JPWO2017209264A1 - ゴム組成物、ゴム組成物の製造方法、及びタイヤ - Google Patents

Abstract

本発明は、タイヤの燃費性能、ウェット性能、及び耐摩耗性能を向上させることが可能なゴム組成物として、ポリブタジエンゴムを５５質量％以上含むゴム成分（Ａ）と、熱可塑性樹脂（Ｂ）と、充填剤（Ｃ）と、を含み、前記熱可塑性樹脂（Ｂ）の配合量が、前記ゴム成分（Ａ）１００質量部に対して５〜４０質量部であり、０℃におけるｔａｎδが０．５以下であり、３０℃におけるｔａｎδと６０℃におけるｔａｎδとの差が０．０７０以下であることを特徴とする、ゴム組成物を提供する。

Description

本発明は、ゴム組成物、ゴム組成物の製造方法、及びタイヤに関するものである。

昨今の環境問題への関心の高まりに伴う世界的な二酸化炭素排出規制の動きに関連して、自動車の低燃費化に対する要求が強まりつつある。このような要求に対応するため、タイヤ性能についても、転がり抵抗の低減が求められている。ここで、タイヤの転がり抵抗に寄与するタイヤのトレッド用ゴム組成物の開発にあたっては、通常走行時のタイヤの温度が６０℃程度になることに鑑み、６０℃付近での損失正接（ｔａｎδ）を指標とすることが一般に有効であり、具体的には、６０℃付近でのｔａｎδが低いゴム組成物をトレッドゴムに用いることで、タイヤの発熱を抑制して転がり抵抗を低減し、結果として、タイヤの燃費性能を向上させることができる（特許文献１）。
また、自動車走行の安全性を高める見地から、湿潤路面での制動性能（以下、「ウェット性能」と略称する。）を確保することも重要であり、タイヤの燃費性能を向上させると共にウェット性能を向上させることも求められている。これに対して、特許文献２には、タイヤトレッド用ゴム組成物の０℃におけるｔａｎδを０．９５以上にして、ウェット性能を向上させる技術が開示されている。

特開２０１２−９２１７９号公報 特開２０１４−９３２４号公報

しかしながら、タイヤの燃費性能を向上させるために、単純に６０℃でのｔａｎδが低いゴム組成物をトレッドゴムに用いると、タイヤの湿潤路面での摩擦係数（μ）と関連する０℃付近でのｔａｎδも低くなるため、タイヤの湿潤路面での摩擦係数（μ）が低下し、タイヤのウェット性能が悪化するという問題がある。

また、タイヤの経済性の観点から、タイヤのトレッド用ゴム組成物の開発にあたっては、燃費性能、ウェット性能の他、耐摩耗性能を向上させることも求められている。

そこで、本発明は、上記従来技術の問題を解決し、タイヤの燃費性能、ウェット性能、及び耐摩耗性能を向上させることが可能なゴム組成物とその製造方法を提供することを課題とする。
また、本発明は、燃費性能、ウェット性能、及び耐摩耗性能に優れたタイヤを提供することを課題とする。

上記課題を解決する本発明の要旨構成は、以下の通りである。

本発明のゴム組成物は、ポリブタジエンゴムを５５質量％以上含むゴム成分（Ａ）と、熱可塑性樹脂（Ｂ）と、充填剤（Ｃ）と、を含み、
前記熱可塑性樹脂（Ｂ）の配合量が、前記ゴム成分（Ａ）１００質量部に対して５〜４０質量部であり、
０℃におけるｔａｎδが０．５以下であり、
３０℃におけるｔａｎδと６０℃におけるｔａｎδとの差が０．０７０以下であることを特徴とする。
かかる本発明のゴム組成物によれば、タイヤのトレッドゴムに適用することで、タイヤの燃費性能、ウェット性能、及び耐摩耗性能を向上させることができる。

本発明のゴム組成物は、０℃におけるｔａｎδと３０℃におけるｔａｎδとの差が０．３０以下であることが好ましい。この場合、該ゴム組成物をタイヤのトレッドゴムに適用することで、タイヤのウェット性能を向上させつつ、燃費性能の温度依存性を低減できる。

本発明のゴム組成物は、０℃におけるｔａｎδと６０℃におけるｔａｎδとの差が０．３５以下であることが好ましい。この場合、該ゴム組成物をタイヤのトレッドゴムに適用することで、タイヤの燃費性能の温度依存性を低減できる。

本発明のゴム組成物は、動歪１％、０℃における貯蔵弾性率が２０ＭＰａ以下であることが好ましい。該ゴム組成物をタイヤのトレッドゴムに適用することで、タイヤの燃費性能、ウェット性能、及び耐摩耗性能の両立をより優れたものにすることができる。

本発明のゴム組成物は、前記充填剤（Ｃ）としてシリカを含み、該シリカの配合量が、前記ゴム成分（Ａ）１００質量部に対して４０〜７０質量部であることが好ましい。この場合、該ゴム組成物をタイヤのトレッドゴムに適用することで、タイヤの燃費性能が更に向上し、また、タイヤのウェット性能も更に向上させることができる。

本発明のゴム組成物は、前記充填剤（Ｃ）としてカーボンブラックを含み、該カーボンブラックの配合量が、前記ゴム成分（Ａ）１００質量部に対して１〜１０質量部であることが好ましい。この場合、該ゴム組成物をタイヤのトレッドゴムに適用することで、タイヤの燃費性能とウェット性能を高いレベルで両立できる。

本発明のゴム組成物において、前記熱可塑性樹脂（Ｂ）は、Ｃ₅系樹脂、Ｃ₉系樹脂、Ｃ₅−Ｃ₉系樹脂、ジシクロペンタジエン樹脂、ロジン樹脂、アルキルフェノール樹脂及びテルペンフェノール樹脂からなる群から選択される１種以上の樹脂であることが好ましい。この場合、該ゴム組成物をタイヤのトレッドゴムに適用することで、タイヤのウェット性能を更に向上させることができる。

また、本発明のゴム組成物の製造方法は、上記のゴム組成物の製造方法であって、
加硫剤及び加硫促進剤を含む加硫系配合剤を除いて、前記ゴム成分（Ａ）と、前記熱可塑性樹脂（Ｂ）と、前記充填剤（Ｃ）とを１５０〜１６５℃で混練する工程を含むことを特徴とする。
かかる本発明のゴム組成物の製造方法によれば、加硫系配合剤以外の配合剤をゴム成分（Ａ）に均一に分散させることができ、各配合剤の配合効果が十分に発揮されて、ゴム組成物の０℃におけるｔａｎδを低下させつつ、ゴム組成物の３０℃におけるｔａｎδと６０℃におけるｔａｎδとの差を小さくすることができる。

また、本発明のタイヤは、上記のゴム組成物をトレッドゴムに用いたことを特徴とする。本発明のタイヤは、前記ゴム組成物がトレッドゴムに用いられているため、燃費性能、ウェット性能、及び耐摩耗性能に優れ、乗用車用タイヤ、ライトトラック用タイヤとして好ましい。

本発明によれば、タイヤの燃費性能、ウェット性能、及び耐摩耗性能を向上させることが可能なゴム組成物を提供することができる。また、本発明によれば、かかるゴム組成物の製造方法を提供することができる。更に、本発明によれば、燃費性能、ウェット性能、及び耐摩耗性能に優れたタイヤを提供することができる。

以下に、本発明のゴム組成物、ゴム組成物の製造方法、及びタイヤを、その実施形態に基づき、詳細に例示説明する。

＜ゴム組成物＞
本発明のゴム組成物は、ポリブタジエンゴムを５５質量％以上含むゴム成分（Ａ）と、熱可塑性樹脂（Ｂ）と、充填剤（Ｃ）と、を含み、前記熱可塑性樹脂（Ｂ）の配合量が前記ゴム成分（Ａ）１００質量部に対して５〜４０質量部であり、０℃におけるｔａｎδ（損失正接）が０．５以下であり、３０℃におけるｔａｎδと６０℃におけるｔａｎδとの差が０．０７０以下であることを特徴とする。

本発明のゴム組成物においては、ゴム成分（Ａ）中のポリブタジエンゴムの含有率を５５質量％以上とすることで、ゴム組成物の耐摩耗性能が向上し、該ゴム組成物を適用したタイヤの耐摩耗性能を向上させることができる。

また、本発明のゴム組成物においては、ゴム成分（Ａ）中のポリブタジエンゴムの含有率を５５質量％以上とすることで、６０℃におけるｔａｎδが低下し、該ゴム組成物を適用したタイヤの燃費性能が向上する。
また、本発明のゴム組成物においては、３０℃におけるｔａｎδと６０℃におけるｔａｎδとの差を０．０７０以下とすることで、ｔａｎδの温度依存性が小さくなり、広い温度領域に渡って、該ゴム組成物を適用したタイヤの燃費性能を改善することが可能となる。
また、本発明のゴム組成物においては、熱可塑性樹脂（Ｂ）を規定量配合することで、低歪領域での弾性率の低下を抑制しつつ、高歪領域での弾性率を低下させることができる。そのため、本発明のゴム組成物をタイヤのトレッドゴムに適用することで、走行時の歪が大きい路面との接地面近傍のトレッドゴムの変形体積を大きくしつつ、走行時の歪が小さい路面との接地面から遠い部分のトレッドゴムの剛性を確保できる。
また、本発明のゴム組成物においては、ゴム成分（Ａ）中のポリブタジエンゴムの含有率を５５質量％以上とすることと、熱可塑性樹脂（Ｂ）を５〜４０質量部配合することとで、トレッドゴム全体の剛性も確保できる。
そして、湿潤路面での摩擦係数（μ）は、トレッドゴム全体の剛性と、トレッドゴムの変形量と、ｔａｎδ（損失正接）との積に比例するため、本発明のゴム組成物をトレッドゴムに適用したタイヤは、燃費性能の向上の観点から、ｔａｎδを低下させても、トレッドゴム全体の剛性を確保しつつ、トレッドゴムの変形量を増加させることができるため、湿潤路面での摩擦係数（μ）を十分に向上させることができ、湿潤路面での摩擦係数（μ）が大きくなることで、ウェット性能が向上する。そのため、本発明のゴム組成物をトレッドゴムに適用したタイヤは、ｔａｎδが低いことで、燃費性能が高く、且つ、湿潤路面での摩擦係数（μ）が高いことで、ウェット性能を向上させることができる。

本発明のゴム組成物は、低温での燃費性能を向上させる観点から、０℃におけるｔａｎδが０．５以下であり、好ましくは０．４５以下、より好ましくは０．４以下である。なお、０℃におけるｔａｎδの下限は特に限定されるものではないが、通常、０℃におけるｔａｎδは、０．１５以上である。ゴム組成物の０℃におけるｔａｎδが０．５を超えると、タイヤの低温での燃費性能を十分に改善することができない。

なお、本発明のゴム組成物は、３０℃におけるｔａｎδが０．４以下であることが好ましく、より好ましくは０．３５以下であり、また、通常は０．１以上である。更に、本発明のゴム組成物は、６０℃におけるｔａｎδが０．３５以下であることが好ましく、より好ましくは０．３以下であり、また、通常は０．０５以上である。この場合、広い温度範囲に渡って、タイヤの燃費性能を改善できる。

本発明のゴム組成物は、燃費性能の温度依存性を低減する観点から、３０℃におけるｔａｎδと６０℃におけるｔａｎδとの差が０．０７０以下であり、好ましくは０．０６０以下、より好ましくは０．０５５以下、より一層好ましくは０．０５０以下である。なお、３０℃におけるｔａｎδと６０℃におけるｔａｎδとの差の下限は特に限定されるものではなく、該差は０でもよい。ゴム組成物の３０℃におけるｔａｎδと６０℃におけるｔａｎδとの差が０．０７０を超えると、タイヤの燃費性能の温度依存性を十分に低減することができない。また、３０℃におけるｔａｎδと６０℃におけるｔａｎδとは、どちらが大きくてもよいが、通常、３０℃におけるｔａｎδの方が、６０℃におけるｔａｎδよりも大きい。

また、本発明のゴム組成物は、ウェット性能の向上及び燃費性能の温度依存性を低減する観点から、０℃におけるｔａｎδと３０℃におけるｔａｎδとの差が０．３０以下であることが好ましく、０．１４〜０．３０であることが更に好ましく、より一層好ましくは０．１５〜０．２５、特に好ましくは０．１６〜０．２０である。

また、本発明のゴム組成物は、燃費性能の温度依存性を低減する観点から、０℃におけるｔａｎδと６０℃におけるｔａｎδとの差が０．３５以下であることが好ましく、より好ましくは０．２４以下、より一層好ましくは０．２３以下であり、該差は０でもよい。

本発明のゴム組成物は、ウェット性能の向上の観点から、動歪１％、０℃における貯蔵弾性率（Ｅ’）が好ましくは２０ＭＰａ以下であり、より好ましくは１８ＭＰａ以下、より一層好ましくは１６ＭＰａ以下であり、また、好ましくは３ＭＰａ以上、より好ましくは５ＭＰａ以上である。動歪１％、０℃における貯蔵弾性率が２０ＭＰａ以下であれば、低温でのゴム組成物の柔軟性が高く、該ゴム組成物をタイヤのトレッドゴムに適用することで、トレッドゴムの接地性能が良くなり、タイヤのウェット性能を向上させることができる。

本発明のゴム組成物は、発泡剤を使用していない、非発泡ゴムである。

本発明のゴム組成物のゴム成分（Ａ）は、ポリブタジエンゴムを５５質量％以上、好ましくは６０質量％以上、より好ましくは７０質量％以上含む。なお、ゴム成分（Ａ）中のポリブタジエンゴムの含有率の上限は特に限定されず、ゴム成分（Ａ）の全量がポリブタジエンゴムであってもよいが、好ましくは９０質量％以下、より好ましくは８０質量％以下である。ゴム成分（Ａ）中のポリブタジエンゴムの含有率が５５質量％以上であれば、３０℃以上での路面とゴム組成物との間の摩擦によって生じるエネルギー及び６０℃での損失正接（ｔａｎδ）が小さくなり、該ゴム組成物をタイヤのトレッドゴムに適用することで、タイヤの燃費性能と耐摩耗性能を改善することができる。

前記ゴム成分（Ａ）としては、ポリブタジエンゴム（ＢＲ）の他、天然ゴム（ＮＲ）、更には、合成イソプレンゴム（ＩＲ）、スチレン−ブタジエン共重合体ゴム（ＳＢＲ）、スチレン−イソプレン共重合体ゴム（ＳＩＲ）等の合成ジエン系ゴムを含んでもよく、また、他の合成ゴムを含んでもよい。これらゴム成分（Ａ）は、１種単独で用いてもよいし、２種以上のブレンドとして用いてもよい。

本発明のゴム組成物は、熱可塑性樹脂（Ｂ）を含む。ゴム組成物に熱可塑性樹脂（Ｂ）を配合することで、低歪領域での弾性率の低下を抑制しつつ、高歪領域での弾性率を低下させることができる。そのため、熱可塑性樹脂（Ｂ）を配合したゴム組成物をタイヤのトレッドに適用することで、走行時の歪が大きい路面との接地面近傍のトレッドゴムの変形体積を大きくしつつ、走行時の歪が小さい路面との接地面から遠い部分のトレッドゴムの剛性を確保でき、その結果として、湿潤路面での摩擦係数（μ）が高くなり、タイヤのウェット性能を向上させることができる。

前記熱可塑性樹脂（Ｂ）の配合量は、前記ゴム成分（Ａ）１００質量部に対して５〜４０質量部であり、好ましくは８〜３０質量部、より好ましくは１０〜２０質量部である。熱可塑性樹脂（Ｂ）の配合量がゴム成分（Ａ）１００質量部に対して５質量部未満では、ゴム組成物の高歪領域での弾性率を十分に低下させることができず、一方、４０質量部を超えると、ゴム組成物の低歪領域での弾性率の低下を十分に抑制できない。

前記熱可塑性樹脂（Ｂ）としては、ウェット性能の向上の観点から、Ｃ₅系樹脂、Ｃ₉系樹脂、Ｃ₅−Ｃ₉系樹脂、ジシクロペンタジエン樹脂、ロジン樹脂、アルキルフェノール樹脂及びテルペンフェノール樹脂が好ましく、これら熱可塑性樹脂（Ｂ）は、１種単独で用いてもよいし、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

前記Ｃ₅系樹脂とは、Ｃ₅系合成石油樹脂を指し、該Ｃ₅系樹脂としては、例えば、石油化学工業のナフサの熱分解によって得られるＣ₅留分を、ＡｌＣｌ₃、ＢＦ₃等のフリーデルクラフツ型触媒を用いて重合して得られる脂肪族系石油樹脂が挙げられる。前記Ｃ₅留分には、通常１−ペンテン、２−ペンテン、２−メチル−１−ブテン、２−メチル−２−ブテン、３−メチル−１−ブテン等のオレフィン系炭化水素、２−メチル−１，３−ブタジエン、１，２−ペンタジエン、１，３−ペンタジエン、３−メチル−１，２−ブタジエン等のジオレフィン系炭化水素等が含まれる。なお、前記Ｃ₅系樹脂としては、市販品を利用することができ、例えば、エクソンモービルケミカル社製脂肪族系石油樹脂である「エスコレッツ（登録商標）１０００シリーズ」、日本ゼオン株式会社製脂肪族系石油樹脂である「クイントン（登録商標）１００シリーズ」の内「Ａ１００、Ｂ１７０、Ｍ１００、Ｒ１００」等が挙げられる。

前記Ｃ₉系樹脂は、例えば、石油化学工業のナフサの熱分解により、エチレン、プロピレン等の石油化学基礎原料と共に副生するＣ₉留分である、ビニルトルエン、アルキルスチレン、インデンを主要なモノマーとする炭素数９の芳香族を重合した樹脂である。ここで、ナフサの熱分解によって得られるＣ₉留分の具体例としては、ビニルトルエン、α−メチルスチレン、β−メチルスチレン、γ−メチルスチレン、ｏ−メチルスチレン、ｐ−メチルスチレン、インデン等が挙げられる。該Ｃ₉系樹脂は、Ｃ₉留分と共に、Ｃ₈留分であるスチレン等、Ｃ₁₀留分であるメチルインデン、１，３−ジメチルスチレン等、更にはナフタレン、ビニルナフタレン、ビニルアントラセン、ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルスチレン等をも原料として用い、これらのＣ₈〜Ｃ₁₀留分等を混合物のまま、例えばフリーデルクラフツ型触媒により共重合して得ることができる。また、前記Ｃ₉系樹脂は、水酸基を有する化合物、不飽和カルボン酸化合物等で変性された変性石油樹脂であってもよい。なお、前記Ｃ₉系樹脂としては、市販品を利用することができ、例えば、未変性Ｃ₉系石油樹脂としては、商品名「日石ネオポリマー（登録商標）Ｌ−９０」、「日石ネオポリマー（登録商標）１２０」、「日石ネオポリマー（登録商標）１３０」、「日石ネオポリマー（登録商標）１４０」（ＪＸ日鉱日石エネルギー株式会社製）等が挙げられる。

前記Ｃ₅−Ｃ₉系樹脂とは、Ｃ₅−Ｃ₉系合成石油樹脂を指し、該Ｃ₅−Ｃ₉系樹脂としては、例えば、石油由来のＣ₅留分とＣ₉留分とを、ＡｌＣｌ₃、ＢＦ₃等のフリーデルクラフツ型触媒を用いて重合して得られる固体重合体が挙げられ、より具体的には、スチレン、ビニルトルエン、α−メチルスチレン、インデン等を主成分とする共重合体等が挙げられる。該Ｃ₅−Ｃ₉系樹脂としては、Ｃ₉以上の成分の少ない樹脂が、ゴム成分（Ａ）との相溶性の観点から好ましい。ここで、「Ｃ₉以上の成分が少ない」とは、樹脂全量中のＣ₉以上の成分が５０質量％未満、好ましくは４０質量％以下であることを言うものとする。前記Ｃ₅−Ｃ₉系樹脂しては、市販品を利用することができ、例えば、商品名「クイントン（登録商標）Ｇ１００Ｂ」（日本ゼオン株式会社製）、商品名「ＥＣＲ２１３」（エクソンモービルケミカル社製）等が挙げられる。

前記ジシクロペンタジエン樹脂は、シクロペンタジエンを二量体化して得られるジシクロペンタジエンを主原料に製造された石油樹脂である。前記ジシクロペンタジエン樹脂としては、市販品を利用することができ、例えば、日本ゼオン株式会社製脂環式系石油樹脂である商品名「クイントン（登録商標）１０００シリーズ」の内「１１０５、１３２５、１３４０」等が挙げられる。

前記ロジン樹脂は、マツ科の植物の樹液である松脂（まつやに）等のバルサム類を集めてテレピン精油を蒸留した後に残る残留物で、ロジン酸（アビエチン酸、パラストリン酸、イソピマール酸等）を主成分とする天然樹脂、及びそれらを変性、水素添加等で加工した変性樹脂、水添樹脂である。例えば、天然樹脂ロジン、その重合ロジンや部分水添ロジン；グリセリンエステルロジン、その部分水添ロジンや完全水添ロジンや重合ロジン；ペンタエリスリトールエステルロジン、その部分水添ロジンや重合ロジン等が挙げられる。天然樹脂ロジンとして、生松ヤニやトール油に含まれるガムロジン、トール油ロジン、ウッドロジン等がある。前記ロジン樹脂としては、市販品を利用することができ、例えば、商品名「ネオトール１０５」（ハリマ化成株式会社製）、商品名「ＳＮタック７５４」（サンノプコ株式会社製）、商品名「ライムレジンＮｏ．１」、「ペンセルＡ」及び「ペンセルＡＤ」（荒川化学工業株式会社製）、商品名「ポリペール」及び「ペンタリンＣ」（イーストマンケミカル株式会社製）、商品名「ハイロジン（登録商標）Ｓ」（大社松精油株式会社製）等が挙げられる。

前記アルキルフェノール樹脂は、例えば、アルキルフェノールとホルムアルデヒドとの触媒下における縮合反応によって得られる。該アルキルフェノール樹脂としては、市販品を利用することができ、例えば、商品名「ヒタノール１５０２Ｐ」（日立化成株式会社製）、商品名「タッキロール２０１」（田岡化学工業株式会社製）、商品名「タッキロール２５０−Ｉ」（臭素化アルキルフェノールホルムアルデヒド樹脂、田岡化学工業株式会社製）、商品名「タッキロール２５０−ＩＩＩ」（臭素化アルキルフェノールホルムアルデヒド樹脂、田岡化学工業株式会社製）、商品名「Ｒ７５２１Ｐ」、「ＳＰ１０６８」、「Ｒ７５１０ＰＪ」、「Ｒ７５７２Ｐ」及び「Ｒ７５７８Ｐ」（ＳＩ ＧＲＯＵＰ ＩＮＣ．製）等が挙げられる。

前記テルペンフェノール樹脂は、例えば、テルペン類と種々のフェノール類とを、フリーデルクラフツ型触媒を用いて反応させたり、又はさらにホルマリンで縮合する方法で得ることができる。原料のテルペン類としては特に制限はなく、α−ピネンやリモネン等のモノテルペン炭化水素が好ましく、α−ピネンを含むものがより好ましく、特にα−ピネンであることが好ましい。該テルペンフェノール樹脂としては、市販品を利用することができ、例えば、商品名「タマノル８０３Ｌ」、「タマノル９０１」（荒川化学工業株式会社製）、商品名「ＹＳポリスター（登録商標）Ｕ」シリーズ、「ＹＳポリスター（登録商標）Ｔ」シリーズ、「ＹＳポリスター（登録商標）Ｓ」シリーズ、「ＹＳポリスター（登録商標）Ｇ」シリーズ、「ＹＳポリスター（登録商標）Ｎ」シリーズ、「ＹＳポリスター（登録商標）Ｋ」シリーズ、「ＹＳポリスター（登録商標）ＴＨ」シリーズ（ヤスハラケミカル株式会社製）等が挙げられる。

本発明のゴム組成物は、充填剤（Ｃ）を含む。また、本発明のゴム組成物は、該充填剤（Ｃ）として、シリカを含むことが好ましく、充填剤（Ｃ）中のシリカの割合は、好ましくは７０質量％以上、より好ましくは８０質量％以上、より一層好ましくは９０質量％以上であり、充填剤（Ｃ）の全量がシリカであってもよい。充填剤（Ｃ）として、シリカを含む場合、ゴム組成物の６０℃におけるｔａｎδが低下して、該ゴム組成物を適用したタイヤの燃費性能が更に向上する。また、充填剤（Ｃ）中のシリカの割合が７０質量％以上であれば、ゴム組成物の６０℃におけるｔａｎδが低下し、該ゴム組成物を適用したタイヤの燃費性能がより一層向上する。

前記シリカとしては、特に制限はなく、例えば、湿式シリカ（含水ケイ酸）、乾式シリカ（無水ケイ酸）、ケイ酸カルシウム、ケイ酸アルミニウム等が挙げられ、これらの中でも、湿式シリカが好ましい。これらシリカは、１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。

本発明のゴム組成物においては、充填剤（Ｃ）中のシリカの窒素吸着比表面積は、特に制限なく、窒素吸着比表面積が１５０ｍ²／ｇを超える一般的なシリカを用いても良いし、比較的粒径が大きいとされる、平均一次粒子径が２０ｎｍ以上で且つ窒素吸着比表面積が１５０ｍ²／ｇ以下であるシリカを用いても良い。

本発明のゴム組成物において、前記シリカの配合量は、前記ゴム成分（Ａ）１００質量部に対して４０〜７０質量部の範囲が好ましく、４５〜６０質量部の範囲が更に好ましい。シリカの配合量がゴム成分（Ａ）１００質量部に対して４０質量部以上であれば、ゴム組成物の６０℃におけるｔａｎδが低下して、該ゴム組成物を適用したタイヤの燃費性能が更に向上し、また、７０質量部以下であれば、ゴム組成物の柔軟性が高く、該ゴム組成物をタイヤのトレッドゴムに適用することで、トレッドゴムの変形体積が大きくなって、タイヤのウェット性能を更に向上させることができる。

本発明のゴム組成物においては、前記充填剤（Ｃ）として、更に、カーボンブラックを含むことが好ましく、また、該カーボンブラックの配合量は、前記ゴム成分（Ａ）１００質量部に対して１〜１０質量部の範囲が好ましく、３〜８質量部の範囲が更に好ましい。カーボンブラックを１質量部以上配合することで、ゴム組成物の剛性が向上し、また、カーボンブラックの配合量が１０質量部以下であれば、ｔａｎδの上昇を抑制できるため、該ゴム組成物をタイヤのトレッドゴムに適用することで、タイヤの燃費性能とウェット性能を高いレベルで両立できる。

前記カーボンブラックとしては、特に限定されるものではなく、例えば、ＧＰＦ、ＦＥＦ、ＨＡＦ、ＩＳＡＦ、ＳＡＦグレードのカーボンブラックが挙げられる。これらの中でも、タイヤのウェット性能を向上させる観点から、ＩＳＡＦ、ＳＡＦグレードのカーボンブラックが好ましい。これらカーボンブラックは、１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。

また、前記充填剤（Ｃ）は、上述したシリカ、カーボンブラックの他、水酸化アルミニウム、アルミナ、クレー、炭酸カルシウム等を含んでもよい。

本発明のゴム組成物において、前記充填剤（Ｃ）の配合量は、前記ゴム成分（Ａ）１００質量部に対して、好ましくは３０質量部以上、より好ましくは４０質量部以上であり、また、好ましくは１００質量部以下、より好ましくは８０質量部以下、より一層好ましくは６５質量部以下である。ゴム組成物中の充填剤（Ｃ）の配合量が前記範囲内であれば、該ゴム組成物をタイヤのトレッドゴムに適用することで、タイヤの燃費性能とウェット性能を更に向上させることができる。

本発明のゴム組成物は、前記シリカの配合効果を向上させるために、更に、シランカップリング剤を含有することが好ましい。該シランカップリング剤としては、特に限定されるものではなく、例えば、ビス（３−トリエトキシシリルプロピル）テトラスルフィド、ビス（３−トリエトキシシリルプロピル）トリスルフィド、ビス（３−トリエトキシシリルプロピル）ジスルフィド、ビス（２−トリエトキシシリルエチル）テトラスルフィド、ビス（３−トリメトキシシリルプロピル）テトラスルフィド、ビス（２−トリメトキシシリルエチル）テトラスルフィド、３−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、３−メルカプトプロピルトリエトキシシラン、２−メルカプトエチルトリメトキシシラン、２−メルカプトエチルトリエトキシシラン、３−トリメトキシシリルプロピル−Ｎ，Ｎ−ジメチルチオカルバモイルテトラスルフィド、３−トリエトキシシリルプロピル−Ｎ，Ｎ−ジメチルチオカルバモイルテトラスルフィド、２−トリエトキシシリルエチル−Ｎ，Ｎ−ジメチルチオカルバモイルテトラスルフィド、３−トリメトキシシリルプロピルベンゾチアゾリルテトラスルフィド、３−トリエトキシシリルプロピルベンゾチアゾリルテトラスルフィド、３−トリエトキシシリルプロピルメタクリレートモノスルフィド、３−トリメトキシシリルプロピルメタクリレートモノスルフィド、ビス（３−ジエトキシメチルシリルプロピル）テトラスルフィド、３−メルカプトプロピルジメトキシメチルシラン、ジメトキシメチルシリルプロピル−Ｎ，Ｎ−ジメチルチオカルバモイルテトラスルフィド、ジメトキシメチルシリルプロピルベンゾチアゾリルテトラスルフィド等が挙げられる。これらシランカップリング剤は、１種単独で用いてもよいし、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
また、前記シランカップリング剤の配合量は、前記シリカ１００質量部に対して２〜２０質量部の範囲が好ましく、５〜１５質量部の範囲が更に好ましい。シランカップリング剤の配合量がシリカ１００質量部に対して２質量部以上であれば、シリカの配合効果が十分に向上し、また、シランカップリング剤の配合量がシリカ１００質量部に対して２０質量部以下であれば、ゴム成分（Ａ）のゲル化の可能性が低い。

本発明のゴム組成物は、加工性、作業性の観点から、更に、軟化剤を含んでもよい。該軟化剤の配合量は、前記ゴム成分（Ａ）１００質量部に対して１〜５質量部の範囲が好ましく、１．５〜３質量部の範囲が更に好ましい。軟化剤を１質量部以上配合することで、ゴム組成物の混練が容易となり、また、軟化剤を５質量部以下配合することで、ゴム組成物の剛性の低下を抑制できる。
ここで、前記軟化剤としては、鉱物由来のミネラルオイル、石油由来のアロマチックオイル、パラフィンオイル、ナフテンオイル、天然物由来のパームオイル等が挙げられるが、これらの中でも、タイヤのウェット性能の向上の観点から、鉱物由来の軟化剤及び石油由来の軟化剤が好ましい。

本発明のゴム組成物は、更に、脂肪酸金属塩を含んでもよい。該脂肪酸金属塩に用いられる金属としては、Ｚｎ、Ｋ、Ｃａ、Ｎａ、Ｍｇ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｂａ、Ｆｅ、Ａｌ、Ｃｕ、Ｍｎ等が挙げられ、Ｚｎが好ましい。一方、前記脂肪酸金属塩に用いられる脂肪酸としては、炭素数４〜３０の飽和又は不飽和の直鎖、分岐もしくは環状構造を有する脂肪酸、あるいはそれらの混合物が挙げられ、これらの中でも、炭素数１０〜２２の飽和又は不飽和の直鎖脂肪酸が好ましい。炭素数１０〜２２の飽和直鎖脂肪酸としては、ラウリン酸、ミリスチン酸、パルミチン酸、ステアリン酸等が挙げられ、また、炭素数１０〜２２の不飽和直鎖脂肪酸としては、オレイン酸、リノール酸、リノレン酸、アラキドン酸等が挙げられる。前記脂肪酸金属塩は、１種単独で用いてもよいし、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
前記脂肪酸金属塩の配合量は、前記ゴム成分（Ａ）１００質量部に対して０．１〜１０質量部の範囲が好ましく、０．５〜５質量部の範囲が更に好ましい。

本発明のゴム組成物には、前記ゴム成分（Ａ）、熱可塑性樹脂（Ｂ）、充填剤（Ｃ）、シランカップリング剤、軟化剤、脂肪酸金属塩の他、ゴム工業界で通常使用される配合剤、例えば、ステアリン酸、老化防止剤、酸化亜鉛（亜鉛華）、加硫促進剤、加硫剤等を、本発明の目的を害しない範囲内で適宜選択して配合してもよい。これら配合剤としては、市販品を好適に使用することができる。ただし、本発明のゴム組成物の動歪１％、０℃における貯蔵弾性率を低減する観点から、ノボラック型及びレゾール型フェノール樹脂、レゾルシン樹脂等の熱硬化性樹脂を配合しないことが好ましい。

また、本発明のゴム組成物は、タイヤを始めとする種々のゴム製品に利用できる。特には、本発明のゴム組成物は、タイヤのトレッドゴムとして好適である。

＜ゴム組成物の製造方法＞
本発明のゴム組成物の製造方法は、上述したゴム組成物の製造方法であって、加硫剤及び加硫促進剤を含む加硫系配合剤を除いて、前記ゴム成分（Ａ）と、前記熱可塑性樹脂（Ｂ）と、前記充填剤（Ｃ）とを１５０〜１６５℃で混練する工程を含むことを特徴とする。
前記加硫系配合剤を除いて、１５０〜１６５℃で混練することで、早期加硫（スコーチ）を避けつつ、加硫系配合剤以外の配合剤をゴム成分（Ａ）に均一に分散させることができ、各配合剤の配合効果が十分に発揮されて、ゴム組成物の０℃におけるｔａｎδを低下させつつ、ゴム組成物の３０℃におけるｔａｎδと６０℃におけるｔａｎδとの差を小さくすることができる。
なお、ゴム組成物のｔａｎδ、各温度でのｔａｎδの差、貯蔵弾性率（Ｅ’）は、上述の混練温度の他、ゴム成分（Ａ）の種類やブレンド比、熱可塑性樹脂（Ｂ）の種類や配合量、充填剤（Ｃ）中のシリカ含有量やシリカの種類等、更には他の配合剤の種類及び量を調整することでも、変化させることができる。

また、本発明のゴム組成物の製造方法においては、１５０〜１６５℃で混練した後、更に１５０℃未満の別の温度で混練を行ってもよい。
更に、本発明のゴム組成物の製造方法においては、加硫系配合剤以外の配合剤をゴム成分（Ａ）に十分均一に分散させた後、加硫剤及び加硫促進剤を含む加硫系配合剤を配合して、早期加硫（スコーチ）を防止できる温度、例えば、９０〜１２０℃で混練することが好ましい。
なお、本発明のゴム組成物の製造方法において、各温度での混練は、混練時間に制限はなく、混練装置の大きさ、原料の体積、原料の種類や状態等を勘案して、適宜設定することができる。

前記加硫剤としては、硫黄等が挙げられる。該加硫剤の配合量は、ゴム成分（Ａ）１００質量部に対し、硫黄分として０．１〜１０質量部の範囲が好ましく、１〜４質量部の範囲が更に好ましい。加硫剤の配合量が硫黄分として０．１質量部以上であれば、加硫ゴムの破壊強度、耐摩耗性等を確保でき、また、１０質量部以下であれば、ゴム弾性を十分に確保できる。特に、加硫剤の配合量を硫黄分として４質量部以下とすることで、タイヤのウェット性能を更に向上させることができる。

また、前記加硫促進剤としては、特に限定されるものではなく、例えば、２−メルカプトベンゾチアゾール（Ｍ）、ジベンゾチアジルジスルフィド（ＤＭ）、Ｎ−シクロヘキシル−２−ベンゾチアジルスルフェンアミド（ＣＺ）、Ｎ−ｔｅｒｔ−ブチル−２−ベンゾチアゾリルスルフェンアミド（ＮＳ）等のチアゾール系加硫促進剤、１，３−ジフェニルグアニジン（ＤＰＧ）等のグアニジン系加硫促進剤等が挙げられる。なお、本発明のゴム組成物は、３種の加硫促進剤を含むことが好ましい。前記加硫促進剤の配合量は、前記ゴム成分（Ａ）１００質量部に対して０．１〜５質量部の範囲が好ましく、０．２〜３質量部の範囲が更に好ましい。

なお、本発明のゴム組成物は、例えば、バンバリーミキサーやロール等を用いて、上述のように、ゴム成分（Ａ）に、熱可塑性樹脂（Ｂ）及び充填剤（Ｃ）と、必要に応じて適宜選択した各種配合剤とを配合して混練した後、熱入れ、押出等することにより製造することができる。

＜タイヤ＞
本発明のタイヤは、上述したゴム組成物をトレッドゴムに用いたことを特徴とする。本発明のタイヤは、前記ゴム組成物がトレッドゴムに用いられているため、燃費性能、ウェット性能、及び耐摩耗性能に優れる。また、本発明のタイヤは、各種車輌向けのタイヤとして利用できるが、乗用車用タイヤ、ライトトラック用タイヤとして好ましい。

本発明のタイヤは、適用するタイヤの種類に応じ、未加硫のゴム組成物を用いて成形後に加硫して得てもよく、又は予備加硫工程等を経た半加硫ゴムを用いて成形後、さらに本加硫して得てもよい。なお、本発明のタイヤは、好ましくは空気入りタイヤであり、空気入りタイヤに充填する気体としては、通常の或いは酸素分圧を調整した空気の他、窒素、アルゴン、ヘリウム等の不活性ガスを用いることができる。

以下に、実施例を挙げて本発明を更に詳しく説明するが、本発明は下記の実施例に何ら限定されるものではない。

＜ゴム組成物の調製及び評価＞
表１〜表２に示す配合処方に従い、通常のバンバリーミキサーを用いて、硫黄、加硫促進剤及び亜鉛華からなる加硫系配合剤以外の成分を最高温度１６０℃で混練し、得られた混練物に前記加硫系配合剤を配合して、最高温度１１０℃で混練して、ゴム組成物を製造した。得られたゴム組成物に対して、下記の方法で損失正接（ｔａｎδ）及び貯蔵弾性率（Ｅ’）を測定し、更に、ウェット性能、燃費性能、耐摩耗性能を評価した。結果を表１〜表２に示す。

（１）損失正接（ｔａｎδ）及び貯蔵弾性率（Ｅ’）
ゴム組成物を１４５℃で３３分間加硫して得られた加硫ゴムに対して、株式会社上島製作所製スペクトロメーターを用いて、初期荷重１６０ｍｇ、動歪１％、周波数５２Ｈｚの条件下で、０℃、３０℃及び６０℃におけるｔａｎδ（損失正接）、並びに、０℃における貯蔵弾性率（Ｅ’）を測定した。

（２）ウェット性能
上記のようにして得られたゴム組成物をトレッドゴムに用いて、サイズ１９５／６５Ｒ１５の乗用車用空気入りラジアルタイヤを作製した。作製した供試タイヤを試験車に装着し、湿潤路面での実車試験にて、操縦安定性をドライバーのフィーリング評点で表し、比較例１のタイヤのフィーリング評点を１００として指数表示した。指数値が大きい程、ウェット性能に優れることを示す。

（３）燃費性能
上記のようにして測定した各加硫ゴムの６０℃におけるｔａｎδの逆数を計算し、比較例１のｔａｎδの逆数を１００として、それぞれ指数表示した。指数値が大きい程、６０℃におけるｔａｎδが小さく、燃費性能が良好であることを示す。

（４）耐摩耗性能
得られたゴム組成物を１４５℃で３３分加硫後、ＪＩＳ Ｋ ６２６４−２：２００５に準拠し、ランボーン摩耗試験機を使用して２３℃で摩耗量を測定し、比較例１の摩耗量の逆数を１００として、それぞれ指数表示した。指数値が大きい程、摩耗量が少なく、耐摩耗性能が良好であることを示す。

＊１ 天然ゴム：インドネシア製「ＳＩＲ２０」
＊２ ポリブタジエンゴム：ＪＳＲ株式会社製、商品名「ＢＲ０１」
＊３ スチレン−ブタジエン共重合体ゴム：ＪＳＲ株式会社製、商品名「＃１５００」
＊４ カーボンブラック：Ｎ２３４（ＩＳＡＦ）、旭カーボン株式会社製、商品名「＃７８」
＊５ シリカ：東ソー・シリカ工業株式会社製、商品名「ニプシルＡＱ」（ＢＥＴ表面積＝２０５ｍ²／ｇ）
＊６ 大粒径シリカ：東ソー・シリカ工業株式会社製、平均一次粒子径＝２１ｎｍ、窒素吸着比表面積＝１０５ｍ²／ｇ
＊７ シランカップリング剤：ビス（３−トリエトキシシリルプロピル）ジスルフィド、（平均硫黄鎖長：２．３５）、Ｅｖｏｎｉｋ社製、商品名「Ｓｉ７５」（登録商標）
＊８ Ｃ₉系樹脂：ＪＸ日鉱日石エネルギー株式会社製、商品名「日石ネオポリマー（登録商標）１４０」
＊９ Ｃ₅−Ｃ₉系樹脂：日本ゼオン株式会社製、商品名「クイントン（登録商標）Ｇ１００Ｂ」
＊１０ Ｃ₅系樹脂：エクソンモービルケミカル社製、商品名「エスコレッツ（登録商標）１１０２Ｂ」
＊１１ ジシクロペンタジエン樹脂：日本ゼオン株式会社製、商品名「クイントン（登録商標）１１０５」
＊１２ ロジン樹脂：大社松精油株式会社製、商品名「ハイロジン（登録商標）Ｓ」
＊１３ アルキルフェノール樹脂：ＳＩ ＧＲＯＵＰ ＩＮＣ．製、商品名「Ｒ７５１０ＰＪ」
＊１４ テルペンフェノール樹脂：ヤスハラケミカル株式会社製、商品名「ＹＳポリスター（登録商標）Ｓ１４５」
＊１５ 石油系オイル：株式会社ジャパンエナジー製、商品名「プロセスＸ−１４０」
＊１６ 老化防止剤：Ｎ−（１，３−ジメチルブチル）−Ｎ’−フェニル−ｐ−フェニレンジアミン、大内新興化学工業株式会社製、商品名「ノクラック６Ｃ」
＊１７ 加硫促進剤Ａ：１，３−ジフェニルグアニジン、住友化学株式会社製、商品名「ソクシノール（登録商標）Ｄ−Ｇ」
＊１８ 加硫促進剤Ｂ：ジベンゾチアジルジスルフィド、大内新興化学工業株式会社製、商品名「ノクセラー（登録商標）ＤＭ−Ｐ」
＊１９ 加硫促進剤Ｃ：Ｎ−シクロヘキシル−２−ベンゾチアジルスルフェンアミド、大内新興化学工業株式会社製、商品名「ノクセラー（登録商標）ＣＺ−Ｇ」

表１〜表２から、本発明のゴム組成物は、タイヤに適用することで、タイヤの燃費性能、ウェット性能、耐摩耗性能を向上させられることが分かる。

本発明のゴム組成物は、タイヤのトレッドゴムに利用できる。また、本発明のゴム組成物の製造方法は、かかるゴム組成物の製造に利用できる。更に、本発明のタイヤは、各種車輌向けのタイヤとして利用できる。

Claims (9)

1. ポリブタジエンゴムを５５質量％以上含むゴム成分（Ａ）と、熱可塑性樹脂（Ｂ）と、充填剤（Ｃ）と、を含み、
   前記熱可塑性樹脂（Ｂ）の配合量が、前記ゴム成分（Ａ）１００質量部に対して５〜４０質量部であり、
   ０℃におけるｔａｎδが０．５以下であり、
   ３０℃におけるｔａｎδと６０℃におけるｔａｎδとの差が０．０７０以下であることを特徴とする、ゴム組成物。
2. ０℃におけるｔａｎδと３０℃におけるｔａｎδとの差が０．３０以下である、請求項１に記載のゴム組成物。
3. ０℃におけるｔａｎδと６０℃におけるｔａｎδとの差が０．３５以下である、請求項１又は２に記載のゴム組成物。
4. 動歪１％、０℃における貯蔵弾性率が２０ＭＰａ以下である、請求項１〜３のいずれか一項に記載のゴム組成物。
5. 前記充填剤（Ｃ）としてシリカを含み、該シリカの配合量が、前記ゴム成分（Ａ）１００質量部に対して４０〜７０質量部である、請求項１〜４のいずれか一項に記載のゴム組成物。
6. 前記充填剤（Ｃ）としてカーボンブラックを含み、該カーボンブラックの配合量が、前記ゴム成分（Ａ）１００質量部に対して１〜１０質量部である、請求項１〜５のいずれか一項に記載のゴム組成物。
7. 前記熱可塑性樹脂（Ｂ）が、Ｃ₅系樹脂、Ｃ₉系樹脂、Ｃ₅−Ｃ₉系樹脂、ジシクロペンタジエン樹脂、ロジン樹脂、アルキルフェノール樹脂及びテルペンフェノール樹脂からなる群から選択される１種以上の樹脂である、請求項１〜６のいずれか一項に記載のゴム組成物。
8. 請求項１〜７のいずれか一項に記載のゴム組成物の製造方法であって、
   加硫剤及び加硫促進剤を含む加硫系配合剤を除いて、前記ゴム成分（Ａ）と、前記熱可塑性樹脂（Ｂ）と、前記充填剤（Ｃ）とを１５０〜１６５℃で混練する工程を含むことを特徴とする、ゴム組成物の製造方法。
9. 請求項１〜７のいずれか一項に記載のゴム組成物をトレッドゴムに用いたことを特徴とする、タイヤ。