JPWO2018117146A1 - 分析装置、分析システム、分析方法、及びプログラム - Google Patents

Abstract

大気中に浮遊する粒子状物質の発生源に関する信号をより精度よく出力する。分析装置（１００）は、質量濃度測定部と、元素分析部と、発生源関連信号出力部と、を備える。質量濃度測定部は、大気中に浮遊する微小粒子状物質ＦＰの質量濃度を測定する。元素分析部は、微小粒子状物質ＦＰに含まれる元素を分析する。発生源関連信号出力部は、質量濃度測定部における質量濃度の測定結果と、元素分析部における微小粒子状物質ＦＰに含まれる元素の分析結果と、に基づいて、微小粒子状物質ＦＰの発生源に関する信号を出力する。

Description

本発明は、粒子状物質の分析行う分析装置、複数の分析装置にて構成される分析システム、及び、その分析方法に関する。

近年、大気中に浮遊する浮遊粒子状物質（例えば、ＰＭ２．５）が大きな環境問題になっている。浮遊粒子状物質の発生を抑制するためには、浮遊粒子状物質の発生源を把握することが重要であり、それを目的として、浮遊粒子状物資の発生源を推定するための方法及び装置が開発されている。

例えば、特許文献１には、降下煤塵の発生源を推定する方法が開示されている。この発生源の推定方法では、所定の測定点で実際に採取した降下煤塵の分析データと一致するような、複数の発生源からの降下煤塵の予め測定しておいた分析データの寄与率を算出することで、採取した降下煤塵の発生源（の寄与の度合い）を推定している。

特開２０１３−２２１９２５号公報

上記のような従来の方法では、粒子状物質に含まれる成分の分析結果のみ、又は、粒子状物質が大気中に含まれる量（すなわち、粒子状物質の濃度）のみに基づいて、発生源が推定されていた。この場合、例えば、粒子状物質の大気中の濃度のみに基づいた場合には、採取された粒子状物質がほぼ無害なもの（例えば、野焼きで発生した粒子状物質）であっても、採取された粒子状物質の濃度が高いというだけで、危険な発生源から高い濃度の粒子状物質が発生したと警告してしまう場合があった。

一方、粒子状物質に含まれる成分の分析結果のみに基づいて発生源の推定を行う場合、一般的には、粒子状物質に含まれると推測される元素を分析対象として予め選択しているので、例えば、選択したものとは異なる元素が採取した粒子状物質に含まれている場合などに、当該粒子状物質の発生源を推定できない場合があった。

本発明の課題は、大気中に浮遊する粒子状物質の発生源に関する信号をより精度よく出力することにある。

以下に、課題を解決するための手段として複数の態様を説明する。これら態様は、必要に応じて任意に組み合せることができる。
本発明の一見地に係る分析装置は、質量濃度測定部と、元素分析部と、発生源関連信号出力部と、を備える。質量濃度測定部は、大気中に浮遊する粒子状物質の質量濃度を測定する。元素分析部は、粒子状物質に含まれる元素を分析する。発生源関連信号出力部は、質量濃度測定部における質量濃度の測定結果と、元素分析部における粒子状物質に含まれる元素の分析結果と、に基づいて、粒子状物質の発生源に関する信号を出力する。
これにより、粒子状物質の質量濃度と元素分析結果との２つの情報に基づいて、粒子状物質の発生源に関する信号をより精度よく出力できる。

分析装置は、記憶部をさらに備えていてもよい。記憶部は、粒子状物質に含まれる元素と粒子状物質の質量濃度との相関関係を表した相関データを記憶する。この場合、発生源関連信号出力部は、相関データと、元素の分析結果と、質量濃度の測定結果と、に基づいて粒子状物質の発生源に関する信号を出力する。
これにより、複雑な計算などを必要とすることなく、より簡単に粒子状物質の発生源に関する信号を出力できる。

相関データは、粒子状物質に含まれる元素及び／又は粒子状物質の質量濃度と風向との相関関係に関する風向データをさらに含んでいてもよい。この場合、発生源関連信号出力部は、風向データに基づいて粒子状物質の発生源に関する信号を出力してもよい。
これにより、粒子状物質がどの方向から分析装置に到達したかを推定して、より簡単に発生源に関する信号を出力できる。

分析装置は、事象発生情報を取得し、当該取得した事象発生情報に基づいて、測定条件及び／又は分析アルゴリズムを設定してもよい。事象発生情報は、発生した事象に関する情報である。これにより、分析装置は、事象発生情報に示された事象により発生した粒子状物質に対して最適な測定条件及び／又は分析アルゴリズムにて、当該粒子状物質を分析できる。

分析装置は、元素選択部をさらに備えていてよい。元素選択部は、元素分析部にて分析すべき元素を選択する。これにより、元素分析部にて分析すべき元素を特定できる。

現在選択されている元素が粒子状物質に含まれていないと判定したら、元素選択部は、現在選択されている元素とは異なる元素を分析すべき元素として選択してもよい。
これにより、分析対象とした元素を特定できなかった場合に、異なる元素を分析対象とできる。

元素分析部は、粒子状物質から発生する蛍光Ｘ線のエネルギーと当該蛍光Ｘ線の強度との関係を表した実測プロファイルと、発生の由来が特定されている由来特定粒子状物質から発生する蛍光Ｘ線のエネルギーと当該蛍光Ｘ線の強度との関係を表した基準プロファイルと、の比較に基づいて粒子状物質に含まれる元素を分析してもよい。
これにより、粒子状物質に含まれる元素をより精度よく分析できる。

発生源関連信号出力部は、定常状態における粒子状物質に含まれる元素と質量濃度とに関する定常データと、元素の分析結果及び質量濃度の実測データと、を比較し、実測データが定常データとは非類似であると判定したら、警告のための信号を粒子状物質の発生源に関する信号として出力してもよい。
これにより、分析装置にて得られた実測データにおいて通常とは異なる状態が発生していることを通知できる。

分析装置は、捕集フィルタと、捕集部と、を備えていてもよい。捕集フィルタは、粒子状物質を捕集可能な捕集領域を有し、長さ方向に移動することで捕集領域を第１位置から第２位置へ移動させる。捕集部は、第１位置に対応するように設けられ、大気中に浮遊する粒子状物質を、当該第１位置に存在する捕集領域に捕集させる。
この場合、質量濃度測定部は、第１位置に存在する捕集領域に捕集された粒子状物質の質量濃度を測定する。また、元素分析部は、第１位置から第２位置へと移動された捕集領域に捕集された粒子状物質に含まれる元素を分析する。
これにより、粒子状物質の質量濃度と元素分析とを所定の周期毎に実行して、所定の周期毎に、粒子状物質の発生源に関する信号を出力できる。

本発明の他の見地に係る分析システムは、分析装置と、サーバと、を備える。サーバは、分析装置及び外部と通信可能である。分析装置の制御部及び／又はサーバは、事象発生情報を取得し、当該取得した事象発生情報に基づいて、分析装置における測定条件及び／又は分析アルゴリズムを設定する。
これにより、分析装置は、事象発生情報に示された事象により発生した粒子状物質に対して最適な測定条件及び／又は分析アルゴリズムにて、当該粒子状物質を分析できる。

本発明の他の見地に係る分析システムは、上記の分析装置が複数備わった分析システムである。

本発明のさらに他の見地に係る分析方法は、以下のステップを含む。
◎大気中に浮遊する粒子状物質の質量濃度を測定するステップ。
◎粒子状物質に含まれる元素を分析するステップ。
◎質量濃度の測定結果と、粒子状物質に含まれる元素の分析結果と、に基づいて、粒子状物質の発生源に関する信号を出力するステップ。
これにより、粒子状物質の質量濃度と元素分析結果との２つの情報に基づいて、より精度よく粒子状物質の発生源に関する信号を出力できる。

本発明のさらに他の見地に係るプログラムは、上記の分析方法をコンピュータに実行させるためのプログラムである。

大気中に浮遊する粒子状物質の質量濃度と元素分析結果との２つの情報に基づいて、より精度よく粒子状物質の発生源を推定できる。

分析装置の構成を示す図。 制御部の構成を示す図。 微小粒子状物質の発生源を推定する分析動作を示すフローチャート。 相関データの一例を示す図。 元素分析結果と、質量濃度と、相関データと、に基づいた発生源の推定方法の他の例を示す図。 第２実施形態に係る分析システムの構成の一例を示す図。 第２実施形態に係る分析システムの構成の他の一例を示す図。 定常データと実測データの一例を示す図。 実測プロファイルの一例を示す図。 基準スペクトルの一例を示す図。 第５実施形態に係る元素分析方法を示すフローチャート。

１．第１実施形態
（１）分析装置の概要
以下、第１実施形態に係る分析装置１００について説明する。第１実施形態に係る分析装置１００は、粒子状物質の発生源に関する信号（例えば、警報のための信号など）を出力する装置である。したがって、分析装置１００は、例えば、危険な粒子状物質の発生源又はその近傍に配置される。例えば、交通量が多い道路（幹線道路、高速道路など）沿い又はその近傍、粒子状物質を発生する可能性がある工場地帯又はその近傍に配置される。

（２）分析装置の構成
次に、第１実施形態に係る分析装置１００の構成について、図１を用いて説明する。図１は、分析装置の構成を示す図である。
分析装置１００は、捕集フィルタ１を備える。捕集フィルタ１は、例えば、高分子材料（ポリエチレンなど）の不織布にて形成された補強層上に、微小粒子状物質ＦＰ（例えば、粒径が２．５μｍ以下の粒子状物質）（粒子状物質の一例）を捕集可能な孔を有する多孔質のフッ素樹脂系材料にて形成された捕集層（捕集領域と呼ぶこともある）を積層して形成された、テープ状の部材である。捕集フィルタ１としては、例えば、１層のガラスフィルタ、１層のフッ素樹脂系材料のフィルタなどの他のフィルタを用いることもできる。

例えば、送り出しリール１ａから送り出された捕集フィルタ１を巻き取りリール１ｂの回転により巻き取ることで、捕集フィルタ１は長さ方向（図１の太矢印にて示す方向）に移動できる。

例えば、バナジウム（Ｖ）及び／又はクロム（Ｃｒ）を定常的に測定する必要がある場合には、捕集フィルタ１として、金属薄膜、例えばアルミニウム薄膜、チタン薄膜を表面に設けたものを用いてもよい。金属薄膜を用いることで、測定対象元素のバックグラウンドを減らすことができる。

分析装置１００は、捕集部３を備える。捕集部３は、捕集フィルタ１の長さ方向の第１位置Ｐ１に対応するように設けられる。捕集部３は、例えば、吸引ポンプ３１に接続された吸引口３５の吸引力により吸引した大気Ａを、排出口３３から捕集フィルタ１の第１位置Ｐ１に存在する捕集領域に吹き付けることで、大気Ａに含まれる微小粒子状物質ＦＰを捕集領域に捕集させる。

分析装置１００は、排出口３３に設けられたβ線源５１（例えば、炭素１４（^１４Ｃ））と、吸引口３５においてβ線源５１に対向するよう設けられたβ線検出器５３（例えば、シンチレータを備えた光電子増倍管）と、を有する捕集量測定部５を有する。
β線源５１は、第１位置Ｐ１の測定領域にβ線を照射する。β線検出器５３は、第１位置Ｐ１の捕集領域に捕集された微小粒子状物質ＦＰを透過したβ線の強度を測定する。

分析装置１００は、捕集フィルタ１の長さ方向の第２位置Ｐ２に対応するよう設けられた分析部７を備える。分析部７は、第２位置Ｐ２に存在する微小粒子状物質ＦＰにＸ線を照射するＸ線源７１（例えば、パラジウムなどの金属に電子線を照射してＸ線を発生させる装置）と、微小粒子状物質ＦＰから発生する蛍光Ｘ線を検出する検出器７３（例えば、シリコン半導体検出器やシリコンドリフト検出器）と、を有する。

分析装置１００は、制御部９を備える。制御部９は、ＣＰＵ（Ｃｅｎｔｒａｌ Ｐｒｏｃｅｓｓｉｎｇ Ｕｎｉｔ）と、ＲＡＭ、ＲＯＭなどの記憶装置と、ディスプレイ９７（例えば、液晶ディスプレイなど）（図２）と、各種インターフェースと、などを有するコンピュータシステムである。以下に示す制御部９の各構成要素の機能の一部又は全部は、コンピュータシステムにて実行可能で記憶装置に記憶されたプログラムにより実現されてもよい。

具体的には、図２に示すように、制御部９は、制御指令部９１と、記憶部９２と、元素分析部９３と、質量濃度算出部９４と、発生源関連信号出力部９５と、元素選択部９６と、上記のディスプレイ９７と、を有する。制御指令部９１は、巻き取りリール１ｂ、捕集部３、捕集量測定部５、分析部７、及びカメラ１１の制御を実行する。また、制御指令部９１は、捕集量測定部５、分析部７、及びカメラ１１から出力された信号を入力し、適切なデータ形式に変換し、記憶部９２に記憶する。
記憶部９２は、制御部９を構成するコンピュータシステムの記憶領域の一部であり、分析装置１００にて必要な各種データを記憶する。

元素分析部９３は、第２位置Ｐ２に存在する捕集領域に捕集された微小粒子状物質ＦＰに含まれる元素を分析する。質量濃度算出部９４は、第１位置Ｐ１の捕集領域の微小粒子状物質ＦＰの捕集量を算出する。当該質量濃度算出部９４と上記の捕集量測定部５とにより、「質量濃度測定部」が形成される。

発生源関連信号出力部９５は、元素分析部９３における微小粒子状物質ＦＰに含まれる元素の分析結果と、質量濃度算出部９４における質量濃度の算出結果と、に基づいて微小粒子状物質ＦＰの発生源に関する信号を、例えば、ディスプレイ９７に出力する。
一実施形態として、発生源関連信号出力部９５は、微小粒子状物質ＦＰの発生源に関する信号を、警告ランプや警告音発生装置の制御回路などに出力してもよい。これにより、例えば、危険な微小粒子状物質ＦＰが発生していた場合に、警告ランプを点灯するか、又は、警告音を発生できる。または、発生源関連信号出力部９５は、ネットワークを介して分析装置１００と接続された機器に、発生源に関する通知（例えば、警告）をしてもよい。

制御部９は、元素選択部９６を有する。元素選択部９６は、元素分析部９３にて分析すべき元素を選択する。例えば、元素選択部９６は、各元素に対応する部分をＯＮ／ＯＦＦすることが可能となっている周期表をディスプレイ９７に表示させ、分析対象の元素が記載された部分をユーザがＯＮとする（また、分析対象から外す元素をＯＦＦする）ことにより、分析対象とする元素を選択できる。ユーザにより選択された元素は、元素リストＥＬとして記憶部９２に保存される。
その他、元素選択部９６は、予め決められた元素のリストを表示し、当該リストに含まれる元素を選択可能となっていてもよい。

制御部９は、複数のコンピュータシステムにより構成されていてもよい。例えば、１つのコンピュータシステムを分析装置１００に設けて、当該コンピュータシステムにより分析装置１００を制御してもよい。一方、他のコンピュータシステム（例えば、タブレット端末などの携帯端末）は、分析装置１００に設けられたコンピュータシステム等と通信することで、制御指令を分析装置１００に送信してもよい。また、当該他のコンピュータシステムは、分析装置１００から取得したデータを用いた解析を実行できる機能を有してもよい。これにより、分析装置１００の操作、及び／又は、分析装置１００にて取得したデータを用いた分析を、分析装置１００から離れた位置において実行できる。

分析装置１００は、第２位置Ｐ２に対応する位置であって、捕集フィルタ１に対してＸ線源７１及び検出器７３が配置された側とは反対側に、カメラ１１を備えている。カメラ１１は、例えば、ＣＭＯＳイメージセンサであり、第２位置Ｐ２に存在する捕集領域に捕集された微小粒子状物質ＦＰを撮影し、撮影した画像ＩＭのデータを制御部９に出力する。

（３）分析装置における微小粒子状物質の分析動作
次に、第１実施形態に係る分析装置１００を用いた微小粒子状物質ＦＰの分析動作について説明する。以下においては、微小粒子状物質ＦＰの発生源を推定する分析動作について、図３のフローチャートを用いて説明する。
分析装置１００において分析を開始する前に、元素分析部９３に捕集した微小粒子状物質ＦＰに含まれる元素の分析を行うために必要な各種データを取得する（ステップＳ１）。
一実施形態として、例えば、分析装置１００の付近にある、微小粒子状物質ＦＰの発生源となる（複数の）施設から収集した微小粒子状物質ＦＰを由来特定粒子状物質とし、当該微小粒子状物質ＦＰの蛍光Ｘ線プロファイルを分析装置１００にて測定したときのデータを、基準プロファイルＰとして記憶部９２に記憶できる。

一実施形態として、由来が分かっている粒子状の標準物質（例えば、黄砂の標準物質、自動車排気の標準物質、ブレーキ粉塵の標準物質、石油燃焼により生じる粉塵の標準物質、廃棄物焼却時の粉塵の標準物質など）を由来特定粒子状物質とし、当該標準物質の蛍光Ｘ線プロファイルを分析装置１００にて測定したデータを、基準プロファイルＰとして記憶部９２に記憶できる。
さらに、標準物質の蛍光Ｘ線プロファイルと、施設から実際に発生していた微小粒子状物質ＦＰの蛍光Ｘ線プロファイルと、を共に基準プロファイルＰとして記憶部９２に記憶してもよい。

その他、標準物質又は施設から採取した蛍光Ｘ線プロファイルを複数回測定し、当該複数の蛍光Ｘ線プロファイルの平均値を基準プロファイルＰとしてもよい。

または、蛍光Ｘ線プロファイルを分析装置１００にて実測することなく、蛍光Ｘ線プロファイルのデータベースから組成が既知の物質の蛍光Ｘ線プロファイルを取得し、当該蛍光Ｘ線プロファイルを基準プロファイルＰとして記憶部９２に記憶してもよい。

また、得られた基準プロファイルＰを分析することで、対応する微小粒子状物質ＦＰ及び／又は標準物質に含まれている元素を特定し、当該元素の特定結果と、ユーザにより選択された元素を示す元素リストＥＬと、を関連付けておいてもよい。
これにより、例えば、ユーザが元素選択部９６を用いて分析対象の元素を選択した時に、捕集した微小粒子状物質ＦＰの蛍光Ｘ線プロファイル（実測プロファイルＭＰ）とフィッティングすべき基準プロファイルＰを予め限定できる。

また、本実施形態では、微小粒子状物質ＦＰに含まれる元素、当該微小粒子状物質ＦＰの質量濃度、及び／又は、風向データの相関関係を表す相関データＤを取得し、記憶部９２に記憶する。相関データＤは、例えば、以下のようにして取得できる。
まず、分析装置１００を用いて、所定の時間毎に微小粒子状物質ＦＰの捕集と、当該微小粒子状物質ＦＰの質量濃度の測定と、当該微小粒子状物質ＦＰに含まれる元素の分析と、を実行する。また、捕集と、質量濃度の測定と、元素の分析を実行中の風向を、分析装置１００又はその近傍に設けられた風向計（図示せず）により測定する。
上記の捕集、質量濃度の測定、元素の分析、及び風向の測定を、長期間に亘って繰り返し実行して、有意な相関データＤが作成されるよう、多くのデータを収集することが好ましい。

次に、収集したデータを用いて、元素分析で特定された各元素、質量濃度、風向のうちの２つのパラメータについての相関係数を、当該２つのパラメータの全ての組み合わせに対して算出する。その後、算出した各相関係数を、例えば、各元素と質量濃度とを行方向に、各元素と質量濃度と風向を列方向に配置した、図４に示すような表（行列）の対応する箇所に挿入することにより、図４に示すような相関データＤが完成する。図４は、相関データの一例を示す図である。
なお、図４では、相関係数の大小は、表（行列）にて示される相関データの各要素の着色の濃淡（相関係数が大きいほど濃くなっている）により表している。また、図４の相関データＤにおいて、二点鎖線にて囲った部分では、負の相関係数が算出されている。

上記の各種データを取得し、必要に応じてゼロ点校正及び／又はスパン校正を実行した後、分析装置１００にて分析を開始する前に、元素選択部９６は、分析すべき元素をユーザに選択させ、選択された元素を元素リストＥＬとして記憶部９２に記憶する（ステップＳ２）。
例えば、特定の発生源から発生する微小粒子状物質ＦＰに含まれる元素を分析すべき元素として選択することにより、当該特定の発生源からの微小粒子状物質ＦＰの発生状況をモニターできる。

その後、分析装置１００は分析動作を開始する。具体的には、制御指令部９１が、捕集部３に対して、第１位置Ｐ１に存在する捕集領域へ微小粒子状物質ＦＰを捕集させる（ステップＳ３）。
微小粒子状物質ＦＰの捕集中、制御指令部９１は、β線源５１から第１位置Ｐ１へβ線を照射させ、β線の強度を示すβ線検出信号を測定データＭＤとしてβ線検出器５３から取り込んで記憶部９２に記憶する。質量濃度算出部９４は、当該β線検出信号の大きさに基づいて、第１位置Ｐ１に存在する捕集領域における微小粒子状物質ＦＰの捕集量を算出する。

捕集を開始してから所定の時間（例えば、１時間）が経過すると（ステップＳ４において「Ｙｅｓ」の場合）、制御指令部９１は、捕集部３に対して、微小粒子状物質ＦＰの捕集を停止するよう指令する。

微小粒子状物質ＦＰの捕集の停止後、質量濃度算出部９４は、捕集を停止したタイミングにおける微小粒子状物質ＦＰの捕集量に基づいて、第１位置Ｐ１に存在する捕集領域に捕集された微小粒子状物質ＦＰの質量濃度を算出する（ステップＳ５）。

質量濃度を算出後に、巻き取りリール１ｂを回転させて第１位置Ｐ１に存在する捕集領域を第２位置Ｐ２へと移動させた後、制御指令部９１は、Ｘ線源７１から第２位置Ｐ２へＸ線を照射する。また、制御指令部９１は、第２位置Ｐ２の捕集領域に捕集された微小粒子状物質ＦＰから発生する蛍光Ｘ線の強度に応じたパルス信号を検出器７３にて検出し、当該パルス信号を測定データＭＤとして取り込んで記憶部９２に記憶する。

当該パルス信号を取得後、元素分析部９３は、取得したパルス信号から、蛍光Ｘ線のエネルギーと強度（対応するエネルギー時のパルス信号のパルス数）との関係を表した蛍光Ｘ線プロファイルを、実測プロファイルＭＰとして生成し、記憶部９２に記憶する（ステップＳ６）。

その後、元素分析部９３は、取得した実測プロファイルＭＰと、記憶部９２に記憶されている複数の基準プロファイルＰとを比較して、ステップＳ２において捕集した微小粒子状物質ＦＰに含まれる元素の特定する（ステップＳ７）。
例えば、記憶部９２に記憶されている基準プロファイルＰと実測プロファイルＭＰとを、これらのプロファイルに基づいて、最小二乗法又は最尤法などを用いてデータフィッティングし、実測プロファイルＭＰと最も一致した基準プロファイルＰに含まれる元素が、捕集された微小粒子状物質ＦＰにも含まれていると判定する。
本実施形態では、上記のステップＳ２において元素分析部９３にて分析すべき元素を選択しているので、ステップＳ７においてより早く元素を分析できる。

なお、差分の二乗は最小であってもピーク位置が実測プロファイルＭＰと一致しない基準プロファイルＰが実測プロファイルＭＰと最も一致すると判定された場合に、ピーク位置が実測プロファイルＭＰのピーク位置と一致し、かつ、上記の差分の二乗は比較的小さな基準プロファイルＰが存在すれば、当該基準プロファイルＰを実測プロファイルＭＰと最も一致するものと判定してもよい。

実測プロファイルＭＰと最も一致する基準プロファイルＰを決定できれば、元素分析部９３は、当該基準プロファイルＰが得られた由来特定粒子状物質に含まれる元素が、実測プロファイルＭＰを得られた微小粒子状物質ＦＰに含まれていると特定できる。

上記のように、記憶部９２に記憶された各基準プロファイルＰは対応する由来特定粒子状物質と関連付けられているので、実測プロファイルＭＰと基準プロファイルＰとのフィッティング結果に基づいて、捕集された微小粒子状物質ＦＰの発生由来を推定することもできる。

また、元素分析部９３は、算出された元素濃度と実測プロファイルＭＰの各ピークの比率から、捕集した微小粒子状物質ＦＰに含まれる元素の組成比を算出できる。

元素分析の実行後、制御指令部９１は、カメラ１１を用いて、捕集された微小粒子状物質ＦＰの画像を取得し、記憶部９２に記憶する。また、制御指令部９１は、当該画像ＩＭをディスプレイ９７に表示させてもよい。

微小粒子状物質ＦＰの画像を取得後、発生源関連信号出力部９５は、算出された質量濃度と、上記の元素分析結果とに基づいて、捕集された微小粒子状物質ＦＰの発生源を推定する（ステップＳ８）。
例えば、算出された質量濃度の増減の傾向と、元素選択部９６にて選択した元素の含有量の増減との傾向が同じ場合（例えば、質量濃度が増加したときに、選択された元素の含有量が増加している場合）には、発生源関連信号出力部９５は、捕集した微小粒子状物質ＦＰが、当該選択された元素を含む微小粒子状物質ＦＰを発生する特定の発生源から発生したと推定できる。この場合には、発生源関連信号出力部９５は、捕集した微小粒子状物質ＦＰが選択した特定の発生源から発生していることを、ディスプレイ９７に表示できる。

一方、質量濃度の増減の傾向と、選択した元素の含有量の増減との傾向が異なる場合（例えば、質量濃度が増加しているのに、選択された元素の含有量が増加していない場合）には、発生源関連信号出力部９５は、捕集した微小粒子状物質ＦＰが、当該選択された元素を含む微小粒子状物質ＦＰを発生する特定の発生源以外から発生したと推定できる。
この場合には、発生源関連信号出力部９５は、例えば、捕集した微小粒子状物質ＦＰが選択した特定の発生源とは異なる発生源から発生していることを、ディスプレイ９７に表示できる。または、当該事項を、ネットワークを介して接続された他の装置などに通知してもよい。
これにより、例えば、ユーザは、元素選択部９６を用いて、現在選択された元素とは異なる元素を分析すべき元素とできる。

一実施形態において、発生源関連信号出力部９５は、さらに、微小粒子状物質ＦＰの画像ＩＭを画像解析し、当該画像ＩＭに含まれる色の割合に基づいて、捕集された微小粒子状物質ＦＰの発生源を推定してもよい。例えば、画像ＩＭに黄色が多く含まれる場合には、微小粒子状物質ＦＰの主な発生源が黄砂の発生源と推定できる。
その他、白色（灰色）が多く含まれる場合には、野焼きが行われた場所、又は、セメント工場又はビルの解体現場などのセメント粉の発生場所を、発生源と特定できる。また、黒色が多く含まれる場合には、燃料（石油、石炭など）の燃焼場所を発生源と特定できる。さらに、赤茶色（赤系の色）が多く含まれる場合には、銅及び／又は（酸化）鉄の発生場所を発生源と特定できる。

一実施形態において、発生源関連信号出力部９５は、画像ＩＭの解析により得られた微小粒子状物質ＦＰの形状に基づいて、微小粒子状物質ＦＰの発生源を推定してもよい。例えば、凹凸が多い形状を有していれば、捕集した微小粒子状物質ＦＰが土壌及び／又はコンクリ粉の発生場所から発生したと推定できる。

一実施形態において、例えば、捕集された微小粒子状物質ＦＰの質量濃度が増加しているのに、選択された元素の含有量が増加していない場合などに、元素選択部９６は、発生源関連信号出力部９５から受信した画像ＩＭに含まれる色に関する情報に基づいて、現在選択されている元素とは異なる元素を、分析すべき元素として選択してもよい。
例えば、画像ＩＭに黒色が多く含まれているとの情報を受信した場合には、燃料の燃焼場所が発生源と推定されているので、バナジウム（Ｖ）を分析対象とできる。赤系の色が多く含まれるとの情報を受信した場合には、銅（Ｃｕ）、鉄（Ｆｅ）を分析対象とできる。白色（灰色）又は黄色が多く含まれるとの情報を受信した場合には、野焼きの灰、黄砂、土壌、及び／又はセメントに含まれるカルシウム（Ｃａ）、アルミニウム（Ａｌ）、シリコン（Ｓｉ）、カリウム（Ｋ）などを分析対象とできる。

一実施形態において、発生源関連信号出力部９５は、さらに、記憶部９２に記憶している相関データＤを用いて、捕集した微小粒子状物質ＦＰの発生源を推定してもよい。例えば、元素分析の結果、アルミニウム（Ａｌ）、シリコン（Ｓｉ）、及びカリウム（Ｋ）の含有量が増加し、かつ、質量濃度の増加も見られる場合を考える。この場合、図４に示す相関データＤの例において、これらの元素に対して大きな相関係数を有し、かつ、質量濃度に対して大きな相関係数を有する風向は、図５に示すように、図５の点線にて囲んだ領域と一点鎖線にて囲んだ領域とが重複する風向である南西又は北西である。従って、発生源関連信号出力部９５は、上記の場合には、捕集した微小粒子状物質ＦＰが分析装置１００の設置位置に対して南西又は北西にある場所から飛来してきたものと推定できる。
図５は、元素分析結果、質量濃度、及び相関データに基づいた発生源の推定方法の一例を示す図である。

上記のステップＳ１〜Ｓ８を実行して微小粒子状物質ＦＰの発生源を推定することにより、分析装置１００は、微小粒子状物質ＦＰの質量濃度及び元素分析結果を用いて、精度よく微小粒子状物質ＦＰの発生源を推定できる。
また、相関データＤを用いることにより、得られた質量濃度及び元素分析結果と風向との間の相関係数の値の大小の比較といった比較的単純な方法により、複雑な計算などを必要とすることなく、微小粒子状物質ＦＰの発生源をより簡単に推定できる。

さらに、所定の時間毎に微小粒子状物質ＦＰの捕集を繰り返し実行し、所定の時間毎に捕集された微小粒子状物質ＦＰの発生源の推定が実行されることにより、当該所定の時間毎の微小粒子状物質ＦＰの発生源の変化をモニターできる。

上記のステップＳ１〜Ｓ８を実行後、分析装置１００の停止ボタン（図示せず）などが押されて、分析装置１００を停止すると判定されない限り（ステップＳ９において「Ｎｏ」である限り）、上記のステップＳ１〜Ｓ８は繰り返し実行される。

２．第２実施形態
第１実施形態に係る分析装置１００は、例えば、交通量が多い道路沿い、又は、工場地帯内の所定の位置から工場地帯外の所定の位置までの間に、複数台設置されていてもよい。当該複数台の分析装置１００は、図６Ａに示すように、例えば、ネットワーク（Ｗｉ−Ｆｉなどの無線ネットワーク、有線の広域通信網（光通信網、ＩＳＤＮ網、固定電話網など））などにより互いに通信可能に接続されて、分析システム２００ａを形成してもよい。図６Ａは、第２実施形態に係る分析システムの構成の一例を示す図である。

これにより、各分析装置１００は、例えば、自身が測定した微小粒子状物質ＦＰの質量濃度及び元素分析結果だけでなく、他の分析装置１００からの微小粒子状物質ＦＰに関する測定結果及び／又は微小粒子状物質ＦＰの発生源に関する信号の出力履歴などに基づいて、より正確に微小粒子状物質ＦＰの発生源に関する信号を出力できる。
例えば、ほぼ同一の元素組成を有する微小粒子状物質ＦＰが複数の分析装置１００において検出された場合には、当該複数の分析装置１００を、当該微小粒子状物質ＦＰの質量濃度の測定値の大きい順（質量濃度が高い方から低い方）になぞっていくことにより、当該微小粒子状物質ＦＰの飛来経路及び飛来方向を正確に推定できる。

また、複数の分析装置１００は、図６Ｂに示すように、当該複数の分析装置１００にて得られた質量濃度、元素分析結果、及び／又は、微小粒子状物質ＦＰの発生源に関する信号の出力履歴などを収集するサーバ１０１に接続されてもよい。この場合、複数の分析装置１００とサーバ１０１が分析システム２００ｂを形成する。図６Ｂは、第２実施形態に係る分析システムの構成の他の一例を示す図である。
この場合には、例えば、当該サーバ１０１が収集した情報に基づいて、粒子状物質の発生源に関する信号を出力するか否かを決定してもよい。または、例えば、各分析装置１００がサーバ１０１から他の分析装置１００のデータをダウンロードし、当該ダウンロードしたデータも用いて、粒子状物質の発生源に関する信号を出力してもよい。

上記の分析システム２００ａ、２００ｂは、分析装置１００以外に、質量濃度及び元素分析以外を測定できる他種類の分析装置を備えていてもよい。例えば、大気Ａに含まれるガス（状物質）を分析するガス分析装置を含んでいてもよい。また、当該ガス分析装置にて取得した測定データは、上記にて説明した相関データＤに含まれていてもよい。当該ガス分析装置においては、例えば、炭化水素、一酸化炭素（ＣＯ）、二酸化炭素（ＣＯ_２）、窒素酸化物（ＮＯ_ｘ）、オゾン（Ｏ_３）、硫黄酸化物（ＳＯ_ｘ）などのガスの分析（例えば、ガス濃度の算出）を行う。また、ガス分析装置は、アセトン、エタノール、トルエン、ベンゼン、フロンなどの揮発性有機化合物（Ｖｏｌａｔｉｌｅ Ｏｒｇａｎｉｃ Ｃｏｍｐｏｕｎｄｓ、ＶＯＣ）を測定可能なものであってもよい。

上記のガス分析装置は、分析システム２００ａ、２００ｂにおいて、ネットワークを介して分析装置１００に接続されていてもよいし、されていなくともよい。ネットワークを介して接続されている場合には、分析装置１００の制御部９は、ガス分析装置にて取得したデータを、ネットワークを介して取得し記憶部９２などに記憶できる。その他、上記のガス分析装置は、例えば、分析装置１００のアナログ入力部（図示せず）と接続されていてもよい。この場合、ガス分析装置は、測定データをアナログ信号として分析装置１００に出力する。分析装置１００の制御部９は、ガス分析装置から入力したアナログ信号を数値データに変換（例えば、Ａ／Ｄ変換）して、当該数値データを測定結果として記憶部９２などに記憶できる。さらに、ガス分析装置が分析装置１００と通信可能となっていなくとも、ガス分析装置の測定データを記憶媒体装置（例えば、ＵＳＢメモリー、ＳＤメモリー、光ディスク、小型ハードディスク、など）に記憶し、当該記憶媒体装置から分析装置１００に測定データを取得可能となっていてもよい。

また、サーバ１０１を備える分析システム２００ｂにおいては、サーバ１０１が、ネットワーク、アナログ入力端子、及び／又は記憶媒体装置を介して、上記のガス分析装置から測定結果を取得し記憶してもよい。サーバ１０１は、当該ガス分析装置からの測定結果を、各分析装置１００に提供してもよい。

上記のように、ガス分析装置からの測定データと、微小粒子状物質ＦＰに含まれうるガス状の物質になるイオンの分析結果をさらに用いて、より精度よく微小粒子状物質ＦＰの発生源を推定できる。

また、サーバ１０１は、後述する第４実施形態において説明する事象発生情報（例えば、気象統計情報、イベント情報、及び／又は交通情報（例えば、渋滞情報）など）を外部のサーバなどから取得して保存し、各分析装置１００からの要求に応じて、当該事象発生情報を、対応する分析装置１００に送信するようにしてもよい。または、分析装置１００がサーバ１０１にアクセスして、必要な事象発生情報を取得してもよい。

サーバ１０１は、各分析装置１００の各種データ、設定等を保存するクラウドサーバであってもよい。この場合、各分析装置１００は、クラウドサーバであるサーバ１０１にアクセスして、必要なデータ、設定等をサーバ１０１から取得してもよい。この場合、分析装置１００の記憶部９２は、プログラムの動作等に必要な最低限の記憶容量のみを有していてもよい。

さらに、サーバ１０１は、各分析装置１００から収集した上記のデータを用いて分析を実行してもよい。また、サーバ１０１は、その分析結果及び／又は定常と異なることを、例えばメールやサーバ１０１にアクセスして得られるＷｅｂページ上のメッセージなどで、通知してもよい。

上記に記載のサーバ１０１の機能を各分析装置１００の制御部９が有してもよい。すなわち、ある１つの制御部９が、他の分析装置１００の制御部９から当該他の制御部９が有するデータを取得するのみでなく、上記の気象統計情報、イベント情報、及び／又は交通情報をクラウドサーバ又は外部のサーバから取得するか、及び／又は、分析システム２００ａ、２００ｂに存在するガス分析装置などの他種類の分析装置の測定データを取得してもよい。制御部９は、他の制御部９が有するデータ、気象統計情報、イベント情報、交通情報、他種類の分析装置にて取得した測定データなどを、ネットワークを介して取得してもよいし、記憶媒体装置（例えば、ＵＳＢメモリー、ＳＤメモリー、光ディスク、小型ハードディスク、など）を用いてユーザから取得してもよい。

３．第３実施形態
上記の第１実施形態では、発生源関連信号出力部９５は、微小粒子状物質ＦＰの発生源を推定し、ディスプレイ９７にその推定結果を出力していた。その他、第３実施形態に係る発生源関連信号出力部９５’は、捕集された微小粒子状物質ＦＰが「定常状態」とは異なる状態となったときに警告（例えば、警告ランプを点灯させる信号、警告音を発生させる信号）を出力してもよい。
なお、発生源関連信号出力部９５’以外の分析装置１００の構成は、第１実施形態と同様であるので、ここでは説明を省略する。

上記の「定常状態」とは、捕集された微小粒子状物質ＦＰの質量濃度、及び／又は、元素分析結果が、ある基準の範囲内にあることをいう。よって、第３実施形態に係る発生源関連信号出力部９５’は、微小粒子状物質ＦＰに関する基準のデータ（定常データ）と、捕集した微小粒子状物質ＦＰの測定された質量濃度及び元素分析結果（実測データ）との間に「ずれ」がある（すなわち、実測データが定常データとは非類似である）場合に、警告を出力する。

測定された質量濃度及び元素分析結果と比較される定常データとしては、例えば、分析装置１００において連続して（例えば、連続１ヶ月程度）捕集され測定された微小粒子状物質ＦＰの質量濃度及び元素分析結果（例えば、元素含有量）の平均値を用いることができる。
その他、特定の工場で捕集された微小粒子状物質ＦＰの質量濃度及び元素分析結果の実測値、標準物質の質量濃度及び元素分析結果の分析装置１００での実測値、などを用いることができる。

例えば、図７の一番上に記録された（実際は、予め取得され記憶部９２に記憶されている）元素ａ、ｂ、ｃ、及びｄの元素含有量と質量濃度を含む定常データが得られたとする。
この場合に、発生源関連信号出力部９５’は、例えば、定常データと、分析装置１００を用いて所定の時間毎に得られた（元素ａ、ｂ、ｃ、及びｄの元素含有量と質量濃度の）実測データとのχ二乗判定等の多変量解析（例えば、主成分分析、因子分析、クラスター分析、など）を行い、当該判定結果が所定の値以下（図７の例では０．６以下）のときに、現在取得されている実測データが定常状態とは異なると判定する。

上記の定常データ及び実測データは、元素含有量及び質量濃度以外にも、例えば、元素ａ〜ｄ以外の他の成分濃度、ガス濃度であってもよい。この場合、当該定常データ及び／又は実測データは、相関データＤに含まれていてもよい。また、当該データは濃度や含有量等の物理量データ以外の数値データや画像データであってもよい。具体的には、当該データはスペクトルデータであってもよく、定常データにおけるスペクトルデータと実測データにおけるスペクトルデータの一致度であってもよいし、フィルタを撮影した画像データや当該画像データから解析した色情報等であってもよい。

現在取得されている実測データが定常状態とは異なるか否かの判断基準となる上記の所定の値は、調整可能となっていてもよい。これにより、定常データと実測データとのずれに対する、定常状態とは異なると判定される「感度」を調整できる。例えば、当該所定の値をより大きな値とすることで、実測データが定常データからわずかにずれた場合（または、例えば、実測データに含まれるパラメータのうちの１つが、定常データの対応する１つのパラメータの値からずれた場合）でも、定常状態とは異なると判定できる。
図７は、定常データと実測データの一例を示す図である。

実測データが定常状態とは異なると判定した場合、発生源関連信号出力部９５’は、例えば、ディスプレイ９７に実測データが定常状態と異なることを通知する表示（メッセージなど）を表示する、警告ランプを点灯する信号を出力する、又は、警告音を発生させるための信号を出力する。
または、ネットワークを介して接続された他の機器に、上記の警告を通知する信号を出力してもよい。

発生源関連信号出力部９５’が定常状態と異なる実測データが得られたときに警告を発生することにより、例えば、分析装置１００において異なる発生源からの微小粒子状物質ＦＰが捕集された場合などに、通常とは異なる状態が発生していることをユーザに通知できる。

４．第４実施形態
上記の第１実施形態では、相関データＤは、微小粒子状物質ＦＰに含まれる元素、当該微小粒子状物質ＦＰの質量濃度、及び／又は、風向データの相関関係を表すものであった。しかしながら、相関データＤに他のデータを関連付けることができる。分析装置１００に備わる各構成要素の構成及び機能は、上記の第１〜第３実施形態と同じであるため、ここでは説明を省略する。

例えば、相関データＤは、上記データに加えて、分析装置１００の設置位置の周辺で発生した事象に関する事象発生情報を含み、当該事象発生情報と上記データとの相関関係を表してもよい。事象発生情報は、例えば、気象統計情報、イベント情報、及び／又は交通情報（渋滞情報）を含む。気象統計情報は、特定地点の気象（風速、気温、湿度、など）に関するデータの集合であり、例えば、気象情報を取り扱う各国の官庁（日本国では、気象庁）より入手できる。例えば、分析装置１００の設置地点に対応する気象統計情報を上記官庁より入手し、制御部９の記憶部９２及び／又はサーバ１０１に記憶しておく。または、制御部９及び／又はサーバ１０１がインターネットを介して上記官庁の所定のサーバに接続し、気象統計情報を適宜ダウンロードしてもよい。

イベント情報は、火山噴火の発生に関する情報、花火の打ち上げに関する情報、などの発生したイベントに関する情報である。火山噴火の発生に関する情報は、例えば、上記の気象情報を取り扱う官庁から入手できる。花火の打ち上げに関する情報は、例えば、当該情報を知ったユーザが、制御部９及び／又はサーバ１０１を用いて入力できる。その他、火山噴火の発生に関する情報や花火の打ち上げに関する情報などの発生したイベントに関する情報を制御部９及び／又はサーバ１０１がインターネットを介して適宜ダウンロードしてもよい。

その他、イベント情報として、分析装置１００の設置位置の近傍にある牧場において放牧が行われるとの情報、船舶の航行に関する情報などがある。

交通情報は、例えば各道路における渋滞情報など、車両などの交通量に関する情報である。交通情報は、例えば、渋滞情報などを提供する組織のサーバからネットワークを介して取得してもよいし、交通情報を取得して記憶媒体装置に予め記憶しておき、当該記憶媒体装置からサーバ１０１及び／又は制御部９に交通情報を転送してもよい。

事象発生情報を相関データＤに含めることにより、制御部９は、発生したイベントに対して最適となるよう、分析装置１００における微小粒子状物質ＦＰの測定条件及び／又は分析アルゴリズムを変更できる。例えば、発生した事象に対応する測定条件及び／又は分析アルゴリズムの設定を記憶部９２に記憶しておき、制御部９及び／又はサーバ１０１が、所定の事象が発生したことを検知すると、当該所定の事象に対応する測定条件及び／又は分析アルゴリズムを記憶部９２から読み出して、分析装置１００の設定を実行できる。

あるいは、制御部９及び／又はサーバ１０１は、発生した事象に対してどのような測定条件及び／又は分析アルゴリズムが最適であるかを学習してもよい。これにより、学習済みの制御部９及び／又はサーバ１０１は、発生した事象に関する情報を入力すれば、自動的に最適な測定条件及び／又は分析アルゴリズムを分析装置１００に設定できる。

第２実施形態に示すように、分析装置１００がサーバ１０１と通信可能に接続されている場合には、サーバ１０１が、事象発生情報を含む相関データＤに基づいて各分析装置１００の測定条件及び／又は分析アルゴリズムの変更し、当該変更を指示する信号を対応する分析装置１００に送信してもよい。

例えば、火山噴火が発生すると水銀（Ｈｇ）と硫黄（Ｓ）を含む化合物の大気中濃度に変化が生じる。この場合、例えば、高濃度の水銀及び硫黄を測定するための測定条件に対応するように、分析アルゴリズム（定量アルゴリズム）を変更する。その他、例えば、分析部７のＸ線フィルタ（例えば、Ｘ線源７１に設けられた一次Ｘ線フィルタ、及び／又は、検出器７３に設けられた二次Ｘ線フィルタ）を高濃度の水銀及び硫黄に対応したものに変換するか、及び／又は、Ｘ線源７１から電子線を発生させるための電圧を変更することができる。

また、例えば、火山噴火が発生すると、微細な火山灰が大量に発生する。従って、例えば、火山噴火の発生時には、捕集フィルタ１を捕集部３に滞在させる時間を通常（例えば、１時間）よりも早めることで、捕集フィルタ１が目詰まりすることを回避できる。

一方、花火の打ち上げがあった場合には、炎色反応を起こす元素、特に、ストロンチウム（Ｓｒ）を含む化合物が多く発生する。従って、この場合には、高濃度のストロンチウム（炎色反応を起こす元素）に対応した測定条件及び／又は分析アルゴリズムを用いることができる。

その他、ヒ素（Ａｓ）及び／又は鉛（Ｐｂ）を含む化合物が増加する可能性がある場合には、測定条件及び／又は分析アルゴリズムを、高濃度のヒ素及び／又は鉛の測定に対応した変更したものに変更する。

また、制御部９及び／又はサーバ１０１は、ある特徴的なデータが得られたときに、当該データがある特定の事象により発生したものであることを、学習を通して知るようにしてもよい。

例えば、制御部９及び／又はサーバ１０１は、分析装置１００にて特徴的なデータが得られたときに、当該特徴的なデータが得られたときの事象発生情報を取得する。その後、制御部９及び／又はサーバ１０１は、当該特徴的なデータと、当該特徴的なデータが得られたときの事象発生情報（例えば、気象条件、発生したイベント、及び／又は交通情報）と、を学習データとして入力する。特徴的なデータが得られたときの対応する事象発生情報は、ユーザにより指定され入力されてもよいし、事象発生情報と特徴的なデータとが関連付けられたデータベースを用いて制御部９及び／又はサーバ１０１が今回取得した特徴的なデータに対応するものを探し出して割り当ててもよい。これにより、制御部９及び／又はサーバ１０１は、特徴的な測定データを入力したときに、どのような事象（イベント、渋滞、特殊な気象状態など）が発生しているかを識別できる学習モデルを内部に形成できる。

上記の学習により、入力した特徴的なデータから発生している事象をある程度の精度にて正しく認識できるようになった後、制御部９及び／又はサーバ１０１は、内部に形成した学習モデルを用いて、ある特徴的なデータと特定の事象との相関度（例えば、ある特徴的なデータを入力したときに、ある特定の事象が発生している確率）を算出する。

その後、制御部９及び／又はサーバ１０１は、例えば、算出した相関度が所定の閾値以上であれば、特徴的なデータとの相関度が所定の閾値以上となっている事象が発生していることを、発生源関連信号として通知する。または、算出した相関度が連続して所定回数閾値以上となった場合に、特徴的なデータとの相関度が連続して閾値以上となった事象を、発生源関連信号として通知してもよい。この閾値は、上記の学習を通して形成された学習モデルが自動的に算出する、すなわち、上記学習において、この閾値を自動的に算出可能な学習モデルを形成してもよいし、ユーザにより設定されてもよい。

これにより、制御部９及び／又はサーバ１０１は、分析装置１００及び／又は他種類の分析装置から得られた測定データから、特定の事象の発生及び／又は当該事象の発生源を、発生源関連信号として出力できる。

また、制御部９及び／又はサーバ１０１は、本来は異常であると判断されるような特徴的な質量濃度測定結果及び／又は元素分析結果がデータとして得られたとしても、設置場所によっては、当該特徴的なデータが特定の事象の発生により得られており、当該特徴的なデータが定常データであることを、学習を通して知るようにしてもよい。

例えば、分析装置１００の設置場所が港湾施設内又は港湾施設の近辺である場合には、船舶の通過時に見られる特徴的なデータを定常データとすることができる。船舶の排ガス中の微小粒子状物質ＦＰにはバナジウム及びクロムが含まれることが多い。従って、船舶が通過したときには、元素分析結果においてバナジウム及びクロムが高い濃度にて検出されるとの特徴的なデータが得られる。

この場合、例えば、バナジウム、クロムが高濃度で検出されて通常は異常であるとされるデータが得られた場合に、当該データが得られた時点において分析装置１００の設置位置の近くを船舶が航行しているか、及び／又は、当該時点の風向及び／又は天気から航行していた船舶の排ガスが分析装置１００の設置場所に到達すると判断される場合には、バナジウム及びクロムが高濃度で検出されたデータは定常データであるとみなす。

上記のような設定は、例えば、取得したデータが異常であることを分析装置１００及び／又はサーバ１０１から通知されたユーザが、当該異常データは定常データであることを、入力装置などを介して、制御部９及び／又はサーバ１０１に教示することができる。また、当該教示のときに、取得したデータのみでなく、事象発生情報（例えば、船舶の通過（船舶の排ガス）があったとのイベント情報、及び、気象条件（気象統計情報）等）を学習データとして学習させてもよい。

または、制御部９及び／又はサーバ１０１が、分析装置１００においてバナジウム及びクロムが高濃度で検出されたデータが取得されたときに、事象発生情報（例えば、船舶の航行に関する情報及び／又は気象統計情報）を参照し、異常データの取得時に特定の事象が発生する条件（例えば、船舶の航行があったこと、及び／又は、データ取得時の気象条件が船舶の排ガスが分析装置１００の設置位置に到達する条件）であった場合に、当該取得した異常データが定常データであることを、例えば機械学習を通して自動的に学習してもよい。また、これに併せて、当該異常データが、特定の事象の発生（例えば、付近を船舶が航行すること）により得られることを自動的に学習してもよい。

これにより、上記学習した制御部９及び／又はサーバ１０１は、バナジウム及びクロムが高濃度で検出されたデータが定常データ、すなわち、特定の事象の発生（例えば、船舶の航行）により得られたデータ、であると自動的に判断できる。また、バナジウム及びクロムが高濃度で検出されたデータ（異常データ）が取得されたときに、発生した事象を通知する信号（例えば、ある特定の位置に存在する（航行中の）船舶から排ガスが排出されたことを通知する信号）を、発生源関連信号として出力できる。

さらに、制御部９及び／又はサーバ１０１は、気象統計情報及び高層の大気の状態に基づいて、大気の流れをシミュレーションにより算出し、当該シミュレーション結果から、捕集フィルタ１に捕集された微小粒子状物質ＦＰがどのように移動するかを予測してもよい（例えばトラジェクトリー解析を使用する）。これにより、例えば、分析装置１００にて特定の微小粒子状物質ＦＰが捕集された場合に、当該捕集前後において、当該特定の微小粒子状物質ＦＰがどのような経路にて移動するかを予測できる。

５．第５実施形態
（１）第５実施形態における対象元素の定量方法
第５実施形態においては、複数の元素を含む微小粒子状物質ＦＰを元素分析する際に、微弱な蛍光Ｘ線のスペクトルピークにおいてもスペクトルピークの重複を考慮して、より正確な元素分析結果を取得する。第５実施形態において、分析装置１００に備わる各構成要素の構成及び機能は、スペクトルピークの重複を考慮する以外は上記の第１〜第４実施形態と同じであるため、ここでは説明を省略する。

蛍光Ｘ線の検出により複数の元素を含む物質の元素分析を行う際に、ある特定の元素の蛍光Ｘ線のスペクトルピークが、他の元素のスペクトルピークと重複する場合がある。例えば、分析装置１００の設置位置が牧場に近く、当該牧場において放牧が行われると、臭素（Ｂｒ）を含む化合物が発生する可能性がある。臭素のスペクトルピークの一部とアルミニウム（Ａｌ）のスペクトルピークの一部とが重複することが知られており、牧場など臭素の発生源が近辺にある分析装置１００においてアルミニウムを元素分析すると、（特に低濃度の）アルミニウムの定量が精度よくできないことがある。また、鉛のスペクトルピークの一部とヒ素のスペクトルピークの一部とが重複することが知られている。

スペクトルピークに重複がある場合には、その重複が一部であったとしても、特定の元素の含有量（濃度）が実際の含有量（濃度）とは異なって算出される場合がある。このスペクトルピークの重複を原因とする元素含有量の算出誤差は、分析対象の元素の含有量が小さいときに特に顕著となる。

従って、本実施形態においては、制御部９及び／又はサーバ１０１は、当該スペクトルピークの重複の影響を考慮して、元素分析の定性（元素の特定）と定量（元素濃度の算出）を行う。具体的には、微小粒子状物質ＦＰに含まれると考えられる元素の蛍光Ｘ線の基準のスペクトルを用いて、実際に測定されたスペクトルとマッチするスペクトルを生成し、当該生成したスペクトルに含まれる基準のスペクトルの強度から、元素の含有量（濃度）を算出する。

上記の元素の定量を行うため、本実施形態においては、既知濃度の測定対象元素を含有する物質（基準物質と呼ぶことにする）から得られるスペクトル（基準スペクトルと呼ぶことにする）を、記憶部９２に記憶している。基準スペクトルは、既知濃度の測定対象元素を含有する物質の蛍光Ｘ線を、分析部７を用いて検出することにより取得する。

以下、本実施形態に係る元素分析について具体的に説明する。以下の説明では、微小粒子状物質ＦＰから、図８Ａに示すような蛍光Ｘ線のスペクトル（実測プロファイルＭＰ）が得られたとする。図８Ａは、実測プロファイルの一例を示す図である。

また、微小粒子状物質ＦＰには元素Ｂと元素Ｃが含まれるものとする。そして、元素Ｂ及び元素Ｃは、図８Ｂに示すような蛍光Ｘ線のスペクトル（基準スペクトル）を有するものとする。図８Ｂは、基準スペクトルの一例を示す図である。図８Ｂにおいて、元素Ｂの基準スペクトルは実線で表され、元素Ｃのスペクトルは一点鎖線で表される。

図８Ｂに示すように、元素Ｂの基準スペクトルにおいて蛍光Ｘ線エネルギーＥａ〜Ｅｂの間に見られるスペクトルピークと、元素Ｃの基準スペクトルにおいて同じエネルギー範囲に見られるスペクトルピークと、は互いに近いエネルギー位置に存在する。その結果、実測プロファイルＭＰ（図８Ｂにおいては点線にて示す）は、上記エネルギー範囲では２つのスペクトルピークが分離されない状態で存在している。

このため、実測プロファイルＭＰを用いて微小粒子状物質ＦＰの元素の含有量を算出した場合には、算出される含有量（濃度）は、実際の含有量よりも大きくなる。このスペクトルピークの重複による影響は、元素Ｂ及び／又は元素Ｃの含有量が少ない場合には特に顕著となる。

従って、本実施形態においては、図９に示すフローチャートに従って微小粒子状物質ＦＰに含まれる元素の定量（含有量の算出）を実行する。図９は、第５実施形態に係る元素分析方法を示すフローチャートである。
捕集フィルタ１に捕集された微小粒子状物質ＦＰの実測プロファイルＭＰを取得（ステップＳ７１’）後、制御部９及び／又はサーバ１０１は、実測プロファイルＭＰのピーク位置から微小粒子状物質ＦＰに含まれる元素を特定する（ステップＳ７２’）。

次に、制御部９及び／又はサーバ１０１は、ステップＳ７２’により特定された元素のスペクトルのうち、少なくとも、スペクトルピークが重複しているエネルギー範囲内にある実測プロファイルＭＰのスペクトルピークの強度を用いて、特定された元素の定量を実行する（ステップＳ７３’）。すなわち、実測プロファイルＭＰに含まれるエネルギー値の範囲内にある、当該特定された元素に対応する全てのスペクトルピークを用いて当該元素の定量をしてもよいし、重複するスペクトルピークだけを用いて当該元素の定量をしてもよい。

ステップＳ７３’における元素Ｂ及び／又は元素Ｃの定量結果が、微小粒子状物質ＦＰに含まれていると想定される元素含有量の範囲内である場合、すなわち、当該定量結果が所定の閾値よりも小さい場合（ステップＳ７４’において「Ｎｏ」の場合）、実測プロファイルＭＰの強度と、各元素の含有量とスペクトル強度との関係を表した検量線と、を用いて、元素Ｂ及び／又は元素Ｃの定量を実行する（ステップＳ７５’）。検量線を用いた定量において用いる実測プロファイルＭＰの強度は、積分強度であってもよいし、ある特定のピーク位置におけるピーク強度であってもよい。

一方、ステップＳ７３’の定量結果が所定の閾値以上である場合（ステップＳ７４’において「Ｙｅｓ」の場合）、実測プロファイルＭＰから元素Ｂ及び元素Ｃのスペクトルを分離し、各元素に対して分離されたスペクトルの強度を用いて、当該各元素を定量する。

具体的には、まず、元素Ｂの基準スペクトルと、元素Ｃの基準スペクトルとを記憶部９２から読み込み、当該２つの基準スペクトルを足し合わせて仮想スペクトルを生成する（ステップＳ７６’）。仮想スペクトルは、複数の基準スペクトルの全て又はいくつかの強度を増大又は減少して生成される。基準スペクトルの強度を増大又は減少することは、仮想的には、対象元素の含有量（濃度）を増大又は減少することに対応する。

ステップＳ７６’にて生成された（複数の）仮想スペクトルのうち、実測プロファイルＭＰと最も一致する仮想スペクトルを選択する（スペクトルフィッティング）（ステップＳ７７’）。具体的には、例えば、実測プロファイルＭＰとの差分の二乗和が最小となる仮想スペクトルを選択する（最小二乗法）。

次に、ステップＳ７７’にて選択された仮想スペクトルに含まれる元素Ｂのスペクトルと元素Ｃのスペクトルとを算出する（ステップＳ７８’）。例えば、実測プロファイルＭＰに最も一致する仮想スペクトルを生成した時の元素Ｂの基準スペクトルの強度の増大／減少比率を、元素Ｂの基準スペクトルの強度に乗算することにより、元素Ｂのスペクトルを算出できる。同様に、実測プロファイルＭＰに最も一致する仮想スペクトルを生成した時の元素Ｃの基準スペクトルの強度の増大／減少比率を、元素Ｃの基準ベクトルの強度に乗算することにより、元素Ｃのスペクトルを算出できる。

このようにして、実測プロファイルＭＰから、元素Ｂのスペクトルと元素Ｃのスペクトルとを分離できる。

各対象元素のスペクトルを分離後、元素Ｂについて分離したスペクトルの強度と、元素Ｂの含有量とスペクトル強度との関係を表した検量線と、を用いて、元素Ｂを定量する（ステップＳ７９’）。検量線を用いた定量において用いる強度は、積分強度であってもよいし、ある特定のピーク位置におけるピーク強度であってもよい。
同様に、元素Ｃについて分離したスペクトルの強度と、元素Ｃの含有量とスペクトル強度との関係を表した検量線と、を用いて、元素Ｃを定量する。

他の実施形態において、対象元素の定量は、実測プロファイルＭＰに最も一致する仮想スペクトルを生成した時の対象元素の基準スペクトルの強度の増大／減少比率と、基準スペクトルを取得した際に用いた物質に含まれる対象元素の含有量と、を乗算することによって実行してもよい。なぜなら、一般的には、スペクトルの強度は、対象元素の含有量（濃度）と相関があるからである。

図９に示すフローチャートに従って元素分析することにより、実測プロファイルＭＰに含まれるスペクトルピークの重複の影響が少ない場合には、実測プロファイルＭＰの強度を用いて対象元素の定性及び定量を実行できる。
一方、実測プロファイルＭＰに含まれるスペクトルピークの重複の影響が大きく、実測プロファイルＭＰを用いて定量すると含有量が想定を超えて多い結果となる場合には、実測プロファイルＭＰから各対象元素のスペクトルを分離してスペクトルピークの重複を解消し、当該分離したスペクトルを用いて対象元素の定量を実行できる。その結果、上記のスペクトルピークの重複による影響を最小限にして、より精度よく対象元素を定量できる。

（２）変形例
本実施形態の変形例として、複数の対象元素を既知の含有量（濃度）にて含む物質のスペクトルと、当該既知の含有量と、その他の既知の情報（例えば、測定条件）と、を学習データとして、制御部９及び／又はサーバ１０１に学習させて、未知のスペクトル（実測プロファイルＭＰ）から各対象元素の定性及び定量結果を算出できるような学習済みモデルを制御部９及び／又はサーバ１０１に形成してもよい。

当該変形例において、制御部９及び／又はサーバ１０１に学習をさせるために入力するスペクトルは、対象元素を低含有量（低濃度）にて含む物質を用いて取得することが好ましい。これにより、スペクトルピークの重複の影響を強く受けたデータを用いて学習を実行できる。その結果、低含有量（低濃度）の対象元素を精度よく定性及び定量可能な適切な学習済みモデルを形成できる。

ある程度の精度で定性及び定量を実行できる学習済みモデルを形成以後は、制御部９及び／又はサーバ１０１は、分析装置１００にて取得した実測プロファイルＭＰと、実測プロファイルＭＰを取得時のその他の既知の情報（測定条件）と、を当該学習済みモデルに入力すれば、学習済みモデルからの出力として、対象元素の定性結果及び定量結果を得られる。

他の実施形態において、ある程度の精度を有する学習済みモデルを用いて定性及び定量を実行したスペクトルを用いて、当該学習済みモデルをさらに学習させてもよい。この場合、すでに定性及び定量を済ませたスペクトルを取得した微小粒子状物質ＦＰに含まれる元素量を他の方法（例えば、ＩＣＰ（Ｉｎｄｕｃｔｉｖｅｌｙ Ｃｏｕｐｌｅｄ Ｐｌａｓｍａ、高周波誘導結合プラズマ）法）により測定した結果を、学習用データとして入力してもよい。

学習済みモデルをさらに学習させることにより、当該学習後の学習済みモデルは、より高精度に対象元素の定性及び定量を実行できる。

６．他の実施形態
以上、本発明の複数の実施形態について説明したが、本発明は上記実施形態に限定されるものではなく、発明の要旨を逸脱しない範囲で種々の変更が可能である。特に、本明細書に書かれた複数の実施形態及び変形例は必要に応じて任意に組み合せ可能である。
例えば、図３のフローチャートに示す各ステップの順番及び／又は処理内容は、発明の要旨を逸脱しない範囲で変更してもよい。例えば、ステップＳ５の質量濃度の算出と、ステップＳ６〜Ｓ７の元素分析とは入れ替わってもよい。また、上記の第１実施形態〜第５実施形態は、必要に応じて、任意に組み合わせることができる。

（Ａ）基準プロファイルに関する他の実施形態
基準プロファイルＰは、所定の周期にて連続して取得された複数の蛍光Ｘ線プロファイルにて構成されていてもよい。例えば、由来特定粒子状物質を黄砂とした基準プロファイルＰは、初期段階で取得された蛍光Ｘ線プロファイルには硫黄（Ｓ）に対応するピークが含まれるが、所定の時間以降に取得された蛍光Ｘ線プロファイルにはシリコン（Ｓｉ）に対応するピークも含まれるようになる。
この場合には、元素分析部９３は、例えば、連続して取得した複数の実測プロファイルＭＰと基準プロファイルＰとを比較して、連続して取得した複数の実測プロファイルＭＰにて見られるピーク（元素）の時間的変化と、基準プロファイルＰにて見られる対応するピーク（元素）の時間的変化とがほぼ同一であれば、捕集された微小粒子状物質ＦＰは、当該基準プロファイルＰに関連付けられた由来特定粒子状物質と由来が同じ（含まれる元素が同じ）と判定できる。

（Ｂ）実測プロファイルに関する他の実施形態
元素分析部９３は、連続して取得した複数の微小粒子状物質ＦＰからの蛍光Ｘ線プロファイルを平均して、実測プロファイルＭＰを算出してもよい。

本発明は、測定空間に存在する粒子状物質の分析を行う分析装置に広く適用できる。

１００ 分析装置
２００ａ、２００ｂ 分析システム
１ 捕集フィルタ
１ａ 送り出しリール
１ｂ 巻き取りリール
３ 捕集部
３１ 吸引ポンプ
３３ 排出口
３５ 吸引口
５ 捕集量測定部
５１ β線源
５３ β線検出器
７ 分析部
７１ Ｘ線源
７３ 検出器
９ 制御部
９１ 制御指令部
９２ 記憶部
９３ 元素分析部
９４ 質量濃度算出部
９５、９５' 発生源関連信号出力部
９６ 元素選択部
９７ ディスプレイ
１１ カメラ
１０１ サーバ
Ａ 大気
Ｄ 相関データ
ＥＬ 元素リスト
ＦＰ 微小粒子状物質
ＭＤ 測定データ
ＭＰ 実測プロファイル
Ｐ 基準プロファイル
ＩＭ 画像
Ｐ１ 第１位置
Ｐ２ 第２位置
Ｐ３ 第３位置

Claims (13)

1. 大気中に浮遊する粒子状物質の質量濃度を測定する質量濃度測定部と、
   前記粒子状物質に含まれる元素を分析する元素分析部と、
   前記質量濃度測定部における質量濃度の測定結果と、前記元素分析部における前記粒子状物質に含まれる元素の分析結果と、に基づいて前記粒子状物質の発生源に関する信号を出力する発生源関連信号出力部と、
   を備える分析装置。
2. 前記粒子状物質に含まれる元素と前記粒子状物質の質量濃度との相関関係を表した相関データを記憶する記憶部をさらに備え、
   前記発生源関連信号出力部は、前記相関データと、前記元素の分析結果と、前記質量濃度の測定結果と、に基づいて前記粒子状物質の発生源に関する信号を出力する、
   請求項１に記載の分析装置。
3. 前記相関データは、前記粒子状物質に含まれる元素及び／又は前記粒子状物質の質量濃度と風向との相関関係に関する風向データをさらに含み、
   前記発生源関連信号出力部は、前記風向データに基づいて前記粒子状物質の発生源に関する信号を出力する、
   請求項２に記載の分析装置。
4. 発生した事象に関する事象発生情報を取得し、当該取得した事象発生情報に基づいて測定条件及び／又は分析アルゴリズムを設定する、請求項１〜３のいずれかに記載の分析装置。
5. 前記元素分析部にて分析すべき元素を選択する元素選択部をさらに備える、請求項１〜４のいずれかに記載の分析装置。
6. 現在選択されている元素が前記粒子状物質に含まれていないと判定したら、前記元素選択部は、前記現在選択されている元素とは異なる元素を前記分析すべき元素として選択する、請求項５に記載の分析装置。
7. 前記元素分析部は、前記粒子状物質から発生する蛍光Ｘ線のエネルギーと当該蛍光Ｘ線の強度との関係を表した実測プロファイルと、発生の由来が特定されている由来特定粒子状物質から発生する蛍光Ｘ線のエネルギーと当該蛍光Ｘ線の強度との関係を表した基準プロファイルと、の比較に基づいて前記粒子状物質に含まれる元素を分析する、
   請求項１〜６のいずれかに記載の分析装置。
8. 前記発生源関連信号出力部は、定常状態における前記粒子状物質に含まれる元素と質量濃度とに関する定常データと、前記元素の分析結果及び前記質量濃度の実測データと、を比較し、前記実測データが前記定常データとは非類似であると判定したら、警告のための信号を前記粒子状物質の発生源に関する信号として出力する、
   請求項１に記載の分析装置。
9. 前記粒子状物質を捕集可能な捕集領域を有し、長さ方向に移動することで前記捕集領域を第１位置から第２位置へ移動させる捕集フィルタと、
   前記第１位置に対応するように設けられ、大気中に浮遊する前記粒子状物質を、前記第１位置に存在する捕集領域に捕集させる捕集部と、
   をさらに備え、
   前記質量濃度測定部は、前記第１位置に存在する捕集領域に捕集された前記粒子状物質の質量濃度を測定し、
   前記元素分析部は、前記第１位置から前記第２位置へと移動された捕集領域に捕集された前記粒子状物質に含まれる元素を分析する、
   請求項１〜８のいずれかに記載の分析装置。
10. 請求項１〜９のいずれかに記載の分析装置と、
    前記分析装置及び外部と通信可能なサーバと、
    を備え、
    前記分析装置の制御部及び／又は前記サーバは、発生した事象に関する事象発生情報を取得し、当該取得した事象発生情報に基づいて、前記分析装置の測定条件及び／又は分析アルゴリズムを設定する、
    分析システム。
11. 請求項１〜９のいずれかに記載の分析装置が複数備わる分析システム。
12. 大気中に浮遊する粒子状物質の質量濃度を測定するステップと、
    前記粒子状物質に含まれる元素を分析するステップと、
    前記質量濃度の測定結果と、前記粒子状物質に含まれる元素の分析結果と、に基づいて前記粒子状物質の発生源に関する信号を出力するステップと、
    を含む分析方法。
13. 大気中に浮遊する粒子状物質の質量濃度を測定するステップと、
    前記粒子状物質に含まれる元素を分析するステップと、
    前記質量濃度の測定結果と、前記粒子状物質に含まれる元素の分析結果と、に基づいて前記粒子状物質の発生源に関する信号を出力するステップと、
    を含む分析方法をコンピュータに実行させるためのプログラム。
    

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