JPWO2020040151A1 - 塗液含有強化繊維テープおよび塗液含有強化繊維テープパッケージの製造方法 - Google Patents

Abstract

本発明は、毛羽発生を抑制し、かつ毛羽が詰まることなく連続生産が可能であり、さらに強化繊維テープに塗液を効率よく含浸させ、生産速度の高速化が可能な、塗液含有強化繊維テープの製造方法を提供することを課題とし、塗液が貯留された塗布部の内部に、テープ幅が３〜３０ｍｍの強化繊維テープを通過させて塗液を強化繊維テープに付与する塗液含有強化繊維テープの製造方法であって、前記塗布部は互いに連通された液溜り部と狭窄部を備え、前記液溜り部は強化繊維テープの走行方向に沿って断面積が連続的に減少する部分を有し、前記狭窄部はスリット状の断面を有し、かつ液溜り部上面よりも小さい断面積を有し、狭窄部から引き出された塗液含有強化繊維テープの幅変動係数（ＣＶ）が５％以下である塗液含有強化繊維テープの製造方法であることを本旨とする。

Description

本発明は、塗液含有強化繊維テープおよび塗液含有強化繊維テープパッケージの製造方法に関し、特に塗液含有強化繊維テープの効率的な製造方法に関する。

熱可塑性樹脂や熱硬化性樹脂を含むマトリックス樹脂を強化繊維で補強した繊維強化複合材料（ＦＲＰ）は、航空・宇宙用材料、自動車材料、産業用材料、圧力容器、建築材料、筐体、医療用途、スポーツ用途など様々な分野で用いられている。特に高い力学特性と軽量性が必要な場合には、炭素繊維強化複合材料（ＣＦＲＰ）が幅広く好適に用いられている。一方、力学特性や軽量性よりもコストが優先される場合にはガラス繊維強化複合材料（ＧＦＲＰ）が用いられる場合がある。ＦＲＰは強化繊維束にマトリックス樹脂を含浸し中間基材を得、これを積層、成形し、さらに熱硬化樹脂を用いた場合には熱硬化させて、ＦＲＰからなる部材を製造している。前記用途では平面状物やそれを折り曲げた形態のものが多く、ＦＲＰの中間基材としても１次元のストランドやロービング状物よりも、２次元のシート状物の方が部材を作製する際の積層効率や成形性の観点から幅広く使用されている。

また、最近、ＦＲＰからなる部材の生産効率を向上させるため、シート状中間基材の積層の機械化・自動化が推進されており、ここでは細幅テープ状中間基材が好適に使用されている。細幅テープ状中間基材は広幅シート状中間基材を所望の幅でスライスしたり、細幅の強化繊維シートに直接マトリックス樹脂を含浸させたりして得ることができる。

炭素繊維のＵＤ基材の製造方法を簡単に示す。まず、複数の原糸を焼成後、表面処理、サイジング剤を付与して炭素繊維テープとしてボビンに巻き取られる。その後、プリプレグの製造方法の一つであるホットメルト法は、マトリックス樹脂を溶融した後、離型紙上にコーティングし、これを強化繊維シートの上面、下面でサンドイッチした積層構造を作製後、熱と圧力でマトリックス樹脂を強化繊維シート内部に含浸するものである。本方法は工程数が多く、また生産速度も上げられず、高コストとなる問題があった。

そこで、炭素繊維の製造工程の中で、焼成工程直後の炭素繊維にマトリックス樹脂を含浸するプリプレグの製造方法が提案されている（特許文献１）。この方法を用いると、サイジング剤付与やボビンの巻取り、およびプリプレグ製造時の炭素繊維の巻出し工程を簡略化することができ、工程数を削減できる。

一方、プリプレグ製造工程に関わる塗布および含浸の工程の効率化についても、以下に説明する特許文献２〜６に示されている。

含浸の効率化としては、例えば特許文献２のような提案があった。これはガラス繊維を溶融紡糸し、それを集束してストランドやロービング状としたものを熱可塑性樹脂を満たした円錐状の流路を有する液溜り部に通過させる方法であった。

他方、シート状物の両面に同時に塗膜形成する方法が特許文献３に記載されているが、これは塗膜形成時のシート状物の揺らぎを防止するため、ウエブガイドにシート状物を通し、その後、パイプ型ドクターで塗工するものである。

熱可塑性樹脂を用いた帯状プリプレグの製造方法として、帯状強化繊維束を水平方向（横方向）に搬送し、ダイに通過させ、帯状強化繊維束に熱可塑性樹脂を付与・含浸する横型引き抜き方式（特許文献４）が知られている。特許文献３には、複数の帯状強化繊維束を別々に溶融熱可塑樹脂が満たされたダイ内へ導入し、固定ガイド（例えばスクイーズバー）により、開繊、含浸、積層し、最終的に１枚のシート状プリプレグとしてダイから引き抜くことが記載されている。

特許文献５には、マニホールドに熱可塑性樹脂を満たし、強化繊維束を縦に引き抜くプルトルージョン方法において出口に超音波振動を与える装置が記載されている。

また、プリプレグのうち、強化繊維束１糸条にマトリックス樹脂を付与するトウプリプレグの製造方法としては、特許文献６記載のようにキスロールに強化繊維束を接触させることでマトリックス樹脂を付与することが行われている。

プリプレグ製造プロセス内のみならず、炭素繊維製造工程における塗布方法の改善も提案されている。例えば特許文献７ではサイジング剤をロールコートによって塗布し、塗布後の炭素繊維にエアーを当てることで、塗布量の調整を行っている。

特開２００３−２６８１３７号公報 国際公開ＷＯ２００１／０２８９５１号パンフレット 特開平１０−３３７５１６号公報 国際公開ＷＯ２０１２／００２４１７号パンフレット 特開平１−１７８４１２号公報 特開２０１２−１８４２７９号公報 特開２００３−２７８０３２号公報

しかしながら、特許文献１の方法では、離型紙から樹脂を炭素繊維テープに転写する際、もしくは樹脂供給部から炭素繊維テープに樹脂を付与する際に、炭素繊維テープの端部が把持されていないために、テープの幅や樹脂の目付量が変動してしまう可能性がある。

特許文献２の方法ではストランドやロービング状物しか製造できず、本発明の対象とするシート状プリプレグの製造には適用できない。また、特許文献１では含浸効率を向上させるため、ストランドやロービング状強化繊維束側面に熱可塑性樹脂の流体を当て円錐状流路内で乱流を積極的に発生させている。これは強化繊維束の配列を一部乱してマトリックス樹脂を流入させることを意図していると考えられるが、この思想を強化繊維シートに適用すると、強化繊維シートが変形し、プリプレグの品位が低下するばかりか、ＦＲＰの力学特性が低下してしまうと考えられる。

また、特許文献３の技術を適用した場合には、ウエブガイドでの擦過により毛羽が発生し、強化繊維シートが走行困難になると考えられる。また、特許文献２の技術は樹脂の塗工であり、含浸は意図されていない。

また、特許文献４の方法では連続生産時に液溜り部に毛羽が滞留し易く、引き抜き部で毛羽が詰まり易い。特に、帯状強化繊維束を高速で連続走行させると、毛羽が詰まる頻度が非常に高まるため、非常に遅い速度でしか生産ができず、生産性が上がらない問題点があった。また、横型引き抜き方式の場合、ダイ部は液漏れ防止のため密閉する必要があり、連続生産中に毛羽を回収することも十分ではない。さらに、横型引き抜き方式においては、強化繊維シートの内部にマトリックス樹脂が含浸する際、帯状強化繊維束の内部に残留していた気泡は、浮力により強化繊維束の配向方向と直交する方向（帯状強化繊維束の厚み方向）に排出されるため、含浸してくるマトリックス樹脂を押しのけるようにして気泡の排出が進む。そのため、気泡の移動が液によって阻害される上に、マトリックス樹脂の含浸も気泡によって阻害されるため、含浸効率が悪いという問題点があった。更に、気泡をベントから排気することも提案されているが、ダイ出口付近のみであり、その効果は限定的と考えられる。

また、特許文献５記載の方法では、マニホールド上部に樹脂で満たされていないノズル部が設けられており、ノズルはストランドやロービング状物で最適化することができるが、強化繊維シートのような平面形状には対応が難しく、強化繊維シートがここを通過する際、毛羽が発生し、それがマニホールドに持ち込まれるとダイで詰まり易いと考えられる。

また、特許文献６記載のキスロールによる方法では、該文献記載程度の製造速度が遅い場合にはあまり問題にならないが、製造速度をより高速化し、マトリックス樹脂が低粘度の場合には、樹脂飛散が多くなり装置周りを汚してしまい、工程安定性が低下したり、清掃のための装置停機により、製造効率が低下してしまう問題が発生する可能性があった。さらに、本質的にキスロール上での強化繊維束の幅変動が大きく、特に製造速度を高速化した場合にはこれが顕著になり、マトリックス樹脂の付与量やトウプリプレグ幅の変動が大きくなる可能性が考えられる。

さらに、特許文献７に記載の塗布方法では、エアーによる塗布量調整の際に、周囲への塗液飛散により工程を汚染してしまい、清掃のための装置停機により、製造効率が低下してしまう問題が発生する可能性がある。またマトリックス樹脂の塗布へ適応すると、マトリックス樹脂の付与量やトウプリプレグ幅の変動が大きくなる可能性が考えられる。

このように、細幅の強化繊維テープを用いた塗液含有強化繊維テープの効率的な製造方法は未だ確立されておらず、またテープ幅精度を向上し得る塗液付与方法も確立されていなかった。

本発明の課題は、塗液含有強化繊維テープの製造方法に関して、毛羽発生を抑制し、かつ毛羽が詰まることなく連続生産が可能であり、さらに強化繊維テープに塗液を効率よく含浸させ、生産速度の高速化が可能な、塗液含有強化繊維テープの製造方法を提供することにある。

前記の課題を解決する本発明の塗液含有強化繊維テープの製造方法は、塗液が貯留された塗布部の内部に、テープ幅が３〜３０ｍｍの強化繊維テープを通過させて塗液を強化繊維テープに付与する塗液含有強化繊維テープの製造方法であって、前記塗布部は互いに連通された液溜り部と狭窄部を備え、前記液溜り部は強化繊維テープの走行方向に沿って断面積が連続的に減少する部分を有し、前記狭窄部はスリット状の断面を有し、かつ液溜り部上面よりも小さい断面積を有し、狭窄部から引き出された塗液含有強化繊維テープの幅変動係数（ＣＶ）が５％以下である塗液含有強化繊維テープの製造方法である。

また、本発明の塗液含有強化繊維テープパッケージの製造方法は、前記塗液含有強化繊維テープをトラバースさせて、あるいは円盤状に巻き取る塗液含有強化繊維テープパッケージの製造方法である。

本発明の塗液含有強化繊維テープの製造方法によれば、毛羽による詰まりを大幅に抑制、防止できる。また、高い幅精度で塗液含有強化繊維テープが得られることで、プリプレグへの適用等の用途における設計の自由度や加工精度の向上が期待できる。さらに、強化繊維テープを連続で走行させることが可能となり生産性が向上し、折れなどがない品位の高い塗液含有強化繊維テープが得ることができる。

本発明の一実施形態に係る塗液含有強化繊維テープの製造方法および塗工装置を示す概略横断面図である。 本発明の一実施形態に係る塗液含有強化繊維テープの製造方法および塗工装置を示す概略横断面図である。 本発明の一実施形態に係る塗液含有強化繊維テープの製造方法および塗工装置を示す概略横断面図である。 本発明の一実施形態に係る塗液含有強化繊維テープの製造方法および塗工装置を示す概略横断面図である。 図１ａにおける塗布部２０の部分を拡大した詳細横断面図である。 本発明の別の実施形態に係る塗液含有強化繊維テープの製造方法および塗工装置を示す概略横断面図である。 本発明の別の実施形態に係る塗液含有強化繊維テープの製造方法および塗工装置を示す概略横断面図である。 本発明の別の実施形態に係る塗液含有強化繊維テープの製造方法および塗工装置を示す概略横断面図である。 本発明の別の実施形態に係る塗液含有強化繊維テープの製造方法および塗工装置を示す概略横断面図である。 図２における塗布部２０を、図２のＡの方向から見た下面図である。 図２における塗布部２０を、図２のＢの方向から見た場合の塗布部内部の構造を説明する断面図である。 図４ａにおける隙間２６での塗液２の流れを表す断面図である。 幅規制機構の設置例を示す図である。 冷却装置６１を備えた本発明の一実施形態に係る塗液含有強化繊維テープの製造方法および塗工装置を示す概略横断面図である。 図２とは別の実施形態の塗布部２０ｂの詳細横断面図である。 図６とは別の実施形態の塗布部２０ｃの詳細横断面図である。 図６とは別の実施形態の塗布部２０ｄの詳細横断面図である。 図６とは別の実施形態の塗布部２０ｅの詳細横断面図である。 本発明とは異なる実施形態の塗布部３０の詳細横断面図である。 本発明の実施形態の一例である液溜まり部内にバーを具備した態様を示す図である。 本発明を用いたプリプレグテープ製造工程・装置の例を示す概略図である。 本発明を用いた塗液含有強化繊維テープ製造工程・装置の例を示す概略図である。 本発明を用いた塗液含有強化繊維テープ製造工程・装置の例を示す概略図である。 本発明を用いた塗液含有強化繊維テープ製造工程・装置の例を示す概略図である。 本発明を用いた別のプリプレグテープ製造工程・装置の例の概略図である。 本発明を用いた別の塗液含有強化繊維テープ製造工程・装置の例の概略図である。 本発明の一実施形態に係る多ライン化の態様の例を示す図である。 本発明の一実施形態に係る多ライン化の態様の例を示す図である。 本発明の一実施形態に係る多ライン化の態様の例を示す図である。 本発明の一実施形態に係る多ライン化の態様の例を示す図である。 本発明の一実施形態に係る複数のプリプレグテープを積層する態様の例を示す図である。 本発明の一実施形態に係る複数の塗布部を具備する態様の例を示す図である。 本発明を用いた別のプリプレグテープ製造工程・装置の例の概略図である。 本発明を用いた別のプリプレグテープ製造工程・装置の例の概略図である。 本発明を用いた別のプリプレグテープ製造工程・装置の例の概略図である。 本発明を用いた別の塗液含有強化繊維テープ製造工程・装置の例の概略図である。 本発明を用いた別の塗液含有強化繊維テープ製造工程・装置の例の概略図である。 本発明を用いた別の塗液含有強化繊維テープ製造工程・装置の例の概略図である。 本発明を用いた別の塗液含有強化繊維テープ製造工程・装置の例の概略図である。 本発明を用いた別の塗液含有強化繊維テープ製造工程・装置の例の概略図である。

本発明の望ましい実施形態について、図面に基づいて説明する。なお、以下の説明は発明の実施形態を例示するものであり、本発明はこれに限定して解釈されるものではなく、本発明の目的・効果を逸脱しない範囲で種々の変更が可能である。

＜塗液含有強化繊維テープの製造方法の概略＞
まず、図１ａ〜ｄにより本発明の塗液含有強化繊維テープの製造方法の概略を述べる。図１ａは本発明の一実施形態に係る塗液含有強化繊維テープの製造方法および装置を示す概略断面図である。塗工装置１００には、強化繊維テープ１ａを実質的に鉛直方向下向きＺに走行させる走行機構である搬送ロール１３、１４と、搬送ロール１３、１４の間に設けられ、塗液２が溜められた塗布部２０が具備されている。また、塗工装置１００の前後には、強化繊維１を巻き出すクリール１１と、巻き出された強化繊維１を一方向に配列した強化繊維テープ１ａ（図１では紙面奥行き方向に配列）を得る配列装置１２と塗液含有強化繊維テープ１ｂの巻取り装置１５を備えることができ、また、図示していないが塗工装置１００には塗液の供給装置が具備されている。さらに、必要に応じ、離型テープ３を供給する供給装置１６を備える。なお、本発明において、塗液含有強化繊維テープとは、塗液が強化繊維テープに付与されたものを言い、塗液は表面に存在していてもよいし、塗液の一部、あるいは全部が強化繊維テープ内部に含浸されていてもよい。また図１ａには塗工装置が鉛直方向に走行している機構を示しているが、後述の通り、図１ｂのように水平方向に走行してもよい。

また、図１ｃは図１ａの塗工装置１００の前の工程に焼成工程を有している塗液含有強化繊維テープの製造方法の概略図である。本発明の製造方法においては、強化繊維テープとして炭素繊維テープを用い、最高到達温度が１０００〜３０００℃となる焼成工程１１から塗液が付与される工程までが連続的であってもよい。なお、ここでいう「連続的」とは、炭素繊維が焼成されてからテープ状に整えられて強化繊維テープとされ、また、塗液が該強化繊維テープに付与されるまでの間で炭素繊維の切断工程を有しないことをいう。すなわち、炭素繊維が製造される線速度と塗布部において塗液が付与される線速度と塗液含有強化繊維テープが巻き取られる時の線速度は原則的に等しくなる。ここで、塗液が付与される前に、後述する表面処理工程、サイジング工程、乾燥工程や炭素繊維テープの平滑化装置や拡幅装置を経ることができる。炭素繊維は焼成工程１１を出て塗工装置１００に導かれる。塗工装置１００には、図１ａと同様に、炭素繊維からなる強化繊維テープ１ａを塗工装置１００の内部へ導く搬送ロール１３、１４と、搬送ロール１３、１４の間に設けられ、塗液２が溜められた塗布部２０が具備されている。また、図１ａと同様に、塗工装置１００の後には、巻取り装置１５を備えることができ、また、図示していないが塗工装置１００には塗液の供給装置が具備されている。さらに、必要に応じ、図１ａと同様に、離型テープ３を供給する供給装置１６を備える。また図１ｃには塗工装置が鉛直方向に走行している機構を示しているが、後述のとおり、図１ｄのように強化繊維テープは水平方向に走行させてもよい。なお、焼成された炭素繊維をテープ状に整える際には、焼成工程の出口において炭素繊維の走行経路が整然と配列されていれば特別の装置を用いなくとも得ることができるので、図１ｃ、図１ｄには焼成された炭素繊維をテープ状に整える装置の図示はされていない。もちろん、炭素繊維をテープ状に整えるにあたり、ガイドやロールなどの繊維の配列を整える機構を用いることもできる。

＜強化繊維テープ＞
ここで、強化繊維１としては、炭素繊維、ガラス繊維、金属繊維、金属酸化物繊維、金属窒化物繊維、有機繊維（アラミド繊維、ポリベンゾオキサゾール繊維、ポリビニルアルコール繊維、ポリエチレン繊維など）などを例示することができるが、炭素繊維を用いることが、ＦＲＰの力学特性、軽量性の観点から好ましい。

強化繊維テープとしては、複数本の強化繊維を一方向に面上で配列させた一方向材（ＵＤ基材）や、強化繊維を多軸で配列させる、またはランダム配置してテープ化した強化繊維ファブリックが挙げられる。

ＵＤ基材を形成する方法は公知の方法を用いることができ、特に制限は無いが、単繊維をあらかじめ配列させた強化繊維束を形成し、この強化繊維束を更に配列させて強化繊維テープを形成させることが、工程効率化、配列均一化の観点から好ましい。例えば炭素繊維では、テープ状の強化繊維束である「トウ」がボビンに巻かれているが、ここから引き出されたテープ状の強化繊維束を１糸条で用いる、あるいはこれらを複数糸条配列させて強化繊維テープを得ることができる。また、クリールにかけられたボビンから引き出された強化繊維束を整然と並べ、強化繊維テープ中で強化繊維束の望ましくない重なりや折りたたみ、強化繊維束間の隙間を無くするための強化繊維配列機構を有することが好ましい。強化繊維配列機構としては公知のローラーやくし型配列装置などを用いることができる。また、予め配列した強化繊維テープを複数枚重ねることも強化繊維間の隙間を減じる観点から有用である。なお、クリールには強化繊維を引き出す際に張力制御機構が付与されていることが好ましい。張力制御機構としては、公知のものを使用可能であるが、ブレーキ機構などが挙げられる。また、糸道ガイドの調整などによっても張力を制御することができる。本発明では、所望の強化繊維テープの幅となるように、強化繊維束を配列させることができる。

一方、強化繊維ファブリックの具体例としては、織物や編物などの他、強化繊維を２次元で多軸配置したものや、不織布やマット、紙など強化繊維をランダム配向させたものを挙げることができる。この場合、強化繊維はバインダー付与、交絡、溶着、融着などの方法を利用してテープ化することもできる。織物としては、平織、ツイル、サテンの基本織組織の他、ノンクリンプ織物やバイアス構造、絡み織、多軸織物、多重織物などを用いることができる。バイアス構造とＵＤ基材を組み合わせた織物は、ＵＤ構造により塗布・含浸工程での引っ張りでの織物の変形を抑制するだけでなく、バイアス構造による擬似等方性も併せ持っており、好ましい形態である。また、多重織物では織物上面／下面、また織物内部の構造・特性をそれぞれ設計できる利点がある。編物では塗布・含浸工程での形状安定性を考慮すると経編が好ましいが、筒状編み物であるブレードを用いることもできる。強化繊維ファブリックをテープ化する場合には、最初から所望の幅となるように強化繊維ファブリックを作製してもよいし、強化繊維ファブリックを形成後、所望の幅となるようにカットすることもできる。

これらの中で、ＦＲＰの力学特性を優先させる場合には、ＵＤ基材を用いることが好ましく、ＵＤ基材は、強化繊維を一方向にテープ状に配列させる既知の方法により作製することができる。

＜塗液含有強化繊維テープの使用方法について＞
近年では、プリプレグの積層工程を効率化するため、プリプレグテープを自動積層していくＡＦＰ（Automated Fiber Placement）と呼ばれる装置が航空機用途などで広く用いられるようになってきており、これに適合した幅とするためには、テープ幅は３〜３０ｍｍ（３ｍｍ以上かつ３０ｍｍ以下）とすることが重要である。また、圧力容器などでは、従来からフィラメントワイディングと呼ばれる製造方法が用いられており、この時には強化繊維束１糸条（トウ）に、樹脂槽中でマトリックス樹脂を付与し、そのまま圧力容器ライナーにこれを巻きつけている。この用途に用いる場合では、強化繊維テープ幅は１糸条のトウと同程度（通常は６〜１２ｍｍ程度）となるが、場合によっては拡幅処理を施すことで、１糸条であっても幅３０ｍｍまで広くすることも可能である。幅広の強化繊維テープとすると、塗液含有強化繊維テープを積層した時に、テープ間の隙間、すなわち強化繊維が無い部分が発生し難く、好ましい。

＜炭素繊維テープ＞
本発明における炭素繊維テープは、強化繊維である炭素繊維をテープ状としたもので、炭素繊維１糸束から形成されてもよいし、複数の炭素繊維糸条から形成されてもよい。

炭素繊維としては、アクリル系，ピッチ系，セルロース系などの各種繊維を前駆体として公知の方法で得られた、いわゆる炭化糸，黒鉛糸，またこれらを表面酸化処理したものや、これらにサイジング処理したものが含まれる。

炭素繊維の中でも、ポリアクリロニトリル系炭素繊維の製造方法を例にして説明する。炭素繊維の前駆体繊維を得るための紡糸方法としては、湿式、乾式および乾湿式等の紡糸方法を用いることができる。

湿式紡糸方法において、紡糸原液には、ポリアクリロニトリルのホモポリマーあるいは共重合体を溶剤に溶解した溶液を用いることができる。溶剤としてはジメチルスルホキシド、ジメチルホルムアミド、ジメチルアセトアミドなどの有機溶剤や、硝酸、ロダン酸ソーダ、塩化亜鉛、チオシアン酸ナトリウムなどの無機化合物の水溶液を使用する。

上記の紡糸原液を口金に通して紡糸し、紡糸浴中に吐出して凝固させる。紡糸浴としては、紡糸原液の溶剤として使用した溶剤の水溶液を用いることができる。紡糸浴中で凝固した繊維を、水洗および、延伸して前駆体繊維を得る。得られた前駆体繊維に焼成工程として耐炎化処理と炭化処理を行い、必要によってはさらに黒鉛化処理を実施することにより炭素繊維を得る。焼成工程における加熱温度は最高到達温度１０００〜３０００℃において実施する。

炭素繊維テープは、前駆体繊維をその断面形状を扁平な形状、例えば長楕円形、に成形し、焼成して得ることや、得られた炭素繊維糸束をその断面形状を扁平な形状に成形して得ることや複数の炭素繊維糸条を並べてテープ状の形状として得ることなどの方法で得ることができる。

＜炭素繊維テープの表面処理＞
炭素繊維テープは炭素繊維単糸ごとに、マトリックス樹脂との接着性を向上させるために、必要に応じて、酸化処理が施され、酸素含有官能基が表面に導入される。酸化処理方法としては、気相酸化、液相酸化および液相電解酸化が用いられる。生産性が高く、均一処理ができるという観点から、液相電解酸化が一般的に用いられる。

液相電解酸化で用いられる電解液としては、酸性電解液およびアルカリ性電解液が挙げられる。酸性電解液としては、例えば、硫酸、硝酸、塩酸、燐酸、ホウ酸、および炭酸等の無機酸；酢酸、酪酸、シュウ酸、アクリル酸、およびマレイン酸等の有機酸；または硫酸アンモニウムや硫酸水素アンモニウム等の塩が挙げられる。アルカリ性電解液としては、具体的には、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、水酸化マグネシウム、水酸化カルシウムおよび水酸化バリウム等の水酸化物の水溶液；炭酸ナトリウム、炭酸カリウム、炭酸マグネシウム、炭酸カルシウム、炭酸バリウムおよび炭酸アンモニウム等の炭酸塩の水溶液；炭酸水素ナトリウム、炭酸水素カリウム、炭酸水素マグネシウム、炭酸水素カルシウム、炭酸水素バリウムおよび炭酸水素アンモニウム等の炭酸水素塩の水溶液；アンモニア、水酸化テトラアルキルアンモニウムおよびヒドラジンの水溶液等が挙げられる。

マトリックス樹脂と炭素繊維表面の酸素含有官能基との共有結合形成が促進され、接着性がさらに向上するという観点から、炭素繊維テープをアルカリ性電解液で電解酸化処理した後、または炭素繊維テープを酸性水溶液中で電解酸化処理し、続いてアルカリ性水溶液で洗浄した後、マトリックス樹脂を塗布することがある。

洗浄に用いられるアルカリ性水溶液としては、具体的には水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、水酸化マグネシウム、水酸化カルシウムおよび水酸化バリウム等の水酸化物の水溶液；炭酸ナトリウム、炭酸カリウム、炭酸マグネシウム、炭酸カルシウム、炭酸バリウムおよび炭酸アンモニウム等の炭酸塩の水溶液；炭酸水素ナトリウム、炭酸水素カリウム、炭酸水素マグネシウム、炭酸水素カルシウム、炭酸水素バリウムおよび炭酸水素アンモニウム等の炭酸水素塩の水溶液；アンモニア、水酸化テトラアルキルアンモニウムおよびヒドラジンの水溶液等が挙げられる。炭素繊維テープをアルカリ性水溶液で洗浄する方法としては、例えば、ディップ法とスプレー法を用いることができる。

炭素繊維テープを液相電解酸化処理またはアルカリ性水溶液で洗浄した後、水洗および乾燥することがある。

＜サイジング工程＞
得られた炭素繊維テープに集束性を付与するために、炭素繊維テープにサイジング処理をすることもできる。サイジング剤の付与方法は特に限定されないが、後述する塗工装置１００を用いることで、塗布量の精度良く、またテープ内部までサイジング剤を炭素繊維テープに塗布できるため、好ましい。また塗工装置１００を用いる場合、図１ａの通り鉛直方向に炭素繊維テープを走行させても良いし、図１ｂのように水平方向に炭素繊維テープを走行させてもよい。

サイジング剤としては、水溶液もしくは水分散液，または有機溶剤溶液として用いられるものであって、炭素繊維テープに集束性を与え、耐屈曲性や耐擦過性を向上させ、かつ該炭素繊維テープを複合材料の補強繊維として使用した場合に良好な複合材料特性が得られるサイジング剤であればよい。

水溶液および／または水分散液として用いられるサイジング剤には、例えばポリアルキレンオキサイドおよびその誘導体、ポリビニルピロリドンおよびその誘導体、ポリビニルアルコールなどの水溶性樹脂、あるいは各種界面活性剤を添加することによって水分散性となるエポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂など公知の各種樹脂が挙げられる。

また、有機溶剤溶液として用いられるサイジング剤には、例えばグリシジルエーテル型、グリシジルエステル型、グリシジルアミン型、脂肪族エポキサイド型などのエポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ポリアミド樹脂、ポリイミド樹脂など公知の各種樹脂が挙げられる。

有機溶剤としては、上記樹脂を安定に溶解させるものであればよく、例えば、ベンゼン、トルエン、キシレンなどの芳香族炭化水素類、アセトン、メチルエチルケトンなどのケトン類、四塩化炭素、トリクレン、クロロホルムなどのハロゲン化炭化水素類、あるいはセロソルブなどの変性エーテル類などが挙げられるが、特に、上記の樹脂に限定されるものではない。沸点、工業的な取扱いの良さで適宜選択すれば良い。なお、有機溶媒系サイジング剤は２種類以上を混合して用いてもよい。

具体的には、（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）不飽和二塩基酸とビスフェノ−ル類のアルキレンオキシド付加物との縮合物および（Ｃ）フェノ−ル類のアルキレンオキシド付加物とからなるサイジング剤が挙げられ、さらに具体的に挙げれば、（Ａ）のエポキシ樹脂として用いられるものとしては、グリシジル型エポキシ樹脂、非グリシジル系（過酢酸系）エポキシ樹脂が挙げられる。グリシジル型エポキシ樹脂としてはビスフェノ−ル型のもの、たとえばエピクロルヒドリンとビスフェノ−ルＡ、ビスフェノ−ルＦ，２，２’−ビス（４−ヒドロキシフェニル）ブタンなどのビスフェノ−ル類との縮合によって得られるものなどがあり、フェノ−ル系のもの、たとえばノボラック型フェノ−ル樹脂にエピクロルヒドリンを作用させたものなどがあり、エステル系のもの、たとえばメタクリル酸グリシジルエステルとエチレン性二重結合含有単量体（たとえばアクリロニトリル、スチレン、酢酸ビニル、塩化ビニル）との共重合物などがあげられる。また、非グリシジル系エポキシ樹脂としては 環状樹脂族エポキシ樹脂、エポキシ化ブタジエン、エポキシ化グリセライド、エポキシ化大豆油などがあげられる。

（Ｂ）の縮合物において不飽和二塩基酸としてはフマル酸、マレイン酸、シトラコン酸、イタコン酸などがあげられ、ビスフェノ−ル類のアルキレンオキシド付加物としては（Ａ）の項で述べたビスフェノ−ル類のアルキレンオキシド（エチレンオキシド（ＥＣ）、プロピレンオキシド（ＰＯ）、ブチレンオキシド（ＢＯ）など）付加物（２種以上のアルキレンオキシド付加物の場合はランダムまたはブロック付加物）があげられる。

（Ｃ）成分としては単環フェノ−ル（芳香環１個有するフェノ−ル）たとえば、フェノ−ル、アルキル基を１個または複数有するフェノ−ル、多価フェノ−ルおよび多環フェノ−ル（芳香環を２個以上有するフェノ−ル）、たとえばフェニルフェノ−ル、クミルフェノ−ル、ベンジルフェノ−ル、ハイドロキノンモノフェニルエ−テル、ナフト−ル、ビスフェノ−ル、単環フェノ−ルなどとスチレン類（スチレン、α−メチルスチレンなど）との反応生成物（スチレン化フェノ−ル類という）から選ばれるフェノ−ル類のアルキレンオキシド（たとえばＥＯ、ＰＯ、ＢＯ）付加物（２種以上のアルキレンオキシド付加物の場合はブロックまたはランダム付加物があげられる。

サイジング剤の水溶液、水分散液あるいは有機溶媒溶液はサイジング剤の特性に応じて従来公知の方法で調合すればよい。また、炭素繊維テープはサイジング剤含有液を塗布した場合、熱処理し、サイジング剤含有液に含まれる溶媒を除去および乾燥することにより得ることができる。

このように、本発明の製造方法は炭素繊維テープにサイジング剤を付与するための方法として用いることができる。また、サイジング剤が付与された炭素繊維テープに、後述するように、樹脂を塗工するための方法としても用いることができる。

＜強化繊維の張力制御＞
本発明の製造方法においては、クリールに架けられた強化繊維を均一に引き出し、強化繊維テープ、ひいては塗液含有強化繊維テープの幅精度を向上させるために、強化繊維をクリールから引き出す時の張力を制御することが好ましい。このためには、糸条を引き揃えてニップし、駆動装置により後工程の設備と速度差を持たせて張力を制御する方法や特開２００５−２４８３６０号公報記載のように方向転換ガイドロールを駆動させる方法、特開２００４−１６２０５５号公報記載のようにパウダーブレーキを連結したロールを用いる方法などを挙げることができる。また、強化繊維ボビンを架けるスピンドル部分にブレーキ機構を備えているクリールを用いることもできる。ブレーキ機構としては、バンドブレーキや、電磁式などがある。電磁式としては永久磁石を用いてなる磁力式トルク制御設備をスピンドル軸に設ける方法などがある。電磁式ブレーキ機構としては、例えば特開２０１２−１８４０７６号公報などに記載されているものを例示できる。さらにダンサロールを介して張力制御を行うこともできる。これらのうち、電磁式ブレーキ機構を備えたクリールを用いることが、張力制御の精密性、製造装置のコンパクト化の観点から好ましい。

＜強化繊維テープの平滑化＞
本発明においては、強化繊維テープ表面の平滑性を高くすることで、塗布部での塗布量の均一性を向上させることができる。このため、強化繊維テープを平滑化処理した後、液溜り部に導くことが好ましい。平滑化処理法は特に制限は無いが、対向ロールなどで物理的に押しつける方法や空気流を用いて強化繊維を動かす方法などを例示できる。物理的に押しつける方法は簡便かつ、強化繊維の配列を乱しにくいため好ましい。より具体的にはカレンダー加工などを用いることができる。空気流を用いる方法は擦過が起こりにくいだけでなく、強化繊維テープを拡幅する効果もあり好ましい。

＜強化繊維テープの拡幅＞
また、本発明において、強化繊維テープを拡幅処理した後、塗布部に導くことも、広い塗液含有強化繊維テープを効率的に製造できる観点から好ましい。テープ幅が広いとプリプレグテープ積層時のカバー面積が大きくなり、積層時の隙間を抑制できるメリットがあると考えられる。拡幅処理方法は特に制限は無いが、機械的に振動を付与する方法、空気流により強化繊維束を拡げる方法などを例示できる。機械的に振動を付与する方法としては、例えば特開２０１５−２２７９９号公報記載のように、振動するロールに強化繊維シートを接触させる方法がある。振動方向としては、強化繊維テープの進行方向をＸ軸とすると、Ｙ軸方向（水平方向）、Ｚ軸方向（垂直方向）の振動を与えることが好ましく、水平方向振動ロールと垂直方向振動ロールを組み合わせて用いることも好ましい。また振動ロール表面は複数の突起を設けておくと、ロールでの強化繊維の擦過を抑制でき、好ましい。空気流を用いる方法としては、例えば、ＳＥＮ−Ｉ ＧＡＫＫＡＩＳＨＩ，ｖｏｌ．６４，Ｐ−２６２−２６７（２００８）．記載の方法を用いることができる。

＜強化繊維テープの予熱＞
また、本発明において、塗液温度を室温より高く設定する場合には、強化繊維テープを加熱した後、液溜り部に導くと、テープの温度低下を抑制し、塗液の粘度均一性を向上させられるため好ましい。強化繊維テープは塗液温度近傍まで加熱されることが好ましいが、このための加熱手段としては、空気加熱、赤外線加熱、遠赤外線加熱、レーザー加熱、接触加熱、熱媒加熱（スチームなど）など多様な手段を用いることができる。中でも赤外線加熱は装置が簡便であり、また強化繊維テープを直接加熱できるため、走行速度が速くても所望の温度まで効率よく加熱が可能であり、好ましい。

＜塗液＞
本発明で用いる塗液は付与する目的に応じ適宜選択することができる。塗液としては、前述の通りサイジング剤や表面改質剤など集束性や機能性を付与する剤を含む液体の他、プリプレグテープとするためのマトリックス樹脂などを例示することができる。

本発明で用いるマトリックス樹脂は、後述する各種樹脂や粒子、硬化剤、更に各種添加剤を含む、樹脂組成物として用いることができる。本発明をプリプレグテープの製造に適用する場合には、強化繊維テープに塗液であるマトリックス樹脂が含浸した状態となり、そのままプリプレグテープとして積層、成形してＦＲＰからなる部材を得ることができる。含浸度は、塗布部の設計や、塗布以降の追含浸により制御することができる。マトリックス樹脂としては、用途に応じ適宜選択可能であるが、熱可塑性樹脂や熱硬化性樹脂を用いることが一般的である。マトリックス樹脂は、加熱し溶融させた溶融樹脂でも室温でマトリックス樹脂のものでも良い。また、溶媒を用いて溶液やワニス化したものでも良い。なお、本発明をプリプレグテープの製造に用いる場合には、塗液含有強化繊維テープをプリプレグテープと言い換える場合がある。

マトリックス樹脂としては、熱可塑性樹脂や熱硬化性樹脂、光硬化性樹脂などＦＲＰに一般的に使用されるものを用いることができる。また、これらは室温で液体であればそのまま用いても良いし、室温で固体や粘稠液体であれば、加温して低粘度化する、あるいは溶融し融液として用いても良いし、溶媒に溶解し溶液やワニス化して用いても良い。

熱可塑性樹脂としては、主鎖に、炭素・炭素結合、アミド結合、イミド結合、エステル結合、エーテル結合、カーボネート結合、ウレタン結合、尿素結合、チオエーテル結合、スルホン結合、イミダゾール結合、カルボニル結合から選ばれる結合を有するポリマーを用いることができる。具体的には、ポリアクリレート、ポリオレフィン、ポリアミド（ＰＡ）、アラミド、ポリエステル、ポリカーボネート（ＰＣ）、ポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）、ポリベンゾイミダゾール（ＰＢＩ）、ポリイミド（ＰＩ）、ポリエーテルイミド（ＰＥＩ）、ポリスルホン（ＰＳＵ）、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）、ポリエーテルケトン（ＰＥＫ）、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）、ポリエーテルケトンケトン（ＰＥＫＫ）、ポリアリールエーテルケトン（ＰＡＥＫ）、ポリアミドイミド（ＰＡＩ）などを例示できる。航空機用途などの耐熱性が要求される分野では、ＰＰＳ、ＰＥＳ、ＰＩ、ＰＥＩ、ＰＳＵ、ＰＥＥＫ、ＰＥＫＫ、ＰＡＥＫなどが好適である。一方、産業用途や自動車用途などでは、成形効率を上げるため、ポリプロピレン（ＰＰ）などのポリオレフィンやＰＡ、ポリエステル、ＰＰＳなどが好適である。これらはポリマーでも良いし、低粘度、低温塗布のため、オリゴマーやモノマーを用いても良い。もちろん、これらは目的に応じ、共重合されていても良いし、各種を混合しポリマーブレンドやポリマーアロイとして用いることもできる。

熱硬化性樹脂としては、エポキシ樹脂、マレイミド樹脂、ポリイミド樹脂、アセチレン末端を有する樹脂、ビニル末端を有する樹脂、アリル末端を有する樹脂、ナジック酸末端を有する樹脂、シアン酸エステル末端を有する樹脂があげられる。これらは、一般に硬化剤や硬化触媒と組合せて用いることができる。また、適宜、これらの熱硬化性樹脂を混合して用いることも可能である。

本発明に適した熱硬化性樹脂として、耐熱性、耐薬品性、力学特性に優れていることからエポキシ樹脂が好適に用いられる。特に、アミン類、フェノール類、炭素・炭素二重結合を有する化合物を前駆体とするエポキシ樹脂が好ましい。具体的には、アミン類を前駆体とするエポキシ樹脂として、テトラグリシジルジアミノジフェニルメタン、トリグリシジル−ｐ−アミノフェノール、トリグリシジル−ｍ−アミノフェノール、トリグリシジルアミノクレゾールの各種異性体、フェノール類を前駆体とするエポキシ樹脂として、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、炭素・炭素二重結合を有する化合物を前駆体とするエポキシ樹脂としては脂環式エポキシ樹脂等があげられるが、これに限定されない。またこれらのエポキシ樹脂をブロモ化したブロモ化エポキシ樹脂も用いられる。テトラグリシジルジアミノジフェニルメタンに代表される芳香族アミンを前駆体とするエポキシ樹脂は耐熱性が良好で強化繊維との接着性が良好なため本発明に最も適している。

熱硬化性樹脂は硬化剤と組合せて、好ましく用いられる。例えばエポキシ樹脂の場合には、硬化剤はエポキシ基と反応しうる活性基を有する化合物であればこれを用いることができる。好ましくは、アミノ基、酸無水物基、アジド基を有する化合物が適している。具体的には、ジシアンジアミド、ジアミノジフェニルスルホンの各種異性体、アミノ安息香酸エステル類が適している。具体的に説明すると、ジシアンジアミドはプリプレグの保存性に優れるため好んで用いられる。またジアミノジフェニルスルホンの各種異性体は、耐熱性の良好な硬化物を与えるため本発明には最も適している。アミノ安息香酸エステル類としては、トリメチレングリコールジ−ｐ−アミノベンゾエートやネオペンチルグリコールジ−ｐ−アミノベンゾエートが好んで用いられ、ジアミノジフェニルスルホンに比較して、耐熱性に劣るものの、引張強度に優れるため、用途に応じて選択して用いられる。また、もちろん必要に応じ硬化触媒を用いることも可能である。また、マトリックス樹脂のポットライフを向上させる意味から、硬化剤や硬化触媒と錯体形成可能な錯化剤を併用することも可能である。

また本発明では、熱硬化性樹脂に熱可塑性樹脂を混合して用いることも好適である。熱硬化性樹脂と熱可塑性樹脂の混合物は、熱硬化性樹脂を単独で用いた場合より良好な結果を与える。これは、熱硬化性樹脂が、一般に脆い欠点を有しながらオートクレーブによる低圧成型が可能であるのに対して、熱可塑性樹脂が、一般に強靭である利点を有しながらオートクレーブによる低圧成型が困難であるという二律背反した特性を示すため、これらを混合して用いることで物性と成形性のバランスをとることができるためである。混合して用いる場合は、プリプレグテープを硬化させてなるＦＲＰの力学特性の観点から熱硬化性樹脂を５０質量％より多く含むことが好ましい。

＜ポリマー粒子＞
また、本発明では、無機粒子や有機粒子を塗液やマトリックス樹脂に含有させることができる。無機粒子は特に制限されないが、例えば、導電性、伝熱性、チクソトロピー性などを付与するために、カーボン系粒子や窒化ホウ素粒子、二酸化チタン粒子、二酸化珪素粒子などを好適に用いることができる。有機粒子も特に制限されないが、特に、ポリマー粒子を用いると、得られるＦＲＰの靱性や耐衝撃性、制振性などを向上させることができ、好ましい。この時、ポリマー粒子のガラス転移温度（Ｔｇ）または融点（Ｔｍ）はマトリックス樹脂温度よりも２０℃以上高くすると、マトリックス樹脂中でポリマー粒子の形態を保持し易く、好ましい。ポリマー粒子のＴｇは温度変調ＤＳＣを用い、以下の条件で測定することができる。温度変調ＤＳＣ装置としては、ＴＡ Ｉｎｓｔｒｍｅｎｔｓ社製
Ｑ１０００などが好適であり、窒素雰囲気下、高純度インジウムで校正して用いることができる。測定条件は、昇温速度は２℃／分、温度変調条件は周期６０秒、振幅１℃とすることができる。これで得られた全熱流から可逆成分を分離し、階段状シグナルの中点の温度をＴｇとすることができる。

また、Ｔｍは通常のＤＳＣで昇温速度１０℃／分で測定し、融解に相当するピーク状シグナルのピークトップ温度をＴｍとすることができる。

また、ポリマー粒子としては、マトリックス樹脂に溶けないことが好ましく、このようなポリマー粒子としては、例えば、ＷＯ２００９／１４２２３１パンフレット記載などを参照し、適切なものを用いることができる。より、具体的には、ポリアミドやポリイミドを好ましく用いることができ、優れた靭性のため耐衝撃性を大きく向上できる、ポリアミドは最も好ましい。ポリアミドとしてはポリアミド１２、ポリアミド１１、ポリアミド６、ポリアミド６６やポリアミド６／１２共重合体、特開平０１−１０４６２４号公報の実施例１記載のエポキシ化合物にてセミＩＰＮ（高分子相互侵入網目構造）化されたポリアミド（セミＩＰＮポリアミド）などを好適に用いることができる。この熱可塑性樹脂粒子の形状としては、球状粒子でも非球状粒子でも、また多孔質粒子でもよいが、球状の方が樹脂の流動特性を低下させないため、本発明の製造法では特に好ましい。また、球状であれば応力集中の起点がなく、高い耐衝撃性を与えるという点でも好ましい態様である。

ポリアミド粒子の市販品としては、ＳＰ−５００、ＳＰ−１０、ＴＲ−１、ＴＲ−２、８４２Ｐ−４８、８４２Ｐ−８０（以上、東レ（株）製）、“オルガソール（登録商標）”１００２Ｄ、２００１ＵＤ、２００１ＥＸＤ、２００２Ｄ、３２０２Ｄ、３５０１Ｄ，３５０２Ｄ、（以上、アルケマ（株）製）、“グリルアミド（登録商標）”ＴＲ９０（エムザベルケ（株）社製）、“ＴＲＯＧＡＭＩＤ（登録商標）”ＣＸ７３２３、ＣＸ９７０１、ＣＸ９７０４、（デグサ（株）社製）等を使用することができる。これらのポリアミド粒子は、単独で使用しても複数を併用してもよい。

また、ＦＲＰの耐熱性への要求が厳しくない時には、塗液のレオロジー特性を調整したりＦＲＰの靭性や制振性を向上させる目的で、ポリウレタン系やゴム系、コアシェルゴム系などの粒子を用いることも可能である。

ＦＲＰの強化繊維層間樹脂層を高靭性化するためには、ポリマー粒子を強化繊維層間樹脂層に留めておくことが好ましい。そのため、ポリマー粒子の数平均粒径は５〜５０μｍの範囲であることが好ましく、より好ましくは７〜４０μｍの範囲、さらに好ましくは１０〜３０μｍの範囲である。数平均粒径を５μｍ以上とすることで、粒子が強化繊維の束の中に侵入せず、得られる繊維強化複合材料の強化繊維層間樹脂層に留まることができる。数平均粒径を５０μｍ以下とすることで、プリプレグテープ表面のマトリックス樹脂層の厚みを適正化し、ひいては得られるＦＲＰにおいて、繊維質量含有率を適正化することができる。

＜塗液の粘弾性＞
本発明で用いる塗液は、工程通過性・安定性の観点から最適な粘度を選択することが好ましい。具体的には、粘度を０．０１〜６０Ｐａ・ｓの範囲とすると、狭窄部出口での液垂れを抑制するとともに強化繊維シートの高速走行性、安定走行性を向上させることができ、好ましい。塗液粘度は２Ｐａ・ｓ以下とすると、強化繊維テープの走行速度を１００ｍ／分以上としても安定走行が可能であり、さらに塗液の飛散を抑制できるため、好ましい。塗液粘度は好ましくは０．９Ｐａ・ｓ以下である。

ここで、前記粘度とは、液溜り部で測定した塗液温度での塗液粘度を言うものであり、より具体的には、平行円盤型やコーン型などの粘弾性測定装置を用い、歪み速度３．１４ｓ^−１で測定した、前記液溜り部で測定した塗液温度での粘度のことである。また、前記損失弾性率とは、前記した粘度測定と同様に測定することができ、液溜り部での塗液温度、歪み速度３．１４ｓ^−１での損失弾性率である。

また、室温付近である２５℃での粘弾性を制御することで、塗液含有強化繊維テープの粘着性を低くすることが可能である。これにより、製造工程でのロールやガイド類に塗液含有強化繊維テープが貼りつくことが抑制され、工程安定化できるメリットもある。さらに、これにより、離型テープなどを併用せず直接、塗液含有強化繊維テープを巻き取ることが可能となるだけでなく、巻き取った塗液含有強化繊維テープの解舒性も良好となり、高速解舒が可能となる。これは、塗液含有強化繊維テープをプリプレグテープとした場合には、自動積層装置などでの高速積層が可能となり、好ましい。さらに、離型テープを併用しないため、プリプレグテープの巻き取りパッケージあたりの分量も多くなり、自動積層装置稼働時間を長くできるため長時間での積層効率が向上し、好ましい。これは航空機用ＡＦＰなどの自動積層装置のみならず、圧力タンク用などのトウプリプレグの巻き付け装置でも同様の効果が得られる。

具体的には、２５℃、歪み速度３．１４ｓ^−１ で測定される粘度を１０Ｐａ・ｓ以下、あるいは１０^６Ｐａ・ｓ以上とすることが好ましい。

＜鉛直方向下向きに強化繊維テープを走行させての塗布工程＞
ＵＤ基材を例として、図１ａを参照して塗布工程を説明すると、塗工装置１００における塗液２を強化繊維テープ１ａに付与する方法は、クリール１１から巻き出された複数本の強化繊維１を、配列装置１２によって一方向（紙面奥行き方向）に配列して強化繊維テープ１ａを得た後、強化繊維テープ１ａの両面に塗液２を付与するものである。これにより、塗液含有強化繊維テープ１ｂを得ることができる。

次に図２ａ〜図４により、強化繊維テープ１ａへの塗液２の付与工程について詳述する。図２ａは、図１における塗布部２０を拡大した詳細横断面図である。塗布部２０は、所定の隙間Ｄを開けて対向する壁面部材２１ａ、２１ｂを備え、壁面部材２１ａ、２１ｂの間には、鉛直方向下向きＺ（すなわち強化繊維テープの走行方向）に断面積が連続的に減少する液溜り部２２と、液溜り部２２の下方（強化繊維シート１ａの搬出側）に位置し、液溜り部２２の上面（強化繊維テープ１ａの導入側）の断面積よりも小さい断面積を有するスリット状の狭窄部２３が形成されている。図２ａにおいて、強化繊維テープ１ａは、紙面の奥行き方向に配列されている。すなわち、強化繊維テープの幅方向が紙面の奥行き方向に一致している。

塗布部２０において、液溜り部２２に導入された強化繊維テープ１ａは、その周囲の塗液２を随伴しながら、鉛直方向下向きＺに走行する。その際、液溜り部２２の断面積は鉛直方向下向きＺ（強化繊維シート１ａの走行方向）に向かって減少するため、随伴する塗液２は徐々に圧縮され、液溜り部２２の下部に向かうにつれて塗液２の圧力が増大する。液溜り部２２の下部の圧力が高くなると、前記随伴液流がそれ以上は下部に流動し難くなり、壁面部材２１ａ、２１ｂ方向に流れ、その後、壁面部材２１ａ、２１ｂに阻まれ、上方へ流れるようになる。結果、液溜り部２２内では強化繊維テープ１ａの平面と、壁面部材２１ａ、２１ｂ壁面に沿った循環流Ｔを形成する。これにより、仮に強化繊維テープ１ａが毛羽を液溜り部２２に持ち込んだとしても毛羽は循環流Ｔに沿って運動し、液圧の大きな液溜り部２２下部や狭窄部２３に近づくことができない。さらに下で述べるとおり、気泡が毛羽に付着することにより毛羽が循環流Ｔから上方に移動し、液溜り部２２の上部液面付近を通過する。そのため、毛羽が液溜り部２２の下部および狭窄部２３に詰まることが防止されるだけでなく、滞留する毛羽は液溜り部２２の上部液面から容易に回収することも可能となる。さらに、強化繊維テープ１ａを高速で走行させた場合、前記の液圧はさらに増大するため、毛羽の排除効果がより高くなる。その結果、強化繊維テープ１ａにより高速で塗液脂２を付与することが可能となり、生産性が大きく向上する。

また、前記の増大した液圧により、塗液２が強化繊維テープ１ａの内部に含浸しやすくなる効果がある。これは、強化繊維束のような多孔質体にマトリックス樹脂が含浸される際、その含浸度がマトリックス樹脂の圧力で増大する性質（ダルシーの法則）に基づく。これについても、強化繊維テープ１ａをより高速で走行させた場合、液圧がより増大することから、含浸効果をより高めることができる。なお、塗液２は強化繊維テープ１ａの内部に残留する気泡と気／液置換で含浸されるが、気泡は前記の液圧と浮力により強化繊維テープ１ａの内部の隙間を通って、繊維の配向方向（鉛直方向上向き）に排出される。このとき、気泡は含浸してくる塗液２を押しのけずに排出されるため、含浸を阻害しない効果もある。また、気泡の一部は強化繊維テープ１ａの表面から面外方向（法線方向）に排出されるが、この気泡も前記の液圧と浮力により速やかに鉛直方向上向きに排除されるため、含浸効果の高い液溜り部２２の下部に留まらず、効率よく気泡の排出が進む効果もある。これらの効果により、強化繊維テープ１ａに塗液２を効率よく含浸させることが可能となり、その結果、塗液２が均一に含浸された高品質の塗液含有強化繊維テープ１ｂを得ることが可能となる。

さらに、前記の増大した液圧により、強化繊維テープ１ａが隙間Ｄの中央に自動的に調心され、強化繊維テープ１ａが液溜り部２２や狭窄部２３の壁面に直接擦過せず、ここでの毛羽発生を抑制する効果もある。これは、外乱などにより強化繊維テープ１ａが隙間Ｄのどちらかに接近した場合、接近した側ではより狭い隙間に塗液２が押し込まれて圧縮されるため、接近した側で液圧がより増大し、強化繊維テープ１ａを隙間Ｄの中央に押し戻すためである。

狭窄部２３は、液溜り部２２の上面よりも断面積が小さく設計される。図２ａから理解されるとおり専ら強化繊維シートによる疑似平面の垂線方向の長さが小さい、すなわち部材間の間隔が狭い、ことで断面積は小さくなる。これは、前記のように狭窄部で液圧を高くすることで、含浸や自動調心効果を得るためである。また、狭窄部２３の最上部の面の断面形状は、液溜り部２２の最下部の面の断面形状と一致させることが、強化繊維テープ１ａの走行性や塗液２の流れ制御の観点から好ましいが、必要に応じ狭窄部２３の方を若干大きくしてもよい。

ここで、図２ａの塗布部２０では、強化繊維テープ１ａが完全に鉛直方向下向きＺ（水平面から９０度）に走行しているが、これに限定されず、前記の毛羽回収、気泡の排出効果が得られ、強化繊維テープ１ａが安定して連続走行可能な範囲で、実質的に鉛直方向下向きであればよい。

また、強化繊維テープ１ａに付与される塗液２の総量は、狭窄部２３の隙間Ｄで制御可能であり、例えば、強化繊維テープ１ａに付与する塗液２の総量を多くしたい（目付けを大きくしたい）場合は、隙間Ｄが広くなるよう、壁面部材２１ａ、２１ｂを設置すればよい。

図１ｃには強化繊維テープ１ａが炭素繊維からなり、焼成装置１１ａを付属した例を示している。この例にあっては、焼成工程と塗布工程が連続的に行われ、また、強化繊維テープ１ａは鉛直方向下向きに走行している。

また後述の通り、塗布部２０では、強化繊維テープ１ａが実質的に水平方向または傾斜方向に通過させること可能である。強化繊維テープ１ａを鉛直下向き方向か、水平方向または傾斜方向に通過させるかは、例えば装置設置のスペースや前後の工程との関係によって決定できる。

＜水平方向または傾斜方向に強化繊維テープを走行させての塗布工程＞
図１ｂを参照して強化繊維テープ１ａが水平方向または傾斜方向に走行する際のマトリックス樹脂の塗布工程を説明すると、塗工装置１００におけるマトリックス樹脂２を強化繊維シート１ａに付与する方法は、クリール１１から巻き出された複数本の強化繊維１を、配列装置１２によって一方向（紙面奥行き方向）に配列して強化繊維テープ１ａを得た後、塗布部２０に水平方向または傾斜方向に通過させて、強化繊維シート１ｂの両面にマトリックス樹脂２を付与するものである。ここで、水平方向とは図１ｂにおけるＸ方向のことを言うものであり、傾斜方向とは図１ｂにおけるＸ方向とＺ方向の中間の方位を言うものである。また、図１ｂのように塗布部２０に対し、水平に強化繊維シート１ａを導入すると、強化繊維シート１ａの走行経路が直線化され、強化繊維シート１ａの厚みに起因する強化繊維シート１ａの乱れが発生し難く、好ましい。このときには強化繊維シート１ａの塗布部２０への導入部においてマトリックス樹脂２が漏れ出さない様なシール機構を有していることが好ましい。

図１ｄには強化繊維テープ１ａが炭素繊維からなり、焼成装置１１ａを付属した例を示している。この例にあっては、焼成工程と塗布工程が連続的に行われ、また、強化繊維テープ１ａは水平方向に走行している。

次に図２ｂ〜２ｅにより、強化繊維テープ１ｂが水平方向または傾斜方向に走行する際の炭素繊維テープへの塗液２の付与工程について詳述する。図２ｂは、図１ｂにおける塗布部２０を拡大した詳細横断面図である。塗布部２０は、所定の隙間Ｄを開けて対向する壁面部材２１ａおよび２１ｂを備え、壁面部材は強化繊維テープ１ｂ導入側および出口側に一体となっている。上面の壁面部材２１ａ、下面の壁面部材２１ｂの間には、液溜り部２２と、液溜り部２２の出口側に位置し、液溜り部２２の最大部よりも小さい断面積を有するスリット状の狭窄部２３が形成されている。

塗布部２０において、液溜り部２２に導入された強化繊維テープは、その周囲の塗液２を随伴しながら、水平方向に走行する。その際、鉛直方向下向きに強化繊維テープを走行させるときと同様に、液溜り部２２のうち、強化繊維テープの走行方向に向かって断面積が連続的に減少する領域２２ｂにおいて、随伴される塗液２は徐々に圧縮され、液溜り部２２の出口に向かうにつれて塗液２の圧力が増大する。液溜り部２２の出口近傍の圧力が高くなると、前記随伴液流がそれ以上は出口方向には流動し難くなり、強化繊維テープの垂線方向に流れ、その後、壁面部材２１ａ、壁面部材２１ｂに阻まれ、強化繊維テープの走行方向と逆方向へ流れるようになる。結果、液溜り部２２内では強化繊維テープの平面と、壁面部材２１ａ、壁面部材２１ｂ壁面に沿った循環流Ｔを形成する。これにより、仮に強化繊維テープが毛羽を液溜り部２２に持ち込んだとしても毛羽は循環流Ｔに沿って運動し、液圧の高い液溜り部２２出口近傍や狭窄部２３に近づくことができない。強化繊維テープの走行速度を大きくした場合、前記の液圧はさらに増大するため、毛羽が出口近傍や狭窄部２３に近づくことができない効果がより高くなり、生産性が大きく向上する。

また、鉛直方向下向きに強化繊維テープを走行させる時と同様に、前記の増大した液圧により、塗液２が強化繊維テープの内部に含浸しやすくなる効果がある。これは、炭素繊維束のような多孔質体にマトリックス樹脂が含浸される際、その含浸度がマトリックス樹脂の圧力で増大する性質（ダルシーの法則）に基づく。これについても、強化繊維テープ１ｂをより高速で走行させた場合、液圧がより増大することから、含浸効果をより高めることができる。なお、塗液２は強化繊維テープの内部に残留する気泡と気／液置換で含浸されるが、気泡は前記循環流Ｔと浮力により、断面積が減少しない領域２２ａと断面積が連続的に減少する領域２２ｂの境界近傍に多く集まるようになる。このため、この近傍に、塗液２から気泡を脱気するための脱気機構５６を設置することが好ましい。

さらに、鉛直方向下向きに強化繊維テープを走行させる時と同様に、前記の増大した液圧により、強化繊維テープが隙間Ｄの中央に自動的に調心され、強化繊維テープが液溜り部２２や狭窄部２３の壁面に直接擦過せず、ここでの毛羽発生を抑制する効果もある。これは、外乱などにより強化繊維テープが隙間Ｄのどちらかに接近した場合、接近した側ではより狭い隙間にマトリックス樹脂２が押し込まれて圧縮されるため、接近した側で液圧がより増大し、強化繊維テープを隙間Ｄの中央に押し戻すためである。

狭窄部２３は、液溜り部２２の最大部よりも断面積が小さく設計される。図２ｂから理解されるとおり専ら強化繊維テープによる疑似平面の垂線方向の長さが小さい、すなわち部材間の間隔が狭い、ことで断面積は小さくなる。これは、前記のように狭窄部２３で液圧を高くすることで、含浸や自動調心効果を得るためである。また、狭窄部２３の入口部の断面形状は、これと接する液溜り部２２の面の断面形状と一致させることが、強化繊維テープ１ｂの走行性やマトリックス樹脂２の流れ制御の観点から好ましいが、必要に応じ狭窄部２３の方を若干大きくしてもよい。

ここで、図２ｂの塗布部２０内では、強化繊維テープが完全に水平方向に走行しているが、これに限定されず、前記の毛羽回収、気泡の排出効果が得られ、炭素繊維シート１ａが安定して連続走行可能な範囲で、塗布部２０内で傾斜方向に走行してもよい。また、塗布部２０を傾斜させることも可能である。

また、強化繊維テープに付与される塗液２の総量は、鉛直方向下向きに強化繊維テープを走行させる時と同様に、狭窄部２３の隙間Ｄで制御可能であり、例えば、炭素繊維シート１ａに付与する塗液２の総量を多くしたい（目付けを大きくしたい）場合は、隙間Ｄが広くなるよう調整すればよい。

図２ｂでは強化繊維テープ１枚を水平方向から塗布部に導入する場合を図示しているが、強化繊維テープの塗布部への導入はこれに限らず、必要に応じ、強化繊維テープを複数枚としてもよいし、導入方向も傾斜方向としてもよい。これを図２ｃ〜２ｅを用いて説明する。

図２ｃには、１枚の強化繊維テープ１ａが上から斜め下方向に走行し、開口部６０から塗布部２０に導入されている。そして、強化繊維テープ１ａは方向転換部材６１で走行方向を水平方向に変えられ、狭窄部２３より引出されている。ここで、方向転換部材６１は、少なくとも強化繊維テープ１ａが接する面は曲面で構成されていることが好ましい。また、強化繊維テープ１ａの巻き付きを防止する観点からは、方向転換部材６１は固定されていることが好ましい。これらより、方向転換部６１は曲面を有する固定バーであることが好ましく、その断面形状は円形、楕円形、鞍型などを例示することができる。また、方向転換部材６１と強化繊維テープ１ａが接する部分は曲面と平面が混在していても良いが、強化繊維テープ１ａの接地開始部と終了部が曲面であると、毛羽の発生を抑制でき、好ましい。さらに、特に走行速度を高速化する場合には、強化繊維テープ１ａと方向転換部材６１との擦過を抑制する観点からは、回転可能なローラーとすることも可能である。

また、方向転換部材６１には強化繊維テープ１ａが押し付けられるため、強化繊維テープ１ａ内の気体と塗液２の置換により含浸が行われる場合もある。特に図２ｅに示すように、複数本の方向転換部材６１に角度を付けて当接させることにより、より効率的に含浸を進めることができる。

また、方向転換部材６１の設置位置は、循環流Ｔの流れを阻害しない観点から、断面積が減少しない領域２２ａと断面積が連続的に減少する領域２２ｂの境界位置から１ｃｍ以上、断面積が減少しない領域２２ａ側とすることが好ましい。

図２ｄには、２枚の強化繊維テープ１ａが上から斜め下方向に走行し、開口部６０から塗布部２０に導入されている。そして、２枚の強化繊維テープ１ａはそれぞれ方向転換部材６１で走行方向を水平方向に変えられ、２枚が積層された後、狭窄部２３より引出されている。この時、２枚の強化繊維テープ１ａの間にマトリックス樹脂２を含有して積層されるため、断面積が連続的に減少する領域２２ｂや狭窄部２３において、より含浸が進み易くなり、好ましい。

図２ｅには、２枚の強化繊維テープ１ａが上から斜め下方向に走行し、開口部６０から塗布部２０に導入されている。そして、２枚の強化繊維テープ１ａはそれぞれ複数の方向転換部材６１を通過する間に含浸が進められ、最終的に２枚が積層された後、狭窄部２３より引出されている。この時、含浸を進めるための方向転換部材６１の形状や個数を目的に応じ、種々選択することが可能である。また、方向転換部材６１と強化繊維テープ１ａの接触長や接触部両端と方向転換部材６１の中心部が成す角度（wrap angle）も目的に応じ選択することができる。

図２ｄ、２ｅには強化繊維テープ１ａが２枚の例を示したが、もちろん３枚以上の任意の枚数とすることができる。

図３は、塗布部２０を、図２ａのＡの方向から見た下面図である。塗布部２０には、強化繊維テープ１ａの配列方向両端から塗液２が漏れるのを防ぐための側壁部材２４ａ、２４ｂが設けられており、壁面部材２１ａ、２１ｂと側壁部材２４ａ、２４ｂに囲われた空間に狭窄部２３の出口２５が形成されている。ここで、出口２５はスリット状をしており、断面アスペクト比（図３のＵ／Ｄ）は塗液２を付与したい強化繊維テープ１ａの形状に合わせて設定すればよい。

図４ａは塗布部２０を、Ｂの方向から見た場合の塗布部内部の構造を説明する断面図である。なお、図を見やすくするため壁面部材２１ｂは省略してあるほか、強化繊維テープ１ａは強化繊維１を、隙間を開けて配列しているように描画しているが、実際には強化繊維１を隙間無く配列することが、プリプレグテープ（塗液含有強化繊維テープの一態様）の品位、また、それを成形したＦＲＰの力学特性の観点から好ましい。

図４ｂは隙間２６での塗液２の流れを示している。隙間２６が大きいと塗液２には、Ｒの向きに渦流れが発生する。この渦流れＲは、液溜り部２２の下部では外側に向かう流れ（Ｒａ）となるため、強化繊維テープを引き裂いてしまう（割れが発生する）場合や強化繊維間の間隔を拡げてしまい、そのために塗液含有強化繊維テープとしたときに強化繊維の配列ムラを発生する可能性がある。一方、液溜り部２２の上部では、内側に向かう流れ（Ｒｂ）となるため、強化繊維テープ１ａが幅方向に圧縮され、その端部が折れてしまう場合がある。特許文献２（特許第３２５２２７８号公報）に代表されるような、一体物のシート状基材（特にフィルム）に塗液を両面塗布する装置ではこのような隙間２６での渦流れが発生しても品質への影響が少ないため、注意がされていなかった。

そこで、本発明においては、隙間２６を小さくする幅規制を行い、端部での渦流れの発生を抑制することが好ましい。具体的には、液溜り部２２の幅Ｌ（ｍｍ）、すなわち、側板部材２４ａと２４ｂの間隔Ｌ（ｍｍ）は、狭窄部２３の直下で測定した強化繊維テープの幅Ｗ（ｍｍ）と以下の関係を満たすよう構成することが好ましい。
Ｌ≦１．１×Ｗ。

これにより、端部での渦流れ発生が抑制され、強化繊維テープ１ａの割れや端部折れを抑制でき、塗液含有強化繊維テープ１ｂの全幅（Ｗ）にわたって均一に強化繊維１が配列された、高品位で安定性の高い塗液含有強化繊維テープ１ｂを得ることができる。さらに、この技術をプリプレグテープに適用した場合には、プリプレグテープの品位、品質を向上させるのみならず、これを用いて得られるＦＲＰの力学特性や品質を向上させることができる。

また、Ｌの下限は、０．９×Ｗ以上となるよう調整することが、好ましい。このように、側板部材２４ａと２４ｂの間隔Ｌを制御することは、塗液含有強化繊維テープ１ｂの幅方向の寸法精度を向上させる観点からも好ましい。

なお、この幅規制は、液溜り部２２下部の高い液圧による渦流れＲ発生を抑制する観点から、少なくとも液溜り部２２の下部（図４ａのＧの位置）で行うことが好ましい。さらに、この幅規制はより好ましくは、液溜り部２２の全域で行うと、渦流れＲの発生をほぼ完全に抑制することができ、その結果、強化繊維テープの割れや端部折れをほぼ完全に抑制することが可能となる。

また、前記幅規制は、前記隙間２６の渦流れ抑制の観点からは、液溜り部２２だけでもよいが、狭窄部２３も同様に行うと塗液含有強化繊維テープ１ｂの側面に過剰な塗液２が付与されることを抑制する観点から好ましい。

＜幅規制機構＞
前記では幅規制を側壁部材２４ａ、２４ｂが担う場合を示したが、図５ａに示すように、側壁部材２４ａ、２４ｂ間に幅規制機構２７ａ、２７ｂを設け、かかる機構で幅規制を行うこともできる。これにより、幅規制機構によって規制される幅を自在に変更可能とすることで一つの塗布部により、種々の幅の塗液含有強化繊維テープを製造できる観点から好ましい。ここで、狭窄部の直下における強化繊維テープの幅Ｗ（ｍｍ）と該幅規制機構下端において幅規制機構により規制される幅Ｌ２（ｍｍ）との関係はＬ２≦１．１×Ｗとすることが好ましい。また、Ｌ２の下限は、０．９×Ｗ以上となるよう調整することができる。このように、幅規制機構により規制される幅Ｌ２を制御することは、塗液含有強化繊維テープ１ｂの幅方向の寸法精度を向上させる観点からも好ましい。

幅規制機構の形状および材質に特に制限は無いが、板形状のブッシュであると簡便であり、好ましい。また、上部、すなわち液面に近い場所では壁面部材２１ａ、２１ｂとの間隔よりも小さい幅（図５ａ参照。「Ｚ方向からみた図」中、幅規制機構の上下方向の長さを指す）を有することで、塗液の水平方向の流れを妨げないようにでき、好ましい。一方、幅規制機構の中間部から下部にかけては塗布部の内部形状に沿った形状とすることが液溜り部での塗液の滞留を抑制でき、塗液の劣化を抑制できることから好ましい。この意味から、幅規制機構は狭窄部２３まで挿入されることが好ましい。図５ａは、幅規制機構として板形状ブッシュの例を示しているが、ブッシュの中間より下部が液溜り部２２のテーパー形状に沿い、狭窄部２３まで挿入される例を示している。図５ａにはＬ２が液面から出口まで一定の例を示しているが、幅規制機構の目的を達成する範囲で部位によって規制する幅を変更してもよい。幅規制機構は任意の方法で塗布部２０に固定することができるが、板形状ブッシュの場合には、上下方向で複数の部位で固定することで、高液圧による板形状ブッシュの変形による規制幅の変動を抑制することができる。例えば、上部はステーを用い、下部は塗布部に差し込むようにすると、幅規制機構による幅の規制が容易であり、好ましい。

＜塗液含有強化繊維テープの幅精度＞
前記したように、本発明では、塗布工程で種々の幅規制により強化繊維テープの走行安定性を向上可能であるが、同様にこれにより塗液含有強化繊維テープの幅精度を向上することもできる。より具体的には、塗液含有強化繊維テープ幅の変動係数（ＣＶ）は５％以下とする。

なお、テープ幅の変動係数（ＣＶ）は以下のようにして求めることができる。まず、塗液含有強化繊維テープの幅（Ｗ_ｎ）を、テープ長手方向に３０点以上計測する。幅計測方法としては、得られた塗液含有強化繊維テープをオフラインでノギスなどを用いて離散的に計測しても良いし、塗布部下方でのテープ走行を動画撮影し、この中でテープ幅をノギスなどで計測することもできる。この時も離散的に計測となる。離散的に計測する場合には、測定点間距離はテープ長手方向に３０ｃｍ以上離すものとする。また、光学式などの幅測定器を塗布部下方に設置し連続的に幅計測を行っても良い。幅測定器としては、たとえばキーエンス社製ＬＳ−７０３０などを例示することができる。連続的に計測する場合には、テープ長手方向に１０ｍ以上計測し、３０点以上のデータ（Ｗ_ｎ）を取得する。そしてこれらの計測値（Ｗ_ｎ）からテープ幅の平均値（Ｗ_Ａ）、標準偏差（σ_Ｗ）を求め、（１）式より幅変動係数（ＣＶ）を求めることができる。
ＣＶ（％）＝（σ_Ｗ／Ｗ_Ａ）×１００（％） （１）。

特許文献５のようなキスロールを用いる方法では、塗液を付与するロール上で強化繊維テープに幅規制が無いため、塗液のしみ込みにより強化繊維が幅方向に移動し易く、本質的に幅が変動し易いと考えられる。実際、特許文献５ではキスロールによる樹脂塗布後に幅規制ロールを作用させており、これは塗布部であるキスロール上での幅精度が不十分であることを示していると考えられる。一方、本発明では、前記したように液溜り部の幅Ｌを制御したり、幅規制機構を付加することで、塗布部でテープ幅を制御できるため、このような高度なテープ幅精度が得られるのである。特許文献５のようにマトリックス樹脂付与後に幅規制を行うと、幅規制部で余分なマトリックス樹脂が付着し、工程を不安定化したり清掃周期が短くなるなどの問題が発生する可能性が予測される。これに比べ、本発明のように塗布部で幅規制を行うと、幅規制後に付与する塗液（マトリックス樹脂など）の計量が行えるため、余分な塗液が工程下流を汚す可能性が低いこともメリットである。

＜塗布直後冷却＞
図５ｂに示すように、塗布工程に連続して冷却工程をおいて塗液含有強化繊維テープを冷却することも可能である。ここで、塗布工程と冷却工程が連続するとは、塗布工程を行う装置と冷却工程を行う装置との間に搬送ロール１４などのその他の装置類を存在させないで各工程を行うことをいう。塗布直後にて塗液含有強化繊維テープを冷却することで、強化繊維テープに含浸された樹脂の粘度を大きくし、強化繊維テープ中の樹脂流動を抑制することで幅精度が良好な状態を維持することが可能である。塗布部２０と冷却装置６２間の距離は特に限定されないが、近いほど効果が高く、好ましくは５００ｍｍ以下である。冷却装置の形態は特に限定されないが、例えば、液溜まり部の塗液よりも低い温度の空気を塗液含有強化繊維テープに当てる方法などがあげられる。

＜液溜り部の形状＞
前記で詳述したように、本発明においては、液溜り部２２で強化繊維テープの走行方向に断面積が連続的に減少することで、強化繊維テープの走行方向に液圧を増大させることが重要であるが、ここで強化繊維テープの走行方向に断面積が連続的に減少するとは、走行方向に連続的に液圧を増大可能であれば、その形状には特に制限は無い。液溜り部の横断面図において、テーパー状（直線状）であったり、ラッパ状などのように曲線的な形態を示してもよい。また、断面積減少部は液溜り部全長にわたって連続してもよいし、本発明の目的、効果が得られる範囲であれば、一部に断面積が減少しない部分や逆に拡大する部分を含んでいてもよい。これらについて、以下に図６〜９で例を挙げて詳述する。

図６は、図２とは別の実施形態の塗布部２０ｂの詳細横断面図である。液溜り部２２を構成する壁面部材２１ｃ、２１ｄの形状が異なる以外は、図２の塗布部２０と同じである。図６の塗布部２０ｂのように、液溜り部２２が、鉛直方向下向きＺに断面積が連続的に減少する領域２２ａと、断面積が減少しない領域２２ｂに分かれていてもよい。このとき、断面積が連続的に減少する鉛直方向高さＨは１０ｍｍ以上であることが好ましい。さらに好ましい断面積が連続的に減少する鉛直方向高さＨは５０ｍｍ以上である。これにより、強化繊維テープ１ａによって随伴された塗液２が、液溜まり部２２の断面積が連続的に減少する領域２２ａで圧縮される距離が確保され、液溜り部２２の下部で発生する液圧を十分に増大させることができる。その結果、液圧により毛羽が狭窄部２３に詰まるのを防止し、また液圧により塗液２が強化繊維テープ１ａに含浸する効果を得ることができる。

ここで、図２の塗布部２０や図６の塗布部２０ｂのように、液溜り部２２の断面積が連続的に減少する領域２２ａをテーパー状とする場合、テーパーの開き角度θは小さい方が好ましく、具体的には鋭角（９０°以下）にすることが好ましい。これにより、液溜り部２２の断面積が連続的に減少する領域２２ａ（テーパー部）でマトリックス樹脂２の圧縮効果を高め、高い液圧を得やすくすることができる。

図７は、図６とは別の実施形態の塗布部２０ｃの詳細横断面図である。液溜り部２２を構成する壁面部材２１ｅ、２１ｆの形状が２段テーパー状となっている以外は、図６の塗布部２０ｂと同じである。このように、液溜り部２２の断面積が連続的に減少する領域２２ａを２段以上の多段テーパー部で構成してもよい。このとき、狭窄部２３に最も近いテーパー部の開き角度θを鋭角にするのが、前記の圧縮効果を高める観点から好ましい。またこの場合も、液溜り部２２の断面積が連続的に減少する領域２２ａの高さＨを１０ｍｍ以上にすることが好ましい。さらに好ましい断面積が連続的に減少する鉛直方向高さＨは５０ｍｍ以上である。図７のように液溜り部２２の断面積が連続的に減少する領域２２ａを多段のテーパー部にすることで、液溜り部２２に貯留できる塗液２の体積を維持しつつ、狭窄部２３に最も近いテーパー部の角度θをより小さくすることができる。これにより液溜り部２２の下部で発生する液圧がより高くなり、毛羽の排除効果や塗液２の含浸効果をさらに高めることが可能となる。

図８は、図６とは別の実施形態の塗布部２０ｄの詳細横断面図である。液溜り部２２を構成する壁面部材２１ｇ、２１ｈの形状が階段状となっている以外は、図６の塗布部２０ｂと同じである。このように、液溜り部２２の最下部に断面積が連続的に減少する領域２２ａがあれば、本発明の目的である液圧の増大効果は得られるため、液溜り部２２の他の部分に断面積が断続的に減少する領域２２ｃを含んでいてもよい。液溜り部２２を図８のような形状にすることで、断面積が連続的に減少する領域２２ａの形状を維持しつつ、液溜り部２２の奥行きＢを拡大して貯留できる塗液２の体積を大きくすることができる。その結果、塗布部２０ｄに塗液２を連続して供給できない場合でも、長時間、強化繊維テープ１ａに塗液２を付与し続けることが可能となり、塗液含有強化繊維テープ１ｂの生産性がより向上する。

図９は、図６とは別の実施形態の塗布部２０ｅの詳細横断面図である。液溜り部２２を構成する壁面部材２１ｉ、２１ｊの形状がラッパ状（曲線状）となっている以外は、図６の塗布部２０ｂと同じである。図６の塗布部２０ｂでは、液溜り部２２の断面積が連続的に減少する領域２２ａはテーパー状（直線状）だが、これに限定されず、例えば図９のようにラッパ状（曲線状）でもよい。ただし、液溜り部２２の下部と、狭窄部２３の上部は滑らかに接続することが好ましい。これは、液溜り部２２の下部と、狭窄部２３の上部の境界に段差があると、強化繊維シート１ａが段差に引っ掛かり、この部分で毛羽が発生する懸念があるためである。また、このように液溜り部２２の断面積が連続的に減少する領域をラッパ状とする場合は、液溜り部２２の断面積が連続的に減少する領域２２ａの最下部における仮想接線の開き角度θを鋭角にするのが好ましい。

なお、上記は滑らかに断面積が減少する例をあげて説明したが、本発明の目的を損なわない限り、本発明において液溜まり部の断面積は必ずしも滑らかに減少しなくともよい。

図１０は本発明とは別の実施形態の塗布部３０の詳細横断面図である。本発明の実施形態とは異なり、図１０の液溜り部３２は鉛直方向下向きＺに断面積が連続的に減少する領域を含まず、狭窄部２３との境界３３で断面積が不連続で急激に減少する構成である。このため、強化繊維テープ１ａが詰まり易い。

また、塗布部内で強化繊維テープを複数本のバーに接触させることで含浸効果を向上させることも可能である。図１１にバー（３５ａ、３５ｂおよび３５ｃ）を３本用いた例を示しているが、バーは本数が大きいほど、強化繊維テープとバーの接触長が長いほど、接触角が大きいほど、含浸率を向上させることができる。図１１の例では含浸率を９０％以上とすることが可能である。なお、係る含浸効果の向上手段は複数種を組み合わせて用いても良い。

＜樹脂フィルム付与工程＞
本発明では前記塗布工程から引き出された塗液含有強化繊維テープ１ｂにさらに樹脂フィルムを付与することもできる。図１で説明すると、供給装置１６から離型テープ３の代わりに樹脂フィルムを供給し、搬送ロール１４上で塗液含有強化繊維テープ１ｂに積層することができる。図１では、樹脂フィルムは１枚となるが、樹脂フィルムを塗液含有強化繊維テープ１ｂの両面から付与することももちろん可能であるし、どちらかを離型フィルムとすることもできる。また、樹脂フィルムを２枚用いる場合には、同じ樹脂フィルムとしても良いし、異なる種類の樹脂フィルムとしても良い。また、樹脂フィルムは離型テープなどの支持体の上に塗工されたものでもよいし、支持体を含まないものでもよい。

本発明においては、樹脂フィルムに用いる樹脂には特に制限は無く、目的に応じて適宜選択できる。樹脂フィルムとする樹脂は、単独の樹脂でも良いし、異種ポリマーのブレンド物としたり、さまざまな成分のブレンド物である樹脂組成物とすることもできる。ここで用いる樹脂フィルムには、前記粒子を含むことができる。前記塗布工程で、塗液として粒子を含むマトリックス樹脂を用いると粘度が高くなり易く、強化繊維シートの高速走行時に塗布均一性が悪化する場合がある。このため、粒子を樹脂フィルム付与工程で付与すると、塗布工程での強化繊維テープの高速走行安定性が向上し、好ましい。この時、粒子を含有する樹脂フィルムとしては、マトリックス樹脂から成る樹脂フィルムとすることができる。このようにすることで、粒子を前記塗布工程とは別に付与しつつ、マトリックス樹脂も付与できるため効率的である。この時、粒子を含有するマトリックス樹脂のマトリックス樹脂としては、前記塗布工程で用いるマトリックス樹脂成分と同じとしても良いし、異なっていても良い。前記塗布工程における高速走行安定性や前記塗布部での貯留でのポットライフも考慮して、前記塗布工程で用いるマトリックス樹脂と樹脂フィルム化するマトリックス樹脂の成分を調整することができる。

また、マトリックス樹脂から、ある樹脂成分を取り出して、これを樹脂フィルム化することもできる。例えば、ＦＲＰでは、熱硬化性樹脂を主体とするマトリックス樹脂に熱可塑性樹脂をブレンドし樹脂靭性を向上させることができるが、この熱可塑性樹脂がマトリックス樹脂粘度を増加させる場合がある。このような場合、この熱可塑性樹脂を前記塗布工程で付与するマトリックス樹脂から除き、樹脂フィルムとして塗液含有強化繊維テープに付与することで、塗布安定性を向上させることができる。このような熱可塑性樹脂としては、ＰＥＳやＰＥＩ、ＰＩなどが用いられる場合が多い。また、このような熱可塑性樹脂フィルムは支持体を必要としない自己支持フィルムとできる場合もあり、支持体を省略できる観点から有用である。

樹脂フィルムの製造は公知の方法を用いることができ、例えば、ロールコーターやコンマコーター、ナイフコーター、ダイコーター、スプレーコーター等の各種公知のコーターを用い、フィルム形成することできる。また、必要に応じ離型シートなどの支持体上に樹脂を塗工し、フィルム形成することができる。

＜走行機構＞
強化繊維テープや塗液含有強化繊維テープを搬送するための走行機構としては、公知のローラー等を好適に用いることができる。本発明では強化繊維テープが鉛直下向きに搬送されるため、塗布部を挟んで上下にローラーを配置することが好ましい。

また、本発明では、強化繊維の配列乱れや毛羽立ちを抑制するため、強化繊維テープの走行経路はなるべく直線状であることが好ましい。また、塗液含有強化繊維テープは離型テープとの積層体であるシート状一体物とすることが多いが、これの搬送工程において、屈曲部を有すると、内層と外層の周長差による皺が発生する場合が有るため、シート状一体物の走行経路もなるべく直線状であることが好ましい。この観点からは、シート状一体物の走行経路中では、ニップロールを用いる方が好ましい。

Ｓ字ロールとニップロールのどちらを用いるかは、製造条件や製造物の特性に応じ、適宜選択することが可能である。

＜高張力引き取り装置＞
本発明では、塗布部から塗液含有強化繊維テープを引き出すための高張力引き取り装置を塗布部より工程下流に配置することが好ましい。これは、塗布部で、強化繊維テープと塗液の間で高い摩擦力、せん断応力が発生するため、それに打ち勝って塗液含有強化繊維テープを引き出すためには、工程下流で高い引き取り張力を発生させることが好ましいためである。高張力引き取り装置としては、ニップロールやＳ字ロールなどを用いることができるが、いずれもロールと塗液含有強化繊維テープの間の摩擦力を高めることで、スリップを防止し、安定した走行を可能とすることができる。このためには、摩擦係数の高い材料をロール表面に配したり、ニップ圧力やＳ字ロールへの塗液含有強化繊維テープの押し付け圧を高くすることが好ましい。スリップを防止する観点からは、Ｓ字ロールの方がロール径や接触長などで容易に摩擦力を制御でき、好ましい。

＜離型テープ供給装置＞
本発明を用いての塗液含有強化繊維テープやＦＲＰの製造においては適宜、離型テープ供給装置を用いることができ、そのようなものとしては公知のものを使用することができるが、巻き出し張力を巻き出し速度にフィードバックできる機構を備えていることが離型テープの安定走行の観点から好ましい。

＜追含浸＞
所望の含浸度に調整するために、本発明にさらに塗布後に別途、含浸装置を用いて更に含浸度を高める手段を組み合わせることも可能である。ここでは、塗布部での含浸と区別するために、塗布後に追加で含浸することを追含浸、そのための装置を追含浸装置と称することとする。追含浸装置として用いられる装置には特に制限は無く、目的に応じて公知のものから適宜選択することができる。例えば、特開２０１１−１３２３８９号公報やＷＯ２０１５／０６０２９９パンフレット記載のように、シート状炭素繊維束と樹脂の積層体を、熱板で予熱しシート状炭素繊維束上の樹脂を十分軟化させた後、やはり加熱されたニップロールで加圧する装置を用いることで含浸を進めることができる。予熱のための熱板温度やニップロール表面温度、ニップロールの線圧、ニップロールの直径・数は所望の含浸度になるように適宜選択することができる。また、ＷＯ２０１０／１５００２２パンフレット記載のようなプリプレグシートがＳ字型に走行する“Ｓ−ラップロール”を用いることも可能である。本発明では“Ｓ−ラップロール”を単に“Ｓ字ロール”と称することとする。ＷＯ２０１０／１５００２２パンフレット図１ではプリプレグシートがＳ字型に走行する例が記載されているが、含浸が可能であれば、Ｕ字型や、Ｖ型またはΛ型のようにシートとロールの接触長を調整してもよい。また、含浸圧を高め含浸度を上げる場合には、対向するコンタクトロールを付加することも可能である。さらにＷＯ２０１５／０７６９８１パンフレット図４記載のように、“Ｓ−ラップロール”に対向してコンベヤーベルトを配することで含浸効率を向上させ、プリプレグの製造速度の高速化をはかることも可能である。また、ＷＯ２０１７／０６８１５９パンフレットや特開２０１６−２０３３９７号公報などに記載のように、含浸前にプリプレグに超音波を付与し、プリプレグを急速昇温することで、含浸効率を向上させることも可能である。また、特開２０１７−１５４３３０号公報記載のように、超音波発生装置で複数の“しごき刃”振動させる含浸装置を用いることも可能である。また、特開２０１３−２２８６８号公報記載のようにプリプレグを折り畳んで含浸することも可能である。

＜簡易追含浸＞
上記では、従来の追含浸装置を適用する例を示したが、塗布部直下では未だ塗液含有強化繊維テープの温度が高い場合があり、そのような場合には塗布部を出て後、あまり時間が経っていない段階で追含浸操作を加えると、塗液含有強化繊維テープを再昇温するための熱板などの加熱装置を省略あるいは簡略化し、含浸装置を大幅に簡略化・小型化することも可能である。このように塗布部直下に位置させる含浸装置を簡易追含浸装置と称することとする。簡易追含浸装置としては加熱ニップロールや加熱Ｓ字ロールを用いることができるが、通常の含浸装置に比較し、ロール径や設定圧力、塗液含有強化繊維テープとロールの接触長を減じることができ、装置を小型化できるだけでなく消費電力なども減じることができ、好ましい。

また、塗液含有強化繊維テープが簡易追含浸装置に入る前に、塗液含有強化繊維テープに離形テープを付与すると、塗液含有強化繊維テープの走行性が向上し好ましい。

図１３ａには、追含浸装置を具備した塗液含有強化繊維テープ製造工程の一例を示している。塗布部４３０の直下に簡易追含浸装置４５３を備えている。ここでは、簡易追含浸装置４５３はニップロールの例を示しているが、ニップローラーは加熱機構を備えていることが好ましい。また、ニップロールの段数は目的により適宜選択可能であるが、工程簡略化の観点からは３段以下が好ましい（図１３ａでは２段の例を示している）。また、ニップローラーは駆動装置を備えていることが塗液含有強化繊維テープ搬送の張力制御が容易である観点から好ましい。ニップ圧力は所望の含浸度に合わせ、適宜調整可能である。

また、ニップロール表面は塗液含有強化繊維テープが貼りつかないように適切な離型処理が施されていたり、塗液含有強化繊維テープとニップロールの間に離型テープを挿入したりすることが好ましい（簡略化のため図１３ａには描画していない）。塗液含有強化繊維テープとニップロールの間に離型シートを挿入する場合には、塗布部４３０側から挿入し、高張力引き取り装置４４４側のロールで離型テープを塗液含有強化繊維テープから引き離すことが好ましい。引き離された離型テープはそのまま巻き取ってもよいし、そのまま再度、塗布部４３０側から挿入するようサーキット走行させてもよい。

また、追含浸装置としてはニップロールのほか、前記した“Ｓ−ラップロール”や固定バー等を用いることもできる。

なお、図１３ａでは、簡易追含浸、マトリックス樹脂フィルム付与した後、そのまま追含浸装置４５０に導く例を記載している。

＜巻取＞
本発明では、塗液含有強化繊維テープを、トラバースさせて巻き取る、あるいは円盤状に巻き取ることで塗液含有強化繊維テープパッケージを形成できるが、このための巻き取り装置（ワインダー）は、目的に合わせて公知のものを使用できる。

トラバースさせて巻き取る際のワインダーは、例えば特開平４−１１９１２３号公報、特開２００８−３７６５０号公報、特開２０１２−１２２２４号公報などに例示されている。
また、特に１００ｍ／分以上の高速での巻き取りを行う場合には、ボビントラバース方式のワインダーを用いると、塗液含有強化繊維テープの糸道をストレート化できるため、塗液含有強化繊維テープの折れや捩れ、パッケージ端面での巻き乱れなどを抑制できるため、好ましい。ボビントラバース方式のワインダーとしては例えば特開２００４−１６８４６６号公報などに例示されている。

円盤状に巻き取る時には、つば付ロールなどを用いたリール形状のワインダーを使用することができる。

巻き取り条件は、特許文献５や特開２０１７−８２２０９号公報などを参考に設定することができる。

塗液含有強化繊維テープを巻き取った塗液含有強化繊維テープパッケージは、スクエアエンド型などのボビン形状であるとラージパッケージ化に有利であり、塗液含有強化繊維テープの製造工程の生産性向上のみならず、後工程において塗液含有強化繊維テープパッケージを載せかえる時間を削減できるため、後工程の生産性も向上できるため、好ましい。円盤状パッケージは糸道がストレートであるため、巻き取り、解舒工程の双方で塗液含浸強化繊維テープの折れや捩れ、テープの引っかかりなどが発生し難く好ましい。

＜プリプレグテープ＞
本発明の製造方法で得られる塗液含有強化繊維テープはプリプレグテープとして用いる場合には、マトリックス樹脂の含浸率は１０％以上であることが望ましい。マトリックス樹脂の含浸の様子は、採取したプリプレグテープを裂き、内部を目視することで含浸の有無を確認することができ、より定量的には例えば剥離法で評価することが可能である。剥離法によるマトリックス樹脂の含浸率は以下のようにして測定することができる。すなわち、採取したプリプレグテープを粘着テープで挟み、これを剥離し、マトリックス樹脂が付着した強化繊維とマトリックス樹脂が付着していない強化繊維を分離する。そして、投入した強化繊維テープ全体の質量に対するマトリックス樹脂が付着した強化繊維の質量の比率を剥離法によるマトリックス樹脂の含浸率とすることができる。また、含浸度が高いプリプレグテープでは、毛細管現象による吸水率により含浸度を評価することもできる。具体的には、特表２０１６−５１００７７号公報に記載の方法にならい、プリプレグテープの下端５ｍｍを水に５分間浸漬した時の質量変化から計算することができる。

＜多ライン化＞
図１４には一例として、塗布部を５つ並列方向に連結した例を示している。この時、５枚の強化繊維テープ４１６は、それぞれ独立した５つの強化繊維予熱装置４２０、塗布部４３０を通過し、５枚の塗液含有強化繊維テープ４７１が得られるようにしても良いし、強化繊維予熱装置４２０、塗布部４３０は並列方向に一体化されていてもよい。この場合には、塗布部４３０中で幅規制機構、塗布部出口幅を独立に５つ備えればよい。

また、図１５記載のように、広幅の塗布部の入り口を所望のテープ幅が得られるように仕切り、幅を調整した塗布部に通すこともできる。さらに、図１６、１７記載のように塗布部を水平方向や鉛直方向にずらして配置することも可能である。

＜本発明の変形態様（バリエーション）および応用態様＞
本発明においては、塗布部を複数個用い、更なる製造工程の効率化やの高機能化を図ることができる。

例えば、複数枚の塗液含有強化繊維テープを積層させるように複数の塗布部を配置することができる。図１８には一例として、２つの塗布部を用いて塗液含有強化繊維テープの積層を行う態様の例を示している。第１の塗布部４３１と第２の塗布部４３２から引き出された２枚の塗液含有強化繊維テープ４７１は方向転換ロール４４５を経て、その下方の積層ロール４４７で離型テープや樹脂フィルム４４３とともに積層することも可能である。塗液含有強化繊維テープと方向転換ロール間に離型テープを位置させると、プリプレグがニップロールに貼りつくことを抑制し、走行を安定化することができ、好ましい。図１８では、２つの方向転換ロール４４５に離型テープ４４６をサーキット走行させている装置を例示している。なお、方向転換ロールは、離型処理の施された方向転換ガイド等で代用することも可能である。図１８では高張力引き取り装置４４４は塗液含有強化繊維テープ４７１の積層後に配置しているが、積層前に配置することももちろん可能である。

このような積層型の塗液含有強化繊維テープとすることで、塗液含有強化繊維テープをプリプレグテープとして用いる場合には、プリプレグ積層工程の効率化を図ることができ、例えば厚ものＦＲＰを作製する場合に有効である。また、薄ものプリプレグテープを多層積層することで、ＦＲＰの靱性や耐衝撃性が向上することが期待でき、本製造方法を適用することで、薄もの多層積層プリプレグテープを効率的に得ることができる。さらに、異なる種類のプリプレグテープを容易に積層することで、機能性を付加したヘテロ結合プリプレグテープを容易に得ることができる。この場合、強化繊維の種類や繊度、フィラメント数、力学物性、繊維表面特性などを変更することが可能である。また、マトリックス樹脂も異なるものを用いることが可能である。例えば、厚みの異なるプリプレグテープや力学物性が異なるものを積層したヘテロ結合プリプレグテープとすることができる。また、第１の塗布部で力学物性の優れる樹脂を付与し、第２の塗布部でタック性に優れる樹脂を付与し、これらを積層することで力学物性とタック性を両立できるプリプレグテープを容易に得ることができる。また、逆に表面にタック性の無い樹脂を配置することも可能である。また、第１の塗布部で粒子なしの樹脂を付与し、第２の塗布部で粒子含有樹脂を付与することもできる。

また、別の様態としては、強化繊維テープの走行方向に対して塗布部を直列に複数個配置させることができる。図１９には一例として、２つの塗布部を直列に配置させた例を示している。第１の塗布部４３１と第２の塗布部４３２の間には高張力引き取り装置４４８を配置させると強化繊維テープ４１６の走行を安定化させる観点から好ましいが、塗布条件、工程下流の引き取り条件によっては省略することも可能である。また、第１の塗布部から引き出した塗液含有強化繊維テープと高張力引き取り装置４４８間に離型テープを位置させると、塗液含有強化繊維テープがニップロールに貼りつくことを抑制し、走行を安定化することができ、好ましい。図１９では、高張力引き取り装置４４８をニップロールとし、また、２つのロールに離型テープト４４６をサーキット走行させている装置を例示している。

このような直列型の配置とすることで、塗液含有強化繊維テープの厚み方向に塗液種類を変えることができる。また、同じ種類の塗液であっても、塗布部によって塗布条件を変えることで、走行安定性や高速走行性などを向上することもできる。例えば、第１の塗布部で力学物性の優れるマトリックス樹脂を付与し、第２の塗布部でタック性に優れるマトリックス樹脂を付与し、これらを積層することで力学物性とタック性を両立できるプリプレグテープを容易に得ることができる。また、逆に表面にタック性の無いマトリックス樹脂を配置することも可能である。また、第１の塗布部で粒子なしの樹脂を付与し、第２の塗布部で粒子含有マトリックス樹脂を付与することもできる。

以上のように、複数の塗布部を配置させる様態をいくつか示したが、塗布部の数に特に制限は無く、目的に応じ種々、適用することができる。また、これらの配置を複合させることももちろん可能である。更に、塗布部の各種サイズ・形状や塗布条件（温度など）も混合して用いることもできる。

以上述べてきたように、本発明の製造方法は製造効率化・安定化のみならず、製品の高性能化・機能化も可能であり、拡張性にも優れた製造方法である。上では鉛直方向に強化繊維テープが走行している例をもって示したが、水平方向または傾斜方向に強化繊維テープを走行させ、塗液を塗布させた場合にも同じような簡易追含浸、多ライン化、変形態様をとることができる。

以上述べてきたように、本発明の製造方法は製造効率化・安定化のみならず、製品の高性能化・機能化も可能であり、拡張性にも優れた製造方法である。

＜塗液供給機構＞
本発明において塗布部内に塗液は貯留されているが、塗工が進行するので塗液を適宜補給することが好ましい。塗液を塗布部に供給する機構には特に制限は無く、公知の装置を使用することができる。塗液は連続的に塗布部に供給することが、塗布部の上部液面を乱さず、強化繊維テープの走行を安定化でき、好ましい。例えば、塗液を貯留する槽から自重を駆動力として供給したり、ポンプなどを用いて連続的に供給することができる。ポンプとしては、ギヤポンプやチューブポンプ、圧力ポンプなど塗液脂の性質に応じ適宜使用することができる。また、塗液が室温で固体の場合には、貯留層上部にメルターを備えておくことが好ましい。また、連続押し出し機などを用いることもできる。また、塗液供給量は塗液の塗布部上部の液面がなるべく一定となるよう、塗布量に応じ連続供給できる機構を備えることが好ましい。このためには、例えば液面高さや塗布部重量などをモニタリングし、それを供給装置にフィードバックするような機構が考えられる。

＜オンラインモニタリング＞
また、塗布量のモニタリングのために、塗布量をオンラインモニタリングできる機構を備えることが好ましい。オンラインモニタリング方法についても特に制限は無く、公知のものを使用可能である。例えば、厚みを計測する装置として、例えばベータ線計などを用いることができる。この場合は、強化繊維テープ厚みと塗液含有強化繊維シートの厚みを計測し、その差分を解析することで塗布量を見積もることが可能である。オンラインモニタリングされた塗布量は、直ぐに塗布部にフィードバックされ、塗布部の温度や狭窄部２３の隙間Ｄ（図２参照）の調整に利用することができる。塗布量モニタリングは、もちろん欠点モニタリングとしても使用可能である。厚み計測位置としては、例えば図１２ａ〜図１２ｃで言えば、方向転換ロール４１９近傍で強化繊維シート４１６の厚みを計測し、塗布部４３０から方向転換ロール４４１の間でプリプレグの厚みを計測することができる。また、赤外線、近赤外線、カメラ（画像解析）などを用いたオンライン欠点モニタリングを行うことも好ましい。

以下、本発明の具体例を更に詳細に説明する。

図１２ａは本発明を用いたプリプレグの製造工程・装置の例の概略図である。複数個の強化繊維ボビン４１２はクリール４１１に掛けられているが、クリールに付与されたブレーキ機構により一定張力で強化繊維束４１４を引き出すことができる。ここで強化繊維を一定張力で引き出すことで、強化繊維テープの幅精度を向上することができる。そして、強化繊維を引き出す際の張力制御装置としては、スピンドル部分に電磁式ブレーキ機構を備えたクリールを用いることが、幅精度向上、装置全体をコンパクト化する観点から好ましい。引き出された複数本の強化繊維束４１４は強化繊維配列装置４１５により整然と配列され、強化繊維テープ４１６が形成される。強化繊維テープとして強化繊維束１糸条を用いる場合には、強化繊維配列装置４１４を用いないこともできる。なお、図１２ａでは強化繊維束は３糸条しか描画されていないが、実際には、１糸条〜数百糸条とすることができる。その後、拡幅装置４１７、平滑化装置４１８を経て、方向転換ロール４１９を経て、鉛直下向きに搬送される。図１２ａでは、強化繊維配列装置４１５〜方向転換ロール４１９まで強化繊維テープ４１６は装置間を直線状に搬送される。なお、拡幅装置４１７、平滑化装置４１８は、目的に応じ、適宜スキップすることもできるし、装置を配置しないこともできる。また、強化繊維配列装置４１５、拡幅装置４１７、平滑化装置４１８の配列順序は目的に応じ適宜変更することもできる。強化繊維テープ４１６は方向転換ロール４１９から鉛直下向きに走行し、強化繊維予熱装置４２０、塗布部４３０を経て方向転換ロール４４１に到達する。強化繊維テープを複数同時に製造する場合には、図１４に示したように強化繊維テープと塗布部を１対1対応させてもよいし、図１５のように広幅の塗布部の内部を仕切り、そこに強化繊維テープをそれぞれ通してもよい。また、複数の塗布部は図１４のように並列させることもできるし、図１６のように千鳥配置とすることもできる。また、図１７のように上下に千鳥配置させることも可能である。さらに、塗布部４３０は本発明の目的を達成する範囲で任意の塗布部形状を採用することができる。例えば、図２ａ、図６〜図９のような形状が挙げられる。また、必要に応じ図５ａのようにブッシュを備えることもできる。さらに、図１１のように、塗布部内にバーを備えることもできる。図１２ａでは、樹脂フィルム供給装置４４２から巻き出された樹脂フィルム４４３を方向転換ロール４４１上で塗液含有強化繊維テープ４７１の片面に積層し、更に引き続いて塗液含有強化繊維テープ４７１の別の片面に樹脂フィルムを積層することができる。ここで、樹脂フィルムは離型テープとの積層体であり、樹脂面を塗液含有強化繊維テープ表面に密着させることが好ましい。離型テープには離型紙や離型フィルムなどを用いることができる。樹脂フィルムや離型テープは必要に応じ付与すればよく、場合によっては、これらに関わる装置は省略可能である。これを高張力引取り装置４４４で引き取ることができる。また、塗布直後には図５ｂに示すように冷却装置を備えてもよい。図１２ａでは高張力引き取り装置４４４としてニップロールを描画している。なお、塗液が低粘度の場合や塗液含有強化繊維テープのライン数が少ない時には、高張力引取装置は省略可能である。その後、シート状一体物は熱板４５１と加熱ニップロール４５２を備えた追含浸装置４５０を経て、冷却装置４６１で冷却された後、引き取り装置４６２で引き取られ、上側の離型テープ４４６を剥がした後、ワインダー４６４で巻き取り、製品となるプリプレグテープ／離型テープからなるシート状一体物４７２を得ることができる。追含浸も必要に応じて施せばよく、場合によっては、追含浸機や冷却装置は省略可能である。方向転換ロール４４１からワインダー４６４までシート状一体物は基本直線状に搬送されるため、皺の発生を抑制することができる。ワインダーはトラバース巻き取り、円盤状巻き取りのもののいずれも使用可能であるが、トラバース巻き取りの際は、特開平４−１１９１２３号公報、特開２００８−３７６５０号公報、特開２０１２−１２２２４号公報などに例示されるように、塗液含有強化繊維テープの折れや捩れ、パッケージ端面での乱れなどを抑制するためにガイド類やトラバース機構をテープに適合した設計のものを使用することができる。巻き取り速度を１００ｍ／分以上の高速とする場合には、ボビントラバース形式のワインダーを用いることが好ましいが、製造装置全体のレイアウト、コストなどを勘案して選択すればよい。なお、図１２ａでは、マトリックス樹脂供給装置、オンラインモニタリング装置の描画は省略してある。

図１２ａでは鉛直方向に強化繊維テープを走行させて、塗布部４３０で塗布した例を示したが、図１２ｂのように塗布部４３０を図１ｂ、図２ｂ〜２ｅの様式とすることで、図１２ａと同様に強化繊維テープを水平方向または傾斜方向に走行し、塗布することが可能である。これは前記図１８および以降に説明する図１３ａや図１９〜２２に表された態様においても同様である。

図１２ｃは本発明を用いた強化繊維テープの製造工程・装置の例において、焼成装置４１１ｂ以降を示した概略図である。表面処理装置４１２ｂ、表面処理剤の乾燥装置４１３ｂ、サイジング装置４１４ｂ、サイジング剤の乾燥装置４１５ｂを経て、方向転換ロール４１９を経て、鉛直下向きに搬送される。図１２ｃの例では、焼成装置４１１ｂ〜方向転換ロール４１９まで強化繊維テープ４１６は装置間を直線状に搬送される。なお、拡幅装置４１７、平滑化装置４１８は、目的に応じ、適宜スキップすることもできるし、装置を配置しないこともできる。また、拡幅装置４１７、平滑化装置４１８の配列順序は目的に応じ適宜変更することもできる。さらに必要とする特性に応じて、表面処理装置４１２ｂ、表面処理剤の乾燥装置４１３ｂ、サイジング装置４１４ｂ、サイジング剤の乾燥装置４１５ｂを配置しないことができる。強化繊維テープ４１６は方向転換ロール４１９から鉛直下向きに走行し、強化繊維予熱装置４２０、塗布部４３０を経て方向転換ロール４４１に到達する。強化繊維テープを複数同時に供給する場合には、図１４に示したように強化繊維テープと塗布部を１対1対応させてもよいし、図１５のように広幅の塗布部の内部を仕切り、そこに強化繊維テープをそれぞれ通してもよい。また、複数の塗布部は図１４のように並列させることもできるし、図１６のように千鳥配置とすることもできる。また、図１７のように上下に千鳥配置させることも可能である。さらに、塗布部４３０は本発明の目的を達成する範囲で任意の塗布部形状を採用することができる。例えば、図２ａ、図６〜図９のような形状が挙げられる。また、必要に応じ図５ａのようにブッシュを備えることもできる。さらに、図１１のように、塗布部内にバーを備えることもできる。図１２ｂでは、樹脂フィルム供給装置４４２から巻き出された樹脂フィルム４４３を方向転換ロール４４１上で塗液含有強化繊維テープ４７１の片面に積層し、更に引き続いて塗液含有強化繊維テープ４７１の別の片面に樹脂フィルムを積層することができる。ここで、樹脂フィルムは離型テープとの積層体であり、樹脂面を塗液含有強化繊維テープ表面に密着させることが好ましい。離型テープには離型紙や離型フィルムなどを用いることができる。樹脂フィルムや離型テープは必要に応じ付与すればよく、場合によっては、これらに関わる装置は省略可能である。これを高張力引取り装置４４４で引き取ることができる。また、塗布直後には図５ｂに示すように冷却装置を備えてもよい。図１２ｂでは高張力引き取り装置４４４としてニップロールを描画している。なお、塗液が低粘度の場合や塗液含有強化繊維テープのライン数が少ない時には、高張力引取装置は省略可能である。その後、シート状一体物は熱板４５１と加熱ニップロール４５２を備えた追含浸装置４５０を経て、冷却装置４６１で冷却された後、引き取り装置４６２で引き取られ、上側の離型テープ４４６を剥がした後、ワインダー４６４で巻き取り、製品となるプリプレグ／離型シートからなるシート状一体物４７２を得ることができる。追含浸も必要に応じて施せばよく、場合によっては、追含浸機や冷却装置は省略可能である。方向転換ロール４４１からワインダー４６４までシート状一体物は基本直線状に搬送されるため、皺の発生を抑制することができる。ワインダーはトラバース巻き取り、円盤状巻き取りのもののいずれも使用可能であるが、トラバース巻き取りの際は、特開平４−１１９１２３号公報、特開２００８−３７６５０号公報、特開２０１２−１２２２４号公報などに例示されるように、塗液含有強化繊維テープの折れや捩れ、パッケージ端面での乱れなどを抑制するためにガイド類やトラバース機構をテープに適合した設計のものを使用することができる。なお、図１２ｂでは、マトリックス樹脂供給装置、オンラインモニタリング装置の描画は省略してある。

図１２ｃでは焼成工程に連続して鉛直方向に強化繊維テープを走行させて、塗布部４３０で塗布した例を示したが、図１２ｄのように塗布部４３０を図１ｂ、図２ｂ〜２ｅの様式とすることで、強化繊維テープを水平方向または傾斜方向に走行させて塗布することが可能である。これは前記図１８および以降に説明する図１３ｂや図１９〜２２に表された態様においても同様である。

図１３ａおよび図１３ｂは本発明を用いたプリプレグテープの製造工程・装置の別の例の概略図である。ここでは、簡易追含浸装置を用いた例を示している。図１３ａおよび図１３ｂにおいては、簡易追含浸装置４５３は塗布部４３０の直下に設置されているため、プリプレグテープ４７１が高温状態で簡易追含浸装置４５３に導かれるため、含浸装置を簡略化・小型化できる。図１３ａおよび図１３ｂでは、一例として加熱ニップロール４５４を描画しているが、目的によっては、もちろん小型の加熱Ｓ字ロールでも良い。簡易追含浸装置を用いるとプリプレグテープ製造装置全体を非常にコンパクトにすることができることもメリットである。特に、樹脂フィルム４４３を粒子含有の樹脂フィルムとする場合には、プリプレグテープの含浸度を上げておくと、次工程で樹脂フィルム中の粒子をプリプレグテープ表層に配置することができ、好ましい。

図２０は本発明を用いたプリプレグテープの製造工程・装置の別の例の概略図である。図１９では、高張力引き取り装置として高張力引取りＳ字ロール４４９、追含浸装置として “Ｓ−ラップロール”型の加熱Ｓ字ロール４５５を２ロール−２セット（合計４個）用いた例を描画しているが、ロール数は目的に応じ、もちろん増減できる。また、図１９では含浸効果を高めるためのコンタクトロール４５６も描画しているが、目的により省略することももちろん可能である。

図２１は本発明を用いたプリプレグの製造工程・装置の別の例の概略図である。この例では“Ｓ−ラップロール”型の加熱Ｓ字ロールを高張力引き取り装置と兼用する例を示している。プリプレグ製造装置全体を非常にコンパクトにすることができるメリットがある。

以下例１〜４に、強化繊維として炭素繊維を用いた強化繊維テープを用い、焼成装置を付属し、焼成工程と塗布工程が連続して行われる塗液含有強化繊維テープの製造方法により、塗液含有強化繊維テープを得る例を記載する。

＜例１：鉛直下向き走行、マトリックス樹脂Ａ、サイジング剤あり＞
樹脂含有強化繊維テープ製造装置として図２２ｂ記載の構成の装置を用いることができる。ワインダーとしては円盤状に巻き取るリール型のものを用いることができる。なお、図２２ｂでは、塗液供給装置やオンライン計測装置の図示は省略してある。また図２２ｂには、ワインダー４６４と塗布部４３０の間に方向転換ロール４４１を配しているが、方向転換ロール４４１を取り除き、塗布部４３０から出た塗液含有強化繊維テープ４７１を直接ワインダー４６４に巻き取っても良い。

塗布部はアクリル樹脂で作製し、内部の様子が観察できるようにすることができる。また、液溜り部での強化繊維テープの走行方向は鉛直下向き方向、液溜り部は２段テーパー状であるが、１段目テーパーは開き角度１５〜２０°、テーパー長さ（すなわちＨ）は１０〜７０ｍｍ、２段目テーパーは開き角度５〜１０°とすることができる。また、幅規制機構として、図５ａ記載のような塗布部内部形状に合わせた板状ブッシュを備えることができ、さらにこの板状ブッシュの設置位置自在に変更することでＬ２を適宜調整することができる。狭窄部の隙間Ｄは０．２ｍｍ程度とし、所望の目付に応じて調整可能である。また、狭窄部出口から塗液が漏れないように、狭窄部出口下面においてブッシュより外側は塞いで使用することができる。また塗布部出口に塗液含有強化繊維テープ幅を測定する測定器を設置することができる。例えば、キーエンス社製の光学式幅測定器（ＬＳ−７０３０）を設置し、プロセス上で連続的に塗液含有強化繊維テープ幅を測定し、データロガーに取り込んで、得られたデータから塗液含有強化繊維テープ幅のＣＶ値を計算することができる。

強化繊維テープについては次の（２）〜（４）の工程を経た炭素繊維テープを用いることができる。すなわち（２）アクリロニトリルとイタコン酸からなる共重合体を紡糸後、最高到達温度が１０００〜３０００℃となるよう焼成を実施する工程、（３）焼成後に炭酸水素アンモニウム水溶液を電解液として、液相電解酸化処理した後、液相電解酸化処理を施された炭素繊維を続いて水洗し、加熱空気中にて乾燥を実施する工程、（４）表面酸化処理後の炭素繊維テープにサイジング剤を付与し、加熱空気中にて乾燥を実施する工程。

そして、マトリックス樹脂として、エポキシ樹脂（芳香族アミン型エポキシ樹脂＋ビスフェノール型エポキシ樹脂の混合物）、硬化剤（ジシアンジミミド）、硬化助剤の混合物（マトリックス樹脂Ａ）を用いて、塗液含有強化繊維テープを作製することができる。なお、これの粘度をＴＡ Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ社製ＡＲＥＳ−Ｇ２を用いて、測定周波数０．５Ｈｚ、昇温速度１．５℃／分で測定したところ、４０℃で０．６Ｐａ・ｓ、２５℃で３Ｐａ・ｓである。そのマトリックス樹脂を用いて、強化繊維テープおよび塗液含有強化繊維テープの走行速度を１〜２０ｍ／ｍｉｎとして塗液含有強化繊維テープを作製することができる。

また、連続走行性の評価は下記のように行うことができる。すなわち、強化繊維テープを３０分間連続走行させ、毛羽詰まり・糸切れが無いものを「Ｇｏｏｄ」、毛羽が詰まり糸切れしたものを「Ｂａｄ」とする。また、毛羽詰まりの兆候を評価するため、６０分間および１２０分間の連続走行後に塗布部を分解して目視で観察し、毛羽の有無を調べる。連続走行後に狭窄部の付近に毛羽が付着しているものを毛羽防止性「Ｐｏｏｒ」、連続走行後に狭窄部から遠い部分（断面積が減少しない領域と断面積が連続的に減少する領域の境界付近）に毛羽が付着しているものを毛羽防止性「Ｆａｉｒ」、連続走行後に壁面部材の接液面に毛羽が付着していないものを毛羽防止性「Ｇｏｏｄ」とする。また、走行速度１０ｍ／分で６０分間連続走行させ、断面積が減少しない領域と断面積が連続的に減少する領域の境界の強化繊維テープに、強化繊維テープの割れ（縦スジ状にシート状強化繊維束が裂けている部分）や強化繊維テープの端部折れ（強化繊維束が重なっている部分）がなく均一に走行している時間を測定する。繊維束の割れ、および繊維束の端部折れがなく均一に走行している時間の割合が全走行時間の９０％以上を占めるものを「Ｅｘｃｅｌｌｅｎｔ」、５０％以上９０％未満のものを「Ｇｏｏｄ」、１０％以上５０％未満のものを「Ｆａｉｒ」、１０％未満のものを「Ｐｏｏｒ」とする。

そして、塗布部の１段目テーパーは開き角度１７°、２段目テーパーは開き角度７°とし、幅規制機構下端部の幅Ｌ２と塗液含有強化繊維テープの幅Ｗの関係Ｌ２−Ｗを０ｍｍとして、Ｈを種々変更し走行速度１０ｍ／分での走行性を評価すると、Ｈ≧３０ｍｍでは毛羽・糸詰まりが無く（Ｇｏｏｄ）、毛羽防止性もＧｏｏｄである。３０ｍｍ＞Ｈ≧１０ｍｍでは毛羽・糸詰まりが無く（Ｇｏｏｄ）、毛羽防止性はＦａｉｒである。１０ｍｍ＞Ｈ≧０ｍｍでは２０ｍ／分で走行可能であるが、毛羽防止性はＰｏｏｒである。なお、塗布部として、図１３に示す断面積が連続的に減少する部分の無いもの（Ｈ＝０）を用いると、１０ｍ／分で走行開始後、すぐに強化繊維シートが詰まり、連続走行性が不良となる。

次に、Ｈ＝７０ｍｍとして、幅規制機構下端部の幅Ｌ２と塗液含有強化繊維テープの幅Ｗの関係Ｌ２／Ｗを種々変更して評価すると、１．１×Ｗ＜Ｌ２（ｍｍ）は、強化繊維テープの割れはＢａｄ、強化繊維テープの端部折れＢａｄ、１．０５×Ｗ＜Ｌ２≦１．１×Ｗ（ｍｍ）では、強化繊維テープの割れはＧｏｏｄ、強化繊維テープの端部折れＧｏｏｄ、０．８×Ｗ≦Ｌ２（ｍｍ）では、強化繊維テープの割れはＥｘｃｅｌｌｅｎｔ、強化繊維テープの端部折れＥｘｃｅｌｌｅｎｔである。

これらよりＬ２／Ｗが小さく、Ｈが大きい方が塗液含有強化繊維テープの安定走行性が向上することが分かる。また剥離法による含浸率は、いずれも５０〜６０％であり、塗布部で含浸が進んでいることがわかる。剥離法による含浸率は、採取した塗液含有強化繊維テープを粘着テープで挟み、これを剥離し、マトリックス樹脂が付着した炭素繊維とマトリックス樹脂が付着していない炭素繊維を分離し、投入した強化繊維テープ全体の質量に対するマトリックス樹脂が付着した強化繊維の質量の比率から計算する。

また、前記のように採取した塗液含有強化繊維テープの長手方向の目付け均一性は、以下のように評価できる。塗液含有強化繊維テープを長手方向に１００ｍｍずつ合計１ｍ切り出し、塗液含有強化繊維テープの質量、炭素繊維の質量をそれぞれ測定する。炭素繊維の質量は塗液含有強化繊維テープから樹脂を溶剤で溶出した残渣として測定する。これから、各値の平均値を算出し、その平均値とそれぞれの値を比較すると、炭素繊維、樹脂ともプラスマイナス２質量％の範囲に収まり、長手方向の目付け均一性に優れることが分かる。

さらに、塗液含有強化繊維テープの幅精度を評価したところ、測定長５０ｍ程度におけるデータ取得数が４００個程度で、ＣＶは４％程度と良好な幅精度である。

加えて、塗布中に塗布工程にて液の飛散は見られず、工程汚染はみられない。

＜例２：水平または傾斜方向走行、マトリックス樹脂Ａ、サイジング剤あり＞
樹脂含有強化繊維テープ製造装置として図２３記載の構成の装置を用いることができる。すなわち塗布部は斜方向に強化繊維テープを走行させ（強化繊維テープのパスは図２ｃと同様で寸法は例１と同様）、塗布部以外は例１と同様である。図２３では、塗液供給装置やオンライン計測装置の図示は省略してあり、塗布部とワインダーの間の方向転換ロールは例１と同様に取り除くことが可能である。また、マトリックス樹脂も例１と同様のものを使用できる。

塗布部の１段目テーパーは開き角度１７°、２段目テーパーは開き角度７°とし、Ｈ＝７０ｍｍ、Ｌ２＝Ｗ×１（ｍｍ）とし、強化繊維テープ、塗液含有強化繊維テープの走行速度を１０ｍ／分として塗液含有強化繊維テープを作製し、走行性を評価すると、毛羽・糸詰まりが無く（Ｇｏｏｄ）、毛羽防止性もＧｏｏｄである。また、剥離法による含浸度は５５％程度であり、長手方向の目付け均一性も±２％の範囲収まり良好である。

さらに、塗液含有強化繊維テープの幅精度を評価したところ、測定長５０ｍ程度におけるデータ取得数が４００個程度で、ＣＶは４％程度と良好な幅精度である。

加えて、塗布中に塗布工程にて液の飛散は見られず、工程汚染はみられない。

＜例３：鉛直下向き走行、マトリックス樹脂Ａ、サイジング剤なし＞
樹脂含有強化繊維テープ製造装置として図２４記載の構成の装置を用いることができる。ワインダーとしては円盤状に巻き取るリール型のものを用いることができる。なお、図２４では、塗液供給装置やオンライン計測装置の図示は省略してある。また塗布部とワインダーの間の方向転換ロールは例１と同様に取り除くことが可能であり、塗布部は例１と同様であり、塗液は例１と同様にマトリックス樹脂Ａを用いることができる。

強化繊維テープについては次の（２）および（３）の工程を経た強化繊維テープを用いることができる。すなわち（２）アクリロニトリルとイタコン酸からなる共重合体を紡糸後、加熱温度の最高到達温度が１０００〜３０００℃となるよう焼成を実施する工程、（３）焼成後に炭酸水素アンモニウム水溶液を電解液として、液相電解酸化処理した後、液相電解酸化処理を施された強化繊維テープを続いて水洗し、加熱空気中にて乾燥を実施する工程。

塗布部の１段目テーパーは開き角度１７°、２段目テーパーは開き角度７°とし、Ｈ＝７０ｍｍ、Ｌ２＝Ｗ×１（ｍｍ）とし、強化繊維テープ、塗液含有強化繊維テープの走行速度を１０ｍ／分として塗液含有強化繊維テープを作製し、走行性を評価すると、毛羽・糸詰まりが無く（Ｇｏｏｄ）、毛羽防止性もＧｏｏｄである。強化繊維テープの割れはＥｘｃｅｌｌｅｎｔ、強化繊維テープの端部折れＥｘｃｅｌｌｅｎｔであっったが、例１の同条件（Ｈ＝７０ｍｍ、Ｌ２＝Ｗ×１（ｍｍ））と比較し、例３は強化繊維テープの割れや端部折れともに多かった。また、剥離法による含浸度は５０％程度であり、長手方向の目付け均一性も±３％の範囲収まり良好である。

さらに、塗液含有強化繊維テープの幅精度を評価したところ、測定長５０ｍ程度におけるデータ取得数が４００個程度で、ＣＶは４％程度と良好な幅精度である。

加えて、塗布中に塗布工程にて液の飛散は見られず、工程汚染はみられない。

＜例４：鉛直下向き走行、マトリックス樹脂Ｂ、サイジング剤あり＞
樹脂含有強化繊維テープ製造装置として図２５記載の構成の装置を用いることができる。すなわち例１の装置に加えて、離型テープ供給装置、高張力引取り装置、追含浸装置、冷却装置、引き取り装置、ワインダーを主に加えた装置構成が使用できる。なお、図２５では、塗液供給装置やオンライン計測装置の図示は省略してある。また、塗布部をステンレス製とし、さらにマトリックス樹脂を加温するため、塗布部外周にプレートヒーターを貼り付け、熱電対で温度計測を行いながら、マトリックス樹脂の温度および粘度を調整できるようにすることができる。

強化繊維テープについては次の（２）および（３）の工程を経た炭素繊維テープを用いることができる。すなわち（２）アクリロニトリルとイタコン酸からなる共重合体を紡糸後、最高到達温度が１０００〜３０００℃となるよう焼成を実施する工程、（３）焼成後に炭酸水素アンモニウム水溶液を電解液として、液相電解酸化処理した後、液相電解酸化処理を施された炭素繊維テープを続いて水洗し、加熱空気中にて乾燥を実施する工程。

そして、マトリックス樹脂として、エポキシ樹脂（芳香族アミン型エポキシ樹脂＋ビスフェノール型エポキシ樹脂の混合物）、硬化剤（ジアミノジフェニルスルホン）、ポリエーテルスルホンの混合物（マトリックス樹脂Ｂ）を用いて、塗液含有強化繊維テープを作製することができる。なお、これの粘度をＴＡ Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ社製ＡＲＥＳ−Ｇ２を用いて、測定周波数０．５Ｈｚ、昇温速度１．５℃／分で測定したところ、５℃で５０Ｐａ・ｓ、９０℃で１５Ｐａ・ｓ、１０５℃で４Ｐａ・ｓである。このマトリックス樹脂を用い、塗布部のマトリックス樹脂温度を７５〜１０５℃とし、強化繊維テープおよび塗液含有強化繊維テープの走行速度を１〜２０ｍ／ｍｉｎとして塗液含有強化繊維テープを作製することができる。

塗布部の１段目テーパーは開き角度１７°、２段目テーパーは開き角度７°とし、Ｈ＝７０ｍｍ、Ｌ２＝Ｗ×１（ｍｍ）とし、塗布部のマトリックス樹脂温度を９０℃として、強化繊維シート、強化繊維テープの走行速度を１０ｍ／分として塗液含有強化繊維テープを作製し、走行性を評価すると、毛羽・糸詰まりが無く（Ｇｏｏｄ）、毛羽防止性もＧｏｏｄである。また、剥離法による含浸度は５５％程度であり、長手方向の目付け均一性も±２％の範囲収まり良好である。

さらに、塗液含有強化繊維テープの幅精度を評価したところ、測定長５０ｍ程度におけるデータ取得数が４００個程度で、ＣＶは４％程度と良好な幅精度である。

加えて、塗布中に塗布工程にて液の飛散は見られず、工程汚染はみられない。

＜プリプレグテープ製造装置＞
プリプレグ製造装置として図２２ａ記載の構成の装置を用いた。クリールとしては電磁式のブレーキ機構を備えたものを用いた。ワインダーとしては円盤状に巻き取るリール型のものを用いた。また、ここでは、追含浸は行わなかった。なお、図２２ａでは、塗液供給装置やオンライン計測装置の図示は省略してある。

＜塗布部＞
図６の形態の塗布部２０ｂタイプの塗布部を用いた。塗布部は、液溜り部および狭窄部を形成する壁面部材にはステンレス製のブロックを用い、また側板部材にはステンレス製のプレートを用いた。さらにマトリックス樹脂を加温するため、壁面部材および側板部材の外周にプレートヒーターを貼り付け、熱電対で温度計測を行いながら、マトリックス樹脂の温度および粘度を調整した。また強化繊維シートの走行方向は鉛直方向下向き、液溜り部のテーパーは開き角度３０°とした。また、幅規制機構として、図５ａ記載のような塗布部内部形状に合わせた板状ブッシュを備えており、さらにこの板状ブッシュの設置位置自在に変更し、Ｌ２を適宜調整できるようにした。Ｌ２を１０ｍｍとなるようにした。狭窄部の隙間Ｄは０．２ｍｍとした。また、狭窄部出口から塗液が漏れないように、狭窄部出口下面においてブッシュより外側は塞いで使用した。

＜強化繊維テープ＞
強化繊維としては下記のものを用いた。
強化繊維１：炭素繊維（東レ製、“トレカ（登録商標）”Ｔ８００Ｓ（２４Ｋ））
強化繊維２：炭素繊維（東レ製、“トレカ（登録商標）”Ｔ７２０Ｓ（３６Ｋ））
そして、上記強化繊維の１糸条を強化繊維テープとして用いた。

＜マトリックス樹脂＞
マトリックス樹脂Ａ：
エポキシ樹脂（芳香族アミン型エポキシ樹脂＋ビスフェノール型エポキシ樹脂の混合物）、硬化剤、ポリエーテルスルホンの混合物を用いた。

これの粘度をＴＡ Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ社製ＡＲＥＳ−Ｇ２を用いて、測定周波数０．５Ｈｚ、昇温速度１．５℃／分で測定したところ、９０℃で１５Ｐａ・ｓ、６０℃で２００Ｐａ・ｓであった。

マトリックス樹脂Ｂ：
エポキシ樹脂（芳香族アミン型エポキシ樹脂＋ビスフェノール型エポキシ樹脂の混合物）、硬化剤、硬化助剤の混合物である。これの粘度をＴＡ Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ社製ＡＲＥＳ−Ｇ２を用いて、測定周波数０．５Ｈｚ、昇温速度１．５℃／分で測定したところ、４０℃で０．６Ｐａ・ｓ、２５℃で３Ｐａ・ｓであった。

＜連続走行性の評価＞
強化繊維シートの塗布部での連続走行性を評価するため、３０分間連続走行させ、毛羽詰まり・糸切れが無いものを「Ｇｏｏｄ」、毛羽が詰まり糸切れしたものを「Ｂａｄ」とした。

また、毛羽詰まりの兆候を評価するため、６０分間および１２０分間の連続走行後に塗布部を分解して壁面部材の接液面を目視で観察し、毛羽の有無を調べた。連続走行後に狭窄部の付近に毛羽が付着しているものを毛羽防止性「Ｐｏｏｒ」、連続走行後に狭窄部２３から遠い部分（液溜り部２２の上部付近）に毛羽が付着しているものを毛羽防止性「Ｆａｉｒ」、連続走行後に壁面部材２１の接液面に毛羽が付着していないものを毛羽防止性「Ｇｏｏｄ」として、毛羽防止性を評価した。

また、走行速度２０ｍ／分で６０分間連続走行させ、液溜まり部直上の強化繊維シートに繊維束の割れ（縦スジ状にシート状炭素繊維束が裂けている部分）や繊維束の端部折れ（炭素繊維束が重なっている部分）がなく均一に走行している時間を測定した。繊維束の割れ、および繊維束の端部折れがなく均一に走行している時間の割合が全走行時間の９０％以上を占めるものを「Ｅｘｃｅｌｌｅｎｔ」、５０％以上９０％未満のものを「Ｇｏｏｄ」、１０％以上５０％未満のものを「Ｆａｉｒ」、１０％未満のものを「Ｐｏｏｒ」とした。

＜含浸度の評価＞
採取したプリプレグテープを粘着テープで挟み、これを剥離し、マトリックス樹脂が付着した強化繊維とマトリックス樹脂が付着していない強化繊維を分離した。そして、投入した強化繊維テープ全体の質量に対するマトリックス樹脂が付着した強化繊維の質量の比率を剥離法によるマトリックス樹脂の含浸率とした。

＜プリプレグテープの幅精度の評価＞
塗布部直下にキーエンス社製の光学式幅測定器（ＬＳ−７０３０）を設置し、プロセス上で連続的にプリプレグテープ幅を測定し、データロガーに取り込んだ。得られたデータからプリプレグテープ幅のＣＶ値を計算した。

［実施例１〜４］
強化繊維としてＣＦ１を、塗液としてマトリックス樹脂Ａを用い、塗布部のマトリックス樹脂温度を９０℃、強化繊維テープの走行速度を２０ｍ／分として、プリプレグテープの作製を行った。幅規制機構下端部の幅Ｌ２とプリプレグテープの幅Ｗの関係Ｌ２−Ｗと塗布部の断面積が連続的に減少する高さＨを種々変更した時の塗布部でのプリプレグテープの走行安定性の評価結果を表１に示す。

これより、Ｈが大きいほど、Ｌ２−Ｗが小さいほど走行安定性や毛羽防止性が良好であることがわかる。

また、プリプレグテープの幅精度を評価したところ、表１に示すように実施例１〜４ではＣＶ＝５％以下と良好な幅精度を示した。なお、ＣＶ値を求めるに際してのテープ幅の測定数について説明すると、データ取得個数は、４２７個／５７．２ｍであった。

また、いずれの実施例でも含浸率も５０％以上であり、含浸が進んでいることを確認した。なお、プリプレグテープ全体に占める樹脂含有率は約２５質量％であった。

［比較例１］
塗布部として、図１０に示す断面積が連続的に減少する部分の無いもの（Ｈ＝０）を用い、表１記載の条件で実施例１と同様にプリプレグを作製しようとしたが、２０ｍ／分で走行開始後、すぐに強化繊維シートが詰まり、連続走行性が不良であった。

［比較例２］
幅規制機構下端部の幅Ｌ２とプリプレグテープの幅Ｗの関係Ｌ２−Ｗを２ｍｍとした以外は実施例５と同様にプリプレグテープの作製を実施した。プリプレグテープの幅精度を評価したところＣＶ＝６％であり、幅精度が実施例１〜４には及ばずテープ幅変動が大きかった。プリプレグテープ積層時にテープが重なり合い、局所的な厚み不良となる可能性があるため不合格とした。なおデータ取得個数は、４２７個／５７．２ｍであった。

［実施例５］
プリプレグ製造装置として図２２ａに記載の構成の装置に冷却装置４３３を更に備えた図２２ｃ記載の構成の装置を用いた。強化繊維としてＣＦ１を、塗液としてマトリックス樹脂Ａを用い、塗布部のマトリックス樹脂温度を９０℃、強化繊維テープの走行速度を２０ｍ／分として、プリプレグテープの作製を行った。なお、冷却装置４３３後の塗液含有強化繊維テープの温度は６０℃であった。幅規制機構下端部の幅Ｌ２とプリプレグテープの幅Ｗの関係Ｌ２−Ｗと塗布部の断面積が連続的に減少する高さＨは実施例４と同様とした。結果を表２に示す。プリプレグテープの幅精度を評価したところＣＶ＝４％となり、冷却装置を用いることで実施例４と比べて幅精度が良化した。

［実施例６］
強化繊維としてＣＦ２を、塗液としてマトリックス樹脂Ｂを用い、塗布部のマトリックス樹脂温度を４０℃、強化繊維テープの走行速度を１２５ｍ／分として、プリプレグテープの作製を行った。幅規制機構下端部の幅Ｌ２とプリプレグテープの幅Ｗの関係Ｌ２−Ｗはゼロ、塗布部の断面積が連続的に減少する高さＨは５０ｍｍとした。

この時、毛羽詰まりや糸切れなく、１２５ｍ／分で３０分以上、安定走行が可能であった。また、テープ端部での割れや折れも見られなかった。

次に、プリプレグテープの幅精度を評価したところ、ＣＶは２％と優れた幅精度であった。なおデータ取得個数は、１３６個／１１４ｍであった。また、得られたプリプレグテープを手で裂いて内部を確認したところ、内部の強化繊維まで塗液（マトリックス樹脂Ｂ）で濡れており、含浸度も良好であることを確認した。なお、プリプレグテープ全体に占める樹脂含有率は約２７質量％であった。

また、得られたプリプレグテープの巻き取りパッケージからプリプレグテープを解舒したところ、プリプレグテープ表面はタック性がほとんど感じられず、離型テープなどの支持体を併用していないにもかかわらず、解舒性は良好であった。

本発明の製造方法で得られる塗液含有強化繊維テープは、ＣＦＲＰに代表されるＦＲＰとして、航空・宇宙用途や自動車・列車・船舶などの構造材や内装材、圧力容器、産業資材用途、スポーツ材料用途、医療機器用途、筐体用途、土木・建築用途など広く適用することができる。

１ 強化繊維
１ａ 強化繊維テープ
１ｂ 塗液含有強化繊維テープ
２ 塗液
３ 離型テープまたは樹脂フィルム
１１ クリール
１１ａ 焼成装置
１２ 配列装置
１３、１４ 搬送ロール
１５ 巻取り装置
１６、１６ａ、１６ｂ 供給装置
２０ 塗布部
２０ｂ 別の実施形態の塗布部
２０ｃ 別の実施形態の塗布部
２０ｄ 別の実施形態の塗布部
２０ｅ 別の実施形態の塗布部
２１ａ、２１ｂ 壁面部材
２１ｃ、２１ｄ 別の形状の壁面部材
２１ｅ、２１ｆ 別の形状の壁面部材
２１ｇ、２１ｈ 別の形状の壁面部材
２１ｉ、２１ｊ 別の形状の壁面部材
２２ 液溜り部
２２ａ 液溜り部のうち断面積が連続的に減少する領域
２２ｂ 液溜り部のうち断面積が減少しない領域
２２ｃ 液溜り部のうち断面積が断続的に減少する領域
２３ 狭窄部
２４ａ、２４ｂ 側板部材
２５ 出口
２６ 隙間
２７、２７ａ、２７ｂ 幅規制機構
３０ 比較例１の塗布部
３１ａ、３１ｂ 比較例１の壁面部材
３２ 比較例１の液溜り部
３３ 比較例１の液溜り部のうち断面積が断続的に減少する領域
３５ａ、３５ｂ、３５ｃ バー
５６ 脱気機構
６０ 開口部
６１ 方向転換部材
６２ 冷却装置
１００ 塗工装置
Ｂ 液溜り部２２の奥行き
Ｃ 液溜り部２２の上部液面までの高さ
Ｄ 狭窄部の隙間
Ｇ 幅規制を行う位置
Ｈ 液溜り部２２の断面積が連続的に減少する鉛直方向高さ
Ｌ 液溜り部２２の幅
Ｒ、Ｒａ、Ｒｂ 渦流れ
Ｔ 循環流
Ｕ 狭窄部２３の幅
Ｗ 狭窄部２３の直下で測定した塗液含有強化繊維テープの幅
Ｘ 水平方向
Ｙ Ｘ、Ｚに直行方向
Ｚ 強化繊維テープ１ａの走行方向（鉛直方向下向き）
θ テーパー部の開き角度
４１１ クリール
４１１ｂ 焼成装置４１２ 強化繊維ボビン
４１２ｂ 表面処理装置
４１３ 方向転換ガイド
４１３ｂ 表面処理剤の乾燥装置
４１４ 強化繊維束
４１４ｂ サイジング装置
４１５ 強化繊維配列装置
４１５ｂ サイジング剤の乾燥装置
４１６ 強化繊維テープ
４１７ 拡幅装置
４１８ 平滑化装置
４１９ 方向転換ロール
４２０ 強化繊維予熱装置
４３０ 塗布部
４３１ 第１の塗布部
４３２ 第２の塗布部
４３３ 冷却装置
４４１ 方向転換ロール
４４２ 離型テープまたは樹脂フィルム供給装置
４４３ 離型テープまたは樹脂フィルム
４４４ 高張力引取り装置
４４５ 方向転換ロール
４４６ 離型テープ
４４７ 積層ロール
４４８ 高張力引取り装置
４４９ 高張力引取りＳ字ロール
４５０ 追含浸装置
４５１ 熱板
４５２ 加熱ニップロール
４５３ 簡易追含浸装置
４５４ 加熱ニップロール
４５５ 加熱Ｓ字ロール
４５６ コンタクトロール
４６１ 冷却装置
４６２ 引き取り装置
４６３ 離型テープ（上）巻取装置
４６４ ワインダー
４７１ プリプレグ（塗液含有強化繊維テープ）
４７２ プリプレグ／離型テープ（シート状一体物）

前記の課題を解決する本発明の塗液含有強化繊維テープの製造方法は、塗液が貯留された塗布部の内部に、テープ幅が３〜３０ｍｍの強化繊維テープを通過させて塗液を強化繊維テープに付与する塗液含有強化繊維テープの製造方法であって、前記塗布部は互いに連通された液溜り部と狭窄部を備え、前記液溜り部は強化繊維テープの走行方向に沿って断面積が連続的に減少する部分を有し、前記狭窄部はスリット状の断面を有し、かつ液溜り部上面よりも小さい断面積を有し、前記液溜り部を形成する側板部材によって規制される強化繊維テープのテープ幅方向における液溜り部の下部の幅Ｌ（ｍｍ）と、狭窄部の直下におけるテープ状強化繊維の幅Ｗ（ｍｍ）が、Ｌ≦１．１×Ｗを満たし、狭窄部から引き出された塗液含有強化繊維テープの幅変動係数（ＣＶ）が５％以下である塗液含有強化繊維テープの製造方法である。
また、本発明の塗液含有強化繊維テープの製造方法は、塗液が貯留された塗布部の内部に、テープ幅が３〜３０ｍｍの強化繊維テープを通過させて塗液を該強化繊維テープに付与して得られる塗液含有強化繊維テープの製造方法であって、前記塗布部は互いに連通された液溜り部と狭窄部を備え、前記液溜り部は強化繊維テープの走行方向に沿って断面積が連続的に減少する部分を有し、前記狭窄部はスリット状の断面を有し、かつ液溜り部上面よりも小さい断面積を有し、液溜り部内に強化繊維テープの幅を規制するための中間部から下部にかけて塗布部の内部形状に沿った板形状のブッシュである幅規制機構を備え、狭窄部の直下における強化繊維テープの幅Ｗ（ｍｍ）と該幅規制機構下端において幅規制機構により規制される幅Ｌ２（ｍｍ）との関係が、Ｌ２≦１．１×Ｗ（ｍｍ）を満たし、狭窄部から引き出された塗液含有強化繊維テープの幅変動係数（ＣＶ）が５％以下である、塗液含有強化繊維テープの製造方法である。

［実施例１〜３、参考例１］
強化繊維としてＣＦ１を、塗液としてマトリックス樹脂Ａを用い、塗布部のマトリックス樹脂温度を９０℃、強化繊維テープの走行速度を２０ｍ／分として、プリプレグテープの作製を行った。幅規制機構下端部の幅Ｌ２とプリプレグテープの幅Ｗの関係Ｌ２−Ｗと塗布部の断面積が連続的に減少する高さＨを種々変更した時の塗布部でのプリプレグテープの走行安定性の評価結果を表１に示す。

また、プリプレグテープの幅精度を評価したところ、表１に示すように実施例１〜３ではＣＶ＝５％以下と良好な幅精度を示した。なお、ＣＶ値を求めるに際してのテープ幅の測定数について説明すると、データ取得個数は、４２７個／５７．２ｍであった。

［参考例２］
プリプレグ製造装置として図２２ａに記載の構成の装置に冷却装置４３３を更に備えた図２２ｃ記載の構成の装置を用いた。強化繊維としてＣＦ１を、塗液としてマトリックス樹脂Ａを用い、塗布部のマトリックス樹脂温度を９０℃、強化繊維テープの走行速度を２０ｍ／分として、プリプレグテープの作製を行った。なお、冷却装置４３３後の塗液含有強化繊維テープの温度は６０℃であった。幅規制機構下端部の幅Ｌ２とプリプレグテープの幅Ｗの関係Ｌ２−Ｗと塗布部の断面積が連続的に減少する高さＨは参考例１と同様とした。結果を表２に示す。プリプレグテープの幅精度を評価したところＣＶ＝４％となり、冷却装置を用いることで参考例１と比べて幅精度が良化した。

Claims (13)

1. 塗液が貯留された塗布部の内部に、テープ幅が３〜３０ｍｍの強化繊維テープを通過させて塗液を該強化繊維テープに付与して得られる塗液含有強化繊維テープの製造方法であって、
   前記塗布部は互いに連通された液溜り部と狭窄部を備え、
   前記液溜り部は強化繊維テープの走行方向に沿って断面積が連続的に減少する部分を有し、
   前記狭窄部はスリット状の断面を有し、かつ液溜り部上面よりも小さい断面積を有し、狭窄部から引き出された塗液含有強化繊維テープの幅変動係数（ＣＶ）が５％以下である、塗液含有強化繊維テープの製造方法。
2. 最高到達温度が１０００〜３０００℃となる焼成工程を有し、かつ、少なくとも、前記焼成工程から強化繊維テープに塗液が付与される工程までが連続して行われる、請求項１に記載の塗液含有強化繊維テープの製造方法。
3. 液溜り部における断面積が連続的に減少する部分の長さが１０ｍｍ以上である、
   請求項１または２に記載の塗液含有強化繊維テープの製造方法。
4. 前記塗布部内において、強化繊維テープを実質的に鉛直方向下向きに通過させて塗液を強化繊維テープに付与する、請求項１〜３いずれか１項に記載の塗液含有強化繊維テープの製造方法。
5. 前記塗布部内において、強化繊維テープを実質的に水平方向または傾斜方向に通過させて塗液を強化繊維テープに付与する、請求項１〜３いずれか１項に記載の塗液含有強化繊維テープの製造方法。
6. 強化繊維テープのテープ幅方向における液溜り部の下部の幅Ｌ（ｍｍ）と、狭窄部の直下におけるテープ状強化繊維の幅Ｗ（ｍｍ）が、Ｌ≦１．１×Ｗを満たす、請求項１〜５のいずれか１項記載の塗液含有強化繊維テープの製造方法。
7. 液溜り部内に強化繊維テープの幅を規制するための幅規制機構を備え、狭窄部の直下における強化繊維テープの幅Ｗ（ｍｍ）と該幅規制機構下端において幅規制機構により規制される幅Ｌ２（ｍｍ）との関係が、Ｌ２≦１．１×Ｗ（ｍｍ）を満たす、請求項１〜６のいずれか１項記載の塗液含有強化繊維テープの製造方法。
8. 塗液の粘度が２Ｐａ・ｓ以下である、請求項１〜７のいずれか１項記載の塗液含有強化繊維テープの製造方法。
9. 狭窄部から引き出された塗液含有強化繊維テープに追含浸を施す、請求項１〜８のいずれか１項記載の塗液含有強化繊維テープの製造方法。
10. 電磁式ブレーキ機構を備えたクリールを用いて引き出した後、強化繊維テープを塗布部の内部に導入する、請求項１および請求項３〜９のいずれか１項記載の塗液含有強化繊維テープの製造方法。
11. 請求項１〜１０のいずれか１項記載の塗液含有強化繊維テープを、トラバースさせて巻き取る、塗液含有強化繊維テープパッケージの製造方法。
12. 請求項１〜１１のいずれか１項記載の塗液含有強化繊維テープ￥を、円盤状に巻き取る、塗液含有強化繊維テープパッケージの製造方法。
13. 塗液含有強化繊維テープのみを巻き取る、請求項１１または１２に記載の塗液含有強化繊維テープパッケージの製造方法。