである。
まず、フーリエ変換赤外分光光度計（ＦＴ−ＩＲ）で、試料であるダイヤモンド多結晶体の赤外吸収スペクトルを、５００ｃｍ^−１以上４０００ｃｍ^−１以下の範囲で計測する。次に、得られた赤外吸収スペクトルにおいて、ダイヤモンドの構造欠陥又は不純物による吸収が見られない波数領域（例えば、４０００ｃｍ^−１以上４０５０ｃｍ^−１以下の領域）の吸収スペクトルが０となるようにベースラインを設定する。ベースラインが設定された赤外吸収スペクトルにおいて、１２００ｃｍ^−１以上１３００ｃｍ^−１以下の範囲にある吸収（６Ｈ型六方晶ダイヤモンドによる吸収）の最大値Ａｂ_１と、１９００ｃｍ^−１以上２１００ｃｍ^−１以下の範囲にある吸収（ダイヤモンドのマルチフォノンによる吸収）の最大値Ａｂ_２とを求め、これらの比Ａｂ_１／Ａｂ_２を算出する。

フーリエ変換赤外分光光度計としては、特に制限はないが、例えば、日本分光株式会社製のＦＴ／ＩＲ−６０００ ｓｅｒｉｅｓ（商品名）が挙げられる。

本実施形態において赤外吸収スペクトルを測定するときの温度は、室温（２３±５℃）である。また、試料であるダイヤモンド多結晶体は、厚さが１ｍｍ、平行度１°以内、測定径１ｍｍ（試料径１ｍｍ以上）のものを用いるものとする。赤外吸収スペクトルの測定条件は、積算回数１０回、分解値１ｃｍ^−１とする。

＜ヌープ硬度＞
本実施形態のダイヤモンド多結晶体は、室温におけるヌープ硬度が１００ＧＰａ以上１５０ＧＰａ以下であることが好ましく、１２０ＧＰａ以上１５０ＧＰａ以下であることがより好ましい。上記ヌープ硬度は、ＪＩＳ Ｚ ２２５１：２００９に規定される条件で行われるヌープ硬さ試験によって求められる。

ＪＩＳ Ｚ ２２５１：２００９に規定されるヌープ硬さ試験は、工業材料の硬さの測定方法の一つとして公知である。ヌープ硬さ試験は、所定の温度及び所定の荷重（試験荷重）でヌープ圧子を被測定材料へ押圧することにより、被測定材料の硬度を求めるものである。本実施形態において、所定の温度は室温（２３℃±５℃）であり、所定の荷重は４．９Ｎである。ヌープ圧子とは、底面が菱型の四角錐の形状を有するダイヤモンド製の圧子をいう。

≪工具≫
本実施形態のダイヤモンド多結晶体は、硬度が高く、かつ耐欠損性に優れているため、切削工具、耐摩工具、研削工具、摩擦撹拌接合用ツール等に好適に用いることができる。すなわち、本実施形態の工具は、上記のダイヤモンド多結晶体を備えるものである。

上記の工具は、その全体がダイヤモンド多結晶体で構成されていてもよいし、その一部（例えば切削工具の場合、刃先部分）のみがダイヤモンド多結晶体で構成されていてもよい。また、各工具は、その表面にコーティング膜が形成されていてもよい。

切削工具としては、ドリル、エンドミル、ドリル用刃先交換型切削チップ、エンドミル用刃先交換型切削チップ、フライス加工用刃先交換型切削チップ、旋削加工用刃先交換型切削チップ、メタルソー、歯切工具、リーマ、タップ、切削バイト等を挙げることができる。

耐摩工具としては、ダイス、スクライバー、スクライビングホイール、ドレッサー等を挙げることができる。

研削工具としては、研削砥石等を挙げることができる。

本実施形態に係るダイヤモンド多結晶体は、立方晶ダイヤモンドと６Ｈ型六方晶ダイヤモンドとを含み、上記６Ｈ型六方晶ダイヤモンドを所定の割合含む。そのため、当該ダイヤモンド多結晶体は、高い硬度を維持したまま、優れた耐欠損性を有する。
従来から立方晶ダイヤモンドと六方晶ダイヤモンドとを含むダイヤモンド多結晶体は知られていたが、当該六方晶ダイヤモンドは２Ｈ型六方晶ダイヤモンドを主として含んでいた（例えば、国際公開第２０１２／０２３４７３号（特許文献１））。２Ｈ型六方晶ダイヤモンドを主として含むダイヤモンド多結晶体は、多結晶体を構成する立方晶ダイヤモンド粒子の粒界に２Ｈ型六方晶ダイヤモンド結晶を含むため、そこが破壊の起点となって破壊強度が低下する傾向があり、改善が求められていた。

本発明者らは上述のような事情を元に鋭意検討を重ねた結果、開始圧力及び開始温度から所定の昇圧速度及び所定の昇温速度で、それぞれを同時に上昇させて目的の焼結圧力及び焼結温度にすることによって、六方晶ダイヤモンド中６Ｈ型六方晶ダイヤモンドを主として含むダイヤモンド多結晶体を製造できることを見出し、本開示を完成させた。６Ｈ型六方晶ダイヤモンドは、立方晶ダイヤモンド粒子内に双晶のような形で存在するため粒内の劈開割れを阻止する効果により耐亀裂性が向上する。以下、当該ダイヤモンド多結晶体の製造方法について説明する。

≪ダイヤモンド多結晶体の製造方法≫
本実施形態に係るダイヤモンド多結晶体の製造方法は、
出発物質としてグラファイト化度が０．６以下である非ダイヤモンド状炭素材料を準備する工程と、
圧力をＰ（ＧＰａ）、温度をＴ（℃）としたときに、
Ｐ≦１０かつ０≦Ｔ≦１００の条件を満たす開始圧力及び開始温度から、
０．２ＧＰａ／分以上２０ＧＰａ／分以下の昇圧速度及び、
３００℃／分以上３０００℃／分以下の昇温速度で、それぞれを同時に上昇させて、
１０＜Ｐ≦２５ 式（１）、
１０００＜Ｔ≦２５００ 式（２）、
Ｐ≧０．００００９７Ｔ^２−０．４２２Ｔ＋４７１ 式（３）、及び、
Ｐ≦０．０００１１３Ｔ^２−０．５４１Ｔ＋６６３ 式（４）
という条件を満たす焼結圧力及び焼結温度まで、昇圧及び昇温させる工程と、
上記焼結圧力及び上記焼結温度において、上記非ダイヤモンド状炭素材料をダイヤモンド粒子に変換させ、かつ焼結させる工程と、
を備える。

＜非ダイヤモンド状炭素材料を準備する工程＞
本工程では、出発物質としてグラファイト化度が０．６以下である非ダイヤモンド状炭素材料を準備する。非ダイヤモンド状炭素材料は、グラファイト化度が０．６以下でありダイヤモンドでない炭素材料であれば特に制限はない。非ダイヤモンド状炭素材料は、低結晶性グラファイト、熱分解性グラファイト又はアモルファスカーボンを含むことが好ましい。これらは、１種類を単独で用いてもよいし、複数種を組み合わせて用いてもよい。上記グラファイト化度の下限は特に制限はないが、例えば、０を超えていてもよいし、０．０４以上であってもよい。

非ダイヤモンド状炭素材料のグラファイト化度（Ｇ）は、以下のようにして求められる。非ダイヤモンド状炭素材料のＸ線回折により、非ダイヤモンド状炭素材料のグラファイトの（００２）面の面間隔ｄ_００２を測定して、以下の式（Ａ）により、
ｄ_００２＝３．４４０−０．０８６×（１−ｇ^２） 式（Ａ）
非ダイヤモンド状炭素材料の乱層構造部の比率ｇが算出される。こうして得られた乱層構造部の比率ｇから、以下の式（Ｂ）により、
Ｇ＝１−ｇ 式（Ｂ）
グラファイト化度（Ｇ）が算出される。

非ダイヤモンド状炭素材料は、その純度が９９体積％以上であることが好ましく、９９．５体積％以上であることがより好ましく、９９．９体積％以上であることが更に好ましく、１００体積％であることが最も好ましい。換言すれば、非ダイヤモンド状炭素材料は、結晶粒の成長を抑制する観点から、不純物である鉄族元素金属を含まないものが好ましい。鉄族元素金属としては、例えば、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ等が挙げられる。

非ダイヤモンド状炭素材料は、結晶粒の成長を抑制し、ダイヤモンドへの直接変換を促進する観点から、不純物である水素、酸素、窒素等の濃度が低いものが好ましい。非ダイヤモンド状炭素材料中の水素、酸素及び窒素の濃度は、それぞれ１ｐｐｍ以下が好ましく、０．１ｐｐｍ以下がより好ましい。また、非ダイヤモンド状炭素材料中の全不純物濃度は３ｐｐｍ以下が好ましく、０．３ｐｐｍ以下がより好ましい。

非ダイヤモンド状炭素材料中の水素、酸素及び窒素等の不純物の濃度は、二次イオン質量分析法（ＳＩＭＳ）によって測定することができる。この測定方法としては、たとえば装置に「ＣＡＭＥＣＡ ＩＭＳ−７ｆ」（アメテック社製）を用い、一次イオン種をＣｓ^＋、一次加速電圧１５．０ｋＶとし、検出領域はφ３０μｍとして不純物濃度を測定する。

＜焼結圧力及び焼結温度まで昇圧及び昇温させる工程＞
本工程では、圧力をＰ（ＧＰａ）、温度をＴ（℃）としたときに、
Ｐ≦１０かつ０≦Ｔ≦１００の条件を満たす開始圧力及び開始温度から、
０．２ＧＰａ／分以上２０ＧＰａ／分以下の昇圧速度及び、
３００℃／分以上３０００℃／分以下の昇温速度で、それぞれを同時に上昇させて、
１０＜Ｐ≦２５ 式（１）、
１０００＜Ｔ≦２５００ 式（２）、
Ｐ≧０．００００９７Ｔ^２−０．４２２Ｔ＋４７１ 式（３）、及び、
Ｐ≦０．０００１１３Ｔ^２−０．５４１Ｔ＋６６３ 式（４）
という条件を満たす焼結圧力及び焼結温度まで、昇圧及び昇温させる。

Ｐ＞１０かつ０≦Ｔ≦１００の条件を満たす開始圧力及び開始温度から昇圧及び昇温させると、２Ｈ型六方晶ダイヤモンドが多く生成される傾向がある。２Ｈ型六方晶ダイヤモンドが多く生成されると、得られるダイヤモンド多結晶体の破壊強度が低下する傾向がある。
本実施形態の一側面において、Ｐ≦１０かつ０≦Ｔ≦１００の条件を満たす開始圧力及び開始温度から、Ｐ＞１０ＧＰａかつ０≦Ｔ≦１００の条件を満たす圧力及び温度の状態を経由せずに、上述の昇圧速度及び上述の昇温速度で、それぞれを同時に上昇させて、所定の焼結圧力及び焼結温度まで、昇圧及び昇温させることが好ましい。

Ｐ＜０．００００９７Ｔ^２−０．４２２Ｔ＋４７１の条件を満たす焼結圧力及び焼結温度において、焼結を行った場合、焼結性が低く、十分な硬度（１００ＧＰａ以上）を有するダイヤモンド多結晶体が得られにくい傾向がある。また、Ｐ＞０．０００１１３Ｔ^２−０．５４１Ｔ＋６６３の条件を満たす焼結圧力及び焼結温度において焼結を行った場合、十分な量の６Ｈ型六方晶ダイヤモンドが得られにくい傾向がある。そのため、得られるダイヤモンド多結晶体は、破壊靭性が低下し目的とする耐欠損性が得られにくい傾向がある。

本実施形態において、常温（２３±５℃）及び大気圧の状態から上記開始圧力及び開始温度の状態までの経路は、降温又は降圧が起きない限り、特に制限されない。

上記開始圧力の上限は、１０ＧＰａ以下であり、９ＧＰａ以下であることが好ましく、８ＧＰａ以下であることがより好ましい。上記開始圧力の下限は、３ＧＰａ以上であることが好ましく、５ＧＰａ以上であることがより好ましい。

上記開始温度の上限は、１００℃以下であり、５０℃以下であることが好ましく、３０℃以下であることがより好ましい。上記開始温度の下限は、０℃以上であり、１０℃以上であることが好ましく、２０℃以上であることがより好ましい。

原料（出発物質）である非ダイヤモンド状炭素材料を、上述の所定の焼結圧力及び焼結温度まで、昇圧及び昇温する際は、温度Ｔの昇温速度は、３００℃／分以上３０００℃／分以下であり、５００℃／分以上２０００℃／分以下であることが好ましい。これによると、２Ｈ型六方晶ダイヤモンドの生成を抑制し、６Ｈ型六方晶ダイヤモンドの生成が促進される。

原料である非ダイヤモンド状炭素材料を、上述の所定の焼結圧力及び焼結温度まで、昇圧及び昇温する際は、圧力Ｐの昇圧速度は、０．２ＧＰａ／分以上２０ＧＰａ／分以下であり、１ＧＰａ／分以上１０ＧＰａ／分以下であることが好ましい。これによると、２Ｈ型六方晶ダイヤモンドの生成を抑制し、６Ｈ型六方晶ダイヤモンドの生成が促進される。

上述の昇圧及び昇温を行う際は、温度Ｔの増加量ΔＴ１（℃）に対する圧力Ｐの増加量ΔＰ１（ＧＰａ）の比（ΔＰ１／ΔＴ１）が６．６７×１０^−５以上６．６７×１０^−２以下の範囲であることが好ましい。これによると、２Ｈ型六方晶ダイヤモンドの生成を抑制し、６Ｈ型六方晶ダイヤモンドの生成が促進されるという効果を得ることができる。

上記焼結圧力の上限は、２５ＧＰａ以下であり、２０ＧＰａ以下であることが好ましく、１８ＧＰａ以下であることがより好ましい。上記焼結圧力の下限は、１０ＧＰａより高く、１１ＧＰａ以上であることが好ましく、１２ＧＰａ以上であることがより好ましい。

上記焼結温度の上限は、２５００℃以下であり、２４００℃以下であることが好ましく、２３００℃以下であることがより好ましい。上記焼結温度の下限は、１０００℃以上であり、１０００℃より高く、１９００℃以上であることが好ましく、２０００℃以上であることがより好ましい。

＜ダイヤモンド粒子に変換させかつ焼結させる工程＞
本工程では、上記焼結圧力及び上記焼結温度において、上記非ダイヤモンド状炭素材料をダイヤモンド粒子に変換させ、かつ焼結させる。

上記焼結圧力及び上記焼結温度における焼結時間は１分以上２０分以下であることが好ましく、５分以上２０分以下であることがより好ましく、１０分以上２０分以下であることが更に好ましい。

本実施形態のダイヤモンド多結晶体の製造方法において用いられる高圧高温発生装置は、ダイヤモンド相が熱力学的に安定な相である圧力及び温度の条件が得られる装置であれば特に制限はないが、生産性及び作業性を高める観点から、高圧高温発生装置又はマルチアンビル型の高圧高温発生装置が好ましい。また、原料である非ダイヤモンド状炭素材料を収納する容器は、耐高圧高温性の材料であれば特に制限はなく、たとえば、Ｔａ、Ｎｂ等が好適に用いられる。

ダイヤモンド多結晶体中への不純物の混入を防止するためには、例えば、まず原料である非ダイヤモンド状炭素材料をＴａ、Ｎｂ等の高融点金属製のカプセルに入れて真空中で加熱して密封し、非ダイヤモンド状炭素材料から吸着ガス及び空気を除去する。その後、上述した昇圧及び昇温させる工程、並びに、焼結させる工程を行うことが好ましい。

本実施の形態を実施例によりさらに具体的に説明する。ただし、これらの実施例により本実施の形態が限定されるものではない。

［製造例１〜製造例１０］
≪ダイヤモンド多結晶体の作製≫
＜非ダイヤモンド状炭素材料を準備する工程＞
まず、製造例１〜７及び製造例９では、表１に示されるグラファイト化度を有する熱分解法により合成された各種グラファイト（熱分解グラファイト）を出発物質として準備する。製造例８では、コークスを焼成して作製した通常の等方性グラファイト（粒径１〜３μｍ）を準備する。製造例１０では、上述の通常の等方性グラファイトを、遊星ボールミルで粒径が１０ｎｍ以下となるように超微粉砕してアモルファス化した粉末（グラファイト化度≒０、水素及び酸素の不純物を約０．１質量％（１０００ｐｐｍ）含む）を準備する。

＜焼結圧力及び焼結温度まで昇圧及び昇温させる工程＞
次に、上記非ダイヤモンド状炭素材料を、Ｔａ製のカプセルに入れて真空中で加熱して密閉する。その後、高圧高温発生装置を用いて、表１に示す開始圧力及び開始温度から表１に示す焼結圧力及び焼結温度まで、表１に示す昇圧速度及び昇温速度で昇圧及び昇温させる。
ここで、製造例１〜製造例７では、圧力をＰ（ＧＰａ）、温度をＴ（℃）としたときに、
Ｐ≦１０かつ０≦Ｔ≦１００の条件を満たす開始圧力及び開始温度から、
０．２ＧＰａ／分以上２０ＧＰａ／分以下の昇圧速度及び、
３００℃／分以上３０００℃／分以下の昇温速度で、それぞれを同時に上昇させて、
１０＜Ｐ≦２５ 式（１）、
１０００＜Ｔ≦２５００ 式（２）、
Ｐ≧０．００００９７Ｔ^２−０．４２２Ｔ＋４７１ 式（３）、及び、
Ｐ≦０．０００１１３Ｔ^２−０．５４１Ｔ＋６６３ 式（４）
という条件を満たす焼結圧力及び焼結温度まで、昇圧及び昇温させる。

＜ダイヤモンド粒子に変換させかつ焼結させる工程＞
上記焼結圧力及び上記焼結温度まで到達後、表１に示す焼結時間で加圧加熱処理することで、上記非ダイヤモンド状炭素材料をダイヤモンド粒子に変換させ、かつ焼結させる。このようにしてダイヤモンド多結晶体を得る。なお、非ダイヤモンド状炭素材料には、焼結助剤及び結合材のいずれも添加しない。

≪ダイヤモンド多結晶体の特性評価≫
得られたダイヤモンド多結晶体について、以下に示すとおり、ダイヤモンド粒子の平均粒径、Ｘ線回折スペクトル、赤外吸収スペクトル、不純物濃度、ヌープ硬度及び亀裂発生荷重を測定する。

＜ダイヤモンド粒子の平均粒径＞
各ダイヤモンド多結晶体に含まれるダイヤモンド粒子の平均粒径を、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）を用いた切断法により求める。具体的な方法は下記の通りである。

まず、電界放出型走査電子顕微鏡（ＦＥ−ＳＥＭ）を用いて研磨加工したダイヤモンド多結晶体を観察し、ＳＥＭ画像を得る。

次にそのＳＥＭ画像に円を描き、その円の中心から８本の直線を放射状（各直線間の交差角度がほぼ等しくなるよう）に円の外周まで引く。この場合、観察倍率及び円の直径は、上記の直線１本あたりに載るダイヤモンド粒子の個数が１０〜５０個程度になるように設定する。

引続き、上記の直線毎にダイヤモンド粒子の結晶粒界を横切る数を数え、直線の長さをその横切る数で除することにより平均切片長さを求める。求められた平均切片長さに１．１２８をかけて得られる数値を平均粒径とする。

なお、上記のＳＥＭ画像の倍率は３００００倍とする。その理由は、これ以下の倍率では、円内の粒の数が多くなり、粒界が見えにくくなるとともに計測ミスが発生する上、線を引く際に板状組織を含める可能性が高くなるからである。また、これ以上の倍率では、円内の粒の数が少な過ぎて、正確な平均粒径が算出できないからである。

製造例毎に、１つの試料に対して別々の箇所を撮影した３枚のＳＥＭ画像を使用する。使用したＳＥＭ画像毎に上記の方法で平均粒径を求め、得られた３つの平均粒径の平均値をその製造例におけるダイヤモンド粒子の平均粒径とする。結果を表２の「ダイヤモンド粒子の平均粒径」の欄に示す。

また、透過型電子顕微鏡を用いて各ダイヤモンド粒子を観察すると、製造例１〜７において６Ｈ型六方晶ダイヤモンドがダイヤモンド粒子の結晶内において層状に存在することが確認できる。

＜Ｘ線回折スペクトル＞
得られたダイヤモンド多結晶体について、Ｘ線回折法によりＸ線回折スペクトルを得る。Ｘ線回折法の具体的な方法は、上記の［本開示の実施形態の詳細］の欄に記載した通りであるため、その説明は繰り返さない。全ての製造例のダイヤモンド多結晶体において、得られたＸ線回折スペクトルのピークパターンから立方晶ダイヤモンドが存在することが確認される。全ての製造例のダイヤモンド多結晶体のＸ線回折スペクトルにおいて、ダイヤモンド構造由来のすべての回折ピークの積分強度の合計に対して、１０％より大きな積分強度を有する、ダイヤモンド構造以外に由来する回折ピークが存在しないことが確認される。

＜赤外吸収スペクトル＞
フーリエ変換赤外分光光度計を用いて、試料であるダイヤモンド多結晶体（試料のサイズ：３ｍｍ×３ｍｍ×１ｍｍ）の赤外吸収スペクトルを、５００ｃｍ^−１以上４０００ｃｍ^−１以下の範囲で計測する。次に、得られた赤外吸収スペクトルにおいて、ダイヤモンドの構造欠陥又は不純物による吸収が見られない波数領域（４０００ｃｍ^−１以上４０５０ｃｍ^−１以下の領域）の吸収スペクトルが０となるようにベースラインを設定する。代表的な赤外吸収スペクトルを図１に示す。その後、ベースラインが設定された赤外吸収スペクトルにおいて、１２００ｃｍ^−１以上１３００ｃｍ^−１以下の範囲にある吸収（６Ｈ型六方晶ダイヤモンドによる吸収）の最大値Ａｂ_１と、１９００ｃｍ^−１以上２１００ｃｍ^−１以下の範囲にある吸収（ダイヤモンドのマルチフォノンによる吸収）の最大値Ａｂ_２とを求め、これらの比Ａｂ_１／Ａｂ_２を算出する。結果を表２に示す。全ての製造例のダイヤモンド多結晶体において、得られた赤外線吸収スペクトルのパターンから６Ｈ型六方晶ダイヤモンドが存在することが確認される。

＜不純物濃度＞
ＳＩＭＳを用いて、ダイヤモンド多結晶体中の窒素（Ｎ）、水素（Ｈ）及び酸素（Ｏ）の各濃度を測定する。

製造例１〜製造例９のダイヤモンド多結晶体は、いずれも窒素、水素及び酸素の合計量が３ｐｐｍ以下である。製造例１０は、水素及び酸素を、それぞれ１０００ｐｐｍのオーダーで含む。

＜ヌープ硬度＞
ＪＩＳ Ｚ ２２５１：２００９に規定される条件に基づき、ヌープ圧子で微小硬度計を用いて、ダイヤモンド多結晶体のヌープ硬さ試験を行う。このときの測定温度は２３℃であり、試験荷重は４．９Ｎである。また、ヌープ圧子として、底面が菱型の四角錐の形状を有するダイヤモンド製の圧子を用いる。結果を表２に示す。

＜亀裂発生荷重＞
ダイヤモンド多結晶体について、亀裂発生荷重を測定するために、以下の条件で破壊強度試験を実施する。

先端半径Ｒ５０μｍの球状のダイヤモンド圧子を準備し、室温（２３℃）で、１Ｎ／秒の負荷速度で各試料に荷重をかけていき、試料に亀裂が発生した瞬間の荷重(亀裂発生荷重）を測定する。亀裂が発生する瞬間はアコースティックエミッションセンサー（ＡＥセンサー）で測定する。この測定を５回行う。各試料の亀裂発生荷重は、５回測定した結果の５つの値の平均値とする。結果を表２の「亀裂発生荷重」の欄に示す。亀裂発生荷重が大きいほど、試料の強度が高く、耐欠損性が優れていることを示す。

≪ダイヤモンド多結晶体を備える工具の評価≫
＜鏡面切削加工試験＞
各製造例のダイヤモンド多結晶体を備える工具の耐欠損性を調べるために、各製造例のダイヤモンド多結晶体それぞれを用いて直径０．５ｍｍのボールエンドミル工具を作製し、超硬合金（ＷＣ−１２％Ｃｏ、粒径０．３μｍ）の端面の鏡面切削加工を行う。具体的な切削条件は下記の通りである。

（切削条件）
回転数 ：３６０００ｒｐｍ
切削幅 ：１２０ｍｍ／分
加工長 ：５μｍ
切削幅 ：１μｍ
加工時間：３．５時間
加工面積：４×５ｍｍ。

切削加工後に工具の刃先状態を観察し、刃先チッピングの有無を確認する。ここで、刃先チッピングが「あり」とは、幅０．１μｍ以上、又は、深さ０．０１μｍ以上の凹部が発生する状態を意味する。結果を表２の「刃先チッピング」欄に示す。

切削加工後に工具の刃先状態を観察し、刃先の摩耗量を測定する。ここで、摩耗量が「小」とは、摩耗量が０μｍ以上２０μｍ以下であり、摩耗量が「大」とは、摩耗量が２０μｍ超であることを意味する。結果を表２の「摩耗量」欄に示す。

≪考察≫
製造例１〜製造例７のダイヤモンド多結晶体は、ダイヤモンドを基本組成とし、比Ａｂ_１／Ａｂ_２が０．４以上１以下であり、実施例に該当する。製造例８及び製造例９は、ダイヤモンドを基本組成とするが、比Ａｂ_１／Ａｂ_２の値が０．４未満であり、比較例に該当する。製造例１０は、ダイヤモンドを基本組成とするが、比Ａｂ_１／Ａｂ_２の値が１を超えており、比較例に該当する。

製造例１〜製造例７のダイヤモンド多結晶体は、高い硬度を有し、かつ、製造例８〜製造例１０のダイヤモンド多結晶体に比べて、亀裂発生荷重が大きいことが確認される。更に、製造例１〜製造例７それぞれのダイヤモンド多結晶体を備える工具は、鏡面切削加工試験において刃先チッピングが生じず、摩耗量も小さく、耐欠損性及び耐摩耗性に優れていることが確認される。

製造例８及び製造例９のダイヤモンド多結晶体は、高い硬度を有するが、製造例１〜製造例７よりも亀裂発生荷重が小さいことが確認される。さらに、製造例８及び製造例９それぞれのダイヤモンド多結晶体を備える工具は、鏡面切削加工試験において刃先チッピングが生じ、耐欠損性が劣っていることが確認される。

製造例１０のダイヤモンド多結晶体は、硬度が不十分であり、かつ、亀裂発生荷重も小さいことが確認される。さらに、製造例１０のダイヤモンド多結晶体を備える工具は、鏡面切削加工試験において刃先チッピングが生じ、耐欠損性が劣っていることが確認される。

以上のように本開示の実施の形態及び実施例について説明を行なったが、上述の各実施の形態及び実施例の構成を適宜組み合わせたり、様々に変形することも当初から予定している。

今回開示された実施形態および実施例はすべての点で例示であって制限的なものではないと考えられるべきである。本発明の範囲は、上記した説明でなくて請求の範囲によって示され、請求の範囲と均等の意味および範囲内のすべての変更が含まれることが意図される。

Claims (7)

1. ダイヤモンド粒子を含むダイヤモンド多結晶体であって、
   立方晶ダイヤモンドと６Ｈ型六方晶ダイヤモンドとを含み、
   前記立方晶ダイヤモンドと前記６Ｈ型六方晶ダイヤモンドとは、それぞれ同一又は異なる前記ダイヤモンド粒子中に存在し、
   赤外吸収スペクトルにおける１２００ｃｍ^−１以上１３００ｃｍ^−１以下の範囲にある吸収の最大値Ａｂ_１と、１９００ｃｍ^−１以上２１００ｃｍ^−１以下の範囲にある吸収の最大値Ａｂ_２との比Ａｂ_１／Ａｂ_２が０．４以上１以下である、ダイヤモンド多結晶体。
2. 前記６Ｈ型六方晶ダイヤモンドは、前記ダイヤモンド粒子内において層状に存在する、請求項１に記載のダイヤモンド多結晶体。
3. 室温におけるヌープ硬度は、１００ＧＰａ以上１５０ＧＰａ以下である、請求項１又は請求項２に記載のダイヤモンド多結晶体。
4. 前記ダイヤモンド粒子は、その平均粒径が１ｎｍ以上６０ｎｍ以下である、請求項１〜請求項３のいずれか一項に記載のダイヤモンド多結晶体。
5. 請求項１〜請求項４のいずれか一項に記載のダイヤモンド多結晶体を備える工具。
6. 出発物質としてグラファイト化度が０．６以下である非ダイヤモンド状炭素材料を準備する工程と、
   圧力をＰ（ＧＰａ）、温度をＴ（℃）としたときに、
   Ｐ≦１０かつ０≦Ｔ≦１００の条件を満たす開始圧力及び開始温度から、
   ０．２ＧＰａ／分以上２０ＧＰａ／分以下の昇圧速度及び、
   ３００℃／分以上３０００℃／分以下の昇温速度で、それぞれを同時に上昇させて、
   １０＜Ｐ≦２５ 式（１）、
   １０００＜Ｔ≦２５００ 式（２）、
   Ｐ≧０．００００９７Ｔ^２−０．４２２Ｔ＋４７１ 式（３）、及び、
   Ｐ≦０．０００１１３Ｔ^２−０．５４１Ｔ＋６６３ 式（４）
   という条件を満たす焼結圧力及び焼結温度まで、昇圧及び昇温させる工程と、
   前記焼結圧力及び前記焼結温度において、前記非ダイヤモンド状炭素材料をダイヤモンド粒子に変換させ、かつ焼結させる工程と、
   を備えるダイヤモンド多結晶体の製造方法。
7. 前記非ダイヤモンド状炭素材料は、低結晶性グラファイト、熱分解グラファイト又はアモルファスカーボンを含む、請求項６に記載のダイヤモンド多結晶体の製造方法。