JPWO2011096126A1 - 発光素子搭載用基板および発光装置 - Google Patents

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Abstract

基板を透過して入射方向以外に漏れる光が低減されて反射率が高められ、かつ面方向の焼成収縮率が低減された発光素子搭載用基板を提供する。本発明の発光素子搭載用基板は、ガラス１と、ガラス１中に分散された平均アスペクト比が２５以上の扁平状の酸化物系セラミックスフィラー２を含有するガラスセラミックス１０から構成される。セラミックスフィラー２は基板の面方向に平行に配向された状態で含有されており、ガラスセラミックス１０はフィラーを構成するセラミックス以外の結晶を含有していない。この基板は、可視光領域の光に対して反射率８４％以上（厚さ３００μｍ）という、極めて高い反射率を有する。

Description

本発明は、発光素子搭載用基板およびこれを用いた発光装置に係り、特に、可視光領域の光の反射率が高い発光素子搭載用基板と、この発光素子搭載用基板を用いた発光装置に関する。
近年、発光ダイオード（ＬＥＤ）素子の高輝度、白色化に伴い、携帯電話や大型液晶ＴＶのバックライト等として、ＬＥＤ素子を用いた発光装置が開発されている。このような発光装置において、ＬＥＤ素子等の発光素子を搭載する基板としては、熱伝導性が高く、発光素子から発生する熱を速やかに放散するとともに、可視光領域の光に対する反射率が高く、かつ製造が容易なものが求められている。
このような要求に対応し、発光素子搭載用基板として低温同時焼成セラミックス基板（以下、ＬＴＣＣ基板という）を用いることが検討されている。ＬＴＣＣ基板は、ガラスとセラミックスフィラー（例えば、アルミナフィラー）とからなるグリーンシートを所定の枚数重ね合わせ、熱圧着により一体化したものを焼成することにより得られる。
このようなＬＴＣＣ基板の製造においては、焼成の際の収縮率（焼成収縮率）を低く抑えることが重要とされる。焼成収縮率の制御方法としては、製造プロセスによって制御する方法と、基板を構成する材料によって制御する方法とがある。製造プロセスによる制御は、実用化されている方法もあるが、プロセスコストが上昇する等の問題があった。一方、構成材料によって焼成収縮率を制御する技術に関しては、未だ十分に研究されていないのが現状である。
また、プレス条件・焼成条件等の製造条件を変更する際や、構成材料のロットが変わった場合には、一般的に焼成収縮率が変動するという問題が起こり、印刷マスクやパンチング（シートの打ち抜き）データ等をその都度変更する必要があった。そのため、製造条件を大きく変更することは難しく、また構成材料には非常に厳しい規格が設けられることが多い。
さらに、ＬＴＣＣ基板は、ガラスとセラミックスフィラーとの屈折率の差が大きく、かつそれらの界面が多いことから、アルミナ基板のようなセラミックス基板に比べて光の反射率が高い。しかし、発光素子搭載用基板としては、より一層高い反射率を有する基板が求められている。
従来から、ガラスセラミックス基板の反射率を高めるために、アルミナよりも高い屈折率を有するセラミックスのフィラー（高屈折率フィラー）を含有させる方法が検討されている。しかし、高屈折率フィラーを含有させたものでは、アルミナやシリカ（ＳｉＯ２）等のフィラーを含有させたものと比べて焼結性が劣るため、高屈折フィラーの含有量を多くできないか、あるいはガラスの組成が大きく制限される。そのため、設計の自由度が低下するという問題があった。そこで、ガラス組成を広い範囲から選択できるように、ガラスとの焼結性の良いアルミナフィラー等を用いて光の反射率を高める技術が求められている。
セラミックスフィラーとして、アスペクト比が高い扁平状を有する粒子を使用したガラスセラミックス基板として、従来から以下に示す提案がなされている。すなわち、ガラス粉末と扁平粒子を含むフィラーからなるグリーンシートを、扁平粒子を面方向に平行に配向させた状態で焼成したガラスセラミックス基板の製造方法が提案されている。（例えば、特許文献１参照）
しかしながら、特許文献１に記載された方法では、発光素子搭載用基板として十分な高い反射率を有する基板を得ることはできない。すなわち、酸化物からなるセラミックス粉末あるいは金属粉末が扁平粒子として用いられているが、セラミックス粉末としては、アスペクト比が５前後のものが使用されており、この程度のアスペクト比を有するフィラーを含有させたものでは、高い反射率を達成することはできない。
また、このようなセラミックス粉末より高いアスペクト比を有する金属フィラー（例えばアルミニウムフィラー）も使用されているが、金属フィラーを含有する基板では以下に示す理由で高反射率を得ることができない。すなわち、金属（例えば、アルミニウム）は光を反射する際に入射光の一部を吸収する性質がある。また一般に、フィラーを含有するガラス基板に光が入射した場合、基板から反射するまでにガラスとフィラーとの界面で多重反射が起こることが知られている。したがって、金属アルミニウムを金属フィラーとして含有させた基板では、入射した光の大部分は多重反射の際に金属フィラーに吸収されてしまうため、基板から出る反射光が大きく低下し反射率が低くなる。
また、ガラスおよび／またはガラスが結晶化したマトリックス中に、アスペクト比が４以上のセラミックスフィラーを分散させ、熱伝導率（放熱性）を向上させたガラスセラミックス基板が提案されている。（例えば、特許文献２参照）
しかしながら、特許文献２に記載されたガラスセラミックス基板においても、アスペクト比が１０以下のセラミックスフィラーが分散・含有されているため、十分に高い反射率を達成することはできない。
さらに、ガラスとセラミック粒子（アスペクト比が３以上のものを含む）とを含有するガラスセラミックス基板であり、ガラスセラミックスの結晶化度が５０％以上である高反射率の光反射体が提案されている。（例えば、特許文献３参照）
しかしながら、特許文献３に記載された光反射体は、焼成中にガラスを結晶化させ微細な結晶を発生させることによって高反射率を実現するものであり、結晶化ガラスの粉末を用いて製造されている。そして、結晶化ガラスの粉末を使用して安定的に結晶化を発生させることは難しいため、ガラスの結晶化に頼った高反射体では反射率のばらつきが大きくなるという問題がある。また、結晶化ポテンシャルがあまりに高い基板を焼成した場合、基板の端部に反りが発生することが懸念される。
特開平０９−０７１４７２号公報 特開２００２−１１１２１０号公報 特開２００７−１２１６１３号公報
本発明は、上記課題を解決するためになされたものであり、基板の面方向の焼成収縮率が低く、かつ焼成時の平面収縮率を任意に制御でき、さらに基板を透過して入射方向以外に漏れる（すなわち、出射する）光が低減されて反射率が高められた発光素子搭載用基板の提供を目的とする。特に、平面収縮率の制御を１５．０％以下で行える発光素子搭載用基板の提供を目的とする。また、本発明は、上記発光素子搭載用基板を用いた発光輝度の高い発光装置の提供を目的とする。
本発明の発光素子搭載用基板は、ガラス粉末と、酸化物からなり平均アスペクト比が２５以上の扁平状のセラミックスフィラーとを含むガラスセラミックス組成物の焼結体から構成され、前記フィラーを構成するセラミックス以外の結晶を含有しないガラスセラミックス基板であって、前記セラミックスフィラーが前記基板の面方向に平行に配向されており、可視光領域の光（具体的には、４００〜７００ｎｍの波長域の光）の全域において厚さ３００μｍでの反射率が８４％以上であることを特徴とする。
前記セラミックスフィラーの平均長径は１μｍ以上５μｍ以下であることが好ましい。また、前記扁平状のセラミックスフィラーの平均アスペクト比が２５以上２００以下であることが好ましい。また、前記ガラスセラミックス組成物における前記セラミックスフィラーの配合割合は３０〜６０体積％であることが好ましい。また、前記ガラスセラミックス組成物において、前記セラミックスフィラーの配合割合が３０〜６０体積％であり、ガラス粉末の配合割合が４０〜７０体積％であることが好ましい。また、前記ガラスセラミックス組成物において、前記ガラス粉末は非結晶化ガラスであることが好ましい。ここでいう、非結晶化ガラスとは、前記セラミックスフィラーと同時焼成した際に結晶化しないことを意味する。さらに、前記ガラス粉末を構成するガラスの屈折率をａ、前記フィラーを構成するセラミックスの屈折率をｂとするとき、ｂ−ａの絶対値は０．１５以上であることが好ましい。また、さらに、前記セラミックスフィラーについて、（平均アスペクト比×含有割合（体積％）×ガラスとの屈折率の差）／平均長径（μｍ）の値が、１３０以上であることが好ましい。
本発明の発光装置は、上記した本発明の発光素子搭載用基板と、この発光素子搭載用基板に搭載された発光素子とを有することを特徴とする。
本発明によれば、酸化物系セラミックスからなる平均アスペクト比が２５以上の扁平状のフィラーを使用し、この扁平状のセラミックスフィラーを基板の面方向に平行に配向させた状態で含有させることで、発光素子搭載用基板の可視光領域の光の反射率を上げることができ、発光素子搭載用基板の厚さ３００μｍで８４％以上という高い反射率を実現することができる。そして、この発光素子搭載用基板に発光素子を搭載することで、高輝度で特性の良好な発光装置が得られる。
本発明の発光素子搭載用基板を構成するガラスセラミックスの厚さ方向の微細構造を模式的に示す縦断面図である。 本発明の発光装置の一例を示す断面図である。
以下、本発明の実施形態について詳細に説明する。
本発明の発光素子搭載用基板は、ガラス粉末と、平均アスペクト比が２５以上の扁平状（すなわち、薄片状）のセラミックスフィラーとを含むガラスセラミックス組成物の焼結体であるガラスセラミックスから構成される。扁平状のセラミックスフィラーの平均アスペクト比の上限は、２００以下が好ましく、１００以下がより好ましい。平均アスペクト比が大きくなりすぎると、偏平フィラーの厚みが薄くなるために、スラリー作成時のボールミル混合操作において、セラミックスボールによって粉砕されてしまう恐れがある。また、アスペクト比が大きすぎると、表面積の増大や粒子間相互作用が起こりやすい扁平面の割合が多くなるため、スラリー作成時にフィラーを均一に分散させることが困難になってくる。これにより、グリーンシートに組成の片寄が生じたり、膜厚を均一にすることが困難になったり、その後のＬＴＣＣ製造工程に支障をきたすおそれがある。
このガラスセラミックス１０は、図１に示すように、ガラス１と、ガラス１中に分散された扁平状のセラミックスフィラー２とを含有している。扁平状のセラミックスフィラー２は、その長径が基板の面方向（図中、矢印で示す。）に平行に配向された状態で含有されている。
本発明において、アスペクト比とは、図１に示すように、扁平状のフィラー粒子２の長径（扁平面をｘｙ平面として、例えばｘ軸方向の径）を厚さ（扁平面に垂直なｚ軸方向の長さ）で割った値を意味する。本発明では、このアスペクト比の平均が２５以上の扁平な薄片状を有するセラミックスフィラー２が使用される。また、複数種類の扁平状のセラミックスフィラーを混合して使用することも可能であり、その場合には、それぞれのセラミックスフィラーのアスペクト比とその存在割合をかけた値の合計から求められる値を、平均アスペクト比とする。
本発明のガラスセラミックスにおいて、フィラーを構成するセラミックス以外の結晶を含有しないとは、ガラス粉末のガラス組成に由来し焼成時にガラスから析出する結晶をほとんど生成しないことを意味する。すなわち、セラミックスフィラーと同時焼成した際にガラス粉末が、非結晶性ガラスとして機能することを意味する。ガラスセラミックス１０の結晶化度および結晶の種類は、ＸＲＤ（Ｘ線回折）を測定することで調べることができる。例えば、測定されたＸＲＤチャートにおいて、フィラーのセラミックスに由来するピークの最高強度（絶対値）を１００としたとき、絶対値が１０以上の強度を有するガラス由来のピークが現出しないことを意味する。このように、焼成時にガラス組成由来の結晶がほとんど生じないことにより、焼結不足となるおそれが少ない。また、焼成時にガラスセラミックスの熱膨張係数の変化が生じないので、基板に反り等の不具合が生じるおそれが少ない。さらに、ガラス組成由来の結晶がほとんど生じないことは、ガラスセラミックス中のガラスの量が減らないことになるので、反射率を安定的に向上できる扁平フィラーの導入量を増やすことができる。
本発明のガラスセラミックス基板においては、平均アスペクト比が２５以上の扁平状のセラミックスフィラー２が使用され、このセラミックスフィラー２の長径が、基板の面方向に平行に配向された状態で含有されているので、厚さ３００μｍで可視光領域の光（波長４００〜７００ｎｍ）の全域において反射率８４％以上という、極めて高い反射率を実現できる。すなわち、基板の上方から基板内部に入射した光は、ガラス１とセラミックスフィラー２との界面で、ガラスとセラミックスとの屈折率の違いにより反射あるいは屈折を繰り返す。本発明のガラスセラミック基板では、アスペクト比が２５以上と極めて高い扁平状のセラミックスフィラー２が基板の面方向に平行に配向されて分散されているので、アスペクト比がより小さいセラミックスフィラーが分散・含有された基板に比べて、入射光がガラスとセラミックスフィラーとの界面に衝突する回数が増大する。この界面における衝突（すなわち、反射あるいは屈折）回数の増大により、基板を厚さ方向に透過して上方以外に漏れる（すなわち、出射する）光が低減される。したがって、基板の上方に戻る反射光量を増大させることができる。
また、本発明のガラスセラミックス基板では、後述するように、焼成の際の面方向の収縮が抑制されるので、高い寸法精度を実現することができる。また、焼成時の平面収縮率を、セラミックスフィラーの含有量や平均アスペクト比を調整することで任意に制御することができる。これは、プレス条件・焼成条件等の製造条件を変更する際や材料のロットが変わった場合に付随して起こる焼成収縮率の変動という問題に対して、迅速かつ的確に対策を実施できることにつながり、ガラスセラミックス基板の製造上非常に好ましい。
本発明のガラスセラミックス基板を構成するセラミックスフィラー２としては、例えばアルミナ、シリカ、マイカ、ジルコニア、ベーマイト、タルクのような酸化物系セラミックスなどがある。平均アスペクト比が２５以上の扁平状を有するセラミックスフィラーが用いられる。酸化物径セラミックスフィラー２の平均アスペクト比が２５未満である場合には、発光素子搭載用基板として十分に高い反射率（すなわち、基板の厚さ３００μｍで８４％以上）を実現することが困難となるおそれがある。また、セラミックスフィラー２がガラスセラミックス基板中に占める割合は、３０体積％から６０体積％までが好ましい。さらに複数種類のアスペクト比を持つセラミックスフィラー２を混合しても良い。また、酸化物系のセラミックスフィラーは、金属フィラーと比較してガラスとの焼結性が良好であるので、セラミックスフィラーの含有量をより多くすることができる。そのため、ガラスの組成が制限されにくいという利点がある。
また、上記に代表される扁平状のセラミックスフィラー２の一部を、Ａｌ２Ｏ３、ＳｉＯ２、ＺｒＯ２、ＴｉＯ２、ＭｇＯ、ムライト、ＡｌＮ、Ｓｉ３Ｎ４，ＳｉＣ，フォルステライト等の扁平ではない平均アスペクト比が２５未満の粒状のフィラーで置換してもよい。粒状のフィラーの置換量は、ガラスセラミックス基板全体の２０体積％を占める量までとするのが好ましい。
さらに、高い反射率を得るために、セラミックスフィラー２の長径は平均で１μｍ以上５μｍ以下であることが好ましい。長径が１μｍ未満のセラミックスフィラーは、ガラスセラミックス基板全体の２０体積％まで含有することができる。２０体積％超の場合、表面積の増大により焼成時にガラスの流動性が低下し、焼結性が悪化するおそれがある。また、長径が５μｍ超のセラミックスフィラーは、ガラスセラミックス基板全体の２０体積％まで含有することができる。２０体積％超の場合、セラミックスフィラーとガラスの界面が減少することにより、反射率が低下する。また、扁平状のセラミックスフィラーが持つ焼成時の平面方向の拘束力が弱くなり、焼成収縮率低減の効果が期待できなくなるおそれがある。
本発明のガラスセラミックス基板を構成するガラス１は、セラミックスフィラーと同時焼成した場合、焼成温度域で結晶を生成しにくい組成であれば必ずしも限定されるものではない。結晶を多く生成させる結晶化ガラスを用いて、結晶部分と非結晶部分の界面に生じる屈折率差を利用して高反射を実現しようとした場合、焼成時に安定的に結晶を析出することが難しいため、得られる基板の反射率に大きなばらつきが生じるおそれがあり、高い反射率を安定的に得ることが難しい。また、基板に反りが発生するおそれがある。また、本発明のガラスセラミックス基板を構成するガラス１は、セラミックスフィラー２との屈折率差が０．１５以上であるものが好ましい。すなわち、前記ガラス粉末からなるガラスの屈折率をａ、セラミックスフィラーの屈折率をｂとするとき、｜ｂ−ａ｜（ｂ−ａの絶対値）が０．１５以上であることが好ましく、より好ましくは０．１７以上、さらに好ましくは０．１９以上である。ガラスとセラミックスフィラーとの屈折率差が０．１５未満の場合、界面での散乱の程度が下がるために、高反射率が実現しにくい。
このようなガラスとしては、アルミナボロシリケートガラス、より好ましくはＳｉＯ２−Ｂ２Ｏ３−Ａｌ２Ｏ３−ＭＯ系（Ｍ：アルカリ土類）のガラスが挙げられる。高反射率を実現するには、ガラスとセラミックスとの屈折率差が大きいことが好ましい。ガラスの屈折率はアッペンの係数を用いて算出することができる。アルカリを含むケイ酸塩ガラスにおける各成分の加成性因子（係数）を、表１に示す。（出典：ア．ア．アッペン：ガラスの化学、日ソ通信社（１９７４）ＰＰ．３１８）
Figure 2011096126
ガラスのネットワークフォーマーとなるＳｉＯ２やＢ２Ｏ３、ガラスの安定性、化学的耐久性、および強度を高めるＡｌ２Ｏ３は、屈折率が低いガラスを作成する上でも一定割合以上含有する必要がある。ＳｉＯ２＋Ｂ２Ｏ３＋Ａｌ２Ｏ３の合計含有量は、５７ｍｏｌ％以上、好ましくは６２ｍｏｌ％以上、さらに好ましくは６７ｍｏｌ％以上とすることが好ましい。
本発明において使用されるガラス粉末のガラス組成において、アルカリ土類金属酸化物は、ガラスの安定性を高めるとともに、ガラス溶融温度やガラス転移点（Ｔｇ）を低下させるために１０〜３５ｍｏｌ％添加することが好ましい。アルカリ土類金属酸化物の含有量が１０ｍｏｌ％未満の場合、ガラス溶融温度が過度に高くなるおそれがある。一方、アルカリ土類金属酸化物の含有量が３５ｍｏｌ％を超える場合、ガラスの屈折率が上がり、ガラスとセラミックスフィラー（例えば、アルミナフィラー）との屈折率差が小さくなるため、高反射率が望めない。アルカリ土類金属酸化物の含有量は、好ましくは１５〜３０ｍｏｌ％、より好ましくは２０〜３０ｍｏｌ％である。
ガラス転移点（Ｔｇ）を低下させるために添加されるＫ２Ｏ、Ｎａ２Ｏなどのアルカリ金属酸化物は、０〜１０ｍｏｌ％添加することができる。これらのアルカリ金属酸化物は、アルカリ土類金属酸化物と比較して屈折率を上昇させる度合いが著しく低いことから、低屈折率のガラスを作成する上では含有している方が好ましい。しかし、Ｋ２ＯおよびＮａ２Ｏの合計した含有量が１０ｍｏｌ％を超える場合、化学的耐久性、特に耐酸性が低下するおそれがあり、電気的絶縁性も低下するおそれがある。Ｋ２ＯおよびＮａ２Ｏの合計した含有量は、１〜８ｍｏｌ％であることが好ましく、より好ましくは１〜６ｍｏｌ％である。
ＺｎＯ、ＴｉＯ２、ＳｎＯは、アルカリ土類金属酸化物と同様に軟化点を低下させる目的で添加することができる。しかし、これらの成分は他の添加成分と比較して屈折率を上昇させる度合いが大きいことから、２０ｍｏｌ％以下に添加量を抑えることが好ましい。
なお、ガラスは、必ずしも上記成分のみからなるものに限定されず、セラミックスフィラーとの屈折率差等の諸特性を満たす範囲で他の成分を含有することができる。他の成分を含有する場合、その合計した含有量は１０ｍｏｌ％以下であることが好ましい。
本発明の実施形態の発光素子搭載用基板であるガラスセラミックス基板は、以下に示すようにして製造することができる。まず、ガラス粉末と、平均アスペクト比が２５以上の扁平状のセラミックスフィラーを含むガラスセラミックス組成物に、バインダーと、必要に応じて可塑剤、溶剤、レベリング剤、分散剤等を添加してスラリーを調製する。これをドクターブレード法等によりシート状に成形し、乾燥させることで、グリーンシートを製造する。
ガラス粉末は、上記したような組成のガラスとなるように、ガラス原料を配合、混合し、溶融法によってガラスを製造し、このガラスを乾式粉砕法や湿式粉砕法によって粉砕することにより得ることができる。湿式粉砕法の場合、溶媒として水を用いることが好ましい。粉砕は、例えばロールミル、ボールミル、ジェットミル等の粉砕機を用いて行う。
ガラス粉末の粒径は、５０％粒径（Ｄ５０）が０．５μｍ以上３μｍ以下であることが好ましい。ガラス粉末の５０％粒径が０．５μｍ未満の場合、ガラス粉末が凝集しやすく、取り扱いが困難となるばかりでなく、均一に分散させることが困難となる。一方、ガラス粉末の５０％粒径が３μｍを超える場合には、ガラス軟化温度の上昇や焼結不足が発生するおそれがある。粒径の調整は、例えば粉砕後に必要に応じて分級することにより行うことができる。なお、本明細書中で示される粉末の粒径は、レーザ回折・散乱法による粒子径測定装置（日機装社製、商品名：ＭＴ３１００ＩＩ）により得られるものである。
扁平状のセラミックスフィラーと前記ガラス粉末とを、セラミックスフィラーの割合が３０体積％以上６０体積％以下となるように配合して混合することにより、ガラスセラミックス組成物を得ることができる。セラミックスフィラーのより好ましい配合割合は３５体積％以上５５体積％以下の範囲である。セラミックスフィラーの配合割合が３０体積％未満の場合には、得られるガラスセラミックス基板において、基板内に入射した光がガラスとセラミックスフィラーとの界面に衝突する回数が不足するために、高い反射率を得ることが難しい。また、焼成時の基板の面方向の収縮も十分に抑えることができない。セラミックスフィラーの配合割合が６０体積％を超える場合には、ガラスの配合割合が少なくなり過ぎるため、焼結性が悪くなるという不具合がある。このガラスセラミックス組成物において、ガラス粉末の配合割合は、４０体積％以上７０体積％以下の範囲が好ましく、ガラス粉末のより好ましい配合割合は、４０体積％以上６０体積％以下の範囲である。ガラス粉末の配合割合が４０体積％未満の場合には、ガラスの量が少なすぎて焼結不足となり基板強度を低下させるおそれがあり、また表面粗さの増加により、ＬＥＤチップとの界面で接触熱抵抗が増加してしまうため、好ましくない。一方、ガラス粉末の配合割合が７０体積％超の場合には、ガラスとセラミックスの界面が減少することにより、入射光が基板裏面に透過してしまう割合が増え、高反射率を実現できなくなるおそれがあるため、好ましくない。
このようなガラスセラミックス組成物に、バインダーを配合し、必要に応じて溶剤（有機溶剤）、可塑剤等を添加することにより、スラリーを得ることができる。
バインダーとしては、例えばポリビニルブチラール、アクリル樹脂等を好適に用いることができる。可塑剤としては、例えばフタル酸ジブチル、フタル酸ジオクチル、フタル酸ブチルベンジル等を用いることができる。また、溶剤としては、トルエン、キシレン、ブタノール等の芳香族系またはアルコール系の有機溶剤を用いることができる。芳香族系の溶剤とアルコール系の溶剤を混合して用いることが好ましい。さらに、分散剤やレベリング剤を併用することも可能である。
スラリーの組成は、例えば、固形分（ガラス粉末＋セラミックスフィラー）を５４．１質量％、有機溶剤（トルエンとキシレンとイソプロピルアルコール（２−プロパノール）および２−ブタノールの混合溶剤）を３６．５質量％、分散剤を０．８質量％、可塑剤を３．２質量％、バインダーである樹脂を５．４質量％とする。
スラリーの調製では、有機溶剤に必要に応じてレベリング剤と分散剤を混合した混合溶剤に、ガラス粉末と平均アスペクト比が２５以上のセラミックスフィラーを加え、ＺｒＯ２をメディアとしたボールミルで撹拌する。そこに、バインダーである樹脂を有機溶剤に溶解させたビヒクルを添加し、プロペラ付き撹拌棒で撹拌した後、メッシュフィルターを用いてろ過する。真空引きしながら撹拌することで、内部に閉じ込められた気泡を脱泡できる。
なお、ガラス粉末と扁平状のセラミックスフィラー等を有機溶剤中でボールミルにより撹拌・混合する工程では、セラミックスフィラーの割れが懸念される。しかし、セラミックスフィラーの平均長径は５μｍ以下であり、撹拌・粉砕用のボールと比べてはるかに小径であるため、ボール同士の衝突の際にセラミックスフィラーはボールの間隙などに入り込み、粉砕される確率が極めて低くなると考えられる。そのため、ガラス粉末と扁平状のセラミックスフィラーを有機溶剤中に分散させる程度の混合時間では、セラミックスフィラーが割れてアスペクト比が減少することはほとんど起こらない。
後述する実施例において、平均アスペクト比が最大値（７０）のアルミナフィラーを加えてボールミルによる撹拌・粉砕を行い、スラリーを調製した。そして、焼成後得られた基板の断面をＳＥＭ（走査型電子顕微鏡）により観察したところ、アルミナフィラーに割れは見られず、アルミナ粒子は高いアスペクト比を維持していた。
次いで、得られたスラリーを、離形剤が塗布されたＰＥＴフィルム上に、例えばドクターブレードを用いて塗布してシートを成形し、乾燥させることで、グリーンシートを製造する。このように製造されたグリーンシートにおいては、前記した扁平状のセラミックスフィラーは、その長径方向が面方向に平行に配向されているが、それは以下に示す理由によるものと考えられる。すなわち、ドクターブレード法による塗布の際に、ガラス粉末とセラミックスフィラー等を含むスラリーは、ドクターブレード装置のブレード部の先端とフィルムの表面とによって形成される間隙を通過するので、スラリーの流れ（流線）がフィルムの搬送方向に沿うこととなる。このとき、スラリー中に分散されたセラミックスフィラーもスラリーの流れに沿うように前記間隙を通過する。そのため、グリーンシート内におけるセラミックスフィラーは、扁平面の方向がシートの面方向に平行になるように配向される。
グリーンシートには、未焼成の配線パターンや層間接続用の導体、外部電極端子等を形成することができる。未焼成の配線パターンや外部電極端子の形成方法は、特に限定されるものではなく、スクリーン印刷法により導体ペーストを塗布することにより行うことができる。また、未焼成の層間接続用導体は、グリーンシートにパンチング（打ち抜き）等の方法で層間接続用の孔（ビアホール）を形成し、スクリーン印刷により孔内に導体ペーストを充填することにより形成することができる。導体ペーストとしては、例えば銅、銀、金、アルミニウム等を主成分とする金属粉末に、エチルセルロース等のビヒクル、必要に応じて溶剤等を添加してペースト状としたものを用いることができる。
次いで、前記グリーンシートを位置合わせしつつ複数枚重ね合わせた後、熱圧着により一体化する。その後、バインダー等を分解・除去するための脱脂を行った後、焼成を行ってガラスセラミックス組成物を焼結させる。こうして発光素子搭載用のガラスセラミックス基板を得る。
脱脂は、例えば５００℃以上６００℃以下の温度で１時間以上１０時間以下保持することにより行う。脱脂温度が５００℃未満または脱脂時間が１時間未満の場合には、バインダー等を十分に分解・除去することができないおそれがある。脱脂温度を６００℃程度とし、脱脂時間を１０時間程度とすれば、十分にバインダー等を除去することができるが、この時間を超えるとかえって生産性等が低下するおそれがある。
焼成は、例えば８５０℃以上９００℃以下の温度で２０分以上６０分以下保持することにより行うことができ、特に８６０℃以上８８０℃以下の温度で行うことが好ましい。焼成温度が８５０℃未満であるか、または焼成時間が２０分未満の場合には、緻密な焼結体が得られないおそれがある。焼成温度を９００℃程度とし、焼成時間を６０分程度とすれば、十分に緻密なものが得られ、これを超えるとかえって生産性等が低下するおそれがある。また、銀を主成分とする金属粉末を含有する導体ペーストを用いた場合、焼成温度が９００℃を超えると、軟化し過ぎるために所定の形状を維持できなくなるおそれがある。
前記した扁平状のセラミックスフィラーがグリーンシートの面方向に平行に配向した状態で焼成すると、セラミックスフィラーの配向はそのままでガラス粉末のみが溶融する。このとき、溶融したガラスがセラミックスフィラーの間の隙間を埋めるが、面方向に平行に配向したセラミックスフィラーは面方向の動きが拘束されているので、セラミックスフィラー間の面方向の隙間（寸法）は保持され、厚さ方向の隙間寸法のみが減少する。そのため、グリーンシートの焼成の際に厚さ方向にのみ収縮が生じ、面方向の収縮は抑制される。このように、外部からの圧力を加えなくても面方向の焼成収縮率が低減されるので、寸法精度の高いガラスセラミック基板を得ることができる。
また、こうして得られたガラスセラミック基板は、酸化物セラミックスからなる平均アスペクト比が２５以上の扁平状のセラミックスフィラーが、好ましくは平均アスペクト比が２５以上２００以下の扁平状のセラミックスフィラーが、基板の面方向に平行に配向されているので、高い光反射率を有する。
以上、本発明の発光素子搭載用基板について例を挙げて説明したが、本発明の趣旨に反しない限度において、また必要に応じて、その構成を適宜変更することができる。次に、本発明の発光装置について説明する。
図２に示すように、本発明の発光装置２０は、前記した発光素子搭載用基板１１の搭載部に、発光ダイオード（ＬＥＤ）チップのような発光素子１２が搭載されて構成されている。発光素子１２は、搭載部に接着剤１３を用いて固定されており、発光素子１２の電極（図示を省略。）が発光素子搭載用基板１１上に形成された接続端子１４に、ボンディングワイヤ１５によって電気的に接続されている。そして、発光素子１２やボンディングワイヤ１５を覆うように、樹脂等からなるモールド封止層１６が設けられている。符号１７は、発光素子搭載用基板１１の裏面に設けられた外部電極端子を示し、１８はこの外部電極端子１７と前記接続端子１４とを電気的に接続する貫通導体を示している。なお、モールド封止層１６を用いずに、ガラス等の透光性材料からなる蓋体を用いて封止してもよく、モールド封止層１６と蓋体とを併用してもよい。また、モールド封止層１６に蛍光体を含有させ、発光素子１２から放射される光を波長変換するように構成してもよい。
本発明の発光装置２０によれば、高い反射率を有する発光素子搭載用基板１１を用いることで、発光素子１２からの発光を高い反射率で上方に反射し、高輝度の発光を得る。また、発光素子搭載用基板１１の焼成時の面方向の収縮率が低減されており、寸法精度に優れているので、特性の良好な発光装置を得る。このような本発明の発光装置２０は、例えば携帯電話や大型液晶ディスプレイ等のバックライト、自動車用あるいは装飾用の照明、その他の光源として好適に使用できる。
以下、本発明の発光素子搭載用基板を具体的な実施例に基づいて説明する。
（実施例１〜６）（比較例１〜２）
下記酸化物換算のモル％表示で、ＳｉＯ２が５８．５モル％、Ｂ２Ｏ３が７．７モル％、Ａｌ２Ｏ３が８．０モル％、ＣａＯが１９．１モル％、Ｋ２Ｏが１．５モル％、Ｎａ２Ｏが１．５モル％、ＭｇＯが１．６モル％、ＬｉＯが０．３モル％、ＳｒＯが１．８モル％の組成のガラスとなるように、各ガラス原料を配合して混合し、この原料混合物を白金ルツボに入れて１５５０〜１６００℃で６０分間溶融させた後、溶融状態のガラスを流し出し冷却した。そして、このガラスをアルミナ製ボールミルによりエチルアルコールを溶媒として２０〜６０時間粉砕し、ガラス粉末を得た。
得られたガラス粉末のガラス転移点（Ｔｇ）を、熱分析装置（マックサイエンス社製、商品名：ＴＧ−ＤＴＡ２０００）を用い、昇温速度１０℃／分の条件で１０００℃まで測定したところ、Ｔｇは６４３℃であった。また、軟化温度（Ｔｓ）は８１１℃であった。
次いで、このガラス粉末と、表２に示す平均アスペクト比（Ａ）および平均長径（ｄ）を有する、セラミックスフィラーとしてのアルミナフィラーを、同表に示す比率で混合した。
実施例１においては、平均アスペクト比が２５で平均長径が２μｍのアルミナフィラーを使用し、実施例２においては、平均アスペクト比が２５で平均長径が２μｍのアルミナフィラーと、アスペクト比が５０で同一の平均長径（２μｍ）を有するアルミナフィラーとを１：１の質量比で混合してなる、平均アスペクト比が３７．５のアルミナフィラーを使用し、実施例３〜５においては、平均アスペクト比が５０で平均長径が２μｍのアルミナフィラーを使用し、実施例６においては、平均アスペクト比が７０で平均長径が５μｍのアルミナフィラーを使用し、比較例１においては、平均アスペクト比が５で平均長径が２μｍのアルミナフィラーを使用し、比較例２においては、平均アスペクト比が３０で平均長径が１０μｍのアルミナフィラーを使用した。
得られたガラスセラミックス混合粉末（ガラスセラミックス組成物）５０ｇに、有機溶剤（トルエン、キシレン、２−プロパノール、２−ブタノールを質量比４：２：２：１で混合したもの）１５ｇ、可塑剤（フタル酸ジ−２−エチルヘキシル）２．５ｇ、バインダーとしてのポリビニルブチラール（デンカ社製、商品名：ＰＶＫ＃３０００Ｋ）５ｇ、および分散剤（ビックケミー社製、商品名：ＢＹＫ１８０）０．５gをそれぞれ配合し、混合してスラリーとした。
このスラリーをＰＥＴフィルム上にドクターブレード法により塗布し乾燥させた後切断し、厚さが２００μｍで４０ｍｍ角（縦４０ｍｍ×横４０ｍｍ）のグリーンシートを製造した。
次に、このグリーンシートを１枚であるいは所定の枚数重ね合わせ、８０℃で１０ＭＰａの圧力をかけて一体化した。その後、焼成炉に５５０℃で５時間保持することでバインダー樹脂を分解・除去した後、８７０℃で３０分間保持して焼成を行った。こうして、特性評価のためのガラスセラミックス基板を得た。なお、評価用基板の作成においては、グリーンシートを１枚だけで焼成し、あるいは積層するグリーンシートの枚数を２枚、３枚と変えることで、焼成後の基板厚みが約１２０μｍ、約２４０μｍ、約３６０μｍの３種類の厚さの基板をそれぞれ作成した。
こうして得られた評価用基板について、面方向の寸法を測定し、焼成による面方向の収縮率を算定した。
また、各厚さの評価用基板について、可視光領域の光（４００−７００ｎｍ）の全域における反射率を、オーシャンオプティクス社製の分光器ＵＳＢ２０００と小型積分球ＩＳＰ−ＲＦを用いて測定した。リファレンスには硫酸バリウムを使用し、硫酸バリウムを塗布した面の反射率を１００％として算定した。そして、得られた反射率の測定値を評価用基板の厚さに対してプロットしたグラフを線形補完することで、評価用基板の厚さが３００μｍである場合の反射率を算出した。
さらに、評価用基板を構成するガラスセラミックスのＸＲＤを測定した。そして、得られたＸＲＤチャートから、フィラーのアルミナに由来するピークの最高強度（絶対値）を１００としたとき、絶対値が１０以上の強度を有するガラス由来のピークを調べ、ガラスの結晶化度を算出した。また、以下に示すパラメーターＰの値を計算した。パラメーターＰ＝（アルミナフィラーの平均アスペクト比（Ａ）×アルミナフィラーの配合割合（ｃ）（体積％）×アルミナフィラーとガラスとの屈折率差）／アルミナフィラーの平均長径（ｄ）（μｍ）
なお、フィラーを構成するアルミナの屈折率は１．７６であり、ガラスの屈折率の計算値は１．５５であるので、アルミナフィラーとガラスとの屈折率差は０．２１として上記Ｐの値を求めた。こうして算出された基板の反射率と焼成時の面方向の収縮率、およびＸＲＤチャートから求めたガラスの結晶化度を、表２にそれぞれ示す。
Figure 2011096126
表２から明らかなように、平均アスペクト比が２５以上の扁平状のアルミナフィラーを使用し、このアルミナフィラーを基板の面方向に平行に配向された状態で含有させた実施例１〜６のガラスセラミックス基板は、平均アスペクト比が２５未満の扁平状のアルミナフィラーを使用した比較例１のガラスセラミックス基板や、平均長径が１０μｍと大きなアルミナフィラーを用いた比較例２のガラスセラミックス基板に比べて、可視光領域の光の反射率が大幅に高くなっており、厚さ３００μｍで８４％以上という極めて高い反射率を有する。また、これらの実施例の基板では、面方向の焼成収縮率が低減されている。なお、実施例１〜６のガラスセラミックス基板がアルミナフィラー以外の結晶をほとんど含有していないことは、ガラスの結晶化度の測定結果から明らかである。すなわち、実施例１〜６のＸＲＤチャートにおいては、アルミナフィラーに由来する最大ピークの強度を１００としたとき、それ以外の結晶成分に由来する強度１０以上のピークは観察されず、ガラス粉末に由来する結晶が見出されていないことが確認された。
また、焼成時の平面収縮率は、アルミナ含有量、アルミナフィラーの平均アスペクト比等によって線形に変化しており、ある範囲内において任意に平面収縮率を制御できることが確認された。
本発明によれば、酸化物系セラミックスからなる平均アスペクト比が２５以上の扁平状のフィラーを使用し、この扁平状のセラミックスフィラーを基板の面方向に平行に配向させた状態で含有させることで、発光素子搭載用基板の可視光領域の光の反射率を上げることができ、発光素子搭載用基板の厚さ３００μｍで８４％以上という高い反射率を実現することができる。そして、この発光素子搭載用基板に発光素子を搭載することで、高輝度で特性の良好な発光装置が得られる。
なお、２０１０年２月５日に出願された日本特許出願２０１０−０２４６３０号の明細書、特許請求の範囲、図面及び要約書の全内容をここに引用し、本発明の開示として取り入れるものである。
１…ガラス
２…セラミックスフィラー
１０…ガラスセラミックス
１１…発光素子搭載用基板
１２…発光素子
１５…ボンディングワイヤ
１６…モールド封止層
２０…発光装置

Claims (9)

  1. ガラス粉末と、酸化物からなり平均アスペクト比が２５以上の扁平状のセラミックスフィラーとを含むガラスセラミックス組成物の焼結体から構成され、前記フィラーを構成するセラミックス以外の結晶を含有しないガラスセラミックス基板であって、
    前記セラミックスフィラーが前記基板の面方向に平行に配向されており、可視光領域の光の反射率が厚さ３００μｍにおいて８４％以上であることを特徴とする発光素子搭載用基板。
  2. 前記扁平状のセラミックスフィラーの平均長径が１μｍ以上５μｍ以下であることを特徴とする請求項１に記載の発光素子搭載用基板。
  3. 前記扁平状のセラミックスフィラーの平均アスペクト比が２５以上２００以下であることを特徴とする請求項１または２に記載の発光素子搭載用基板。
  4. 前記ガラスセラミックス組成物において、前記セラミックスフィラーの配合割合が３０〜６０体積％であることを特徴とする請求項１乃至３のいずれか１項に記載の発光素子搭載用基板。
  5. 前記ガラスセラミックス組成物において、前記セラミックスフィラーの配合割合が３０〜６０体積％であり、ガラス粉末の配合割合が４０〜７０体積％であることを特徴とする請求項１乃至４のいずれか１項に記載の発光素子搭載用基板。
  6. ガラス粉末と、酸化物からなり平均アスペクト比が２５以上の扁平状のセラミックスフィラーとを含むガラスセラミックス組成物の焼結体から構成され、前記ガラス粉末が非結晶化ガラスからなることを特徴とする請求項１乃至５のいずれか１項に発光素子搭載用基板。
  7. 前記ガラスの屈折率をａ、前記セラミックスフィラーを構成するセラミックスの屈折率をｂとするとき、ｂ−ａの絶対値が０．１５以上であることを特徴とする請求項１乃至６のいずれか１項に記載の発光素子搭載用基板。
  8. 前記セラミックスフィラーについて、（平均アスペクト比×配合割合（体積％）×ガラスとの屈折率の差）／平均長径（μｍ）の値が、１３０以上であることを特徴とする請求項１乃至７のいずれか１項に記載の発光素子搭載用基板。
  9. 請求項１乃至８のいずれか１項に記載の発光素子搭載用基板と、
    前記発光素子搭載用基板に搭載された発光素子と
    を有することを特徴とする発光装置。
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