JPS63191894A - フライスラグ処理 - Google Patents

フライスラグ処理

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JPS63191894A
JPS63191894A JP62319183A JP31918387A JPS63191894A JP S63191894 A JPS63191894 A JP S63191894A JP 62319183 A JP62319183 A JP 62319183A JP 31918387 A JP31918387 A JP 31918387A JP S63191894 A JPS63191894 A JP S63191894A
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gas stream
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JP62319183A
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マイケル・ウエイン・ポツター
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Shell Internationale Research Maatschappij BV
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    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B18/00—Use of agglomerated or waste materials or refuse as fillers for mortars, concrete or artificial stone; Treatment of agglomerated or waste materials or refuse, specially adapted to enhance their filling properties in mortars, concrete or artificial stone
    • C04B18/04—Waste materials; Refuse
    • C04B18/06—Combustion residues, e.g. purification products of smoke, fumes or exhaust gases
    • C04B18/08—Flue dust, i.e. fly ash
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C10—PETROLEUM, GAS OR COKE INDUSTRIES; TECHNICAL GASES CONTAINING CARBON MONOXIDE; FUELS; LUBRICANTS; PEAT
    • C10K—PURIFYING OR MODIFYING THE CHEMICAL COMPOSITION OF COMBUSTIBLE GASES CONTAINING CARBON MONOXIDE
    • C10K1/00—Purifying combustible gases containing carbon monoxide
    • C10K1/001—Purifying combustible gases containing carbon monoxide working-up the condensates
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02W—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES RELATED TO WASTEWATER TREATMENT OR WASTE MANAGEMENT
    • Y02W30/00—Technologies for solid waste management
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ［発明の技術分野］ 本発明は、石炭のガス化から得られるフライスラグの処
理方法に関するものである。
［従来の技術］ 石炭の部分燃焼もしくはガス化は高温度かつできれば高
圧力における石炭を制限容量の酸素と反応させる工程を
含み、反応は有利にはたとえば水蒸気、二酸化炭素また
はその他各種の物質のような付加的試薬の存在下で行な
われる。石炭のガス化は合成ガスとして知られたガスを
発生し、このガスは殆んど一酸化炭素と水素とを含有す
る。さらに、種々の量のたとえば二酸化炭素およびメタ
ンのような他のガス、並びにたとえばフライスラグもし
くはフライアッシュとして一般的に知られかつ本明細書
において全体的に規定される灰分と炭素との小粒子のよ
うな各種の液体および固体物質も生成される。このフラ
イスラグは、「還元」雰囲気から生ずるので、充分な酸
化雰囲気が用いられる燃焼ボイラに一般に関連するフラ
イアッシュとは組成および性質において相違する傾向が
ある。たとえば、石炭の部分燃焼の工程から生ずるフラ
イスラグは元素状の鉄、硫化物および沈着炭素を含有し
、これらの成分は一般にボイラのフライアッシュには随
伴しない。一般に、部分燃焼工程におけるガスに同伴さ
れるフライスラグもしくはフライアッシュは、一般にサ
イクロンもしくはセパレータの組合せにより或いは洗浄
冷却器とベンチュリースクラバーもしくはフィルタとを
用いる水洗浄（ｓｃｒｕｂｂｉｎｇ　）システム或いは
静電気沈降器或いはこれらシステムの組合せによって原
料合成ガスから除去される。
気化器またはガス化帯域からの原料合成ガスは上記物質
の他に硫黄含有ガス、たとえば硫化水素および硫化カル
ボニル並びに少量のアンモニアおよびシアン化水素をも
含有する。石炭のガス化から得られる合成ガスにＨＣＮ
、ＮＨａおよびＣＯＳが存在することは、たとえば１」
２Ｓおよび／またはＣＯ２のような付加的不純物の除去
を複雑化すると共に、生成物の品質および汚染抑制の要
求に関する限り問題を提起する。上記したようにＨＣＮ
１ＮＨ３６よびＣＯＳはたとえば合計して全原料合成ガ
ス流に対し１容量％未満の極めて少量で存在するが、こ
れらは合成ガスを使用する前に処理せねばならない。
合成ガスから除去されたフライスラグもしくはフライア
ッシュはその最終処分に関する限り望ましくない性質を
有する。たとえば、これは軽く、脆く、埃っぽくかつ圧
縮困難である。これはたとえば砒素、セレンおよび硫化
物のような不適当な物質を含有するので慎重に取扱わね
ばならず、かつ土地の埋設に利用しまたは廃棄する場合
にはこの種の物質を環境へ容易に放出しないような形態
にせねばならない。存在する硫化物は、強酸性物質に接
触すると硫化水素を発生するので特に面倒である。
［発明の目的］ 本発明の目的は、フライスラグの処理問題を解決すると
同時にガス化工程からの他の通常の廃棄生成物の処理お
よび利用を達成することにある。
［発明の要点］ したがって本発明は、合成ガス流からフライスラグを除
去するに際し、前記フライスラグをセメント質材料、フ
ライスラグ中の硫化物を少なくとも硫黄まで変換しうる
組成物および合成ガス工程からの水性廃棄流と特定比率
にて混合する工程からなる合成ガス流からのフライスラ
グの除去方法に関するものである。
有利には本発明は、フライスラグの大部分が既に除去さ
れている合成ガス流からフライスラグを除去するに際し
、 （ａ）前記ガス流を充填洗浄用（ｓｃｒｕｂｂｉｎｇ　
）溶液のストリッピング部分を備えた洗浄帯域に移して
前記ガス流を有効量の洗浄用水溶液で洗浄すると共に、
残留するフライスラグ粒子とＨＣＮ、ＮＨ３およびＣＯ
Ｓとを前記ガス流から除去して、実質的にフライスラグ
を含有しない部分精製されたガス流および前記ストリッ
ピング部分からのフライスラグ粒子を含有する水性流を
生ぜしめ、かつこの水性流を濃縮帯域に移し： （ｂ）前記水性流から得られカリ前記濃縮帯域に流入す
る水性流におけるよりも大きいフライスラグ粒子固形物
対液体の比を有する濃縮水性流を前記濃縮帯域から除去
し； （ｃ）多量部分フライスラグと、少量部分のセメント質
材料と、前記プライスラグ中の硫化物を少なくとも硫黄
まで変換しうる有効量の組成物とを工程（ｂ）からの濃
縮水性流の少なくとも１部と混合し、前記濃縮水性流を
重量でフライスラグとセメント質材料との合計全固形分
１部当り約１〜約５部の濃縮水性流の比にて供給し、か
つ改善された廃棄特性を有する固体のフライスラグ複合
物を生ぜしめることからなる合成ガス流からのフライス
ラグの除去方法に関するものである。
他の有利な具体例において本発明は、石炭のガス化から
得られたフライスラグを含有するガス流を、 （ａ）フライスラグを含有する前記ガス流を固体の分離
帯域に移すと共に大部分のフライスラグを前記帯域中で
分離して、固体のフライスラグとフライスラグ含有量の
減少したガス流とを生ぜしめ： （ｂ）フライスラグ含有量の減少したガス流を工程（ａ
＞から充填洗浄溶液のストリッピング部分を備えた洗浄
帯域へ移して、前記ガス流を有効量の洗浄用水溶液で洗
浄してｌ−Ｉ　ＣＮ、ＮＨ３およびＣＯＳと残留するフ
ライスラグ粒子とを前記ガス流から除去することにより
、フライスラグを実質的に含有しない部分精製されたガ
ス流および前記ストリッピング部分からのフライスラグ
粒子を含有する水性流を生ぜしめ、かつこの水性流を濃
縮帯域へ移し：（ｃ）前記水性流から得られかつ前記濃
縮帯域に流入する水性流におけるよりも大きいフライス
ラグ粒状固形物対液体の比を有する濃縮水性流を前記濃
縮帯域から除去し： （ｄ）工程（ａ）からの多量部分の７ライスラグと、少
量部分のセメント質材料と、前記フライスラグ中の硫化
物を少なくとも硫黄まで変換しうる有効量の組成物とを
工程（ｃ）からの濃縮流の少なくとも１部と混合し、前
記濃縮水性流を重量でフライスラグとセメント質材料と
の合計全固形物１部当り約１〜約５部の濃縮水性流の比
にて供給し、かつ改善された廃棄特性を有する固体のフ
ライスラグ複合物を生ぜしめる ことにより処理する方法に関するものでおる。
別の具体例において本発明は、多量部分のフライスラグ
と、少量部分のセメント質材料と、フライスラグ中の硫
化物を少なくとも硫黄まで変換しうる有効量の組成物と
、水とを混合することにより生成され、水が重量でフラ
イスラグとセメント質材料との合計全固形物１部当り約
１〜約５部の水の比にて存在してなる、容易に廃棄しう
るフライスラグ複合物に関するものである。有利には、
硫化物を変換させうる組成物はフライスラグ中の硫黄の
１当量当り少なくとも１当Ｍの前記組成物の比にて存在
させ、かつ水は重量でフライスラグとセメント質材料と
の合計全固形物１部当り１．５〜３部の量にて存在する
。有利にはフライスラグ複合物は、フライスラグと水と
を混合し、次いでセメント質材料および硫化物を変換さ
せうる組成物を上記比率で添加することにより生成させ
ることができる。水と、硫化物を変換しうる組成物と、
セメント質材料とを混合し、次いでフライスラグを前記
比率で添加することもできる。本明細書において使用す
る「セメント質材料」という用語は、キルン内で一緒に
燃焼させかつ微粉砕されて水と混合した際に可塑性物質
を形成し、化学的組合せにより並びにゲル化および結晶
化により硬化するようなアルミナとシリカと石灰と酸化
鉄とマグネシアとからなる組成物を意味する。この種の
材料の適する例は限定はしないがポルトランドセメント
、アルミナセメントおよび天然セメントを包含する。一
般に、「水」という用語は純粋な水および各種の源泉か
らの「不純」な水を包含する仝ゆる原料の水を意味する
ものと解釈され、したがって液体、固体および気体の全
ゆる不純物を含有する水を包含する。たとえば使用する
水はここに記載したような濃縮された廃棄スラリー流と
することができ、限定はしないが排出流、廃棄流、吹出
し流などを包含する。当業者は、「水」の他の任意成分
の濃度もしくは性質が複合物の凝集もしくは形成または
この種の複合物の所望の性質を殆んど阻害せず或いは顕
著な環境問題自身を提起しないことのみが顕著な制限で
あることを認めるであろう。「フライスラグ中の硫化物
を少なくとも硫黄まで変換しうる組成物」という表現、
或いは本明細書中に使用するその対応する表現は、フラ
イスラグ中に硫化物として存在する硫黄を元素状硫黄（
０価）まで或いはたとえば硫酸におけるような高酸化状
態まで変換させるのに充分な酸化能力を有する組成物も
しくは化合物或いはその混合物を意味する。したがって
、Ｈ２３および明らかに硫化物を生成する強酸のような
組成物は排除される。当業者は適する酸化剤を選択しう
るが、許容しうる反応体はアルカリおよびアルカリ土類
の過硫酸塩および過塩素酸塩；鉄（ＩＩＩ）塩、たとえ
ば塩化物、臭化物および硝酸塩；アルカリおよびアルカ
リ土類の鉄塩：過酸化物、たとえば過酸化水素、並びに
クロム酸塩および過マンガン酸塩を包含する。上記した
ように、フライスラグ中の硫化物を少なくとも硫黄まで
変換しうる組成物の有効徂、すなわち少なくとも大部分
の存在する硫化物を少なくとも硫黄まで変換するのに充
分な回が使用される。所定量のフライスラグ当りのこの
伍は、フライスラグにおける硫化物含有量を分析して決
定することができる。有利には、たとえば少なくとも化
学量論基準で硫化物を変換するのに充分な組成物が用い
られ、一般に過剰量の組成物が用いられる。
石炭を部分燃焼させて実質的に一酸化炭素と水素とより
なりかつ粒状フライスラグを含有する合成ガスを生成さ
せることは周知されており、これらの公知方法は「ウル
マン・エンチクロペディア・デル・テクニツシェン・ヘ
ミ−１第１０１　（１９５８）、第３６０〜４５８頁に
示されている。水素および一酸化炭素とフライスラグと
を含有するガスを製造するだめのこの種の幾つかの方法
が現在開発されつつある。したがって、本発明を理解す
る上で必要とする限りにおいてのみガス化工程の詳細を
説明する。
一般にガス化は、石炭を制限された容積の酸素により一
般に８００〜２０００℃、好ましくは１０５０〜２００
０℃の温度にて部分燃焼させることにより行なわれる。
１０５０〜２０００℃の温度を使用すれば、生成ガスは
極めて少量の気体副産物、たとえばタール、フェノール
および縮合性炭化水素を含有する。適する石炭は亜炭、
歴青炭、亜歴青炭、無煙炭および褐炭を包含する。亜炭
および歴青炭を使用することができる。より迅速かつ完
全なガス化を達成するには、石炭の初期粉末化を行なう
ことができる。粒子寸法は、固体石炭供給物の７０％が
２００メツシユ篩を通過しうるように選択することがで
きる。ガス化は酸素および水蒸気の存在下で行なうこと
ができ、好ましくは酸素の純度は少なくとも９０容量％
であり、窒素と二酸化炭素とアルゴンとを不純物として
許容することができる。石炭の水含有量が高過ぎれば、
石炭は使用前に乾燥すべきである。雰囲気は、酸素と水
分およびアッシュフリーの石炭との重量比を０．６〜１
．０１好ましくは０．８〜０．９の範囲に調整して還元
状態に維持される。用いる装置および手順の特定の詳細
は本発明の１部を構成せず、米国特許第４．３５０．１
０３号および米国特許第４．４５８．６０７号公報に記
載されたものを用いることができる。一般に、酸素と水
蒸気との間の比は０．１〜１．０容量部の水蒸気が酸素
１容雇部当りに存在するように選択しうるが、本発明は
酸素対水蒸気の極めて異なる比を有する方法にも適用す
ることができる。使用する酸素は、好ましくは石炭と接
触させる前に約２００〜約５００℃の温度まで加熱する
のが好適である。
ガス化反応器系の詳細は本発明の１部を構成せず、適す
る反応器は英国特許第１５６１２８４号および米国特許
第４．０２２．５９１号各公報に記載されている。
ガス化を行なう高温度は、石炭を酸素および水蒸気と反
応器中で高速度にて反応させることにより得られる。適
する線速度は毎秒１０〜１００ｍであるが、それより高
いもしくは低い速度も用いることができる。ガス化を行
ないうる圧力は広範囲内で変化することができ、たとえ
ば１〜２００バールである。
滞留時間も広範囲で変化することができ、０．２〜２０
秒の一般的な滞留時間が示され、０．５〜１５秒の滞留
時間が有利である。
出発物質を変換させた後、水素と一酸化炭素と二酸化炭
素と水とからなり、さらに上記不純物を含む反応生成物
を反応器から除去する。一般に、１０５０〜１８００℃
の温度を有するこのガスは、上記不純物および炭素含有
の固体を包含するフライアッシュを含有する。これらの
物質および不純物をガスから除去しうるためには、反応
生成物流を先ず最初に急冷しかつ冷却せねばならない。
ガス流を冷却するための各種の精巧な技術が開発されて
おり、一般にこれらの技術は急冷ガスおよびボイラの使
用を特徴とし、水蒸気を廃熱によって発生させる。サイ
クロンまたはその他の適する技術を用いて、粒状固体を
ガス流から除去することもできる。このような方法も実
施しうるが、さらに固体含有量を減少させることが望ま
しい。この目的で、ガス流を洗浄（ｓｃｒｕｂｂｉｎｇ
　＞帯域に通過させ、ここで洗浄用水溶液で洗浄するこ
とができる。洗浄帯域は１個もしくはそれ以上の洗浄部
分、すなわち「スクラバー」で構成することができる。
「洗浄用水溶液」というここに用いる用語は、限定はし
ないが水、各種の工程流、ＨＣＮとＮＨ３とＣＯＳとが
ストリップ除去された循環溶液、並びに加水分解処理さ
れた溶液を包含し、これらにつき以下さらに説明する。
本明細書で使用する「充填」という用語は、単に洗浄用
溶液がガス流を洗浄した後に所定量の１種もしくはそれ
以上の上記不純ガスおよび粒状フライスラグ固彫物を含
有することを意味する。洗浄用水溶液は不純物除去を促
進するたとえば選択的アミンのような物質を含有するこ
とができ、かつアルカリを添加してＩＩを調節すると共
に除去を最適化することもできる。
ＨＣＮおよびＮＨ３については水が効果的であり、また
ＣＯＳ除去については所望に応じ別の工程でアミン溶液
を添加することもできる。２工程以上を用いる場合、こ
れらの溶液はストリッピング帯域に流入させる前に混合
してもしなくても良い。
さらに洗浄用水溶液はポリ硫化アンモニウムを含有する
こともでき、これはガス流におけるＨＣＮと反応してチ
オシアン酸アンモニウムを生成する。
用いる洗浄用溶液の種類に応じ、「使用済み」または「
充填」溶液につき異なる処理が必要とされる。たとえば
、水（および循環水）を洗浄用水溶液として使用する場
合は、充填溶液をストリッピング部分まで前進させて、
ここでｌ−１ＯＮおよびＮＨ３をストリッピングしかつ
処分することができる。洗浄用水溶液中にポリ硫化アン
モニウムを使用する場合、使用済みチオシアン酸塩を含
有する溶液は加水分解帯域へ移送され、ここでチオシア
ン酸塩を加水分解してＮＨａとＣＯ２とＨ２Ｓとを生ぜ
しめる。この場合、溶液を次いでストリッピング部分で
ストリップすることができ、かつ放出されたガスを所望
に応じて処理する。適する加水分解技術は米国特許第４
．４９７．７８４号、米国特許第４．５０５．８８１号
および米国特許第４．５０８．６９３号各公報に記載さ
れている。しかしながら、本発明の幾つかの具体例で要
求されることは洗浄帯域がこの種のストリッピング部分
を備えることであり、ストリッピング部分からの放出物
または水性流を用いて洗浄帯域におけるフライスラグ粒
子および不純物の濃度を調節する。水性流もしくは放出
物の層は臨界的でないが、この部分に流入する水性流も
しくは溶液に対し約３３〜１００容最％を占めることが
できる。当業者は洗浄用水溶液のｐＨ１組成および容量
を調節して、全部ではなくてもほぼ全部のＨＣＮ、ＮＨ
ａ　、ＣＯ３およびフライスラグを合成ガス流から除去
するのに有効な徂を供給することができる。適する洗浄
装置は英国特許第８２６、２０９号公報に記載されてい
る。この種の洗浄処理の結果、殆んど固形物を含有せず
かつ好ましくは２０〜４０℃の温度を有するガスが得ら
れる。
上記したように、本発明は、汚染されたまたは「充填さ
れた」洗浄用溶液をその１部を効率的に利用する目的で
処理することを包含する。１つの場合、溶解したＨＣＮ
、ＮＨ３およびＣＯＳを含有する洗浄用水溶液をストリ
ッピング帯域（すなわちストリッパ）へ供給し、ここで
不純ガスを溶液からストリッピングする。この工程は有
利には、溶液を洗浄帯域からその放出流としてストリッ
ピング帯域まで前進させ、ここで適当な技術を用いて不
純ガスを溶液からストリッピングすることにより行なわ
れる。加水分解帯域からの流出物の処理は、ポリ硫化物
添加の場合には上記した通りである。
ストリッパにおいて洗浄用溶液は加熱、非反応性ガスと
の接触または加熱とガス流ストリッピングとの組合せに
よってストリッピングすることができる。成る場合、ス
トリッピングはＨＣＮ。
ＮＨ３およびＣＯＳを含有するガス流を生成し、またポ
リスルフィドの場合にはＮＨ３とＣＯ２とＨ２Ｓとを含
有するガス流が生成する。上記したストリップ溶液は粒
状のフライスラグ固形物、すなわち微細物を含有し、こ
れらの微細物は微少量から約２〜約５重伍％の但まで存
在することができる。この微細物含有量は、ここで説明
する溶液の処理を決定する。有利には、大部分のストリ
ップ溶液を洗浄帯域に戻して再使用する。ストリッパに
はアルカリを添加して、ＮＨ３の放出を促進することも
できる。
上記した如何なる場合にも、洗浄用溶液は加熱により或
いは非反応性ガスの流れ（或いはその両者）を用いてス
トリッピングすることができる。
洗浄用溶液に対し熱のみを加える場合、溶解したガスを
放出させるのに充分な熱が供給される。一般に、約８０
〜約１５０’Ｃの程度、特に約８０〜約１２０℃の温度
が溶解ガスを放出させるのに充分である。
非反応性ストリッピングガスを使用する場合、これはた
とえば３〜５気圧のような適する圧力で供給して、溶解
ガスを洗浄用溶液からストリッピングする。任意適当な
ストリッピング装置、たとえば充填カラムまたはトレイ
カラムのような装置を用いることができる。ストリッピ
ングを熱、ガス流またはその組合せによって行なうかど
うかに応じて異なる装置を使用することができ、これら
の場合には固体による閉塞が問題となりうる。いずれに
せよ、任意適当な非反応性ガスを用いることができる。
本明細書に使用する「非反応性」という用語は、このガ
スが洗浄用溶液と殆んど反応しないことを意味する。ス
トリッピング帯域にあける条件下で適するガスは空気、
水蒸気、二酸化炭素、酸素、窒素および不活性ガスを包
含する。
有利には水蒸気を用いることができる。何故なら、これ
はストリッピング用の熱を供給しうると共に、容易に凝
縮して比較的濃縮された流れを放出しうるからである。
当業者はストリッピング用ガスの容積および速度を適当
なレベルに調節することができる。上記したように、熱
はストリッピング用ガスの場合このストリッピングを促
進すべく供給することかできる。
ストリップされた不純ガスは洗浄用溶液から分離されか
つ除去され、さらにたとえばその性質に応じてガス化反
応器まで前進させることができる。
ガス化帯域にて複数のガス化反応器を用いる場合は、ス
トリッピング帯域の不純ガスを所望に応じていずれか１
つの或いは全ての反応器へ移送することができる。ガス
化反応器を一般的場合のように高圧下で操作する場合、
不純ガス流の圧力は反応器中へガスを流入させるべく増
大させねばならない。これを行なうための装置は当業者
の知識内であり、これ自身は本発明の１部を構成しない
。
或いは、ストリップされたガスは化学処理または回収に
移すこともできる。
本発明によれば、ストリップされた溶液の少量部分また
は放出流をストリッピング帯域から除去し、かつこれを
濃縮帯域へ移送する。この帯域において少量部分または
放出流を１工程もしくはそれ以上で処理して、濃縮帯域
に流入する部分もしくは放出物よりも大ぎい粒状フライ
スラグもしくはフライアッシュ固形物対液体の比を有す
る濃縮水性流を生ぜしめる。すなわち、この部分または
放出物（或いはその１部）を清澄させもしくは沈降させ
ることができ、或いは濾過し、或いはこれら処理の任意
適当な組合せにかけて濃縮水性流を生ぜしめることがで
きる。有利には、先ず最初に混合物を清澄させ、次いで
下流をたとえば固定フィルタもしくはシックナーへ移送
する。これらシックナーもしくはフィルタから除去され
た濃縮水性流は、水蒸気およびフライスラグの重量に対
し５〜１０重量％から２０〜３０重量％まで、特に１０
〜２０重優％の粒状フライスラグもしくは微細物含有ｍ
を有する。当業者は、濃縮水性流がざらに少量（たとえ
ば０．１〜０．５重量％）のたとえば塩化物および硫酸
塩のような残留不純物をも含有することを認めるであろ
う。濃縮帯域からの清澄されもしくは濾過された液体を
この工程で所望に応じ再使用することができ、或いは移
送して処理することもできる。
濃縮水性流は混合帯域へ移されて、ここで後記するよう
にフライスラグと混合される。フライスラグの原料は臨
界的でないが、勿論量も一般的な原料はこの方法の前工
程或いは複数の反応器を有するガス化帯域を利用する場
合には関連するガス化工程にて生成したフライスラグで
ある。さらに、フライスラグは、残留炭素がたとえば「
通常の」フライスラグの酸化によって既に除去されてい
るものとすることもできる。この場合も、フライスラグ
と酸化剤組成物とセメント質材料とを任意適当な入手し
うる流れと混合することができ、水が好適である。濃縮
水性流の使用は、濃縮帯域からの残留微細物の処分を達
成すると同時に成る程度の液体流出物の処分をも可能に
する。濃縮水性流の容積が所望の種類の生成物を与える
のに不充分であれば、その他任意の源泉からの水を添加
することもできる。
たとえば、パグミルのような任意適当な混合装置を混合
に用いることができる。上記したように、フライスラグ
と酸化剤組成物とセメント質材料と水とを上記比率で混
合して、所望の特性を有する混合物を形成させる。有利
には、フライスラグとセメント質材料とは重量でフライ
スラグ１部当り約０．０５〜約０．３部のセメント質材
料の割合にて混合され、水は重量でフライスラグとセメ
ント質材料との合計全固形物１部当り約１〜約５部の割
合で加えられる。濃縮および混合帯域における圧力は臨
界的でなく、大気圧もしくはそれ以上とすることができ
る。濃縮および混合帯域における温度も同様に臨界的で
なく、大気温度乃至１５０’Ｃもしくはそれ以上の範囲
とすることができる。上記した条件および比率は一般に
粉塵化傾向が減少した固体混合物をもたらし、この混合
物は容易に輸送しまたは処分される。
［実施例］ 以下、本発明の工程流れ図を示す添付図面を参照して、
本発明を実施例につき詳細に説明する。
粉末石炭を経路（１）を介し石炭乾燥器（２）中へ移送
し、ここで石炭を好適には約２００℃の温度にて乾燥す
る。乾燥した石炭を次いで経路（３）を介して放出しか
つガス化反応器（４）中へ移し、ここで約１５００〜約
２０００℃および約３５絶対気圧の圧力で経路（５）を
介して供給された酸素と共にガス化させる。このガス化
によって生成ガスもしくは合成ガスを生成させ、これを
反応器の上部（６）から抜取り、ざらにスラグを生成し
てこれを反応器の下部から経路（７）を介して抜取る。
ガス化生成物を導管（８）を介して俵取り、ここで急冷
し、次いでボイラもしくは熱交換帯域（９）に通過させ
、ここで約２００℃の温度まで冷却する。熱交換帯域（
９）においては、経路（１０）を介して供給される水を
間接的熱交換により高圧水蒸気に変換し、この水蒸気を
経路（１１）を介して放出する。冷却されたガス化生成
物を経路（１２）を介して一連のサイクロン（１３）に
通過させ、ここで大部分の粒状物（フライスラグ）を除
去し、かつ経路（１４）を介して容器（１５）中へ貯蔵
する。次いで、合成ガスは経路（１６）を介してスクラ
バー（１７）まで移動し、ここで洗浄用水溶液と接触さ
せる。水および／または循環洗浄用水溶液は経路（１８
）を介してスクラバー（１７）に供給される。スクラバ
ー（１７）においては、ポリ硫化アンモニウムを含有す
る洗浄用溶液がＨＣＮを変換させてガス流中に存在する
アンモニアおよびＣＯＳを吸収し、ここから煤および残
留フライスラグを除去する。精製された合成ガスはスク
ラバー（１７）から経路（１９）を介し移送され、さら
に処理しかつ／または回収される。溶存ガスとチオシア
ン酸アンモニウムとフライスラグおよび煤とを含有する
洗浄用水をスクラバー（１７）の下部から除去し、かつ
経路（２０）を介して加水分解帯域（２１）へ移送する
。スクラバー（１７）の内部循環が経路（１８）によっ
て与えられる。加水分解帯域（２１）は約２５０℃に維
持された単なる保持容器からなり、溶液の所定部分に対
する平均滞留時間は３０分間〜１時間である。必要に応
じ水を供給し、かつ混合物中のチオシアン酸アンモニウ
ムがＮＨ３とＣＯ２とＨ２Ｓとに加水分解する。気液混
合物を経路（２２）を介してストリッピング帯域もしく
はカラム（２３）まで前進させ、ここでガスは溶液から
ストリッピングされる。このストリッピング帯域（２３
）はトレイ型のストリップ接触器を備え、ここで液体を
カラムの頂部に導入すると共に、非反応性ガスを経路（
２４）を介してカラムの底部に導入する。
有利には、３００°Ｆの温度の水蒸気をガスのストリッ
ピングに用いて、経路（２５）を介しカラム（２３）か
ら流出する際に経路（２５）における遊離された不純ガ
スと水蒸気とが化学処理および／または生物学的処理の
ため好適に移送される。
ポリ硫化アンモニウムを含有する溶液を経路（２６）を
介して抜取り、かつ必要に応じ適当に補充しながら戻し
てスクラバー（１７）で使用する。水が水性洗浄液であ
る場合、加水分解帯域（２１）は省略することができ、
ＨＣＮとＮＨ３とＣｏＳとを経路（２５）を介しスクラ
バー（２３）から除去する。ストリッパ（２３）からの
放出流（２７）は、カラム（２３）への経路（２２）に
おける金沢れの約３３〜約１００容量％、たとえば約４
０〜６０容量％を占め、かつ約３重量％のフライスラグ
と未反応固体とを含有し、これを連続的に除去して濃縮
帯Ｍ（２８）へ移送する。
この濃縮帯域（２８）はタラリファイヤ容器を備え、こ
こから清澄された液体を経路（２９）を介して塔頂から
抜取り、化学処理および／または生物学的処理にかける
。約１５重量％のフライスラグと未反応固体とを含有す
る底部流を経路（３０）を介して扱取り、かつパグミル
（３１）へ移送する。このパグミル（３１）において、
容器（１５）から経路（３２）を介して移送されたフラ
イスラグを底部流並びにポルトランドセメントおよび過
硫酸ナトリウムと合し、濃縮された底部流を１部のフラ
イスラグ、０．１部のポルトランドセメントおよび少な
くとも１当量の過硫酸塩に対し約１．５部の濃縮タラリ
ファイヤ塔底物の比にてフライスラグおよびセメントと
合する。ペースト状のフライスラグである複合物を、パ
グミルの出口Ａから利用または処分す′るために除去す
る。
以上、本発明を特定装置につき説明したが、当業者は特
定したちの以外に他の均等または同等な装置を用いうろ
ことを了解するであろう。本明細書に使用した「帯域」
という用語は、必要に応じシリーズで操作されるセグメ
ント化した装置の使用、或いは１ユニツトを複数ユニッ
トに分割して効率を向上させ或いは寸法制限を解消する
ことなどをも包含する。たとえば、一連のスクラバーを
異なる水溶液と共に用い、少なくとも大部分の「充填」
溶液を１個もしくはそれ以上のストリッパヘ移送するこ
ともできるであろう。勿論、装置の並列操作も本発明の
範囲内である。上記したように、水が洗浄用溶液である
場合、加水分解帯域を省略してＨＣＮなどを処理するた
めの設備を設けうろことは勿論である。
【図面の簡単な説明】
図面はたとえば弁、ポンプなどの補助装置を省略した工
程流れ図である。

Claims (8)

    【特許請求の範囲】
  1. （１）合成ガス流からフライスラグを除去するに際し、
    フライスラグをセメント質材料、フライスラグ中の硫化
    物を少なくとも硫黄まで変換しうる組成物および合成ガ
    ス工程からの水性廃棄流と特定比率にて混合することを
    特徴とするフライスラグの除去方法。
  2. （２）フライスラグの大部分が既に除去されている合成
    ガス流からフライスラグを除去するに際し、 （ａ）前記ガス流を充填洗浄溶液ストリッピング部分を
    備えた洗浄帯域に移して前記ガス流を有効量の洗浄用水
    溶液で洗浄すると共に、残留するフライスラグ粒子とＨ
    ＣＮ、ＮＨ＿３およびＣＯＳとを前記ガス流から除去し
    て、実質的にフライスラグを含有しない部分精製された
    ガス流および前記ストリッピング部分からのフライスラ
    グ粒子を含有する水性流を生ぜしめ、かつこの水性流を
    濃縮帯域に移し； （ｂ）前記水性流から得られかつ前記濃縮帯域に流入す
    る水性流におけるよりも大きいフライスラグ粒状固形物
    対液体の比を有する濃縮水性流を前記濃縮帯域から除去
    し； （ｃ）多量部分のフライスラグと、少量部分のセメント
    質材料と、前記フライスラグ中の硫化物を少なくとも硫
    黄まで変換しうる有効量の組成物とを工程（ｂ）からの
    濃縮水性流の少なくとも１部と混合し、前記濃縮水性流
    を重量でフライスラグとセメント質材料との合計全固形
    物１部当り約１〜約５部の濃縮水性流の比にて供給し、
    かつ改善された廃棄特性を有する固体のフライスラグ複
    合物を生ぜしめる ことを特徴とする特許請求の範囲第１項記載のフライス
    ラグの除去方法。
  3. （３）ガス流が石炭のガス化から得られ、かつフライス
    ラグを含有する前記ガス流を固体分離帯域へ移して大部
    分のフライスラグを除去すると共に、前記帯域で大部分
    のフライスラグを分離して固体のフライスラグおよびフ
    ライスラグ含有量の低下したガス流を生ぜしめることに
    より大部分のフライスラグを除去する特許請求の範囲第
    ２項記載の方法。
  4. （４）大部分のフライスラグが既に除去されている合成
    ガス流からフライスラグを除去するに際し、 （ａ）前記ガス流を洗浄帯域へ移してこのガス流を有効
    量の水性洗浄液で洗浄すると共に、残留するフライスラ
    グ粒子とＨＣＮ、ＮＨ＿３およびＣＯＳとを前記ガス流
    から除去して、実質的にフライスラグを含有しない部分
    精製されたガス流および充填洗浄水溶液を生ぜしめ； （ｂ）大部分のＨＣＮ、ＮＨ＿３およびＣＯＳをストリ
    ッピング帯域にて前記充填溶液の少なくともも１部から
    ストリッピングし； （ｃ）フライスラグ粒子を含有する水性流を前記ストリ
    ッピング帯域から除去すると共に、この水性流を濃縮帯
    域へ移し； （ｄ）前記水性流から得られかつ前記濃縮帯域に流入す
    る水性流におけるよりも大きいフライスラグ粒子固形物
    対液体の比を有する濃縮水性流を前記濃縮帯域から除去
    し； （ｅ）多量部分のフライスラグと、少量部分のセメント
    質材料と、前記フライスラグ中の硫化物を少なくとも硫
    黄まで変換しうる有効量の組成物とを工程（ｄ）からの
    濃縮水性流の少なくとも１部と混合し、前記濃縮水性流
    を重量でフライスラグとセメント質材料との合計全固形
    物１部当り約１〜約５部の濃縮水性流の比にて供給し、
    改善された廃棄特性を有する固体のフライスラグ複合物
    を生ぜしめる ことを特徴とする特許請求の範囲第１項記載のフライス
    ラグの除去方法。
  5. （５）フライスラグを含有するガス流からフライスラグ
    を除去するに際し、ガス流が石炭のガス化から得られ、
    かつフライスラグを含有する前記ガス流を固体の分離帯
    域へ移しかつ大部分のフライスラグを前記帯域中で分離
    して固体のフライスラグとフライスラグ含有量の低下し
    たガス流とを生ぜしめることにより大部分のフライスラ
    グを除去する特許請求の範囲第４項記載のフライスラグ
    の除去方法。
  6. （６）大部分のフライスラグが既に除去されている合成
    ガス流からフライスラグを除去するに際し、 （ａ）前記ガス流を洗浄帯域へ移して、前記ガス流をポ
    リ硫化アンモニウムを含有する有効量の水性洗浄液で洗
    浄すると共に、残留するフライスラグ粒子とＨＣＮ、Ｎ
    Ｈ＿３およびＣＯＳとを前記ガス流から除去して、実質
    的にフライスラグを含有しない部分精製されたガス流と
    、チオシアン酸アンモニウムを含有する充填洗浄水溶液
    とを生ぜしめ； （ｂ）チオシアン酸アンモニウムを前記充填洗浄溶液の
    少なくとも１部で加水分解して加水分解溶液を生成させ
    ； （ｃ）Ｈ＿２Ｓ、ＮＨ＿３およびＣＯ＿２をストリッピ
    ング帯域にて前記加水分解溶液の少なくとも１部からス
    トリッピングし； （ｄ）フライスラグ粒子を含有するストリッピングされ
    た溶液の水性流を前記ストリッピング帯域から除去する
    と共に、この水性流を濃縮帯域へ移し； （ｅ）前記水性流から得られかつ前記濃縮帯域に流入す
    る水性流におけるよりも大きいフライスラグ粒状固形物
    対液体の比を有する濃縮水性流を前記濃縮帯域から除去
    し； （ｆ）多量部分のフライスラグと、少量部分のセメント
    質材料と、前記フライスラグ中の硫化物を少なくとも硫
    黄まで変換しうる有効量の組成物とを工程（ｅ）からの
    濃縮水性流の少なくとも１部と混合し、前記濃縮水性流
    を重量でフライスラグとセメント質材料との合計全固形
    物１部当り約１〜約５部の濃縮水性流の比にて供給し、
    廃棄特性の向上した固体のフライスラグ複合物を生ぜし
    める ことを特徴とする特許請求の範囲第４項記載のフライス
    ラグの除去方法。
  7. （７）フライスラグを含有するガス流からフライスラグ
    を除去するに際し、ガス流が石炭のガス化から得られ、
    かつフライスラグを含有する前記ガス流を固体の分離帯
    域へ移しかつ大部分のフライスラグを前記帯域で分離し
    て固体のフライスラグとフライスラグ含有量の減少した
    ガス流とを生ぜしめることにより大部分のフライスラグ
    を除去する特許請求の範囲第６項記載のフライスラグの
    除去方法。
  8. （８）多量部分のフライスラグと、少量部分のセメント
    質材料と、前記フライスラグ中の硫化物を少なくとも硫
    黄まで変換しうる有効量の組成物と水とを混合して生成
    され、前記水は重量でフライスラグとセメント質材料と
    の合計全固形物１部当り約１〜約５部の比で存在してな
    るフライスラグ複合物。
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