JPWO2013027508A1 - 面状発光体 - Google Patents

面状発光体 Download PDF

Info

Publication number
JPWO2013027508A1
JPWO2013027508A1 JP2013529929A JP2013529929A JPWO2013027508A1 JP WO2013027508 A1 JPWO2013027508 A1 JP WO2013027508A1 JP 2013529929 A JP2013529929 A JP 2013529929A JP 2013529929 A JP2013529929 A JP 2013529929A JP WO2013027508 A1 JPWO2013027508 A1 JP WO2013027508A1
Authority
JP
Japan
Prior art keywords
light
transparent substrate
light emitting
organic electroluminescent
planar
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Granted
Application number
JP2013529929A
Other languages
English (en)
Other versions
JP6003892B2 (ja
Inventor
柏木 寛司
寛司 柏木
慶一 古川
慶一 古川
井 宏元
宏元 井
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Konica Minolta Inc
Original Assignee
Konica Minolta Inc
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Konica Minolta Inc filed Critical Konica Minolta Inc
Publication of JPWO2013027508A1 publication Critical patent/JPWO2013027508A1/ja
Application granted granted Critical
Publication of JP6003892B2 publication Critical patent/JP6003892B2/ja
Expired - Fee Related legal-status Critical Current
Anticipated expiration legal-status Critical

Links

Images

Classifications

    • HELECTRICITY
    • H10SEMICONDUCTOR DEVICES; ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H10KORGANIC ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES
    • H10K59/00Integrated devices, or assemblies of multiple devices, comprising at least one organic light-emitting element covered by group H10K50/00
    • H10K59/10OLED displays
    • H10K59/18Tiled displays
    • HELECTRICITY
    • H10SEMICONDUCTOR DEVICES; ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H10KORGANIC ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES
    • H10K50/00Organic light-emitting devices
    • H10K50/80Constructional details
    • H10K50/85Arrangements for extracting light from the devices
    • H10K50/854Arrangements for extracting light from the devices comprising scattering means
    • HELECTRICITY
    • H10SEMICONDUCTOR DEVICES; ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H10KORGANIC ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES
    • H10K50/00Organic light-emitting devices
    • H10K50/80Constructional details
    • H10K50/85Arrangements for extracting light from the devices
    • H10K50/856Arrangements for extracting light from the devices comprising reflective means
    • HELECTRICITY
    • H10SEMICONDUCTOR DEVICES; ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H10KORGANIC ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES
    • H10K50/00Organic light-emitting devices
    • H10K50/80Constructional details
    • H10K50/85Arrangements for extracting light from the devices
    • H10K50/858Arrangements for extracting light from the devices comprising refractive means, e.g. lenses

Landscapes

  • Electroluminescent Light Sources (AREA)

Abstract

有機電界発光素子を設けた発光パネルを平面的に接合した構成において、接合部に生じる非発光領域に起因する輝度ムラを防止し、輝度の面内均一性の向上が図られた面状発光体を提供する。透明基板の一主面上に透明基板側から発光光が取り出される状態で有機電界発光素子が設けられたもので当該有機電界発光素子の形成面を同一方向に向けて面状に配列された複数の発光パネルと、透明基板と同程度の屈折率を有し、面状に配置された発光パネル同士を接合する状態で各透明基板間に設けられた光透過性の接着剤と、透明基板の光取り出し面となる他主面上において、接合された複数の発光パネルにおける有機電界発光素子間に設けられた光取り出し部材とを備えた面状発光体である。

Description

本発明は面状発光体に関し、特には有機電界発光素子を設けた複数の発光パネルを平面的に接合した面状発光体に関する。
有機電界発光素子は、有機材料のエレクトロルミネッセンス(electroluminescence:以下ELと記す)を利用した素子(いわゆる有機EL素子)であって、陽極と陰極との間に有機発光機能層を挟持させた構成である。このような構成の有機電界発光素子は、有機発光機能層で発生した発光光が陽極または陰極から面状に取り出されるため、面状に均一な照明が可能である。また、紫外線を含まない発光が得られるため目に優しく、しかも有害性金属を含まないため環境適性が高い。以上のことから、近年においては、照明装置やディスプレイ用の面状発光体として、有機電界発光素子の利用が有望視されている。
一方、近年の照明装置およびディスプレイの大型化にともない、面状発光体の大面積化が望まれている。そこで上述した有機電界発光素子を用いた面状発光体においては、有機電界発光素子を設けた発光パネル同士を平面的に接合することによって大面積化を図る技術が検討されている。
この場合、各発光パネルに設けられる有機電界発光素子は、活性ガスや水分による劣化を防止するために封止材で封止される。このため、各発光パネルの周縁部には有機電界発光素子が配置されない領域が形成され、各発光パネルの接合部分の近傍が非発光領域となり、面状発光体における輝度ムラの要因となっている。このような輝度ムラの解決策としては、例えば次のような構成が開示されている。
例えば下記特許文献1には、基板上に設けられた有機発光領域が不活性な中間領域によって互いに分離された構成において、不活性な中間領域に対応する基板上に大きな散乱能を有する光取り出し素子を設けた構成が開示されている。
また下記特許文献2には、ガラス基板上に発光部とこれを覆う封止層とが設けられた小型パネル同士を接合した有機EL表示装置において、ガラス基板と一致する屈折率を有する接着剤によってガラス基板の端部を接着する構成が開示されている。このような構成によれば、ガラス基板間の接合部での光の屈折および反射を抑制して接合部が目立たなくなるとしている。
さらに下記特許文献3では、各面光源パネルの光出射側に、底面から出射表面に向けて斜め外側へ傾斜する光拡散反射板を設け、互いに隣接する光拡散反射板同士を隙間無く接するように配置した構成が開示されている。これにより、面光源パネル同士の継ぎ目部分に暗部ができず輝度の面内均一性が得られるとしている。
特開2010−92866号公報 特開2001−175204号公報 特開2009−87830号公報
しかしながら特許文献1に開示されている構成は、大型基板に複数の有機発光領域を設けた構成を対象としており、有機発光領域を設けた発光パネル同士を接合した構成においての輝度の面内均一化について考慮されたものではない。また特許文献2に開示されている構成では、小型パネル同士の接合部が目立たなくなるものの、接合部から発光部にわたって輝度を均一化するには至っていない。また特許文献3に開示されている構成では、光拡散反射板同士を隙間無く接するように配置することは困難であり、光拡散反射板同士のつなぎ目において同様の問題が生じるため、確実な効果を得ることはできない。
そこで本発明は、有機電界発光素子を設けた複数の発光パネルを平面的に接合した構成において、接合部に生じる非発光領域に起因する輝度ムラを防止でき、これにより輝度の面内均一性の向上が図られた面状発光体を提供することを目的とする。
以上のような目的を達成するための本発明の面状発光体は、透明基板の一主面上に透明基板側から発光光hが取り出される状態で有機電界発光素子が設けられた複数の発光パネルを供えている。発光パネルを構成する透明基板間には、透明基板と同程度の屈折率を有し、面状に配置された発光パネル同士を接合する状態で光透過性の接着剤が設けられている。また透明基板の光取り出し面となる他主面上には、接合された複数の発光パネルにおける有機電界発光素子間に光取り出し部材が設けられている。
このような構成の面状発光体では、透明基板と同程度の屈折率を有する接着剤によって接合された複数の透明基板が、光学的に1枚の透明基板と同等になる。このため、各発光パネルの有機電界発光素子で発生して透明基板内に放出された発光光は、当該透明基板の界面で反射し、さらに接着剤を透過して隣接する透明基板側にも伝搬されることになる。ここで、接合された発光パネルの有機電界発光素子間の光取り出し面上には、光取り出し部材が設けられている。このため、上述したように隣接する透明基板側に伝搬した発光光は、隣接する透明基板からも効率良く取り出されることになる。これにより、発光パネルの接合部付近において、有機電界発光素子が設けられていない領域(いわゆる非発光領域)からの発光光の取り出し量が増加する。
以上説明したように本発明によれば、有機電界発光素子を設けた複数の発光パネルを平面的に接合した構成において、接合部に生じる非発光領域からの発光光の取り出し量を増加させることが可能になり、大面積の面状発光体における輝度の面内均一性の向上を図ることが可能になる。
第1実施形態の面状発光体の概略断面構成図である。 実施形態の面状発光体に用いられる有機電界発光素子の一例を示す断面構成図である。 有機電界発光素子を設けた発光パネルの一例を示す断面構成図である。 第2実施形態の面状発光体の概略断面構成図である。 第3実施形態の面状発光体の概略断面構成図である。 第4実施形態の面状発光体の概略断面構成図である。 第5実施形態の面状発光体の概略断面構成図である。 第6実施形態の面状発光体の概略断面構成図である。 有機電界発光素子を設けた発光パネルの他の一例を示す断面構成図である。 第7実施形態の面状発光体の概略断面構成図である。 実施例1で作製した試料No.101の発光パネルの断面構成図である。 実施例1で作製する試料No.102〜111の発光パネルの構成を説明するための断面構成図である。
以下、本発明の面状発光体に係る第1実施形態〜第7実施形態、および変形例を、図面に基づいて順次説明する。
≪第1実施形態≫
図1には、第1実施形態の面状発光体の概略断面構成図を示す。この図に示す面状発光体1-1は、有機電界発光素子ELを用いて構成された複数の発光パネル1を面状に配列し(タイリング)して接合したものであって、図面においては2枚の発光パネル1を接合した部分の断面を示している。
各発光パネル1は、透明基板3の一主面上に有機電界発光素子ELを備え、さらに有機電界発光素子ELを覆う封止材5を備えている。有機電界発光素子ELは、発生させた光(以下、発光光hと記す)を、透明基板3側から取り出すように構成されている。各発光パネル1は、有機電界発光素子ELの形成面を同一方向に向けて面状に並べて配置され、透明基板3間に設けられた接着剤7によって接合され、大面積の面状発光体1-1を構成している。本第1実施形態においては、この接着剤7が、光透過性を有し、かつ透明基板3と同程度の屈折率を有することが1つの特徴である。また透明基板3において、有機電界発光素子ELが設けられた一主面側とは反対の他主面側、すなわち光取り出し面3a側に、光取り出し部材9が設けられていることが2つ目の特徴である。
以下、このような構成の面状発光体1-1を構成する各構成要素の詳細を説明する。
<透明基板3(発光パネル1)>
透明基板3は、有機電界発光素子ELを支持する支持基板であって、有機電界発光素子ELで生じた発光光hを取り出す側に配置され、可視光に対する光透過性が高い材料を用いて構成されている。このような透明基板3としては、ガラス基板、石英基板、透明樹脂フィルムが例示される。特に、面状発光体1-1をフレキシブルに屈曲する構成とする場合であれば、透明基板3として屈曲性を有する可撓性基板が用いられる。このような材料基板としては、例えば樹脂フィルムや、板厚0.01mm以上0.50mm以下のガラス基板が好ましく用いられる。また、ガラス基板を用いる場合の更に好ましい板厚は0.01mm以上0.20mm以下である。
このうち樹脂フィルムとしては、例えば、ポリエチレンテレフタレート(PET)、ポリエチレンナフタレート(PEN)等のポリエステル、ポリエチレン、ポリプロピレン、セロファン、セルロースジアセテート、セルローストリアセテート、セルロースアセテートブチレート、セルロースアセテートプロピオネート(CAP)、セルロースアセテートフタレート、セルロースナイトレート等のセルロースエステル類またはそれらの誘導体、ポリ塩化ビニリデン、ポリビニルアルコール、ポリエチレンビニルアルコール、シンジオタクティックポリスチレン、ポリカーボネート、ノルボルネン樹脂、ポリメチルペンテン、ポリエーテルケトン、ポリイミド、ポリエーテルスルホン(PES)、ポリフェニレンスルフィド、ポリスルホン類、ポリエーテルイミド、ポリエーテルケトンイミド、ポリアミド、フッ素樹脂、ナイロン、ポリメチルメタクリレート、アクリルあるいはポリアリレート類、アートン(商品名JSR社製)あるいはアペル(商品名三井化学社製)といったシクロオレフィン系樹脂等を挙げられる。
透明基板3としてこのような樹脂フィルムを用いる場合、樹脂フィルムの表面には、無機材料または有機材料を用いたバリア膜、さらには無機材料および有機材料の両方を用いたハイブリッドバリア膜が形成されていても良い。
ここで用いられるバリア膜は、水蒸気透過度(測定環境40℃、90%RH)が、0.01g/(m2・day)以下のバリア性フィルムであることが好ましい。また、酸素透過度(測定環境20℃、100%RH)が10-3g/(m2・day)以下で、かつ水蒸気透過度が10-3g/(m2・day)以下の高バリア性フィルムであることが好ましい。さらに、水蒸気透過度、酸素透過度がいずれも10-5g/(m2・day)以下であることが特に好ましい。尚、上記「水蒸気透過度」は、JIS−K−7129−1992に準拠した方法で測定された値であり、「酸素透過度」はJIS−K−7126−1992に準拠した方法で測定された値である。
以上のようなバリア膜としては、例えば、酸化珪素膜、二酸化珪素膜、窒化珪素膜等の無機材料膜を用いることができる。さらにバリア膜の脆弱性を改良するために、これら無機材料膜と共に有機材料膜を用いた積層構造のハイブリッドバリア膜としても良い。無機材料層と有機層の積層順については特に制限はないが、両者を交互に複数回積層させることが好ましい。
バリア膜の成膜方法については特に限定はなく、例えば、真空蒸着法、スパッタリング法、反応性スパッタリング法、分子線エピタキシー法、クラスタ−イオンビーム法、イオンプレーティング法、プラズマ重合法、大気圧プラズマ重合法、プラズマCVD法、レーザーCVD法、熱CVD法、コーティング法等を用いることができる。また、特開2004−68143号公報に記載されているような大気圧プラズマ重合法によるものが特に好ましい。一方で、生産性の高い塗布方式も好ましく、例えば特開2011−121298号公報に記載されているような、ポリシラザン塗布膜のエキシマ照射改質処理で得られるバリア膜も好ましい。
<有機電界発光素子EL(発光パネル1)>
図2には、実施形態の面状発光体に用いられる有機電界発光素子ELの概略断面構成図を示す。また図3には、図2の有機電界発光素子ELを用いた1枚の発光パネル1の概略断面構成図を示す。これらの図に示す有機電界発光素子ELは、有機材料のエレクトロルミネッセンス(electroluminescence:以下ELと記す)を利用したいわゆる有機EL素子であって、陽極11と陰極12との間に有機発光機能層13を挟持している。有機発光機能層13は、少なくとも発光層13cを備えた有機材料層であって、陽極11側から注入された正孔と、陰極12から注入された電子とが、発光層13cにおいて再結合することにより発光光hを生じる。発光層13cにおいて生じた発光光hは、陽極11または陰極12から外部に取り出される。
このような有機電界発光素子ELは、有機発光機能層13の劣化を防止することを目的として、透明基板3上において後述する封止材5で封止される。このため、有機電界発光素子ELが設けられる透明基板3の周縁には、有機電界発光素子ELを封止するためのスペースを設ける必要があり、有機電界発光素子ELは透明基板3の中央に配置されることになる。
また有機電界発光素子ELの層構造が限定されることはなく、一般的な層構造であって良い。例えば有機発光機能層13は、陽極11側から順に正孔注入層13a、正孔輸送層13b、発光層13c、電子輸送層13d、および電子注入層13eを積層した構成が例示されるが、このうち少なくとも発光層13cを有することが必須である。また有機発光機能層13は、これらの層の他にも、正孔阻止層や電子阻止層等が必要に応じて積層されていて良い。
また発光層13cは、各波長領域の発光光を発生させる各色発光層を有し、これらの各色発光層を、非発光性の中間層を介して積層させた構造としても良い。中間層は、正孔阻止層、電子阻止層として機能しても良い。さらに陽極11および陰極12も、必要に応じた積層構造であっても良い。
図1に示した本第1実施形態の面状発光体1-1においては、上記構成の有機電界発光素子ELが、陽極11または陰極12の何れか一方を透明基板3側とし、上述した積層順を保って透明基板3上に配置されている。
例えば図3に示すように、透明基板3側から順に、陽極11、有機発光機能層13、および陰極12が積層された構成、およびこれとは逆に積層された構成となる。
特にこの面状発光体1-1は、有機電界発光素子ELで発生させた発光光hを透明基板3側から光を取り出すボトムエミッション型の素子として構成されている。このため、陽極11および陰極12のうち、透明基板3側に配置される電極(陽極11または陰極12)は、透明電極として構成されていることとなる。一方、この透明電極に対する対向電極(陰極12または陽極11)は、反射電極として構成されていて良い。
このような構成の有機電界発光素子ELは、透明基板3上において陽極11および陰極12の端子部分を、有機発光機能層13によって互いに絶縁性を保った状態で封止材5から露出させた状態で設けられている。このような構成において、陽極11と陰極12とで有機発光機能層13が挟持された部分のみが、有機電界発光素子ELにおける発光領域Aとなる。これに対して、透明基板3上における発光領域Aの周囲は、発光領域Aを除いて全てが非発光領域Bとなる。尚、図面においては陰極12の端子部分が封止材5から露出した箇所の断面を示したが、陽極11も透明基板3上の何れかの部分において封止材5から露出している。例えば、陽極11は、陰極12と絶縁性を保ちつつ、当該陰極12と同一方向に端子部分を露出させていることとする。
以下、上述した有機電界発光素子ELを構成する主要各層の詳細を、陽極11、陰極12、発光層13c、正孔輸送層13bおよび電子輸送層13d、正孔注入層13aおよび電子注入層13e、その他の層の順に説明し、その後、有機電界発光素子ELの作製方法を説明する。
[陽極11]
陽極11は、有機発光機能層13に正孔を供給する電極膜であり、正孔注入性を有する程度に仕事関数が大きい(例えば4eV以上)導電性材料を用いて構成される。このような導電性材料は、金属、合金、有機または無機の導電性化合物、およびこれらの混合物が用いられる。具体的には、金(Au)等の金属、ヨウ化銅(CuI)、酸化インジウムスズ(SnO2−In2O3:Indium Tin Oxide:ITO)、酸化スズ(SnO2)、酸化亜鉛(ZnO)等の導電性光透過性材料が挙げられる。また、酸化インジウム亜鉛(In2O3−ZnO:例えばIDIXO出光興産社登録商標)等の非晶質の導電性光透過性材料であっても良い。
図3に示したように、陽極11を透明電極とする場合であれば、上述した材料のうち導電性光透過性材料を用いて陽極11を構成すれば良い。また逆の積層順であって、陽極11を反射電極とする場合であれば、上述した材料のうち導電性光反射性材料を用いて陽極11を形成すれば良い。
また陽極11のシート抵抗は数百Ω/□以下が好ましい。さらに陽極11の膜厚は、材料にもよるが、通常10nm以上1000nm以下、好ましくは10nm以上200nm以下の範囲で設定される。
以上のような構成の陽極11は、蒸着法やスパッタリング法によって成膜される。陽極11をパターン形成する場合であれば、成膜した陽極膜を、フォトリソグラフィー法によって形成したレジストパターンをマスクにしてパターンエッチングすれば良い。また、パターン精度をあまり必要としない(精度100μm以上程度)場合の陽極11の形成であれば、蒸着法やスパッタリング法によって陽極11を成膜する際に、所望の形状のマスクを介して成膜を行えば良い。
以上のほかにも、陽極11として、有機の導電性化合物のように塗布可能な導電性材料を用いる場合であれば、印刷方式およびコーティング方式等の湿式成膜法を適用して陽極11が成膜される。
[陰極12]
陰極12は、有機発光機能層13に電子を供給する電極膜であり、電子注入性を有する程度に仕事関数が小さい(例えば4eV以下)導電性材料を用いて構成される。このような導電性材料は、金属、合金、有機または無機の導電性化合物、およびこれらの混合物が用いられる。具体的には、ナトリウム、ナトリウム−カリウム合金、マグネシウム、リチウム、マグネシウム/銅混合物、マグネシウム/銀混合物、マグネシウム/アルミニウム混合物、マグネシウム/インジウム混合物、アルミニウム、アルミニウム/酸化アルミニウム(Al)混合物、インジウム、リチウム/アルミニウム混合物、希土類金属等が挙げられる。
これらの導電性材料の中で、電子注入性及び酸化等に対する耐久性の点から、電子注入性金属とこれより仕事関数の値が大きく安定な金属である第二金属との混合物、例えば、マグネシウム/銀混合物、マグネシウム/アルミニウム混合物、マグネシウム/インジウム混合物、アルミニウム/酸化アルミニウム(Al)混合物、リチウム/アルミニウム混合物等が好適である。
図3に示したように、陰極12を反射電極とする場合であれば、上述した材料のうち導電性光反射性材料を用いて陰極12を形成すれば良い。また逆の積層順であって、陰極12を透明電極とする場合であれば、上述した材料のうち導電性光透過性材料を用いて陰極12を構成すれば良い。
また陰極12のシート抵抗は数百Ω/□以下が好ましい。さらに陰極12の膜厚は、材料にもよるが、通常10nm以上5μm以下、好ましくは50nm以上200nm以下の範囲で設定される。
以上のような陰極12は、蒸着法やスパッタリング法等の方法により薄膜される。また陰極12をパターン形成する場合は、上述した陽極11のパターン形成と同様の方法を採用することができる。
[発光層13c]
発光層13cは、陽極11側から供給された正孔と、陰極12側から供給された電子とが再結合して発光光を発生する層である。このような発光層13cは、単層構造であっても良いし積層構造であっても良く、さらに中間層を介した積層構造であっても良い。ここで言う積層構造とは、同一或いは異なる発光色の発光層ユニットを複数有する、所謂タンデム構造を含む。さらに発光層13cは、ホスト材料および発光性のゲスト材料(発光ドーパント化合物ともいう)を含有し、ゲスト材料において発光させることが発光効率を高める点から好ましい。
このうちホスト材料は、公知のホスト材料を単独で用いてもよく、または複数種を併用して用いてもよい。ホスト材料を複数種用いることで、電荷の移動を調整することが可能であり、有機電界発光素子の発光を高効率化することができる。また、後述する発光材料を複数種用いることで異なる発光を混ぜることが可能となり、これにより任意の発光色を得ることができる。
このようなホスト材料としては、従来公知の低分子化合物でも、繰り返し単位をもつ高分子化合物でもよく、ビニル基やエポキシ基のような重合性基を有する低分子化合物(蒸着重合性発光ホスト)でも良い。
公知のホスト材料としては、正孔および電子(キャリア)の輸送を担う物質であって正孔輸送能および電子輸送能を有し、かつ発光の長波長化を防ぐと共に、高ガラス転移点(Tg)を有する化合物が好ましい。尚、ガラス転移点(Tg)とは、DSC(Differential Scanning Colorimetry:示差走査熱量法)を用いて、JIS−K−7121に準拠した方法により求められる値である。
ここでホスト材料は、上述したように正孔輸送能および電子輸送能などのキャリア輸送能を有する材料が好ましく用いられる。しかしながら一般的に、有機材料のキャリア輸送能(キャリア移動度)は、電界強度に依存性が見られ、電界強度依存性の高い材料は正孔と電子の注入・輸送バランスを崩しやすい。このため、ホスト材料は、キャリア移動度の電界強度依存性が少ない材料を用いるか、または電界強度依存性が同じ程度の材料を組み合わせて用いることが、有機電界発光素子における発光色のばらつきを最小限に抑える点から好ましい。
尚、このような性質は、有機発光機能層13において複数の発光層を積層させた構成において、発光層間に挟持させた中間層に対しても当てはめられる。中間層を構成する材料として、上述した物性を有する材料を用いることにより、有機電界発光素子ELにおける発光色のばらつきが最小限に抑えられる。尚、中間層は、正孔阻止層または電子阻止層として機能させても良い。
またゲスト材料は、燐光発光材料(燐光性ドーパント)および蛍光発光材料(蛍光性ドーパント)のどちらを用いても良いが、燐光発光材料が好ましい。また、複数のゲスト材料を混合してもよく、燐光発光材料と蛍光発光材料を同一の発光層中に混合して用いてもよい。
燐光発光材料は、燐光性化合物または燐光発光性化合物とも言い、有機電界発光素子ELの発光層に使用される公知のものの中から適宜選択して用いることができる。なかでも元素の周期表で8〜10族の金属を含有する錯体系化合物が好ましく、さらに好ましくはイリジウム化合物、オスミウム化合物、白金化合物(白金錯体系化合物)、または希土類錯体であり、特にイリジウム化合物が好ましく用いられる。
蛍光発光材料は、代表例として、クマリン系色素、ピラン系色素、シアニン系色素、クロコニウム系色素、スクアリウム系色素、オキソベンツアントラセン系色素、フルオレセイン系色素、ローダミン系色素、ピリリウム系色素、ペリレン系色素、スチルベン系色素、ポリチオフェン系色素、または希土類錯体系蛍光体等が挙げられる。
以上のような発光性のゲスト材料は、一つの発光層に2種以上を含有していても良く、発光層におけるゲスト材料の濃度比が発光層の厚さ方向で変化していても良い。
以上のようなホスト材料および発光性のゲスト材料を用いて構成される発光層13cおよび中間層は、例えば、蒸着法、スピンコート法、キャスト法、LB(Langmuir Blodgett)法、インクジェット法、印刷法等の公知の薄膜成膜法によって形成することができる。
[正孔輸送層13bおよび電子輸送層13d]
陽極11−陰極12間において、発光層13cを挟持する位置にして配置される正孔輸送層13bおよび電子輸送層13dは、発光層13cとの組み合わせを考慮して従来公知の材料を用いることができる。
[正孔注入層13aおよび電子注入層13e]
また、陽極11と正孔輸送層13bとの間に設けられる正孔注入層13a、および陰極12と電子輸送層13dとの間に設けられる電子注入層13eは、駆動電圧低下や発光輝度向上のために設けられる。これらの正孔注入層13aおよび電子注入層13eは、例えば「有機EL素子とその工業化最前線(1998年11月30日エヌ・ティー・エス社発行)」の第2編第2章「電極材料」(123〜166頁)に詳細に記載されているものが好適に用いられる。
[その他の層]
またこの他にも、適宜の層間に、中間層、正孔阻止層、さらには電子阻止層などを配置しても良く、既存の材料を適宜に選択して用いることができる。
[有機電界発光素子ELの作製方法]
ここでは有機電界発光素子ELの作製方法の一例として、透明基板3側から順に、陽極11/有機発光機能層13/陰極12がこの順に積層された有機電界発光素子ELの作製方法を説明する。
先ず透明基板3上に、陽極11を1μm以下、好ましくは10nm以上200nm以下の膜厚になるように形成する。この陽極11は、蒸着法やスパッタリング等の方法により形成する。
次に陽極11上に、有機発光機能層13を形成する。ここでは、正孔注入層13a、正孔輸送層13b、発光層13c、電子輸送層13d、電子注入層13eの各有機化合物薄膜をこの順に成膜する。これらの有機化合物薄膜の成膜方法としては、各層の構成で説明したように蒸着法、スピンコート法、キャスト法、LB(Langmuir Blodgett)法、インクジェット法、印刷法等があるが、均質な膜が得られやすく、かつピンホールが生成しにくい等の点から、蒸着法、スピンコート法、インクジェット法、印刷法が特に好ましい。さらに層毎に異なる成膜法を適用してもよい。またこの際、有機発光機能層13は、陽極11の一部を端子部分として露出する形状にパターン形成する。
成膜法として蒸着法を採用する場合、その蒸着条件は使用する化合物の種類等により異なるが、一般にボート加熱温度50℃以上450℃以下、真空度10-6Pa以上10-2Pa以下、蒸着速度0.01nm/秒以上50nm/秒以下、基板温度−50℃以上300℃以下、膜厚0.1nm以上5μm以下、好ましくは5nm以上200nm以下の範囲で適宜選ぶことが望ましい。
これらの層を形成後、その上に陰極12を1μm以下、好ましくは50nm以上200nm以下の範囲の膜厚になるように形成する。陰極12の形成には、例えば、蒸着法やスパッタリング法を適用する。この際、陰極12は、有機発光機能層13によって陽極11に対して絶縁状態を保ちつつ、有機発光機能層13の上方から透明基板3の周縁に端子部分を引き出した形状にパターン形成する。
以上により、透明基板3上に所望の有機電界発光素子ELが得られる。このような有機電界発光素子ELの作製においては、不活性な雰囲気下で各層の成膜を行うことが好ましい。このため例えば一回の真空引きで一貫して有機発光機能層13から陰極12まで作製するのが好ましいが、途中で透明基板3を真空雰囲気から取り出し、異なる成膜法を施しても構わない。透明基板3を真空雰囲気から取り出す際には、作業を乾燥不活性ガス雰囲気下で行う等の配慮が必要となる。また作製順序を逆にして、透明基板3上に、陰極12、電子注入層13e、電子輸送層13d、発光層13c、正孔輸送層13b、正孔注入層13a、陽極11の順に作製することも可能である。この場合、陰極12を透明電極として形成する。
このようにして得られた有機電界発光素子ELに直流電圧を印加する場合には、陽極11を+、陰極12を−の極性として、電圧2V以上40V以下程度を印加すると発光が観測できる。また交流電圧を印加してもよい。なお、印加する交流の波形は任意でよい。
<封止材5(発光パネル1)>
封止材5は、有機電界発光素子ELを覆うものであって、板状(フィルム状)の封止部材であっても良く、封止膜であっても良い。このような封止材5は、有機電界発光素子ELにおける陽極11および陰極12の端子部分を露出させる状態で、少なくとも有機発光機能層13を覆う状態で設けられている。また特に、面状発光体1-1をフレキシブルに屈曲する構成とする場合であれば、封止材5としては屈曲性を有する可撓性封止材が好ましく用いられる。
封止材5として板状(フィルム状)の封止部材を用いる場合であれば、凹板状または平板状の封止部材が、有機電界発光素子ELを覆う状態で透明基板3に対して対向配置され、有機電界発光素子ELにおける陽極11および陰極12の端子部分のみを露出させる状態で透明基板3に接着して設けられている。
このような板状(フィルム状)の封止部材の具体例としては、ガラス板、ポリマー板、金属板等が挙げられる。ガラス板としては、特にソーダ石灰ガラス、バリウム・ストロンチウム含有ガラス、鉛ガラス、アルミノケイ酸ガラス、ホウケイ酸ガラス、バリウムホウケイ酸ガラス、石英等を挙げることができる。また、ポリマー板としては、ポリカーボネート、アクリル、ポリエチレンテレフタレート、ポリエーテルサルファイド、ポリサルフォン等を挙げることができる。金属板としては、ステンレス、鉄、銅、アルミニウム、マグネシウム、ニッケル、亜鉛、クロム、チタン、モリブテン、シリコン、ゲルマニウム及びタンタルからなる群から選ばれる一種以上の金属または合金からなるものが挙げられる。
発光パネル1の薄型化の観点からは、ポリマー板または金属板が好ましく用いられる。またポリマー板は、酸素透過度10-3g/(m・day)以下、水蒸気透過度10-3g/(m・day)以下のものであることが好ましい。また、水蒸気透過度、酸素透過度がいずれも10-5g/(m・day)以下であることがさらに好ましい。尚、上記「水蒸気透過度」は、JIS−K−7129−1992に準拠した方法で測定された値であり、「酸素透過度」はJIS−K−7126−1992に準拠した方法で測定された値である。
また封止材5が凹板状の封止部材である場合、その凹部はサンドブラスト加工、化学エッチング加工等によって形成される。
さらに封止材5として板状の封止部材を用いる場合、封止材5と透明基板3との接着に用いる接着剤としては、アクリル酸系オリゴマーまたはメタクリル酸系オリゴマーの反応性ビニル基を有する光硬化型または熱硬化型接着剤、2−シアノアクリル酸エステル等の湿気硬化型接着剤等が挙げられる。さらにエポキシ系等の熱硬化型または化学硬化型(二液混合)接着剤が挙げられる。またホットメルト型のポリアミド、ポリエステル、ポリオレフィンが挙げられる。この他にも、カチオン硬化タイプの紫外線硬化型エポキシ樹脂接着剤が挙げられる。
尚、以上の接着剤の中でも、有機電界発光素子の熱処理による劣化を防止するために、室温から80℃までの温度範囲で接着硬化できるものが好ましく用いられる。また、前記接着剤中に乾燥剤を分散させておいてもよい。封止部分への接着剤の塗布は、ディスペンサーを用いて行っても良いし、スクリーン印刷によって行っても良い。
また、封止材5が凹板状の封止部材である場合、封止部材と有機電界発光素子ELとの間隙には、気相及び液相では窒素、アルゴン等の不活性気体やフッ化炭化水素、シリコンオイルのような不活性液体を充填することが好ましい。またこの隙間は真空としても良い。さらにこの隙間に吸湿性化合物を封入しても良い。
吸湿性化合物としては、例えば、金属酸化物(例えば、酸化ナトリウム、酸化カリウム、酸化カルシウム、酸化バリウム、酸化マグネシウム、酸化アルミニウム等)、硫酸塩(例えば、硫酸ナトリウム、硫酸カルシウム、硫酸マグネシウム、硫酸コバルト等)、金属ハロゲン化物(例えば、塩化カルシウム、塩化マグネシウム、フッ化セシウム、フッ化タンタル、臭化セリウム、臭化マグネシウム、沃化バリウム、沃化マグネシウム等)、過塩素酸類(例えば、過塩素酸バリウム、過塩素酸マグネシウム等)等が挙げられ、硫酸塩、金属ハロゲン化物及び過塩素酸類においては無水塩が好適に用いられる。
また封止材5として封止膜を用いる場合であれば、有機電界発光素子ELにおける有機発光機能層13を完全に覆い、かつ有機電界発光素子ELにおける陽極11および陰極12の端子部分を露出させる状態で、透明基板3上に封止膜が設けられる。
このような封止膜は、無機材料や有機材料を用いて構成される。特に、水分や酸素等、有機電界発光素子ELにおける有機発光機能層13の劣化をもたらす物質の浸入を抑制する機能を有する材料で構成されることとする。このような材料として、例えば、酸化珪素、二酸化珪素、窒化珪素等の無機材料が用いられる。さらに封止膜の脆弱性を改良するために、これら無機材料からなる膜と共に、有機材料からなる膜を用いて積層構造としても良い。
これらの封止膜の形成方法については、特に限定はなく、例えば、真空蒸着法、スパッタリング法、反応性スパッタリング法、分子線エピタキシー法、クラスタ−イオンビーム法、イオンプレーティング法、プラズマ重合法、大気圧プラズマ重合法、プラズマCVD法、レーザーCVD法、熱CVD法、コーティング法等を用いることができる。
<接着剤7>
図1に示した接着剤7は、本第1実施形態に特有の性質を有するものである。この接着剤7は、平面状に配置された複数の発光パネル1において、透明基板3間を接着するものであって、少なくとも透明基板3間に充填される状態で設けられており、封止材5間にまで充填されていても良い。
ここで用いる接着剤7は、広く工業分野において、粘着剤、接着剤、あるいは粘着材、接着材等の呼称で用いられる剤あるいは材のうち、塗布し、貼り合わせた後に、種々の化学反応により高分子量体または架橋構造を形成する硬化型の接着剤であって、UVのような光を照射するか、熱を加えるか、あるいは加圧によって接着部分が硬化する材料である。
以上のような接着剤7の具体例としては、例えば、ウレタン系、エポキシ系、フッ素含有系、水性高分子−イソシアネート系、アクリル系等の硬化型接着剤、湿気硬化ウレタン接着剤、ポリエーテルメタクリレート型、エステル系メタクリレート型、酸化型ポリエーテルメタクリレート等の嫌気性接着剤、シアノアクリレート系の瞬間接着剤、アクリレートとペルオキシド系の2液型瞬間接着剤等が挙げられる。
特に本実施形態においては、接着剤7が光透過性を有すると共に、その屈折率n1が透明基板3の屈折率n2と同程度であるところが重要である。接着剤7の光透過性は、可視光に対する光透過性が高いほど好ましく、一例として90%以上であることとする。また接着剤7の屈折率n1が、透明基板3の屈折率n2と同程度(n1≒n2)とは、より詳しくはその差が|n1−n2|≦0.2の範囲であれば良く、|n1−n2|≦0.1であれば好ましい。
以上のように接着剤7の屈折率n1は、透明基板3の屈折率n2との相対関係であるため絶対値の制約ない。一例として、透明基板3の屈折率n2=1.5の場合、接着剤7の屈折率n1=1.3〜1.7程度であり、好ましくは1.4〜1.6である。
以上のような物性を備えた接着剤7は、上述した材料の中から、透明基板3の屈折率n2を考慮して選択される。
尚、接着剤7の形成方法が特に限定されることはなく、透明基板3間に未硬化の接着剤を供給可能な方法が広く適用される。このような方法としては、例えばグラビアコーター、マイクログラビアコーター、コンマコーター、バーコーター、スプレー塗布、インクジェット法等の方法が挙げられる。また、未硬化の接着剤7の硬化方法は、上述した通り、接着剤7ごとに適する方法が適用される。尚、光硬化型の接着剤7であれば、光照射による有機発光機能層の劣化を防止するために、発光領域Aをマスクで覆った光照射によって接着剤7を硬化させれば良い。さらに熱硬化型の接着剤7であれば、加熱による有機発光機能層の劣化を防止できる程度の低温加熱によって接着剤7を硬化させる。
さらに以上の接着剤7には、上述した硬化型の接着剤に対して、接着性を損なわない範囲で他の材料を添加しても良い。接着剤7に対して添加する材料としては、ガラス、シリカ等の無機材料を分散させて用いても良く、また樹脂、粘着剤、さらには他の接着剤であっても良い。接着剤7の屈折率n1は、これらの添加物によっても調整される。
接着剤7に添加する樹脂としては、PET(ポリエチレンテレフタレート)、TAC(トリアセチルセルロース)、PC(ポリカーボネート)、PMMA(ポリメチルメタクリレート)等のような透明樹脂が用いられる。粘着剤としては、ウレタン系、エポキシ系、水性高分子−イソシアネート系、アクリル系等の粘着剤、ポリエーテルメタクリレート型、エステル系メタクリレート型、酸化型ポリエーテルメタクリレート等の嫌気性粘着剤、さらにウレタン系、エポキシ系、水性高分子−イソシアネート系、アクリル系等の硬化型接着剤等が用いられる。さらに各種のUV硬化樹脂、熱硬化樹脂等を用いることができる。また接着剤7に対して光散乱性または光反射性の材料を添加(分散)させても良い。
<光取り出し部材9>
光取り出し部材9は、入射した光を透過させて放出する機能を有するシート状、フィルム状、板状、または膜状の光学部材(以下、代表してシートと記す)である。このような光取り出し部材9は、複数の発光パネル1間に跨って接着剤7を覆う状態で、透明基板3における発光光hの取り出し面側に配置されている。以下、光取り出し部材9の配置状態と構成の詳細を説明する。
この光取り出し部材9は、隣接して配置された複数の発光パネル1において、発光領域A間に形成される非発光領域Bに設けられる。複数の発光パネル1を接着剤7で接合した状態においては、透明基板3間の接着剤7の配置部も非発光領域Bとなる。光取り出し部材9は、このような非発光領域Bにおいて、発光領域Aに対して平面的に積層されることなく配置され、非発光領域Bの50%以上を覆う状態で配置されていることが好ましく、非発光領域Bの100%を覆っていて良い。
尚、光取り出し部材9は、面状発光体1-1の周縁に位置する非発光領域Bにも配置されて良い。この場合であっても、光取り出し部材9は、発光領域Aに対して平面的に積層されることなく(重なることなく)配置されることとする。
以上のように配置される光取り出し部材9は、光拡散シートや、集光シートを用いて構成される。光拡散シートは、一般的な光拡散シートであって良く、例えば表面凹凸形状を有するシート部材が用いられる。集光シートは、プリズムシートと呼ばれる一般的な集光シートであって良く、例えば液晶表示装置のLEDバックライト用に実用化されているものが用いられる。集光シートの形状としては、例えば、基材に頂角90度の断面三角形状のストライプがピッチ50μmで形成されたものであっても良いし、断面三角形状の頂角が丸みを帯びた形状、ピッチをランダムに変化させた形状、その他の形状であっても良い。
光取り出し部材9は、以上のような光拡散シートや集光シートを積層した構成であっても良く、これによって光取り出し部材9から取り出される発光光hの放射角(光取り出し角度)が調整される。
例えば、広い角度に渡って発光光hを取り出したい場合であれば、光取り出し部材9として、光拡散シートを用いるか、または集光シートの光取り出し面上に光拡散シートを積層させて用いる。
一方、発光面に対する正面側の狭い角度で発光光hを取り出したい場合であれば、光取り出し部材9として、集光シートを用いるか、光拡散シートの光取り出し面上に集光シートを積層させて用いる。集光シートを用いた構成においては、集光シートを構成するプリズムのストライプの形状やピッチを調整することにより、放射角が制御される。
尚、光取り出し部材9が、狭い角度で発光光hを取り出す構成である場合、ある特定方向に取りだされる光量が増え、その特定方向における輝度が高くなる。このため、光取り出し部材9は、この光取り出し部材9を設けた発光パネル1-1を適用するアプリケーションに応じた構成とすれば良い。
尚、以上のような光取り出し部材9は、透明基板3に対して、ここでの図示を省略した接着剤によって固定して設けられている。ここで用いる接着剤は、より高い光透過性を有することが好ましく、かつ透明基板3の屈折率と同程度の屈折率を有していて良い。
<保護膜、保護板>
尚、ここでの図示は省略したが、透明基板3との間に有機電界発光素子ELおよび封止材5を挟んで保護膜もしくは保護板を設けても良い。この保護膜もしくは保護板は、有機電界発光素子ELを機械的に保護するためのものであって、発光パネル1および面状発光体1-1の機械的強度の向上を図るためのものである。特に、封止材5が封止膜で構成されている場合には、有機電界発光素子ELに対する機械的な保護が十分ではない。このため、このような保護膜もしくは保護板を設けることが好ましい。
以上のような保護膜もしくは保護板は、ガラス板、ポリマー板、ポリマーフィルム、金属板、金属フィルム、またはポリマー材料膜や金属材料膜が適用される。このうち特に、軽量かつ薄膜化ということからポリマーフィルムを用いることが好ましい。
<支持基板>
また接合された複数の発光パネル1は、接合状態を保って別の大型支持基板上に搭載されていても良い。
<面状発光体の製造方法>
先ず図3を参照し、透明基板3上に先に述べた手順で有機電界発光素子ELを形成する。その後、有機電界発光素子ELにおける陽極11および陰極12の端子部分を露出させた状態で、少なくとも有機発光機能層13を覆う封止材5を設ける。これにより、発光パネル1を得る。
次に図1を参照し、有機電界発光素子ELの形成面を一方向に向けた状態で、複数の発光パネル1を面状に配置する。これらの発光パネル1間に未硬化の接着剤7を充填供給し、これを硬化させる。この際、接着剤7は、封止材5間に充填供給されても良い。その後、透明基板3において有機電界発光素子ELが設けられた面と反対側の光取り出し面3aに、有機電界発光素子ELの発光領域Aに重ならないように、かつ複数の発光パネル1間に跨って接着剤7を覆う状態で、光取り出し部材9を貼り合わせる。これにより、面状発光体1-1を得る。
<第1実施形態の効果>
以上説明した面状発光体1-1は、透明基板3と同程度の屈折率を有する接着剤7によって、複数の透明基板3が接合した構成であって、接着剤7で接合された複数の透明基板3は、光学的に1枚の透明基板と同等になる。このため、各発光パネル1の有機電界発光素子ELで発生した発光光hのうち、透明基板3の光取り出し面3aから放出されずに透明基板3の界面で反射した発光光hは、1つの透明基板3内での内部反射の繰り返しによって接着剤7を介して隣接する透明基板3側にも伝搬される。透明基板内を伝搬する光の減衰は、界面での反射回数が少ないほど小さいので、最適な基板厚さで調整できる。
ここで、接合された発光パネル1の発光領域A間に相当する非発光領域Bおける光取り出し面3a上には、光取り出し部材9が設けられている。このため、接合部の接着剤7を介して隣接する透明基板3側に伝搬した発光光hは、隣接する透明基板3の非発光領域Bに設けた光取り出し部材9からも取り出されることになる。
したがって、発光パネル1の接合部付近における非発光領域Bからの発光光hの取り出し量は、隣接する発光パネル1から伝搬された発光光hの取り出し量を加算した量となり、非発光領域Bからの発光光hの取り出し量を増加させることが可能になる。このような非発光部Bにおける発光光hの取り出し量の増加は、発光領域Aからの発光光hの取り出し量を減少させることはない。また、発光領域Aに重ねることなく非発光領域Bのみに設けられた光取り出し部材9を介しての光取り出しであるため、この光取り出し部材9を設けた非発光領域Bのみにおいて発光光hの取り出し量を増加させることが可能である。
以上の結果、本第1実施形態の面状発光体1-1によれば、複数の発光パネル1を平面的に接合した構成でありながらも、接合部に生じる非発光領域Bを含む全面においての輝度の面内均一性の向上を図ることが可能になる。
また本第1実施形態の面状発光体1-1は、有機電界発光素子ELを備えた個々の発光パネル1を接合した構成である。このため、発光パネル1毎に有機電界発光素子ELを検査し、不合格となった発光パネル1をNG品とし、OK品のみを用いて面状発光体1-1を作製することができる。したがって、大面積の面状発光体1-1においての歩留まりの向上を図ることも可能である。
≪第2実施形態≫
図4には、第2実施形態の面状発光体の概略断面構成図を示す。この図に示す第2実施形態の面状発光体1-2が、図1を用いて説明した第1実施形態の面状発光体と異なるところは、透明基板3と光取り出し部材9との間に、透明基板部材21を設けたところにあり、他の構成は同様であることとする。このため、第1実施形態と同様の構成要素についての重複する説明は省略する。
<透明基板部材21>
透明基板部材21は、透明基板3の板厚を部分的に厚膜化するために設けられたものであって、透明基板3の光取り出し面3a側に、透明基板3と光取り出し部材9とで挟持された状態で配置される。つまり、透明基板部材21は、接着剤7上を含む非発光領域Bにおいて、発光領域Aに対して平面的に積層されることなく配置され、非発光領域Bの50%以上を覆う状態で配置されていることが好ましく、非発光領域Bの100%を覆って配置されても良い。
また透明基板部材21は、面状発光体1-2の周縁に位置する非発光領域Bにも上述と同様に配置されて良いことは、光取り出し部材9と同様である。
このような透明基板部材21は、光透過率が透明基板3と同等以上の材質が好ましい。また透明基板部材21の屈折率n3は、透明基板3の屈折率n2に対して[n3≧n2−0.1]であることが好ましい。また透明基板部材21は、非発光領域Bにおける透明基板3の板厚を部分的に厚膜化するためのものであり、膜厚tが大きいほど好ましい。ただし、透明基板部材21の厚膜化によって、面状発光体1-2が厚板化されるため、有機電界発光素子ELを用いた面状発光体の特徴である薄型化を妨げることのない範囲で透明基板部材21の膜厚tが設定されていることとする。
透明基板部材21を構成する材質は、上述した光透過率および屈折率n3を満足していれば特に限定されることはない。例えば、ガラス、PET(ポリエチレンテレフタレート)、またはPEN(ポリエチレンナフタレート)など、既知の材料の中から、透明基板3との組み合わせによって適宜選択された材料が用いられる。
尚、以上のような透明基板部材21は、透明基板3に対して、ここでの図示を省略した接着剤によって固定して設けられている。ここで用いる接着剤は、透明基板3同士の接合部に設けた接着剤7と同様のものが用いられる。すなわち、可視光に対する光透過性が高いほど好ましく、一例として90%以上であることとする。また接着剤の屈折率は、透明基板3の屈折率n2と同程度であって、その差が0.1の範囲が好ましい。
<面状発光体の製造方法>
先ず図3を参照し、透明基板3上に有機電界発光素子ELを形成する。その後、有機電界発光素子ELにおける陽極11および陰極12の端子部分を露出させた状態で、少なくとも有機発光機能層13を覆う封止材5を設ける。これにより、発光パネル1を得る。
次に図4を参照し、有機電界発光素子ELの形成面を一方向に向けた状態で、複数の発光パネル1を面状に配置する。これらの発光パネル1間に未硬化の接着剤7を充填供給し、これを硬化させる。この際、接着剤7は、封止材5間に充填供給されても良い。
その後、透明基板3において有機電界発光素子ELが設けられた面と反対側の光取り出し面3aに、有機電界発光素子ELの発光領域Aに重ならないように、かつ複数の発光パネル1間に跨って接着剤7を覆う状態で、透明基板部材21および光取り出し部材9をこの順に貼り合わせる。尚、あらかじめ透明基板部材21と光取り出し部材9とを貼り合わせておき、これを透明基板3の光取り出し面3aに貼り合わせても良い。以上により、面状発光体1-2を得る。
<第2実施形態の効果>
以上説明した面状発光体1-2は、第1実施形態の面状発光体の効果に加えて、さらに透明基板部材21を設けたことによる効果を得ることができる。すなわち、非発光領域Bの光取り出し面3a側に透明基板部材21を設けたことにより、非発光領域Bの透明基板3が厚膜化された状態となっている。これにより、非発光領域Bにおいては、透明基板3の界面においての発光光hの反射回数が減るため、透明基板3内での内部反射の繰り返しによる発光光hの失活を抑制することができる。この結果、第1実施形態と比較して、非発光領域Bからの発光光hの取り出し量をさらに増加させることが可能になる。
≪第3実施形態≫
図5には、第3実施形態の面状発光体の概略断面構成図を示す。この図に示す第3実施形態の面状発光体1-3が、図1を用いて説明した第1実施形態の面状発光体と異なるところは、光取り出し部材9との間に透明基板3を挟持する状態で、光反射部材23を設けたところにあり、他の構成は同様であることとする。このため、第1実施形態と同様の構成要素についての重複する説明は省略する。
<光反射部材23>
光反射部材23は、入射した光を反射する機能を有するシート状、フィルム状、板状、または膜状の光学部材であって、光取り出し部材9との間に透明基板3を挟持する状態で設けられている。以下、光反射部材23の配置状態と構成材料の詳細を説明する。
光反射部材23は、例えば図示したように光取り出し部材9との間に透明基板3と共に封止材5および有機電界発光素子ELを挟持する状態で設けられており、発光領域Aにも設けられて良い。さらに光反射部材23は、発光パネル1の全面を覆う状態で設けられても良い。ただし、光反射部材23が導電性材料で構成されている場合であれば、封止材5から外部に引き出された有機電界発光素子ELの陽極および陰極の端子部分に対して絶縁された状態で、光反射部材23が設けられていることが重要である。
以上のような光反射部材23は、透明基板3側から入射した光を透明基板3側に反射する材料を用いて構成されれば良く、光反射部材23で反射した光が拡散性および散乱性を有していても良い。光反射部材23における垂直入射透過光の反射率は70%以上が好ましく、反射率が高いほど好ましい。また、光反射部材23は、光吸収性が低いほど好ましい。
このような光反射部材23を構成する材料としては、例えば銀、アルミニウム、炭酸マグネシウム、硫酸バリウム、酸化アルミニウム、さらには白色ペイント、エナメル、白紙、白色タイル等が用いられる。
<面状発光体の製造方法>
先ず図3を参照し、透明基板3上に有機電界発光素子ELを形成する。その後、有機電界発光素子ELにおける陽極11および陰極12の端子部分を露出させた状態で、少なくとも有機発光機能層13を覆う封止材5を設ける。これにより、発光パネル1を得る。
次に図5を参照し、各発光パネル1における封止材5の形成面側で、少なくとも発光パネル1同士の接合部付近の非発光領域Bに、光反射部材23を形成する。光反射部材23の形成は、マスクを用いた蒸着法やスッパタリングする方法、溶液または分散液を塗布して、有機材料が変質しない程度の温度に加熱して乾燥させる方法、あるいは貼り付け法など、各材料の特性に応じて設けることができる。
その後、有機電界発光素子ELの形成面を一方向に向けた状態で、複数の発光パネル1を面状に配置する。これらの発光パネル1間に未硬化の接着剤7を充填供給し、これを硬化させる。この際、接着剤7は、光反射部材23間に充填供給されても良い。
次いで、透明基板3において有機電界発光素子ELが設けられた面と反対側の光取り出し面3aに、有機電界発光素子ELの発光領域Aに重ならないように、かつ複数の発光パネル1間に跨って接着剤7を覆う状態で、光取り出し部材9を貼り合わせる。以上により、面状発光体1-3を得る。
<第3実施形態の効果>
以上説明した面状発光体1-3は、第1実施形態の面状発光体の効果に加えて、さらに光反射部材23を設けたことによる効果を得ることができる。すなわち、光取り出し部材9との間に透明基板3を挟持する状態で光反射部材23を設けたことにより、透明基板3の界面で反射した発光光hは、光反射部材23において光取り出し面3a側に反射される。このため、非発光領域Bにおける光取り出し面3a側に配置された光取り出し部材9に入射する発光光hの量を増加させることが可能になる。この結果、第1実施形態と比較して、非発光領域Bからの発光光hの取り出し量をさらに増加させることが可能になる。
≪第4実施形態≫
図6には、第4実施形態の面状発光体の概略断面構成図を示す。この図に示す第4実施形態の面状発光体1-4は、図5を用いて説明した第3実施形態の面状発光体の変形例であり、光反射部材23が発光パネル1間に跨って設けられているところのみが、第3実施形態の面状発光体とは異なる。光反射部材23以外の構成は第1実施形態と同様であるため、第1実施形態と同様の構成要素についての重複する説明は省略する。
すなわち、光反射部材23は、例えば図示したように光取り出し部材9との間に、透明基板3と共に封止材5および有機電界発光素子EL、さらには接着剤7を挟持する状態で設けられており、複数の発光パネル1間に連続して設けられている。この場合であっても、光反射部材23は、発光領域Aにも設けられて良く、発光パネル1の全面を覆う状態で設けられても良い。また光反射部材23が導電性材料で構成されている場合であれば、封止材5から外部に引き出された有機電界発光素子ELの陽極および陰極の端子部分に対して絶縁された状態で、光反射部材23が設けられていることは、第3実施形態と同様である。
また光反射部材23を構成する材料は、第3実施形態と同様であるが、貼り合わせや塗布のように、発光パネル1を接合した後で容易に形成可能な材料が好ましく、例えば硫酸バリウム、白色ペイント、エナメル、白紙、白色タイル等が用いられる。
<面状発光体の製造方法>
先ず図3を参照し、透明基板3上に有機電界発光素子ELを形成する。その後、有機電界発光素子ELにおける陽極11および陰極12の端子部分を露出させた状態で、少なくとも有機発光機能層13を覆う封止材5を設ける。これにより、発光パネル1を得る。
次に図6を参照し、有機電界発光素子ELの形成面を一方向に向けた状態で、複数の発光パネル1を面状に配置する。これらの発光パネル1間に未硬化の接着剤7を充填供給し、これを硬化させる。この際、接着剤7は、封止材5間に充填供給されても良い。
その後、透明基板3において有機電界発光素子ELが設けられた面と反対側の光取り出し面3aに、有機電界発光素子ELの発光領域Aに重ならないように、かつ複数の発光パネル1間に跨って接着剤7を覆う状態で、光取り出し部材9をこの順に貼り合わせる。
次いで、発光パネル1における封止材5の形成面側で、少なくとも発光パネル1同士の接合部付近の非発光領域Bに、発光パネル1間にわたって光反射部材23を形成する。光反射部材23の形成は、塗布法、印刷法、あるいは貼り付け法など、各材料の特性に応じて設けることができる。尚、このような光反射部材23の形成は、光取り出し部材9の形成前に行っても良い。以上により、面状発光体1-4が得られる。
<第4実施形態の効果>
以上説明した面状発光体1-4は、接着剤7をも覆う状態で光反射部材23を設けた構成である。これにより、図6中の矢印で示したように、接着剤7と光反射部材23との界面で反射する発光光hをも、光取り出し面3a側に失活させることなく反射することが可能である。この結果、第3実施形態に対して、さらに非発光領域Bからの発光光hの取り出し量を増加させる効果が高くなる。
≪第5実施形態≫
図7には、第5実施形態の面状発光体の概略断面構成図を示す。この図に示す第5実施形態の面状発光体1-5は、図4を用いて説明した第2実施形態と図6を用いて説明した第4実施形態とを組み合わせた構成である。
すなわち、本第5実施形態の面状発光体1-5は、図1を用いて説明した第1実施形態の面状発光体に対して、透明基板3と光取り出し部材9との間に透明基板部材21を設け、かつ光取り出し部材9との間に透明基板3を挟持する状態で光反射部材23を設けたものである。
透明基板部材21は、第2実施形態(図4参照)で説明したと同様のものである。また光反射部材23は、第4実施形態(図6参照)で説明したと同様のものであり、発光パネル1間に跨って設けられている。
<面状発光体の製造方法>
先ず図3を参照し、透明基板3上に有機電界発光素子ELを形成する。その後、有機電界発光素子ELにおける陽極11および陰極12の端子部分を露出させた状態で、少なくとも有機発光機能層13を覆う封止材5を設ける。これにより、発光パネル1を得る。
次に図7を参照し、有機電界発光素子ELの形成面を一方向に向けた状態で、複数の発光パネル1を面状に配置する。これらの発光パネル1間に未硬化の接着剤7を充填供給し、これを硬化させる。この際、接着剤7は、封止材5間に充填供給されても良い。
その後、透明基板3において有機電界発光素子ELが設けられた面と反対側の光取り出し面3aに、有機電界発光素子ELの発光領域Aに重ならないように、かつ複数の発光パネル1間に跨って接着剤7を覆う状態で、透明基板部材21および光取り出し部材9をこの順に貼り合わせる。尚、あらかじめ透明基板部材21と光取り出し部材9とを貼り合わせておき、これを透明基板3の光取り出し面3aに貼り合わせても良い。
次いで、発光パネル1の封止材5の形成面側で、少なくとも発光パネル1同士の接合部付近の非発光領域Bに、発光パネル1間にわたって光反射部材23を形成する。光反射部材23の形成は、塗布法、印刷法、あるいは貼り付け法など、各材料の特性に応じて設けることができる。尚、このような光反射部材23の形成は、透明基板部材21の貼合せ前、または光取り出し部材9の貼合せ前に行っても良い。以上により、面状発光体1-5が得られる。
<第5実施形態の効果>
以上説明した面状発光体1-5は、第1実施形態の効果に加えて、第2実施形態で説明した透明基板部材21を設けたことによる効果、および第4実施形態で説明した光反射部材23を設けたことによる効果を得ることが可能であり、非発光領域Bからの発光光hの取り出し量を増加させる非常に高い効果を得ることができる。
尚、本第5実施形態においては、光反射部材23を発光パネル1間に跨って設けられたものとして説明した。しかしながら、光反射部材23は、図5を用いて説明した第3実施形態のように、各発光パネル1に独立して設けられたものであっても良い。
≪第6実施形態≫
図8には、第6実施形態の面状発光体の概略断面構成図を示す。この図に示す面状発光体1-6が、図1を用いて説明した第1実施形態の面状発光体と異なるところは、主に発光パネル1’の構成にある。また図示した例では、大型の支持基板31の一主面上に、接着剤33を介して複数の発光パネル1’を固定した構成であるところも、先の第1〜第5実施形態とは異なる。他の構成は第1実施形態と同様であるため、以下第1実施形態と同様の構成要素については同一の符号を付し、重複する説明は省略しつつ本第6実施形態の特徴的な構成を説明する。
すなわち、ここで用いる各発光パネル1’は、以降に詳細に説明するように光散乱性微粒子Sが含有された有機電界発光素子EL’を用いているところが特徴的である。
各発光パネル1’は、有機電界発光素子EL’の形成面を一方向に向けた状態で、透明基板3が連続する面状を保つように配列されており、これによって1枚の面状発光体1-6が構成されている。ここでは、一例として大型の支持基板31の一主面上に、接着剤33を介して複数の発光パネル1’を固定することにより、面状発光体1-6が構成されている。この際、支持基板31と透明基板3との間に有機電界発光素子EL’が挟持され、透明基板3の光取り出し面3aが外側に露出されるように、支持基板31に対して発光パネル1’を固定する。また隣接して配置された面状発光体1-6同士は、できる限り近接して配置されることが好ましく、透明基板3の周端面において密着させた状態で配列されることとする。
尚、隣接する発光パネル1’の透明基板3間は、接着剤を介して接合されていても良い。この場合、発光パネル1’の透明基板3間を接合する接着剤は、第1実施形態で説明したと同様の接着剤が同様に用いられ、これにより、接着された透明基板3を光学的に1枚の基板として取り扱うことが可能になる。
以上のように複数の発光パネル1’をタイリングしてなる面状発光体1-6は、透明基板3における光取り出し面3a側に、光取り出し部材9が設けられていることが2つ目の特徴であり、この点は第1実施形態と同様である。
以下、このような構成の面状発光体1-6を構成する各構成要素のうちの特徴的な構成要素である有機電界発光素子EL’(発光パネル1’)、有機電界発光素子EL’に含有される光散乱性微粒子S、支持基板31、接着剤33、および光取り出し部材9の詳細を説明する。
<有機電界発光素子EL’(発光パネル1’)>
図9には、第6実施形態で用いる面状発光体1’の概略断面構成図を示す。この図に示す面状発光体1’は、透明基板3と、この上部の有機電界発光素子EL’と、透明基板3との間に有機電界発光素子EL’を封止する封止材5とで構成されている。このうち、有機電界発光素子EL’は、他の実施形態で用いた有機電界発光素子と同様の積層構造を有するが、いずれかの層に光散乱性微粒子Sを含有しているところが特徴的である。また、この有機電界発光素子EL’は、透明基板3上において封止材5で封止されているため、他の実施形態と同様に、有機電界発光素子EL’が設けられる透明基板3の周縁には、有機電界発光素子EL’を封止するためのスペースを設ける必要があり、有機電界発光素子EL’は透明基板3の中央に配置されることになる。
<光散乱性微粒子S>
光散乱性微粒子Sは、有機電界発光素子EL’に含有された微粒子であり、有機電界発光素子EL’を構成する各層の何れかに含有されていることとする。具体的には、光散乱性微粒子Sが含有される層は、発光層13cよりも透明基板3側に配置された層であることが好ましく、図示したように正孔注入層13aに含有されていたり、陽極11または正孔輸送層13bに含有されていても良い。特に、陽極11(透明電極)や、これに隣接する層(ここでは正孔注入層13a)に対して光散乱性微粒子層Sが含有されていることが好ましい。
[光散乱性微粒子Sの形状]
このような光散乱性微粒子Sの形状は、長軸及び短軸を持った異方性形状であって、針状、長粒形状、さらには円盤状や平板形状等、球形に対して変形させたことによって表面積を増加させた形状であっても良い。
このような光散乱性微粒子Sの大きさは、短軸長さが5〜50nm、かつアスペクト比が3〜500であることが好ましい。短軸長さとしては、10〜30nmがより好ましく、アスペクト比としては10〜200がより好ましい。短軸長さ及びアスペクト比は、各々前記記載の範囲で用途に応じて任意に選択することができ、異なった短軸長やアスペクト比のものを複数混合してもよい。具体的には、発光層13cで発光し、結果的に素子外部へ照射される発光光hの波長に応じて短軸長とアスペクト比がほぼ均一にそろったような最適なものを選ぶことができる。また、照明用等の白色発光を有機電界発光素子EL’から取り出す場合は、短軸長さ及びアスペクト比の分布、さらには平均粒子径の分布が広い微粒子を選ぶこともでき、複数種の短軸長とアスペクト比と平均粒子径が均一にそろったものを混合してもよい。ここで、平均粒子径とは、各粒子を同体積の球に換算した時の直径(球換算粒径)の体積平均値をいう。
また、光散乱性微粒子Sの大きさは、電流集中による劣化防止の観点から含有される層の膜厚を一定に保つことが可能な大きさを有していて良い。
[光散乱性微粒子Sの具体例]
以上のような光散乱性微粒子Sの具体例は、金属酸化物微粒子や金属塩微粒子などの無機微粒子、炭素原子と他の原子からなる有機微粒子が好ましく用いられる。なかでも、面状発光体1-6から取り出す発光光hの波長領域において吸収、発光、蛍光等が生じないもの、さらには光散乱性微粒子Sが含有される層に対しての分散性が良好なものを適宜選択して使用することが好ましい。
金属酸化物微粒子としては、金属酸化物を構成する金属が、Li、Na、Mg、Al、Si、K、Ca、Sc、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn、Rb、Sr、Y、Zr、Nb、Mo、Cd、In、Sn、Sb、Cs、Ba、La、Hf、Ta、W、Ir、Tl、Pb、Bi、および希土類金属からなる群より選ばれる1種または2種以上の金属の酸化物を用いることができる。
上記金属の酸化物の具体例としては、酸化チタン、酸化亜鉛、酸化アルミニウム(アルミナ)、酸化ジルコニウム、酸化ハフニウム、酸化ニオブ、酸化タンタル、酸化マグネシウム、酸化バリウム、酸化インジウム、酸化錫、酸化鉛、これら酸化物より構成される複酸化物であるニオブ酸リチウム、ニオブ酸カリウム、タンタル酸リチウム、アルミニウム・マグネシウム酸化物(MgAl2O4)等の粒子及び複合粒子の中で、短軸、長軸を有するものを選ぶことができる。
上記希土類金属の酸化物の具体例としては、酸化スカンジウム、酸化イットリウム、酸化ランタン、酸化セリウム、酸化プラセオジム、酸化ネオジム、酸化プロメチウム、酸化サマリウム、酸化ユウロピウム、酸化ガドリニウム、酸化テルビウム、酸化ジスプロシウム、酸化ホルミウム、酸化エルビウム、酸化ツリウム、酸化イッテルビウム、酸化ルテチウム等も挙げられる。
金属塩微粒子としては、炭酸塩、リン酸塩、硫酸塩及びその複合粒子のうち、短軸、長軸を有するものが適用可能である。具体的には例えば、炭酸ストロンチウム、炭酸カルシウム、硫酸マグネシウム、チタン酸カリウムを挙げることができる。その他、TiやZrのオキソクラスター等も適用可能である。
以上のような金属酸化物微粒子や金属塩微粒子などの無機微粒子の作製方法は、気相中で微粒子の原料を噴霧、焼成して得ることが可能である。さらには、プラズマを用いて無機微粒子を作製する方法、原料固体をレーザー等でアブレーションさせ微粒子化する方法、蒸発させた金属ガスを酸化させ無機微粒子を作製する方法等も好適に用いることができる。
また、液相中で無機微粒子を作製する方法として、アルコキシドや塩化物溶液を原料としたゾル−ゲル法等を用い、一次粒子として無機微粒子が分散した無機微粒子分散液を得る。また溶解度の低下を利用した反応晶析法を適用し、粒子径のそろった無機微粒子分散液を得る。液相で得られた無機微粒子は、乾燥、焼成することにより、無機微粒子の機能を安定に引き出すことが好ましい。乾燥には、凍結乾燥、噴霧乾燥、超臨界乾燥等の手段が適用可能である。焼成は、単に雰囲気を制御しながら高温にするだけでなく、有機あるいは無機の焼結防止剤を用いて行うことが好ましい。
有機微粒子としては、炭素原子と金属以外の他の原子からなる異方性有機化合物微粒子であり、ポリイミド樹脂、アクリル樹脂、スチレン樹脂、ポリエチレンテレフタレート樹脂、シリコーン樹脂、フッ化物樹脂等の粒子を挙げることができる。
光散乱性微粒子Sとしては、以上のように例示した各材料のうち、小粒径化の容易性を考慮すると無機微粒子を用いることが好ましく、特にTiO、Al、SiO、LiNbO、Nb、ZrO、Y2O、MgO、ZnO、SnO、Bi、ITO、CeO、SrCO、KTaO等を用いることが好ましい。
[光散乱性微粒子Sの含有量]
また以上の光散乱性微粒子Sの含有量は、光散乱性微粒子Sが添加される層(含有層)の機能を損なうことのない範囲であることとする。
例えば光散乱性微粒子Sの含有量は、光散乱性微粒子Sを含有する層の全光線透過率(単層膜)が、非含有の場合の全光線透過率の80%以上となる範囲であることが好ましい。また、光散乱性微粒子Sの非含有層のくもり度(単層膜)が0.1〜10%であり、かつ光散乱性微粒子Sの含有層のくもり度が添加前の2〜40倍であることが好ましい。尚、くもり度とは、ヘーズのことであり、全光線透過光に対する散乱光の割合で示され、「プラスチック−透明材料の全光線透過率の試験方法−第一部シングルビーム法・補償法(JIS K 7361)」、「プラスチック−透明材料のヘーズの求め方(JIS K 7136)」を参考に求めることができる。さらに、全光線透過率及びくもり度の値は、日本電色工業株式会社製NDH−5000型へイズメーターにより、厚さ120μmのポリエチレンテレフタレート樹脂上に300nmの膜厚で塗布した単膜で測定されたものである。
また一般的に粒子径50nm以下の微粒子は、30体積%を超えると分散性が悪化する。このため、一定のくもり度および全光線透過率を確保するためには、層内における光散乱性微粒子Sの含有量を20体積%以下に抑えて分散性を確保することが好ましい。
一方、異方性形状を有する光散乱性微粒子Sを含有させることによって光学物性を変化(光の進行方向の変化)させるには、ある程度の含有量とすることが必要である。このため、光散乱性微粒子Sの含有量は、2体積%以上、さらには6体積%以上が好ましい。
尚、ここでいう光散乱性微粒子Sの含有量(体積分率)は、光散乱性微粒子Sの比重をa、含有量をxグラム、光散乱性微粒子Sを含有する層の全体積をYミリリットルとしたときに、式[(x/a)/Y]×100で求められる。
光散乱性微粒子Sの含有量の定量は、透過型電子顕微鏡(TEM)による半導体結晶像の観察、エネルギー分散型X線分光(EDX)等の局所元素分析によって得た半導体結晶組成に関する情報、あるいは与えられた樹脂組成物が含有する灰分の元素分析により求まる所定組成の含有質量と、該組成の結晶の比重とから算出可能である。
[光散乱性微粒子Sの導入状態]
有機電界発光素子EL’を構成する層内における光散乱性微粒子Sの導入状態は、光散乱性微粒子Sを含有する層の界面(おおよそ透明基板3の基板面)に対して、光散乱性微粒子Sの長軸が実質的に平行であることが好ましい。実質的に平行であるとは、微粒子個数の70%以上が、長軸と基板面とのなす角度30°以下であることをいう。光散乱性微粒子Sの長軸が基板面に対して実質的に平行であれば、基板面をxy平面としたときの長軸および短軸の方向はx方向、y方向のどこを向いていてもよい。また、光散乱性微粒子Sは、導入される層内において均一に分散されていることとする。
[光散乱性微粒子Sを含有する層の形成方法]
光散乱性微粒子Sを含有する層の形成には、光散乱性微粒子Sを含有する塗布液を用いた塗布法が適用される。塗布法であれば、スピンコート法、スリットダイコーティング法、ブレードコート法に代表される、基板面に対して平行方向に力をかけ塗布液を延ばすような方法が好ましい。これにより、異方性形状の光散乱性微粒子Sを、実質的に基板面に平行にすることができる。
また、光散乱性微粒子Sが磁気を帯びるものであれば、塗布法による成膜時に一定方向に磁界をかけることで異方性形状の光散乱性微粒子Sを一定方向に配向させ、実質的に基板面に平行にすることができる。
<支持基板31>
支持基板31は、複数の発光パネル1’を貼り合わせた状態で支持可能の板状のものであれば、光透過性を有する必要はなく、特に材質が限定されることはなくい。ただし、面状発光体1-6をフレキシブルに屈曲する構成とする場合であれば、支持基板31として屈曲性を有する可撓性基板が用いられる。このような材料としては、例えば樹脂フィルムや、板厚0.01mm以上0.50mm以下のガラス基板が好ましく用いられる。ガラス基板を用いる場合の更に好ましい板厚は0.01mm以上0.20mm以下である。
<接着剤33>
接着剤33は、広く工業分野において、粘着剤、接着剤、あるいは粘着材、接着材等の呼称で用いられる剤あるいは材のうち、塗布し、貼り合わせた後に、種々の化学反応により高分子量体または架橋構造を形成する硬化型の接着剤である。ここでは、紫外光(UV)のような光を照射するか、熱を加えるか、あるいは加圧によって接着部分が硬化する材料が、接着剤33として用いられる。
以上のような接着剤33の具体例としては、例えば、ウレタン系、エポキシ系、フッ素含有系、水性高分子−イソシアネート系、アクリル系等の硬化型接着剤、湿気硬化ウレタン接着剤、ポリエーテルメタクリレート型、エステル系メタクリレート型、酸化型ポリエーテルメタクリレート等の嫌気性接着剤、シアノアクリレート系の瞬間接着剤、アクリレートとペルオキシド系の2液型瞬間接着剤等が挙げられる。
<光取り出し部材9>
光取り出し部材9は、第1実施形態と同様のものであり、隣接して配置された複数の発光パネル1’間に跨って、各発光パネル1’における非発光領域Bに設けられ、発光領域Aに対して平面的に積層されることなく(重なることなく)配置されている。さらに、光取り出し部材9は、面状発光体1-6の周縁に位置する非発光領域Bにも配置されて良いことは、第1実施形態と同様である。また第1実施形態と同様に、発光パネル1’間が接着剤で接合されている場合には、接着剤をも覆う状態で光取り出し部材9が設けられている。
<面状発光体の製造方法>
先ず図9を参照し、透明基板3上に有機電界発光素子EL’を形成する。この際、先の第1実施形態で説明したと同様の手順で各層を積層させれば良い。ただし、光散乱性微粒子Sを含有させる層の形成には塗布法を適用し、光散乱性微粒子Sを分散させた材料塗布液を用いた塗布成膜を行う。例えば、ITOを用いた陽極11に光散乱性微粒子Sを含有させる場合であれば、光散乱性微粒子Sを分散させたITO塗布液を用いた塗布成膜によって陽極11を形成する。
また有機電界発光素子EL’の作製においては、不活性な雰囲気下で各層の成膜を行うことが好ましいことは、他の実施形態と同様である。ただし、光散乱性微粒子Sを含有する層の形成には塗布法が適用されるため、この層を形成する前後では一回の真空引きで一貫した成膜を行うことが好ましい。透明基板3を真空雰囲気から取り出す際には、作業を乾燥不活性ガス雰囲気下で行う等の配慮が必要となる。また、光散乱性微粒子Sを含有する層を塗布によって形成する場合、および他の層を塗布法によって形成する場合には、作業を乾燥不活性ガス雰囲気下で行うことが好ましい。
次に、有機電界発光素子EL’における陽極11および陰極12の端子部分を露出させた状態で、少なくとも有機発光機能層13を覆う封止材5を設ける。これにより、発光パネル1’を得る。
次に図8を参照し、支持基板31上に接着剤33を介して複数の発光パネル1’をタイリングして貼り合わせる。この場合、支持基板31と発光パネル1’の透明基板3との間に有機電界発光素子EL’を挟持させる状態で発光パネル1’を配置し、隣接する発光パネル1’同士を周端面において密着させて配列する。この状態で、必要に応じてこれらの発光パネル1’の透明基板3間に未硬化の接着剤を充填供給し、これを硬化させることで発光パネル1’間を接合しても良い。このような発光パネル1’間の接合は、第1実施形態で説明したと同様の接着剤を用いて第1実施形態と同様に行われる。この際、接着剤は、各発光パネル1’の封止材5間に充填供給されても良い。
その後、透明基板3において有機電界発光素子EL’が設けられた面と反対側の光取り出し面3aに、有機電界発光素子EL’の発光領域Aに重ならないように、かつ複数の発光パネル1’間に跨る状態で、光取り出し部材9を貼り合わせる。この際、第1実施形態と同様に発光パネル1’間が接着剤で接合されている場合であれば、発光パネル1’間の接着剤も覆う状態で光取り出し部材9を貼合せる。また必要に応じて、各発光パネル1’間において、周端に引き出された陽極および陰極の端子部分を接続させる。これにより、面状発光体1-6を得る。
尚、発光パネル1’毎に独立して光取り出し部材9を設ける場合には、各発光パネル1’における透明基板3の非発光領域Bに光取り出し部材9を設けた後、光取り出し部材9を設けた発光パネル1’を支持基板31上にタイリングしても良い。
<第6実施形態の効果>
以上説明した面状発光体1-6では、図9を用いて説明したように、有機電界発光素子EL’に光散乱性微粒子Sを含有させたことにより、有機電界発光素子EL’で発生した発光光hは光散乱性微粒子Sによって散乱し、透明基板3内の広い領域に向かって放出される。特に、正孔注入層13aのように、発光層13cよりも透明基板3側に配置された層に対して光散乱性微粒子Sを含有させたことにより、発光層13cで発生した発光光hを、無駄なく透明基板3内の広い領域に向かって放出させることができる。
このような構成において、図8を参照し、透明基板3の光取り出し面3a上には、有機電界発光素子EL’間となる非発光領域Bに、光取り出し部材9が設けられている。このため、透明基板3の広い領域に向かって放出された発光光hが、非発光領域Bに設けられた光取り出し部材9から取り出されることになる。これにより、配列された発光パネル1’同士の繋ぎ目付近における非発光領域Bからの発光光hの取り出し量が増加する。
この結果、有機電界発光素子EL’を設けた複数の発光パネル1’を面状に配列した構成において、発光パネル1’同士の繋ぎ目付近に生じる非発光領域Bからの発光光hの取り出し量を増加させることが可能になり、大面積の面状発光体1-6における輝度の面内均一性の向上を図ることが可能になる。
尚、配列された発光パネル1’の透明基板3間に、光透過性の接着剤を充填して発光パネル1’同士を貼り合わせた場合には、透明基板3側に放出された発光光hが隣接する透明基板3に伝搬されて取り出される。この際、第1実施形態で説明したと同様に、透明基板3の屈折率と接着剤の屈折率とが同程度であれば、発光光hが透明基板3の界面での反射の繰り返しで減衰することを軽減しつつ、隣接する透明基板3に効率よく発光光hを伝搬させることが可能になるため、さらに非発光領域Bからの発光光hの取り出し量を増加させることが可能になる。
また発光領域Aに重ねることなく非発光領域Bのみに設けられた光取り出し部材9を介しての光取り出しであるため、この光取り出し部材9を設けた非発光領域Bのみにおいて発光光hの取り出し量を増加させることが可能である。
以上の結果、本第6実施形態の面状発光体1-6によれば、複数の発光パネル1’を面状に配列した構成でありながらも、接合部に生じる非発光領域Bを含む全面においての輝度の面内均一性の向上を図ることが可能になる。
尚、以上の構成においては、有機電界発光素子EL’を構成する何れかの層内に、光散乱性微粒子Sを均一に分散させている。このため、観察する方向に依存することなく、均一な色度での発光を得ることができると共に、有機電界発光素子EL’の駆動電圧の上昇を招くことも無い。
また本第6実施形態の面状発光体1-6は、有機電界発光素子EL’を備えた個々の発光パネル1’を複数配列した構成である。このため、発光パネル1’毎に有機電界発光素子EL’を検査し、不合格となった発光パネル1’をNG品とし、OK品のみを用いて面状発光体1-6を作製することができる。したがって、大面積の面状発光体1-6においての歩留まりの向上を図ることも可能である。
≪第7実施形態≫
図10には、第7実施形態の面状発光体の概略断面構成図を示す。この図に示す第7実施形態の面状発光体1-7は、図8を用いて説明した第6実施形態の面状発光体の変形例であり、発光パネル1’と光取り出し部材9との間に透明基板部材21を設けたところのみが第6実施形態の面状発光体とは異なる。
透明基板部材21は、第2実施形態(図4参照)で説明したと同様のものであり、発光領域Aに対して平面的に積層されることなく配置され、光透過率が透明基板3と同等以上の材質が好ましく用いられる。このため、透明基板部材21についての詳しい説明は省略する。
<面状発光体の製造方法>
このような第7実施形態の面状発光体1-7の製造は、第6実施形態の製造方法と同様にして支持基板31上に複数の発光パネル1’を配列させた後、透明基板3において有機電界発光素子EL’が設けられた面と反対側の光取り出し面3aに、有機電界発光素子EL’の発光領域Aに重ならないように、かつ複数の発光パネル1’間に跨る状態で、透明基板部材21および光取り出し部材9をこの順に貼り合わせる。この際、第1実施形態と同様に発光パネル1’間が接着剤で接合されている場合であれば、発光パネル1’間の接着剤も覆う状態で透明基板部材21および光取り出し部材9を貼合せる。尚、あらかじめ透明基板部材21と光取り出し部材9とを貼り合わせておき、これを透明基板3の光取り出し面3aに貼り合わせても良い。以上により、面状発光体1-7を得る。
また発光パネル1’毎に独立して透明基板部材21や光取り出し部材9を設ける場合には、各発光パネル1’における透明基板3の非発光領域Bに透明基板部材21や光取り出し部材9を設けた後、発光パネル1’を支持基板31上にタイリングしても良い。
<第7実施形態の効果>
以上説明した面状発光体1-7は、第6実施形態の面状発光体の効果に加えて、さらに透明基板部材21を設けたことによる効果を得ることができる。すなわち、非発光領域Bの光取り出し面3a側に透明基板部材21を設けたことにより、非発光領域Bの透明基板3が厚膜化された状態となっている。これにより、非発光領域Bにおいては、透明基板3の界面においての発光光hの反射回数が減るため、透明基板3内での内部反射の繰り返しによる発光光hの失活を抑制することができる。この結果、第6実施形態と比較して、非発光領域Bからの発光光hの取り出し量をさらに増加させることが可能になる。
尚、以上説明した第6実施形態および第7実施形態の面状発光体は、支持基板31に固定する状態で複数の発光パネル1’を配列させた構成を説明した。しかしながら、第6実施形態および第7実施形態内でも説明したように、複数の発光パネル1’間を透明な接着剤で接合させた構成であれば、第1実施形態と同様に支持基板31を用いない構成とすることもできる。この場合、第6実施形態および第7実施形態のそれぞれの面状発光体は、図5を用いて説明した第3実施形態または図6を用いて説明した第4実施形態の構成と組み合わせ、光取り出し面3aとは逆側に光反射部材23を設けた構成とすることができる。この場合、光取り出し部材9との間に透明基板3を挟持する状態で、光反射部材23が設けられる。
このように光反射部材23を設けた構成とすることにより、第6実施形態および第7実施形態のそれぞれの効果に加えて、さらに光反射部材23を設けたことによる非発光領域Bからの発光光hの取り出し量の増加を図ることが可能になる。
≪変形例−1≫
上説明した各第1実施形態〜第7実施形態の構成の面状発光体に対しては、発光パネル1間の非発光領域Bからの光取り出し効果をさらに向上させるための構成として、さらに低屈折率部材を導入しても良い(例えば、特開2001−202827号公報参照)。
この場合、光取り出し部材9と透明基板3との間の何れかの層間、好ましくは透明基板3の界面に、透明基板3の屈折率(n2)よりも低い屈折率を有する低屈折率部材を設ける。ここで用いる低屈折率部材は、シート状、フィルム状、板状、または平坦な膜状である。また低屈折率部材の膜厚は、この低屈折率部材の媒質中における光の波長よりも大きくて良く、10%以上が好ましい。これは、低屈折率部材の膜厚が、媒質中における光の波長程度である場合には、低屈折率部材中に浸透したエバネッセン(電磁波)が、ここから染み出して透明基板3内に入り込むため、低屈折率部材を設けた効果が薄れるからである。
以上のような低屈折率部材を構成する材料としては、例えば、エアロゲル、多孔質シリカ、フッ化マグネシウム、フッ素系ポリマー等が挙げられる。透明基板3の屈折率は一般に1.5以上1.7以下程度であるので、低屈折率層は屈折率がおよそ1.5以下であることが好ましい。また低屈折率材料の屈折率が低いほど、外部への取り出し効率が高くなるため、低屈折率材料の屈折率は1.35以下であることが好ましい。
以上のような低屈折率部材の導入によっても、非発光領域Bからの発光光hの取り出し量を増加させることが可能である。
≪変形例−2≫
上説明した各第1実施形態〜第7実施形態の構成の面状発光体に対しては、発光パネル1間の非発光領域Bからの光取り出し効果をさらに向上させるための構成として、さらに回折格子を導入しても良い(特開平11−283751号公報参照)。
この場合、光取り出し部材9と透明基板3との間の何れかの層間、好ましくは透明基板3の界面に回折格子を設ける。ここで用いる回折格子は、正方形のラチス状、三角形のラチス状、ハニカムラチス状等、二次元的に配列が繰り返される構成であって、二次元的な周期屈折率を持っていることが望ましい。これは、有機電界発光素子ELで発生する発光光hは、あらゆる方向にランダムに放出されるため、ある方向にのみ周期的な屈折率分布を持っている一般的な1次元回折格子では、特定の方向に進む光しか回折されず、光の取り出し効率がさほど上がらない。しかしながら、屈折率分布を二次元的な分布にすることにより、あらゆる方向に進む光が回折されるため、光の取り出し効率が上がる。
また回折格子の周期は、媒質中における光の波長の約1/2以上3倍以下程度が好ましい。
以上のような回折格子の導入により、有機電界発光素子ELでの発光光hのうち、透明基板3の界面での全反射等により外に出ることができない光の進行方向を、回折格子においてのブラッグ回折によって屈折とは異なる特定の向きに変えて光取り出し部材9に入射させて外部に取り出すことが可能になる。この結果、非発光領域Bからの発光光hの取り出し量を増加させることが可能である。
≪適用例≫
以上説明した各実施形態および変形例の面状発光体は、表示デバイス、ディスプレイ、各種の発光光源として用いることができる。発光光源としては、例えば、家庭用照明、車内照明、時計や液晶用のバックライト、看板広告、信号機、光記憶媒体の光源、電子写真複写機の光源、光通信処理機の光源、光センサーの光源等が挙げられる。発光光源がこれらに限定されるものではないが、特にカラーフィルターと組み合わせた液晶表示装置のバックライト、照明用光源としての用途に有効に用いることができる。
尚、カラーフィルターと組み合わせて液晶表示装置のバックライトとして用いる場合には、輝度をさらに高めるため、集光シートと組み合わせて用いることが好ましい。
≪発光パネルの作製≫
<試料No.101>
図11を参照し、試料No.101となる発光パネル(以下、発光パネル101と記す)の作製手順を説明する。
透明基板3として、屈折率n2=1.51、厚さ0.7mm、面積50mm×50mm透明ガラス基板を用意し、この一主面上に陽極11としてITO(インジウムチンオキシド:透明導電性材料)を膜厚150nmでパターン成膜した。ITOからなる陽極11を設けた透明基板3を、イソプロピルアルコールで超音波洗浄し、乾燥窒素ガスで乾燥し、UVオゾン洗浄を5分間行った。
次に、陽極11が形成された透明基板3を真空蒸着装置の基板ホルダーに固定すると共に、透明基板3における陽極11の形成面側に蒸着マスクを対向配置した。また真空蒸着装置内の蒸着用るつぼの各々に、有機発光機能層および陰極12を構成する各材料を、それぞれの層の成膜に最適な量で充填した。尚、蒸着用るつぼはモリブデン製またはタングステン製抵抗加熱用材料で作製されたものを用いた。
その後、真空蒸着装置の蒸着室内を真空度4×10-4Paまで減圧した後、各材料が入った蒸着用るつぼに順次通電して加熱することにより、以下のように各層を成膜した。
先ず、下記構造式(1)に示すCuPc(銅フタロシアニン)を正孔注入材料とし、ITOからなる陽極11上に蒸着速度0.1nm/秒で蒸着し、15nmの正孔注入層131を設けた。
Figure 2013027508
次いで、下記構造式(2)に示すα−NPDを正孔輸送材料とし、正孔注入層131上に蒸着速度0.1nm/秒で蒸着し、膜厚25nmの正孔輸送層132を設けた。
Figure 2013027508
次いで、下記構造式(3)に示すFir(pic)を青色ゲスト材料、下記構造式(4)に示すDPVBiをホスト材料とし、正孔輸送層132上に合計の蒸着速度0.1nm/秒で共蒸着し、(3)に示すFir(pic)を3質量%とした膜厚15nmの青色発光層133を設けた。
Figure 2013027508
Figure 2013027508
次いで、下記構造式(5)に示すCBPを中間層材料とし、青色発光層133上に蒸着速度0.1nm/秒で蒸着し、膜厚5nmの中間層134を設けた。
Figure 2013027508
次いで、下記構造式(6)に示すIr(ppy)を緑色ゲスト材料、上記構造式(5)に示したCBPをホスト材料とし、中間層134上に合計の蒸着速度0.1nm/秒で共蒸着し、(6)に示すIr(ppy)を5質量%とした膜厚10nmの緑色発光層135を設けた。
Figure 2013027508
次いで、上記構造式(5)に示したCBPを中間層材料とし、緑色発光層135上に蒸着速度0.1nm/秒で蒸着し、膜厚5nmの中間層136を設けた。
次いで、下記構造式(7)に示すIr(piq)を赤色ゲスト材料、上記構造式(5)に示したCBPをホスト材料とし、中間層136上に合計の蒸着速度0.1nm/秒で共蒸着し、(7)に示すIr(piq)を8質量%とした膜厚10nmの赤色発光層137を設けた。
Figure 2013027508
次いで、下記構造式(8)に示すBAlqを正孔阻止材料とし、赤色発光層137上に蒸着速度0.1nm/秒で蒸着し、膜厚15nmの正孔阻止層138を設けた。
Figure 2013027508
次いで、下記構造式(9)に示すAlqを電子輸送材料とし、正孔阻止層138上に蒸着速度0.1nm/秒で蒸着し、膜厚30nmの電子輸送層139を設けた。
Figure 2013027508
さらに、フッ化リチウム(LiF)を電子注入材料とし、電子輸送層139上に蒸着速度0.1nm/秒で蒸着し、膜厚1nmの電子注入層140を設けた。
最後にアルミニウム(Al)を陰極材料とし、電子注入層140上に蒸着し、膜厚110nmの陰極12を形成した。以上により透明基板3上に有機電界発光素子ELを形成した。
その後、有機電界発光素子ELの形成面側を300μmのエポキシ樹脂で覆い、さらに12μmのアルミニウム箔で覆った後に硬化させ、2層構造の封止材5を形成した。尚、有機電界発光素子ELの形成から封止材5の形成までの工程は、有機電界発光素子ELを大気に接触させることなく窒素雰囲気下のグローブボックス(純度99.999%以上の高純度窒素ガスの雰囲気下)内で行なった。
また、有機電界発光素子ELの形成においては、各層の形成に蒸着マスクを使用し、50mm×50mmの透明基板3における中央の45mm×45mmを発光領域Aとし、発光領域Aの全周に幅2.5mmの非発光領域Bを設けた。また、陽極11と陰極12とは、正孔注入層131〜電子輸送層139までの有機発光機能層を介して絶縁された状態で、透明基板3の周縁に端子部分を引き出された形状で形成した。
以上のようにして発光パネル101を得た。この発光パネル101においては、青色発光層133、緑色発光層135、および赤色発光層137のそれぞれで発生した各色の発光光hが、ITOで構成された陽極11側、すなわち透明基板3側から取り出される。したがって、透明基板3において有機電界発光素子ELが設けられたと逆側の面が光取り出し面3aとなる。
以上のようにして得られた発光パネル101に対して、各部材を追加した試料No.102〜112の各発光パネルを作製した。以下、図12および下記表1を参照し、試料No.102〜112の発光パネル1の作製を説明する。
<試料No.102>
試料No.101の発光パネル101において、透明基板3の光取り出し面3a側における非発光領域Bに、透明基板3と同一物性(屈折率n2=1.51、厚さ0.7mm)の透明ガラスからなる透明基板部材21を、接着剤を介して貼り合わせた。
<試料No.103>
試料No.102において、透明ガラスからなる透明基板部材21を厚さ2.8mmに変更した以外は、試料No.102と同様に発光パネルを作製した。
<試料No.104>
試料No.101の発光パネル101において、透明基板3の光取り出し面3a側における非発光領域Bに、光取り出し部材9として光拡散シート(1)(ケミカルマット125PW:きもと社製商品名)を、接着剤を介して貼り合わせた。
<試料No.105>
試料No.104において、光取り出し部材9を、光拡散シート(2)(ライトアップ100NSH:きもと社製商品名)に変更した以外は、試料No.104と同様に発光パネルを作製した。
<試料No.106>
試料No.104において、光取り出し部材9を、光拡散シート(1)からプリズムシート(ビキュイティTBEF2−GT:住友スリーエム社製商品名)に変更したこと以外は、試料No.104と同様に発光パネルを作製した。
<試料No.107>
試料No.104において、光拡散シート(1)の上部に接着剤を介してさらに上記プリズムシートを貼り合わせ、2層構造の光取り出し部材9を設けた。
<試料No.108>
試料No.101の発光パネル101において、透明基板3の光取り出し面3aと逆の封止材5側における非発光領域Bに、光反射部材23としてアルミニウム(Al)を膜厚100nmで真空蒸着した。ここでは蒸着マスクを用いることにより、陽極11と陰極12の端子部分に対して絶縁された状態で、アルミニウム(Al)を蒸着した。
<試料No.109>
試料No.108において、光反射部材23を、アルミニウム(Al)から硫化バリウム(BaSO:WRC-6080:Lab safety Supply社製商品名)に変更したこと以外は、試料No.108と同様に発光パネルを作製した。BaSOの形成は、塗布法によって行い、塗布後に室温下で1時間乾燥させて膜厚100μmのBaSOからなる光反射部材23を得た。
<試料No.110>
試料No.102において、透明ガラスからなる透明基板部材21の上部に、接着剤を介してさらに上記光拡散シート(1)を光取り出し部材9として貼り合わせた。
<試料No.111>
試料No.108において、透明基板3の光取り出し面3a側における非発光領域Bに、接着剤を介して上記光拡散シート(1)を光取り出し部材9として貼り合わせた。
<試料No.112>
試料No.108において、透明基板3の光取り出し面3a側における非発光領域Bに、透明基板3と同じ同一物性(屈折率n2=1.51、厚さ0.7mm)の透明ガラスからなる透明基板部材21と、上記光拡散シート(1)からなる光取出し部材9とを接着剤を介してこの順に貼り合わせた。
Figure 2013027508
<実施例1の各試料の評価結果>
実施例1で作製した上記試料No.101〜112の各発光パネルについて、光取り出し面3a側の正面輝度分布を、2次元色彩輝度計(CA−2000:コニカミノルタセンシング社製)を用いて測定した。測定値から、発光領域Aにおける面内の平均輝度(発光領域平均)に対する、非発光領域Bにおける面内の平均輝度(非発光領域平均)の値を、相対輝度(%)として算出した。その結果を上記表1に合わせて示す。
表1から分かるように、光取り出し部材9、透明基板部材21、および光反射部材23の何れも設けていない試料No.101の発光パネル101は、相対輝度が2%であって、非発光領域Bからの光取り出しが殆ど無いことがわかる。これに対して、光取り出し部材9、透明基板部材21、および光反射部材23の何れかが設けられた試料No.102〜112の発光パネルは、相対輝度が2桁に達しており、これらを設けたことによって非発光領域Bからの光取り出し効率が向上することが確認された。
また、光取り出し部材9として光拡散シート(1)とプリズムシートとを積層して設けた試料No.107や、光取り出し部材9、透明基板部材21、および光反射部材23のうちの複数を組み合わせた試料No.110〜112の発光パネルは、相対輝度が38%以上に達している。このことから、非発光領域Bに、複数の部材を組み合わせて設けることにより、非発光領域Bからの光取り出し効率をさらに効果的に向上させることが可能であることが確認された。
≪面状発光体の作製≫
実施例1で作製した試料No.108の発光パネル(以下単に発光パネル108と記す)を用い、各部材を追加した試料No.201〜208の面状発光体を作製した。尚、発光パネル108は、透明基板3の光取り出し面3aと逆の封止材5側における非発光領域Bに、光反射部材23としてアルミニウム(Al)を膜厚100nmで設けた構成である。以下、先の第3実施形態の説明で用いた図5および下記表2を参照し、試料No.201〜208の説明を行う。
<試料No.201〜205>
光反射部材23を備えた2枚の各発光パネル108を、有機電界発光素子ELの形成面を同一方向に向けて面状に配置した。下記表2に示すように、試料No.201〜205における各透明基板3間に、下記のUV硬化型接着剤(1)〜(5)を充填供給し、所定の条件で接着剤を硬化させた。これにより、2枚の発光パネル108を接合した。
接着剤(1)IVS4012:モンメンティブ・パフォーマンス・マテリアルズ社製商品名
接着剤(2)UV−1000:ダイキン社製商品名
接着剤(3)NGA88:ノーランド社製商品名
接着剤(4)オグソールEA−02000:大阪ガスケミカル社製商品名
接着剤(5)305:エポキシテクノロジー社製商品名
その後、光取り出し部材9として上記光拡散シート(1)(ケミカルマット125PW:きもと社製商品名)を用い、透明基板3の光取り出し面3a側における非発光領域Bに、接着剤を介して貼り合わせた。ここでは、2枚の発光パネル108の接合部に形成される幅5mm(2.5mm×2)の非発光領域Bの全域を100%覆う状態で、光拡散シート(1)を貼り合わせ、試料No.201〜205の各面状発光体を作製した。
<試料No.206>
接着剤(2)を用いた試料No.202の面状発光体において、光拡散シート(1)からなる光取り出し部材9を設ける領域を、非発光領域Bの25%とした。具体的には、光取り出し部材9を設ける領域を、非発光領域Bにおいて2枚の発光パネル108の接合辺を中心に0.6mm幅に制限した。これ以外は、試料No.202と同様にして面状発光体を作製した。
<試料No.207>
接着剤(2)を用いた試料No.202の面状発光体において、光拡散シート(1)からなる光取り出し部材9を設ける領域を、非発光領域Bの50%とした。具体的には、光取り出し部材9を設ける領域を、非発光領域Bにおいて2枚の発光パネル108の接合辺を中心に2.5mm幅に制限した。これ以外は、試料No.202と同様にして面状発光体を作製した。
<試料No.208>
接着剤(2)を用いた試料No.202の面状発光体において、光拡散シート(1)からなる光取り出し部材9を設ける領域を、非発光領域Bおよび発光領域Aを含む2枚の発光パネル108間にわたる全面とした。これ以外は、試料No.202と同様にして面状発光体を作製した。
Figure 2013027508
尚、上記表2には、比較として、接着剤7以外は試料No.201〜207の面状発光体と同一の部材を備えた実施例1の試料No.111の発光パネル単体の相対輝度を合わせて示す。また上記表2には、各接着剤(1)〜(5)の屈折率n1と透明基板3の屈折率n2との差|n1−n2|、および接着剤(1)〜(5)の光透過率(%)を合わせて示す。
接着剤(1)〜(5)の光透過率は、次のようにして求めた。先ず、2枚の透明基板の端面どうしを各接着剤で接合して固着した後、接着剤を挟んだ両側の透明基板がそれぞれ厚さ1mmずつ残るように切断し、透明基板-接着剤-透明基板からなる3層構成の各試料を作製した。次いで両側の透明基板面を研磨して平滑にし、接着剤を含む接合界面の光透過率(基板-接着剤-基板方向の光透過率)を、分光透過率測定器で測定した。
<実施例2の各試料の評価結果−1>
実施例2で作製した上記試料No.201〜208の面状発光体について、光取り出し面3a側の正面輝度分布を、2次元色彩輝度計(CA-2000:コニカミノルタセンシング社製)を用いて測定した。測定値から、発光領域Aにおける面内の平均輝度(発光領域平均)に対する、発光パネル間の非発光領域Bにおける面内の平均輝度(非発光領域平均)の値を算出した。その結果を相対輝度(%)として上記表2に合わせて示す。
表2から分かるように、透明基板3の屈折率n2との差が0.2以下で同程度の屈折率n1を有する接着剤(1)〜(5)を用い、かつ非発光領域Bのみに光取り出し部材9を設けた試料No.201〜207の面状発光体は、相対輝度が48%以上に達しており、これらの部材を設けていない試料No.108(実施例1の表1参照)と比較して、非発光領域Bからの光取り出し効率が向上することが確認された。
ここで、試料No.201〜207の面状発光体に対して、接着剤以外は同一の部材を備えた実施例1の試料No.111の発光パネル単体の相対輝度は40%であった。これにより、2つの発光パネルにおける透明基板3同士を、透明基板3の屈折率n2と同程度の屈折率n1を有する接着剤(1)〜(5)で接合することにより、非発光領域Bからの光取り出し効率が接合前よりも向上することが確認された。
特に透明基板3の屈折率n2との差が0.1以下で同程度の屈折率n1を有し、かつ光透過率90%以上の接着剤(2)〜(3)を用いて透明基板同士を接合した試料No.202,203では、相対輝度が80%以上となり、非発光領域Bからの光取り出し効率を向上させる効果が高いことがわかる。
さらに、同じ接着剤(2)を用いているが、光取り出し部材9の占有領域が異なる試料No.202,206〜208を比較すると、非発光領域Bのみにおける光取り出し部材9の占有領域が広いほど、相対輝度が高く、非発光領域Bにおける光取り出し効率を高める効果が高いことが確認された。また試料No.207からわかるように、非発光領域Bにおける占有面積が50%以上であれば、相対輝度70%以上とすることが可能である。
これに対して、発光領域Aにまで光取り出し部材9を設けた試料No.208では、接合前(試料No.111よりも)相対輝度が低下している。このことから、光取り出し部材9は、非発光領域Bのみに設けることが、非発光領域Bの光取り出し効率を高めて発光領域Aとの間の輝度差を解消するのに効果的であることが確認された。
<実施例2の各試料の評価結果−2>
試料No.201〜208の面状発光体のうち、最も高い相対輝度84%が得られた試料No.203と同一構成で、発光パネルを2行4列で接着剤を用いて接合した面状発光体を作成し、発光状態を観察した。その結果、発光パネル間で輝度の暗い箇所が目視で目に付くことはなく、発光パネルを接合した面状発光体においての発光輝度の面内均一性が向上したことが目視によっても確認された。
<実施例2の各試料の評価結果−3>
試料No.201〜205の面状発光体について、連続駆動時の寿命を測定した。ここでは、各面状発光体に対して初期輝度が2000cd/mとなるように駆動電流を設定した。輝度の測定は、分光放射輝度計CS-2000(コニカミノルタセンシング社製)を用いた。設定した駆動電流で各面状発光体を駆動し続け、初期輝度が半減する時間(輝度半減寿命)を測定した。
この結果、非発光領域の輝度向上効果が高く相対輝度が高い面状発光体ほど、駆動電流値が低く、有機材料の劣化が抑えられて輝度半減寿命が長くなることが確認された。これは、本発明の面状発光体は、省エネルギーにも貢献することを示している。
≪試料No.301≫
<発光パネルの作製>
図3を参照し、以下の手順で試料No.301の発光パネルを作製した。
[陽極11の形成]
透明基板3として、厚さ3.0mm、面積50mm×50mmのガラス基板を用意し、この上部に透明電極となる陽極11として、ITO(インジウムチンオキシド:透明導電性材料、屈折率1.85)を膜厚120nmでパターン成膜した。ITOからなる陽極11を設けた透明基板3を、イソプロピルアルコールで超音波洗浄し、乾燥窒素ガスで乾燥し、UVオゾン洗浄を5分間行った。
[正孔注入層13aの形成]
この基板上に、ポリ(3,4−エチレンジオキシチオフェン)−ポリスチレンスルホネート(PEDOT/PSS、Bayer社製、商品名:Baytron P Al 4083)を純水で70%に希釈した溶液を3000rpm、30秒でスピンコート法により製膜した後、基板表面温度110℃にて1時間乾燥し、膜厚30nmの正孔注入層13aを設けた。
この基板を、窒素雰囲気下、JIS B 9920に準拠し、測定した清浄度がクラス100で、露点温度が−80℃以下、酸素濃度0.8ppmのグローブボックスへ移した。
[正孔輸送層13bの形成]
グローブボックス中にて正孔輸送層用塗布液を下記のように調製し、スピンコーターにて、1500rpm、30秒の条件で塗布した。この基板を、基板表面温度110℃で30分間加熱乾燥し正孔輸送層を設けた。別途用意した基板にて、同条件にて塗布を行い測定したところ、膜厚は20nmであった。
(正孔輸送層用塗布液)
モノクロロベンゼン 100g
ポリ−(N,N′−ビス(4−ブチルフェニル)−N,N′−ビス(フェニル)ベンジジン)(ADS254BE:アメリカン・ダイ・ソース社製)
0.5g
[発光層13cの形成]
次いで、イリジウム化合物を各色発光性のゲスト材料とし、カルバゾール誘導体をホスト材料として用いた発光層塗布液を下記のように調製し、スピンコーターにて、2000rpm、30秒の条件で塗布した。さらに基板表面温度120℃で30分加熱し発光層13cを設けた。別途用意した基板にて、同条件にて塗布を行い測定したところ、膜厚は40nmであった。
(発光層用塗布液)
酢酸ブチル 100g
下記構造式(10)ホスト材料 1g
下記構造式(11)青色ゲスト材料 0.11g
下記構造式(12)緑色ゲスト材料 0.002g
下記構造式(13)赤色ゲスト材料 0.002g
Figure 2013027508
Figure 2013027508
Figure 2013027508
Figure 2013027508
[電子輸送層13dの形成]
次いで、カルバゾール誘導体を電子輸送材料として用いた電子輸送層用塗布液を下記のように調製し、スピンコーターにて、1500rpm、30秒の条件で塗布した。さらに基板表面温度120℃で30分加熱し電子輸送層13dを設けた。別途用意した基板にて、同条件にて塗布を行い測定したところ、膜厚は30nmであった。
(電子輸送層用塗布液)
2,2,3,3−テトラフルオロ−1−プロパノール 100g
下記構造式(14)電子輸送性材料 0.75g
Figure 2013027508
[電子注入層13eおよび陰極12の形成]
次いで、電子輸送層13dまで設けた透明基板3を、大気曝露せずに蒸着機に移動し、4×10-4Paまで減圧した。なお、フッ化カリウム及びアルミニウムをそれぞれタンタル製抵抗加熱ボートに入れ、蒸着機に取り付けておいた。
先ず、フッ化カリウムの入った抵抗加熱ボートに通電し加熱し、基板上にフッ化カリウムからなる電子注入層13eを3nm設けた。
続いて、アルミニウムの入った抵抗加熱ボートに通電加熱し、蒸着速度1〜2nm/秒でアルミニウムからなる膜厚100nmの陰極12を形成した。以上により透明基板3上に白色発光の有機電界発光素子ELを形成した。
[封止材5の形成]
次に、ポリエチレンテレフタレートを基材とし、酸化アルミニウム(Al)を厚さ300nmで蒸着した可撓性封止部材を封止材5として用意した。この可撓性封止部材の酸化アルミニウム膜側に接着剤を塗り、透明基板3との間に有機電界発光素子ELを挟持する状態で透明基板3と封止材5とを貼合した後、熱処理で接着剤を硬化させて封止した。これにより、透明基板3と封止材5との間に有機電界発光素子ELを封止した発光パネルを得た。
尚、有機電界発光素子ELの形成においては、各層の形成にマスクを使用し、50mm×50mmの透明基板3における中央の45mm×45mmを発光領域Aとし、発光領域Aの全周に幅2.5mmの非発光領域Bを設けた。また、陽極11と陰極12とは、正孔注入層13a〜電子注入層13eまでの有機発光機能層を介して絶縁された状態で、透明基板3の周縁に端子部分を引き出された形状で形成した。これらの端子部分は、封止材5から露出させた状態とした。
<面状発光体の作製>
以上のようにして作製した発光パネルを用いて面状発光体を形成した。
図8を参照し、2枚の発光パネルを、有機電界発光素子ELの形成面を同一方向に向けて面状に配置し、厚み2mmのアクリルからなる支持基板31上に接着剤33を介してタイリングして貼り合わせた。これにより、2枚の発光パネルを接合した試料No.301の面状発光体を得た。尚、試料No.301の面状発光体は、図8において図示した光取り出し部材9が設けられていない構成となる。
≪試料No.302≫
試料No.301の面状発光体に対して、光取り出し部材9を張り合わせた。光取り出し部材9としては、光拡散シート(1)(ケミカルマット125PW:きもと社製商品名)を用い、透明基板3の光取り出し面3a側における非発光領域Bに、接着剤を介して貼り合わせた。ここでは、2枚の発光パネルの繋ぎ目に形成される幅5mm(2.5mm×2)の非発光領域Bの全域を100%覆う状態で、光拡散シート(1)を貼り合わせ、試料No.302の面状発光体を作製した。
≪試料No.303〜306の作製≫
試料No.301の面状発光体を構成する発光パネルの作製において、シリコーン樹脂からなる針状の光散乱性微粒子Sを正孔注入層13aに含有させ、図9に示した有機電界発光素子EL’を得たこと以外は、試料No.301と同様にして発光パネルを作製した。光散乱性微粒子Sは、下記表3に示す形状(アスペクトレシオ:AR、および長軸サイズ)である。
その後、試料No.303,304では、試料No.302と同様の光拡散シート(1)を、透明基板3の光取り出し面3a側における非発光領域Bに接着剤を介して貼り合わせた。
また試料No.305,306では、光取り出し部材9を、光拡散シート(1)から光拡散シート(2)(ライトアップ100NSH:きもと社製商品名)に変更し、この光拡散シート(2)を透明基板3の光取り出し面3a側における非発光領域Bに接着剤を介して貼り合わせた。
Figure 2013027508
<実施例3の各試料の評価結果>
実施例3で作製した上記試料No.301〜306の各面状発光体について、全体の輝度を2次元色彩輝度計(CA−2000:コニカミノルタセンシング社製)を用いて測定した。また、発光パネル間の繋ぎ目の明るさを目視で確認した。これらの結果を、上記表3に合わせて示した。繋ぎ目の明るさは、明るい方から順に○+++>○++>○+>○>△>×の6段階で評価した。
表3からわかるように、光散乱性微粒子Sおよび光取り出し部材9の両方を備えた試料No.303〜306の面状発光体は、光散乱性微粒子Sおよび光取り出し部材9を備えていない試料No.301,302の面状発光体よりも、全体輝度が高く、かつ繋ぎ目の明るさは明るかった。これにより光散乱性微粒子Sおよび光取り出し部材9の両方を備えた面状発光体は、発光パネル間の繋ぎ目における非発光領域Bの光取り出し効率が高められ、有機電界発光素子を設けた複数の発光パネルを面状に配列した構成においての非発光領域Bに起因する輝度ムラを防止できることが確認された。
また光散乱性微粒子Sおよび光取り出し部材9の両方を備えた試料No.303〜306の面状発光体は、光散乱性微粒子Sおよび光取り出し部材9を備えていない試料No.301,302の面状発光体よりも全体輝度が高くなることから、一定の輝度での発光を得たい場合には、有機電界発光素子EL’の駆動電流を低く設定することが可能になる。このため、本発明構成の面状発光体は、有機電界発光素子EL’の長寿命化を図ることも可能であり省エネルギーにも貢献する。
≪試料No.401≫
実施例3の試料No.301の面状発光体の作製において、発光パネルを構成する透明基板3の厚さを0.2mmに変更した。さらに支持基板31上に接着剤を介して貼り合わせた発光パネルに対して、光取り出し部材9として光拡散シート(2)(ライトアップ100NSH:株式会社きもと社製商品名)を用い、透明基板3の光取り出し面3a側における非発光領域Bに、接着剤を介して貼り合わせた。ここでは、2枚の発光パネルの繋ぎ目に形成される幅5mm(2.5mm×2)の非発光領域Bの全域を100%覆う状態で、光拡散シート(2)を貼り合わせ、試料No.401の面状発光体を作製した。尚、発光パネルを配列させた支持基板31は、可撓性を有する。
≪試料No.402〜404≫
下記表4に示す形状(アスペクトレシオ:AR、および長軸サイズ)の光散乱性微粒子Sを正孔注入層13aに含有させた有機電界発光素子EL’を形成したこと以外は、試料No.401と同様にして面状発光体を作製した。
Figure 2013027508
<実施例4の各試料の評価結果>
実施例4で作製した上記試料No.401〜404の各面状発光体について、面状発光体を曲率500mmφに屈曲させ、全体輝度を2次元色彩輝度計(CA-2000:コニカミノルタセンシング社製)を用いて測定した。また、発光パネル間の繋ぎ目の明るさを目視で確認した。繋ぎ目の明るさは、明るい方から順に○+++>○++>○+>○>△>×の6段階で評価した。これらの結果を、上記表4に合わせて示した。
表4からわかるように、光散乱性微粒子Sおよび光取り出し部材9の両方を備えた試料No.402〜404の面状発光体は、屈曲させた状態であっても、光散乱性微粒子Sを用いていない試料No.401の面状発光体と比較し、全体輝度が高く、かつ繋ぎ目の明るさは明るかった。この結果から、これにより光散乱性微粒子Sおよび光取り出し部材9を備えた構成の面状発光体は、屈曲させた場合においても、非発光領域Bに起因する輝度ムラを防止および、省エネルギー化に対する貢献の効果が確認された。
1,1’…発光パネル、1-1〜1-7…面状発光体、3…透明基板、3a…光取り出し面、7…接着剤、9…光取り出し部材、21…透明基板部材、23…光反射部材、A…発光領域、B…非発光領域、EL,EL’…有機電界発光素子、h…発光光、S…光散乱性微粒子

Claims (9)

  1. 透明基板の一主面上に当該透明基板側から発光光が取り出される状態で有機電界発光素子が設けられたもので、当該有機電界発光素子の形成面を同一方向に向けて面状に配列された複数の発光パネルと、
    前記透明基板と同程度の屈折率を有し、面状に配置された前記発光パネル同士を接合する状態で前記各透明基板間に設けられた光透過性の接着剤と、
    前記透明基板の光取り出し面となる他主面上において、前記接合された複数の発光パネルにおける前記有機電界発光素子間に設けられた光取り出し部材と
    を備えた面状発光体。
  2. 前記接着剤の屈折率n1と前記透明基板の屈折率n2とは、その差|n1−n2|≦0.1の範囲で同程度である
    請求項1記載の面状発光体。
  3. 前記光取り出し部材は、前記有機電界発光素子の発光領域に対して積層されることなく設けられている
    請求項1または2に記載の面状発光体。
  4. 前記有機電界発光素子には、光散乱性微粒子が含有されている
    請求項1〜3の何れかに記載の面状発光体。
  5. 前記有機電界発光素子は、前記透明基板側に配置された透明電極層と、当該透明電極層に対向配置された対向電極層と、少なくとも発光層を有して当該透明電極層と対向電極層との間に挟持された有機発光機能層とを備え、
    前記光散乱性微粒子は、前記有機電界発光素子において前記発光層よりも前記透明基板側の層に含有されている
    請求項4に記載の面状発光体。
  6. 前記光散乱性微粒子は、長軸、短軸を有する異方性粒子である
    請求項4または5に記載の面状発光体。
  7. 前記透明基板と前記光取り出し部材との間に、透明基板部材を設けた
    請求項1〜6の何れかに記載の面状発光体。
  8. 前記光取り出し部材との間に前記透明基板を挟持する状態で、光反射部材を設けた
    請求項1〜7の何れかに記載の面状発光体。
  9. 前記光取り出し部材として、光拡散シートおよびプリズムシートの少なくとも一方が用いられる
    請求項1〜8の何れかに記載の面状発光体。
JP2013529929A 2011-08-24 2012-07-12 面状発光体 Expired - Fee Related JP6003892B2 (ja)

Applications Claiming Priority (5)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2011182695 2011-08-24
JP2011182695 2011-08-24
JP2011200930 2011-09-14
JP2011200930 2011-09-14
PCT/JP2012/067824 WO2013027508A1 (ja) 2011-08-24 2012-07-12 面状発光体

Publications (2)

Publication Number Publication Date
JPWO2013027508A1 true JPWO2013027508A1 (ja) 2015-03-19
JP6003892B2 JP6003892B2 (ja) 2016-10-05

Family

ID=47746259

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
JP2013529929A Expired - Fee Related JP6003892B2 (ja) 2011-08-24 2012-07-12 面状発光体

Country Status (2)

Country Link
JP (1) JP6003892B2 (ja)
WO (1) WO2013027508A1 (ja)

Families Citing this family (9)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP6124059B2 (ja) 2013-03-01 2017-05-10 パナソニックIpマネジメント株式会社 照明装置
JP6198120B2 (ja) * 2013-07-19 2017-09-20 パナソニックIpマネジメント株式会社 発光モジュール及びそれを用いた照明装置
JP6229478B2 (ja) * 2013-12-18 2017-11-15 コニカミノルタ株式会社 面状発光ユニット
US9869808B2 (en) * 2014-04-21 2018-01-16 Konica Minolta, Inc. Planar light-emitting unit
JP5867660B1 (ja) * 2014-04-22 2016-02-24 コニカミノルタ株式会社 面発光ユニット
WO2016047443A1 (ja) * 2014-09-26 2016-03-31 次世代化学材料評価技術研究組合 発光素子
US20180259141A1 (en) * 2016-08-08 2018-09-13 Kaneka Corporation Light-emitting-device-integrated building material
JP6250875B1 (ja) * 2016-08-08 2017-12-20 株式会社カネカ 発光装置一体型建材
CN111584466A (zh) * 2019-02-15 2020-08-25 云光科技股份有限公司 光源装置

Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2005003990A (ja) * 2003-06-12 2005-01-06 Seiko Epson Corp 画像表示装置
JP2006208902A (ja) * 2005-01-31 2006-08-10 Seiko Epson Corp 表示装置、その製造方法、及び電子機器
WO2009141903A1 (ja) * 2008-05-21 2009-11-26 パイオニア株式会社 有機発光素子

Patent Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2005003990A (ja) * 2003-06-12 2005-01-06 Seiko Epson Corp 画像表示装置
JP2006208902A (ja) * 2005-01-31 2006-08-10 Seiko Epson Corp 表示装置、その製造方法、及び電子機器
WO2009141903A1 (ja) * 2008-05-21 2009-11-26 パイオニア株式会社 有機発光素子

Also Published As

Publication number Publication date
JP6003892B2 (ja) 2016-10-05
WO2013027508A1 (ja) 2013-02-28

Similar Documents

Publication Publication Date Title
JP6003892B2 (ja) 面状発光体
JP4403596B2 (ja) 光学的素子及び光学的素子用の基体
JP2006092936A (ja) 有機el装置
US8823030B2 (en) Light-emitting device and lighting device
JP2010505246A (ja) 発光デバイス
WO2007114256A1 (ja) 有機エレクトロルミネセンス多色ディスプレイパネル
JP2008251217A (ja) 有機エレクトロルミネセンス素子
WO2016009958A1 (ja) 有機電界発光素子
WO2013051358A1 (ja) 有機エレクトロルミネッセンス素子、面状発光体、及び、有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法
CN101977458B (zh) 一种透视型单向照明光源
JP2017091695A (ja) 有機エレクトロルミネッセンス素子、並びに照明装置、面状光源及び表示装置
JP2012178279A (ja) 有機エレクトロルミネッセンス素子
JP2009151945A (ja) 有機el発光デバイスおよびその製造方法
JP2006338954A (ja) 有機led素子、有機led表示装置および有機led表示装置用基板
JP2010232041A (ja) 有機el装置
JP4962452B2 (ja) 面発光素子及び発光パネル
JP4692426B2 (ja) 面発光体、及びそれを用いた表示装置
JP6032206B2 (ja) 面状発光体
JP2015181137A (ja) 面状発光体
JP2013084466A (ja) 面状発光体
WO2013172211A1 (ja) 面状発光体
JP4990967B2 (ja) 有機発光素子ユニットおよびその製造方法
KR20060047227A (ko) 다층막 구성을 갖는 유기 전계 다중면 발광장치 및 그제조방법
JP2019016478A (ja) 有機el素子、ならびに、当該有機el素子を含む照明装置、面状光源、および表示装置
JP2014082217A (ja) 有機el装置

Legal Events

Date Code Title Description
A621 Written request for application examination

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A621

Effective date: 20150113

A131 Notification of reasons for refusal

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131

Effective date: 20160112

A521 Request for written amendment filed

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523

Effective date: 20160302

TRDD Decision of grant or rejection written
A01 Written decision to grant a patent or to grant a registration (utility model)

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A01

Effective date: 20160809

A61 First payment of annual fees (during grant procedure)

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A61

Effective date: 20160822

R150 Certificate of patent or registration of utility model

Ref document number: 6003892

Country of ref document: JP

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R150

LAPS Cancellation because of no payment of annual fees