JPS6386776A - ポリオレフイン含有接着剤ブレンド - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明はポリオレフィンを含有する接着剤ブレンドおよ
びこの接着剤ブレンドを有する多層構造体に関する。

〔従来の技術〕

多層構造体に接着剤層として用いるのに好適なポリオレ
フィンを含有するブレンドが知られている。例え酸、英
国特許第２．０８１，７２３号明細書には、（ム）少な
くとも１？ｉ１類の重合性のエチレン性不飽和カルボン
酸または無水カルボン酸でグラフトしたポリエチレン主
鎖のグラフトコポリマーと、（Ｂ）線状低密度ポリエチ
レンおよびポリゾロぎＶンからなるブレンド用樹脂混合
物とからなる改質ポリオレフィン接着剤ブレンドが開示
されている。この特許明細書は、接着剤ブレンドを用い
てポリプロピレンを多数の極性材料に接合させまたは２
檎類の極性材料を互いに接合させることができることを
述べている。

〔問題点を解決するための手段〕

本発明は、改良され九ポリオレフィンを含有する接着剤
ブレンドを提供し、詳細にはポリプロピレンを極性基材
に結合させるのに好適な接着剤ブレンドであって、ポリ
プロピレンに対して改良された接着性を有し且つ極性基
材に対しても良好な接着性を保持するものを提供する。

例え酸、本発明に工れ酸、ポリオレフィンを含有する接
着剤ブレンドは、 （ム）少なくとも１種の重合性のエチレン性不飽和カル
ボン酸またはその誘導体ｏ、ｏ　ｏ　ｉ〜３ｏ重量％と
グラフトしたポリエチレン主鎖のグラ７トコポリマ一１
０〜３０重量部と、 （Ｂ）線形の低密度ポリエチレン１０〜５０重量部と、 （０）ポリプロピレン２０〜８０重ｆ部とから成り、 Ｃ人）　、ＣＢ）および（ｃ）　ノ和カ１００重量１ｆ
ｉト；することを特徴とする特 グラフトコポリマー（Ａ）の主鎖として用いられるポリ
ゾロぎレンおよびポリプロぎＶンデレンデイング成分（
○）は、同じでも異なるものでもよく、プロピレンとエ
チレン、ブテンまたはその他の不飽和脂肪族炭化水素と
のホモポリマーまたはコポリマーでもよい。かかるホモ
ポリマーお工びコポリマーは既知のものであり、これら
のポリマーは如何なるものでも用いることができる。２
樵以上のポリゾロぎレンのブレンドを用いることができ
る。好ましくは、ポリゾロリレンがコポリマーである時
には、ポリぎロピレンは少なくとも８０％の重合プロピ
レン単位を有する。

線状の低密度ポリエチレンは周知であり、エチレントプ
ロピレン、テテンー１、ヘキセン−１お工びオクテン−
１の工うな１種以上の高級アルファーオレフィンとのコ
ポリマーである。線状の低密度ポリエチレンは、既知の
低圧法に二って調製することができる。２ａ［以上の線
状低密度ポリエチレンを、本発明の接着剤ブレンドに用
いることができる。

重合性のエチレン性不飽和カルがン酸おＬびそれらの誘
導体には、例えばアクリル酸、メタクリル′酸、マレイ
ン酸、イタコン酸、シトラコン酸、メサコン酸、無水マ
レイン酸、４−メチルシクロヘキサ−４−エン−１，２
−ジカルボン酸無水物、ビシクロ（２，２，２）オクタ
−５−エン−２゜３−ジカルボン酸無水物、１，２，３
．４．５゜８．９．１０−オクタヒドロナフタレン−２
，３−ジカルボン酸無水物、２−オキサ−１，３−ジク
トスぎ口（４，４）ノナ−７−エン、ビシクロ（２，２
，１）ヘプタ−５−エン−２，６−ジカルボン酸無水物
、マレオピマリン酸、テトラヒドロ無水７タル酸、Ｘ−
メチル−ビシクロ（２、２゜１）ヘプタ−５−エン−２
，５−’）カルボン酸無水物、Ｘ−メチルノルボルナ−
５−エン−２，６−ゾカルポン酸無水物、ノルボルナ−
５−エン−２，３−ジカルボン酸無水物がある。好まし
くは、無水マレイン酸が用いられる。無水マレイン酸を
重合性のエチレン性不飽和カルボン酸無水物として用い
るときくに、ポリゾロぎレン主鎖とグラフト共重合する
量は、典を的には０．０１〜５重量％である。

例え酸、米国特許第３，８８２．１９４号明細書に記載
の工うな共グラフトモノマーを用いて、本発明のグツズ
トコポリマーを調製してもよい。

グラフトコポリマーの調製法は周知であり、如何なる好
適な方法を用いてポリプロピレンおよび重合性のエチレ
ン性不飽和カルざン酸またはその誘導体のグラフトコポ
リマーを調製することもできる。一つの好適な方法は、
ポリゾロぎレンと重合性のエチレン性不飽和カルボン酸
またはその誘導体とを、有機過酸化物またはヒドロペル
オキシドの工うなフリーラジカル開始剤の存在において
、ポリプロピレンの融点を超え且つ好適なフリーラジカ
ル開始剤の半減期を提供する温度で、ブレンドすること
からなる。好適なフリーラジカル開始剤は周知である。

このグラフト法は、例えばデラベンダー（Ｂｒａｂｓｎ
ｄｅｒ）ミキサー、バンバリー（Ｂａｎｂｕｒｙ）ミキ
サーｌたはロールミルの工うな既知の混合装置を用いて
行うことができる。グラフト法は、閉鎖容器中で行うの
が好ましい。それ故、グラフトコポリマーの好都合な調
製法拡、ポリマー主鎖、重合性のエチレン性不飽和カル
ボン酸またはその誘導体および有機過酸化物またはヒド
ロペルオキシドを単一または多軸スクリュー押出機を通
して押出すことである。

グ２フトポリゾロビレン、線状の低密度ポリエチレンお
よびポリプロピレンのブレンドは、回分または連続プレ
ンディング用の既知技術および装置を用いて調製するこ
とができる。

本発明による接着剤ブレンドは、例えば酸化防止剤のよ
うな組成物に従来用いられてきた添加物を含むこともで
鳶る。

本発明によるポリオレフィン含有接着剤ブレンドは、ポ
リゾロリレンを例えばナイロンおよびエチレン−ビニル
アルコールコポリマーのヨウな極性材料に結合するのに
特に好適である。ポリゾロリレンを極性基材に結合する
接着剤組成物の使用法は知られており、積層、共押出し
、押出し積層および共押出しコーティングがある。本発
明によるポリオレフィン含有接着剤ブレンドの好ましく
使用することによって、ポリプロピレンの層と極ａ材料
、Ｐ細にはエチレン−ビニルアルコールドが本発明によ
るポリオレフィン含有接着剤の層と互いに結合したもの
からなる多層構造体が製造される。

軍発明は、ポリプロピレン組成物からなる第一の層と、
極性材料からなる第二０層とからなり、第一および第二
の層が本発明のポリオレフィン含有接着剤の中間層と互
いに結合している多層構造体を包含する。詳細には、本
発明は、例えば共押出しによって製造される多層フィル
ムのような共押出しによって調製される多層構造体に関
する。

ポリプロピレン層は、大半がホモゾロぎレンまたはプロ
ピレンのコポリマーからなる如何なる層であってもよい
。好ましくは、ポリプロピレン層は、少なくとも７０ｍ
ｆｆ１チの重合したプロピレン単位からなる。極性材料
からなる第二の層は、好ましく　ハ大ｔ−がナイロンお
よびエチレン−ビニルアルコールコポリマーからなる群
から選択される極性材料からなる層である。

本発明の多層構造体には、上記定義の６層に加えて他の
層も上げられる。例え酸、五層構造体は、ポリプロピレ
ンの第一の層と、本発明の接着剤組成物の第二の層ト、
エチレン−ビニルアルコールコポリマーの第三の層と、
本発明による接着剤組成物の第四の層と、ポリプロピレ
ンの第五の層とからなることができる。

本発明のポリオレフィン含有接着剤ブレンドを用いて多
層フィルムを製造すると、フィルムを次に熱成形すると
溝足な結合を提供し、すなわちこのフィルムは熱成形の
後離層して例えば容器になる経口を持たない。本発明は
、ポリプロピレン組成物からなる第一の層と、ナイロン
組成物およびエチレンービニルアルコールコホリマー組
成物からなる第二の層とからなり、第一の層と第二の層
とが互いに本発明のポリオレフィン含有接着剤の中間層
によって結合されている多層フィルムを熱成形すること
によって製造される製品を包含する。

〔実施例〕

本発明を、以下の実施例に二って説明する。

実施例１ ジクミルペルオキシドの存在で、ポリプロピレンと無水
マレイン酸を反応させることに工っで、ポリプロピレン
／無水マレイン酸グラフトコポリマーを調製した。用い
たポリプロぎＶンは、ナゾリル（Ｎａｐｒｙｌ）６２２
００　Ａ　Ｐの前品名でビー−ピー・ヒエミー（Ｂ、Ｐ
、Ｏｈθｍ１ｓ）から販売されている粉末級のポリプロ
ピレンであった。（ナプリル（ＮＡＰＲＹＬ）は登録商
標である）。このポリプロピレンはば化防止剤を含んで
いた。グラフト化反応は、グラベンダー・プラスチ−コ
ーダー（Ｂｒａｂｅｎｄｅｒ　１ａｓｔｉ−ｃｏｒａｅ
ｒ）中で１８０℃で６Ｏｒｐｍで１０分間混合すること
に二って行った。

（グラベンダー（ＢＲＡＢ］ｕＮＤＥＲ）お工びプラス
チ−コーダー（ＰＬＡ８Ｔニー００ＲＤＫＲ）は登録商
標でらるン。使用し九無水マレイン酸の量は、無水マレ
イン区とポリプロピレンとの総重量に対して１．０ム濾
チであった。用いたジクミルペルオキシドの量な、反応
物の総重量に対して０．２　重量−であった。

ポリオレフィン含有組成物は、各積置の上記の方法に二
って調製したポリプロピレン−無水マレイン酸グラ７ト
コポリマーとポリプロピレンとを３０重量部の線状低密
度ポリエチレンとブレンドすることに二って調製した。

この組成物はこの組成物は、各積置の成分なグラベンダ
ー・プラスチ−コーダー中で１８０℃お工び３０　ｒｐ
ｍで混合して均一な混合物を生成させることに工って調
製した。ポリプロピレンは、グラ７ドコポリマーの主鎖
として用いたものと同じであった。線状低密度ポリエチ
レンのメルトインデックスは２−５　ｄｇ／分（ｘｓｏ
　Ｒ２９２，１９０°Ｃ１２−１６時）でめり、密度は
０−９２０９／ａｎ３（ＩｓｏＲｌ　８７２Ｂ）？あり
、通常の酸化防止剤を約２０００　ｐｐｍ　ｆんでいた
。それぞれの組成物の成分比率を、表−１に重ｉｉｓで
示す。組成物１．２お工び３は本発明のポリオレフィン
含有接着剤ブレンドでるる。組成物Ａ−凹は、本発明の
範囲外の比較用組成物である。

それぞれのポリオレフィン含有組成物と（Ａ）工チレン
ービニルアルコール（ｚｖｏｕ）お！　ヒ（Ｂ）　＠リ
プロピＶンとの間の接着剤結合の強さは、インストロン
−ユニパーチル試験機（工ｎｓｔｒｏｍＵｎｉｖａｒｓ
ａＬ　Ｔｅｓｔｉｎｇ　Ｍａｃｈｉｎｅ）を用いて測定
した。

試験されるポリオレフィン含有組成物の層に工って分離
した２つのＢＶＯＨ層または試験されるポリオレフィン
含有組成物の層に工っで分離される２つのポリプロピレ
ン層からなるサンドインチ成形物を調製した。総てのサ
ンドイッチ成形物は、それぞれ１５０ｘｍｘｌ　５０Ｈ
Ｘ１２０μと測定された圧縮成形分離シートによって調
製した。サンドインチ圧縮成形は、金をを２００℃に予
熱し、所望な６枚のシート材料を余塵に入れ、圧を加え
ずに２００℃に３０秒間加熱し、１０秒秒間型を１０ト
ン（１０，１６容積トン）に増加し、次いで加圧下で冷
却することによって行った。次にサンドイッチ成形物を
２５」の幅に切断し、サンドイッチからｚｖｏＨＮまた
はポリプロピレン層を分離するのに要する平均力°を１
００ａｚ／分のクロスヘッド速度でインストロン・ユニ
バーサル試Ｍ［？用いて測定した。剥離強さ、すなわち
剥離中の定常状態の荷・重を、１１　／　ｍ試料幅とし
て表わしたものを、数枚のストリップについて測定した
。

それぞれの組成物についてのｚｙｏｕおよびポリプロピ
レンに対する平均剥離強さを、表−１に示す。試験した
組成物の総てについて、ポリプロピレンに対する接着強
さは極めて高く、ポリプロピレン層は組成物から剥離す
ることはできなかった。

しかしながら、本発明の組成物＜ｍ酸物１．２および３
ンのＢＶＯＨに対する剥離強さは、比較用組成物（組成
物Ａ−１ｆｔ）の］１ｔｉｖＯＨに対する剥離強さより
著しく高かった。

実施例２〜４ ジクミルペルオキシドの存在で、ポリプロピレンと無水
マレイン酸を反応させることによって、ポリプロピレン
／無水マレイン酸グラフトコポリマーをＷＡ展した。用
いたポリノロピレンは、ナゾリＡ／　（Ｎａｐｒｙｌン
６２０４０Ａｌの商品名でビー・ピー・ヒエミー（Ｂ、
ｉＣｈｅｍｉｅ）がら販売さｎている粉末級のポリプロ
ピレンであった。（ナプリル（ＮＡｐｕｘ′Ｌ）　Ｉｄ
　登８商標テｈ　ル）。ナシ＋フルロ２０４０ムＰは、
実施例１に用い九ポリプロピレンより低いメルトインデ
ックスを有する。グラフト反応は、１ｋｇ容量のバンバ
リーミキサ−中で１２　Ｏｒｐｍの速度で操作し々がら
、ローターとジャケットの両方に水蒸気七加えながら、
成分ｔ−１０分間攪拌することによって行った。用いた
無水マレイン酸の量は、無水マレイン酸とポリプロピレ
ンとの総量に対して１．０重量％であった。用いたジク
ミルペルオキシドの量は、反応物の総重量に対して０．
２重量％であった。

本発明による３穏の接着組成物は、無水マレインＷＲヲ
グラフトしたポリゾロぎレンｔ−線状低密度ポリプロピ
レンおよびポリプロピレンとプレンＦすることによって
調製した６線状低密度ポリエチレンは、実施例１に訃い
て用いたものと同じであった。ポリプロピレンは、グラ
フトしたポリプロピレンすなわちナプリル６２０４０ム
Ｐの主鎖として用いたものと同じである一ｔＰ１大は実
施例１において用い大もの、すなわちナプリル６２２０
０ムアと同じであった。プレンデイングは、ウニルナ−
・アンドｅノフライグラー（Ｗｅｒｎ・ｒ　ａｎｌＰｆ
ｌｅｉａｅｒ＠ｒ　）　Ｚ８Ｋ　３０二軸スクリユ一押
出機で行った。ゾレンデング中に、付加量の酸化防止剤
を加えた。押出し機の胴体温度は１８０℃に設定し、ス
クリュー速度は１００　ｒｐｍであ〕、排出速度は４ゆ
７時であった。

サンドイッチ成形物は、製造した接着組成物を用いて実
施例１に記載したのと同様に調製し、ＩＶＯＨとポリプ
ロピレンとの両方を実施例ＩＫ記載し九のと同様にして
測定した。

３ｍの接着組成物の組成とＢＶＯＨおよびポリプロピレ
ンに対する剥離強さを表−２に示す。

実施例５〜７ 実施例２〜４にかいて製造した３８１Ｉ類の接着剤組成
物を用いて、共押出しによって多層フィルムを調製した
。そｎ−ｔ’ｎの多層フィルムは、６５０μの厚さｔ有
するポリプロピレンの第−層と、３０μの厚さを有する
接着剤組成物の第二層と、７０μの厚さｔ有するＢＶＯ
Ｈの第三層と、３０μの厚さｔ有する接着剤組成物の第
四層と、５５０μの厚さｔ−有するポリプロピレンの第
五層とからなっていた。フィルム試料を１実施例１に記
載の剥離試験に付し、多層フィルムから外部ポリプロピ
レン層を剥離するのに要するカケ測定した。接着剤層が
実施例２にシいて製造した接着ブレンドｔらなる時に要
する力は、４０〜８０１１／１１１１１＋であった。接
着剤層が実施例３で製造し九接着剤ブレンドからなると
きに要する力は、５０〜２００ｙ／ＩＩｓであった。接
着剤フィルムが実施例４に訃いて製造したものであると
きには、ポリプロピレン層は多層フィルムから剥離する
ことができなかった。

実施例８ ジクミルペルオキシＦの存在で、ポリプロピレンと無水
マレイン酸を反応させることによって、ポリプロピレン
／無水マレイン酸グラフトコポリマーを調製した。用い
たポリプロピレンは、実施例２〜４において用いたもの
と同じ、すなわちナプリル（Ｎａｐｒｙｌ）　６２０４
０ムＰであった。用い大無水マレイン酸の２は、無水マ
レイン酸とポリプロピレンとの総重量に対して１．０重
量％であった。用いたジクミルペルオキシドは、反応物
の総重量に対して０．２重量％であった。グラフト反応
は、パス＠：ｒ−二−ダー（Ｂｕｓｓ　Ｋｏ−ｋｎｅａ
ｄｅｒ）　Ｐ　Ｒ４６中で胴部温度ｔ１３０℃に設定し
、ホッパー１に４に設定し、ニーダ−・スクリューｔ−
８に設定し、横軸スクリューｔ１０に設定して排出量ｔ
−７ｋｌ？’／時として行った。

２０Ｍ量部のポリプロピレン／無水マレインｆｌｊｌグ
ラフトコポリマーｔ１実施例１において用いたのと同じ
低密度ポリエチレン３０重量部訃よびポリプロピレン５
０重量部とブレンドし九。ポリプロピレンはグラフト氏
他ポリプロピレンの主鎖として用いたものと同じ、すな
わちナプリル６２０４ＯＡ？であった。ブレンデイング
はウェルナーΦアンド・プフライグラ−（Ｗｅｒｎｅｒ
　ａｎｄアｆｌｅｌｅｒｅｒ）　ＺＢＫ　３　Ｑ二軸ス
クリュー押出機中で行った。ブレンディング中に、付加
１の酸化防止剤’ｔｍえた。押出し機の胴部温度を２０
０℃に設定し、スクリュー速度ｔ−１５［１ｒｐｍとし
た。排出速度は約５〜６に９／時であった。

サンドインチ成形物上実施例１に記載したのと同様に調
製し、ＫｖＯＨおよびポリプロピレンに対する接着性を
実施例１に記載した技法を用いて剥離強さｔ測定するこ
とによって計測した。ポリプロピレンに対する接着力は
極めて大きく、ポリプロピレン層は組成物から剥離する
ことはできながった。ｍｖｏａに対する平均剥離強さは
、１７０ｇ／ｍであつ九。

実施例９ 用いたジクミルペルオキシＦの量が１．０重量％であり
、バス・ゴーニー５−ｔ−Ｚツ／ｆ−！１７時とするこ
とを除いて、実施例８を繰り返した。

Ｋ”７０Ｈに対する組成物の平均剥離強さは１８０Ｆ／
鵡であった。

実施例８および９にンいて製造した２種類の接着剤組成
物を用いて、共押出しによって多層フィルムを調製した
。そｎ−ｔ’ｎの多層フィルムは、５５０μの厚さを有
するポリプロピレンの第−層と、３０μの厚さを有する
接着剤組成物の第二層と、３０μの厚さｔ有するｚｖｏ
ａの第三層と、３０μの厚さを有する接着剤組成物の第
四層と、５５０μの厚さｔ−有するポリプロピレンの第
五層とからなっていた。（総ての厚さは近似値である〕
。フィルムの試料ｔ５実施例１に記載の剥離試訣に付し
、多層フィルムがら外部ポリプロピレン層を剥離するの
に要する力を測定した。接着剤層が実施例９において製
造した接着ブレンドからなる時に要する力は、１　２　
０〜２　１　０ｆｌ／ｗｈであつｆｃ．接着剤層が実施
例８で製造した接着剤ブレンドからなるときに要する力
は、１８０〜２３０．９／鵡であった。多層フィルムを
用いて、熟成形法によって容器ｔＭ造した。目に見える
ほどの離層はな１−った。

実施例１２ 使用した非グラフトポリプロピレンが、ゾロぎレン／エ
チレンランダムコホリマーであって、メルトインデック
スが０．７ｅＬ９７分（２３０℃、２、１６ｋｌＦ）で
あり、密度が０．９　０　５　ｇ／’ａ’である事を除
いて、実施例８全繰夕返した。Ｅ’７０Ｈに対する剥離
強さｔ１実施例１に記載の試験法によって測定し、１５
０！Ｉ／ｊＥＩｔ−越える値を得た。

実施例１６ 用いた非グラフトポリプロピレンが実施例１２にシいて
用いたのと同じプロぎシン／エチレンランダムコポリマ
ーであることｔ除き、実施例９ｔ−繰り返した。接着剤
プレンＦｔ用いて、実施例１０および１１に記載したの
と同様の共押出しによって多層フィルムを作つ九。多層
フィルムから外部ポリプロピレン層金剥想するのに要す
る力は、１１５〜１８０ｇ／膓であった。多層フィルム
を用いて、熱成形法によって容器上製造した。これらの
容器には、目に見えるほどの離層は）う）つた。

実施例１４ 用いたプロピレン／エチレンランダムコポリマーのメル
トインデックスが６ｅＬｌ１分（２５０℃、２．１６に
９）であシ、密度が０．９ｇ／＝３であることｔ除き、
実施例１３の処理ｔ−繰シ返した。接着剤ブレンドを用
いて作った多層フィルムめ１ら外部ポリプロピレン層を
刺部するのに要する力は、１１０〜３１０ｇ／Ｉ！ｌで
あった。多層フィルムを用いて、熱成形法によって容器
を製造した。これらの容器には、目に見えるほどの離層
はなかった。

実施例１５ ポリプロピレン／無水マレイン酸グラフトコポリマーの
ポリプロピレン主鎖と非グラフトポリプロピレンが、共
にメルトインデックスが０．７４ｇ／分（２３０°Ｃ，
２，１６に９　）であジ、密度が０．９０５　ｆ！／ｃ
Ｉ＆”であるプ四ぎシン／エチレンランダムコポリマー
であることを除いて、実施例８の処理を繰シ返した。接
着剤ブレンドを用いて、実施例１０および１１に記載し
た共押出しによって多層フィルムで製造し次。多層フィ
ルムからポリプロピレンの外部層全剥離するのに要する
力ｔ１実施例１に記載した試験法を用いて計測したとこ
ろ、９０〜２５０　ｇ／鵡であった。

実施例１６ 本発明の接着剤ブレンド’に１０！量部のポリプロ？レ
ン／無水マレイン酸クラフトコポリマー１０重量部、プ
ロピレン／エチレンブロック；ポリマー４５重量部、ｊ
？よび線状低密度ポリエチレン４５重量部ｔブレンドす
ることによって調製した。ポリプロピレン／無水マレイ
ン酸グラフトコポリマージよび線状低密度ポリエチレン
は、実施例１に用いたものと同じであった。プロピレン
／エチレンブロックコポリマーのメルトインデックスは
２ｅＬ９／分（２３０℃、２．１６ゆ）であった。

組成物は、実施例１に実質的に記載した方法によって調
製した。ＥＶＯＨおよびポリプロピレンに対する平均剥
離強さｔ１実施例１に記載の試験法を用いて測定した。

結果を、表−３に示す。

比較用組成物？ ？リエチレン／無水マレイン酸グラフトコポリマーをポ
リプロピレン／無水マレイン酸グラフトコポリマーの代
わりに用いることｔ除いて実施例１６の処理を繰シ返し
た。ポリエチレン主鎖は、メルトインデックスは４．５
　ｄｇ／分（１９０℃、２．１６ゆ）でちゃ、密度は０
．９５ＯＮ／満３である高密度ポリエチレンであった。

ポリエチレン／無水マレイン酸グラフトコポリマーを、
実施例１で用いたポリプロピレン／無水マレイン酸グラ
フトコポリマーと同じ方法で調製した。実施例１６にお
いて用いたのと同じ線状低密度ポリエチレンお工ヒフロ
ピレン／エチレンブロックコポリマーとのブレンドを、
実施例１の組成物と同様にして調製した。ＥＶＯＨおよ
びポリプロピレンに対する平均剥離強さヲ、実施例１に
記載の試ｐ法を用いて測定した、結果’ｉ　９−３に示
す。

表−３ 組成ＣＸＸ郡部　　　　　　実施例１６　比較用組成物
Ｆポリプロピレン／無水 マレイン酸グラフトコ ポリマー　　　　　　　　　　１０　　　　　０ポリマ
ーエチレン／無 水ｉレイン酸グラフト コポリマー　　　　　　　　　０　　　１０低密度ポリ
エチレン　　　　４５　　４５プロピレン／エチレン ブレンドコポリマー　　　　４５　　４５剥離強さくｇ
／鵡） ＫＶｏＨ５５２ ポリプロピレン　　　　　７３　　６６表−３の結果は
、ポリプロピレン／無水マレイン酸グラフトコポリマー
を含有する接着剤ブレンドはポリエチレン／無水マレイ
ン酸グラフトコポリマーを含有する同様な比較用組成物
よフもＥＶＯＦ！およびポリプロ２レンに対する接着性
が太きｔｌつた。

Claims (9)

【特許請求の範囲】
1. （１）（Ａ）少なくとも１種の重合性のエチレン性不飽
   和カルボン酸またはその誘導体０．００１〜３０重量％
   とグラフトしたポリエチレン主鎖のグラフトコポリマー
   １０〜３０重量部と、 （Ｂ）線形の低密度ポリエチレン１０〜５０重量部と、 （Ｃ）ポリプロピレン２０〜８０重量部とから成り、（
   Ａ）、（Ｂ）および（Ｃ）の和が１００重量部となるこ
   とを特徴とする、ポリオレフィン含有接着剤ブレンド。
2. （２）重合性のエチレン性不飽和カルボン酸またはその
   誘導体がアクリル酸、メタクリル酸、マレイン酸、イタ
   コン酸、シトラコン酸、メサコン酸、４−メチルシクロ
   ヘキサ−４−エン−１，２−ジカルボン酸無水物、ビシ
   クロ（２，２，２）オクタ−５−エン−２，３−ジカル
   ボン酸無水物、１，２，３，４，５，８，９，１０−オ
   クタヒドロ−ナフタレン−２，３−ジカルボン酸無水物
   、２−オキサ−１，３−ジケトスピロ（４，４）ノナ−
   ７−エン、ビシクロ酸無水物、２−オキサ−１，３−ジ
   ケトスピロ（４，４）ノナ−７−エン、ビシクロ（２，
   ２，１）ヘプタ−５−エン−２，３−ジカルボン酸無水
   物、マレオピマリン酸、テトラヒドロ無水フタル酸、ｘ
   −メチル−ビシクロ（２，２，１）ヘプタ−５−エン−
   ２，３−ジカルボン酸無水物、ｘ−メチルノルボルナ−
   ５−エン−２，３−ジカルボン酸無水物、ノルボルナ−
   ５−エン−２，３−ジカルボン酸無水物から成る群から
   選択される、特許請求の範囲第１項記載のポリオレフィ
   ン含有接着剤ブレンド。
3. （３）重合性のエチレン性不飽和カルボン酸またはその
   誘導体が、無水マレイン酸である、特許請求の範囲第１
   項記載のポリオレフィン含有接着剤ブレンド。
4. （４）ポリプロピレン組成物からなる第一の層と極性材
   料からなる第二の層とからなり、第一の層と第二の層と
   が共に特許請求の範囲第１項〜第３項のいずれか１項記
   載のポリオレフィン含有接着剤ブレンドの中間層と結合
   していることを特徴とする、多層構造体。
5. （５）多層構造体が共押出しによって製造されるフィル
   ムである、特許請求の範囲第４項記載の多層構造体。
6. （６）極性材料からなる第二の層が、ナイロンおよびエ
   チレン−ビニルアルコールコポリマーからなる群から選
   択される主要な比率の極性材料からなる、特許請求の範
   囲第４項または第５項のいずれか１項記載の多層構造体
   。
7. （７）プロピレンのホモポリマーまたはコポリマーから
   なる第一の層と、エチレン−ビニルアルコールコポリマ
   ーからなる第二の層とからなる多層構造体であって、第
   一の層と第二の層とが共に、（Ａ）０．０１〜５重量％
   の無水マレイン酸とグラフトした１０〜３０重量部のポ
   リプロピレン主鎖のグラフトコポリマーと、 （Ｂ）１０〜５０重量部の線状低密度ポリエチレンと、 （Ｃ）２０〜８０重量部のポリプロピレンとからなる接
   着剤ブレンドと結合し、（Ａ）、（Ｂ）および（Ｃ）の
   和が１００重量部であることを特徴とする、多層構造体
   。
8. （８）プロピレンのホモポリマーまたはコポリマーから
   なる第一の層と、エチレン−ビニルアルコールコポリマ
   ーからなる第二の層と、エチレン−ビニルアルコールコ
   ポリマーの第三の層と、接着剤組成物の第四の層と、プ
   ロピレンのホモポリマーまたはコポリマーの第五の層と
   からなる多層構造体であって、接着剤組成物が特許請求
   の範囲第１項〜第３項のいずれか１項記載のポリオレフ
   ィン含有接着剤であることを特徴とする、多層構造体。
9. （９）多層フィルムの熱成形によって製造される製品で
   あって、上記フィルムがポリプロピレン組成物からなる
   第一の層とナイロン組成物またはエチレン−ビニルアル
   コールコポリマー組成物からなる第二の層とからなり、
   第一の層と第二の層とが互いに特許請求の範囲第１項〜
   第３項のいずれか１項記載のポリオレフィン含有接着剤
   の中間層によって結合されていることを特徴とする、製
   品。