JPS6297630A - 窒素酸化物含有ガスから窒素酸化物を除去する方法 - Google Patents

窒素酸化物含有ガスから窒素酸化物を除去する方法

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JPS6297630A JP60236468A JP23646885A JPS6297630A JP S6297630 A JPS6297630 A JP S6297630A JP 60236468 A JP60236468 A JP 60236468A JP 23646885 A JP23646885 A JP 23646885A JP S6297630 A JPS6297630 A JP S6297630A
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    • F01N2610/04—Adding substances to exhaust gases the substance being hydrogen

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 （産業上の利用分野） 本発明は、有害な窒素酸化物を含有するガスから窒素酸
化物を除去する方法に関する。
（従来の技術） 排ガス中の窒素酸化物除去法としては、大別して吸着法
、吸収法および接触還元法があるが、このうち接触還元
法が排ガス処理量が大きく・かつ廃水処理も不用でアシ
、技術的、経済的にも有利であるため、現在の脱硝技術
の主流をなしている。
この接触還元法には還元剤としてメタン、ＬＰＧ、ガソ
リン、軽油、灯油等の炭化水素、水素あるいは一酸化炭
素を用いる非選択的接触還元法と還元剤としてアンモニ
アを用いる選択的接触還元法とがある。
前者の場合、酸素を含む排ガスには、酸素と反応するに
十分な量の還元剤を投入し、窒素酸化物を還元する必要
があるのに対して、後者の場合、高濃度の酸素を含む排
ガスでも窒素酸化物を選択的に除去できる利点がある。
前者の非選択的接触還元法は内燃機関、主として自動車
排ガスの窒素酸化物除去に用いられており、また、後者
の選択的接触還元法は火力発電所などをはじめ各種工場
の固定燃焼装置から排出される排ガスの窒素酸化物除去
に用いられている。
（発明が解決しようとする問題点） しかしながら現在主流をなしている脱硝技術、すなわち
、接触還元法にも問題点がないわけではない。
すなわち、非選択的接触還元法について言えば、排ガス
中の酸素濃度が高い場合、大量の還元剤を必要とするた
め経済的に問題になるし、アンモニアを用いる選択的接
触還元法について言えば、自動車等の窒素酸化物の移動
発生源に対してはアンモニアを供給させることが難しく
、また、窒素酸化物の固定発生源に対しても触媒の活性
低下とともに未反応のアンモニアが排出されるという２
次公害の問題があり、現在、脱硝技術の主流をなしてい
るこれら接触還元法にも種々の解決すべき問題点が残さ
れているといえる。
一方、接触還元法以外の脱硝技術の主なものは、吸収法
と吸着法が知られている。
まず、吸収法は、窒素酸化物を酸化し吸収する酸化吸収
法と窒素酸化物を吸収し還元する還元吸収法とがあるが
、酸化吸収法は、たとえば次亜塩素酸ナトリウム、過酸
化水素、重クロム酸ナトリウムあるいは過マンガン酸カ
リウムなどの酸化剤を含むアルカリ性水溶液で吸収する
方法、他には、オゾンあるいは接触酸化などにより酸化
した後でアルカリ水溶液で吸収する方法、電子線照射に
よシ酸化した後アンモニアと反応させ硝安で捕集する方
法などである。また、還元吸収法は、たとえば亜硫酸ナ
トリウム、チオ硫酸ナトリウム、硫化ナトリウムなどの
還元剤を含む水溶液に接触させ、窒素酸化物を窒素に還
元して除去する方法、他には窒素酸化物を鉄の錯塩等で
吸収し、共存する亜硫酸ガスで還元しアルカリ水溶液で
吸収する方法などである。
これらの吸収法はガス量が大きい排ガスの場合には窒素
酸化物の濃度が希薄なため吸収効率が悪く、装置が大規
模になるし、使用する酸化剤あるいは還元剤が高価であ
るため経済上問題があるし、さらに、吸収に用いた水溶
液の廃水処理あるいは副生ずる硝安の取扱いなどにも配
慮する必要がある。また、ガス量が少くない排ガスの場
合あるいは移動発生源の場合などは大規模な装置である
ことが問題となり、いずれの場合も実用化に至っていな
い。
つぎに吸着法は、合成ゼオライト、活性炭あるいはイオ
ン交換樹脂などを吸着剤として用い、窒素酸化物を吸着
除去する方法であるが、共存ガスたとえば硫黄化合物、
水蒸気などの影響を受けやすく、わずかな使用時間で除
去効率が低下し、吸着剤の交換あるいは昇温等による吸
着物の脱離操作、脱離ガスの処理等を必要とすること、
かつ一般に吸着容量が低く排ガス処理能力が小さいため
に装置が大規模になるなどの問題が多く、プロセスの実
用化には至っていない。
以上、いずれの方法でも問題点は多い。
本発明は、上記の点に鑑み、移動発生源および固定発生
源いずれの発生源にも対処できる実用的な新しい脱硝方
法を提供するものである。
（問題点を解決するための手段） 本発明の方法は、排ガス中の窒素酸化物を酸素存在下、
触媒と接触させることにより触媒に酸化吸収させ、窒素
酸化物を除去し、かつ触媒の吸収効率が低下した時点で
、排ガスの通過をとめ、還元剤を用いて接触処理するこ
とにより触媒の酸化吸収能を再生させることを特徴とす
る窒素酸化物含有ガスから窒素酸化物を除去する方法で
ある。
排ガス中の窒素酸化物を上述した従来のガス吸着剤を用
いて吸着せしめる場合、その吸着機構は単純な物理的吸
着であって、吸着平衡のため、残留ガスの窒素酸化物濃
度に限界があり、また、温度、湿度、共存ガス等の環境
条件の変化に強く影響され、窒素酸化物の吸着能力が低
くなり、そのため大規模な装置を必要とする欠点が指摘
される。
それに対し本発明の第１の特徴は排ガス中の窒素酸化物
を酸素存在下触媒的に酸化吸収することにある。窒素酸
化物を触媒反応的に酸化吸収するために、窒素酸化物の
吸着能は外部環境条件に比較的影響を受けにくく、かつ
極めて希薄な濃度の窒素酸化物でも吸収除去することが
可能である。それ故に従来のガス吸着剤を用いる方法に
比べ、小規模な装置で排ガス処理が可能となり、経済的
にも有利である。
本発明者らの知見によれば、本発明における窒素酸化物
の吸収機構は、単なる物理的吸着ではなく、触媒と何ら
かの型で強く吸着した化学的吸着であると思われる。
本発明の第２の特徴は除去効率の低下した触媒を水素等
の還元剤を用いて再生する点にある。
窒素酸化物を水素等の還元剤を用いて還元する方法につ
いては非選択的接触還元法として広く知られている方法
であるが、この方法では、酸素が排ガス中に多量に存在
した場合、酸素と反応するに十分な還元剤を投入し、窒
素酸化物を還元するため、還元剤を多量に消費する点経
済的でなく、非選択的接触還元法の使用は酸素が共存し
ない場合か、あるいは、酸素の濃度を極力低下せしめた
場合に限られていた。
本発明の方法では還元剤の消費量は触媒に吸収された窒
素酸化物を還元除去するに必要な量以下、本発明の詳細
な説明する。
具体的な使用例を第１図に示した。
窒素酸化物含有排ガスをコックＣ１を経て、触媒Ａに導
入させ、排ガス中の窒素酸化物を共存する酸素と触媒中
で反応させ、触媒に吸収せしめる。排ガスは触媒層で窒
素酸化物を除去され、コックＣ７を経て大気中に廃棄さ
れる。
触媒の除去能が低下した時点で、コックＣ，，Ｃ。
を切り換え排ガスを触媒Ｂに導入する。その間触媒Ａに
水素等を含む□還元ガスをコックＣ１を経で導入し触媒
中に酸化吸収された窒素酸化物を還元せしめる。触媒Ａ
を通過した処理ガスは大気中に廃棄されるか、あるいは
処理ガス中に過剰の還元剤、あるいは、未反応の還元剤
が残シ問題になる場合は触媒Ｂに処理ガスを導入し、還
元剤を酸化せしめることも可能である。
第１図に示した具体例は一例であって、短期間で還元処
理する場合は一層の触媒層で十分である。
次に、本発明に使用する触媒はマンガン、鉄、コバルト
、ニッケル、銅、銀、亜鉛、クロム、モリブデン、タン
グステン、バナジウム、ニオブ、タンタル、セリウム、
ランタン、チタン、ジルコニウム、アルミニウム、ケイ
素、スズ、鉛、リン、イオウ、マグネシウム、カルシウ
ム、バリウム、ストロンチウム等のアルカリ土類金属、
リチウム、ナトリウム、カリウム、ルビジウム、セシウ
ム等のアルカリ金属およびルテニウム、ロジウム、パラ
ジウム、白金、オスミウム、イリジウム等の貴金属より
なる群から選ばれた少くとも１種の元素を含む金属、酸
化物または複合酸化物から成る組成物である。
触媒の形状として、ペレット状、パイプ状、板状、格子
状、リボン状、波板状、ドーナツ状、その他一体化成形
されたもの等を適宜選ぶことができる。また、コージェ
ライト、ムライトあるいはアルミナ等の格子状の担体お
よび金網、板状等の金属基材上に触媒組成物を被覆せし
めた触媒も好適に採用できる。
完成した触媒の物性については特に限定はないが、比表
面積が大きい程好ましい。
本発明の方法で処理の対象となる排ガス組成としては、
窒素酸化物０．０１〜６，０００　ｐｐｍ　、硫黄酸化
物０〜２，５００　ｐｐｍ　、酸素０．１〜２１容量チ
、炭酸ガス１〜１５容量チおよび水蒸気１〜１５容ｉ１
％の範囲に含有するものである。通常のボイラー排ガス
、自動車排ガス、家庭用の暖房器具の排ガスは、この範
囲に入るが、特に対象ガスを限定しない。次に処理温度
は１５０〜８００℃、特に２００〜７００　’（１：が
好ましく、空間速度は１，０００〜３００．０００Ｈｒ
−”　　、特に２．０００〜１００．０００　Ｈｒ−’
　Ｏ範囲カ好適テアル。
処理圧力は特に限定はないが、０．０１〜１０ｋｇ／ｃ
ｒｌの範囲が好ましい。処理時間は排ガス中の窒素酸化
物濃度に関係するものであるため、特に限定はない。
また、還元剤を用いる処理条件としては、排ガスの種類
、性状によって異なるが、還元剤の種類としては水素、
アンモニア、−酸化炭素、メタン等の炭化水素等の通常
の還元剤が採用できるが、取扱いや２次公害の点で水素
が最も好ましい。水素の場合、水の電気分解、メタノー
ルのスチームリフォーム等で簡単に発生させて使用する
ことが可能であるからである。
還元剤の濃度は特に限定はないが、窒素等の不活性ガス
で希釈して用いることもできる。次に還元温度は１５０
〜８００℃、特に２００〜７００℃が好ましく、空間速
度は還元剤の濃度に関係するものであるが、１０〜１０
０，０ＯＯＨｒ−’の範囲が好適である。処理時間は特
に限定はないが、１分〜１時間の範囲が好ましい。
以下に実施例を用いて本発明をさらに詳細に説明するが
、本発明はこれら実施例のみに限定されるものでない。
実施例１ 横１２．５朋、縦１２．５朋、長さ１４８ｉ＋ｉＥのム
ライトハニカム（ピッチ４．１６１１１１％肉厚０．４
５絹）に触媒物質として鉄−ストロンチウム複合酸化物
（Ｓｒ、Ｆｅ、０．　）　ノ組成物粉末７．２６　Ｎを
担持して触媒を得た。
得られた触媒を３５０　’Ｃの溶融塩浴に浸漬されたス
テンレス製反応管に充填し、下記第１表に示す組成の排
ガスを２２’８Ｎｌ／Ｈｒの流速（空間速度１０，００
０Ｈｒ”　）で１時間導入し、反応温度と窒素酸化物の
除去率（％）の関係を求めた。
なお、窒素酸化物の分析は柳本製ケミルミ弐〇ＬＤ７Ｓ
型を使用した。
第　　　１　　表 一酸化窒素（Ｎｏ　）　　　　　５００　ｐｐｍ二酸化
イオウ　（８０２）　　　　　　　　５０ｐｐｍ酸素ガ
ス（０２）　　　　　ｓ容量チ 二酸化炭素（ＣＯ２）　　　　　　１ｏ容量チ水　　　
（Ｈ，０）　　　　　　　１０容量チ窒素ガス（Ｎ２）
　　　　残シ 次に排ガスを止め還元ガス（水素ガス１容量チ残シ窒素
ガス）を２２８　Ｎｌ／Ｈｒの流速で２０分間導入し、
再び排ガスを導入した。この操作を　　　゛１００回繰
シ返し行ったところガス温度３５０℃で窒素酸化物の平
均除去率は８０％で経時変化はほとんど認められ力かっ
た。また、還元ガス導入時、触媒通過後のガスを分析し
たところ微量の窒素酸化物は含まれていたが、アンモニ
アはいずれの場合にも検知されなかった。
（発明の効果） 以上説明したように本発明の窒素酸化物除去方法につい
ては、下記に列記するように種々の特徴を有するもので
ある。
（１）　　従来法で対処できなかった排ガス処理が可能
となった。例えば、多量の酸素を含む窒素酸化物の移動
発生源からの排ガス処理、極めて希薄な窒素酸化物を含
む排ガスの処理など。
（２）処理装置が大規模にならず、経済的である。
（３）　　窒素酸化物の還元剤が少量で処理できるので
経済的である。
（４）副生物、廃水が出ないので、２次処理が不要であ
る。
【図面の簡単な説明】
第１図は本発明の一実施例を示すブロック図である。 Ｃ，、Ｃ！、Ｃｓはガス流路を換える切り換えコックを
表わす。

Claims (2)

    【特許請求の範囲】
  1. （１）排ガス中の窒素酸化物を酸素存在下、触媒と接触
    せしめることにより触媒に酸化吸収せしめ、窒素酸化物
    を除去し、かつ触媒の窒素酸化物吸収効率が低下した時
    点で、排ガスの触媒上通過をとめ、還元剤を用いて接触
    処理することにより、触媒の酸化吸収能を再生させるこ
    とを特徴とする窒素酸化物含有ガスから窒素酸化物を除
    去する方法。
  2. （２）排ガス中の窒素酸化物を酸素存在下、マンガン、
    鉄、コバルト、ニッケル、銅、銀、亜鉛、クロム、モリ
    ブデン、タングステン、バナジウム、ニオブ、タンタル
    、セリウム、ランタン、チタン、ジルコニウム、アルミ
    ニウム、ケイ素、スズ、鉛、リン、イオウ、マグネシウ
    ム、カルシウム、バリウム、ストロンチウム等のアルカ
    リ土類金属、リチウム、ナトリウム、カリウム、ルビジ
    ウム、セシウム等のアルカリ金属およびルテニウム、ロ
    ジウム、パラジウム、白金、オスミウム、イリジウム等
    の貴金属よりなる群から選ばれた少くとも１種の元素を
    含む金属酸化物または複合酸化物から成る触媒と１５０
    〜８００℃の温度で接触せしめることにより触媒に酸化
    吸収せしめ、窒素酸化物を除去し、かつ触媒の窒素酸化
    物吸収効率が低下した時点で、排ガスの触媒上通過をと
    め、還元剤で接触処理することにより、触媒の酸化吸収
    能を再生させることを特徴とする窒素酸化物含有ガスか
    ら窒素酸化物を除去する方法。
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