JPWO2017122538A1 - 光電変換素子および撮像素子ならびに電子機器 - Google Patents
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Abstract
Description
1.実施の形態(有機光電変換層にサブフタロシアニンまたはその誘導体およびドーパントを含む光電変換素子)
1−1.基本構成
1−2.製造方法
1−3.作用・効果
2.変形例(複数の有機光電変換層を積層した光電変換素子)
3.適用例
4.実施例
図1は、本開示の一実施の形態の光電変換素子(光電変換素子10)の断面構成を表したものである。光電変換素子10は、例えば、CCDイメージセンサまたはCMOSイメージセンサ等の撮像素子(後述)において1つの画素を構成するものである。光電変換素子10は、それぞれ異なる波長域の光を選択的に検出して光電変換を行う1つの有機光電変換部11Gと、2つの無機光電変換部11B,11Rとが縦方向に積層された構造を有するものである。また、光電変換素子10は、無機光電変換部11B,11Rが設けられている半導体基板11の表面(受光面とは反対側の面S2)側に、画素トランジスタ(後述の転送トランジスタTr1〜3を含む)が形成されると共に、多層配線層(多層配線層51)を有する。
光電変換素子10は、1つの有機光電変換部11Gと、2つの無機光電変換部11B,11Rとの積層構造を有しており、これにより、1つの素子で赤(R),緑(G),青(B)の各色信号を取得するようになっている。有機光電変換部11Gは、半導体基板11の裏面(面S1)上に形成され、無機光電変換部11B,11Rは、半導体基板11内に埋め込み形成されている。以下、各部の構成について説明する。
有機光電変換部11Gは、有機半導体を用いて、選択的な波長域の光(ここでは緑色光)を吸収して、電子−正孔対を発生させる有機光電変換素子である。有機光電変換部11Gは、信号電荷を取り出すための一対の電極(下部電極15a,上部電極18)間に有機光電変換層17を挟み込んだ構成を有している。下部電極15aおよび上部電極18は、後述するように、配線層やコンタクトメタル層を介して、半導体基板11内に埋設された導電性プラグ120a1,120b1に電気的に接続されている。
バイオレットの前駆体である塩化物を例に説明する。まず、クリスタルバイオレットの塩化物の入った蒸着ボートを加熱する。蒸着ボート内ではクリスタルバイオレットの塩化物に水素(H)が付加されて還元され、クリスタルバイオレットのロイコ塩(式(1−1))が生成する。このクリスタルバイオレットのロイコ塩がサブフタロシアニンまたはサブフタロシアニン誘導体と混合されることで電子ドーパントとして作用する。具体的には、電子を放出すると共に、Hが脱離してクリスタルバイオレットのカチオンが生成される。
(数1) m=(Ddopant÷Mdopant)÷(Dhost÷Mhost)×V
(m:モル濃度,M:分子量(g/mol),D:膜密度(g/cm3),V:体積濃度
)
光電変換素子10は、例えば、次のようにして製造することができる。図5A〜図7Cは、光電変換素子10の製造方法を工程順に表したものである。なお、図7A〜図7Cでは、光電変換素子10の要部構成のみを示している。なお、以下に述べる光電変換素子10の作製方法はあくまでも一例であって、本開示の実施形態に係る光電変換素子10(および後述する光電変換素子30)作製方法が下記の例に限定されるものではない。
光電変換素子10へ入射した光Lのうち、まず、緑色光Lgが、有機光電変換部11Gにおいて選択的に検出(吸収)され、光電変換される。これにより、発生した電子−正孔対のうちの電子Egが下部電極15a側から取り出された後、伝送経路A(配線層13aおよび導電性プラグ120a1,120a2)を介して緑用蓄電層110Gへ蓄積される。蓄積された電子Egは、読み出し動作の際にFD116へ転送される。なお、正孔Hgは、上部電極18側から伝送経路B(コンタクトメタル層20、配線層13b,15bおよび導電性プラグ120b1,120b2)を介して排出される。
続いて、有機光電変換部11Gを透過した光のうち、青色光は無機光電変換部11B、赤色光は無機光電変換部11Rにおいて、それぞれ順に吸収され、光電変換される。無機光電変換部11Bでは、入射した青色光に対応した電子Ebがn型領域(n型光電変換層111n)に蓄積され、蓄積された電子Edは、読み出し動作の際にFD113へと転送される。なお、正孔は、図示しないp型領域に蓄積される。同様に、無機光電変換部11Rでは、入射した赤色光に対応した電子Erがn型領域(n型光電変換層112n)に蓄積され、蓄積された電子Erは、読み出し動作の際にFD114へと転送される。なお、正孔は、図示しないp型領域に蓄積される。
CCDイメージセンサまたはCMOSイメージセンサ等の撮像装置に用いられる光電変換素子(撮像素子)には、優れた波長選択性および高い光応答性が求められる。一般に、サブフタロシアニン誘導体は、緑色光の吸収を担う有機半導体として広く用いられている。しかしながら、サブフタロシアニン誘導体はキャリア移動度が低いため、撮像素子として用いた場合には、十分な光応答性が得られないという問題があった。このため、サブフタロシアニン誘導体の優れた波長選択性を維持したまま、伝導特性を改善する技術が求められてきた。
図10は、本開示の変形例に係る光電変換素子30の断面構成を表したものである。光電変換素子30は、上記実施の形態における光電変換素子10と同様に、例えばCCDイメージセンサまたはCMOSイメージセンサ等の撮像素子において1つの画素を構成するものである。
(適用例1)
図11は、上記実施の形態において説明した光電変換素子10(あるいは、光電変換素子30)を各画素に用いた撮像素子(撮像素子1)の全体構成を表したものである。この撮像素子1は、CMOSイメージセンサであり、半導体基板11上に、撮像エリアとしての画素部1aを有すると共に、この画素部1aの周辺領域に、例えば、行走査部131、水平選択部133、列走査部134およびシステム制御部132からなる周辺回路部130を有している。
上述の撮像素子1は、例えば、デジタルスチルカメラやビデオカメラ等のカメラシステムや、撮像機能を有する携帯電話等、撮像機能を備えたあらゆるタイプの電子機器(撮像装置)に適用することができる。図12に、その一例として、電子機器2(カメラ)の概略構成を示す。この電子機器2は、例えば、静止画または動画を撮影可能なビデオカメラであり、撮像素子1と、光学系(光学レンズ)310と、シャッタ装置311と、撮像素子1およびシャッタ装置311を駆動する駆動部313と、信号処理部312とを有する。
以下に本開示の実施の形態および変形例に係る各種サンプルを作製し、光応答性、IV特性および吸収スペクトルについて評価した。
まず、実験例1−1として、石英基板上に、スパッタにより下部電極となるITO電極を設けたのち、光電変換層を成膜した。具体的には、例えば上記式(7−2)に示したブチルキナクリドン(BQD)、式(5−2)に示したフッ化サブフタロシアニン(F6−SubPc−Cl)および式(1−1)に示したロイコクリスタルバイオレット(LCV)を体積比で1:1:0.001となるように共蒸着して厚み100nmの有機光電変換層を成膜した。ここで、BQDは正孔輸送、F6−SubPc−Clは電子輸送の役割を担うものである。続いて、有機光電変換層上に、AlSiCuを蒸着法にて膜厚100nmで成膜し、これを上部電極とする光電変換素子を作製した。
また、有機光電変換層にキャリアドーパントとして、それぞれLCV,式(2−1)に示したアクリジンオレンジ(AOB),DMBIをそれぞれ用いた光電変換素子(実験例3−1〜3−3)を作製し、各電流電圧特性(I−V特性)を測定した。各実験例3−1〜3−3の素子構成は、以下の通りである。
[1]
対向配置された第1電極および第2電極と、
前記第1電極と前記第2電極との間に設けられると共に、少なくとも、サブフタロシアニンまたはサブフタロシアニン誘導体およびキャリアドーパントを含む光電変換層とを備え、
前記キャリアドーパントの濃度は、前記サブフタロシアニンまたは前記サブフタロシアニン誘導体に対して体積比1%未満である
光電変換素子。
[2]
前記キャリアドーパントは、有機材料である、前記[1]に記載の光電変換素子。
[3]
前記キャリアドーパントは、ドーピング時に化学反応を伴うものである、前記[1]または[2]に記載の光電変換素子。
[4]
前記キャリアドーパントは、ドーピング時に水素、酸化炭素、窒素またはヒドロキシラジラジカルの脱離反応あるいは付加反応を伴うものである、前記[1]または[2]に記載の光電変換素子。
[5]
前記キャリアドーパントは、電子ドーパントである、前記[1]乃至[4]のうちのいずれかに記載の光電変換素子。
[6]
前記キャリアドーパントは、下記式(1)で表わされるトリフェニルメタン誘導体、下記式(2)で表わされるアクリジン誘導体、下記式(3)で表わされるキサンテン誘導体および下記式(4)で表わされるベンゾイミダゾール誘導体のうちの少なくとも1種である、前記[1]乃至[5]のうちのいずれかに記載の光電変換素子。
[7]
前記サブフタロシアニン誘導体は、下記式(5)または式(6)で表わされる化合物のうちの少なくとも1種である、前記[1]乃至[6]のうちのいずれかに記載の光電変換素子。
[8]
前記光電変換層は、p型半導体を含む、前記[1]乃至[7]のうちのいずれかに記載の光電変換素子。
[9]
前記p型半導体は、キナクリドン誘導体である、前記[8]に記載の光電変換素子。
[10]
前記光電変換層は、さらにn型半導体を含む、前記[8]または[9]に記載の光電変換素子。
[11]
前記n型半導体は、フラーレン誘導体である、前記[10]に記載の光電変換素子。
[12]
各画素が1または複数の有機光電変換部を含み、
前記有機光電変換部は、
対向配置された第1電極および第2電極と、
前記第1電極と前記第2電極との間に設けられると共に、少なくとも、サブフタロシアニンまたはサブフタロシアニン誘導体およびキャリアドーパントを含む光電変換層とを備え、
前記キャリアドーパントの濃度は、前記サブフタロシアニンまたは前記サブフタロシアニン誘導体に対して体積比1%未満である
撮像素子。
[13]
各画素では、1または複数の前記有機光電変換部と、前記有機光電変換部とは異なる波長域の光電変換を行う1または複数の無機光電変換部とが積層されている、前記[12]に記載の撮像素子。
[14]
前記無機光電変換部は、半導体基板内に埋め込まれ、
前記有機光電変換部は、前記半導体基板の第1面側に形成されている、前記[13]に記載の撮像素子。
[15]
前記有機光電変換部が緑色光の光電変換を行い、
前記半導体基板内に、青色光の光電変換を行う無機光電変換部と、赤色光の光電変換を行う無機光電変換部とが積層されている、前記[14]に記載の撮像素子。
[16]
各画素が1または複数の有機光電変換部を有する撮像素子を含み、
前記有機光電変換部は、
対向配置された第1電極および第2電極と、
前記第1電極と前記第2電極との間に設けられると共に、少なくとも、サブフタロシアニンまたはサブフタロシアニン誘導体およびキャリアドーパントを含む光電変換層とを備え、
前記キャリアドーパントの濃度は、前記サブフタロシアニンまたは前記サブフタロシアニン誘導体に対して体積比1%未満である
電子機器。
Claims (16)
- 対向配置された第1電極および第2電極と、
前記第1電極と前記第2電極との間に設けられると共に、少なくとも、サブフタロシアニンまたはサブフタロシアニン誘導体およびキャリアドーパントを含む光電変換層とを備え、
前記キャリアドーパントの濃度は、前記サブフタロシアニンまたは前記サブフタロシアニン誘導体に対して体積比1%未満である
光電変換素子。 - 前記キャリアドーパントは、有機材料である、請求項1に記載の光電変換素子。
- 前記キャリアドーパントは、ドーピング時に化学反応を伴うものである、請求項1に記載の光電変換素子。
- 前記キャリアドーパントは、ドーピング時に水素、酸化炭素、窒素またはヒドロキシラジラジカルの脱離反応あるいは付加反応を伴うものである、請求項1に記載の光電変換素子。
- 前記キャリアドーパントは、電子ドーパントである、請求項1に記載の光電変換素子。
- 前記キャリアドーパントは、下記式(1)で表わされるトリフェニルメタン誘導体、下記式(2)で表わされるアクリジン誘導体、下記式(3)で表わされるキサンテン誘導体および下記式(4)で表わされるベンゾイミダゾール誘導体のうちの少なくとも1種である、請求項1に記載の光電変換素子。
- 前記サブフタロシアニン誘導体は、下記式(5)または式(6)で表わされる化合物のうちの少なくとも1種である、請求項1に記載の光電変換素子。
- 前記光電変換層は、p型半導体を含む、請求項1に記載の光電変換素子。
- 前記p型半導体は、キナクリドン誘導体である、請求項8に記載の光電変換素子。
- 前記光電変換層は、さらにn型半導体を含む、請求項8に記載の光電変換素子。
- 前記n型半導体は、フラーレン誘導体である、請求項10に記載の光電変換素子。
- 各画素が1または複数の有機光電変換部を含み、
前記有機光電変換部は、
対向配置された第1電極および第2電極と、
前記第1電極と前記第2電極との間に設けられると共に、少なくとも、サブフタロシアニンまたはサブフタロシアニン誘導体およびキャリアドーパントを含む光電変換層とを備え、
前記キャリアドーパントの濃度は、前記サブフタロシアニンまたは前記サブフタロシアニン誘導体に対して体積比1%未満である
撮像素子。 - 各画素では、1または複数の前記有機光電変換部と、前記有機光電変換部とは異なる波長域の光電変換を行う1または複数の無機光電変換部とが積層されている、請求項12に記載の撮像素子。
- 前記無機光電変換部は、半導体基板内に埋め込まれ、
前記有機光電変換部は、前記半導体基板の第1面側に形成されている、請求項13に記載の撮像素子。 - 前記有機光電変換部が緑色光の光電変換を行い、
前記半導体基板内に、青色光の光電変換を行う無機光電変換部と、赤色光の光電変換を行う無機光電変換部とが積層されている、請求項14に記載の撮像素子。 - 各画素が1または複数の有機光電変換部を有する撮像素子を含み、
前記有機光電変換部は、
対向配置された第1電極および第2電極と、
前記第1電極と前記第2電極との間に設けられると共に、少なくとも、サブフタロシアニンまたはサブフタロシアニン誘導体およびキャリアドーパントを含む光電変換層とを備え、
前記キャリアドーパントの濃度は、前記サブフタロシアニンまたは前記サブフタロシアニン誘導体に対して体積比1%未満である
電子機器。
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