JPS6379840A - 低級オレフインの製造方法 - Google Patents
低級オレフインの製造方法Info
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Classifications
-
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
- Y02P20/00—Technologies relating to chemical industry
- Y02P20/50—Improvements relating to the production of bulk chemicals
- Y02P20/52—Improvements relating to the production of bulk chemicals using catalysts, e.g. selective catalysts
Landscapes
- Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
- Low-Molecular Organic Synthesis Reactions Using Catalysts (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
［産業上の利用分野］
本発明は一酸化炭素と水素から低級オレフィンをＷＡ″
Ｉｉする方法に関する。更に詳しくは、複合酸化物触媒
により一酸化炭素と水素から低級オレフィン、特にエチ
レンを選択的にｌ！Ｊ造する方法に関する。
Ｉｉする方法に関する。更に詳しくは、複合酸化物触媒
により一酸化炭素と水素から低級オレフィン、特にエチ
レンを選択的にｌ！Ｊ造する方法に関する。
［従来技術］
一酸化炭素と水素から炭化水素を製造する方法は、フィ
ツシャートロプツシュ法を初めとして古くから行なわれ
ている。しかしながら、炭化水系として低級オレフィン
、特にエチレンを￥ＪＪａする例は少ない。たとえばイ
ソブチンの製造方法として、Ｚｒ ０２ 、Ｙ２０３
、Ｌａ ２ ｏ３などの金属の単独酸化物を触媒として
一酸化炭素と水素を反応させる方法（触媒、２７１０６
−１０８ （１９８５））が提案されている。
ツシャートロプツシュ法を初めとして古くから行なわれ
ている。しかしながら、炭化水系として低級オレフィン
、特にエチレンを￥ＪＪａする例は少ない。たとえばイ
ソブチンの製造方法として、Ｚｒ ０２ 、Ｙ２０３
、Ｌａ ２ ｏ３などの金属の単独酸化物を触媒として
一酸化炭素と水素を反応させる方法（触媒、２７１０６
−１０８ （１９８５））が提案されている。
酸化鉄系の従来のフィツシャートロプツシュ触媒でエチ
レンを製造する例としては、たとえば特開昭５２−２３
００５号公報などが例示される。
レンを製造する例としては、たとえば特開昭５２−２３
００５号公報などが例示される。
［発明が解決する問題点］
上述の従来技術では、低級オレフィン、特にエチレンに
着目した場合、必らずしもその選択率などが十分ではな
い。
着目した場合、必らずしもその選択率などが十分ではな
い。
すなわち、本発明の目的は、一酸化炭素と水素から高い
選択率をもって、低級オレフィン、特にエチレンを製造
することにある。
選択率をもって、低級オレフィン、特にエチレンを製造
することにある。
［問題点を解決するための手段］
すなわち本発明は、イツトリウム（Ｙ）、セリウム（Ｃ
ｅ）およびランタン（Ｌａ）から選ばれる少なくとも１
種の金属とインジウム（Ｉｎ）との複合酸化物からなる
触媒の存在下、−１ｍ化炭素と水素を接触させることを
特徴とする低級オレフィンのｖＪ造方法に関する。
ｅ）およびランタン（Ｌａ）から選ばれる少なくとも１
種の金属とインジウム（Ｉｎ）との複合酸化物からなる
触媒の存在下、−１ｍ化炭素と水素を接触させることを
特徴とする低級オレフィンのｖＪ造方法に関する。
以下に本発明を更に説明する。
本発明の触媒は、Ｙ、Ｃｅｉ、およびＬａから選ばれる
金属と、（ｎとの複合酸化物からなるものである。
金属と、（ｎとの複合酸化物からなるものである。
具体的に本発明の複合酸化物系触媒を例示すれば、Ｉｎ
Ｏ−Ｙ Ｏ、Ｉｎ２０３−ＣｅＯおよびＩｎ
Ｏ−Ｌａ２０３などの複含酸化物である。Ｙ Ｏ、Ｃ
ｅＯ２およびＬａ２０３は混合しても用いることができ
る。
Ｏ−Ｙ Ｏ、Ｉｎ２０３−ＣｅＯおよびＩｎ
Ｏ−Ｌａ２０３などの複含酸化物である。Ｙ Ｏ、Ｃ
ｅＯ２およびＬａ２０３は混合しても用いることができ
る。
複合酸化物中に、Ｉｎは原子比でＹ、Ｃｅおよび（−ａ
の合計の１００に対して０．５〜１００、好ましくは５
〜３０存在させるのが適当である。ｉｎの割合が、この
範囲を番よずれると、いずれも触媒の炭化水素生成活性
ならびにエチレンの選択性が低下するので好ましくない
。
の合計の１００に対して０．５〜１００、好ましくは５
〜３０存在させるのが適当である。ｉｎの割合が、この
範囲を番よずれると、いずれも触媒の炭化水素生成活性
ならびにエチレンの選択性が低下するので好ましくない
。
複合酸化物の調製は、従来公知のいずれの方法により行
なうことができる。たとえば、それぞれの金属の塩、た
とえば硝酸塩を所定′ｆｊｉ度で溶解させた混合水溶液
となして、次いでアンモニアなどの塩基により塩を加水
分解し、共沈したゲルを、洗浄、乾燥する。その後、空
気中で焼成することにより複合酸化物が調製できる。焼
成は、通常４００〜７００℃、１〜数時間の条件により
行なわれる。このように予じめ複合酸化物の形態にｍｌ
して反応に供してもよく、また反応条件下で複合酸化物
の形態に変化し得る化合物を使用してもよい。
なうことができる。たとえば、それぞれの金属の塩、た
とえば硝酸塩を所定′ｆｊｉ度で溶解させた混合水溶液
となして、次いでアンモニアなどの塩基により塩を加水
分解し、共沈したゲルを、洗浄、乾燥する。その後、空
気中で焼成することにより複合酸化物が調製できる。焼
成は、通常４００〜７００℃、１〜数時間の条件により
行なわれる。このように予じめ複合酸化物の形態にｍｌ
して反応に供してもよく、また反応条件下で複合酸化物
の形態に変化し得る化合物を使用してもよい。
また、触媒は活性炭、アルミナなどの不活性担体に付着
させて使用することもできる。
させて使用することもできる。
さらに本発明の複合酸化物は、本発明の目的の範囲のな
かで、Ｉｎ、Ｃｅ、Ｙ、Ｌａ以外の金属、またはその酸
化物を含むことができる。
かで、Ｉｎ、Ｃｅ、Ｙ、Ｌａ以外の金属、またはその酸
化物を含むことができる。
触媒の前処理は適宜行なうことができ、たとえば、反応
直前に６００〜８００℃、１〜数時間の条件で真空排気
することにより行なうのが適当である。
直前に６００〜８００℃、１〜数時間の条件で真空排気
することにより行なうのが適当である。
−ｍ化炭素と水素とを、複合酸化物触媒の存在下反応さ
せるに際しては、反応温度３００〜１００℃、好ましく
は３５０〜６００℃が選択される。３００℃より低い反
応温度では、炭化水素の生成が低下し、また生成炭化水
素としてもより炭素数の多い炭化水素の割合が大となり
、一方７００℃を越える反応温度では、分解、コーキン
グなどのｉ５Ｊ反応を生じるためにいずれも好ましくな
い。
せるに際しては、反応温度３００〜１００℃、好ましく
は３５０〜６００℃が選択される。３００℃より低い反
応温度では、炭化水素の生成が低下し、また生成炭化水
素としてもより炭素数の多い炭化水素の割合が大となり
、一方７００℃を越える反応温度では、分解、コーキン
グなどのｉ５Ｊ反応を生じるためにいずれも好ましくな
い。
反応系に供給する一酸化炭素と水素の比率は、−Ｍ化炭
素１モルに対して水素ガス０．１〜１０、好ましくは０
．２〜５モルである。水素の割合が少ない程、より炭素
数の多い炭化水素が生成し、エチレンの選択率が低下す
る傾向があり、一方多伝の水素を用いるとメタンの生成
が大となる傾向がある。反応に際しては、−Ｒ化炭素お
よび水素のほかに、窒素などの不活性ガスを混合したガ
スを用いることもできる。
素１モルに対して水素ガス０．１〜１０、好ましくは０
．２〜５モルである。水素の割合が少ない程、より炭素
数の多い炭化水素が生成し、エチレンの選択率が低下す
る傾向があり、一方多伝の水素を用いるとメタンの生成
が大となる傾向がある。反応に際しては、−Ｒ化炭素お
よび水素のほかに、窒素などの不活性ガスを混合したガ
スを用いることもできる。
反応圧は、たとえば０．１〜１００に！Ｊ／ｄの範囲か
ら選択される。
ら選択される。
反応形式は、閉鎖循環系とするバッチ式あるいは連続流
通式などいずれの反応形式も選択できる。
通式などいずれの反応形式も選択できる。
触媒の使用量ハ、ＧＨ３ＶＦ １００〜１００，０ＯＯ
ｈｒ−（７）範囲である。
ｈｒ−（７）範囲である。
本発明の方法により、エチレン、プロピレンなとの低級
オレフィン、特にエチレンが高い選択率でもって生成す
る。反応温度３００℃以上、好ましくは３５０℃以上で
は、炭化水素の生成活性も高く、得られた炭化水素はほ
とんどｃ６以下の炭化水素であって、低級オレフィン、
特にエチレンの選択率もさらに高くなってくる。それ故
、本発明の方法によればエチレンが高い収率をもって製
造することができる。
オレフィン、特にエチレンが高い選択率でもって生成す
る。反応温度３００℃以上、好ましくは３５０℃以上で
は、炭化水素の生成活性も高く、得られた炭化水素はほ
とんどｃ６以下の炭化水素であって、低級オレフィン、
特にエチレンの選択率もさらに高くなってくる。それ故
、本発明の方法によればエチレンが高い収率をもって製
造することができる。
［発明の効果］
単独では全く活性のないＩｎ２Ｏ３を添加した複合酸化
物とすることにより、さらに炭化水素生成活性の良い触
媒が得られる。また、本発明の触媒は、低級オレフィン
、特にエチレンに対して高い選択率を有する。たとえば
Ｉｎ２０３−ＣｅＯ２系複合酸化物触媒では、Ｃ２炭化
水素としては、エタンの生成はほとんど認められず、は
ぼ１００％のエチレンが生成する。また比較的触媒寿命
も長いという特徴を有する。
物とすることにより、さらに炭化水素生成活性の良い触
媒が得られる。また、本発明の触媒は、低級オレフィン
、特にエチレンに対して高い選択率を有する。たとえば
Ｉｎ２０３−ＣｅＯ２系複合酸化物触媒では、Ｃ２炭化
水素としては、エタンの生成はほとんど認められず、は
ぼ１００％のエチレンが生成する。また比較的触媒寿命
も長いという特徴を有する。
以下に実施例により本発明を説明する。
［実 施 例］
〔触媒ｍ製法〕
それぞれの金属硝酸塩を所定量混合した混合水溶液をＮ
Ｈ４ＯＨで加水分解し、共沈させて得られたゲルを蒸留
水で洗浄後、空気中で５００℃、３時間、焼成すること
により複合酸化物触媒を調製した。単独酸化物触媒も同
様にＦＸＡ製した。得られた触媒は、前処理として反応
直前に、７００℃、３時間の真空排気を行なった。
Ｈ４ＯＨで加水分解し、共沈させて得られたゲルを蒸留
水で洗浄後、空気中で５００℃、３時間、焼成すること
により複合酸化物触媒を調製した。単独酸化物触媒も同
様にＦＸＡ製した。得られた触媒は、前処理として反応
直前に、７００℃、３時間の真空排気を行なった。
（実験方法）
内容積的１．５１のｍ鎖循環系の反応装置を用いた。触
媒量は０．５ｇまたは１．５ｇで、Ｇｏ、Ｈ２の全圧は
５００Ｔｏｒｒで行ない、所定の温度、所定のＣ０ＺＨ
２（圧力）比で所定時間反応させた。反応終了後、液体
窒素で生成物を捕集し、ガスクロマトグラフィーで分析
した。
媒量は０．５ｇまたは１．５ｇで、Ｇｏ、Ｈ２の全圧は
５００Ｔｏｒｒで行ない、所定の温度、所定のＣ０ＺＨ
２（圧力）比で所定時間反応させた。反応終了後、液体
窒素で生成物を捕集し、ガスクロマトグラフィーで分析
した。
実 験 工
実験■では、Ｉｎ２０３−Ｙ２Ｏ３゜
Ｉｎ Ｏ−ＣｅＯ、Ｉｎ Ｏ−Ｌａ−２０３系複合
酸化物を触媒としてＣＯの水素を行なった。
酸化物を触媒としてＣＯの水素を行なった。
なお、Ｉｎ２Ｏ３の添加量は全て原子比でＹ。
Ｃｅ、ｌａのそれぞれ１００に対して１０であり、反応
温度は４００℃、Ｃｏ／Ｈ２（圧力）比１／３である。
温度は４００℃、Ｃｏ／Ｈ２（圧力）比１／３である。
結果は表１に示すが、Ｙ２Ｏ３，Ｌａ２Ｏ３およびＣｅ
Ｏとも、Ｉｎ２Ｏ３と共に複合酸化物とすることにより
低級オレフィン、特にエチレンの選択性が向上している
ことが認められる。また触媒活性も向上している。
Ｏとも、Ｉｎ２Ｏ３と共に複合酸化物とすることにより
低級オレフィン、特にエチレンの選択性が向上している
ことが認められる。また触媒活性も向上している。
実 験 ■
実験■では、Ｉｎ２Ｏ３−Ｃｅ ０２系複合酸化物にお
いて、Ｉｎ２Ｏ３の添加量が原子比で１／１００．１０
／１００．１００／１００３種の触媒をｇＩ製し、反応
させた。またＣｅＯ２およびＩｎ２−０３の単独酸化物
触媒を用いても反応させた。反応条件は、実験Ｉと同様
、反応温度４００℃、Ｇｏ／１−１２ （圧力）比１
／３である。
いて、Ｉｎ２Ｏ３の添加量が原子比で１／１００．１０
／１００．１００／１００３種の触媒をｇＩ製し、反応
させた。またＣｅＯ２およびＩｎ２−０３の単独酸化物
触媒を用いても反応させた。反応条件は、実験Ｉと同様
、反応温度４００℃、Ｇｏ／１−１２ （圧力）比１
／３である。
結果は第１図に示すが、Ｉｎ ２０３（１０／１００）
ＣｅＯにおいて、Ｃ２炭化水素の選択率、炭化水素生成
活性は最も高かった。またいずれの場合も、Ｃ２炭化水
素中にはエチレンが１００％であった。さらにＩｎ２Ｏ
３の単独酸化物を触媒とした場合には、炭化水素の生成
活性はなかった。
ＣｅＯにおいて、Ｃ２炭化水素の選択率、炭化水素生成
活性は最も高かった。またいずれの場合も、Ｃ２炭化水
素中にはエチレンが１００％であった。さらにＩｎ２Ｏ
３の単独酸化物を触媒とした場合には、炭化水素の生成
活性はなかった。
実 験 ■
実験■では、反応温度およびＣｏＺＨ２比を変えて実験
をした。触媒はＩｎ２０３（１０／１００）ＣｅＯ２の
複合酸化物触媒で、圧力は原則として５００Ｔｏｒｒで
ある。
をした。触媒はＩｎ２０３（１０／１００）ＣｅＯ２の
複合酸化物触媒で、圧力は原則として５００Ｔｏｒｒで
ある。
結果は表２に示した。表２の結果から、反応温度が高く
なる程、エチレンの選択性が良くなり、また炭化水素生
成活性が向上していることがわかる。
なる程、エチレンの選択性が良くなり、また炭化水素生
成活性が向上していることがわかる。
また、Ｃｏ／Ｈ２比を増すと、炭素鎖の成長がみられ、
より炭素数の多い炭化水素が多く生成し、その結果エチ
レンの選択性が低下することが認められた。
より炭素数の多い炭化水素が多く生成し、その結果エチ
レンの選択性が低下することが認められた。
なお、いずれの温度およびＣ０ＺＨ２比でも、Ｃ２炭化
水素としてはエチレンのみが生成していた。
水素としてはエチレンのみが生成していた。
第１図は、Ｉｎ２Ｏ３含頂を変化させたときの、炭化水
素生成活性および各炭素数毎の炭化水＾の選択率（炭素
基準）を示す。 特許出願人 大 西 孝 治 第１図
素生成活性および各炭素数毎の炭化水＾の選択率（炭素
基準）を示す。 特許出願人 大 西 孝 治 第１図
Claims (4)
- （１）Ｙ、ＣｅおよびＬａから選ばれる少なくとも１種
の金属とＩｎとの複合酸化物からなる触媒の存在下、一
酸化炭素と水素を接触させることを特徴とする低級オレ
フィンの製造方法。 - （２）前記低級オレフィンがエチレンである特許請求の
範囲第１項記載の低級オレフィンの製造方法。 - （３）Ｉｎの割合が原子比で、Ｙ、ＣｅおよびＬａの合
計１００に対して ０．５〜１００である特許請求の範
囲第１項記載の低級オレフィンの製造方法。 - （４）反応温度３００℃以上、一酸化炭素／水素ガス（
モル）比０．１〜１０、反応圧０．５〜１００ｋｇ／ｃ
ｍ＾２の反応条件により行なう特許請求の範囲第１項記
載の低級オレフィンの製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP61225317A JPS6379840A (ja) | 1986-09-24 | 1986-09-24 | 低級オレフインの製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP61225317A JPS6379840A (ja) | 1986-09-24 | 1986-09-24 | 低級オレフインの製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6379840A true JPS6379840A (ja) | 1988-04-09 |
Family
ID=16827460
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP61225317A Pending JPS6379840A (ja) | 1986-09-24 | 1986-09-24 | 低級オレフインの製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS6379840A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN109939728A (zh) * | 2018-01-26 | 2019-06-28 | 中国科学院大连化学物理研究所 | 一种负载催化剂及合成气直接转化制低碳烯烃的方法 |
-
1986
- 1986-09-24 JP JP61225317A patent/JPS6379840A/ja active Pending
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN109939728A (zh) * | 2018-01-26 | 2019-06-28 | 中国科学院大连化学物理研究所 | 一种负载催化剂及合成气直接转化制低碳烯烃的方法 |
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