JPS63205127A - 水素同位体分離濃縮装置 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ 本発明は、水素同位体分離濃縮装置に関する。

特に、高性能、高効率で、安全で簡便な熱拡散処理によ
る水素同位体骨ＰＪ濃縮装置に関ｒる。

［従来の技術］ 従来、塔壁を冷却し、塔中心にａ！！ｉを張り径方向の
温度勾配によるガスの対流を生じせしめ、その対流を利
用して軽いガスを塔頂へ１重いガスを塔底へ移行させて
分離する熱拡散処理法は、簡便な装置にでき、Ｋｆｉ度
ガスの濃縮、濃縮ガスの更に高濃縮化のために占くから
研究されてきた。

熱拡散塔によるガスの濃縮率（平衡分離係数）Ｑは、塔
有効長をＬとすると。

Ｑ−ｅ凌も で表わされる。これで、αは塔径、温度、圧力等に関係
Ｃる熱拡散定数である。従って、高濃縮ガスを得るには
塔を長くすることが必要である。

然し乍ら、塔を長くすることは製作１組立て上、また、
設置場所等の関係から限度があるために分；１．トカス
ク”−ド化方式がとられている。

−）ｉ、熱拡散塔の塔頂及び塔底からの製品ガスの抜き
出しは、高温から常温へのガスの体積変化に伴う塔内圧
力変化９組成変化を避ける方法をとらねばならない、抜
き出し方法には第３，４図の如くバッチ式抜き出し法と
、第５図のような連続式抜き出し法がある。

以下９本明細占において１重水書間位体の分離濃縮を［
１的と４−る水素同位体骨ａｍ縮装置について、説明の
便宜１−１重水書間位体をトリチウムに代表させて説明
するが９重水書間位体にはジウテリウム（Ｄ、）、）リ
チウム（Ｔ、）をも含み、また、ＨＤ分子、８７分子、
ＤＴ分子についても含まれるものである０重水書間位体
の濃度が濃縮されたガスを濃縮ガスと云い１重水書間位
体の濃度が低減されたものを劣化ガス、低減重水素同位
体ガスと云い、熱拡散塔の塔頂の重水素同位体の濃度が
低減された側を希釈側或いは劣化側と云うものとする。

第３図の方法は、塔底部にリザーバータンクを閉回路で
設け、タンク内ガスのみをバッチ式に抜き出す方法であ
る。然し乍ら、この方法は分離作用に寄与しない死容積
を設けたことになるために、塔内組成分布の平衡達成時
間が極端に長くなるものである。従って、所定！ｊ（の
ガスの分離・濃縮効率は非常に悪いものになる。なお、
Ａｔは第１ｆｉ縮段、Ａ２は第２濃縮段であり、Ｂは劣
化トリチウム排ガスであり、Ｃは熱拡散塔であり、１は
自動ドプラーポンプ、２は１１回収容器、３は回収容器
精製器、４は１０ｉの回収容器である。

図の（イ）は２段濃縮システムであり、（１」）は１段
濃縮システムである。

第４図は、南極の氷の中のトリチウム量（極々微量）が
測定可能な点にまで濃縮することを目的とした装置で、
第４図（ロ）に示すように、ある時間経過後は熱拡散塔
ｓ２．ｓ３．ｓ４内のトリチウＡ　ｂｔは無視できると
仮定し、塔ｓ１と分離して真空排気し、ｓｌ内のガスは
測定器へ、ｓ２．ｓ３、Ｓ４のガスは大気中へ放出する
方式である。

この１１式は分割・カスケード化のために単−塔に比べ
て平衡達成時間は長くなるが、ガス抜き出し部が熱拡散
塔それ自体であることから、第３図の方式に比べて平衡
達成時間はかなり短く、また。

処理量も多い、然し乍ら、塔ｓｌ内のトリチウ１２は測
定ｎ１能となる程度しか濃縮されず、この方式により高
濃縮トリチウムを製品として抜き出すことはできない、
なお１図において、Ａは供給ガスで、Ｂは濃縮ガスであ
る。

第５図は、トリ・１−ラム製造プロセスに適用した連続
式抜き出し決然拡散塔装置で、ａ給ガスを更に高濃縮し
た製品にするために利用されている。

しかし、この方式では連続抜き出しに対して、塔内組成
分布を乱すことなく供給／抜き出しするには、その運転
制御が複雑になる。また、塔頂部から抜き出されたガス
（図中のＰ、）中のトリチウム量が作業環境に影響を及
ぼさぬように、厳しい制御のもとに抜き出されねばなら
ない。

以上のように、従来の水素同位体骨＃Ｉ濃縮のための熱
拡散法の利用ではトリチウム量の適用範囲を限定してお
り、バッチ式抜き出し法では効率が悪く、連続式抜き出
し法では運転制御が困難であるという欠点を有している
。

従って、トリチウム量の広い範囲にわたり適用でき、所
定１１（の分離・濃縮を効率よく行ない、筒便な方式で
高濃縮トリチウムを回収し、１つ、トリチウムを含まな
い水素同位体ガスを排出し得る装置の開発が望まれてい
る。

［発明が解決しようとする問題点］ 本発明では　」―述のような従来技術の問題点を解決１
べく鋭意研究したところ、リザーバータンクについて改
良すべきであり、また１回収系について改良することが
重要であることを見出し、広い範囲のトリチウム含有率
のガスについて分離・濃縮を効率よく行なう水素同位体
分離濃縮装置を゛提供するものである。

従って１本発明は、操作が簡単で、処理量が多い水素同
位体骨１１１ｅ！縮装置を提供することを目的とする。

史に１本発明は１回収段においても分離作用を行ない、
短時間で処理できる水素同位体分離濃縮装置を提供する
ことを目的とする。また。

本発明は、構成機器が少なく、操作が′ｎ爪で、専有面
積が比較的に小さく、コンパクトな水素同位体分離濃縮
装置を提供することを目的とする。

［発明の構成］ ［問題点を解決するための手段］ 前記のような問題を解決するために１本発明では１回収
系において、リザーバータンクの代わりに熱拡散塔を用
い、高濃縮重水素同位体ガス貯蔵用に水素吸蔵合金を充
填したベッドを用いたものである。

即ち１本発明は１分割・カスケード化された複数の熱拡
散塔、貯蔵ベッド、回収ベッドを含む構成の水素同位体
分離濃縮装置において１分離濃縮されるべき水素同位体
ガスの供給は、該複数熱拡散塔の中間段熱拡散塔になさ
れ、該複数熱拡散塔の最も濃縮側の熱拡散塔は濃縮重水
素同位体濃縮ガス回収のための塔であり、該複数熱拡散
塔の最も希釈側熱拡散塔は低減重水素同位体ガスの排出
のための塔であり、前記貯蔵ベッド及び回収ベッドは水
素吸蔵合金で充填されていることを特徴とする前記水素
同位体分離濃縮装置をその要旨とするものである。

［作用］ 本発明の水素同位体分離濃縮装置において、各構成機器
要素は次のような作用のものである。

熱拡散塔系は１分割・カスケード化きれており、トリチ
ウム濃縮側及び低減側に各々塔１及び塔６を追加するこ
とにより、これらの塔が水素同位体の分離作用に寄与す
ると共に、短時間に平衡が達成されるように作用する。

また、塔１内及び塔６内のガスを、他の塔内の平衡状態
を乱すことなく、全部抜き出せることにより、処理量の
多い運転を行なうことができる。

貯蔵ベッドは、水素吸蔵合金が充填されているものであ
り、塔１（更に塔２も含む場合もある）内のトリチウム
ガスを、充填水素吸蔵合金の作用により、真空ポンプと
して作用させ、貯蔵するものである。即ち、充填水素吸
蔵合金中に金属水素化物として貯蔵するために、ベッド
内ではガス状態のトリチラノ・は殆どなく、昇温しない
限り安全で安定な状態でトリチウムガスを貯蔵できる作
用を有する。

回収ベッドも、水素吸蔵合金が充填されているものであ
り、塔１内の濃縮不十分なトリチウムガスを、又は、塔
６内の低減不十分なトリチウムガスを、前述と同様にそ
の中に充填された水素吸蔵合金の作用により貯蔵するも
のである。また１回収したトリチウムガスを熱拡散塔系
中で再濃縮するために、これらの回収ベッドを昇温し水
素同位体を脱離し、所定の圧力で熱拡散塔系に供給する
コンプレッサーとしての作用もする。

本発明によると、複数の熱拡散塔系の最初及び最終の塔
（各々、特殊な場合は複数の塔）をバッチ式ガス抜き出
しのためのりザーバータンクの代わりに用いる。

本発明の水素同位体分離濃縮装置によると１分割・カス
ケード化された複数の熱拡散塔、貯蔵ベッド、回収ベッ
ドを含む構成であり、水素同位体ガスの供給は、該複数
熱拡散塔の中間段熱拡散塔になされる。該複数熱拡散塔
のうち最初最熱拡散塔を、濃縮重水素同位体ガスの分離
濃縮と回収のために用い９回収のときは他の熱拡散塔と
分離される。そして、該複数熱拡散塔の最終段熱拡散塔
を、低減重水素同位体ガスの排出のために利用するもの
である。排ガス分離と回収のために用い。

回収のときは他の熱拡散塔と分離される。また。

本発明の貯蔵ベッド及び回収ベッドは水素吸蔵合金で充
填されている。

そして１本発明による水素同位体分離濃縮について、水
素同位体ガス（ｕｍ、ｕ丁、τハの熱拡散分離の熱拡散
塔内での組成分布のシミュレーション解析実験を行なっ
た。塔径は３１ｍｍで、中心の熱線温度は１０００℃、
塔内圧力は１．３５気圧とした−　ｉｔｍ／Ｔｔ−ｏ　
、　ａ　：　ｏ　、　４の供給ガスを中間段の塔に供給
するものである。

その結果を第２図に示す。

第２図のシミュレーション解析では、複数熱拡散塔の高
さの総計、即ち、全高を分割・カスケード化すると、運
統抜き出し法では、第２塔の塔底及び第４塔の塔頂より
、塔内組成分布を乱すことなく抜き出せば、供給ガスの
組成 （Ｈ，：Ｔ、−０、６：０　、４　）に対してＨ，、Ｔ
、ガス共に９９．９％にまで濃縮・分離される。

バッチ式で塔内ガスを抜き出す方法で水素同位体分離濃
縮を行なう場合は、濃縮ガスの回収のための第１塔と、
低濃度の廃ガスを取り出す最終塔の２つの塔を加えなけ
ればならないために、更に２本の塔を追加する必要があ
り、塔の本数は５本になり、設置面積は大きくなる。然
し乍ら、運転操作は筒便化され、［Ｌつ、効率的に、確
実に所定の濃縮度のガスを得ることができる。

然し乍ら、これらの１１式でトリチウムを含む水素同位
体ガスを分離濃縮する場合、塔頂からの廃ガス中のトリ
チウム値は１作業環境９周辺環境に影響を及ぼさないよ
うに充分に低減化されていなければならない、そのため
に、連続抜き出し法及びリザーバータンクを用いたバッ
チ式抜き出し法においても、少なくとも、廃棄される低
濃度廃棄ガスを取り出すために塔を追加しなければなら
ない、尚、バッチで式塔内ガスを抜き出す方法では、更
に、もう１つの塔を追加しなければならない以１−のシ
ミュレータ３ン解析結果から、基本数が増えるが、運転
操作が筒便で、短い運転時間で、効率良く、［Ｌつ、確
実に所望の濃度までトリチウムを濃縮することができ、
また、同時に、廃ガス中のトリチウム濃度を極端に低減
できるバッチ式塔内ガス抜き出し方式を提供する。この
ような本発明の水素同位体分離濃縮装置を第１図に示す
第１図において、１〜６は、熱拡散塔の塔１〜６であり
、７は貯蔵ベッド、８．９は回収ベッドである１本発明
の水素同位体分離濃縮装置の主要部はこれらから構成さ
れる。熱拡散塔のうち、塔１はバッチ式濃縮トリチウム
回収塔で、塔２〜５は分離塔であり、塔６はバッチ式低
減トリチウム排出塔である。Ａは供給ガス系を示し、Ｃ
は排気系を示し、Ｄは分析系で、Ｅは希釈用Ｈ，ガス供
給系を示している。

貯蔵ベッド７及び回収ベッド８，９は水素吸蔵合金を充
填したもので、水素同位体ガスの吸蔵・脱離を行なうも
ので、この吸蔵・脱離の作用により、各ベッドは水素同
位体ガスに対して真空ポンプ及びコンプレッサーの役目
を行なうことができる。

分離すべきトリチウ１１を含む水素同位体ガスが供給系
より熱拡散塔の塔３に導入されると、トリチウム等の重
いガスは塔１側へ、水素等の軽いガスは塔６側へ移行し
、平衡状態が達成される。この状態が達成された後、塔
２〜６の塔底部のガスを分析する０分析の結果、塔２の
塔底部でトリチウムが十分濃縮されたことを確認した後
、塔１と２をパルプを閉じて分離し、塔１内のガスを貯
蔵ベッド７に貯蔵する。貯蔵ベッドは、そこに充填され
た水素吸蔵合金により真空ポンプとして作用し、金属水
素化物としてトリチウムを貯蔵する。

一方、塔６の塔底部のガスはトリチウムの含有が殆どな
いことを確認した後、塔５と６をパルプを閉じて分離し
、塔６内のガスを排気系から系外に排気する。

実際には、供給系から導入されるガス組成は。

第２図の如＜　、　Ｈｚ／Ｔ＝＝　０　、６／　０　、
４のものだけとは限らｒ、Ｔ、（又はり、）が非常に低
濃度或いは高濃度のものがある。

供給ガス組成が、Ｈｔ（軽水ｆ：）とＴ、（トリチウム
）とし、τ、が極くわずかとすると、塔内平衡濃度分布
は第２図においてＴ、　、　ＨＴガスが全体的に低濃度
側へ、■、ガスは全体的に高濃度側へ移行した形の濃度
分布になる。即ち、塔６内だけでなく。

塔５内においてもトリチウム含有は殆ど無視でき、この
ときは塔４と塔５をパルプ閉鎖により分離し、塔５と塔
６のガスを排気系により糸外に排気することにより充分
に運転できる。しかし、その一方で、塔１内のトリチウ
ムは、ト分に濃縮されていないものである。そこで、塔
１内ガスのトリゾ・ラム濃度を再濃縮するために、塔１
内のガスを回収ベッド８の充填水素吸蔵合金に金属水素
化物として一旦回収し、供給系から導入されるガスの一
連のバッチ運転修了後、該回収ベッド８を昇温して再び
熱拡散塔系内に導入し、再濃縮きれる、この場合、該回
収ベッドは、吸蔵時は真空ポンプとして作用し、昇温に
よる脱離時はコンブレッサーとして作用するものである
。このような操作を繰り返し、塔２の塔底部でトリチウ
ムが所望の濃度にまで濃縮されたことを分析系にて確認
した後、塔１内のガスを貯蔵ベッド７に貯蔵する。

一方、供給ガス中のトリチウム（Ｔ１）が高濃度である
場合には塔１．塔２内はより高濃度のトリチウムで充た
され、塔２と塔３をパルプ閉鎖により分離し、塔１と塔
２のトリチウム含有ガスを貯蔵ベッド７に貯蔵する。し
かし、その反面、塔６内は排気系に排気しても作業環境
２周辺環境へ影響しない濃度にまで、トリチウムが低減
されていない、そこで、塔６内のガスを回収ベッド９の
充填水素吸蔵合金中に金属水素化物として一旦回収し、
供給系から導入されたガスの一連のバッチ運転修了後、
この回収ベッド９を昇温して再び熱拡散塔系内に導入し
、再濃縮操作を行なう、これらの操作を繰り返すことに
より塔６の塔底部でのトリチウム濃度が排気しても十分
なまで低化したことを分析系にて確認した後、塔６内の
ガスを排気系により排気する。

更に、一連の分離操作修了後２回収されないで塔２〜塔
５内に残留しているトリチウム（Ｔ、　、　ＨＴ）ガス
を処理するために、希釈用Ｈ，ガスがＥより添加され、
再度熱拡散塔系で分離濃縮操作を行ない、塔１側ヘトリ
チウムガスを分離濃縮されて回収されｎる。

［発明の効果］ 本発明のよる水素同位体分離濃縮装置は、熱拡散塔シス
テムの最初段の塔を他の熱拡散塔と切り離す操作により
、濃縮ガスの回収に利用し、最終段の塔をまた。他の熱
拡散塔と切り離を操作により、劣化ガスの回収に利用し
、更に、各回収ベッドに水素吸蔵合金を充填し真空ポン
プ、コンプレッサーの内作用を行なうものとする構成に
より次のような顕著な技術的効果が得られる。

第１に、従来のりデーパ−タンクを設けたバッチ式ガス
抜き出し法では、リザーバータンクが分離作用に全く寄
恨せず、死容積を増しただけであるため、平衡達成状態
（ガス抜き出し可能状態）になるまでには非常に長い時
間が必要であるが。

本発明では、リザーバータンクの代わりに熱拡散塔を用
いたために、それ自体が分離作用に寄与し、死容積は増
えず、また、平衡達成状態が短時間で形成される。

第２に９本発明では、リザーバータンクの代わりに熱拡
散塔を用いているために、その塔をバルブ閉室により分
離してバッチ的に塔内ガスを全て抜き出すことから、連
続式抜き出し法で問題となる「塔内平衡状態を乱すこと
なく、システムの厳密な運転制御、は本発明においては
問題とならず、簡単な操作（バルブ閉鎖による塔分離）
により処理量の多い運転ができる。

第３に２本発明では、所望の濃度にまで濃縮されたトリ
チウムガスを貯蔵する装置として、水素吸蔵合金を充填
した貯蔵ベッドを用いることにより、貯蔵ベッド自体が
真空ポンプとして作用して、塔内を真空排気し、且つ、
金属水素化物の形でトリチウムガスを真空貯蔵（ガス状
態は存在せず）するために、貯蔵ベッドを昇温しない限
り。

安全で、安定に貯蔵でき、一方、昇温することにより水
素同位体のみが脱離するために、温度に応じた圧力で高
純度トリチウムガス（Ｏｎ、Ｎ＊は脱離しない）が取り
出され、再利用に供することができる。従って、塔内ガ
ス真空排気のための真空排気系（トリチウｌ、排気のた
め、完全オイルフリーが必要で、専有面積が大、コスト
が非常に高い）は、不要である。

第４に１本発明では、供給ガス中のトリチウムが低濃度
又は高濃度の場合でも、安全に分離操作ができるよう、
トリチウム濃縮側及びトリチウム低減側に水素吸蔵合金
を充填した回収ベッドを設けることにより、吸蔵時は真
空ポンプとして作用し、塔内を真空排気すると共に、塔
内ガスを金属水素化物の形で真空貯蔵し、一方１回収し
たガスの再度熱拡散塔で濃縮・分離するためには、ベッ
ドを昇温してガスを脱離し、温度に応じた所定の圧力で
熱拡散塔へ供給するコンプレッサーとしての作用をする
ものである。従って、塔内ガスの真空排気のための真空
排気系及び再濃縮・分離のための熱拡散塔への供給用コ
ンプレッサー（トリチラム含有ガスのため高気密・オイ
ルフリーが必要である）は不要である。更に１本発明に
より、供給ガス中トリチウム濃度は低濃度から高濃度ま
での広い範囲の水素同位体の分離濃縮に適用できる。

第５に１本発明においては、供給ガスのトリチウム濃度
の広い範囲に適用できることから、一連の濃縮・分離・
回収の操作の修了後の塔内未回収トリチウムは、希釈用
Ｈ，ガスを添加して熱拡散塔を再運転操作することによ
り、濃縮側の塔へ移行され、その他の塔のクリーンアッ
プ等の処理を容易に行なうことができる。

【図面の簡単な説明】

第１図は２本発明の水素同位体分離濃縮装置のシステム
を示す。 第２図は１本発明の基礎実験に基づくシミュレーション
解析の結果を示すグラフである。 第３図は、従来の熱拡散塔による水素同位体分離濃縮装
置を示す。 第４図は、他の従来の熱拡散塔による水素同位体分離濃
縮装置を示す。 第５図は、また、他の従来の熱拡散塔による水素同位体
分離濃縮装置を示す。 ［主要部分の符号の説明］ １〜６９０．熱拡散塔。 １、、、ｆｉ縮ガスの回収のための塔 ６０９．劣化ガスの回収のための塔 ７１８．貯蔵ベッド Ｓ、、、＊縮ガスの回収ベッド ９９１．劣化ガスの回収ベッド Ａ９０．供給系、Ｃ，、、排気系。 Ｄ１８０分析系、Ｅ、、、希釈用Ｈ，ガス添加系特許出
願人　　住友重機械工業株式会社日本原子力研究所 代理人　　弁理士　　倉　持　　裕（外１名）第３図 第４図

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 分割・カスケード化された複数の熱拡散塔、貯蔵ベッド
   、回収ベッドを含む構成の水素同位体分離濃縮装置にお
   いて、 分離濃縮されるべき水素同位体ガスの供給 は、該複数熱拡散塔の中間段熱拡散塔になされ、該複数
   熱拡散塔の最も濃縮側の熱拡散塔は濃縮重水素同位体濃
   縮ガス回収のための塔であり、該複数熱拡散塔の最も希
   釈側熱拡散塔は低減重水素同位体ガスの排出のための塔
   であり、前記貯蔵ベッド及び回収ベッドは水素吸蔵合金
   で充填されていることを特徴とする前記水素同位体分離
   濃縮装置。