JPWO2019106770A1 - 有機ｅｌデバイスの製造方法 - Google Patents
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Abstract
本発明の実施形態による有機ＥＬデバイスの製造方法は、基板と、基板に支持された複数の有機ＥＬ素子（３）とを有する素子基板を用意する工程と、有機ＥＬ素子を覆う薄膜封止構造（１０）を形成する工程とを包含し、薄膜封止構造を形成する工程は、第１無機バリア層（１２）を形成する工程Ａと、工程Ａの後で、第１無機バリア層の下または上のパーティクル（Ｐ）を検出し、パーティクルごとの位置情報を取得する工程Ｂと、位置情報に基づいて、パーティクルごとに、光硬化性樹脂を含む塗液の微小液滴をインクジェット法で付与する工程Ｃと、工程Ｃの後で、光硬化性樹脂に紫外線を照射し、光硬化性樹脂を硬化させることによって、有機バリア層（１４）を形成する工程Ｄと、工程Ｄの後で、第１無機バリア層および有機バリア層の上に、第２無機バリア層（１６）を形成する工程Ｅとを包含する。
Description
本発明は、有機ＥＬデバイス（例えば、有機ＥＬ表示装置および有機ＥＬ照明装置）の製造方法および有機ＥＬデバイスに関する。
有機ＥＬ（Electro Luminescence）表示装置が実用化され始めた。有機ＥＬ表示装置の特徴の１つにフレキシブルな表示装置が得られる点が挙げられる。有機ＥＬ表示装置は、画素ごとに少なくとも１つの有機ＥＬ素子（Organic Light Emitting Diode：ＯＬＥＤ）と、各ＯＬＥＤに供給される電流を制御する少なくとも１つのＴＦＴ（Thin Film Transistor）とを有する。以下、有機ＥＬ表示装置をＯＬＥＤ表示装置と呼ぶことにする。このようにＯＬＥＤごとにＴＦＴなどのスイッチング素子を有するＯＬＥＤ表示装置は、アクティブマトリクス型ＯＬＥＤ表示装置と呼ばれる。また、ＴＦＴおよびＯＬＥＤが形成された基板を素子基板ということにする。
ＯＬＥＤ（特に有機発光層および陰極電極材料）は、水分の影響を受けて劣化しやすく、表示むらを生じやすい。ＯＬＥＤを水分から保護するとともに、柔軟性を損なわない封止構造を提供する技術として、薄膜封止（Thin Film Encapsulation：ＴＦＥ）技術が開発されている。薄膜封止技術は、無機バリア層と有機バリア層とを交互に積層することによって、薄膜で十分な水蒸気バリア性を得ようとするものである。ＯＬＥＤ表示装置の耐湿信頼性の観点から、薄膜封止構造のＷＶＴＲ（Water Vapor Transmission Rate：ＷＶＴＲ）としては、典型的には１×１０-4ｇ／ｍ2／ｄａｙ以下が求められている。
現在市販されているＯＬＥＤ表示装置に使われている薄膜封止構造は、厚さが約５μｍ〜約２０μｍの有機バリア層（高分子バリア層）を有している。このように比較的厚い有機バリア層は、素子基板の表面を平坦化する役割も担っている。しかしながら、有機バリア層が厚いと、ＯＬＥＤ表示装置の屈曲性が制限されるという問題がある。
そこで、特許文献１には、第１の無機材料層、第１の樹脂材、および第２の無機材料層を素子基板側からこの順で形成する際に、第１の樹脂材を第１の無機材料層の凸部（凸部を被覆した第１の無機材料層）の周囲に偏在させた薄膜封止構造が開示されている。特許文献１によると、第１の無機材料層によって十分に被覆されないおそれのある凸部の周囲に第１の樹脂材を偏在させることによって、その部分からの水分や酸素の侵入が抑制される。また、第１の樹脂材が第２の無機材料層の下地層として機能することで、第２の無機材料層が適正に成膜され、第１の無機材料層の側面を所期の膜厚で適切に被覆することが可能になる。第１の樹脂材は次の様にして形成される。加熱気化させたミスト状の有機材料を、室温以下の温度に維持された素子基板上に供給し、基板上で有機材料が凝縮し、滴状化する。滴状化した有機材料が、毛細管現象または表面張力によって、基板上を移動し、第１の無機材料層の凸部の側面と基板表面との境界部に偏在する。その後、有機材料を硬化させることによって、境界部に第１の樹脂材が形成される。特許文献２にも同様の薄膜封止構造を有するＯＬＥＤ表示装置が開示されている。
特許文献１または２に記載されている、偏在した樹脂で構成された有機バリア層を有する薄膜封止構造は、厚い有機バリア層を有しないので、ＯＬＥＤ表示装置の屈曲性は改善されると考えられる。
しかしながら、本発明者の検討によると、特許文献１または２に記載の方法で有機バリア層を形成すると、十分な耐湿信頼性が得られないという問題が発生することがあった。この問題は、有機バリア層を介して、大気中の水蒸気が素子基板上のアクティブ領域（「素子形成領域」または「表示領域」ということもある。）内に到達することに起因していることがわかった。
インクジェット法などの印刷法を用いて有機バリア層を形成する場合、有機バリア層は、素子基板上のアクティブ領域（「素子形成領域」または「表示領域」ということもある。）にのみ形成され、アクティブ領域以外の領域には形成されないようにすることができる。したがって、アクティブ領域の周辺（外側）では、第１の無機材料層と第２の無機材料層とが直接接触する領域が存在し、有機バリア層は第１無機材料層と第２無機材料層とによって完全に包囲されており、周囲から隔絶されている。
これに対し、特許文献１または２に記載の有機バリア層の形成方法では、素子基板の全面に樹脂（有機材料）が供給され、液状の樹脂の表面張力を利用して、素子基板の表面の凸部の側面と基板表面との境界部に樹脂を偏在させる。したがって、アクティブ領域外の領域（「周辺領域」ということもある。）、すなわち、複数の端子が配置される端子領域、およびアクティブ領域から端子領域に至る引出し配線が形成される引出し配線領域にも有機バリア層が形成されることがある。具体的には、例えば、引出し配線および端子の側面と基板表面との境界部に樹脂が偏在する。そうすると、引出し配線に沿って形成された有機バリア層の部分の端部は第１無機バリア層と第２無機バリア層とによって包囲されておらず、大気（周辺雰囲気）に晒されている。
有機バリア層は、無機バリア層に比べて水蒸気バリア性が低いので、引出し配線に沿って形成された有機バリア層は、大気中の水蒸気をアクティブ領域内へ導く経路となってしまう。
このように、特許文献１または２に記載されている有機バリア層の形成方法は、液状の樹脂の表面張力を利用して偏在させるだけなので、不必要な個所に有機バリア層が形成されてしまうおそれがある。また、逆に、必要な個所に確実に有機バリア層が形成されないおそれもある。
ここでは、フレキシブルな有機ＥＬ表示装置に好適に用いられる薄膜封止構造の問題を説明したが、薄膜封止構造は、有機ＥＬ表示装置に限られず、有機ＥＬ照明装置などの他の有機ＥＬデバイスにも用いられる。
本発明は、上記の問題を解決するためになされたものであり、耐湿信頼性が改善された、薄膜封止構造を備える有機ＥＬデバイスの製造方法および有機ＥＬデバイスを提供することを目的とする。
本発明のある実施形態による有機ＥＬデバイスの製造方法は、基板と、前記基板に支持された複数の有機ＥＬ素子とを有する素子基板を用意する工程と、前記複数の有機ＥＬ素子を覆う薄膜封止構造を形成する工程とを包含する有機し、前記薄膜封止構造を形成する工程は、第１無機バリア層を形成する工程Ａと、前記工程Ａの後で、前記第１無機バリア層の下または上のパーティクルを検出し、パーティクルごとの位置情報を取得する工程Ｂと、前記位置情報に基づいて、パーティクルごとに、光硬化性樹脂を含む塗液の微小液滴をインクジェット法で付与する工程Ｃと、前記工程Ｃの後で、前記光硬化性樹脂に紫外線を照射し、前記光硬化性樹脂を硬化させることによって、有機バリア層を形成する工程Ｄと、前記工程Ｄの後で、前記第１無機バリア層および前記有機バリア層の上に、第２無機バリア層を形成する工程Ｅとを包含する。
ある実施形態において、前記塗液は、染料および顔料を含まない。
ある実施形態において、前記塗液は、染料または顔料を含む。
ある実施形態において、前記微小液滴の１つの体積は、１ｆＬ（フェムトリットル）オーダーまたは１ｆＬ（フェムトリットル）未満である。
ある実施形態において、前記工程Ｃは、インクジェット装置を用いて行われ、前記インクジェット装置は、前記紫外線を照射する紫外線照射装置をさらに有する。
ある実施形態において、前記紫外線照射装置は、紫外線照射ヘッドと、紫外線光源ユニットと、これらの間に配置された光学ファイバーとを有している。
ある実施形態において、前記工程Ｄは、前記光硬化性樹脂を硬化させることによって形成された光硬化樹脂層を部分的にアッシングする工程をさらに包含する。
本発明のある実施形態による有機ＥＬデバイスは、基板に支持された複数の有機ＥＬ素子を有する素子基板と、前記複数の有機ＥＬ素子上に形成された薄膜封止構造とを有し、前記薄膜封止構造は、第１無機バリア層と、前記第１無機バリア層の上面に接する少なくとも１つの中実部を有する有機バリア層と、前記第１無機バリア層の前記上面および前記有機バリア層の前記少なくとも１つの中実部の上面に接する第２無機バリア層とを有し、前記少なくとも１つの中実部は、前記第１無機バリア層の下または上に存在するパーティクルの周辺にのみ存在する。
ある実施形態において、前記パーティクルまたは前記パーティクル上の前記第１無機バリア層によって形成された凸部を球に近似したときの球相当直径を２Ｒとすると、前記凸部に周辺に形成されている前記有機バリア層の部分の体積は、（４−π）πＲ3の２分の１倍以上５倍以下である。
ある実施形態において、前記パーティクルまたは前記パーティクル上の前記第１無機バリア層によって形成された凸部を球に近似したときの球相当直径を２Ｒとすると、前記凸部に周辺に形成されている前記有機バリア層の部分は、前記凸部の半径Ｒよりも下にのみ存在する。
本発明の実施形態によると、量産性および耐湿信頼性が改善された、比較的薄い有機バリア層を有する薄膜封止構造を備える有機ＥＬデバイスの製造方法および有機ＥＬデバイスが提供される。
以下、図面を参照して、本発明の実施形態による有機ＥＬデバイスの製造方法およびそのような製造方法によって製造される有機ＥＬデバイスを説明する。以下では、有機ＥＬデバイスとして、ＯＬＥＤ表示装置を例示する。なお、本発明の実施形態は、以下に例示する実施形態に限定されない。
まず、図１（ａ）および（ｂ）を参照して、本発明の実施形態による製造方法によって製造されるＯＬＥＤ表示装置１００の基本的な構成を説明する。図１（ａ）は、本発明の実施形態によるＯＬＥＤ表示装置１００のアクティブ領域の模式的な部分断面図であり、図１（ｂ）は、ＯＬＥＤ３上に形成されたＴＦＥ構造１０の部分断面図である。
ＯＬＥＤ表示装置１００は、複数の画素を有し、画素ごとに少なくとも１つの有機ＥＬ素子（ＯＬＥＤ）を有している。ここでは、簡単のために、１つのＯＬＥＤに対応する構造について説明する。
図１（ａ）に示す様に、ＯＬＥＤ表示装置１００は、フレキシブル基板（以下、単に「基板」ということがある。）１と、基板１上に形成されたＴＦＴを含む回路（バックプレーン）２と、回路２上に形成されたＯＬＥＤ３と、ＯＬＥＤ３上に形成されたＴＦＥ構造１０とを有している。ＯＬＥＤ３は例えばトップエミッションタイプである。ＯＬＥＤ３の最上部は、例えば、上部電極またはキャップ層（屈折率調整層）である。ＴＦＥ構造１０の上にはオプショナルな偏光板４が配置されている。
基板１は、例えば厚さが１５μｍのポリイミドフィルムである。ＴＦＴを含む回路２の厚さは例えば４μｍであり、ＯＬＥＤ３の厚さは例えば１μｍであり、ＴＦＥ構造１０の厚さは例えば１．５μｍ以下である。
図１（ｂ）は、ＯＬＥＤ３上に形成されたＴＦＥ構造１０の部分断面図である。ＯＬＥＤ３の直上に第１無機バリア層（例えばＳｉＮ層）１２が形成されており、第１無機バリア層１２の上に有機バリア層（例えば光硬化樹脂層）１４が形成されており、有機バリア層１４の上に第２無機バリア層（例えばＳｉＮ層）１６が形成されている。
なお、有機バリア層１４は、後述するように、パーティクル（微細なゴミ）上に形成された第１無機バリア層１２の不連続部分にのみ形成される（例えば、図３（ａ）参照）、または、第１無機バリア層１２上に存在するパーティクルと第１無機バリア層１２との境界の不連続部分にのみ形成される。
第１無機バリア層１２および第２無機バリア層１６は、例えば厚さが４００ｎｍのＳｉＮ層であり、第１無機バリア層１２および第２無機バリア層１６の厚さはそれぞれ独立に、２００ｎｍ以上１０００ｎｍ以下である。ＴＦＥ構造１０の厚さは４００ｎｍ以上２μｍ未満であることが好ましく、４００ｎｍ以上１．５μｍ未満であることがさらに好ましい。有機バリア層１４の厚さは、パーティクルの大きさに依存するが、概ね５０ｎｍ以上２００ｎｍ未満である。
ＴＦＥ構造１０は、ＯＬＥＤ表示装置１００のアクティブ領域（図２中のアクティブ領域Ｒ１参照）を保護するように形成されており、少なくともアクティブ領域には、上述したように、ＯＬＥＤ３に近い側から順に、第１無機バリア層１２、有機バリア層１４、および第２無機バリア層１６を有している。有機バリア層（中実部）１４は、パーティクルによって形成される不連続部分にのみ形成されており、その他の部分では、第１無機バリア層１２と第２無機バリア層１６とが直接接触している。したがって、アクティブ領域のほとんどは、第１無機バリア層１２と第２無機バリア層１６とが直接接触している部分（以下、「無機バリア層接合部」ということもある。）であり、有機バリア層１４が、大気中の水蒸気をアクティブ領域内へ導く経路となることはない。
図２から図７を参照して、本発明の実施形態によるＯＬＥＤ表示装置の製造方法およびそのような製造方法によって製造されたＯＬＥＤ表示装置を説明する。
図２に本発明の実施形態によるＯＬＥＤ表示装置１００の模式的な平面図を示す。
ＯＬＥＤ表示装置１００は、フレキシブル基板１と、フレキシブル基板１上に形成された回路（バックプレーン）２と、回路２上に形成された複数のＯＬＥＤ３と、ＯＬＥＤ３上に形成されたＴＦＥ構造１０とを有している。複数のＯＬＥＤ３が配列されている層をＯＬＥＤ層３ということがある。なお、回路２とＯＬＥＤ層３とが一部の構成要素を共有してもよい。ＴＦＥ構造１０の上にはオプショナルな偏光板（図１中の参照符号４を参照）がさらに配置されてもよい。また、例えば、ＴＦＥ構造１０と偏光板との間にタッチパネル機能を担う層が配置されてもよい。すなわち、ＯＬＥＤ表示装置１００は、オンセル型のタッチパネル付き表示装置に改変され得る。
回路２は、複数のＴＦＴ（不図示）と、それぞれが複数のＴＦＴ（不図示）のいずれかに接続された複数のゲートバスライン（不図示）および複数のソースバスライン（不図示）とを有している。回路２は、複数のＯＬＥＤ３を駆動するための公知の回路であってよい。複数のＯＬＥＤ３は、回路２が有する複数のＴＦＴのいずれかに接続されている。ＯＬＥＤ３も公知のＯＬＥＤであってよい。
ＯＬＥＤ表示装置１００は、さらに、複数のＯＬＥＤ３が配置されているアクティブ領域（図２中の破線で囲まれた領域）Ｒ１の外側の周辺領域Ｒ２に配置された複数の端子部３８と、複数の端子部３８と複数のゲートバスラインまたは複数のソースバスラインのいずれかとを接続する複数の引出し配線３０を有しており、ＴＦＥ構造１０は、複数のＯＬＥＤ３の上および複数の引出し配線３０のアクティブ領域Ｒ１側の部分の上に形成されている。すなわち、ＴＦＥ構造１０はアクティブ領域Ｒ１の全体を覆い、かつ、複数の引出し配線３０のアクティブ領域Ｒ１側の部分の上に選択的に形成されており、引出し配線３０の端子部３８側および端子部３８は、ＴＦＥ構造１０では覆われていない。
以下では、引出し配線３０と端子部３８とが同じ導電層を用いて一体に形成された例を説明するが、互いに異なる導電層（積層構造を含む）を用いて形成されてもよい。
次に、図３（ａ）〜（ｄ）を参照して、ＯＬＥＤ表示装置１００のＴＦＥ構造１０を説明する。図３（ａ）に図２中の３Ａ−３Ａ’線に沿った断面図を示し、図３（ｂ）に図２中の３Ｂ−３Ｂ’線に沿った断面図を示し、図３（ｃ）に図２中の３Ｃ−３Ｃ’線に沿った断面図を示し、図３（ｄ）に図２中の３Ｄ−３Ｄ’線に沿った断面図を示す。
図３（ａ）および（ｂ）に示す様に、ＴＦＥ構造１０は、ＯＬＥＤ３上に形成された第１無機バリア層１２と、有機バリア層１４と、第１無機バリア層１２および有機バリア層１４に接する第２無機バリア層１６とを有している。第１無機バリア層１２および第２無機バリア層１６は、例えば、ＳｉＮ層であり、マスクを用いたプラズマＣＶＤ法で、アクティブ領域Ｒ１を覆うように所定の領域だけに選択的に形成される。有機バリア層（中実部）１４は、インクジェット法で、パーティクルによって形成される不連続部分にのみ形成される。
図３（ａ）は、図２中の３Ａ−３Ａ’線に沿った断面図であり、パーティクルＰを含む部分を示している。パーティクルＰは、ＯＬＥＤ表示装置の製造プロセス中に発生する微細なゴミで、例えば、ガラスの微細な破片、金属の粒子、有機物の粒子である。マスク蒸着法を用いると、特にパーティクルＰが発生しやすい。
有機バリア層１４は、例えば図３（ａ）に示す様に、パーティクルＰによって形成される不連続部分にのみ形成されている。すなわち、パーティクルＰが存在しない部分には有機バリア層１４は存在せず、パーティクルＰが存在しないＯＬＥＤ表示装置は有機バリア層を有しない。ここで、ＴＦＥ構造１０の耐湿信頼性を低下させるパーティクルＰの大きさ（球相当直径）は、概ね０．３μｍ以上５μｍ以下である。ただし、０．２μｍ以上０．３μｍ未満の大きさのパーティクルＰも耐湿信頼性を低下させる恐れがある。０．２μｍ未満の大きさのパーティクルＰが耐湿信頼性を低下させる恐れはほとんどないと考えられる。なお、大きさが５μｍ超のパーティクルは、洗浄等によって除去される。
Ｇ４．５（７３０ｍｍｘ９２０ｍｍ）の基板には、大きさが概ね０．３μｍ以上５μｍ以下のパーティクルが、例えば、数十個から１００個程度存在することがあり、１つのＯＬＥＤ表示装置（アクティブ領域）については、数個程度のパーティクルが存在することがある。もちろん、パーティクルＰが存在しないＯＬＥＤ表示装置もある。有機バリア層１４は、光硬化性樹脂を硬化することによって形成された光硬化樹脂によって形成されており、実際に光硬化樹脂が存在する部分を「中実部」といい、有機バリア層１４は、少なくとも１つの中実部を有し、２以上の中実部を有することがある。
ここで、図４（ａ）〜（ｃ）を参照して、パーティクルＰを含む部分の構造を説明する。図４（ａ）は図３（ａ）のパーティクルＰを含む部分の拡大図であり、図４（ｂ）はパーティクルＰと、パーティクルＰを覆う第１無機バリア層（ＳｉＮ層）と、有機バリア層との大きさの関係を示す模式的な平面図であり、図４（ｃ）はパーティクルＰを覆う第１無機バリア層の模式的な断面図である。
ＯＬＥＤ表示装置１００のＴＦＥ構造１０では、図４（ａ）に示す様に、有機バリア層１４が、第１無機バリア層１２のクラック１２ｃを充填するように形成され、かつ、有機バリア層１４の表面（凹状）は、パーティクルＰ上の第１無機バリア層１２ａの表面と、ＯＬＥＤ３の平坦部上の第１無機バリア層１２ｂとの表面を連続的に滑らかに連結する。有機バリア層１４は、後述するように、液状の光硬化性樹脂を硬化することによって形成されるので、表面張力によって凹状の表面を形成する。このとき、光硬化性樹脂は、第１無機バリア層１２に対して良好な濡れ性を示している。光硬化性樹脂の第１無機バリア層１２に対する濡れ性が悪いと、逆に凸状になることがある。なお、有機バリア層１４がパーティクルＰ上の第１無機バリア層１２ａの表面にも薄く形成されることがある。
凹状の表面を有する有機バリア層（中実部）１４によって、パーティクルＰ上の第１無機バリア層１２ａの表面と、平坦部上の第１無機バリア層１２ｂとの表面を連続的に滑らかに連結されるので、この上に、欠陥の無い、緻密な膜で第２無機バリア層１６を形成することができる。このように、有機バリア層１４によって、パーティクルＰが存在しても、ＴＦＥ構造１０のバリア性を維持することができる。
有機バリア層（中実部）１４は、図４（ｂ）に示す様に、パーティクルＰの周りにリング状に形成される。法線方向から見たときの直径（面積円相当径）が例えば１μｍ程度のパーティクルＰに対して、例えば、リング状の中実部の直径（面積円相当径）Ｄoは２μｍ以上である。
ここでは、有機バリア層１４が、パーティクルＰ上に形成された第１無機バリア層１２の不連続部分にのみ形成された例について、パーティクルＰがＯＬＥＤ３上に第１無機バリア層１２を形成する前に存在していた例を説明したが、パーティクルＰは、第１無機バリア層１２上に存在することもある。この場合には、有機バリア層１４は、第１無機バリア層１２上に存在するパーティクルＰと第１無機バリア層１２との境界の不連続部分にのみ形成され、上記と同様に、ＴＦＥ構造１０のバリア性を維持することができる。有機バリア層１４はパーティクルＰ上の第１無機バリア層１２ａの表面、または、パーティクルＰの表面にも薄く形成されることがある。本明細書では、これらすべての態様を含む意図で、有機バリア層（中実部）１４がパーティクルＰの周辺に存在するという。
次に、図３（ｂ）を参照して、引出し配線３０上のＴＦＥ構造１０の構造を説明する。図３（ｂ）は、図２中の３Ｂ−３Ｂ’線に沿った断面図であり、引出し配線３０のアクティブ領域Ｒ１側の部分３４の断面図であり、側面のテーパー角が９０°未満である順テーパー側面部分（傾斜側面部分）ＴＳＦを有する部分３４の断面図である。
引出し配線３０は、例えば、ゲートバスラインまたはソースバスラインと同じプロセスでパターニングされるので、ここでは、アクティブ領域Ｒ１内に形成されるゲートバスラインおよびソースバスラインも、図３（ｂ）に示した引出し配線３０のアクティブ領域Ｒ１側の部分３４と同じ断面構造を有する。
ＯＬＥＤ表示装置１００のアクティブ領域Ｒ１は、パーティクルＰの周辺の、有機バリア層１４が選択的に形成されている部分を除いて、第１無機バリア層１２と第２無機バリア層１６とが直接接触する無機バリア層接合部によって実質的に覆われている。したがって、有機バリア層１４が水分の侵入経路となって、ＯＬＥＤ表示装置のアクティブ領域Ｒ１に水分が到達することがない。
また、引出し配線３０が順テーパー側面部分ＴＳＦを有すると、その上に形成される第１無機バリア層１２および第２無機バリア層１６に欠陥が形成されることを防止することができる。すなわち、ＴＦＥ構造１０の耐湿信頼性を向上させることができる。順テーパー側面部分ＴＳＦのテーパー角は、７０°以下であることが好ましい。
本発明の実施形態によるＯＬＥＤ表示装置１００は、例えば、高精細の中小型のスマートフォンおよびタブレット端末に好適に用いられる。高精細（例えば５００ｐｐｉ）の中小型（例えば５．７型）のＯＬＥＤ表示装置では、限られた線幅で、十分に低抵抗な配線（ゲートバスラインおよびソースバスラインを含む）を形成するために、アクティブ領域Ｒ１内における配線の線幅方向に平行な断面の形状は矩形（側面のテーパー角が約９０°）に近いことが好ましい。したがって、低抵抗な配線を形成するためには、順テーパー側面部分ＴＳＦのテーパー角を７０°超９０°未満としてもよいし、第１無機バリア層１２および第２無機バリア層１６に欠陥が形成されない限り、順テーパー側面部分ＴＳＦを設けず、配線の全長にわたってテーパー角を約９０°としてよい。
次に、図３（ｃ）および（ｄ）を参照する。図３（ｃ）および（ｄ）は、ＴＦＥ構造１０が形成されていない領域の断面図である。図３（ｃ）に示す引出し配線３０の部分３６および図３（ｄ）に示す端子部３８は、順テーパー側面部分ＴＳＦを有する必要が無いので、例示するように、テーパー角は約９０°であってよい。
本発明の実施形態によるＯＬＥＤ表示装置１００が有する有機バリア層（中実部）１４は、インクジェット法を用いて、パーティクルＰの周辺にのみ形成されるので、引出し配線および端子部の側面と基板表面との境界部に樹脂が偏在することがない。したがって、テーパー角を約９０°としても、引出し配線に沿って有機バリア層（中実部）１４が形成されることが無く、それによる耐湿信頼性の低下もない。
次に、図５および図６を参照して、本発明の実施形態によるＯＬＥＤ表示装置の製造方法を説明する。
本発明の実施形態によるＯＬＥＤ表示装置の製造方法は、基板と、基板に支持された複数の有機ＥＬ素子とを有する素子基板を用意する工程と、複数の有機ＥＬ素子を覆う薄膜封止構造を形成する工程とを包含する。薄膜封止構造を形成する工程は、第１無機バリア層を形成する工程Ａと、工程Ａの後で、第１無機バリア層の下または上のパーティクルを検出し、パーティクルごとの位置情報を取得する工程Ｂと、取得された位置情報に基づいて、パーティクルごとに、光硬化性樹脂を含む塗液の微小液滴をインクジェット法で付与する工程Ｃと、工程Ｃの後で、光硬化性樹脂に紫外線を照射し、光硬化性樹脂を硬化させることによって、有機バリア層を形成する工程Ｄと、工程Ｄの後で、第１無機バリア層および有機バリア層の上に、第２無機バリア層を形成する工程Ｅとを包含する。
実施形態によるＯＬＥＤ表示装置の製造方法が、異物検出工程（工程Ｂ）およびインクジェット工程（工程Ｃ）を包含することによって、上述の構造を有するＯＬＥＤ表示装置を製造することができる。
図５は、本発明の実施形態によるＯＬＥＤ表示装置の製造方法に用いられる異物検出装置４０を示す模式図であり、図６は、本発明の実施形態によるＯＬＥＤ表示装置の製造方法に用いられるインクジェット装置５０を示す模式図である。
図５に示す異物検出装置４０は、コントローラ４２と、検出ヘッド４４とを有している。コントローラ４２は、検出ヘッド４４の動作を制御するとともに、ステージ７０の動作を制御する。ステージ７０は、基板１００Ｍを受容し、ｘ軸およびｙ軸方向に搬送することができる。ステージ７０は、例えば、基板１００Ｍを吸着固定する、および／または、浮上搬送（非接触搬送）させることができる。なお、基板１００Ｍは、例えば、Ｇ４．５のマザー基板を用いて作製された素子基板で、第１無機バリア層まで形成されたものである。
コントローラ４２は、メモリおよびプロセッサ（いずれも不図示）を有しており、メモリに格納された情報に従って、検出ヘッド４４および／またはステージ７０を動作させることによって、検出ヘッド４４を、基板１００Ｍ上を走査させる。検出ヘッド４４および／またはステージ７０を動作させる信号は、プロセッサが生成し、インターフェイス（図中の矢印で示す）を介して、検出ヘッド４４および／またはステージ７０に与えられる。
検出ヘッド４４は、例えば、レーザ光源（例えば、半導体レーザ素子）と、結像光学系と、撮像素子とを有している（いずれも不図示）。基板１００Ｍの所定の位置に向けてレーザ光を出射し、基板１００Ｍで散乱された光を結像光学系で、撮像素子の受光面に結像させる。撮像素子によって撮像された結果を、予め決められたアルゴリズムに従って、プロセッサは、パーティクルの有無、パーティクルのサイズ等を求め、メモリに記憶させる。このような異物検査装置は、例えば、特開２０１６−１０５０５２号公報に記載されている。参考のために、特開２０１６−１０５０５２号公報の開示内容のすべてを本明細書に援用する。異物検出装置４０としては、例えば、東レエンジニアリング株式会社製のＨＳ−９３０を好適に用いることができる。ＨＳ−９３０は、０．３μｍの異物（標準粒子散布での評価）を検出することが可能で、例えば、Ｇ４．５の基板を６０秒未満の時間で、検査することができる。
なお、標準粒子は、真球状ポリスチレンラテックス粒子であり、実際のパーティクルＰは、ガラスの微細な破片、金属の粒子、有機物（有機ＥＬ材料）の粒子であり、さらにＳｉＮ層（屈折率：約１．８、第２無機バリア層）に覆われているので、標準粒子よりも検出しやすく、レーザ散乱光を利用した上記異物検査装置を用いると、球相当直径が０．２μｍ以上の異物を検出することができる。
図６に示すインクジェット装置５０は、コントローラ５２と、インクジェットヘッド５４と、ＵＶ（紫外線）照射ヘッド５６とを有している。
コントローラ５２は、メモリおよびプロセッサ（いずれも不図示）を有しており、メモリに格納された情報に従って、インクジェットヘッド５４、ＵＶ照射ヘッド５６および／またはステージ７０を動作させることによって、インクジェットヘッド５４およびＵＶ照射ヘッド５６を基板１００Ｍ上の所望の位置に移動させる。
インクジェットヘッド５４、ＵＶ照射ヘッド５６、および／またはステージ７０を動作させる信号は、プロセッサが生成し、インターフェイス（図中の矢印で示す）を介して、インクジェットヘッド５４、ＵＶ照射ヘッド５６、および／またはステージ７０に与えられる。例えば、異物検出装置４０のコントローラ４２のメモリに格納されたパーティクルが存在する位置情報（例えばｘｙ座標）をコントローラ５２が受取り、その位置情報に基づいて、光硬化性樹脂を含む塗液の微小液滴をインクジェットヘッド５４から付与する。インクジェットヘッド５４から付与する塗液の量（微小液滴の数、すなわちショット数）は、例えば、異物検出装置４０のコントローラ４２のメモリに格納されたパーティクルのサイズ情報をコントローラ５２が受取り、プロセッサによって求められる。
その後、ＵＶ照射ヘッド５６が、付与された光硬化性樹脂に紫外線を照射し、光硬化性樹脂を硬化させることによって、有機バリア層を形成する。この動作を各パーティクルに対して行う。
図６では、インクジェットヘッド５４とＵＶ照射ヘッド５６とを個別に記載しているが、これらを備える１つのヘッドとしてもよい。なお、紫外線光源としてＬＥＤや半導体レーザ素子を用いることで、光源自体を搭載したコンパクトなＵＶ照射ヘッド５６を実現することができる。あるいは、ＵＶ照射ヘッド５６に、光ファイバーの出射端と、必要に応じて設けられるレンズユニットとだけを搭載してもよい。このとき、光ファイバーの入射端に向けて紫外線を出射する紫外線光源ユニットとして、ＬＥＤ、半導体レーザ素子の他、種々の紫外線光源（例えば、水銀キセノンランプ、超高圧水銀ランプなどのランプ光源）を用いることができる。ただし、結合効率を考慮すると、ＬＥＤや、半導体レーザ素子、またはその他のレーザ発振可能な光源が好ましい。このように、ＵＶ照射ヘッド５６と紫外線光源とを分離して配置すると、異物検出から塗液の付与、紫外線照射に至る一連の工程において、基板１００ＭのＯＬＥＤ３に対する光源の発熱の影響を低減できるという利点が得られる。
また、例えば、複数のインクジェットヘッドを用意してもよい。例えば、生成する微小液滴の大きさが異なる２以上のインクジェットヘッドを用意し、パーティクルのサイズに応じて使い分けてもよい。
例えば、微小液滴の１つの体積が、１ｆＬオーダー（１ｆＬ以上１０ｆＬ未満）または１ｆＬ未満であるインクジェットヘッド５４を好適に用いることができる。１ｆＬは、直径がおよそ１．２μｍの球の体積に相当し、０．１ｆＬは、直径がおよそ０．６μｍの球の体積に相当する。例えば、株式会社ＳＩＪテクノロジー製の、０．１ｆＬの微小液滴を吐出可能なインクジェット装置（スーパーインクジェット（登録商標））を好適に用いることができる。
ここで、図７（ａ）および（ｂ）を参照して、パーティクルＰの周辺に形成される有機バリア層（中実部）の体積およびそれを形成するための微小液滴の好ましいサイズを説明する。図７（ａ）および（ｂ）は、本発明の実施形態によるＯＬＥＤ表示装置におけるパーティクルＰの周辺に形成される有機バリア層の体積の好ましい範囲を説明するための模式図である。図７（ａ）は、図７（ｂ）の７Ａ−７Ａ’線に沿った断面であり、パーティクルＰの直径を含む断面の模式図であり、図７（ｂ）は法線方向からみたときの平面図である。
ここで、パーティクルＰまたはパーティクルＰを覆う様に形成された第１無機バリア層１２ａ（これらをまとめて「パーティクルＰによる凸部」ということがある。）が球形と仮定する。パーティクルＰの周辺の有機バリア層１４ｖは、パーティクルＰおよび／またはその上の無機バリア層１２ａを覆う様に形成されてもよいが、有機バリア層１４があまりに厚いと、有機バリア層１４の屈折作用（レンズ効果）によって、パーティクルＰによる凸部が視認されるおそれがある。したがって、図７（ａ）に示す様に、パーティクルＰによる凸部の半径Ｒよりも下方にだけ、有機バリア層１４ｖが形成されることが好ましい。このような、有機バリア層１４ｖは、付与する塗液の体積（塗液が溶媒を含む場合は、固形分の体積）および／または、アッシングの条件（例えば時間）を調整することによって得ることができる。アッシングについては後述する。
有機バリア層１４ｖの凹状の表面が、パーティクルＰによる凸部の半径Ｒと同じ曲率半径を有する曲面であるとすると、図７（ａ）および（ｂ）に示した有機バリア層１４ｖの体積Ｖ0は、下記の式（１）で表される。
Ｖ0＝（４−π）πＲ3 ・・・（１）
Ｖ0＝（４−π）πＲ3 ・・・（１）
パーティクルＰによる凸部の半径Ｒが０．１５μｍのとき、Ｖ0は約０．００９ｆＬ、半径Ｒが０．２５μｍのとき、Ｖ0は約０．０４ｆＬ、半径Ｒが２．５μｍのとき、Ｖ0は約４２ｆＬとなる。
有機バリア層１４ｖの体積は、Ｖ0の約２分の１以上であることが好ましい。これよりも小さいと、有機バリア層１４ｖを設けた効果、すなわち、欠陥の無い、緻密な膜で第２無機バリア層１６を形成することができないおそれがある。有機バリア層１４ｖの体積の上限は、屈折作用（レンズ効果）によって、パーティクルＰによる凸部が視認されない程度であればよく、Ｖ0の５倍を超えないことが好ましく、２倍を超えないことが好ましい。ただし、パーティクルＰによる凸部の半径Ｒが２．５μｍよりも小さい場合（Ｖ0が約４２ｆＬよりも小さい場合）には上記に限られず、有機バリア層１４ｖの体積は、約２００ｆＬを超えなければよく、約１００ｆＬ以下であることが好ましい。
微小液滴のサイズは、パーティクルＰによる凸部の半径Ｒに応じて適宜設定され得ることが好ましい。例えば、１滴〜３滴で、上記Ｖ0を満足するように設定することが好ましい。なお、塗液に溶剤を混合することによって、塗液中の固形分（最終的に、有機バリア層１４ｖとして残存する量）に対して、微小液滴を大きく（例えば、１倍超〜１０倍）することができる。
なお、パーティクルＰによる凸部の直径が０．２μｍ未満（半径Ｒが０．１μｍ未満）のものは、有機バリア層１４ｖを設けなくても、耐湿信頼性の影響はほぼないと考えられる。したがって、少なくとも、直径が０．２μｍ以上（半径Ｒが０．１μｍ以上）のパーティクルＰによる凸部を検出し、有機バリア層１４ｖを形成すればよい。
直径が５μｍ（半径Ｒが２．５μｍ）のパーティクルＰに対して、０．１ｆＬの微小液滴を多数回付与するのは効率が悪い。したがって、例えば、１ｆＬ未満（例えば０．１ｆＬ）の微小液滴を生成するインクジェットヘッドと、１０ｆＬ以上０．５ｐＬ未満（例えば５０ｆＬ）の微小液滴を生成するインクジェットヘッドとを用意し、パーティクルＰの大きさに応じて選択するようにしてもよい。ＵＶ照射ヘッド５６は、共通に使うことができる。もちろん、微小液滴の大きさが互いに異なる３以上のインクジェットヘッドを用意してもよい。
光硬化性樹脂（モノマ）を含む塗液は、光重合開始剤（ラジカル重合開始剤またはカチオン重合開始剤）の他、界面活性剤等の添加剤を少量含む。塗液に含まれる光硬化性樹脂の質量分率は、約８０質量％から約９０質量％であり、光重合開始剤の質量分率は、約５質量％から約１０質量％である。塗液に顔料または染料を混合してもよい。顔料を混合する場合には、分散剤をさらに混合してもよい。粘度は、例えば、約０．５ｍPa・ｓ以上１０Ｐａ・ｓが好ましい。染料または顔料を混合すると、所望の位置に有機バリア層（中実部）が形成されたことを容易に確認することができる。顔料は微細化する必要があり、粘度の上昇を招くので、染料を用いることが好ましい。例えば、０．１ｆＬの微小液滴を生成させる場合は、顔料も染料も含まないことが好ましい。また、粘度または微小液滴の大きさ（体積）を調整するために、溶剤（例えば、アルコールなどの有機溶媒）を混合してもよい。
光硬化性樹脂としては、アクリル樹脂（アクリレートモノマ）に代表されるビニル基を有するラジカル重合性モノマや、エポキシ基を有するカチオン重合性モノマを用いることができる。光重合開始剤は、用いる樹脂の種類および照射されるＵＶ光の波長範囲に応じて適宜選択される。なお、ＵＶ照射ヘッド５６を用いず、高圧水銀灯または超高圧水銀灯などの紫外線照射装置を用いて、例えば基板１００Ｍ上の光硬化性樹脂に一括して紫外線を照射してもよい。
光硬化性樹脂を硬化させることによって形成された光硬化樹脂層を部分的にアッシングする工程をさらに包含してもよい。アッシングは、公知のプラズマアッシング装置、コロナ放電を利用したアッシング処理装置、光励起アッシング装置、ＵＶオゾンアッシング装置を用いて行い得る。例えば、Ｎ2Ｏ、Ｏ2およびＯ3の内の少なくとも１種のガスを用いたプラズマアッシング、または、これらにさらに紫外線照射とを組合せて行われ得る。第１無機バリア層１２および第２無機バリア層１６としてＳｉＮ膜をＣＶＤ法で成膜する場合、原料ガスとして、Ｎ2Ｏを用いるので、Ｎ2Ｏをアッシングに用いると装置を簡略化できるという利点が得られる。
アッシングを行うと、有機バリア層１４の表面が酸化され、親水性に改質される。また、有機バリア層１４の表面がほぼ一様に削られるとともに、極めて微細な凹凸が形成され、表面積が増大する。アッシングを行ったときの表面積増大効果は、無機材料である第１無機バリア層１２に対してよりも有機バリア層１４の表面に対しての方が大きい。したがって、有機バリア層１４の表面が親水性に改質されることと、有機バリア層１４の表面の表面積が増大することから、有機バリア層１４と第２無機バリア層１６との密着性が向上させられる。
なお、第１無機バリア層１２と有機バリア層１４との密着性を改善するために、有機バリア層１４を形成する前に、第１無機バリア層１２の表面にアッシング処理を施しておいてもよい。
アッシングは、例えばパーティクルＰによる凸部上に形成された光硬化性樹脂層を除去するなど、最終的に残存する有機バリア層１４の配置および／または体積を調整するだけでなく、有機バリア層１４と第２無機バリア層１６との密着性が向上させることができる。
上記では、フレキシブル基板を有するＯＬＥＤ表示装置の製造方法およびＯＬＥＤ表示装置の実施形態を説明したが、本発明の実施形態は例示したものに限られず、柔軟性を有しない基板（例えばガラス基板）に形成された有機ＥＬ素子と、有機ＥＬ素子上に形成された薄膜封止構造とを有する有機ＥＬデバイス（例えば、有機ＥＬ照明装置）に広く適用できる。
本発明の実施形態は、有機ＥＬデバイスの製造方法および有機ＥＬデバイスに用いられる。本発明の実施形態は、特に、フレキシブルな有機ＥＬ表示装置の製造方法および有機ＥＬ表示装置に好適に用いられる。
１ ：フレキシブル基板
２ ：回路（バックプレーン）
３ ：ＯＬＥＤ層（ＯＬＥＤ）
４ ：偏光板
１０ ：ＴＦＥ構造
１２、１２ａ、１２ｂ ：第１無機バリア層（ＳｉＮ層）
１２ｃ ：クラック
１４ ：有機バリア層
１６ ：第２無機バリア層
３０ ：引出し配線
３４ ：引出し配線の部分
３６ ：引出し配線の部分
３８ ：端子部
４０ ：異物検出装置
４２ ：コントローラ
４４ ：検出ヘッド
５０ ：インクジェット装置
５２ ：コントローラ
５４ ：インクジェットヘッド
５６ ：ＵＶ照射ヘッド
１００ ：ＯＬＥＤ表示装置
Ｐ ：パーティクル
Ｒ１ ：アクティブ領域
Ｒ２ ：周辺領域
ＴＳＦ ：順テーパー側面部分
２ ：回路（バックプレーン）
３ ：ＯＬＥＤ層（ＯＬＥＤ）
４ ：偏光板
１０ ：ＴＦＥ構造
１２、１２ａ、１２ｂ ：第１無機バリア層（ＳｉＮ層）
１２ｃ ：クラック
１４ ：有機バリア層
１６ ：第２無機バリア層
３０ ：引出し配線
３４ ：引出し配線の部分
３６ ：引出し配線の部分
３８ ：端子部
４０ ：異物検出装置
４２ ：コントローラ
４４ ：検出ヘッド
５０ ：インクジェット装置
５２ ：コントローラ
５４ ：インクジェットヘッド
５６ ：ＵＶ照射ヘッド
１００ ：ＯＬＥＤ表示装置
Ｐ ：パーティクル
Ｒ１ ：アクティブ領域
Ｒ２ ：周辺領域
ＴＳＦ ：順テーパー側面部分
Claims (12)
- 基板と、前記基板に支持された複数の有機ＥＬ素子とを有する素子基板を用意する工程と、
前記複数の有機ＥＬ素子を覆う薄膜封止構造を形成する工程とを包含し、
前記薄膜封止構造を形成する工程は、
第１無機バリア層を形成する工程Ａと、
前記工程Ａの後で、前記第１無機バリア層の下または上のパーティクルを検出し、パーティクルごとの位置情報を取得する工程Ｂと、
前記位置情報に基づいて、パーティクルごとに、光硬化性樹脂を含む塗液の微小液滴をインクジェット法で付与する工程Ｃと、
前記工程Ｃの後で、前記光硬化性樹脂に紫外線を照射し、前記光硬化性樹脂を硬化させることによって、有機バリア層を形成する工程Ｄと、
前記工程Ｄの後で、前記第１無機バリア層および前記有機バリア層の上に、第２無機バリア層を形成する工程Ｅと
を包含する、有機ＥＬデバイスの製造方法。 - 前記塗液は、染料および顔料を含まない、請求項１に記載の製造方法。
- 前記塗液は、染料または顔料を含む、請求項１に記載の製造方法。
- 前記微小液滴の１つの体積は、１ｆＬオーダーまたは１ｆＬ未満である、請求項１から３のいずれかに記載の製造方法。
- 前記工程Ｃは、インクジェット装置を用いて行われ、
前記インクジェット装置は、前記紫外線を照射する紫外線照射装置をさらに有する、請求項１から４のいずれかに記載の製造方法。 - 前記紫外線照射装置は、紫外線照射ヘッドと、紫外線光源ユニットと、これらの間に配置された光学ファイバーとを有している、請求項５に記載の製造方法。
- 前記工程Ｄは、前記光硬化性樹脂を硬化させることによって形成された光硬化樹脂層を部分的にアッシングする工程をさらに包含する、請求項１から６のいずれかに記載の製造方法。
- 前記パーティクルまたは前記パーティクル上の前記第１無機バリア層によって形成された凸部を球に近似したときの球相当直径を２Ｒとすると、前記凸部に周辺に形成されている前記有機バリア層の部分の体積は、（４−π）πＲ3の２分の１倍以上５倍以下である、請求項１から７のいずれかに記載の製造方法。
- 前記パーティクルまたは前記パーティクル上の前記第１無機バリア層によって形成された凸部を球に近似したときの球相当直径を２Ｒとすると、前記凸部に周辺に形成されている前記有機バリア層の部分は、前記凸部の半径Ｒよりも下にのみ存在する、請求項１から８のいずれかに記載の製造方法。
- 基板に支持された複数の有機ＥＬ素子を有する素子基板と、
前記複数の有機ＥＬ素子上に形成された薄膜封止構造とを有し、
前記薄膜封止構造は、第１無機バリア層と、前記第１無機バリア層の上面に接する少なくとも１つの中実部を有する有機バリア層と、前記第１無機バリア層の前記上面および前記有機バリア層の前記少なくとも１つの中実部の上面に接する第２無機バリア層とを有し、
前記少なくとも１つの中実部は、前記第１無機バリア層の下または上に存在するパーティクルの周辺にのみ存在する、有機ＥＬデバイス。 - 前記パーティクルまたは前記パーティクル上の前記第１無機バリア層によって形成された凸部を球に近似したときの球相当直径を２Ｒとすると、前記凸部に周辺に形成されている前記有機バリア層の部分の体積は、（４−π）πＲ3の２分の１倍以上５倍以下である、請求項１０に記載の有機ＥＬデバイス。
- 前記パーティクルまたは前記パーティクル上の前記第１無機バリア層によって形成された凸部を球に近似したときの球相当直径を２Ｒとすると、前記凸部に周辺に形成されている前記有機バリア層の部分は、前記凸部の半径Ｒよりも下にのみ存在する、請求項９または１１に記載の有機ＥＬデバイス。
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