JPS63243188A - ビニル製基体に用いる接着剤組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明はビニル系基体に用いるのに特に適する感圧接着
剤組成物に関する。この接着剤はエチレン、ビニルエス
テル、ジ−２−エチルへキシルマレエートまたは相応す
るフマレートおよび不飽和モノカルボン酸より成る。

感圧接着剤は塗布して僅かな圧力を負荷すると瞬時に接
合する機能持つ。これらのものは、活性、例えば溶剤ま
たは熱で処理することにより生ずる活性を有していない
面にか〜る接着を保障する固定能力を持つことおよびま
た充分な内部強度を有している為に接着材料と表面との
間の接合が裂ける以前に該接着材料が裂けないことに特
徴がある。瞬間的な接着を与える能力は一般に“粘着”
または“粘着性”の程度として表される。通常には充分
な量の内部強度（凝集性）を失うことがない程の粘着性
を得ることが望ましい。接着性と凝集性との上記のバラ
ンスが、接着性重合体において得ることが困難であった
。何故ならば凝集力を増加させる為に単量体を重合体に
通例の如く組み入れると接着剤の粘着性が低下するから
である。

特別な種類の感圧接着剤は自動車のビニル製屋根を含む
工業的な広範囲の種々の用途、ビニル製ラベル、デカル
コマニア（ｄｅｃａｌ）および特別な種類における如き
装飾物で利用される如きビニル系基体について用いられ
る。ポリエチレンおよびポリプロピレンの如き一般的な
ポリオレフィンのフィルムと異なって、このポリビニル
クロライド（ＰＶＣ）−フィルムはその性質上、加工上
の要求および高いガラス転移温度があり、多数の接着剤
で調製する必要がある。それらの幾つかは移動性成分で
あり、ビニル系デカルコマニアおよびラベルの長期間性
能に影響を及ぼす。添加物の量および種類はビニル系調
製物の内で変更する。それ故に広い範囲のビニル特性が
可能である。代表的なＰｖＣフィルム調製物は可塑剤を
含め沢山の添加物を含有している。用いる可塑剤には移
動性の単量体、例えばフタレートエステル（例えばジオ
クチルフタレート）または低い移動性の重合体可塑剤（
例えばポリエステル、エポキシド化大豆有利である。）
が包含される。これらを用いることが接着剤組成物に直
接的な必要条件を要求する。特に、ビニル系基体は、特
にエージング後に接着剤中に移動する傾向のあるこれら
の可塑剤を実質的な量で含有している。この移動が接着
剤を駄目にしそして接合力不足にする。

それ故に接着剤で被覆された可撓性ポリビニルクロライ
ド−フィルムを使用する際に、可塑剤がＰＶＣから接着
剤被覆中に移動する為に性質が悪化することが色々な程
度で昔から問題に成っていた。これが発生する度合いは
ｐｖｃ　ｍｌ製物と用いる接着剤とに左右される。エー
ジング中の可塑剤の移動に対する抵抗に加えて、ビニル
系デカルコマニア上で使用する接着剤は既に述べて高い
初期剥離値−即ち、凝集力および接着強度−を有してい
なければならないし、また収縮に対する抵抗を抑制しな
ければならない。

接着剤で被覆されたビニル系のデカルコマニアまたはラ
ベルの真の作業性寿命に影響する最も重要な二つのファ
クターは、可塑剤の種類及びＰｖＣフィルム中の可塑剤
の量である。柔軟性を求める用途の為にｐｖｃを用いる
ことを許容するこれらの接着剤は、ｐｖｃに適用する重
合体被覆物を悪化させる大きな原因に成る。その移動し
易い性質の結果として、単量体系可塑剤は重合体系可塑
剤よりも接着性に大きな影響を及ぼす。他の全ては同じ
であっても、ビニル系フィルム中の単量体系可塑剤の含
有量が多いと、更に悪化することが時間の関数として接
着被覆されたデカルコマニアによって実験的に判った。

可塑剤の移動の程度及びそれの接着性への影響を確実に
断定する為には、ビニル系フィルムを剥離する時に可塑
剤に何が起こるかを問題とすることが重要である。接着
剤が可塑剤で全部環われた場合には、接着性ビニルの接
触面に可塑剤が集まる結果に成る。これはこの境界部に
おける接合力不足をもたらす。接着剤が可塑剤を受は入
れ過ぎた場合には、接着剤の粘弾性が悪化して重合体フ
ィルムを弱くする。第三の可能性はＰＶＣの外に可塑剤
が接着剤を抜は出て接着基体の接触面に移動することで
ある。これは接合を妨害し破壊い得る。

移動プロセスの後の可塑剤の運命はこれらの三つの極端
な状態の組合せである。一つが優勢であるその程度は接
着剤、基体及びＰｖＣ裏材に依存している。接着剤の悪
化に関係する可塑剤の移動の最も明らかな徴候はビニル
のエージングの関数としての接着性の悪化である。多く
の接着剤系は、可塑化ビニルとの接触時に耐剥離性およ
び耐クリープ性の急激な低下を示す。即ち適当な重合体
の企画によって、移動プロセスにあたるコントロールお
よび感圧接着剤の性質への後からの影響が達成できる。

従来の接着剤組成物と対照に、可塑剤の移動に関連した
問題は３０〜７０重１χのアルケン酸ビニルエステル、
１０〜３０重Ｍχのエチレン、２０〜４０重量％のジ−
２−エチルヘキシルマレイン酸塩または相応するフマル
酸塩および１〜１０重量％のモノカルボン酸を含有する
感圧接着剤を用いることによって本発明によって克服さ
れる。

この接着剤は、可塑剤の移動に対する優れた抵抗力に特
徴があり、その結果として高い初期剥離強度と供に、接
着剤被覆された基体を貯蔵した後に優れた総合的な接着
剤特性を示す。このようにこの感圧接着剤は、ビニル系
基体を接合するのにおよびビニル系デカルコマニアの為
の接着剤として使用するのに特に適している。

本発明で用いるビニルエステルは炭素原子数１〜１３の
アルカノ酸エステルである。代表的な例には以下のもの
がある：ビニルホルマート、ビニルアセテート、ビニル
プロピオナート、ビニルブチラード、ビニルイソブチラ
ード、ビニルアセテート、ビニル−２−エチル−ヘキサ
ノエート、ビニル−イソオクタナート、ビニルノカート
、ビニルアセテ−ト、ビニルピバレート、ビニルアセテ
−ト等。上記の内、ビニルアセテートは容易に入手でき
且つ安価であるので有利な単量体である。このビニルエ
ステルは重合体中に約３０〜７０重量％、好ましくは４
０〜６０重量２の量で存在している。

本発明で利用するジオクチルメレエート異性体にはジ−
２−エチルへキシルマレエート類がある。重合後にフマ
レートおよびマレエート（シス−および異性体類）の構
造は同じであるので、相応するフマレートエステルも本
発明で用いられると考えられる。この成分は約２０〜４
０重量％、殊に２５〜３５重Ｉｔχの量で共重合体中に
存在している。

本発明で利用される不飽和モノカルボン酸には、例えば
アクリル酸およびメタクリル酸またはマレイン酸の半エ
ステル、例えばモノエチル−、モノブチル−またはモノ
オクチルマレエートが包含される。アクリル酸またはモ
ノエチルマレエートを用いるのが好ましい。この酸は１
〜１０重量％、好ましくは２〜６重量％の量で存在する
。

１０〜３０χのエチレンに加えて、重合体中に僅かな量
の他の官能性共重合性単量体を組み入れることも望まし
い。適する共重合性単量体には例えばアクリルアミド、
アリルカルバマート、Ｎ−メチロール（メタ）アクリル
アミド、Ｎ−ビニルピロリドン、ジアリルアジペート、
トリアリルシアヌレート、ブタンジオールジアクリレー
ト、アリルメタクリレート等、並びにＣ２〜Ｃ１−ヒド
ロキシアルキルエステル、例えばヒドロキシエチルアク
リレート、ヒドロキシプロピルアクリレートおよび相応
するヌククリレート類がある。上記の共重合性単量体は
、個々の共重合性単量体の性質に依存して約５χより少
ない濃度で一般に使用する。全ての場合に、得られる感
圧接着剤のガラス転移点（Ｔ、）は約−４５℃〜＝２５
℃の範囲内にあるべきである。任意に用いる共重合性単
量体はこのＴ９の範囲を逸脱する重合体が得られる濃度
で添加するべきでない。

更に、共重合体エマルジョンの安定性を助けるある種の
共重合性単量体、例えばビニルスルホン酸もラッテクス
安定剤として本発明で用いてもよい。これらの任意に存
在する単量体類は、使用する場合には、単量体混合物を
基準として０．１〜約２重合体の非常に少ない債で添加
する。

慣用のバッチ−１半バッチ−または連続乳化重合法を本
発明で用いることができる。一般に単量体は触媒および
少な（とも一種類の乳化剤の存在下に１００気圧を超え
ない加圧下に水性媒体中で重合する。

重合体中に導入するエチレンの量は、亜知力、攪拌およ
び重合媒体の粘度に左右される。それ故に、共重合体の
エチレン含有量を増加する為には、高圧を用いる。少な
くとも約１０気圧の圧力を用いるのが最も有効である。

この混合物を充分に攪拌して、エチレンを溶解する。攪
拌は実質的に平衡が達成されるまで継続する。これには
一般に約１５分が必要とされる。しかしながら必要とさ
れる時間は容器、攪拌効率、個々の系等にあまり左右さ
れない。

重合触媒として適しているのは、一般に乳化重合で使用
される水溶性のラジカル形成剤、例えばヒドロゲンペル
オキシド、過硫酸ナトリウム、過硫酸カリウムおよび過
硫酸アンモニウム並びに第三ブチル−ヒドロペルオキシ
ド等であり、その使用量はエマルジョンの全体量を基準
として０．０１〜３重量％、殊に０．０１〜１重量％の
範囲内である。か−る触媒は単独でもまたはレドックス
触媒として、エマルジョンの全体量を基準として０．０
１〜３重量％、殊に０．０１〜１重量％の量の還元剤、
例えばナトリウム−ホルムアルデヒド−スルホキシラー
ト、第二鉄塩、ナトリウムジチオニット、ナトリウム水
素スルフイツト、ナトリウムスルフイツト、チオ硫酸ナ
トリウムと一緒に用いてもよい。遊離ラジカル形成剤は
乳化剤水溶液中に添加してもよいしまたは重合の間に配
量供給してもよい。

重合は２〜７、殊に３〜５のｐＨ−値で実施する。か＼
るｐト値を維持する為には、慣用の緩衝系の存在下に、
例えば酢酸アルカリ金属塩、炭酸アルカリ金属塩、燐酸
アルカリ金属塩の存在下に実施するのが有利である。メ
ルカプタン、アルデヒド類、クロロホルム、エチレンク
ロライドおよびトリクロロエチレンの如き分子量調整剤
を若干の場合には添加してもよい。

乳化剤は一般に乳化重合で用いられりものであり、まら
任意的に保護コロイドも存在していてもよい。乳化剤は
単独でまたは保護コロイドとの混合状態で用いることが
できる。

乳化剤にはアニオン系、カチオン系、非イオン系界面活
性剤またはそれらの混合物がある。

適するアニオン系乳化剤は、例えばアルキルスルホナー
ト類、アルキルアリールスルホナート類、アルキルスル
フェート類、ヒドロキシアルカノールのスルフェート類
、アルキル−およびアルキルアリール−ジスルホナート
類、スルホナート化脂肪酸類、ポリエトキシレート化ア
ルカノール類およびアルキルフェノール類のスルフェー
ト類およびホスフェート類並びにスルホスクシン酸エス
テルがある。適するカチオン系乳化剤には例えばアルキ
ル−第四アンモニウム塩およびアルキル−第四ホスホニ
ウム塩がある。

適する非乳化剤の例には炭素原子数６〜２２の直鎖状−
および分枝状アルカノールまたはアルキルフェノールま
たは高級脂肪酸、高級脂肪酸アミドまたは第一一および
第ニー高級アルキルアミン類に５〜５０モルのエチレン
オキサイドが付加した付加生成物；並びにプロピレンオ
キサイドとエチレンオキサイドとのブロック共重合体お
よびこれの混合物がある。乳化剤を組み合わせて用いる
場合には、比較的に疎水性の乳化剤を比較的に親水性の
乳化剤と組み合わせて用いるのが有利である。乳化剤の
量は、重合中に用いられる全単量体の重量を基準として
約１〜約１０重量％、好ましくは約２〜約８重量％であ
る。

重合中に用いる乳化剤は、その全部を重合域に最初に導
入してもよいしまたは乳化剤を分けて、例えばその９０
〜２５χを重合の間に連続的にまたは断続的に添加して
もよい。

種々の保護コロイドも上記の乳化剤の代わりにまたは加
えて用い°ζもよい。適する保護コロイドは部分的にア
セチル化されたポリビニルアルコール、例えば５０χま
でアセチル化されたカゼイン、ヒドロキシエチル澱粉、
カルボキシメチルセルロース、アラビアゴムおよび、合
成乳化重合の分野で公知の如きこれの類似物がある。

一般にこれらのコロイドはエマルジョン全体を基準とし
て０．０５〜４χの濃度で用いる。

重合反応は一般に、残留ビニルアセテート含有量が約１
％以下に成るまで継続する。次いで、反応終了後の生成
物を大気から隔離して約室温に冷却する。

この接着剤エマルジョンは、比較的に高い固形分含有量
、例えば３５〜７０χ、殊に５０χより少ない固形分含
有量で製造し、所望ならば水で希釈して使用する。

ラテックスの粒度は用いる非イオン系またはアニオン系
乳化剤の量または保護コロイドの量によって調整するこ
とができる。比較的に小さい粒度を得る為には、比較的
に多量の乳化剤を使用する。一般的法則によれば、乳化
剤の使用量が多ければ多い程、平均粒度は益々小さくな
る。

所望ならば、慣用の添加物を、本発明の接着剤の性質を
変更する為に該接着剤に添加してもよい。か−る添加物
の中にはシックナー、フィラーまたは顔料、例えばクル
ジおよび粘土、少量の粘着性付与剤等がある。

エマルジョン系接着剤は慣用のあらゆるテープまたは他
の平面的材料、特にビニル系フィルムまたは−シートの
如きビニル系基体に有用である。この接着剤は慣用の技
術を用いて適用することができる。代表的な方法には、
エアーナイフ、トレーリング−ブレード、ナイフコータ
ー、リバースロールまたはグラビア被覆技術の如き機械
的被覆法によって剥離性ライナーの上に塗布するもので
ある。この接着剤は室温で乾燥し、次いで炉で約２５０
°Ｆで乾燥する。被覆された剥離性ライナーを次に、ゴ
ム製ロールとスチール製ロールとの間で圧縮するニラフ
ロールによって平面的材料に積層する。この技術にて、
浸透性の少ない平面的材料に接着剤を移転できる。

裏旅貫」 この実施例は本発明の感圧接着剤を製造するのに用いる
重合法を実証する。

１０２のオートクレーブに６７５ｇ　（２０重量％濃度
水溶液）のナトリウム−アルキルアリール−ポリエチレ
ンオキサイド−スルフェート（３モルのエチレンオキサ
イドが付加している）　、５０ｇ（７０重Ｉχの濃度の
水溶液）のアルキルアリールポリエチレンオキサイド（
３０モルのエチレンオキサイドが付加指定流）　、６０
ｇ（２５重量％の濃度の水溶液）のナトリウム−ビニル
スルホナート、０．５ｇの酢酸ナトリウム、２ｇのナト
リウム−ホルムアルデヒド−スルホキシレート、５ｇ（
１重量％の濃度の水溶液）の硫酸第二鉄溶液および１９
００ｇの水を導入する。窒素ガスで浄化した後に、１５
７５ｇのビニルアセテートおよび１４２５ｇのジ−２−
エチルヘキシル−マレエートを反応器に導入する。次い
で反応器をエチレンで７５０ｐｓ　ｉに圧縮し、１５分
間の間５０℃で平衡状態にする。

次いで、２９０ｇの水に６０ｇの第三ブチルヒドロペル
オキシドを溶解した溶液および４５ｇのナトリウム−ホ
ルムアルデヒド−スルホキシラートおよび２２５ｇの水
に２ｇの酢酸ナトリウムを溶解した溶液を５時間にわた
って均一に配量供給することによって重合を開始する。

同時に４時間にわたって、１００ｇのアクリル酸および
１００ｇのヒドロキシプロピルアクリレートを３００ｇ
の水に溶解した溶液を添加する。

開始剤の添加を開始した時に、反応温度が８０〜８２℃
に上昇しそして、反応が終了するまでこの温度を維持す
る。開始剤のゆっくりした添加の終わり頃に生成物を空
の容器（３０ｆ　）に移し、残留エチレンを系から除（
。これをエマルジョンｌと称する。

上記の一般的な方法を用いて、量および／または単量体
組成を変更して別エマルジョンを製造する。大部分の単
量体およびそれぞれのその量を第１表に示す。

対照として、従来技術の代表的なエマルジョンを製造す
る。それらはアクリル組成（例８および９）、ビニルア
クリル組成（例１０．１１１２．１３）およびエチレン
ビニル−アセテート−アクリル組成（例１４〜１５）を
含む例８〜１５のものである。これらは米国特許第４．
３２２，５１６号明細書の教示に従って製造した。例１
６は、ＲｏｈｍおよびＨａａｓによって提案されたこの
目的の用途の工業的基準を実証している。更に、不飽和
ジカルボン酸としてジ−イ゛へオクチルーマレエート含
有（例１７）、カルボン酸不合（例１８）およびマレイ
ン酸含有（例１９）シた重合体も対照である。

１表 ［ＥＨＡ　　　ＤＯＭ　　　ＤＩＯＭ　　　ＶＡ　　　
　Ｅ　　　ＭＡｌ−３５−４５２０ ２″　−３０−５０２０ ，４−３５−４５２０ ６−３７，５−４２，５２０ ？−３５−４５２０ １６ＲｏｈｍおよびＨａａｓ　Ｅ２２１９　（全てのア
クリ１８　　　−　　４０　　　　〜　４０２０１９　
　　−　　３５　　　　〜　４５２０聾Ｍ　　　　ＡＡ
Ｘ　　　　！ＩＡＤ　　　坦］エ　　」Ｌ２．５　　　
　　　　　　　２．５　　−３１２．５　　　　　　　
　　　２．５　　−２４２．５　　　　　　　　　　２
．５　　−２２２．５　　　　　　　　　　　−　　　
−４０２・５　　　　　　　　　　　−　　　−３５２
．５　　　　　　　　　　２　　　−３５２．５　　　
　　　　　　　３　　　−３５２．５　　　　　　　　
　　　　　　−４２２．５　　　　　　　　　　３　　
　−３８ル不含） ２　２引 ＥＩＩＡ　＝　２−エチルへキシルアクリレートＤＯＭ
・ジ−２−エチルヘキシル−マレエートＶＡ・ビニルア
セテート Ｅ　−エチレン ＭＡ・メチルアクリレート ＡＡ・アクリル酸 １１ＰＡ・ヒドロキシプロピルアクリレートＭＨＡ＝モ
ノエチルマレエート ＤＩＯＭ、ジ−イソオクチルマレエートＭＤＡ　＝マレ
イン酸。

次いでこれらの接着剤を可塑性化したビニル系フィルム
に塗布しそして１０５℃で５時間炉で乾燥する。得られ
る乾燥した接着剤沈着物は２０ｍｇ／ｉｎ”である。次
いでこの被覆物を、ＰｒｅｓｓｕｒｅＳｅｎｓｉｔｉｖ
ｅ　Ｔａｐｅ　Ｃｏｕｎｃｉｌ　、試験法Ｎ００１に従
って剥離強度を試験する。但しここでは、ステンレス試
験パネルに接触しさせて被覆物を置いてから剥離強度試
験するまでの期間を変更する。

更に接合した試験片を第■表に示した如く加熱エージン
グ処理すると、可塑剤を重合体中に移動させる為にＰｖ
Ｃ基体の上でエージング処理した時の接着剤の弛緩傾向
が促進される。

１　５．２　　５．９　　　３．３　　　３．６　　　
　　６３２　４．６　　５．１　　　３．５　　　３．
５　　　　　７６３　４．０　　４．７　　　３．３　
　　３．１　　　　　８３４　４．５　　６．３　　　
３．５　　　３．４　　　　　７８５　３．６　　６．
４　　　３．１　　　３．９　　　　　６７６　４．１
　　６．２　　　３．５　　　４．３　　　　１００？
　　２．６　　５．１　　　２．３　　　３．２　　　
　　５６Ｂ　　３．７　　　　　　１．２　　　　　　
　　　４６９　２．７　　４．５　　　１．２　　　　
　　　　　３２１０　３．３　　　　　　１．８　　　
　　　　　　６７１１　３．３　　　　　　２．２　　
　　　　　　　６７１２　３．３　　４．９　　　１．
２　　　１．８　　　　　３６１３　３．３　　５．４
　　　１．７　　　２．５　　　　　５１１４　３．３
　　３．９　　　１．１　　　１．６　　　　　３３１
５　３．１　　４．１　　　１．５　　　３．２　　　
　　４８囲」Ｌ支の続き １６　３．７　　５．３　　　１．６　　　３．０　　
　　　　４３１？　　２．５　４．１　　２．０　　２
．８　　　　８０１８　３．１　　５．０　　　２．８
　　　３．２　　　　　　９０１９　１．５　３．０　
　２．２　　２．５　　　　１００この結果Ｌ’！、、
ＰＶＣフィルム（ビニＪし系フィルレム）の上でエージ
ング処理した時に、本発明の重合体が接着特性を非常に
良好に（従来技術の重合体に比較して）保持することを
示してＩ、ｓる。

高い初期剥離強度４〜５１ｂｓでそしてエージング処理
した時の剥離強度３〜４　ｌｂｇを保持する例１〜７は
、３〜４１ｂｓだけの初期剥離強度およびエージング処
理した時の剥離強度１〜２１ｂＳの低い保持力の従来技
術および対照に比較して実証している。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １）３０〜７０重量％のアルケン酸ビニルエステル、１
   ０〜３０重量％のエチレン、２０〜４０重量％のジ−２
   −エチルヘキシルマレイン酸塩または相応するフマル酸
   塩および１〜１０重量％のモノカルボン酸を含有するこ
   とを特徴とする、感圧接着剤で被覆された可塑性化され
   たポリビニルクロライド基体。 ２）ポリビニルクロライドが移動性可塑剤で可塑化され
   ている請求項１に記載の基体。 ３）可塑剤がフタル酸エステル、ポリエステルまたはエ
   ポキシド化された大豆油である請求項２に記載の基体。 ４）可塑化したポリビニルクロライド−フィルムに適用
   するのに適した−４５〜−２５℃のガラス転移点を持ち
   そして実質的に３０〜７０重量％のアルケン酸ビニルエ
   ステル、１０〜３０重量％のエチレン、２０〜４０重量
   ％のジ−２−エチルヘキシルマレイン酸塩または相応す
   るフマル酸塩、１〜１０重量％のモノカルボン酸および
   、アクリルアミド、アリルカルバマート、Ｎ−メチロー
   ル（メタ）−アクリルアミド、Ｎ−ビニルピロリジノン
   、ジアリルアジペート、トリアリルシアヌレート、ブタ
   ンジオールジアクリレート、アリルメタクリレート、ヒ
   ドロキシエチルアクリレート、ヒドロキシプロピルアク
   リレートおよび相応するメタクリレートより成る群から
   選択された０〜１０重量％の共重合性単量体より成るこ
   とを特徴とする、感圧接着剤組成物。 ５）接着剤がアクリルアミド、アリルカルバマート、Ｎ
   −メチロール（メタ）−アクリルアミド、Ｎ−ビニルピ
   ロリジノン、ジアリルアジペート、トリアリルシアヌレ
   ート、ブタンジオールジアクリレート、アリルメタクリ
   レート、ヒドロキシエチルアクリレート、ヒドロキシプ
   ロピルアクリレートおよび相応するメタクリレートより
   成る群から選択された５重量％までの共重合性単量体を
   追加的に含有しそして該共重合性単量体の量を、接着剤
   のガラス転移点が−４５〜−２５℃であるように保つ請
   求項４に記載の接着剤組成物。 ６）接着剤中のビニルエステルがビニルアセテートであ
   る請求項４に記載の接着剤組成物。 ７）接着剤中の酸がアクリル酸またはメタクリル酸また
   はマレイン酸半エステルである請求項４に記載の接着剤
   組成物。 ８）ビニルエステルが４０〜６０重量％の量でそしてマ
   レイン酸塩が２５〜３５重量％の量で存在する請求項４
   に記載の接着剤組成物。 ９）共重合性単量体がヒドロキシエチルアクリレートま
   たはヒドロキシプロピルアクリレートである請求項４に
   記載の接着剤組成物。