JPWO2017126440A1 - 波長変換部材および発光装置 - Google Patents
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Abstract
熱伝導性が高く、蛍光層の温度上昇を防止でき、強度の大きい光源光を照射しても蛍光性能を維持できる蛍光部材および発光装置を提供する。特定範囲の波長の光を他の波長の光に変換するとともに、透過した光を照射光とする透過型の波長変換部材（１００）であって、無機材料からなり、光を透過する基材（１１０）と、前記基材（１１０）上に設けられ、吸収光に対し変換光を発する蛍光体粒子（１２２）と前記蛍光体粒子（１２２）同士を結合する透光性セラミックス（１２１）とからなる蛍光体層（１２０）と、を備え、前記蛍光体層（１２０）の厚みと前記蛍光体粒子（１２２）の平均粒子径との比が３０未満である。
Description
本発明は、特定範囲の波長の光を他の波長の光に変換するとともに、透過した光を照射光とする透過型の波長変換部材および発光装置に関する。
発光素子として、例えば青色ＬＥＤ素子に接触するようにエポキシやシリコーンなどに代表される樹脂に蛍光体粒子を分散させた波長変換部材を配置したものが知られている。そして、近年では、ＬＥＤに代えて、エネルギー効率が高く、小型化、高出力化に対応しやすい、レーザダイオード（ＬＤ）が用いられたアプリケーションが増えてきている。
レーザは局所的に高いエネルギーの光を照射するため、集中的にレーザ光が照射された樹脂は、その照射箇所が焼け焦げる。これに対し、波長変換部材をリング状に形成しそれを高速で回転させながらレーザを照射することで焼け焦げを抑制する改善策が提案されている（特許文献１）。
ところが、上記のような改善策では、器具、装置の大型化や複雑化を招き、システムは大きな制約を受ける。一方、波長変換部材を構成する樹脂に代えて無機バインダを使用し、無機材料のみで形成された波長変換部材を用いることが提案されている（特許文献２〜７）。
上記のような無機バインダを使用した波長変換部材では、材料自体の耐熱性は向上する。しかし、レーザパワーに対する蛍光体粒子が発熱し、蓄熱が進むと、蛍光体粒子の発光性能が消失することがある。したがって、実際には、高エネルギー環境で波長変換部材の使用は困難である。
本発明は、このような事情に鑑みてなされたものであり、熱抵抗が低く、蛍光体層の温度上昇を防止でき、強度の大きい光源光を照射しても蛍光性能を維持できる波長変換部材および発光装置を提供することを目的とする。
（１）上記の目的を達成するため、本発明の波長変換部材は、特定範囲の波長の光を他の波長の光に変換するとともに、透過した光を照射光とする透過型の波長変換部材であって、無機材料からなり、光を透過する基材と、前記基材上に設けられ、吸収光に対し変換光を発する蛍光体粒子と前記蛍光体粒子同士を結合する透光性セラミックスとからなる蛍光体層と、を備え、前記蛍光体層の厚みと前記蛍光体粒子の平均粒子径との比が３０未満であることを特徴としている。これにより、熱抵抗が低く、蛍光体層の温度上昇を防止でき、強度の大きい光源光を照射しても蛍光性能を維持できる。
具体的には、特定範囲の波長の光源光に対し、前記光源光が５Ｗ／ｍｍ２のパワー密度であるときに、前記蛍光体層の蛍光強度が、前記蛍光体層の最大蛍光強度の５０％以上であることで、高出力で発光させても蛍光性能が低下しない。
（２）また、本発明の波長変換部材は、以下の条件を満たすことを特徴としている。（ａ）前記蛍光体粒子の平均粒子径が１μｍ未満の場合は、前記蛍光体層の厚みと前記蛍光体粒子の平均粒子径との比が２以上３０未満であること。（ｂ）前記蛍光体粒子の平均粒子径が１μｍ以上５μｍ未満の場合は、前記蛍光体層の厚みと前記蛍光体粒子の平均粒子径との比が２以上１５未満であること。（ｃ）前記蛍光体粒子の平均粒子径が５μｍ以上１０μｍ未満の場合は、前記蛍光体層の厚みと前記蛍光体粒子の平均粒子径との比が２以上１０未満であること。（ｄ）前記蛍光体粒子の平均粒子径が１０μｍ以上の場合は、前記蛍光体層の厚みと前記蛍光体粒子の平均粒子径との比が１．５以上５未満であること。
このように、波長変換部材は、透過型として用いられた場合に、蛍光体層内の粒子数の密度が高くなりすぎず、粒界の熱抵抗を低減できる一方、蛍光体層内の構造を均質にし、均質な光を得ることができる。本発明における均質な光とは、「二次元色彩輝度計（コニカミノルタCA−2500）を用いて測定した際に面内における吸収光（励起光）のスペクトルピークの平均値に対して、局所的な吸収光（励起光）のスペクトルピーク値が２倍未満であること」とする。
（３）また、本発明の波長変換部材は、前記蛍光体層の、前記蛍光体粒子の最表面および前記基材と接する平面で挟まれた一定厚さの層の見かけ上の体積に対して、前記見かけ上の体積から前記見かけ上の体積内に含まれる固体成分の体積を差し引くことで算出された空隙部分の体積の割合を空隙率と定義した場合に、その前記空隙率は、３０〜７０％であることを特徴としている。これにより、蛍光体層内に分散した気孔を多数有するため、照射された光が蛍光体層内で分散（乱反射）し、蛍光体粒子に光が照射されやすくなる。
（４）また、本発明の波長変換部材は、前記基材が、サファイアからなることを特徴としている。これにより、高い熱伝導性を維持でき、蛍光体層の温度上昇を抑えることができる。
（５）また、本発明の発光装置は、特定範囲の波長の光源光を発生させる光源と、前記光源光を吸収し、他の波長の光に変換し発光する上記の（１）から（４）のいずれかに記載の波長変換部材と、を備えることを特徴としている。これにより、強度の大きい光源光を照射しても蛍光性能を維持できる発光装置を実現できる。
本発明によれば、熱抵抗が低く、蛍光体層の温度上昇を防止でき、強度の大きい光源光を照射しても蛍光性能を維持できる。
次に、本発明の実施の形態について、図面を参照しながら説明する。説明の理解を容易にするため、各図面において同一の構成要素に対しては同一の参照番号を付し、重複する説明は省略する。なお、構成図において、各構成要素の大きさは概念的に表したものであり、実際の寸法比率を表すものではない。
［透過型の発光装置の構成］
図１は、透過型の発光装置１０を示す模式図である。図１に示すように、発光装置１０は、光源５０および波長変換部材１００を備え、波長変換部材１００を透過した光源光および波長変換部材１００内で光源光による励起で発生した光を合わせて照射光を放射している。照射光は例えば白色光とすることができる。
図１は、透過型の発光装置１０を示す模式図である。図１に示すように、発光装置１０は、光源５０および波長変換部材１００を備え、波長変換部材１００を透過した光源光および波長変換部材１００内で光源光による励起で発生した光を合わせて照射光を放射している。照射光は例えば白色光とすることができる。
光源５０には、ＬＥＤ（Light Emitting Diode）またはＬＤ（Laser Diode）のチップを用いることができる。ＬＥＤは、発光装置１０の設計に応じて特定範囲の波長を有する光源光を発生させる。例えば、ＬＥＤは、青色光を発生させる。また、ＬＤを用いた場合には波長や位相のばらつきの少ないコヒーレント光を発生できる。なお、光源５０は、これらに限られず、可視光以外を発生させるものであってもよいが、紫外光、青色光、または緑色光を発生させるものが好ましく、特に青色光を発生させるものが好ましい。
［透過型の波長変換部材の構成］
波長変換部材１００は、基材１１０および蛍光体層１２０を備え、板状に形成され、光源光を透過させつつ、光源光に励起して波長の異なる光を発生させる。例えば、青色光を透過させつつ、緑と赤の蛍光や黄色の蛍光を発生させて白色光を放射できる。基材１１０は、板状に形成され、例えば、光源光を透過させるガラスやサファイア等の無機材料で構成できる。基材１１０は、高い熱伝導性を有するサファイアからなることが好ましい。その結果、蛍光体層１２０の蓄熱を抑え、温度上昇を抑制でき、発熱による温度消光を防止できる。
波長変換部材１００は、基材１１０および蛍光体層１２０を備え、板状に形成され、光源光を透過させつつ、光源光に励起して波長の異なる光を発生させる。例えば、青色光を透過させつつ、緑と赤の蛍光や黄色の蛍光を発生させて白色光を放射できる。基材１１０は、板状に形成され、例えば、光源光を透過させるガラスやサファイア等の無機材料で構成できる。基材１１０は、高い熱伝導性を有するサファイアからなることが好ましい。その結果、蛍光体層１２０の蓄熱を抑え、温度上昇を抑制でき、発熱による温度消光を防止できる。
蛍光体層１２０は、基材１１０上に膜として設けられ、蛍光体粒子１２２と透光性セラミックス１２１とで形成されている。透光性セラミックス１２１は、蛍光体粒子１２２同士を結合するとともに基材１１０と蛍光体粒子１２２とを結合している。蛍光体粒子径に対する蛍光体層１２０の厚みが薄いため、蛍光体層１２０で生じた熱を効率よく基材１１０へ伝導し、蛍光体層１２０の温度上昇を防止できる。その結果、強度の大きい光源光を照射しても蛍光性能を維持できる。
すなわち、高エネルギー密度レーザを光源光とする場合でも、必要な色設計が可能な範囲でできるだけ薄い蛍光体層１２０を形成することで蛍光体粒子１２２の発熱（蓄熱）による温度消光を抑制できる。なお、熱伝導性を考慮すると、蛍光体層１２０の厚みは、下記の表の通りであることが好ましい。
熱の伝えにくさを表す熱抵抗は蛍光体層の熱抵抗率または熱伝導率および面積を一定とした場合には厚みに依存し、厚くなるほど熱抵抗は増加する。レーザを照射した場合に熱抵抗が小さいほど、すなわち厚みが薄いほど熱は伝わりやすく蓄熱が起こりにくくなり、発熱（蓄熱）による温度消光を抑制することができる。
透光性セラミックス１２１は、蛍光体粒子１２２を保持するための無機バインダであり、例えばシリカ（ＳｉＯ２）、リン酸アルミニウムで構成される。蛍光体粒子１２２には、例えばイットリウム・アルミニウム・ガーネット系蛍光体（ＹＡＧ系蛍光体）およびルテチウム・アルミニウム・ガーネット系蛍光体（ＬＡＧ系蛍光体）を用いることができる。
その他、蛍光体粒子は、発光させる色の設計に応じて以下のような材料から選択できる。例えば、ＢａＭｇＡｌ１０Ｏ１７：Ｅｕ、ＺｎＳ：Ａｇ、Ｃｌ、ＢａＡｌ２Ｓ４：ＥｕあるいはＣａＭｇＳｉ２Ｏ６：Ｅｕなどの青色系蛍光体、Ｚｎ２ＳｉＯ４：Ｍｎ、（Ｙ，Ｇｄ）ＢＯ３：Ｔｂ、ＺｎＳ：Ｃｕ、Ａｌ、（Ｍ１）２ＳｉＯ４：Ｅｕ、（Ｍ１）（Ｍ２）２Ｓ：Ｅｕ、（Ｍ３）３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ、ＳｉＡｌＯＮ：Ｅｕ、ＣａＳｉＡｌＯＮ：Ｅｕ、（Ｍ１）Ｓｉ２Ｏ２Ｎ：Ｅｕあるいは（Ｂａ，Ｓｒ，Ｍｇ）２ＳｉＯ４：Ｅｕ，Ｍｎなどの黄色または緑色系蛍光体、（Ｍ１）３ＳｉＯ５：Ｅｕあるいは（Ｍ１）Ｓ：Ｅｕなどの黄色、橙色または赤色系蛍光体、（Ｙ，Ｇｄ）ＢＯ３：Ｅｕ、Ｙ２Ｏ２Ｓ：Ｅｕ、（Ｍ１）２Ｓｉ５Ｎ８：Ｅｕ、（Ｍ１）ＡｌＳｉＮ３：ＥｕあるいはＹＰＶＯ４：Ｅｕなどの赤色系蛍光体が挙げられる。なお、上記化学式において、Ｍ１は、Ｂａ、Ｃａ、ＳｒおよびＭｇからなる群のうちの少なくとも１つが含まれ、Ｍ２は、ＧａおよびＡｌのうちの少なくとも１つが含まれ、Ｍ３は、Ｙ、Ｇｄ、ＬｕおよびＴｅからなる群のうち少なくとも１つが含まれる。なお、上記の蛍光体粒子は一例であり、波長変換部材に用いられる蛍光体粒子が必ずしも上記に限られるわけではない。
蛍光体層１２０の空隙率は、３０％以上７０％以下であることが好ましい。気孔が蛍光体層１２０内に多く形成されているため、蛍光体層１２０が薄くても内部で光が分散し、効率よく蛍光体粒子１２２に光源光が照射される。
蛍光体層１２０の厚みは、蛍光体粒子１２２の平均粒子径に応じて、その蛍光体層の厚みと蛍光体粒子の平均粒子径との比が所定範囲にあることが好ましい。蛍光体粒子の粒子径に対し、膜厚が所定倍未満であるため、蛍光体層１２０内の粒子数の密度が高くなりすぎず、粒界の熱抵抗を低減できる。したがって、高出力で発光させても蛍光性能が低下しない発光装置１０を構成できる。このような発光装置１０は、例えば工場、球場や美術館等の公共施設の照明、または自動車のヘッドランプ等に応用すると高い効果が見込める。一方、蛍光体粒子の粒子径に対し、膜厚が所定倍以上であるため、蛍光体層１２０内の構造を均質にし、蛍光体層１２０の強度を維持できるとともに、均質な光を得ることができる。
上記のような構成により、波長変換部材１００は、光源光が５Ｗ／ｍｍ２のパワー密度であるときに、蛍光体層１２０の蛍光強度が、蛍光体層１２０の最大蛍光強度の５０％以上であることが好ましい。このような特性の波長変換部材１００は、膜の透過性が適正な範囲内であり、蛍光体層１２０による蛍光の変換性能を十分に活かすことができる。
［波長変換部材の作製方法］
図２（ａ）、（ｂ）、（ｃ）は、それぞれ本発明の波長変換部材の作製工程を示す断面図である。まず無機バインダ、溶剤、蛍光体粒子を準備する。好ましい無機バインダとして、例えばエタノールにシリコンの前駆体を溶かして得られたエチルシリケートを用いることができる。
図２（ａ）、（ｂ）、（ｃ）は、それぞれ本発明の波長変換部材の作製工程を示す断面図である。まず無機バインダ、溶剤、蛍光体粒子を準備する。好ましい無機バインダとして、例えばエタノールにシリコンの前駆体を溶かして得られたエチルシリケートを用いることができる。
その他、無機バインダは、加水分解あるいは酸化により酸化ケイ素となる酸化ケイ素前駆体、ケイ酸化合物、シリカ、およびアモルファスシリカからなる群のうちの少なくとも１種を含む原料を、常温で反応させるか、または、５００℃以下の温度で熱処理することにより得られたものであってもよい。酸化ケイ素前駆体としては、例えば、ペルヒドロポリシラザン、エチルシリケート、メチルシリケートを主成分としたものが挙げられる。
また、溶剤としては、ブタノール、イソホロン、テルピネオール、グリセリン等の高沸点溶剤を用いることができる。蛍光体粒子には、例えばＹＡＧ、ＬＡＧ等の粒子を用いることができる。光源光に対して得ようとする照射光に応じて蛍光体粒子の種類や量を調整する。例えば、青色光に対して白色光を得ようとする場合には、青色光による励起で緑色光および赤色光または黄色光を放射する蛍光体粒子をそれぞれ適量選択する。
図２（ａ）に示すように、これらの無機バインダ、溶剤、蛍光体粒子を混合してペースト（インク）４１０を作製する。混合にはボールミル等を用いることができる。一方で、無機材料の基材を準備する。基材には、ガラス、サファイア等を用いることができる。基材は板状であることが好ましい。また、基材にアルミニウムを用いることで反射型の波長変換部材を作製することもできる。
次に、図２（ｂ）に示すように、スクリーン印刷法を用いて、得られたペースト４１０を平均粒子径に対して上記の表に示す範囲の膜厚になるように基材１１０に塗布する。スクリーン印刷は、ペースト４１０をインキスキージ５１０で、枠に張られたシルクスクリーン５２０に押しつけて行なうことができる。スクリーン印刷法以外に、スプレー法、ディスペンサーによる描画法、インクジェット法が挙げられるが、薄い厚みの蛍光体層を安定的に形成するためにはスクリーン印刷法が好ましい。
そして、印刷されたペースト４１０を乾燥させて、炉６００内で熱処理することで溶剤を飛ばすとともに無機バインダの有機分を飛ばして無機バインダ中の主金属を酸化（主金属がＳｉの場合はＳｉＯ２化）させ、その際に蛍光体層１２０と基材１１０とを接着する。このようにして、波長変換部材を得ることができる。
そして、発光装置は、透過性セラミックスの基材を用いた波長変換部材をＬＥＤチップ上に接着、またはＬＥＤチップが発する光の主たる放射方向に一定の距離を空けて設置することで作製することができる。
［実施例］
（１．基材に対する消光状態の確認）
（１−１）試料の作製方法
まず、以下のように波長変換部材を作製した。エチルシリケートとテルピネオールをＹＡＧ蛍光体粒子（平均粒子径１８μｍ）と混合して作製されたペーストを、スクリーン印刷法を用いて４０μｍの厚みになるよう基材となるガラス、サファイア、アルミニウムの板にそれぞれ塗布し、熱処理して波長変換部材の試料を得た。
（１．基材に対する消光状態の確認）
（１−１）試料の作製方法
まず、以下のように波長変換部材を作製した。エチルシリケートとテルピネオールをＹＡＧ蛍光体粒子（平均粒子径１８μｍ）と混合して作製されたペーストを、スクリーン印刷法を用いて４０μｍの厚みになるよう基材となるガラス、サファイア、アルミニウムの板にそれぞれ塗布し、熱処理して波長変換部材の試料を得た。
（１−２）評価方法
上記作製方法により得られた波長変換部材にレーザを照射し、レーザ入力値に対する蛍光の発光強度と発光効率維持率を調べた。図３（ａ）、（ｂ）は、それぞれ波長変換部材に対する透過型、反射型の評価システム７００、８００を示す断面図である。図３（ａ）に示すように、透過型の評価システム７００は、光源７１０、平面凸レンズ７２０、両凸レンズ７３０、バンドパスフィルタ７３５、パワーメータ７４０で構成されている。なお、バンドパスフィルタ７３５は、波長４８０ｎｍ以下の光をカットするフィルタであり、蛍光の発光強度を測定する際に、透過した光源光（励起光）を蛍光と切り分けるために、両凸レンズとパワーメータの間に設置される。
上記作製方法により得られた波長変換部材にレーザを照射し、レーザ入力値に対する蛍光の発光強度と発光効率維持率を調べた。図３（ａ）、（ｂ）は、それぞれ波長変換部材に対する透過型、反射型の評価システム７００、８００を示す断面図である。図３（ａ）に示すように、透過型の評価システム７００は、光源７１０、平面凸レンズ７２０、両凸レンズ７３０、バンドパスフィルタ７３５、パワーメータ７４０で構成されている。なお、バンドパスフィルタ７３５は、波長４８０ｎｍ以下の光をカットするフィルタであり、蛍光の発光強度を測定する際に、透過した光源光（励起光）を蛍光と切り分けるために、両凸レンズとパワーメータの間に設置される。
平面凸レンズ７２０に入った光源光は、波長変換部材１００上の焦点へ集光される。そして、波長変換部材１００から生じた放射光を両凸レンズ７３０で集光し、その集光された光について波長４８０ｎｍ以下をカットした光の強度をパワーメータ７４０で測定する。この測定値を蛍光の発光強度とする。一方、図３（ｂ）に示すように、反射型の評価システム８００は、構成要素は評価システム７００と同じであるが、波長変換部材１００からの反射光を集光して測定できるように各要素が配置されている。レーザ光をレンズで集光し、照射面積を絞ることで、低出力のレーザでも単位面積あたりのエネルギー密度が上げられる。このエネルギー密度をレーザパワー密度とする。
適宜、上記の２種の評価システム７００、８００を使い分け波長変換部材の評価を行なった。透過型の評価システム７００では、上記のガラスまたはサファイアの基材の試料を用い、反射型の評価システム８００では、アルミニウムの基材の試料を用いた。なお、蛍光の発光強度とは、上記の評価システムを用いた場合に輝度計に示される数字を無次元化した相対強度であり、発光効率維持率とは、発熱や蓄熱の影響を無視できる低いレーザパワー密度における、発光効率を１００％とした場合の各レーザパワー密度に対する発光効率の割合である。
（１−３）評価結果
上記の評価結果として基材に対する発光特性を確認できた。図４（ａ）、（ｂ）は、それぞれ基材を変えたときの発光特性を示すグラフである。３種の基材で一定のレーザパワー密度まではパワー密度の増加に伴い蛍光の発光強度がほぼ比例の関係で増加していくことが確認された。サファイア基材ではレーザパワー密度が４８Ｗ／ｍｍ２、アルミニウム基材では２７Ｗ／ｍｍ２、ガラス基材では１１Ｗ／ｍｍ２以上で発光が減少した。このことから、３種の基材のうち特にサファイア基材が蛍光体の消光を抑制できていると言える。
上記の評価結果として基材に対する発光特性を確認できた。図４（ａ）、（ｂ）は、それぞれ基材を変えたときの発光特性を示すグラフである。３種の基材で一定のレーザパワー密度まではパワー密度の増加に伴い蛍光の発光強度がほぼ比例の関係で増加していくことが確認された。サファイア基材ではレーザパワー密度が４８Ｗ／ｍｍ２、アルミニウム基材では２７Ｗ／ｍｍ２、ガラス基材では１１Ｗ／ｍｍ２以上で発光が減少した。このことから、３種の基材のうち特にサファイア基材が蛍光体の消光を抑制できていると言える。
蛍光体粒子は温度の上昇により温度消光で発光性能が低下する。しかし、サファイアはガラスよりも熱伝導率が高い。したがって、サファイア基材では蛍光体粒子からの発熱を波長変換部材内に蓄熱しにくく蛍光体の消光が抑制されたと考えられる。
また、上記の結果によれば、熱伝導率の高いアルミニウム基材よりもサファイア基材のほうが消光を抑制できている。これは、透過型のサファイア基材の測定ではレーザを基材から入射するため、蛍光体へ蓄熱された熱がすぐに基材へ放熱されるためと考えられる。
（２．サファイア基材で、蛍光体層の膜厚／平均粒子径に対する温度消光状態の確認）
（２−１）試料の作製方法
エチルシリケートとテルピネオールをＹＡＧ系蛍光体粒子（平均粒子径６μm）と混合して作製されたペーストを、スクリーン印刷法を用いてそれぞれ９、１４、３０、６０、７０μｍの厚みになるよう基材となるサファイア板に塗布し、下記の表の通り、波長変換部材の試料を得た。
（２−１）試料の作製方法
エチルシリケートとテルピネオールをＹＡＧ系蛍光体粒子（平均粒子径６μm）と混合して作製されたペーストを、スクリーン印刷法を用いてそれぞれ９、１４、３０、６０、７０μｍの厚みになるよう基材となるサファイア板に塗布し、下記の表の通り、波長変換部材の試料を得た。
（２−２）評価方法
上記の波長変換部材の作製方法により得られた波長変換部材について、透過型の評価システム７００を用いてレーザ照射を行ない、レーザパワー密度に対する蛍光の発光強度および発光効率維持率を調べた。
上記の波長変換部材の作製方法により得られた波長変換部材について、透過型の評価システム７００を用いてレーザ照射を行ない、レーザパワー密度に対する蛍光の発光強度および発光効率維持率を調べた。
（２−３）評価結果
上記の評価結果として蛍光体層の発光特性を確認できた。図５（ａ）、（ｂ）は、それぞれ一定の蛍光体粒子径に対して蛍光体層の厚みを変えたときの発光特性を示すグラフである。各条件について、レーザパワー密度に対する蛍光の発光強度および発光効率維持率をそれぞれ示している。
上記の評価結果として蛍光体層の発光特性を確認できた。図５（ａ）、（ｂ）は、それぞれ一定の蛍光体粒子径に対して蛍光体層の厚みを変えたときの発光特性を示すグラフである。各条件について、レーザパワー密度に対する蛍光の発光強度および発光効率維持率をそれぞれ示している。
図５（ａ）、（ｂ）に示すように、蛍光体層の膜厚／蛍光体粒子の粒子径との比が２〜１２では、低いほど蛍光の発光強度が大きくなる傾向が確認された。蛍光体層の膜厚／蛍光体粒子の粒子径が適度に小さくなることで蛍光体層の光透過性が最適となり、蛍光体による励起光の光変換性能を最大限に発揮しつつ、多くの光を透過させやすくなったと考えられる。
一方、蛍光体層の膜厚／蛍光体粒子の平均粒子径との比が１．５の場合には、２の場合に比べ蛍光の発光強度が減少した。これは、粒子径に対して膜厚が過度に薄くなり、励起光が光変換されずに透過してしまうことが多く、蛍光体の光変換する性能を十分に発揮することができずに蛍光の発光強度が減少したと考えられる。また、粒子径に対して過度に膜厚が厚いと、蛍光体層の光透過性が減少し、励起光が進行する方向と同方向へ放出される蛍光の発光強度が減少したと考えられる。
（３．膜厚／平均粒子径別の蛍光の発光強度および発光効率維持率の確認）
（３−１）試料の作成方法
エチルシリケートとテルピネオールをＹＡＧ系蛍光体粒子と混合して作製されたペーストを、スクリーン印刷法を用いて基材となるサファイア板（透過型）に塗布した。
（３−１）試料の作成方法
エチルシリケートとテルピネオールをＹＡＧ系蛍光体粒子と混合して作製されたペーストを、スクリーン印刷法を用いて基材となるサファイア板（透過型）に塗布した。
（３−２）評価方法
上記の波長変換部材の作製方法により得られた波長変換部材について、透過型の評価システム７００を用いてレーザ照射を行ない、５Ｗ／ｍｍ２のレーザパワー密度における蛍光の発光強度を調べた。５Ｗ／ｍｍ２の低レーザパワー密度において、膜厚／平均粒子径が上記表１に示す範囲を含む適切な範囲で、同一粒径で膜厚を変化させたサンプルの発光強度を測定した。値が最大となる膜厚を有するサンプルの発光強度値を基準値（中心）として他のサンプル（基準値としたサンプルと同一粒径で膜厚が異なる）各膜厚での値が、基準値と比して５０％以上であれば合格、５０％未満であれば不合格とした。
上記の波長変換部材の作製方法により得られた波長変換部材について、透過型の評価システム７００を用いてレーザ照射を行ない、５Ｗ／ｍｍ２のレーザパワー密度における蛍光の発光強度を調べた。５Ｗ／ｍｍ２の低レーザパワー密度において、膜厚／平均粒子径が上記表１に示す範囲を含む適切な範囲で、同一粒径で膜厚を変化させたサンプルの発光強度を測定した。値が最大となる膜厚を有するサンプルの発光強度値を基準値（中心）として他のサンプル（基準値としたサンプルと同一粒径で膜厚が異なる）各膜厚での値が、基準値と比して５０％以上であれば合格、５０％未満であれば不合格とした。
蛍光体を利用して光変換を行なった光変換光を利用する場合に、目的とする色合いを得るために励起光となる光を積極的に透過させたい場合やできるだけ透過させない場合が生じる。いずれの状況においても蛍光体から得られる蛍光の発光強度（以下、表中で蛍光強度とする）が、最大蛍光強度の５０％未満となった場合には照明機器としての利用価値が得られないと判断し、基準値を５０％に設定した。
（３−３）評価結果
下表は、条件と結果をまとめた表である。
下表は、条件と結果をまとめた表である。
透過型の波長変換部材について、蛍光体粒子の平均粒子径および蛍光体層の厚み／蛍光体粒子の平均粒子径が表１の範囲内で判断基準を満たしていることが確認できた。
（４．蛍光体粒子の種類による違い）
（４−１）試料の作製方法
エチルシリケートとテルピネオールをＹＡＧ系蛍光体粒子と混合して作製されたペーストを、スクリーン印刷法を用いて膜厚が４０μｍになるよう基材となるサファイア板に塗布した。蛍光体粒子は、６、１３、１８μｍの３種の平均粒子径のものを用いた。
（４−１）試料の作製方法
エチルシリケートとテルピネオールをＹＡＧ系蛍光体粒子と混合して作製されたペーストを、スクリーン印刷法を用いて膜厚が４０μｍになるよう基材となるサファイア板に塗布した。蛍光体粒子は、６、１３、１８μｍの３種の平均粒子径のものを用いた。
（４−２）評価方法
上記の波長変換部材の作製方法により得られたサファイア基材の波長変換部材について、透過型の評価システム７００を用いてレーザ照射を行ない、レーザパワー密度に対する蛍光の発光強度および発光効率維持率を調べた。
上記の波長変換部材の作製方法により得られたサファイア基材の波長変換部材について、透過型の評価システム７００を用いてレーザ照射を行ない、レーザパワー密度に対する蛍光の発光強度および発光効率維持率を調べた。
（４−３）評価結果
図６（ａ）、（ｂ）は、それぞれ蛍光体粒子の平均粒子径を変えたときの発光特性を示すグラフである。図６（ａ）、（ｂ）に示すように、蛍光体粒子の平均粒子径が大きいほど蛍光の発光強度が高くなることが確認された。蛍光体粒子が大きいほど変換効率が高いこと、また、蛍光体粒子同士の接点が少なくなり蓄熱を防止できたことの双方の効果によるものと考えられる。
図６（ａ）、（ｂ）は、それぞれ蛍光体粒子の平均粒子径を変えたときの発光特性を示すグラフである。図６（ａ）、（ｂ）に示すように、蛍光体粒子の平均粒子径が大きいほど蛍光の発光強度が高くなることが確認された。蛍光体粒子が大きいほど変換効率が高いこと、また、蛍光体粒子同士の接点が少なくなり蓄熱を防止できたことの双方の効果によるものと考えられる。
（５．空隙率について）
（５−１）試料の作製方法
エチルシリケートとテルピネオールをＹＡＧ系蛍光体粒子（平均粒子径１８μｍ）と混合して作製されたペーストを、スクリーン印刷法を用いて４０μｍの厚みになるよう基材となるサファイア板に塗布し波長変換部材の試料を得た。
（５−１）試料の作製方法
エチルシリケートとテルピネオールをＹＡＧ系蛍光体粒子（平均粒子径１８μｍ）と混合して作製されたペーストを、スクリーン印刷法を用いて４０μｍの厚みになるよう基材となるサファイア板に塗布し波長変換部材の試料を得た。
（５−２）評価方法
得られた波長変換部材について空隙率の計算とレーザ照射試験を行ない、空隙率と蛍光の発光強度および飽和点の関係を確認した。空隙率は、蛍光体膜上の蛍光体粒子の最表面を直線で結んだ見かけ上の体積に対する、蛍光体膜内の空隙部分の体積の割合と定義して算出した。空隙部分の体積は、見かけ上の体積から固体成分の体積を差し引き算出した。
得られた波長変換部材について空隙率の計算とレーザ照射試験を行ない、空隙率と蛍光の発光強度および飽和点の関係を確認した。空隙率は、蛍光体膜上の蛍光体粒子の最表面を直線で結んだ見かけ上の体積に対する、蛍光体膜内の空隙部分の体積の割合と定義して算出した。空隙部分の体積は、見かけ上の体積から固体成分の体積を差し引き算出した。
（５−３）評価結果
図７（ａ）、（ｂ）は、それぞれ空隙率と蛍光の発光強度および飽和点の関係を示すグラフである。図７（ａ）、（ｂ）に示す空隙率と蛍光の発光強度および飽和点の関係より、空隙率が３０〜７０％の範囲では蛍光の発光強度、飽和点が安定していることが確認された。空隙率が３０％未満では製作時の熱処理により、剥離が発生してしまい、波長変換部材は製造困難である。この剥離の原因は、基材と蛍光体層との熱膨張の差によるものと考えられる。また、空隙率が７０％以上では蛍光体層の構造の維持が難しく製造が困難である。
図７（ａ）、（ｂ）は、それぞれ空隙率と蛍光の発光強度および飽和点の関係を示すグラフである。図７（ａ）、（ｂ）に示す空隙率と蛍光の発光強度および飽和点の関係より、空隙率が３０〜７０％の範囲では蛍光の発光強度、飽和点が安定していることが確認された。空隙率が３０％未満では製作時の熱処理により、剥離が発生してしまい、波長変換部材は製造困難である。この剥離の原因は、基材と蛍光体層との熱膨張の差によるものと考えられる。また、空隙率が７０％以上では蛍光体層の構造の維持が難しく製造が困難である。
（６．焼結体との比較）
（６−１）評価方法
上記の波長変換部材の作製方法により得られた本発明の波長変換部材（膜厚４０μｍ）と焼結体（一辺２０．０ｍｍ、厚さ１．０ｍｍの正方板形状）の蛍光体プレートについて、透過型の評価システム７００を用いてレーザ照射を行ない、レーザパワー密度に対する蛍光の発光強度を調べて空隙率による蛍光の発光強度の変化を確認した。
（６−１）評価方法
上記の波長変換部材の作製方法により得られた本発明の波長変換部材（膜厚４０μｍ）と焼結体（一辺２０．０ｍｍ、厚さ１．０ｍｍの正方板形状）の蛍光体プレートについて、透過型の評価システム７００を用いてレーザ照射を行ない、レーザパワー密度に対する蛍光の発光強度を調べて空隙率による蛍光の発光強度の変化を確認した。
空隙率は、蛍光体膜上の蛍光体粒子の最表面を直線で結んだ見かけ上の体積に対する、蛍光体膜内の空隙部分の体積の割合と定義して算出した。空隙部分の体積は、見かけ上の体積から固体成分の体積を差し引き算出した。波長変換部材の空隙率は４０％、焼結体の空隙率は１％未満であった。
（６−２）評価結果
図８（ａ）、（ｂ）は、それぞれ焼結体と波長変換部材の発光特性を示すグラフである。図８（ａ）、（ｂ）に示す波長変換部材のほうが、蛍光の発光強度が高いことが確認された。これは、波長変換部材の層内の空隙により光の散乱が起こり、効率よく光を変換するために蛍光の発光強度が高くなったと考えられる。一方で、空隙の少ない焼結体は、緻密であるため内部での光の散乱が少なくレーザ光を透過してしまうと考えられる。
図８（ａ）、（ｂ）は、それぞれ焼結体と波長変換部材の発光特性を示すグラフである。図８（ａ）、（ｂ）に示す波長変換部材のほうが、蛍光の発光強度が高いことが確認された。これは、波長変換部材の層内の空隙により光の散乱が起こり、効率よく光を変換するために蛍光の発光強度が高くなったと考えられる。一方で、空隙の少ない焼結体は、緻密であるため内部での光の散乱が少なくレーザ光を透過してしまうと考えられる。
空隙率が少ない焼結体の場合には厚み１ｍｍ（１０００μｍ）の厚みがあってもなおレーザを透過しているのに対し、本発明の波長変換部材は厚み４０μｍであるにも関わらず、最適な空隙を含み、光を散乱させて蛍光を効率よく取出すことができるため、非常に有効であると考えられる。
１０ 発光装置
５０ 光源
１００ 波長変換部材
１１０ 基材
１２０ 蛍光体層
１２１ 透光性セラミックス
１２２ 蛍光体粒子
４１０ ペースト
５１０ インキスキージ
５２０ シルクスクリーン
６００ 炉
７００、８００ 評価システム
７１０ 光源
７２０ 平面凸レンズ
７３０ 両凸レンズ
７３５ バンドパスフィルタ
７４０ パワーメータ
５０ 光源
１００ 波長変換部材
１１０ 基材
１２０ 蛍光体層
１２１ 透光性セラミックス
１２２ 蛍光体粒子
４１０ ペースト
５１０ インキスキージ
５２０ シルクスクリーン
６００ 炉
７００、８００ 評価システム
７１０ 光源
７２０ 平面凸レンズ
７３０ 両凸レンズ
７３５ バンドパスフィルタ
７４０ パワーメータ
Claims (5)
- 特定範囲の波長の光を他の波長の光に変換するとともに、透過した光を照射光とする透過型の波長変換部材であって、
無機材料からなり、光を透過する基材と、
前記基材上に設けられ、吸収光に対し変換光を発する蛍光体粒子と前記蛍光体粒子同士を結合する透光性セラミックスとからなる蛍光体層と、を備え、
前記蛍光体層の厚みと前記蛍光体粒子の平均粒子径との比が３０未満であり、
特定範囲の波長の光源光に対し、前記光源光が５Ｗ／ｍｍ２のパワー密度であるときに、前記蛍光体層の蛍光強度が、前記蛍光体層の最大蛍光強度の５０％以上であることを特徴とする波長変換部材。 - 以下の条件を満たすことを特徴とする請求項１に記載の波長変換部材。
（ａ）前記蛍光体粒子の平均粒子径が１μｍ未満の場合は、前記蛍光体層の厚みと前記蛍光体粒子の平均粒子径との比が２以上３０未満であること。
（ｂ）前記蛍光体粒子の平均粒子径が１μｍ以上５μｍ未満の場合は、前記蛍光体層の厚みと前記蛍光体粒子の平均粒子径との比が２以上１５未満であること。
（ｃ）前記蛍光体粒子の平均粒子径が５μｍ以上１０μｍ未満の場合は、前記蛍光体層の厚みと前記蛍光体粒子の平均粒子径との比が２以上１０未満であること。
（ｄ）前記蛍光体粒子の平均粒子径が１０μｍ以上の場合は、前記蛍光体層の厚みと前記蛍光体粒子の平均粒子径との比が１．５以上５未満であること。 - 前記蛍光体層の、前記蛍光体粒子の最表面および前記基材と接する平面で挟まれた一定厚さの層の見かけ上の体積に対して、前記見かけ上の体積から前記見かけ上の体積内に含まれる固体成分の体積を差し引くことで算出された空隙部分の体積の割合を空隙率と定義した場合に、その前記空隙率は、３０〜７０％であることを特徴とする請求項１または請求項２のいずれかに記載の波長変換部材。
- 前記基材は、サファイアからなることを特徴とする請求項１から請求項３のいずれかに記載の波長変換部材。
- 特定範囲の波長の光源光を発生させる光源と、
前記光源光を吸収し、他の波長の光に変換し発光する請求項１から請求項４のいずれかに記載の波長変換部材と、を備えることを特徴とする発光装置。
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