JPWO2020008682A1 - 半導体装置の製造方法、基板処理装置、およびプログラム - Google Patents

半導体装置の製造方法、基板処理装置、およびプログラム Download PDF

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Abstract

（ａ）基板が配列される基板配列領域の基板配列方向に沿って配置された第１ノズルの第１噴出口より基板に対して原料を供給する工程と、基板に対して反応体を供給する工程と、を非同時に行う第１セットを所定回数行う工程と、（ｂ）基板配列領域の基板配列方向に沿って配置された第２ノズルの第２噴出口より基板に対して原料を供給する工程と、基板に対して反応体を供給する工程と、を非同時に行う第２セットを所定回数行う工程と、を非同時に行うサイクルを所定回数行うことで、基板上に膜を形成する工程を有し、第１ノズルの構造と第２ノズルの構造とを異ならせ、かつ、第１ノズルにおける第１噴出口の設置領域の少なくとも一部と、第２ノズルにおける第２噴出口の設置領域の少なくとも一部とを、基板配列方向において重複させる。

Description

本発明は、半導体装置の製造方法、基板処理装置、およびプログラムに関する。
半導体装置の製造工程の一工程として、処理室内に配列させて加熱した基板に対して原料や反応体を供給し、基板上に膜を形成する基板処理工程が行われる場合がある（例えば特許文献１，２参照）。
特開２０１４−２３６１２９号公報 国際公開第２０１５／０４５１３７号パンフレット
上述の処理を行う際、基板に対して供給される原料等の量や熱履歴等が基板間で不均一となる場合がある。これらの結果、基板上に形成される膜の基板間膜厚分布が所望の分布から外れてしまう場合がある。本発明の目的は、処理室内に配列させた基板上に形成される膜の基板間膜厚分布を制御することが可能な技術を提供することにある。
本発明の一態様によれば、
（ａ）基板が配列される基板配列領域の基板配列方向に沿って配置された第１ノズルの第１噴出口より前記基板に対して原料を供給する工程と、前記基板に対して反応体を供給する工程と、を非同時に行う第１セットを所定回数行う工程と、
（ｂ）前記基板配列領域の前記基板配列方向に沿って配置された第２ノズルの第２噴出口より前記基板に対して原料を供給する工程と、前記基板に対して反応体を供給する工程と、を非同時に行う第２セットを所定回数行う工程と、
を非同時に行うサイクルを所定回数行うことで、前記基板上に膜を形成する工程を有し、
前記第１ノズルの構造と前記第２ノズルの構造とを異ならせ、かつ、前記第１ノズルにおける前記第１噴出口の設置領域の少なくとも一部と、前記第２ノズルにおける前記第２噴出口の設置領域の少なくとも一部とを、前記基板配列方向において重複させる技術が提供される。
本発明によれば、処理室内に配列させた基板上に形成される膜の基板間膜厚分布を制御することが可能となる。
本発明の一実施形態で好適に用いられる基板処理装置の縦型処理炉の概略構成図であり、処理炉部分を縦断面図で示す図である。 本発明の一実施形態で好適に用いられる基板処理装置の縦型処理炉の概略構成図であり、処理炉部分を図１のＡ−Ａ線断面図で示す図である。 本発明の一実施形態で好適に用いられる基板処理装置のコントローラの概略構成図であり、コントローラの制御系をブロック図で示す図である。 本発明の一実施形態における成膜シーケンスを示す図である。 本発明の一実施形態における成膜シーケンスの変形例を示す図である。 本発明の一実施形態における成膜シーケンスの変形例を示す図である。 （ａ）は、本発明の一実施形態で好適に用いられる第１〜第３ノズルの概略構成図であり、（ｂ）は、本発明の一実施形態で好適に用いられる第１〜第３ノズルの変形例の概略構成図である。 （ａ）（ｂ）は、それぞれ、本発明の一実施形態で好適に用いられる第１〜第３ノズルの変形例の概略構成図である。 （ａ）（ｂ）は、それぞれ、本発明の他の実施形態で好適に用いられる基板処理装置の縦型処理炉の概略構成図である。 （ａ）（ｂ）は、それぞれ、基板上に形成された膜の基板間膜厚均一性の評価結果を示す図である。
＜本発明の一実施形態＞
以下に、本発明の一実施形態について、図１〜図４、図７（ａ）等を用いて説明する。
（１）基板処理装置の構成
図１に示すように、処理炉２０２は加熱機構（温度調整部）としてのヒータ２０７を有する。ヒータ２０７は円筒形状であり、保持板に支持されることにより垂直に据え付けられている。ヒータ２０７は、ガスを熱で活性化（励起）させる活性化機構（励起部）としても機能する。
ヒータ２０７の内側には、ヒータ２０７と同心円状に反応管２０３が配設されている。反応管２０３は、例えば石英（ＳｉＯ２）または炭化シリコン（ＳｉＣ）等の耐熱性材料により構成され、上端が閉塞し下端が開口した円筒形状に形成されている。反応管２０３の下方には、反応管２０３と同心円状に、マニホールド２０９が配設されている。マニホールド２０９は、例えばステンレス（ＳＵＳ）等の金属材料により構成され、上端および下端が開口した円筒形状に形成されている。マニホールド２０９の上端部は、反応管２０３の下端部に係合しており、反応管２０３を支持するように構成されている。マニホールド２０９と反応管２０３との間には、シール部材としてのＯリング２２０ａが設けられている。反応管２０３はヒータ２０７と同様に垂直に据え付けられている。主に、反応管２０３とマニホールド２０９とにより処理容器（反応容器）が構成される。処理容器の筒中空部には処理室２０１が形成される。処理室２０１は、基板としてのウエハ２００を収容可能に構成されている。この処理室２０１内でウエハ２００に対する処理が行われる。
処理室２０１内には、第１〜第３供給部としてのノズル２４９ａ〜２４９ｃが、マニホールド２０９の側壁を貫通するように設けられている。ノズル２４９ａ〜２４９ｃは、例えば石英やＳｉＣ等の耐熱性材料により構成される。ノズル２４９ａ〜２４９ｃを第１〜第３ノズルとも称する。ノズル２４９ａ〜２４９ｃには、ガス供給管２３２ａ〜２３２ｃがそれぞれ接続されている。ノズル２４９ａ〜２４９ｃはそれぞれ異なるノズルであり、ノズル２４９ａ，２４９ｂのそれぞれは、ノズル２４９ｃに隣接して設けられており、ノズル２４９ｃを両側から挟むように配置されている。ガス供給管２３２ａ〜２３２ｃのそれぞれを、第１〜第３供給部に含めて考えてもよい。
ガス供給管２３２ａ〜２３２ｃには、ガス流上流側から順に、流量制御器（流量制御部）であるマスフローコントローラ（ＭＦＣ）２４１ａ〜２４１ｃおよび開閉弁であるバルブ２４３ａ〜２４３ｃがそれぞれ設けられている。ガス供給管２３２ａのバルブ２４３ａよりも下流側には、ガス供給管２３２ｄ，２３２ｆがそれぞれ接続されている。ガス供給管２３２ｂのバルブ２４３ｂよりも下流側には、ガス供給管２３２ｅ，２３２ｇがそれぞれ接続されている。ガス供給管２３２ｃのバルブ２４３ｃよりも下流側には、ガス供給管２３２ｈが接続されている。ガス供給管２３２ｄ〜２３２ｈには、ガス流上流側から順に、ＭＦＣ２４１ｄ〜２４１ｈおよびバルブ２４３ｄ〜２４３ｈがそれぞれ設けられている。ガス供給管２３２ａ〜２３２ｈは、例えばＳＵＳ等の金属材料により構成される。
図２に示すように、ノズル２４９ａ〜２４９ｃは、反応管２０３の内壁とウエハ２００との間における平面視において円環状の空間に、反応管２０３の内壁の下部より上部に沿って、すなわち、ウエハ配列方向に沿ってそれぞれ設けられている。すなわち、ノズル２４９ａ〜２４９ｃは、ウエハ２００が配列される空間（以下、ウエハ配列領域と称する）の側方の、ウエハ配列領域を水平に取り囲む領域に、ウエハ配列領域に沿うようにそれぞれ設けられている。ノズル２４９ｃは、平面視において、処理室２０１内に搬入されるウエハ２００の中心を挟んで、後述する排気口２３１ａと一直線上に対向するように配置されている。ノズル２４９ａ，２４９ｂは、ノズル２４９ｃと排気口２３１ａとを通る直線を挟むようにノズル２４９ｃに隣接して配置されている。言い換えれば、ノズル２４９ａ，２４９ｂは、ノズル２４９ｃを挟んでその両側に、すなわち、反応管２０３の内壁（ウエハ２００の外周部）に沿ってノズル２４９ｃを両側から挟み込むように配置されている。
図７（ａ）に示すように、ノズル２４９ａ〜２４９ｃは、ノズル２４９ａ〜２４９ｃの頂部、すなわち、ウエハ配列領域の上端よりも上方の位置において、逆Ｕ字型に屈曲している部位（屈曲部位）を有するＵ字型ノズル（Ｕターンノズルまたはリターンノズル）としてそれぞれ構成されている。ノズル２４９ａ〜２４９ｃの側面には、ガスを供給する（噴出させる）第１〜第３噴出口がウエハ配列方向に沿って配置されている。第１〜第３噴出口は、それぞれ、複数のガス噴出口２５０ａ〜２５０ｃを含んだ形状となっている。ガス噴出口２５０ａ〜２５０ｃは、ウエハ配列領域のウエハ配列方向における一端側から他端側にわたり複数配置されている。ガス噴出口２５０ａ〜２５０ｃは、それぞれが、平面視において排気口２３１ａと対向するように開口しており、ウエハ２００に向けてガスを供給することが可能となっている。ウエハ配列領域側から見たガス噴出口２５０ａ〜２５０ｃの形状は、それぞれ円形状となっている。
ノズル２４９ａ〜２４９ｃは、互いに異なる構造となっている。具体的には、第１，第２噴出口の開口面積、および、第１，第２噴出口の形状のうち、少なくともいずれかが互いに異なっている。
本実施形態では、一例として、ノズル２４９ａの側面に設けられた複数のガス噴出口２５０ａのそれぞれの開口面積が、ウエハ配列領域のウエハ配列方向における一端側から他端側へ向かうにつれて（ここではウエハ配列領域の下方側から上方側へ向かうにつれて）、次第に小さくなっている。また、ノズル２４９ｂの側面に設けられた複数のガス噴出口２５０ｂのそれぞれの開口面積が、ウエハ配列領域のウエハ配列方向における一端側から他端側へ向かうにつれて（ここではウエハ配列領域の下方側から上方側へ向かうにつれて）、次第に大きくなっている。なお、ノズル２４９ｃの側面に設けられた複数のガス噴出口２５０ｃのそれぞれの開口面積については特に制限はないが、本実施形態では、一例として、ウエハ配列領域のウエハ配列方向における一端側から他端側にわたり（ここではウエハ配列領域の下方側から上方側にわたり）、均等な大きさとなっている。なお、本実施形態では、ウエハ配列領域の下方側が、ノズル２４９ａ〜２４９ｃ内および処理室２０１内におけるガス流の下流側に相当し、ウエハ配列領域の上方側が、ノズル２４９ａ〜２４９ｃ内および処理室２０１内におけるガス流の上流側に相当する。
なお、ノズル２４９ａにおける第１噴出口の設置領域の少なくとも一部と、ノズル２４９ｂの第２噴出口の設置領域の少なくとも一部とは、ウエハ配列方向において重複している。
本実施形態では、一例として、ノズル２４９ａ〜２４９ｃにおけるガス噴出口２５０ａ〜２５０ｃの設置領域の全体が、ウエハ配列方向において互いに重複している。ノズル２４９ａにおいて開口面積が大きく設定されたガス噴出口２５０ａと、ノズル２４９ｂにおいて開口面積が小さく設定されたガス噴出口２５０ｂとは、ウエハ配列領域内における互いに対応する高さ位置、すなわち、ウエハ配列領域の下方側における互いに対応する高さ位置（同様の高さ位置）にそれぞれ配置されている。また、ノズル２４９ａにおいて開口面積が小さく設定されたガス噴出口２５０ａと、ノズル２４９ｂにおいて開口面積が大きく設定されたガス噴出口２５０ｂとは、ウエハ配列領域内における互いに対応する高さ位置、すなわち、ウエハ配列領域の上方側における互いに対応する高さ位置（同様の高さ位置）にそれぞれ配置されている。
ガス供給管２３２ａ，２３２ｂからは、原料（原料ガス）として、例えば、形成しようとする膜を構成する主元素としてのシリコン（Ｓｉ）およびハロゲン元素を含むハロシラン系ガスが、ＭＦＣ２４１ａ，２４１ｂ、バルブ２４３ａ，２４３ｂ、ノズル２４９ａ，２４９ｂを介して処理室２０１内へ供給される。原料ガスとは、気体状態の原料、例えば、常温常圧下で液体状態である原料を気化することで得られるガスや、常温常圧下で気体状態である原料等のことである。ハロシラン原料とは、ハロゲン基を有するシラン原料のことである。ハロゲン基には、塩素（Ｃｌ）、フッ素（Ｆ）、臭素（Ｂｒ）、ヨウ素（Ｉ）等のハロゲン元素が含まれる。ハロシラン系ガスとしては、例えば、ＳｉおよびＣｌを含む原料ガス、すなわち、クロロシラン系ガスを用いることができる。クロロシラン系ガスは、Ｓｉソースとして作用する。クロロシラン系ガスとしては、例えば、ヘキサクロロジシラン（Ｓｉ２Ｃｌ６、略称：ＨＣＤＳ）ガスを用いることができる。
ガス供給管２３２ｃからは、反応体（反応ガス）として、例えば、窒素（Ｎ）含有ガスが、ＭＦＣ２４１ｃ、バルブ２４３ｃ、ノズル２４９ｃを介して処理室２０１内へ供給される。Ｎ含有ガスは、窒化源（窒化剤、窒化ガス）、すなわち、Ｎソースとして作用する。Ｎ含有ガスとしては、例えば、窒化水素系ガスであるアンモニア（ＮＨ３）ガスを用いることができる。
ガス供給管２３２ｃからは、反応体（反応ガス）として、例えば、酸素（Ｏ）含有ガスが、ＭＦＣ２４１ｃ、バルブ２４３ｃ、ノズル２４９ｃを介して処理室２０１内へ供給される。Ｏ含有ガスは、酸化源（酸化剤、酸化ガス）、すなわち、Ｏソースとして作用する。Ｏ含有ガスとしては、例えば、酸素（Ｏ２）ガスを用いることができる。
ガス供給管２３２ｄ，２３２ｅからは、水素（Ｈ）含有ガスが、ＭＦＣ２４１ｄ，２４１ｅ、バルブ２４３ｄ，２４３ｅ、ガス供給管２３２ａ，２３２ｂ、ノズル２４９ａ，２４９ｂを介して処理室２０１内へ供給される。Ｈ含有ガスは、それ単体では酸化作用は得られないが、後述する基板処理工程において、特定の条件下でＯ含有ガスと反応することで原子状酸素（ａｔｏｍｉｃ ｏｘｙｇｅｎ、Ｏ）等の酸化種を生成し、酸化処理の効率を向上させるように作用する。Ｈ含有ガスとしては、例えば、水素（Ｈ２）ガスを用いることができる。
ガス供給管２３２ｆ〜２３２ｈからは、不活性ガスとして、例えば、窒素（Ｎ２）ガスが、それぞれＭＦＣ２４１ｆ〜２４１ｈ、バルブ２４３ｆ〜２４３ｈ、ガス供給管２３２ａ〜２３２ｃ、ノズル２４９ａ〜２４９ｃを介して処理室２０１内へ供給される。Ｎ２ガスは、パージガス、キャリアガスとして作用する。
主に、ガス供給管２３２ａ、ＭＦＣ２４１ａ、バルブ２４３ａ、ノズル２４９ａにより、原料を供給する第１供給系が構成される。主に、ガス供給管２３２ｂ、ＭＦＣ２４１ｂ、バルブ２４３ｂ、ノズル２４９ｂにより、原料を供給する第２供給系が構成される。主に、ガス供給管２３２ｃ、ＭＦＣ２４１ｃ、バルブ２４３ｃ、ノズル２４９ｃにより、反応体を供給する第３供給系が構成される。ガス供給管２３２ｄ，２３２ｅ、ＭＦＣ２４１ｄ，２４１ｅ、バルブ２４３ｄ，２４３ｅを第３供給系に含めて考えてもよい。主に、ガス供給管２３２ｆ〜２３２ｈ、ＭＦＣ２４１ｆ〜２４１ｈ、バルブ２４３ｆ〜２４３ｈにより、不活性ガス供給系が構成される。
上述の各種供給系のうち、いずれか、或いは、全ての供給系は、バルブ２４３ａ〜２４３ｈやＭＦＣ２４１ａ〜２４１ｈ等が集積されてなる集積型供給システム２４８として構成されていてもよい。集積型供給システム２４８は、ガス供給管２３２ａ〜２３２ｈのそれぞれに対して接続され、ガス供給管２３２ａ〜２３２ｈ内への各種ガスの供給動作、すなわち、バルブ２４３ａ〜２４３ｈの開閉動作やＭＦＣ２４１ａ〜２４１ｈによる流量調整動作等が、後述するコントローラ１２１によって制御されるように構成されている。集積型供給システム２４８は、一体型、或いは、分割型の集積ユニットとして構成されており、ガス供給管２３２ａ〜２３２ｈ等に対して集積ユニット単位で着脱を行うことができ、集積型供給システム２４８のメンテナンス、交換、増設等を、集積ユニット単位で行うことが可能なように構成されている。
反応管２０３の側壁下方には、処理室２０１内の雰囲気を排気する排気口２３１ａが設けられている。図２に示すように、排気口２３１ａは、平面視において、ウエハ２００を挟んでノズル２４９ａ〜２４９ｃ（ガス噴出口２５０ａ〜２５０ｃ）と対向（対面）する位置に設けられている。排気口２３１ａは、反応管２０３の側壁の下部より上部に沿って、すなわち、ウエハ配列領域に沿って設けられていてもよい。排気口２３１ａには排気管２３１が接続されている。排気管２３１には、処理室２０１内の圧力を検出する圧力検出器（圧力検出部）としての圧力センサ２４５および圧力調整器（圧力調整部）としてのＡＰＣ（Ａｕｔｏ Ｐｒｅｓｓｕｒｅ Ｃｏｎｔｒｏｌｌｅｒ）バルブ２４４を介して、真空排気装置としての真空ポンプ２４６が接続されている。ＡＰＣバルブ２４４は、真空ポンプ２４６を作動させた状態で弁を開閉することで、処理室２０１内の真空排気および真空排気停止を行うことができ、さらに、真空ポンプ２４６を作動させた状態で、圧力センサ２４５により検出された圧力情報に基づいて弁開度を調節することで、処理室２０１内の圧力を調整することができるように構成されている。主に、排気管２３１、ＡＰＣバルブ２４４、圧力センサ２４５により、排気系が構成される。真空ポンプ２４６を排気系に含めて考えてもよい。
マニホールド２０９の下方には、マニホールド２０９の下端開口を気密に閉塞可能な炉口蓋体としてのシールキャップ２１９が設けられている。シールキャップ２１９は、例えばＳＵＳ等の金属材料により構成され、円盤状に形成されている。シールキャップ２１９の上面には、マニホールド２０９の下端と当接するシール部材としてのＯリング２２０ｂが設けられている。シールキャップ２１９の下方には、後述するボート２１７を回転させる回転機構２６７が設置されている。回転機構２６７の回転軸２５５は、シールキャップ２１９を貫通してボート２１７に接続されている。回転機構２６７は、ボート２１７を回転させることでウエハ２００を回転させるように構成されている。シールキャップ２１９は、反応管２０３の外部に設置された昇降機構としてのボートエレベータ１１５によって垂直方向に昇降されるように構成されている。ボートエレベータ１１５は、シールキャップ２１９を昇降させることで、ウエハ２００を処理室２０１内外に搬入および搬出（搬送）する搬送装置（搬送機構）として構成されている。マニホールド２０９の下方には、シールキャップ２１９を降下させボート２１７を処理室２０１内から搬出した状態で、マニホールド２０９の下端開口を気密に閉塞可能な炉口蓋体としてのシャッタ２１９ｓが設けられている。シャッタ２１９ｓは、例えばＳＵＳ等の金属材料により構成され、円盤状に形成されている。シャッタ２１９ｓの上面には、マニホールド２０９の下端と当接するシール部材としてのＯリング２２０ｃが設けられている。シャッタ２１９ｓの開閉動作（昇降動作や回動動作等）は、シャッタ開閉機構１１５ｓにより制御される。
基板支持具としてのボート２１７は、複数枚、例えば２５〜２００枚のウエハ２００を、水平姿勢で、かつ、互いに中心を揃えた状態で垂直方向に整列させて多段に支持するように、すなわち、間隔を空けて配列させるように構成されている。ボート２１７は、例えば石英やＳｉＣ等の耐熱性材料により構成される。ボート２１７の下部には、例えば石英やＳｉＣ等の耐熱性材料により構成される断熱板２１８が多段に支持されている。
反応管２０３内には、温度検出器としての温度センサ２６３が設置されている。温度センサ２６３により検出された温度情報に基づきヒータ２０７への通電具合を調整することで、処理室２０１内の温度が所望の温度分布となる。温度センサ２６３は、反応管２０３の内壁に沿って設けられている。
図３に示すように、制御部（制御手段）であるコントローラ１２１は、ＣＰＵ（Ｃｅｎｔｒａｌ Ｐｒｏｃｅｓｓｉｎｇ Ｕｎｉｔ）１２１ａ、ＲＡＭ（Ｒａｎｄｏｍ Ａｃｃｅｓｓ Ｍｅｍｏｒｙ）１２１ｂ、記憶装置１２１ｃ、Ｉ／Ｏポート１２１ｄを備えたコンピュータとして構成されている。ＲＡＭ１２１ｂ、記憶装置１２１ｃ、Ｉ／Ｏポート１２１ｄは、内部バス１２１ｅを介して、ＣＰＵ１２１ａとデータ交換可能なように構成されている。コントローラ１２１には、例えばタッチパネル等として構成された入出力装置１２２が接続されている。
記憶装置１２１ｃは、例えばフラッシュメモリ、ＨＤＤ（Ｈａｒｄ Ｄｉｓｋ Ｄｒｉｖｅ）等で構成されている。記憶装置１２１ｃ内には、基板処理装置の動作を制御する制御プログラムや、後述する基板処理の手順や条件等が記載されたプロセスレシピ等が、読み出し可能に格納されている。プロセスレシピは、後述する基板処理における各手順をコントローラ１２１に実行させ、所定の結果を得ることができるように組み合わされたものであり、プログラムとして機能する。以下、プロセスレシピ、制御プログラム等を総称して、単に、プログラムともいう。また、プロセスレシピを、単に、レシピともいう。本明細書においてプログラムという言葉を用いた場合は、レシピ単体のみを含む場合、制御プログラム単体のみを含む場合、または、それらの両方を含む場合がある。ＲＡＭ１２１ｂは、ＣＰＵ１２１ａによって読み出されたプログラムやデータ等が一時的に保持されるメモリ領域（ワークエリア）として構成されている。
Ｉ／Ｏポート１２１ｄは、上述のＭＦＣ２４１ａ〜２４１ｈ、バルブ２４３ａ〜２４３ｈ、圧力センサ２４５、ＡＰＣバルブ２４４、真空ポンプ２４６、温度センサ２６３、ヒータ２０７、回転機構２６７、ボートエレベータ１１５、シャッタ開閉機構１１５ｓ等に接続されている。
ＣＰＵ１２１ａは、記憶装置１２１ｃから制御プログラムを読み出して実行すると共に、入出力装置１２２からの操作コマンドの入力等に応じて記憶装置１２１ｃからレシピを読み出すように構成されている。ＣＰＵ１２１ａは、読み出したレシピの内容に沿うように、ＭＦＣ２４１ａ〜２４１ｈによる各種ガスの流量調整動作、バルブ２４３ａ〜２４３ｈの開閉動作、ＡＰＣバルブ２４４の開閉動作および圧力センサ２４５に基づくＡＰＣバルブ２４４による圧力調整動作、真空ポンプ２４６の起動および停止、温度センサ２６３に基づくヒータ２０７の温度調整動作、回転機構２６７によるボート２１７の回転および回転速度調節動作、ボートエレベータ１１５によるボート２１７の昇降動作、シャッタ開閉機構１１５ｓによるシャッタ２１９ｓの開閉動作等を制御するように構成されている。
コントローラ１２１は、外部記憶装置１２３に格納された上述のプログラムを、コンピュータにインストールすることにより構成することができる。外部記憶装置１２３は、例えば、ＨＤＤ等の磁気ディスク、ＣＤ等の光ディスク、ＭＯ等の光磁気ディスク、ＵＳＢメモリ等の半導体メモリ等を含む。記憶装置１２１ｃや外部記憶装置１２３は、コンピュータ読み取り可能な記録媒体として構成されている。以下、これらを総称して、単に、記録媒体ともいう。本明細書において記録媒体という言葉を用いた場合は、記憶装置１２１ｃ単体のみを含む場合、外部記憶装置１２３単体のみを含む場合、または、それらの両方を含む場合がある。なお、コンピュータへのプログラムの提供は、外部記憶装置１２３を用いず、インターネットや専用回線等の通信手段を用いて行ってもよい。
（２）基板処理工程
上述の基板処理装置を用い、半導体装置の製造工程の一工程として、基板としてのウエハ２００上に膜を形成する基板処理シーケンス例、すなわち、成膜シーケンス例について、図４を用いて説明する。以下の説明において、基板処理装置を構成する各部の動作はコントローラ１２１により制御される。
図４に示す成膜シーケンスでは、
ウエハ配列領域のウエハ配列方向に沿って配置された第１ノズルの第１噴出口、すなわち、ノズル２４９ａの側面に設けられた複数のガス噴出口２５０ａよりウエハ２００に対して原料としてＨＣＤＳガスを供給するステップＡ１と、ウエハ２００に対して反応体としてＮＨ３ガスを供給するステップＡ２と、を非同時に行う第１セットを所定回数（ｎ１回、ｎ１は１以上の整数）行う第１成膜ステップと、
ウエハ配列領域のウエハ配列方向に沿って配置された第２ノズルの第２噴出口、すなわち、ノズル２４９ｂの側面に設けられた複数のガス噴出口２５０ｂよりウエハ２００に対して原料としてＨＣＤＳガスを供給するステップＢ１と、ウエハ２００に対して反応体としてＮＨ３ガスを供給するステップＢ２と、を非同時に行う第２セットを所定回数（ｎ２回、ｎ２は１以上の整数）行う第２成膜ステップと、
を非同時に行うサイクルを所定回数（ｎ３回、ｎ３は１以上の整数）行うことで、ウエハ２００上に、膜として、ＳｉおよびＮを含む膜、すなわち、シリコン窒化膜（ＳｉＮ膜）を形成する。
図４に示す成膜シーケンスを行う際、ウエハ２００に対してＨＣＤＳガスを供給するノズル２４９ａ，２４９ｂの構造を、上述のように異ならせる。また、ノズル２４９ａにおけるガス噴出口２５０ａの設置領域の少なくとも一部と、ノズル２４９ｂにおけるガス噴出口２５０ｂの設置領域の少なくとも一部とを、ウエハ配列領域において重複させる。また、ウエハ２００に対するＮＨ３ガスの供給は、第３ノズルの第３噴出口、すなわち、ノズル２４９ｃの側面に設けられた複数のガス噴出口２５０ｃより行う。
なお、図４は、第１成膜ステップで行う第１セットの実施回数（ｎ１）、および、第２成膜ステップで行う第２セットの実施回数（ｎ２）を、それぞれ１回とする例を示している。また、図４では、第１成膜ステップの実施期間、および、第２成膜ステップの実施期間を、便宜上、それぞれＡ，Ｂと表している。また、図４では、ノズル２４９ａ〜２４９ｃを、便宜上、それぞれＲ１〜Ｒ３と表している。各ステップの実施期間および各ノズルの表記は、後述する変形例のガス供給シーケンスを示す図５、図６においても同様である。また、図４では、ステップＡ１，Ａ２，Ｂ１，Ｂ２の実施期間を、便宜上、それぞれＡ１，Ａ２，Ｂ１，Ｂ２と表している。その点は、後述する図５においても同様である。
本明細書では、図４に示す成膜シーケンスを、便宜上、以下のように示すこともある。後述する変形例の説明においても、同様の表記を用いる。
〔（Ｒ１：ＨＣＤＳ→Ｒ３：ＮＨ３）×ｎ１→（Ｒ２：ＨＣＤＳ→Ｒ３：ＮＨ３）×ｎ２〕×ｎ３ ⇒ ＳｉＮ
本明細書において「ウエハ」という言葉を用いた場合は、ウエハそのものを意味する場合や、ウエハとその表面に形成された所定の層や膜との積層体を意味する場合がある。本明細書において「ウエハの表面」という言葉を用いた場合は、ウエハそのものの表面を意味する場合や、ウエハ上に形成された所定の層等の表面を意味する場合がある。本明細書において「ウエハ上に所定の層を形成する」と記載した場合は、ウエハそのものの表面上に所定の層を直接形成することを意味する場合や、ウエハ上に形成されている層等の上に所定の層を形成することを意味する場合がある。本明細書において「基板」という言葉を用いた場合も、「ウエハ」という言葉を用いた場合と同義である。
（ウエハチャージおよびボートロード）
複数枚のウエハ２００がボート２１７に装填（ウエハチャージ）される。その後、図１に示すように、複数枚のウエハ２００を支持したボート２１７は、ボートエレベータ１１５によって持ち上げられて処理室２０１内へ搬入（ボートロード）される。この状態で、シールキャップ２１９は、Ｏリング２２０ｂを介してマニホールド２０９の下端をシールした状態となる。
（圧力調整および温度調整）
処理室２０１内、すなわち、ウエハ２００が存在する空間が所望の圧力（処理圧力）となるように、真空ポンプ２４６によって真空排気（減圧排気）される。この際、処理室２０１内の圧力は圧力センサ２４５で測定され、この測定された圧力情報に基づきＡＰＣバルブ２４４がフィードバック制御される。また、処理室２０１内のウエハ２００が所望の温度（処理温度）となるように、ヒータ２０７によって加熱される。この際、処理室２０１内が所望の温度分布となるように、温度センサ２６３が検出した温度情報に基づきヒータ２０７への通電具合がフィードバック制御される。また、回転機構２６７によるウエハ２００の回転を開始する。処理室２０１内の排気、ウエハ２００の加熱および回転は、いずれも、少なくともウエハ２００に対する処理が終了するまでの間は継続して行われる。
（成膜ステップ）
その後、次の第１，第２成膜ステップを順次実施する。
〔第１成膜ステップ〕
第１成膜ステップでは、次のステップＡ１，Ａ２を順次実行する。
［ステップＡ１］
このステップでは、処理室２０１内のウエハ２００に対してＨＣＤＳガスを供給する（第１ＨＣＤＳガス供給ステップ）。具体的には、バルブ２４３ａを開き、ガス供給管２３２ａ内へＨＣＤＳガスを流す。ＨＣＤＳガスは、ＭＦＣ２４１ａにより流量調整され、ノズル２４９ａの側面に設けられた複数のガス噴出口２５０ａのそれぞれを介して処理室２０１内へ供給され、排気口２３１ａより排気される。このとき、バルブ２４３ｆ〜２４３ｈのうち少なくともいずれかを開き、ノズル２４９ａ〜２４９ｃのうち少なくともいずれかを介して処理室２０１内へＮ２ガスを供給するようにしてもよい。
本ステップにおける処理条件としては、
ＨＣＤＳガス供給流量：０．０１〜２ｓｌｍ、好ましくは０．１〜１ｓｌｍ
Ｎ２ガス供給流量（ガス供給管毎）：０〜１０ｓｌｍ
各ガス供給時間：１〜１２０秒、好ましくは１〜６０秒
処理温度：２５０〜８００℃、好ましくは４００〜７００℃
処理圧力：１〜２６６６Ｐａ、好ましくは６７〜１３３３Ｐａ
が例示される。
本明細書における「２５０〜８００℃」のような数値範囲の表記は、下限値および上限値がその範囲に含まれることを意味する。よって、例えば、「２５０〜８００℃」とは「２５０℃以上８００℃以下」を意味する。他の数値範囲についても同様である。
上述の条件下でウエハ２００に対してＨＣＤＳガスを供給することにより、ウエハ２００の最表面上に、Ｃｌを含むＳｉ含有層が形成される。Ｃｌを含むＳｉ含有層は、ウエハ２００の最表面に、ＨＣＤＳが物理吸着したり、ＨＣＤＳの一部が分解した物質（以下、ＳｉｘＣｌｙ）が化学吸着したり、ＨＣＤＳが熱分解することでＳｉが堆積したりすること等により形成される。Ｃｌを含むＳｉ含有層は、ＨＣＤＳやＳｉｘＣｌｙの吸着層（物理吸着層や化学吸着層）であってもよく、Ｃｌを含むＳｉ層（Ｓｉの堆積層）であってもよい。本明細書では、Ｃｌを含むＳｉ含有層を、単に、Ｓｉ含有層とも称する。
Ｓｉ含有層が形成された後、バルブ２４３ａを閉じ、処理室２０１内へのＨＣＤＳガスの供給を停止する。そして、処理室２０１内を真空排気し、処理室２０１内に残留するガス等を処理室２０１内から排除する（パージステップ）。このとき、バルブ２４３ｆ〜２４３ｈを開き、処理室２０１内へＮ２ガスを供給する。Ｎ２ガスはパージガスとして作用する。
原料（原料ガス）としては、ＨＣＤＳガスの他、モノクロロシラン（ＳｉＨ３Ｃｌ、略称：ＭＣＳ）ガス、ジクロロシラン（ＳｉＨ２Ｃｌ２、略称：ＤＣＳ）ガス、トリクロロシラン（ＳｉＨＣｌ３、略称：ＴＣＳ）ガス、テトラクロロシラン（ＳｉＣｌ４、略称：ＳＴＣ）ガス、オクタクロロトリシラン（Ｓｉ３Ｃｌ８、略称：ＯＣＴＳ）ガス等のクロロシラン系ガスを用いることができる。この点は、後述するステップＢ１においても同様である。
不活性ガスとしては、Ｎ２ガスの他、Ａｒガス、Ｈｅガス、Ｎｅガス、Ｘｅガス等の希ガスを用いることができる。この点は、後述する各ステップにおいても同様である。
［ステップＡ２］
ステップＡ１が終了した後、処理室２０１内のウエハ２００、すなわち、ウエハ２００上に形成されたＳｉ含有層に対してＮＨ３ガスを供給する（第１ＮＨ３ガス供給ステップ）。具体的には、バルブ２４３ｃを開き、ガス供給管２３２ｃ内へＮＨ３ガスを流す。ＮＨ３ガスは、ＭＦＣ２４１ｃにより流量調整され、ノズル２４９ｃの側面に設けられた複数のガス噴出口２５０ｃのそれぞれを介して処理室２０１内へ供給され、排気口２３１ａより排気される。このとき、ウエハ２００に対してＮＨ３ガスが供給される。このとき、バルブ２４３ｆ〜２４３ｈのうち少なくともいずれかを開き、ノズル２４９ａ〜２４９ｃのうち少なくともいずれかを介して処理室２０１内へＮ２ガスを供給するようにしてもよい。
本ステップにおける処理条件としては、
ＮＨ３ガス供給流量：０．１〜１０ｓｌｍ
Ｎ２ガス供給流量（ガス供給管毎）：０〜２ｓｌｍ
ＮＨ３ガス供給時間：１〜１２０秒、好ましくは１〜６０秒
処理圧力：１〜４０００Ｐａ、好ましくは１〜３０００Ｐａ
が例示される。他の処理条件は、ステップＡ１における処理条件と同様とする。
上述の条件下でウエハ２００に対してＮＨ３ガスを供給することにより、ウエハ２００上に形成されたＳｉ含有層の少なくとも一部が窒化（改質）される。Ｓｉ含有層が改質されることで、ウエハ２００上に、ＳｉおよびＮを含む層、すなわち、ＳｉＮ層が形成される。ＳｉＮ層を形成する際、Ｓｉ含有層に含まれていたＣｌ等の不純物は、ＮＨ３ガスによるＳｉ含有層の改質反応の過程において、少なくともＣｌを含むガス状物質を構成し、処理室２０１内から排出される。これにより、ＳｉＮ層は、Ｓｉ含有層に比べてＣｌ等の不純物が少ない層となる。
ＳｉＮ層が形成された後、バルブ２４３ｃを閉じ、処理室２０１内へのＮＨ３ガスの供給を停止する。そして、ステップＡ１のパージステップと同様の処理手順により、処理室２０１内に残留するガス等を処理室２０１内から排除する（パージステップ）。
反応体（反応ガス）としては、ＮＨ３ガスの他、例えば、ジアゼン（Ｎ２Ｈ２）ガス、ヒドラジン（Ｎ２Ｈ４）ガス、Ｎ３Ｈ８ガス等の窒化水素系ガスを用いることができる。この点は、後述するステップＢ２においても同様である。
［第１セットの所定回数実施］
上述したステップＡ１，Ａ２を非同時に、すなわち、同期させることなく行う第１セットを所定回数（ｎ１回、ｎ１は１以上の整数）行うことにより、ウエハ２００上に、所定組成および所定膜厚の第１ＳｉＮ膜を形成することができる。
〔第２成膜ステップ〕
第１成膜ステップが終了した後、次のステップＢ１，Ｂ２を順次実行する。
［ステップＢ１］
このステップでは、処理室２０１内のウエハ２００、すなわち、ウエハ２００上に形成された第１ＳｉＮ膜に対してＨＣＤＳガスを供給する（第２ＨＣＤＳガス供給ステップ）。具体的には、バルブ２４３ｂを開き、ガス供給管２３２ｂ内へＨＣＤＳガスを流す。ＨＣＤＳガスは、ＭＦＣ２４１ｂにより流量調整され、ノズル２４９ｂの側面に設けられた複数のガス噴出口２５０ｂのそれぞれを介して処理室２０１内へ供給され、排気口２３１ａより排気される。他の処理手順は、ステップＡ１における処理手順と同様とする。本ステップにおける処理条件は、ステップＡ１における処理条件と同様とする。
上述の条件下でウエハ２００に対してＨＣＤＳガスを供給することにより、ステップＡ１と同様、ウエハ２００の最表面上、すなわち、ウエハ２００上に形成された第１ＳｉＮ膜上に、Ｓｉ含有層が形成される。
Ｓｉ含有層が形成された後、バルブ２４３ｂを閉じ、処理室２０１内へのＨＣＤＳガスの供給を停止する。そして、ステップＡ１のパージステップと同様の処理手順により、処理室２０１内に残留するガス等を処理室２０１内から排除する（パージステップ）。
［ステップＢ２］
ステップＢ１が終了した後、ステップＡ２と同様の処理手順により、処理室２０１内のウエハ２００、すなわち、ウエハ２００上の第１ＳｉＮ膜上に形成されたＳｉ含有層に対してＮＨ３ガスを供給する（第２ＮＨ３ガス供給ステップ）。本ステップにおける処理条件は、ステップＡ２における処理条件と同様とする。
上述の条件下でウエハ２００に対してＮＨ３ガスを供給することにより、ウエハ２００上の第１ＳｉＮ膜上に形成されたＳｉ含有層の少なくとも一部が改質（窒化）され、ステップＡ２と同様、ウエハ２００の最表面上、すなわち、ウエハ２００上に形成された第１ＳｉＮ膜上に、ＳｉＮ層が形成される。
ＳｉＮ層が形成された後、バルブ２４３ｃを閉じ、処理室２０１内へのＮＨ３ガスの供給を停止する。そして、ステップＡ１のパージステップと同様の処理手順により、処理室２０１内に残留するガス等を処理室２０１内から排除する（パージステップ）。
［第２セットの所定回数実施］
上述したステップＢ１，Ｂ２を非同時に、すなわち、同期させることなく行う第２セットを所定回数（ｎ２回、ｎ２は１以上の整数）行うことにより、ウエハ２００上、すなわち、ウエハ２００上の第１ＳｉＮ膜上に、所定組成および所定膜厚の第２ＳｉＮ膜を形成することができる。
〔サイクルの所定回数実施〕
上述した第１，第２成膜ステップを非同時に、すなわち、同期させることなく行うサイクルを所定回数（ｎ３回、ｎ３は１以上の整数）行うことにより、ウエハ２００上に、所定組成および所定膜厚を有し、第１ＳｉＮ膜と第２ＳｉＮ膜とが交互に積層されてなる積層膜で構成されるＳｉＮ膜を形成することができる。
（アフターパージ〜大気圧復帰）
成膜ステップが終了した後、ガス供給管２３２ｆ〜２３２ｈのそれぞれからＮ２ガスを処理室２０１内へ供給し、排気口２３１ａを介して排気管２３１より排気する。Ｎ２ガスはパージガスとして作用する。これにより、処理室２０１内がパージされ、処理室２０１内に残留するガスや反応副生成物が処理室２０１内から除去される（アフターパージ）。その後、処理室２０１内の雰囲気が不活性ガスに置換され（不活性ガス置換）、処理室２０１内の圧力が常圧に復帰される（大気圧復帰）。
（ボートアンロードおよびウエハディスチャージ）
ボートエレベータ１１５によりシールキャップ２１９が下降され、マニホールド２０９の下端が開口される。そして、処理済のウエハ２００が、ボート２１７に支持された状態で、マニホールド２０９の下端から反応管２０３の外部に搬出（ボートアンロード）される。処理済のウエハ２００は、反応管２０３の外部に搬出された後、ボート２１７より取出される（ウエハディスチャージ）。
（３）本実施形態による効果
本実施形態によれば、以下に示す１つ又は複数の効果が得られる。
（ａ）第１成膜ステップのステップＡ１において、ノズル２４９ａよりウエハ２００に対してＨＣＤＳガスを供給し、第２成膜ステップのステップＢ１において、ノズル２４９ａとは構造が異なるノズル２４９ｂよりウエハ２００に対してＨＣＤＳガスを供給することにより、ウエハ２００上に形成されるＳｉＮ膜（積層膜）のウエハ間膜厚分布を制御することが可能となる。
というのも、ステップＡ１においては、ウエハ配列領域の下方側から上方側へ向かうにつれて開口面積が次第に小さくなるように構成されたガス噴出口２５０ａのそれぞれより、ウエハ２００に対してＨＣＤＳガスを供給する。ステップＡ１においては、ウエハ配列領域のウエハ配列方向における一端側から他端側に向かうにつれ、すなわち、ウエハ配列領域の下方側から上方側へ向かうにつれ、ウエハ２００に対して供給されるＨＣＤＳガスの流量が小さくなり、ウエハ２００の表面上でのＨＣＤＳガスの流速が小さくなり、ウエハ２００の表面上でのＨＣＤＳガスの滞在時間が長くなる。ステップＡ１においては、ウエハ配列領域の下方側から上方側へ向かうにつれ、ＨＣＤＳガスに含まれるＳｉのウエハ２００の表面への吸着量が多くなり、ウエハ２００上に形成されるＳｉ含有層の厚さが厚くなる。結果として、第１成膜ステップを行うことでウエハ２００上に形成される第１ＳｉＮ膜のウエハ間膜厚分布は、ウエハ配列領域の下方側から上方側へ向かうにつれて膜厚が徐々に厚くなる分布となる。
また、ステップＢ１においては、ウエハ配列領域の下方側から上方側へ向かうにつれて開口面積が次第に大きくなるように構成されたガス噴出口２５０ｂのそれぞれより、ウエハ２００に対してＨＣＤＳガスを供給する。ステップＢ１においては、ウエハ配列領域のウエハ配列方向における一端側から他端側に向かうにつれ、すなわち、ウエハ配列領域の下方側から上方側へ向かうにつれ、ウエハ２００に対して供給されるＨＣＤＳガスの流量が大きくなり、ウエハ２００の表面上でのＨＣＤＳガスの流速が大きくなり、ウエハ２００の表面上でのＨＣＤＳガスの滞在時間が短くなる。ステップＢ１においては、ウエハ配列領域の下方側から上方側へ向かうにつれ、ＨＣＤＳガスに含まれるＳｉのウエハ２００の表面への吸着量が少なくなり、ウエハ２００上に形成されるＳｉ含有層の厚さが薄くなる。結果として、第２成膜ステップを行うことでウエハ２００上に形成される第２ＳｉＮ膜のウエハ間膜厚分布は、ウエハ配列領域の下方側から上方側へ向かうにつれて膜厚が徐々に薄くなる分布となる。
仮に、第２成膜ステップを不実施としつつ第１成膜ステップだけを複数回行い、第１ＳｉＮ膜を繰り返し積層することによってウエハ２００上にＳｉＮ膜を形成する場合、ウエハ２００上に形成されるＳｉＮ膜のウエハ間膜厚分布は、ウエハ配列領域の下方側から上方側へ向かうにつれて膜厚が徐々に厚くなる分布となる。また仮に、第１成膜ステップを不実施としつつ第２成膜ステップだけを複数回行い、第２ＳｉＮ膜を繰り返し積層することによってウエハ２００上にＳｉＮ膜を形成する場合、ウエハ２００上に形成されるＳｉＮ膜のウエハ間膜厚分布は、ウエハ配列領域の下方側から上方側へ向かうにつれて膜厚が徐々に薄くなる分布となる。
これに対し、本実施形態では、第１，第２成膜ステップを非同時に行うサイクルを所定回数行い、ウエハ２００上に、ウエハ間膜厚分布が互いに異なる第１，第２ＳｉＮ膜を交互に積層させることから、ウエハ２００上に形成されるＳｉＮ膜のウエハ間膜厚分布を制御することが可能となる。すなわち、ウエハ２００上に形成されるＳｉＮ膜のウエハ間膜厚分布を、第１成膜ステップだけを所定回数行うことでウエハ２００上に形成されるＳｉＮ膜のウエハ間膜厚分布と、第２成膜ステップだけを所定回数行うことでウエハ２００上に形成されるＳｉＮ膜のウエハ間膜厚分布と、の間の中間的な分布とすることが可能となる。
例えば、ＳｉＮ膜中に含ませる第１ＳｉＮ膜の合計膜厚の、ＳｉＮ膜中に含ませる第２ＳｉＮ膜の合計膜厚に対する比率を所定の大きさにすることにより、ウエハ２００上に形成されるＳｉＮ膜のウエハ間膜厚分布を、ウエハ配列領域の下方側から上方側にわたり厚さが均一であるような分布とすることが可能となる。すなわち、ウエハ２００上に形成されるＳｉＮ膜のウエハ間膜厚均一性を向上させることが可能となる。
また例えば、ＳｉＮ膜中に含ませる第１ＳｉＮ膜の合計膜厚の、ＳｉＮ膜中に含ませる第２ＳｉＮ膜の合計膜厚に対する比率を、ウエハ間膜厚分布が均等となる場合における上述の比率よりも大きくすることにより、ウエハ２００上に形成されるＳｉＮ膜のウエハ間膜厚分布を、第１成膜ステップだけを複数回行うことでウエハ２００上に形成されるＳｉＮ膜のウエハ間膜厚分布に近づける方向に制御することが可能となる。
また例えば、ＳｉＮ膜中に含ませる第１ＳｉＮ膜の合計膜厚の、ＳｉＮ膜中に含ませる第２ＳｉＮ膜の合計膜厚に対する比率を、ウエハ間膜厚分布が均等となる場合における上述の比率よりも小さくすることにより、ウエハ２００上に形成されるＳｉＮ膜のウエハ間膜厚分布を、第２成膜ステップだけを複数回行うことでウエハ２００上に形成されるＳｉＮ膜のウエハ間膜厚分布に近づける方向に制御することが可能となる。
（ｂ）ノズル２４９ａにおけるガス噴出口２５０ａの設置領域の少なくとも一部と、ノズル２４９ｂにおけるガス噴出口２５０ｂの設置領域の少なくとも一部とを、ウエハ配列方向において重複させることから、ウエハ配列領域のウエハ配列方向における広い範囲にわたり、上述の効果が得られるようになる。とりわけ、本実施形態のように、ノズル２４９ａ〜２４９ｃにおけるガス噴出口２５０ａ〜２５０ｃの設置領域の全体を、ウエハ配列方向において互いに重複させることにより、ウエハ配列領域のウエハ配列方向におけるより広い範囲において、例えば、ウエハ配列領域の下方側から上方側にわたる全域において、上述の効果が得られるようになる。
（ｃ）第１成膜ステップにおける第１セットの実施回数（ｎ１）を制御することにより、ウエハ２００上に形成される第１ＳｉＮ膜のウエハ間膜厚分布の度合いを、広範囲に制御することが可能となる。例えば、ｎ１を大きく設定することによって、ウエハ配列領域の下方側から上方側へ向かうにつれて第１ＳｉＮ膜の膜厚が徐々に厚くなるようなウエハ間膜厚分布の度合いを強める方向に制御することが可能となる。なお、この制御は、ウエハ２００上に形成されるＳｉＮ膜が、ウエハ配列領域の下方側から上方側へ向かうにつれて薄くなる傾向にある反応系において特に有効となる。また、ｎ１を小さく設定することによって、ウエハ配列領域の下方側から上方側へ向かうにつれて第１ＳｉＮ膜の膜厚が徐々に厚くなるようなウエハ間膜厚分布の度合いを弱める方向に制御することが可能となる。
また、第２成膜ステップにおける第２セットの実施回数（ｎ２）を制御することにより、ウエハ２００上に形成される第２ＳｉＮ膜のウエハ間膜厚分布の度合いを、広範囲に制御することが可能となる。例えば、ｎ２を大きく設定することによって、ウエハ配列領域の下方側から上方側へ向かうにつれて第２ＳｉＮ膜の膜厚が徐々に薄くなるようなウエハ間膜厚分布の度合いを強める方向に制御することが可能となる。なお、この制御は、ウエハ２００上に形成されるＳｉＮ膜が、ウエハ配列領域の下方側から上方側へ向かうにつれて厚くなる傾向にある反応系において特に有効となる。また、ｎ２を小さく設定することによって、ウエハ配列領域の下方側から上方側へ向かうにつれて第２ＳｉＮ膜の膜厚が徐々に薄くなるようなウエハ間膜厚分布の度合いを弱める方向に制御することが可能となる。
これらのことから、第１成膜ステップにおける第１セットの実施回数（ｎ１）、および、第２成膜ステップにおける第２セットの実施回数（ｎ２）をそれぞれ制御することにより、すなわち、ｎ１＝ｎ２としたり、ｎ１＞ｎ２としたり、ｎ１≫ｎ２としたり、ｎ１＜ｎ２としたり、ｎ１≪ｎ２としたりすることで、ウエハ２００上に最終的に形成されるＳｉＮ膜のウエハ間膜厚分布の度合いを、広範囲に制御することが可能となる。
（ｄ）上述の効果は、ＨＣＤＳガス以外の上述の原料を用いる場合や、ＮＨ３ガス以外の上述の反応体を用いる場合や、Ｎ２ガス以外の上述の不活性ガスを用いる場合にも、同様に得ることができる。
（４）変形例
本実施形態は、以下の変形例のように変更することができる。これらの変形例は任意に組み合わせることができる。特に説明がない限り、各変形例の各ステップにおける処理条件、処理手順は、図４に示す成膜シーケンスの各ステップにおける処理手順、処理条件と同様とすることができる。
（変形例１）
図７（ｂ）に示すように、ノズル２４９ａ〜２４９ｃとして、反応管２０３の内壁の下部より上部に沿って、ウエハ配列方向の上方に向かって立ち上がるように構成されたロングノズルを用いてもよい。
本変形例においても、ノズル２４９ａの側面に設けられた複数のガス噴出口２５０ａの開口面積が、ウエハ配列領域のウエハ配列方向における一端側から他端側へ向かうにつれて（ここではウエハ配列領域の下方側から上方側へ向かうにつれて）、次第に小さくなっている。また、ノズル２４９ｂの側面に設けられた複数のガス噴出口２５０ｂの開口面積が、ウエハ配列領域のウエハ配列方向における一端側から他端側へ向かうにつれて（ここではウエハ配列領域の下方側から上方側へ向かうにつれて）、次第に大きくなっている。また、ノズル２４９ｃの側面に設けられた複数のガス噴出口２５０ｃの開口面積が、ウエハ配列領域のウエハ配列方向における一端側から他端側にわたり（ここではウエハ配列領域の下方側から上方側にわたり）、均等な大きさとなっている。なお、本変形例では、ウエハ配列領域の下方側が、ノズル２４９ａ〜２４９ｃ内におけるガス流の上流側に、また、処理室２０１内におけるガス流の下流側に相当し、ウエハ配列領域の上方側が、ノズル２４９ａ〜２４９ｃ内におけるガス流の下流側に、また、処理室２０１内におけるガス流の上流側に相当する。
また、本変形例においても、ノズル２４９ａ〜２４９ｃにおけるガス噴出口２５０ａ〜２５０ｃの設置領域の全体が、ウエハ配列方向において互いに重複している。ノズル２４９ａにおいて開口面積が大きく設定されたガス噴出口２５０ａと、ノズル２４９ｂにおいて開口面積が小さく設定されたガス噴出口２５０ｂとは、ウエハ配列領域内における互いに対応する高さ位置、すなわち、ウエハ配列領域の下方における互いに対応する高さ位置（同様の高さ位置）にそれぞれ配置されている。また、ノズル２４９ａにおいて開口面積が小さく設定されたガス噴出口２５０ａと、ノズル２４９ｂにおいて開口面積が大きく設定されたガス噴出口２５０ｂとは、ウエハ配列領域内における互いに対応する高さ位置、すなわち、ウエハ配列領域の上方における互いに対応する高さ位置（同様の高さ位置）にそれぞれ配置されている。
本変形例においても、図７（ａ）に示すノズル２４９ａ〜２４９ｃを用いた場合と同様の効果が得られる。
（変形例２）
図８（ａ）に示すように、ノズル２４９ａ〜２４９ｃの側面に複数設けられるガス噴出口２５０ａ〜２５０ｃのそれぞれを、スリット形状に構成してもよい。すなわち、第１〜第３噴出口の形状を、スリット形状を含む形状としてもよい。
本変形例においても、ノズル２４９ａの側面に設けられた複数のガス噴出口２５０ａの開口面積が、ウエハ配列領域のウエハ配列方向における一端側から他端側へ向かうにつれて（ここではウエハ配列領域の下方側から上方側へ向かうにつれて）、次第に小さくなっている。また、ノズル２４９ｂの側面に設けられた複数のガス噴出口２５０ｂの開口面積が、ウエハ配列領域のウエハ配列方向における一端側から他端側へ向かうにつれて（ここではウエハ配列領域の下方側から上方側へ向かうにつれて）、次第に大きくなっている。また、ノズル２４９ｃの側面に設けられた複数のガス噴出口２５０ｃの開口面積が、ウエハ配列領域のウエハ配列方向における一端側から他端側にわたり（ここではウエハ配列領域の下方側から上方側にわたり）、均等な大きさとなっている。なお、本変形例では、ウエハ配列領域の下方側が、ノズル２４９ａ〜２４９ｃ内および処理室２０１内におけるガス流の下流側に相当し、ウエハ配列領域の上方側が、ノズル２４９ａ〜２４９ｃ内および処理室２０１内におけるガス流の上流側に相当する。
また、本変形例においても、ノズル２４９ａ〜２４９ｃにおけるガス噴出口２５０ａ〜２５０ｃの設置領域の全体が、ウエハ配列方向において互いに重複している。ノズル２４９ａにおいて開口面積が大きく設定されたガス噴出口２５０ａと、ノズル２４９ｂにおいて開口面積が小さく設定されたガス噴出口２５０ｂとは、ウエハ配列領域内における互いに対応する高さ位置、すなわち、ウエハ配列領域の下方における互いに対応する高さ位置（同様の高さ位置）にそれぞれ配置されている。また、ノズル２４９ａにおいて開口面積が小さく設定されたガス噴出口２５０ａと、ノズル２４９ｂにおいて開口面積が大きく設定されたガス噴出口２５０ｂとは、ウエハ配列領域内における互いに対応する高さ位置、すなわち、ウエハ配列領域の上方における互いに対応する高さ位置（同様の高さ位置）にそれぞれ配置されている。
また、本変形例では、ノズル２４９ａにおけるガス噴出口２５０ａおよびノズル２４９ｂにおけるガス噴出口２５０ｂのうち、いずれか一方の噴出口の形状をスリット形状を含む形状とし、一方の噴出口とは異なる他方の噴出口の形状を円形状を含む形状としてもよい。
本変形例においても、図７（ａ）に示すノズル２４９ａ〜２４９ｃを用いた場合と同様の効果が得られる。
（変形例３）
図８（ｂ）に示すように、ノズル２４９ａ〜２４９ｃとして、反応管２０３の内壁の下部より上部に沿って、ウエハ配列方向の上方に向かって立ち上がるように構成されたロングノズルを用い、ガス噴出口２５０ａ〜２５０ｃのそれぞれを、スリット形状に構成してもよい。
本変形例においても、ノズル２４９ａの側面に設けられた複数のガス噴出口２５０ａの開口面積が、ウエハ配列領域のウエハ配列方向における一端側から他端側へ向かうにつれて（ここではウエハ配列領域の下方側から上方側へ向かうにつれて）、次第に小さくなっている。また、ノズル２４９ｂの側面に設けられた複数のガス噴出口２５０ｂの開口面積が、ウエハ配列領域のウエハ配列方向における一端側から他端側へ向かうにつれて（ここではウエハ配列領域の下方側から上方側へ向かうにつれて）、次第に大きくなっている。なお、ノズル２４９ｃの側面に設けられた複数のガス噴出口２５０ｃの開口面積については特に制限はないが、例えば、ウエハ配列領域のウエハ配列方向における一端側から他端側にわたり（ここではウエハ配列領域の下方側から上方側にわたり）、均等な大きさとなっている。
また、本変形例においても、ノズル２４９ａ〜２４９ｃにおけるガス噴出口２５０ａ〜２５０ｃの設置領域の全体が、ウエハ配列方向において互いに重複している。ノズル２４９ａにおいて開口面積が大きく設定されたガス噴出口２５０ａと、ノズル２４９ｂにおいて開口面積が小さく設定されたガス噴出口２５０ｂとは、ウエハ配列領域内における互いに対応する高さ位置、すなわち、ウエハ配列領域の下方における互いに対応する高さ位置（同様の高さ位置）にそれぞれ配置されている。また、ノズル２４９ａにおいて開口面積が小さく設定されたガス噴出口２５０ａと、ノズル２４９ｂにおいて開口面積が大きく設定されたガス噴出口２５０ｂとは、ウエハ配列領域内における互いに対応する高さ位置、すなわち、ウエハ配列領域の上方における互いに対応する高さ位置（同様の高さ位置）にそれぞれ配置されている。
また、本変形例では、ノズル２４９ａにおけるガス噴出口２５０ａおよびノズル２４９ｂにおけるガス噴出口２５０ｂのうち、いずれか一方の噴出口の形状をスリット形状を含む形状とし、一方の噴出口とは異なる他方の噴出口の形状を円形状を含む形状としてもよい。
本変形例においても、図７（ａ）に示すノズル２４９ａ〜２４９ｃを用いた場合と同様の効果が得られる。
（変形例４）
ノズル２４９ａの側面に設けられた複数のガス噴出口２５０ａの開口面積を、図７（ａ）、図７（ｂ）、図８（ａ）、図８（ｂ）に示すノズル２４９aにおける複数のガス噴出口２５０ａの開口面積のように、ウエハ配列領域のウエハ配列方向における一端側から他端側へ向かうにつれて（ここではウエハ配列領域の下方側から上方側へ向かうにつれて）、次第に小さくし、ノズル２４９ｂ，２４９ｃの側面に複数設けられるガス噴出口２５０ｂ，２５０ｃの開口面積を、図７（ａ）、図７（ｂ）、図８（ａ）、図８（ｂ）に示すノズル２４９ｃにおける複数のガス噴出口２５０ｃの開口面積のように、ウエハ配列領域のウエハ配列方向における一端側から他端側にわたり（ここではウエハ配列領域の下方側から上方側にわたり）、均等な大きさとしてもよい。
また例えば、ノズル２４９ｂの側面に設けられた複数のガス噴出口２５０ｂの開口面積を、図７（ａ）、図７（ｂ）、図８（ａ）、図８（ｂ）に示すノズル２４９ｂにおける複数のガス噴出口２５０ｂの開口面積のように、ウエハ配列領域のウエハ配列方向における一端側から他端側へ向かうにつれて（ここではウエハ配列領域の下方側から上方側へ向かうにつれて）、次第に大きくし、ノズル２４９ａ，２４９ｃの側面に複数設けられるガス噴出口２５０ａ，２５０ｃの開口面積を、図７（ａ）、図７（ｂ）、図８（ａ）、図８（ｂ）に示すノズル２４９ｃにおける複数のガス噴出口２５０ｃの開口面積のように、ウエハ配列領域のウエハ配列方向における一端側から他端側にわたり（ここではウエハ配列領域の下方側から上方側にわたり）、均等な大きさとしてもよい。
本変形例においても、図７（ａ）に示すノズル２４９ａ〜２４９ｃを用いた場合と同様の効果が得られる。
（変形例５）
図５や以下に示す成膜シーケンスのように、ステップＡ２，Ｂ２のそれぞれにおいて、ノズル２４９ｃよりウエハ２００に対してＯ２ガスを供給し、ノズル２４９ａ，２４９ｂよりウエハ２００に対してＨ２ガスを供給するようにしてもよい。なお、Ｈ２ガスは、ノズル２４９ａ，２４９ｂのうち少なくともいずれか一方より供給するようにしてもよい。ステップＡ１，Ｂ１については、図４に示す成膜シーケンスのステップＡ１，Ｂ１と同様に実施する。
〔（Ｒ１：ＨＣＤＳ→Ｒ３：Ｏ２＋Ｒ１，Ｒ２：Ｈ２）×ｎ１→（Ｒ２：ＨＣＤＳ→Ｒ３：Ｏ２＋Ｒ１，Ｒ２：Ｈ２）×ｎ２〕×ｎ３ ⇒ ＳｉＯ
本変形例によれば、ウエハ２００上に、膜として、ＳｉおよびＯを含む膜、すなわち、シリコン酸化膜（ＳｉＯ膜）を形成することができる。また、本変形例においても、図４に示す成膜シーケンスと同様の効果が得られる。
（変形例６）
ガス供給管２３２ｃよりウエハ２００に対してＨＣＤＳガスを供給し、ガス供給管２３２ａ，２３２ｂよりウエハ２００に対してＮＨ３ガス、Ｏ２ガスを供給するように、ガス供給系の構成を変更してもよい。
そして、図６や以下に示す成膜シーケンスのように、第１成膜ステップにおいて、ノズル２４９ｃよりウエハ２００に対してＨＣＤＳガスを供給するステップと、ノズル２４９ａ，２４９ｂよりウエハ２００に対してＮＨ３ガスを供給するステップと、ノズル２４９ａよりウエハ２００に対してＯ２ガスを供給するステップと、を非同時に行う第１セットを所定回数（ｎ１回、ｎ１は１以上の整数）行うようにしてもよい。また、第２成膜ステップにおいて、ノズル２４９ｃよりウエハ２００に対してＨＣＤＳガスを供給するステップと、ノズル２４９ａ，２４９ｂよりウエハ２００に対してＮＨ３ガスを供給するステップと、ノズル２４９ｂよりウエハ２００に対してＯ２ガスを供給するステップと、を非同時に行う第２セットを所定回数（ｎ２回、ｎ２は１以上の整数）行うようにしてもよい。なお、ＮＨ３ガスは、ノズル２４９ａ，２４９ｂのうち少なくともいずれか一方より供給するようにしてもよい。
第１成膜ステップを行うことにより、ウエハ２００上に、Ｓｉ、ＯおよびＮを含む膜、すなわち、第１ＳｉＯＮ膜を形成することができる。また、第２成膜ステップを行うことにより、ウエハ２００上、すなわち、ウエハ２００上の第１ＳｉＯＮ膜上に、Ｓｉ、ＯおよびＮを含む膜、すなわち、第２ＳｉＯＮ膜を形成することができる。本変形例によれば、ウエハ２００上に、膜として、所定組成および所定膜厚を有し、第１ＳｉＯＮ膜と第２ＳｉＯＮ膜とが交互に積層されてなる積層膜で構成されるＳｉＯＮ膜を形成することができる。
〔（Ｒ３：ＨＣＤＳ→Ｒ１，Ｒ２：ＮＨ３→Ｒ１：Ｏ２）×ｎ１→（Ｒ３：ＨＣＤＳ→Ｒ１，Ｒ２：ＮＨ３→Ｒ２：Ｏ２）×ｎ２〕×ｎ３ ⇒ ＳｉＯＮ
本変形例によれば、第１成膜ステップを行うことでウエハ２００上に形成される第１ＳｉＯＮ膜のウエハ間組成分布を、ウエハ配列領域の下方側から上方側へ向かうにつれてＯ２ガスによる酸化の度合いが徐々に大きくなり、膜中におけるＮの含有量（残留量）が徐々に少なくなる分布、すなわち、ウエハ配列領域の下方側から上方側へ向かうにつれてＮプアとなる組成分布にすることが可能となる。また、第２成膜ステップを行うことでウエハ２００上に形成される第２ＳｉＯＮ膜のウエハ間組成分布を、ウエハ配列領域の下方側から上方側へ向かうにつれてＯ２ガスによる酸化の度合いが徐々に小さくなり、膜中におけるＮの含有量（残留量）が徐々に多くなる分布、すなわち、ウエハ配列領域の下方側から上方側へ向かうにつれてＮリッチとなる組成分布にすることが可能となる。
本変形例では、第１，第２成膜ステップを非同時に行うサイクルを所定回数行い、ウエハ２００上に、ウエハ間組成分布が互いに異なる第１，第２ＳｉＯＮ膜を交互に積層させることから、ウエハ２００上に最終的に形成されるＳｉＯＮ膜のウエハ間組成分布を制御することが可能となる。すなわち、ウエハ２００上に最終的に形成されるＳｉＯＮ膜のウエハ間組成分布を、第１成膜ステップだけを所定回数行うことでウエハ２００上に形成されるＳｉＯＮ膜のウエハ間組成分布と、第２成膜ステップだけを所定回数行うことでウエハ２００上に形成されるＳｉＯＮ膜のウエハ間組成分布と、の間の中間的な分布とすることが可能となる。
例えば、ＳｉＯＮ膜中に含ませる第１ＳｉＯＮ膜の合計膜厚の、ＳｉＯＮ膜中に含ませる第２ＳｉＯＮ膜の合計膜厚に対する比率を所定の大きさにすることにより、ウエハ２００上に形成されるＳｉＯＮ膜のウエハ間組成分布を、ウエハ配列領域の下方側から上方側にわたり組成が均一であるような分布とすることが可能となる。すなわち、ウエハ２００上に形成されるＳｉＯＮ膜のウエハ間組成均一性を向上させることが可能となる。
また例えば、ＳｉＯＮ膜中に含ませる第１ＳｉＯＮ膜の合計膜厚の、ＳｉＯＮ膜中に含ませる第２ＳｉＯＮ膜の合計膜厚に対する比率を、ウエハ間組成分布が均等となる場合における上述の比率よりも大きくすることにより、ウエハ２００上に形成されるＳｉＯＮ膜のウエハ間組成分布を、第１成膜ステップだけを所定回数行うことでウエハ２００上に形成されるＳｉＯＮ膜のウエハ間組成分布に近づける方向に制御することが可能となる。
また例えば、ＳｉＯＮ膜中に含ませる第１ＳｉＯＮ膜の合計膜厚の、ＳｉＯＮ膜中に含ませる第２ＳｉＯＮ膜の合計膜厚に対する比率を、ウエハ間組成分布が均等となる場合における上述の比率よりも小さくすることにより、ウエハ２００上に形成されるＳｉＯＮ膜のウエハ間組成分布を、第２成膜ステップだけを所定回数行うことでウエハ２００上に形成されるＳｉＯＮ膜のウエハ間組成分布に近づける方向に制御することが可能となる。
（変形例７）
以下に示す成膜シーケンスのように、ノズル２４９ａ，２４９ｂよりウエハ２００に対してＨＣＤＳガスを同時に供給するステップと、ノズル２４９ｃよりウエハ２００に対してＮＨ３ガスを供給するステップと、を非同時に行うサイクルを所定回数（ｎ回、ｎは１以上の整数）行うようにしてもよい。本変形例においても、図４に示す成膜シーケンスと同様の効果が得られる。また、本変形例によれば、ノズル２４９ａ，２４９ｂより供給するＨＣＤＳガスの流量バランスを調整することにより、ウエハ間膜厚分布を広範囲に制御することが可能となる。なお、図４に示す成膜シーケンスの第１成膜ステップと、図４に示す成膜シーケンスの第２成膜ステップと、本変形例の成膜シーケンスと、を非同時に行うサイクルを所定回数行うようにしてもよい。
（Ｒ１，Ｒ２：ＨＣＤＳ→Ｒ３：ＮＨ３）×ｎ ⇒ ＳｉＮ
＜他の実施形態＞
以上、本発明の実施形態を具体的に説明した。但し、本発明は上述の実施形態に限定されるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲で種々変更可能である。
例えば、原料として、トリス（ジメチルアミノ）シラン（ＳｉＨ［Ｎ（ＣＨ３）２］３、略称：３ＤＭＡＳ）ガス、ビス（ジエチルアミノ）シラン（ＳｉＨ２［Ｎ（Ｃ２Ｈ５）２］２、略称：ＢＤＥＡＳ）ガス等のアミノシラン系ガスを用いることができる。
また例えば、反応体として、プロピレン（Ｃ３Ｈ６）ガス等の炭素（Ｃ）含有ガス、トリエチルアミン（（Ｃ２Ｈ５）３Ｎ、略称：ＴＥＡ）ガス等のＮおよびＣを含むガス、トリクロロボラン（ＢＣｌ３）ガス等の硼素（Ｂ）含有ガス、オゾン（Ｏ３）ガス、プラズマ励起された酸素（Ｏ２）ガス（Ｏ２ ＊）等のＯ含有ガスを用いることができる。
そして、例えば以下に示す成膜シーケンスにより、基板上に、ＳｉＯＮ膜、シリコン酸炭化膜（ＳｉＯＣ膜）、シリコン酸炭窒化膜（ＳｉＯＣＮ膜）、シリコン炭窒化膜（ＳｉＣＮ膜）、シリコン硼炭窒化膜（ＳｉＢＣＮ膜）、シリコン硼窒化膜（ＳｉＢＮ膜）等のＳｉを含む膜を形成する場合にも、本発明を適用することができる。これらの場合においても、上述の実施形態と同様の効果が得られる。原料、反応体を供給する際の処理手順、処理条件は、例えば、上述の実施形態の各ステップにおけるそれらと同様とすることができる。
〔（Ｒ１：ＨＣＤＳ→Ｒ３：ＮＨ３→Ｒ３：Ｏ２）×ｎ１→（Ｒ２：ＨＣＤＳ→Ｒ３：ＮＨ３→Ｒ３：Ｏ２）×ｎ２〕×ｎ３ ⇒ ＳｉＯＮ
〔（Ｒ１：ＨＣＤＳ→Ｒ３：ＴＥＡ→Ｒ３：Ｏ２）×ｎ１→（Ｒ２：ＨＣＤＳ→Ｒ３：ＴＥＡ→Ｒ３：Ｏ２）×ｎ２〕×ｎ３ ⇒ ＳｉＯＣ（Ｎ）
〔（Ｒ１：ＨＣＤＳ→Ｒ３：Ｃ３Ｈ６→Ｒ３：ＮＨ３）×ｎ１→（Ｒ２：ＨＣＤＳ→Ｒ３：Ｃ３Ｈ６→Ｒ３：ＮＨ３）×ｎ２〕×ｎ３ ⇒ ＳｉＣＮ
〔（Ｒ１：ＨＣＤＳ→Ｒ３：Ｃ３Ｈ６→Ｒ３：ＮＨ３→Ｒ３：Ｏ２）×ｎ１→（Ｒ２：ＨＣＤＳ→Ｒ３：Ｃ３Ｈ６→Ｒ３：ＮＨ３→Ｒ３：Ｏ２）×ｎ２〕×ｎ３ ⇒ ＳｉＯＣＮ
〔（Ｒ１：ＨＣＤＳ→Ｒ３：Ｃ３Ｈ６→Ｒ３：ＢＣｌ３→Ｒ３：ＮＨ３）×ｎ１→（Ｒ２：ＨＣＤＳ→Ｒ３：Ｃ３Ｈ６→Ｒ３：ＢＣｌ３→Ｒ３：ＮＨ３）×ｎ２〕×ｎ３ ⇒ ＳｉＢＣＮ
〔（Ｒ１：ＨＣＤＳ→Ｒ３：ＢＣｌ３→Ｒ３：ＮＨ３）×ｎ１→（Ｒ２：ＨＣＤＳ→Ｒ３：ＢＣｌ３→Ｒ３：ＮＨ３）×ｎ２〕×ｎ３ ⇒ ＳｉＢＮ
〔（Ｒ１：３ＤＭＡＳ→Ｒ３：Ｏ３）×ｎ１→（Ｒ２：３ＤＭＡＳ→Ｒ３：Ｏ３）×ｎ２〕×ｎ３ ⇒ ＳｉＯ
〔（Ｒ１：ＢＤＥＡＳ→Ｒ３：Ｏ２ ＊）×ｎ１→（Ｒ２：ＢＤＥＡＳ→Ｒ３：Ｏ２ ＊）×ｎ２〕×ｎ３ ⇒ ＳｉＯ
また例えば、原料として、チタニウムテトラクロライド（ＴｉＣｌ４）ガスやトリメチルアルミニウム（Ａｌ（ＣＨ３）３、略称：ＴＭＡ）ガス等を用い、基板上に、チタン窒化膜（ＴｉＮ膜）、チタン酸窒化膜（ＴｉＯＮ膜）、チタンアルミニウム炭窒化膜（ＴｉＡｌＣＮ膜）、チタンアルミニウム炭化膜（ＴｉＡｌＣ膜）、チタン炭窒化膜（ＴｉＣＮ膜）、チタン酸化膜（ＴｉＯ膜）等の金属元素を含む膜を形成する場合にも、本発明を適用することができる。これらの場合においても、上述の実施形態と同様の効果が得られる。
また例えば、基板の表面をドライ酸化、ウェット酸化、プラズマ酸化させたりする酸化処理や、基板の表面を熱窒化、プラズマ窒化させたりする窒化処理を行う場合にも、本発明を適用することができる。これらの場合においても、上述の実施形態と同様の効果が得られる。
基板処理に用いられるレシピは、処理内容に応じて個別に用意し、電気通信回線や外部記憶装置１２３を介して記憶装置１２１ｃ内に格納しておくことが好ましい。そして、基板処理を開始する際、ＣＰＵ１２１ａが、記憶装置１２１ｃ内に格納された複数のレシピの中から、基板処理の内容に応じて、適正なレシピを適宜選択することが好ましい。これにより、１台の基板処理装置で様々な膜種、組成比、膜質、膜厚の膜を、再現性よく形成することができるようになる。また、オペレータの負担を低減でき、操作ミスを回避しつつ、処理を迅速に開始できるようになる。
上述のレシピは、新たに作成する場合に限らず、例えば、基板処理装置に既にインストールされていた既存のレシピを変更することで用意してもよい。レシピを変更する場合は、変更後のレシピを、電気通信回線や当該レシピを記録した記録媒体を介して、基板処理装置にインストールしてもよい。また、既存の基板処理装置が備える入出力装置１２２を操作し、基板処理装置に既にインストールされていた既存のレシピを直接変更するようにしてもよい。
上述の実施形態では、第１〜第３供給部としての第１〜第３ノズル（ノズル２４９ａ〜２４９ｃ）が反応管の内壁に沿うように処理室内に設けられている例について説明した。しかしながら、本発明は上述の実施形態に限定されない。例えば図９（ａ）に縦型処理炉の断面構造を示すように、反応管の側壁にバッファ室を設け、このバッファ室内に、上述の実施形態と同様の構成の第１〜第３ノズルを、上述の実施形態と同様の配置で設けるようにしてもよい。図９（ａ）では、反応管の側壁に供給用のバッファ室と排気用のバッファ室とを設け、それぞれを、ウエハを挟んで対向する位置に配置した例を示している。なお、供給用のバッファ室と排気用のバッファ室のそれぞれは、反応管の側壁の下部より上部に沿って、すなわち、ウエハ配列領域に沿って設けられている。また、図９（ａ）では、供給用のバッファ室を複数（３つ）の空間に仕切り、それぞれの空間に各ノズルを配置した例を示している。バッファ室の３つの空間の配置は、第１〜第３ノズルの配置と同様となる。第１〜第３ノズルが配置されるそれぞれの空間を、第１〜第３バッファ室と称することもできる。第１ノズルおよび第１バッファ室、第２ノズルおよび第２バッファ室、第３ノズルおよび第３バッファ室を、それぞれ、第１供給部、第２供給部、第３供給部と考えることもできる。また例えば、図９（ｂ）に縦型処理炉の断面構造を示すように、図９（ａ）と同様の配置でバッファ室を設け、バッファ室内に第３ノズルを設け、このバッファ室の処理室との連通部を両側から挟むとともに反応管の内壁に沿うように第１、第２ノズルを設けるようにしてもよい。第１ノズル、第２ノズル、第３ノズルおよびバッファ室を、それぞれ、第１供給部、第２供給部、第３供給部と考えることもできる。図９（ａ）、図９（ｂ）で説明したバッファ室や反応管以外の構成は、図１に示す処理炉の各部の構成と同様である。これらの処理炉を用いた場合であっても、上述の実施形態と同様の基板処理を行うことができ、上述の実施形態と同様の効果が得られる。
上述の実施形態では、一度に複数枚の基板を処理するバッチ式の基板処理装置を用いて膜を形成する例について説明した。本発明は上述の実施形態に限定されず、例えば、一度に１枚または数枚の基板を処理する枚葉式の基板処理装置を用いて膜を形成する場合にも、好適に適用できる。また、上述の実施形態では、ホットウォール型の処理炉を有する基板処理装置を用いて膜を形成する例について説明した。本発明は上述の実施形態に限定されず、コールドウォール型の処理炉を有する基板処理装置を用いて膜を形成する場合にも、好適に適用できる。
これらの基板処理装置を用いる場合においても、上述の実施形態や変形例と同様なシーケンス、処理条件にて基板処理を行うことができ、上述の実施形態や変形例と同様の効果が得られる。
また、上述の実施形態や変形例等は、適宜組み合わせて用いることができる。このときの処理手順、処理条件は、例えば、上述の実施形態における処理手順、処理条件と同様とすることができる。
実施例１として、図１に示す基板処理装置を用い、図４に示す成膜シーケンス、すなわち、ウエハに対するＨＣＤＳガスの供給を第１，第２ノズルより交互に行い、ウエハに対するＮＨ３ガスの供給を第３ノズルより行う成膜シーケンスにより、処理室内に配列させたウエハ上にＳｉＮ膜を形成した。第１〜第３ノズルの形状は、図７（ａ）に示すノズルの形状とした。
実施例２として、実施例１で用いた基板処理装置を用い、上述の変形例７の成膜シーケンス、すなわち、ウエハに対するＨＣＤＳガスの供給を第１，第２ノズルを用いて同時に行い、ウエハに対するＮＨ３ガスの供給を第３ノズルより行う成膜シーケンスにより、処理室内に配列させたウエハ上にＳｉＮ膜を形成した。
比較例１として、実施例１で用いた基板処理装置を用い、図４に示す成膜シーケンスのうち第１成膜ステップだけを複数回行う成膜シーケンス、すなわち、ウエハに対するＨＣＤＳガスの供給を第１ノズルのみを用いて行い、ウエハに対するＮＨ３ガスの供給を第３ノズルより行う成膜シーケンスにより、ウエハ上にＳｉＮ膜を形成した。
比較例２として、実施例１で用いた基板処理装置を用い、図４に示す成膜シーケンスのうち第２成膜ステップだけを複数回行う成膜シーケンス、すなわち、ウエハに対するＨＣＤＳガスの供給を第２ノズルのみを用いて行い、ウエハに対するＮＨ３ガスの供給を第３ノズルより行う成膜シーケンスにより、ウエハ上にＳｉＮ膜を形成した。
そして、実施例１，２、比較例１，２のそれぞれについて、ウエハ上に形成されたＳｉＮ膜のウエハ間膜厚分布を測定した。図１０（ａ）、図１０（ｂ）は、それぞれ、ウエハ上に形成されたＳｉＮ膜のウエハ間膜厚分布の測定結果を示す図である。図１０（ａ）、図１０（ｂ）の横軸は、それぞれ、ウエハ配列領域におけるウエハの収容位置（Ｔｏｐ，Ｃｅｎｔｅｒ，Ｂｏｔｔｏｍ）を示している。図１０（ａ）、図１０（ｂ）の縦軸は、それぞれ、ウエハ上に形成されたＳｉＮ膜の膜厚（ａ．ｕ．）を示している。図１０（ａ）における▲、◆、■印は、順に、実施例１、比較例１，２を示している。また、図１０（ｂ）における▲、◆、■印は、順に、実施例２、比較例１，２を示している。
図１０（ａ）、図１０（ｂ）に示すように、ウエハに対するＨＣＤＳガスの供給を第１ノズルのみを用いて行った比較例１では、ウエハ上に形成されたＳｉＮ膜のウエハ間膜厚分布が、ウエハ配列領域のＢｏｔｔｏｍ側からＴｏｐ側へ向かうにつれて膜厚が徐々に厚くなる分布となった。また、ウエハに対するＨＣＤＳガスの供給を第２ノズルのみを用いて行った比較例２では、ウエハ上に形成されたＳｉＮ膜のウエハ間膜厚分布が、ウエハ配列領域のＢｏｔｔｏｍ側からＴｏｐ側へ向かうにつれて膜厚が徐々に薄くなる分布となった。
これに対し、図１０（ａ）に示すように、ウエハに対するＨＣＤＳガスの供給を第１，第２ノズルを交互に用いて行った実施例１では、ウエハ上に形成されたＳｉＮ膜のウエハ間膜厚分布が、比較例１，２におけるウエハ間膜厚分布の間の中間的な分布となった。また、図１０（ｂ）に示すように、ウエハに対するＨＣＤＳガスの供給を第１，第２ノズルを同時に用いて行った実施例２では、ウエハ上に形成されたＳｉＮ膜のウエハ間膜厚分布が、比較例１，２におけるウエハ間膜厚分布の間の中間的な分布となった。
すなわち、図４に示す成膜シーケンスや変形例７の成膜シーケンスを用いることにより、ウエハ上に形成されるＳｉＮ膜のウエハ間膜厚分布を制御することができ、ウエハ間膜厚均一性を向上させることが可能となることが分かった。
２００ ウエハ（基板）
２４９ａ ノズル（第１ノズル）
２４９ｂ ノズル（第２ノズル）
２４９ｃ ノズル（第３ノズル）
２５０ａ ガス噴出口
２５０ｂ ガス噴出口
２５０ｃ ガス噴出口

Claims (16)

  1. （ａ）基板が配列される基板配列領域の基板配列方向に沿って配置された第１ノズルの第１噴出口より前記基板に対して原料を供給する工程と、前記基板に対して反応体を供給する工程と、を非同時に行う第１セットを所定回数行う工程と、
    （ｂ）前記基板配列領域の前記基板配列方向に沿って配置された第２ノズルの第２噴出口より前記基板に対して原料を供給する工程と、前記基板に対して反応体を供給する工程と、を非同時に行う第２セットを所定回数行う工程と、
    を非同時に行うサイクルを所定回数行うことで、前記基板上に膜を形成する工程を有し、
    前記第１ノズルの構造と前記第２ノズルの構造とを異ならせ、かつ、前記第１ノズルにおける前記第１噴出口の設置領域の少なくとも一部と、前記第２ノズルにおける前記第２噴出口の設置領域の少なくとも一部とを、前記基板配列方向において重複させる半導体装置の製造方法。
  2. 前記第１噴出口の開口面積と、前記第２噴出口の開口面積と、を異ならせる請求項１に記載の半導体装置の製造方法。
  3. 前記第１噴出口の形状と、前記第２噴出口の形状と、を異ならせる請求項１に記載の半導体装置の製造方法。
  4. 前記第１噴出口および前記２噴出口のうち、いずれか一方の噴出口の形状をスリット形状を含む形状とし、前記一方の噴出口とは異なる他方の噴出口の形状を円形状を含む形状とする請求項３に記載の半導体装置の製造方法。
  5. 前記第１噴出口および前記２噴出口のうち、いずれか一方の噴出口の開口面積を、前記基板配列領域の前記基板配列方向における一端側から他端側へ向かうにつれて小さくする請求項３に記載の半導体装置の製造方法。
  6. 前記第１噴出口および前記２噴出口のうち、前記一方の噴出口とは異なる他方の噴出口の開口面積を、前記基板配列領域の前記基板配列方向における前記一端側から前記他端側へ向かうにつれて大きくする請求項５に記載の半導体装置の製造方法。
  7. 前記第１噴出口および前記２噴出口のうち、前記一方の噴出口とは異なる他方の噴出口の開口面積を、前記基板配列領域の前記基板配列方向における前記一端側から前記他端側にわたり均等とする請求項５に記載の半導体装置の製造方法。
  8. 前記第１噴出口および前記第２噴出口のうち、
    いずれか一方の噴出口を、前記基板配列領域の前記基板配列方向における一端側から他端側に向かうにつれ、前記基板の表面への原料に含まれる主元素の吸着量が多くなるように構成し、
    前記一方の噴出口とは異なる他方の噴出口を、前記基板配列領域の前記基板配列方向における前記一端側から前記他端側に向かうにつれ、前記基板の表面への原料に含まれる主元素の吸着量が少なくなるように構成する請求項１に記載の半導体装置の製造方法。
  9. 前記第１噴出口および前記第２噴出口のうち、
    いずれか一方の噴出口を、前記基板配列領域の前記基板配列方向における一端側から他端側に向かうにつれ、前記基板の表面上に形成される原料に含まれる主元素を含む層の厚さが厚くなるように構成し、
    前記一方の噴出口とは異なる他方の噴出口を、前記基板配列領域の前記基板配列方向における前記一端側から前記他端側に向かうにつれ、前記基板の表面上に形成される原料に含まれる主元素を含む層の厚さが薄くなるように構成する請求項１に記載の半導体装置の製造方法。
  10. 前記第１噴出口および前記第２噴出口のうち、
    いずれか一方の噴出口を、前記基板配列領域の前記基板配列方向における一端側から他端側に向かうにつれ、前記基板の表面上での原料の滞在時間が長くなるように構成し、
    前記一方の噴出口とは異なる他方の噴出口を、前記基板配列領域の前記基板配列方向における前記一端側から前記他端側に向かうにつれ、前記基板の表面上での原料の滞在時間が短くなるように構成する請求項１に記載の半導体装置の製造方法。
  11. 前記第１噴出口および前記第２噴出口のうち、
    いずれか一方の噴出口を、前記基板配列領域の前記基板配列方向における一端側から他端側に向かうにつれ、前記基板の表面上での原料の流速が小さくなるように構成し、
    前記一方の噴出口とは異なる他方の噴出口を、前記基板配列領域の前記基板配列方向における前記一端側から前記他端側に向かうにつれ、前記基板の表面上での原料の流速が大きくなるように構成する請求項１に記載の半導体装置の製造方法。
  12. 前記（ａ）における第１セットの実施回数、および、前記（ｂ）における第２セットの実施回数をそれぞれ制御することで、基板上に形成される膜の、基板間における膜厚均一性または組成均一性の少なくともいずれかを制御する請求項１に記載の半導体装置の製造方法。
  13. 前記第１ノズルより供給する原料、および、前記第２ノズルより供給する原料は、それぞれハロシランである請求項１に記載の半導体装置の製造方法。
  14. 前記第１ノズルより供給する原料、および、前記第２ノズルより供給する原料は、それぞれクロロシランである請求項１３に記載の半導体装置の製造方法。
  15. 基板を配列させた状態で収容する処理室と、
    基板が配列される基板配列領域の基板配列方向に沿って配置された第１ノズルを備え、前記第１ノズルの第１噴出口より基板に対して原料を供給する第１供給系と、
    前記基板配列領域の前記基板配列方向に沿って配置された第２ノズルを備え、前記第２ノズルの第２噴出口より基板に対して原料を供給する第２供給系と、
    基板に対して反応体を供給する第３供給系と、を備え、
    前記第１ノズルの構造と前記第２ノズルの構造とが異なり、かつ、前記第１ノズルにおける前記第１噴出口の設置領域の少なくとも一部と、前記第２ノズルにおける前記第２噴出口の設置領域の少なくとも一部とが、前記基板配列方向において重複しており、
    前記処理室内において、（ａ）前記第１噴出口より基板に対して原料を供給する処理と、前記基板に対して反応体を供給する処理と、を非同時に行う第１セットを所定回数行う処理と、（ｂ）前記第２噴出口より前記基板に対して原料を供給する処理と、前記基板に対して反応体を供給する処理と、を非同時に行う第２セットを所定回数行う処理と、を非同時に行うサイクルを所定回数行うことで、前記基板上に膜を形成する処理を行わせるように、前記第１供給系、前記第２供給系および前記第３供給系を制御するよう構成される制御部をさらに備える基板処理装置。
  16. 基板を配列させた状態で収容する処理室と、
    基板が配列される基板配列領域の基板配列方向に沿って配置された第１ノズルを備え、前記第１ノズルの第１噴出口より基板に対して原料を供給する第１供給系と、
    前記基板配列領域の前記基板配列方向に沿って配置された第２ノズルを備え、前記第２ノズルの第２噴出口より基板に対して原料を供給する第２供給系と、
    基板に対して反応体を供給する第３供給系と、を備え、
    前記第１ノズルの構造と前記第２ノズルの構造とが異なり、かつ、前記第１ノズルにおける前記第１噴出口の設置領域の少なくとも一部と、前記第２ノズルにおける前記第２噴出口の設置領域の少なくとも一部とが、前記基板配列方向において重複している基板処理装置の前記処理室内において、
    （ａ）前記第１噴出口より基板に対して原料を供給する手順と、前記基板に対して反応体を供給する手順と、を非同時に行う第１セットを所定回数行う手順と、
    （ｂ）前記第２噴出口より前記基板に対して原料を供給する手順と、前記基板に対して反応体を供給する手順と、を非同時に行う第２セットを所定回数行う手順と、
    を非同時に行うサイクルを所定回数行うことで、前記基板上に膜を形成する手順をコンピュータによって前記基板処理装置に実行させるプログラム。
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