JPS63100448A - 放射線感応性材料 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は、簡便にして安価な湿式塗布法によって均一な
膜を形成できる高感度の放射線感応性材料に関する。

〔従来の技術〕

従来、非晶質カルコゲナイド薄膜の感光性を用いた無機
レジスト材料においては、特開昭５６−２７１３７号に
記載のようにその薄膜形成のために蒸着やスパッタ等の
真空技術が必要であった。

これらの、いわゆるドライプロセスは、高価な装置と煩
雑な操作を必要とする上、膜形成に時間がかかり生産性
も充分でないという欠点があった。

これらに対して、有機高分子材料に基づく有機レジスト
は、筒便で安価な湿式塗布法により均一で良好な塗膜を
得ることができるため、広く利用されてきた。無機レジ
スト材料は、酸素プラズマに対する強い耐性１強い光吸
収性など、有機レジストにない特長を有するため、簡便
な塗布法で膜形成できる無機レジスト材料が強く望まれ
ていた。

上記の要請に応えるため、特開昭６０−１１４０８１号
記載の縮合タングステン系の無機レジスト材料が提案さ
れている。

〔発明が解決しようとする問題点〕

上記縮合タングステン系の無機レジスト材料は、各種放
射線に対する感度が従来の有機系レジストと比較してや
や小さいという欠点であった。

本発明は、この縮合タングステン酸系無機レジストの感
度向上を目的とするものである。

〔問題点を解決するための手段〕

上記目的は、縮合タングステン酸のタングステン原子の
一部をニオブ（Ｎｂ）及び／又はチタン（Ｔｉ）によっ
て置換することによって達せられる。

特開昭６０−１１４０８１号に記載されている。

縮合タングステン酸は、非晶質体としてのみ得られるた
め、構造はあきらかでない、しかし、他の縮合酸の類推
から、ＷＸＯ（Ｘは酸素、ペロキソＬｅ＋（０−０）、
あるいはＯＨのような陰性イオン）八面体が直接あるい
は、水等の他分子を介して連なったネットワーク構造を
とっているものと考えられている。本発明のＮｂ置換体
について考えると、このＷＸ８の一部がＮｂＸ　Ｃの八
面体に置換されたものと思われる。

本発明の縮合酸は、金属タングステン粉末（または炭化
タングステン）並びに炭化ニオブ（または金属ニオブ）
及び／又は炭化チタン（または金属チタン）粉末の混合
物に過酸化水素水溶液を作用させることによって得られ
る。元素分析および熱分析から決められる実験式（一般
式）は、（１−ｘ−（１）ＷＯ３・ｘ／　２Ｎｂ２０６
　・ＱＴｉ０２　・ｙｌｌ　２０２　・ｚＨ２０・ｍＣ
Ｏ２（但し、０＜ｘ＋ｌ＜１．Ｏ＜ｙ＜１．０．１６＜
ｚ＜４．０≦ｍ≦０．０２５の範囲）である。

本発明の放射線感応性材料は、上記一般式のＸ又はＱの
一方がＯのものでもよく、またｘ＋ｌの値がＯ＜　ｘ　
＋　Ｑ≦０．５の範囲が特に好ましい範囲である。

本発明の放射線感応性材料は、水又は水と有機溶媒との
混合溶媒に溶解して用いることができる。

有機溶媒としては、水とほぼ均一に混合するものであれ
ばいかなるものでもよい、保存中の蒸発を抑えるために
、室温（２０℃）での蒸気圧が１００Ｔｏｒｒ以下の低
蒸気圧であるものがとくに好ましい。−例を示すならエ
チルセロソルブ、ブチルセルソルブ、ダイグライム（ビ
ス（２−メトキシエチル）エーテル）、２−ブタノール
などであり、二種以上混合して用いることができる。有
機溶媒の量は少量でも塗布性向上などの効果があるが、
溶媒中１０〜９０ＶｏＲ，％の範囲が好ましい。

本発明の材料の現像液としては、実施例記載の種々のも
のが用いられるが、好ましい現像液としてＰＨ２〜５の
水溶液に酢酸塩を加えたもの、例えば硫酸水溶液に酢酸
ナトリウム又は酢酸カリウムなどの酢酸塩を加えたもの
がある。このような現像液を用いると、露光部の膜減り
が少なくなり、コントラストの高いレジストパターンを
得ることができる。

〔作用〕

本発明のタングステンとニオブ及び／又はチタンの縮合
酸よりなる放射線感応材料は、湿式塗布により均一な薄
膜を形成できること、酸素プラグされているタングステ
ンのみの縮合酸と同じである１本発明の材料がタングス
テン単独の縮合酸より改良されたところは、ニオブ及び
／又はチタンの添加により紫外線、電子線あるいはＸ線
に対する感度が高められている点にある。

以上述べたように、タングステン並びにニオブ及び／又
はチタンを含む縮合酸は、湿式塗布法による均−塗膜形
成能を有する放射線感応材料を提供する。

さらに、本発明の材料を用いた二層レジスト法によるバ
タン形成方法の例を説明する。下層に有機高分子膜を、
上層に本発明の材料の塗膜を形成する。この塗膜にリソ
グラフィ技術を用いて所望のパタンを形成する。酸素プ
ラズマに対する強い耐性を有するその上Ｆ！塗膜をエッ
チマスクとして下層有機高分子膜をＮｔ素プラズマエツ
チングして、パタンを転写することができる。

〔実施例〕

以下、本発明の詳細を具体的に実施例で示す。

実施例１゜ タングステン及びニオブを含む縮合酸を以下に示す方法
で合成した。金属タングステン粉末８．８２　ｇと炭化
ニオブ粉末１．２６ｇを採取し、これらを混合後ビーカ
ーに移し、これに１５％Ｈ２０□水溶液７０ｍｆｌを加
える。発泡を伴なう激しい反応がほぼ終息したとき３０
％Ｈ、０２水溶液約１５　ｍ　Ｑを加えて、室温に放置
した。はとんどすべての内容物は溶解し、淡黄色の酸性
溶液が得られる。不溶または未溶成分を減化によって取
除き、清澄な溶液を得る。これに白金黒付き白金網を浸
漬し、未反応のＨ２Ｏ２を分解したのち室温〜１２０℃
で乾燥し、黄色・無定形の固体を得る。本物質は、元素
分析及び熱重量分析の結果、（１ｘ）ＷＯａ・ｘ／２Ｎ
ｂ２０ｓ・ｙＨ２０２・ｚＨ２０−ｍＣＯ２（但し、ｘ
　牛０．２　＊　Ｏ＜　７≦１．０．１６＜ｚ＜４．０
（ｍ≦０．０６の範囲である）なる実験式％式％ が一定値でなく、範囲として示されるのは、合成過程の
放置時間、乾燥条件、過剰Ｈ２Ｏ２の除去の程度、ある
いは固体を得たあとの保存雰囲気中の湿度等、制御の誰
しい条件によってｙ、ｚ、ｍが変化するためである。

こうして得られた、タングステンとニオブを金錫 む緩合酸−重量部を一重量部の水に溶かし、これにエト
キシエタノールを加えて、感光液を作成した。この感光
液を上部に酸化膜が形成されたシリコンウェーハ上に回
転塗布し、乾燥して約０．１μｍの塗布膜を形成した。

続いて、この基板を６００Ｗのキセノン水銀灯を用いて
、クロムマスクを介してランプより３５ｃｍの距雛にて
１秒間露光した。露光後ｐＨ２の硫酸水溶液で現像し、
未露光部の感光膜を溶解除去したところ、０．５μｍ幅
のラインと０，５μｍ幅のスペースの繰返しバタンか形
成された。

実施例２〜５゜ 金属タングステン粉末と炭化ニオブ粉末の混合比を変え
て、あとは実施例１に記載したのと同じ方法によって、
縮合酸におけるＮ　ｂ　：　（Ｗ＋Ｎ　ｂ）モル比率の
異なるニオブを含む縮合酸四種類を合成した。これらを
第１表に示す。これらの縮合酸を用いて、実施例１と同
様の感光液を調製し、さらに実施例１と同じ方法によっ
て０．５μｍの繰返しバタンを形成した。パタン形成に
必要な最小露光時間を第１表に併せて示した。

第　　　　　１　　　　　表 ２　　　　　　　　０．１　　　　　　　　　　　１．
５１　　　　　　　　０．２　　　　　　　　　　　１
．０３　　　　　　　　０．３　　　　　　　　　　　
０．８４　　　　　　　　０．４　　　　　　　　　　
　０．８５　　　　　　　　０．５　　　　　　　　　
　　０．９比較例　　　　　　０　　　　　　　　　　
９０第１表の比較例は、金属タングステン粉末のみから
実施例１と同じ方法によっ七合成したタングステンのみ
の縮合酸である。この場合は０．５μｍのライン／スペ
ース繰返しパタンを得るのには９０秒の露光時間を要し
たのに対し、本願の実施例１〜５のＮｂを含む縮合酸か
らなる感光材料は０．８〜１．５秒の露光時間で充分で
あり、これよりＮｂが果す感度向上効果は明らかである
。

なお、タングステンを含まないニオブ単独の縮合酸の合
成を試みたが、実施例１と同じ方法では得られなかった
。

実施例６゜ 金属タングステン粉末８．８２　ｇ、及び金属ニオブ粉
末１．１１ｇを採取し、あとは実施例１と同じ合成操作
をして炭素を含まない、タングステンとニオブを含む縮
合酸が得られた。この赤外スペクトルは、１３００〜１
４００ｃｍ−１の炭素に基づくバンドが存在しないのを
除いては、炭素を含む実施例１〜５の縮合酸とほとんど
同じで、縮合酸の基本的な構造は炭素の存否にかかわら
ないものと思われる。

炭素を含まないこの縮合酸から実施例１と同じように感
光液を調製した。さらに、実施例１と同じ方法で０．５
μｍのライン／スペースパターンが形成できた。バタン
形成に必要な露光時間は約１秒であったが、これは炭素
を含む実施例１の感度と同じである。

実施例７゜ 炭化タングステン粉末９．４０　ｇ、及び炭化ニオブ粉
末１．２６ｇから、実施例１と同様にタングステンとニ
オブを含む縮合酸を合成した。この縮合酸においては、
Ｃ：　　（Ｗ＋Ｎｂ）のモル比が０．２５であることが
わかった。この塗膜を実施例１と同様に露光、現像して
良好なネガパタンを得た。バタンを得るのに必要な露光
時間は約１秒であった。

こうして得られたベルオキソを含む縮合酸２重量部を水
１重量部に溶かし感光液を作製した。この感光液を、上
部に酸化膜が形成されたシリコンウェーハ上に回転塗布
し、乾燥して約０．３μｍの塗布膜を形成した。この塗
布膜を実施例１と同様の方法で、露光現像したところ、
実施例１と同様の結果を得た。

実施例８゜ 実施例１で得た、タングステンとニオブを含む縮合酸の
？！２１膜をＩ　Ｘ　１０−５Ｃ／ｃ＋ｓ”の照射量に
て電子線（加速電圧２０ｋＶ）を照射した。照射後、水
・イソプロピルアルコール混合溶媒（９：１、容量比）
で現像し、良好なネガバタンを得た。

実施例９゜ 実施例６で得たベルオキソを含む縮合酸の塗膜を２Ｘ１
０−’Ｃ／ｃｍ２の照射量にて電子線描画し、実施例８
と同様な現像処理により、良好なネガパタンを得た。

実施例１０゜ まず第１図（ａ）に示すごとく、表面に段差を有するＳ
ｉ基板１上に被加工膜であるＡＱ膜２を形成した。上記
段差を平坦化するための下層の有機高分子膜Ｍ３は、遠
紫外線レジストポリメチルメタクリレート（デュポン社
製、商品名エルバサイト２０４１）を回転塗布し、１６
０℃において３０分間加熱することにより形成した。一
方、実施例１と同様にして得た、タングステンとニオブ
を含む縮合酸２重量部を水１重量部に溶かした溶液を回
転塗布し、厚さ０．１μｍの縮合酸塗膜からなるレジス
ト上層４を形成した。しかる後、この基板を６００Ｗの
Ｘｅ−Ｈｇランプを用いて、波長２８０〜３３０ｎｍの
光を通すフィルタとクロムマスクを介して、ランプより
５０ｃ■の距離にて、１秒間露光した。ａ先後、ｐＨ２
の希硫酸からなる現像液で現像し、未露光部の感光膜を
溶解除去し、第１図（ｂ）に示す所望のレジストバタン
４′を形成した。その後、レジストバタン４′を露光マ
スクとして、下層ポリメチルメタクリレートを、波長２
００〜３００ｎｍの光を用いて露光した。露光後、ポリ
メチルメタクリレート層をクロロベンゼンで現像するこ
とにより、第１図（ｃ）に示すごとく、寸法精度の高い
良好な形状のバタン３’　、４’　を形成させることが
できた。

実施例１１゜ 実施例１０のポリメチルメタクリレートの代りに、有機
高分子膜３として、ノボラック樹脂−ジアゾナフトキノ
ン系レジスト（商品名ＡＺ１３５０Ｊ）を用い、これを
回転塗布し、２００℃において１時間熱して下層を形成
した。一方、実施例７で得たタングステンとニオブを含
む縮合酸２１址部を水１重量部に溶かした溶液にエチル
セルソロブを加えて回転塗布し、厚さ０．１μｍの縮合
酸塗膜からなる上層レジスト４を形成した。

これに実施例１０と同様に方法で、第１図（ｂ）に示す
バタン４′をエッチマスクとして、下層ノボラック槓脂
膜を、酸素ガスを用いた反応性スパッタエツチングによ
って除去した。その結果、第１図（ｃ）に示すごとく、
寸法精度の高い良好な形状のバタン３’　、４’　を形
成させることができた。

実施例１２゜ 半導体素子用シリコンウェーハ配線材アルミニウムを蒸
着したものを準備する。実施例１で得られたタングステ
ンとニオブを含む縮合酸水溶１　’ｊ前記基板ウェーハ
に回転塗布する。Ｘ線マスクを介してＸ線露光を行う。

Ｘ線源はモリブデンターゲットの回転対陰極型のもので
、電子加速電圧２０ｋＶで管電流５００ｍＡである。Ｘ
線照射量はｌｏＯｍＪ／ｃｍ２にて露光した。次に、現
像液に水／イソプロピルアルコール＝１／３を用いて３
０秒間の現像を行い、レジストパターンを形成した。こ
の４３，１００℃、２０分のポストベークを経て、アル
ミニウムの反応性イオンエツチングを行った。エツチン
グガスはＢＣＱ３を用い、印加電力５００Ｗである。次
に、レジストを水洗除去してアルミニウム配線パターン
を得た。

実施例によれば、Ｘ線露光により、実用的な感度で、縮
合酸レジストの微細パターンを形成することができ、こ
れをマスクにして高精度にアルミニウム配線加工を行う
ことができる。

実施例１３゜ 半導体素子絶縁材料としてｐｓｃ　（リンを含むシリコ
ンガラス）膜を被着したシリコンウェー八にホトレジス
トＡＺ１３５０Ｊを２μｍの厚さに塗布し、２００℃、
３０分のベークを行う。次に実施例１で得られた縮合酸
水溶液を回転塗布する。

以下、実施例１２に記述した方法によりＸＤＮ光、およ
び、現像を行い、縮合酸レジストのパターンを形成する
０次に、レジスト膜をマスクにして、下層のＡＺ１３５
０Ｊを酸素のＲＩＥ　（反応性イオンエツチング）によ
りエツチングする。次に、前記ＡＺ１３５０Ｊをマスク
にして、下層のＰＳＧｔｉ−ＲＩＥでエツチング加工す
る。エツチング反応ガスはＣＨＦ　３＋０２　（４％）
を用い、印加電力５００Ｗで行った。縮合着膜を水洗除
去した後、ＡＺ１３５０Ｊを酸素プラズマ灰化により除
去する。

本実施例によれば、縮合酸レジストのＸ線露光に対する
高解像性と優れた耐酸素イオンエツチング性によって精
度の非常の良い２層レジスト方法を提供することができ
る。

実施例１４゜ ９．９３　ｇの金属タングステン粉末（平均粒径１μｍ
）と炭化チタン粉末（平均粒径１μｍ）の混合物に７０
ｍΩの１５％Ｈ２Ｏ２水溶液を加え、強い酸性を呈する
溶液とする。これに白金黒付き白金網を浸漬し、過剰な
Ｈ２Ｏ２を分解除去した晶 のち、乾燥させると、赤褐色、無定形（非晶質）の固体
が得られる。本物質がタングステンとチタンを金属元素
成分とするペルオキソ縮合酸でＴｉ：（Ｔｉ＋Ｗ）のモ
ル比は０．１であった。その赤外スペクトルには、水分
子に由来る吸収帯のほか、波数１３４０ｃＩ１１″″１
，９７０ｃｍ−’　、８８０ｃｍ−’及び５５０ｃｍ−
’に特徴的な吸収帯が認められた。

この固体を加熱分解すると、酸素を放出するのでペルオ
キソ基を含むことがわかった。なお、この固体の水溶液
のラマンスペクトルには、波数９６５ｃｍ−１＋　８８
０ｃｍ−’、６１０ｃｍ−’及び５６０ｃａ−１に特徴
的な散乱信号がａ測された。

こうして得られたタングステン及びチタンを金属元素成
分とするペルオキソ縮合酸１重量部を水３重量部に溶か
し感光液を作成した。この感光液を上部に酸化膜が形成
されたシリコンウェーハ上に回転塗布し、乾燥して約０
．１μｍの塗布膜を形成した。続いて、この基板を６０
０Ｗのキセノン−水銀灯を用いて、クロムマスクを介し
てランプより３５ｃ＋＋＋の距離にて５秒間露光した。

露光後、ｐＨ２の硫酸水溶液で現像し、未露光部の感光
膜を溶解除去したところ、０．５μｍ幅のラインと０．
５μｍ幅のスペースの繰り返しバタンか形成された。

実施例１５゜ 実施例１４と同じ方法で得たタングステンとチタンを金
属元素成分とするペルオキソ縮合酸の塗膜に２０μｃ／
ｃ＋ｍ２の強度の電子線（加速電圧３０ｋＶ）を照射し
た。これをｐ　Ｈ２の硫酸水溶液で現像し、良好なネガ
パタンを得た。

実施例１６゜ 実施例１４と同じ方法で得たタングステンとチタンを金
属元素成分とするペルオキソ縮合酸の塗膜に１８０　ｍ
　Ｊ　／ｃｗｔ２のＸ線（ＭｏＬ線）を照射した。これ
をＰＨ２の硫酸水溶液で現像し、良好なネガパタンを得
た。

実施例１７〜１９゜ 金属タングステン粉末と炭化チタンの配合比率を変えて
（ただし、両者の合計モル数は０．０６モルとして）、
あとは実施例１４と同じ方法によって、Ｔ　ｉ　：　（
Ｗ＋Ｔ　ｉ）モル比が０．０５（実施例１７）、０．２
（実施例１８）、および０．３（実施例１９）であるタ
ングステンとチタンを金属元素成分とする縮合酸を得た
。

これらの塗膜を実施例１４と同じ方法で作成した。これ
を、６００Ｗのキセノン−水銀灯により３５ｃｍの距煎
にて露光し、ｐＨ２の現像液で現像して良好なネガバタ
ンを得た。ネガバタンか得られるための必要最小露光時
間は次のごとくであった。

第　　　　　２　　　　　表 Ｔｉ／（Ｔｉ＋Ｗ）　　　必要最小露光時間モル比　　
　　　　　（秒） 実施例１７　　　　０．０５　　　　　　　５実施例１
４　　　　０．１　　　　　　　　５実施例１８　　　
　０．２　　　　　　　　３実施例１９　　　　０．３
　　　　　　　　７第２表において、比較例はＴｉを含
まない、タングステンのみを金属元素成分とするベルオ
キソ縮合酸である。この結果から、チタンを含有する効
果はあきらかである。

実施例２０゜ 金属タングステン粉末９．９３　ｇと金属チタン粉末（
粒径１．０μｍ）０．２８７ｇの混合物を７０ｍＱの１
５％Ｈ２Ｏ２水溶液に溶解し、あとは実施例１４と同じ
方法で、赤褐色の非晶質の固体を得た。この物質の赤外
スペクトルは、波数１３４０ｃｍ″″１のバンドがない
以外は実施例１４の固体のスペクトルと一致していた。

それ故、この物質はタングステンとチタンを金属元素成
分とするペルオキソ縮合酸で、ヘテロ原子の炭素を含ま
ないものである。

この物質の塗膜を実施例１４と同じ方法で作成し、同じ
ように露光・現像して良好なネガバタンを得た。パタン
か得られるための必要最小露光時間は６秒であった。従
って、ヘテロ原子の炭素を含まないタングステンとチタ
ンを金属元素成分とするペルオキソ縮合酸も炭素を含む
ものと同様な感光性を示すことは明らかである。

実施例２１゜ 実施例１４と同じ方法によって、シリコン基板上に形成
したポリイミド系高分子樹脂（（株）日立化成、商品名
Ｐ　Ｉ　Ｑ）膜（１，５μｍ厚）の上層に、タングステ
ンとチタンを金属元素成分とするペルオキソ縮合酸の感
光膜を形成した。これを実施例１４と同じ方法で露光・
現像し、玉磨樹脂膜上に０．５μｍ間隔の無機レジスト
パタンを形成した。続いて、１００Ｗ、酸素圧力１Ｏ−
３Ｔｏｒｒの条件でＮ！素イオンエツチングを１時間行
なったところ、上層無機レジストバタンか下層樹脂に転
写され、０．５μｍ間隔のＰＩＱパタンか得られた。

実施例２２゜ 実施例１４のペルオキソ縮合酸の合成工程において金属
タングステン粉末９．９ｇと炭化ニオブ粉末０．６３　
ｇおよび炭化チタン粉末０　、３６　ｇを１４％ＨｚＯ
ｓ＋＋７０ｍＱ中にン容解することによリタンゲステン
、ニオブ、及びチタンを金属元素成分として含むペルオ
キソ縮合酸を合成した。金属元素中のニオブ及びチタン
のモル比はそれぞれ０．１であった。こうして得られた
ベルオキソ縮合酸１重量部を水３！ｌ！量部に溶解して
感光性組成物とした。これをシリコンウェーハ上にスピ
ン塗布し、膜厚０．１μｍの塗布膜を作成し、実施例１
４を同様の方法により５秒間露光し、現像した結果、実
施例１４と同様の微細パターンが得られた。

実施例２３゜ 実施例１４記載の感光膜を、つぎの現像液によって現像
した。ＩＱ中に０．４９　ｇのＨ２Ｓ○４を含むｐＨ２
の硫酸水溶液（Ａ）と、１α中に１２ｇの酢酸と１５ｇ
の酢酸ナトリウムを含む水溶液ＣＢ）の混合液を用い、
上記露光試料を浸漬し、未露光部を溶ｍしてレジストパ
ターンを作成した。ＡとＢを種々の容量比で混合した現
像液を用いた際のレジストパターンの残膜率（現１象前
の膜厚に対する現像後の膜厚の比重）と、基板からのレ
ジストパターン立ち上がり、角度の変化を第３表に示し
た。

第　　　　３　　　　表 上表より、現像液中に酢酸ナトリウムを加えたことによ
る、レジストパターンのコントラスト向上の効果は明ら
かである。

〔発明の効果〕

以上詳述したように１本発明によれば、簡便し；１罵。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明による二層レジスト法のプロセスを説明
するための工程図である。 １・・・Ｓｉ基板、２・・・ＡＱ膜、３・・・有機高分
子膜下層、３′・・・下層バタン、４・・・縮合酸塗膜
上層、４′・・・上層バタン。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、タングステン並びにニオブ及びチタンの少なくとも
   一種を含む縮合酸よりなることを特徴とする放射線感応
   性材料。 ２、上記縮合酸は一般式（１−ｘ−ｌ）ＷＯ＿３・（ｘ
   ／２）Ｎｂ＿２Ｏ＿５・ｌＴｉＯ＿２・ｙＨ＿２Ｏ＿２
   ・ｚＨ＿２Ｏ・＿ｍＣＯ＿２（ただし、ｘ、ｙ、ｚ、ｌ
   及びｍは、それぞれ０＜ｘ＋ｌ＜１、０＜ｙ≦１、０．
   １６＜ｚ＜４、０≦ｍ≦０．２５の範囲の値である）で
   表わされるペルオキソ縮合酸であることを特徴とする特
   許請求の範囲第１項記載の放射線感応性材料。 ３、上記一般式のｘ＋ｌの値が０＜ｘ＋ｌ≦０．５の範
   囲である特許請求の範囲第２項記載の放射線感応性材料
   。