JPS6279811A - 複合限外濾過膜の製造方法 - Google Patents
複合限外濾過膜の製造方法Info
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- JPS6279811A JPS6279811A JP22041785A JP22041785A JPS6279811A JP S6279811 A JPS6279811 A JP S6279811A JP 22041785 A JP22041785 A JP 22041785A JP 22041785 A JP22041785 A JP 22041785A JP S6279811 A JPS6279811 A JP S6279811A
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- Japan
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- polysulfone
- membrane
- acid
- sulfonated polysulfone
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
３産業上の利用分野コ
本発明は、限外濾過膜として有用な、透水性が高く、分
画分子量が小ざい、新規な複合限外−過膜に関するもの
で必る。
画分子量が小ざい、新規な複合限外−過膜に関するもの
で必る。
Ｆ従来の技術］
従来、限外；濾過膜として、ポリアミド、ポリイミド、
ポリスルホン、ポリオレフィン等、単一素材の膜が知ら
れており（例えば特開昭５７−１５９５０８号公報、特
開昭５９−８７００７号公報特公昭５９−１４４９４号
公報）、最近、限外−過膜に期待されている低分画分子
量で高透水性という特性を実現すべく、盛んに研究され
ている。
ポリスルホン、ポリオレフィン等、単一素材の膜が知ら
れており（例えば特開昭５７−１５９５０８号公報、特
開昭５９−８７００７号公報特公昭５９−１４４９４号
公報）、最近、限外−過膜に期待されている低分画分子
量で高透水性という特性を実現すべく、盛んに研究され
ている。
ところが、この相反する特性の両立は、非常に困難であ
るのが現状である。具体的に説明すると、分画分子量は
、１〜２万が一般的であり、これに対し、数千またはそ
れ以下が低分画分子量なる膜として作製されている。し
かしながら、これらの膜は透水性が著しく低く、実用性
に乏しいものである。限外；濾過膜は、操作圧５ Ｋｇ
／ ｃｔｒｔ以下が経済的であり、大きな圧力はかけら
れないことから、低分画分子量であっても、透水性が極
端に低い膜では意味を成さない。耐熱性、耐薬品性、機
械強度に優れているため、最もよく研究されているポリ
スルホン樹脂においても、様々な改善が試みられている
が（例えば、特開昭５９−４２００３号公報、特開昭５
９−８０３０５号公報）、再現性よく、安定して良好な
限外；濾過膜を得るのは必ずしも容易ではなかった。ま
た、複合膜としては１、 トリアジンとアミン単量体
を架橋したものが知られているが（特開昭５８−４９４
０４号公報）、分画分子量が１万以下であるものの、平
均分子量２０００のポリエチレングリコールの溶液で評
価した時の透水速度は０．２〜０．３Ｔｎ’／ｌｎ２・
日（ｋｉ１０＋＋ｆ）、平均分子Ｌｉ６０００のポリエ
チレングリコールの時は０．２Ｔｒ１３／Ｔｒ１２・日
・（ｋｑ１０＋ｆ）であり、透水性の点で不満足である
。
るのが現状である。具体的に説明すると、分画分子量は
、１〜２万が一般的であり、これに対し、数千またはそ
れ以下が低分画分子量なる膜として作製されている。し
かしながら、これらの膜は透水性が著しく低く、実用性
に乏しいものである。限外；濾過膜は、操作圧５ Ｋｇ
／ ｃｔｒｔ以下が経済的であり、大きな圧力はかけら
れないことから、低分画分子量であっても、透水性が極
端に低い膜では意味を成さない。耐熱性、耐薬品性、機
械強度に優れているため、最もよく研究されているポリ
スルホン樹脂においても、様々な改善が試みられている
が（例えば、特開昭５９−４２００３号公報、特開昭５
９−８０３０５号公報）、再現性よく、安定して良好な
限外；濾過膜を得るのは必ずしも容易ではなかった。ま
た、複合膜としては１、 トリアジンとアミン単量体
を架橋したものが知られているが（特開昭５８−４９４
０４号公報）、分画分子量が１万以下であるものの、平
均分子量２０００のポリエチレングリコールの溶液で評
価した時の透水速度は０．２〜０．３Ｔｎ’／ｌｎ２・
日（ｋｉ１０＋＋ｆ）、平均分子Ｌｉ６０００のポリエ
チレングリコールの時は０．２Ｔｒ１３／Ｔｒ１２・日
・（ｋｑ１０＋ｆ）であり、透水性の点で不満足である
。
［発明が解決しようとする問題点］
本発明は上記の困難さを克服し、分画分子量が小さく、
透水速度が少なくとも、０．５Ｔｒｌ！／−ｍ２・日・
（ｋｉ ／ ａＫ ＞以上である透水性の高い限外）濾
過膜を提供せんとするものである。
透水速度が少なくとも、０．５Ｔｒｌ！／−ｍ２・日・
（ｋｉ ／ ａＫ ＞以上である透水性の高い限外）濾
過膜を提供せんとするものである。
［問題点を解決するための手段］
本発明は多孔性重合体からなる支持体にスルホン化ポリ
スルホンと無機酸または有機酸の塩を含む水系溶液を被
覆したのち熱処理することからなる複合限外；濾過膜の
製造方法に関する。
スルホンと無機酸または有機酸の塩を含む水系溶液を被
覆したのち熱処理することからなる複合限外；濾過膜の
製造方法に関する。
スルホン化ポリスルホンは複合逆浸透膜用素材として検
討されたことがあり、具体例としては、スルホン化ポリ
スルホンを活性層、ポリスルホンを支持体とする逆浸透
用複合中空糸膜がある（ビー・ビー・レボ−１へ８１−
１６７２１５＞。しかしながら、スルホン化ポリスルホ
ンを用いた限外；濾過膜はほとんど研究されていなかっ
た。本発明者らは複合限外シ濾過膜において、スルホン
化ポリスルホンを活性層とし、かつ該活性層の被覆の際
に被覆溶液に無機酸または有機酸の塩を添加することに
より、分画分子量が小さくて、かつ透水性のすぐれた複
合限外濾過膜が得られることを見い出したものである。
討されたことがあり、具体例としては、スルホン化ポリ
スルホンを活性層、ポリスルホンを支持体とする逆浸透
用複合中空糸膜がある（ビー・ビー・レボ−１へ８１−
１６７２１５＞。しかしながら、スルホン化ポリスルホ
ンを用いた限外；濾過膜はほとんど研究されていなかっ
た。本発明者らは複合限外シ濾過膜において、スルホン
化ポリスルホンを活性層とし、かつ該活性層の被覆の際
に被覆溶液に無機酸または有機酸の塩を添加することに
より、分画分子量が小さくて、かつ透水性のすぐれた複
合限外濾過膜が得られることを見い出したものである。
本発明の支持体として使用する多孔性重合体膜はポリス
ルホン、ポリ塩化ビニール、ポリ塩化ビニリデン、塩素
化ポリ塩化ビニル、ポリ弗化ビニリデン、ポリカーボネ
ート、ポリアクリロニトリルなどの公知の各種重合体か
ら得られる多孔性膜が含まれる。この中、耐圧性、耐熱
性、耐酸性、耐アルカリ性から多孔性ポリスルホンが好
ましい。
ルホン、ポリ塩化ビニール、ポリ塩化ビニリデン、塩素
化ポリ塩化ビニル、ポリ弗化ビニリデン、ポリカーボネ
ート、ポリアクリロニトリルなどの公知の各種重合体か
ら得られる多孔性膜が含まれる。この中、耐圧性、耐熱
性、耐酸性、耐アルカリ性から多孔性ポリスルホンが好
ましい。
ポリスルホンには次式（Ｉ＞、（Ｉ［＞または（Ｉ［）
式で表わされる繰返し単位を有する重合体等がおるが、
これらの中、いずれを用いてもよい。
式で表わされる繰返し単位を有する重合体等がおるが、
これらの中、いずれを用いてもよい。
多孔性ポリスルホンの製造方法はよく知られているよう
に、（例えば“オフィス・オブ・セイリーン・ウォータ
・リサーチ・アンド・デイベロツプメント・プログレス
・レボ−１〜”Ｎ、３５９（１９６８）に記載されてい
る）次の手順で製膜される。ポリエステル製不織布また
はタフタ等の補強材に、ポリスルホンのジメチルホルム
アミド等の水溶性の溶媒に溶解させた溶液を塗布したの
ち、実質的に水からなる媒体中で凝固（ゲル化）する。
に、（例えば“オフィス・オブ・セイリーン・ウォータ
・リサーチ・アンド・デイベロツプメント・プログレス
・レボ−１〜”Ｎ、３５９（１９６８）に記載されてい
る）次の手順で製膜される。ポリエステル製不織布また
はタフタ等の補強材に、ポリスルホンのジメチルホルム
アミド等の水溶性の溶媒に溶解させた溶液を塗布したの
ち、実質的に水からなる媒体中で凝固（ゲル化）する。
次に純水で洗浄する。このようにして得られた多孔性ポ
リスルホンは表面には数十〜数百大程度の大きさで表面
から裏面にいくほど大きくなる微細孔を有する。また孔
の占有面積は表面で１０〜２０％程度であり、内部から
裏面にいくほど広くなっている。
リスルホンは表面には数十〜数百大程度の大きさで表面
から裏面にいくほど大きくなる微細孔を有する。また孔
の占有面積は表面で１０〜２０％程度であり、内部から
裏面にいくほど広くなっている。
本発明の活性層となるスルホン化ポリスルホンの合成は
一般に知られている方法でよく、例えば米国特許第３，
７０９，８４１号公報、特開昭５２−１３７４９９号公
報に記載の方法に準じて実施できる。適当なスルホン化
剤として、硫酸、発煙＠酸、クロルスルホン酸、三酸化
イオウとトリエチルホスフェイトのコンプレックスが必
るが、クロルスルホン酸が好ましく、原料となるポリス
ルホンは上記のいずれであっても差し支えないが、次式
で表わされる繰り返し単位を有するのが反応性の観点か
ら好ましい。
一般に知られている方法でよく、例えば米国特許第３，
７０９，８４１号公報、特開昭５２−１３７４９９号公
報に記載の方法に準じて実施できる。適当なスルホン化
剤として、硫酸、発煙＠酸、クロルスルホン酸、三酸化
イオウとトリエチルホスフェイトのコンプレックスが必
るが、クロルスルホン酸が好ましく、原料となるポリス
ルホンは上記のいずれであっても差し支えないが、次式
で表わされる繰り返し単位を有するのが反応性の観点か
ら好ましい。
スルホン化反応は一般にスルホン化剤に対して不活性で
あり、ポリスルホンを溶解さける溶媒が必要でおる。ポ
リスルホンを溶解させる溶媒としては、塩化メチレン、
クロロホルム、１．２−ジクロロエタン、Ｌｌ、２．２
−テトラクロロエタンが適当である。
あり、ポリスルホンを溶解さける溶媒が必要でおる。ポ
リスルホンを溶解させる溶媒としては、塩化メチレン、
クロロホルム、１．２−ジクロロエタン、Ｌｌ、２．２
−テトラクロロエタンが適当である。
反応温度は２５°Ｃ以下で行なわれ、用いるスルホン化
剤の量は、上記繰り返し単位にいくつのスルホン基を導
入するかによって変わるが、通常、上記繰り返し単位当
り、０．３〜１．５当量用いられ、適当な溶解性を持つ
観点からすると、好ましくは０．ｇ当量である。
剤の量は、上記繰り返し単位にいくつのスルホン基を導
入するかによって変わるが、通常、上記繰り返し単位当
り、０．３〜１．５当量用いられ、適当な溶解性を持つ
観点からすると、好ましくは０．ｇ当量である。
スルホン化ポリスルホンの渦造は１３Ｃ−Ｎ Ｍ Ｒス
ペク１〜ルで確認した 繰り返し単位当りのスルホン基の数は、前述のように、
スルホン化剤、反応条件によって変るが、通常、０．３
〜１．０個、好ましくは、０．５〜０．９個がよい。す
なわち、スルホン化ポリスルホンの溶液を調製し、多孔
性重合体膜に塗布または含浸する際、その溶媒は多孔性
重合体膜を溶解しないものが必要であり、また、限外シ
濾過膜の実用性の点から水溶性スルホン化ポリスルホン
は使えない。繰り返し単位当りに０．５〜０．９個のス
ルホン基を有するスルホン化ポリスルホンは水に溶りず
、水−アルコール混合溶媒に溶けるため、好ましい。
このように合成されたスルホン化ポリスルホンと無機酸
または有殿酸の塩を水と水に可溶性の有機溶媒との混合
溶媒に溶解し、被覆溶液を調製する。
ペク１〜ルで確認した 繰り返し単位当りのスルホン基の数は、前述のように、
スルホン化剤、反応条件によって変るが、通常、０．３
〜１．０個、好ましくは、０．５〜０．９個がよい。す
なわち、スルホン化ポリスルホンの溶液を調製し、多孔
性重合体膜に塗布または含浸する際、その溶媒は多孔性
重合体膜を溶解しないものが必要であり、また、限外シ
濾過膜の実用性の点から水溶性スルホン化ポリスルホン
は使えない。繰り返し単位当りに０．５〜０．９個のス
ルホン基を有するスルホン化ポリスルホンは水に溶りず
、水−アルコール混合溶媒に溶けるため、好ましい。
このように合成されたスルホン化ポリスルホンと無機酸
または有殿酸の塩を水と水に可溶性の有機溶媒との混合
溶媒に溶解し、被覆溶液を調製する。
本発明の無機酸の塩には、ハロゲン化水素酸、硝酸、硫
酸およびリン酸のアルカリ金属塩、アルカリ土類金属塩
、鉄族元素塩およびアンモニウム塩、例えば、塩化リチ
ウム、消閑リチウム、塩化ナトリウム、塩化カルシウム
、塩化マグネシウム、塩化第１鉄、塩化第２鉄、塩化ア
ンモニウム、硫酸アンモニウム等が含まれる。有機酸の
塩にはカルボン酸、オキシカルボン酸のアルカリ金属塩
、アンモニウム塩、例えば、酢壊ナトリウム、クエン酸
ナトリウム、クエン酸アンモニウム等が含まれる。該溶
液中のスルホン化ポリスルホンの濃度は０．０５〜２０
重量％、好ましくは０．５〜２重間％である。無機酸ま
たは有機酸の塩の濃度は、スルホル化ポリスルホンに対
して５〜４００ｉ１ｉ％、好ましくは２０〜２００重量
％になるようにする。該溶液の溶媒としては水とメチル
アルコール、エチルアルコール、プロピルアルコールま
たはイソプロピルアルコール等の水溶性の有機溶媒の混
合溶媒を、両者の混合比１：９〜９：１で使用する。
酸およびリン酸のアルカリ金属塩、アルカリ土類金属塩
、鉄族元素塩およびアンモニウム塩、例えば、塩化リチ
ウム、消閑リチウム、塩化ナトリウム、塩化カルシウム
、塩化マグネシウム、塩化第１鉄、塩化第２鉄、塩化ア
ンモニウム、硫酸アンモニウム等が含まれる。有機酸の
塩にはカルボン酸、オキシカルボン酸のアルカリ金属塩
、アンモニウム塩、例えば、酢壊ナトリウム、クエン酸
ナトリウム、クエン酸アンモニウム等が含まれる。該溶
液中のスルホン化ポリスルホンの濃度は０．０５〜２０
重量％、好ましくは０．５〜２重間％である。無機酸ま
たは有機酸の塩の濃度は、スルホル化ポリスルホンに対
して５〜４００ｉ１ｉ％、好ましくは２０〜２００重量
％になるようにする。該溶液の溶媒としては水とメチル
アルコール、エチルアルコール、プロピルアルコールま
たはイソプロピルアルコール等の水溶性の有機溶媒の混
合溶媒を、両者の混合比１：９〜９：１で使用する。
該溶媒の多孔性重合体膜への被覆方法には公知の手段が
いずれも適用可能である。例えば、多孔性重合体膜の上
に該溶液をコーティングする方法、多孔性重合体膜を該
溶液に浸漬する方法、多孔性重合体膜の上に該溶液をス
プレーする方法などが挙げられる。
いずれも適用可能である。例えば、多孔性重合体膜の上
に該溶液をコーティングする方法、多孔性重合体膜を該
溶液に浸漬する方法、多孔性重合体膜の上に該溶液をス
プレーする方法などが挙げられる。
熱処理は一般に熱風乾燥機等を使用し、１００〜１６゛
Ｏ℃の温度で行うのが好ましい。
Ｏ℃の温度で行うのが好ましい。
（実施例）
以下に実施例により本発明を具体的に説明する。
実施例１〜９
タテ３０ｃｍ、ヨコ２０ｃｍの大きざのポリエステル繊
維からなるタフタ（タテ糸、ヨコ糸とも１５０デニール
のマルチフィラメント糸、織密度タテ９０本／インチ、
ヨコ６７本／インチ、厚さ１６０μ）をガラス板上に固
定し、その上にポリスルホン（ユニオン・カーバイト社
製のＵｄｅｌ ３５００）の１６重量％ジメチルホル
ムアミド（ＤＭＦ＞溶液を２００μの厚みで室温（２０
’Ｃ）でキャストし、ただちに純水中に浸漬して５分間
放置することによって繊維補強多孔性ポリスルホン（以
下ＦＲ−ＰＳと略す）を作製する。
維からなるタフタ（タテ糸、ヨコ糸とも１５０デニール
のマルチフィラメント糸、織密度タテ９０本／インチ、
ヨコ６７本／インチ、厚さ１６０μ）をガラス板上に固
定し、その上にポリスルホン（ユニオン・カーバイト社
製のＵｄｅｌ ３５００）の１６重量％ジメチルホル
ムアミド（ＤＭＦ＞溶液を２００μの厚みで室温（２０
’Ｃ）でキャストし、ただちに純水中に浸漬して５分間
放置することによって繊維補強多孔性ポリスルホン（以
下ＦＲ−ＰＳと略す）を作製する。
１αの三つロフラスコに、２００ｍ１の１．２−ジクロ
ロエタンを入れ、３０．０ｇ（６８ｍｍｏｌ＞のポリス
ルホン（ＬＪＣＣ社製Ｕｄｅｌ ｏ−１７００）を溶
解さＵた。次に攪拌しながら２０ｍ１の１．２−ジクロ
ロエタンに溶解させた７、１０（６１、２ｍｍｏｌ＞の
クロロスルホン酸を滴下ロー１へより、３０分間で滴下
した。温度は２５°Ｃ以下で攪拌した。沈澱したスルホ
ン化ポリスルホンを；濾過して集め、１，２−ジクロロ
エタンで洗浄し、次に、水で洗浄した。水洗は最少の洗
浄過程からの水がＰＨ７になるまで行なった。最後にス
ルホン化ポリスルホンを７０’Ｃで４０時間真空乾燥し
た。
ロエタンを入れ、３０．０ｇ（６８ｍｍｏｌ＞のポリス
ルホン（ＬＪＣＣ社製Ｕｄｅｌ ｏ−１７００）を溶
解さＵた。次に攪拌しながら２０ｍ１の１．２−ジクロ
ロエタンに溶解させた７、１０（６１、２ｍｍｏｌ＞の
クロロスルホン酸を滴下ロー１へより、３０分間で滴下
した。温度は２５°Ｃ以下で攪拌した。沈澱したスルホ
ン化ポリスルホンを；濾過して集め、１，２−ジクロロ
エタンで洗浄し、次に、水で洗浄した。水洗は最少の洗
浄過程からの水がＰＨ７になるまで行なった。最後にス
ルホン化ポリスルホンを７０’Ｃで４０時間真空乾燥し
た。
得られたスルホン化ポリスルホンは１３Ｃ−ＮＭＲで構
造を確認したところ、ポリスルボン繰り返し単位当り０
．６個のスルホン基があった。
造を確認したところ、ポリスルボン繰り返し単位当り０
．６個のスルホン基があった。
このスルホン化ポリスルホン５ｇと表−１に示した塩５
ｇを水とエチルアルコールとの混合溶媒（重量比１：１
）４９０Ｃ］に溶解して被覆溶液を調整した。この溶液
にＦＲ−ＰＳを室温（２５°Ｃ）で２分間浸漬した。次
いで、該溶液で濡れたＦＲ−ＰＳを取り出して熱風乾燥
機に入れ、’１４０’ｃで５分間熱処理を行なった。
ｇを水とエチルアルコールとの混合溶媒（重量比１：１
）４９０Ｃ］に溶解して被覆溶液を調整した。この溶液
にＦＲ−ＰＳを室温（２５°Ｃ）で２分間浸漬した。次
いで、該溶液で濡れたＦＲ−ＰＳを取り出して熱風乾燥
機に入れ、’１４０’ｃで５分間熱処理を行なった。
以上のようにして作成した復合膜を平均分子聞９．００
０のポリエチレングリコールの０．１重量％水溶液、３
ｋＣＪ／ｃｄ、２５°Ｃの条件下で限外；濾過デス１〜
を行なった結果、表−１に示した性能を得た。
０のポリエチレングリコールの０．１重量％水溶液、３
ｋＣＪ／ｃｄ、２５°Ｃの条件下で限外；濾過デス１〜
を行なった結果、表−１に示した性能を得た。
比較例１
実施例１において被覆溶液としてスルホン化ポリスルホ
ン５ｑを水とエチルアルコールとの混合浴ｒｓ＜重量比
１：１）４９５Ｃ］に溶解した溶液を使用する以外は同
様に行なった。限外濾過デス）〜の結果を表−１に示す
。
ン５ｑを水とエチルアルコールとの混合浴ｒｓ＜重量比
１：１）４９５Ｃ］に溶解した溶液を使用する以外は同
様に行なった。限外濾過デス）〜の結果を表−１に示す
。
比較例２
実施例１において被覆溶液としてスルホン化ポリスルホ
ン０．５ｇを水とエチルアルコールとの混合溶媒（重量
１ ：１）４９９．５ｇに溶解した溶液を使用する以外
は同様に行なった。限外シ濾過テストの結果を表−１に
示す。
ン０．５ｇを水とエチルアルコールとの混合溶媒（重量
１ ：１）４９９．５ｇに溶解した溶液を使用する以外
は同様に行なった。限外シ濾過テストの結果を表−１に
示す。
比較例３
実施例１のＦＲ−ＰＳの限外シ濾過テストを行なった。
結果を表−１に示す。
表−１
［発明の効果コ
本発明は上記構成とすることにより、従来例では側底達
成することができなかった、分画分子量が小さく、かつ
透水速度を約２倍（０，５Ｔｒ１ｇ／Ｔｒ１２・日・（
ｋＣＪ／１ａｆ））以上とすることができた。この理由
は塩によって活性層の孔構造、形状などが最適化されコ
ントロールされるからと考えられる。
成することができなかった、分画分子量が小さく、かつ
透水速度を約２倍（０，５Ｔｒ１ｇ／Ｔｒ１２・日・（
ｋＣＪ／１ａｆ））以上とすることができた。この理由
は塩によって活性層の孔構造、形状などが最適化されコ
ントロールされるからと考えられる。
Claims (1)
- （１）多孔性重合体膜からなる支持体上にスルホン化ポ
リスルホンと無機酸または有機酸の塩を含む水系溶液を
被覆したのち熱処理することを特徴とする複合限外ろ過
膜の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP22041785A JPS6279811A (ja) | 1985-10-04 | 1985-10-04 | 複合限外濾過膜の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP22041785A JPS6279811A (ja) | 1985-10-04 | 1985-10-04 | 複合限外濾過膜の製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6279811A true JPS6279811A (ja) | 1987-04-13 |
Family
ID=16750779
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP22041785A Pending JPS6279811A (ja) | 1985-10-04 | 1985-10-04 | 複合限外濾過膜の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS6279811A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US5401410A (en) * | 1992-06-12 | 1995-03-28 | Gambro Dialysatoren Gmbh & Co. Kg | Membrane and process for the production thereof |
-
1985
- 1985-10-04 JP JP22041785A patent/JPS6279811A/ja active Pending
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US5401410A (en) * | 1992-06-12 | 1995-03-28 | Gambro Dialysatoren Gmbh & Co. Kg | Membrane and process for the production thereof |
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