JPS62190249A - ポリエステル組成物 - Google Patents

ポリエステル組成物

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JPS62190249A JP62000337A JP33787A JPS62190249A JP S62190249 A JPS62190249 A JP S62190249A JP 62000337 A JP62000337 A JP 62000337A JP 33787 A JP33787 A JP 33787A JP S62190249 A JPS62190249 A JP S62190249A
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 (産業上の利用分野) 本発明は熱可塑性ポリエステル、特にポリブチレンテレ
フタレート (P B T)のようなポリ (Cz〜C
4アルキレンテレフタレート)を含むポリエステルの組
成物に関する。
(従来の技術) PBTもしくはその他のポリ (CZ〜C,アルキレン
テレフタレート)は成形材料に広く用いられており、こ
の種の成形材料には耐衝撃性向上剤を含有するものもあ
る。たとえば、米国特許第3.864゜428号、同第
4,257,937号、同第4,180,494号、お
よび同第4.280,948号は、この種のポリエステ
ル樹脂を使用した成形材料を開示しており、これらの特
許に開示の組成物は、さらにMBSポリマーを含むコア
ーシェル型耐衝撃性向上剤と、米国特許第4,034,
016号に記載の種類の芳香族ポリカーボネートとが配
合されている。このような各種の従来のポリエステル組
成物は多(の使用目的に十分なものであるが、用途によ
っては機械的および熱的特性が完全には十分でないこと
もある。
米国特許第4,304,709号は、本質的にビスフェ
ノールおよびジカルボン酸モノマー成分からなる線状芳
香族ポリエステルと、メチルメタクリレート、1,3−
ブタジェンおよびスチレンよりなるコアーシェルポリマ
ー(MBSポリマー)とのブレンドを開示している。
米国特許第4,348.500号は、本質的にビスフェ
ノールおよびジカルボン酸モノマー成分からなる線状芳
香族ポリエステルと、ポリエチレンテレフタレート(P
ET)のようなポリエステルおよびエポキシドとのブレ
ンドを開示している。
(発明が解決しようとする問題点) ここに、本発明の目的は、改良されたポリエステル成形
材料を提供することである。公知の従来の組成物に比べ
て、本発明の組成物は機械的および熱的性質が改善され
ており、たとえば熱変形温度および高温強度が向上し、
また特に低温での衝撃強度も向上している。
(問題点を解決するための手段) 本発明の改良されたポリエステル成形用組成物、すなわ
ち成形材料は、本質的に下記成分(Il)、(blおよ
び(clから構成される。
(al約10〜90重量%のポリ (Ct〜C4アルキ
レンテレフタレート)〔ただし、このポリ (02〜C
4アルキレンチレフクレート)の少なくとも約50i1
t%は固存粘度が約0.5〜2.0dl/gのポリブチ
レンテレフタレートである〕 ; +bl成分(a)、(bl kよび(c)の合計量に基
づいて約8〜50重量%の量の、本質的にビスフェノー
ルおよびジカルボン酸モノマー成分からなる線状芳香族
ポリエステル; (c)成分+a)、(b)および(c)の合計量に基づ
いて約10〜40重量%の量の、下記il+および(2
)よりなる群から選ばれた耐衝撃性向上剤、 (1)C1〜C6アルキルアクリレート約75〜99.
8重量%、全てが実質的に同じ反応速度で重合する2以
上の付加重合性反応性基を有するポリエチレン性不飽和
モノマーからなる架橋剤七ツマー0.1〜5重量%、お
よび2以上の付加重合性反応性基を有し、この反応性基
の少なくとも1つが他の少なくとも1つの反応性基と実
質的に異なる重合速度で重合するポリエチレン性不飽和
モノマーからなるグラフト結合剤モノマー0.1〜5M
194からなるモノマー系の1合により得られた第1の
エラストマー相約25〜95重量%と、該エラストマー
相の存在下での重合により得られた最終の剛性熱可塑性
相約75〜5重〒%、点からなるコアーシェル型ポリマ
ー; (2)ブタジェン単位がポリマー全体の少なくとも50
モル%を占めるブタジ、エンポリマーと少なくとも1種
のビニルポリマーとにより形成されたブタシュン系コア
ーシェルポリマー。
本発明の好適態様乙こおいて、PBTは、fa)、(h
)および(c)の合計の少なくとも約50重量%を占め
る。
本発明の組成物に使用するのに適した線状芳香族ポリエ
ステル(ボリアリーレー1=)は、ジカルボン酸成分が
テレフタル酸、イソフタル酸もしくはこれらの混合物で
あり、ビスフェノール成分がビスフェノールAであるも
のである。
好適なブタシュン系コアーシェルポリマーは、ブタジェ
ン系ゴム状コアと、スチレンの重合により得られた第2
段の相と、アクリi/−トからなる最終段の相とからな
るM B S系のものである。
(作用) 上述1〜だように、本発明の組成物はポリブチレンチレ
フタレ−1・ (PBT)、芳香族ポリエステルおよび
コアーン工ル型耐用7性向上剤を含有す机 本発明で使用するPBTは、テレフタル酸もしくはテレ
フタル酸のジフルキルエステル(例、ジメチルテレフタ
レート)を、炭素数4のジオール(例、テ)・ラメチレ
ングリコール)と反応さゼるといった任意の適当な方法
で製造したものでよい。
本発明で使用するPBTは、固有粘度(intrins
icviseosity)が、0−クロロフェノール中
25℃で測定して約0.5〜2.0 d17gのもので
あり、固有粘度約0.5〜1.3のものが好ましい。P
BTの製法、ならびに所望の固有粘度のPUTを得る方
法は、当業者には周知である6かかる慣用のPBTの製
造方法は、たとえば米国特許第2,465,319号に
詳述されている。
PBTのほかに、本発明の組成物は、ポリエチし・ンテ
レフクレー)(PET)およびプロプロピレンテレフタ
レート(PPT)のような他のポリ(C2−C−アルキ
レンチ1ノフタレート)を含有しでいてもよい。これら
も、PBTと同様に、任意の適当な慣用方法Cより製造
できる。
本発明で使用するのに通17た好ましい線状芳香族ポリ
エステル(ポリアリ−レート)としては、下記の式で示
されるものがある。
(1式) 式中、Xおよびyは整数であり、x:yの比は、X約1
0〜90;X約10〜90の範囲内であり、このポリア
リ−レートのt容融流速(VFR)は、ASTH[14
238により、条件0で測定して約0.1〜2.0であ
る。溶!+!流速約0.5へ−1゜5およびX約10〜
40;X約30〜90の比率のものが特に好ましいやこ
の好ましい構造のボリアリーレ−1・はまた約2重う%
までの連鎖停止(末端封鎖)モノマーを含有することち
できる。
本発明に使用するのに適(−だポリアリーレ−1・は、
セラニーズ社のデュレル(Durel)400およびユ
ニオン・カーバイド社のアーデル(Ardel)d−1
00を始めとする多くの市販品を利用することができる
本発明の組成物およびその製造方法に使用するのに適し
た線状芳香族ポリエステル(ポリアリ−17−ト)は周
知であり、米国特許第4,304.709号に詳述され
ているので、参照されたい2本発明の組成物Gこ使用す
るのに好適な線状芳香族ポリエステル(ポリアリーレ−
1・)は、ビスフェノールAと、ジカルボン酸モノマー
成分としてテレフタル酸、イソフタル酸もしくはこれら
の混合物とを使用するものであるや 上述した種類の2fリアリーレートは、本発明の組成物
中において、ポリ (C,−C,アルキレン、I−1ノ
フクレート)、ポリアリ−・レーlおよびコアーシェル
型耐衝撃性向上削の合計量に基づいて1、約1(〜・5
0重憧%、より好ましく i、::約8−20重債%の
ラ−で存在させる。
本発明の組成物乙こ使用するのに好適な耐?Ji撃性向
上剤は、コアーシェルポリマーとして一般に公知の多相
型のものであり、これはブタジェンを含む七ツマー類か
ら重合したコアーシエルポリマー(ブタジェン系)ある
いは米国特許第4.096,202号に記載の種類のコ
アーシェルポリマー (アクリレート系)のいずれでも
よい、扱者のアクリレート系ポリマーは、約25〜95
重量%の第1のエラストマー相および約75〜5重量%
の最終の剛性熱可塑性相を含む、1もしくは2以上の中
間相を任意に介在させることができ、その方が好ましい
。たとえば、約75〜100重量%のスチレンから重合
した相を中間段として介在させることができる。第1段
階は、01〜C,アルキルアクリレート約75〜99゜
8重量%から重合したものであり、ガラス転移温度が約
10℃以下のアクリルゴムコアを生ずる。このポリマー
は、0.1〜5重量%の架橋剤モノマーで架橋されてお
り、また0、1〜5重量%のグラフト結合剤モノマーを
さらに含存している。好ましいアルキルアクリレートは
ブチルアクリレートである。架橋剤モノマーは、2以上
の付加1合性反応性基を有し、その全てが実質的に同じ
反応速度で重合するポリエチレン性不飽和モノマーであ
る。
好適な架橋剤モノマーとしては、ブチレンジアクリレー
トおよびジアクリレート、トリメチロールプロパントリ
メタクリレートなどのポリオールのポリアクリル酸およ
びメタクリル酸エステル類;ジおよびトリビニルベンゼ
ン、ビニルアクリレートおよびメタクリレート、などが
挙げられる。
好ましい架橋剤モノマーはブチレンジアクリレートであ
る。グラフト結合剤モノマーは、2以上の付加重合性反
応性基を有し、その少なくとも1つが該反応性基の他の
少なくとも1つと実質的に異なる重合速度で重合するポ
リエチレン性不飽和モノマーである。グラフト結合剤モ
ノマーの機能は、エラストマー相内、特に重合の後の方
の段階、従ってエラストマー粒子の表面もしくはその近
傍においである程度の残留不飽和結合を供給することで
ある。好ましい最終段階モノマー系は、少なくとも約5
0重量%のC+−Cmアルキルメタクリレートである。
本発明の組成物に使用するのに好適なアクリレート系コ
アーシェルポリマーは、ローム・アンド・ハース社から
パラロイド(Paraloid) KM−330の商品
名で市販されている。
本発明の組成物に使用するのに適したブタジェン系コア
ーシェルポリマーは周知であり、たとえば米国特許第4
,180,494号に記載されている。かかるブタジェ
ン系コアーシェルポリマーは、好ましくはブタジェン単
位がポリマー全体の少な(とも50モル%を占めるブタ
ジェン系ポリマーのコアと、アクリルもしくはメタクリ
ル酸の誘導体のような少なくとも1種のビニルモノマー
との間に形成したグラフトコポリマーからなる。好まし
い態様にあっては、2以上のビニルモノマーをブタジェ
ンゴムにグラフト共重合させる。たとえば、好ましいコ
ポリマーは、ブタジェン系ゴム状コア、スチレンから重
合した第2段ポリマー相、ならびにメチルメタクリレー
トおよび1.3−ブチレングリコールジメタクリレート
から重合した最終段ポリマー相、すなわちシェルを有す
る3相ポリマーである。
本発明の組成物に使用するのに通したブタジェン系コア
ーシェル型耐衝撃性向上剤の市販品の例は、ローム・ア
ンド・ハース社から市販のパラロイドに?l−653、
およびエム・アンド・ティー・ケミカルズ(M & T
 Chemicals)社から市販のメタブレン(Me
tablen) C−223である。
耐衝撃性向上剤は、本発明の組成物において、ポリ (
Ct ”” C−アルキレンテレフタレート)、ポリア
リ−レート、およびコアーシェル型耐衝撃性向上剤の合
計量に基づいて約10〜40重量%、より好ましくは約
10〜25重量%の範囲内の量で使用される。
所望により、本発明の組成物は、PBT成形材料の製造
に慣用されている熱安定性を有する強化用繊維もしくは
充填材を含有していてもよい、シランなどのカップリン
グ剤で処理されたガラス繊維が好ましい強化用繊維であ
る。かかる強化用繊維は一般に成形用組成物の総″!J
L量の約8〜50重量%の範囲内の量で使用され、任意
の適当な方法で成形用組成物に配合することができる。
配合は、たとえば、予め形成した組成物に対して別個の
押出ブレンド工程で配合する方法や、本発明の組成物か
ら製品を射出成形する際i:二Aitl成物中乙こ配合
する方法でよい。好適な強化用充填祠の例と1−Tは、
マイカ、1′7−Aラストカイト、クレー、およびタル
クがある。机維と充填材の(ii用も可能である。ガラ
ス繊維とマイカ充填材との併用は特に有用である。炭酸
カルシウムも充填材として好適である8本発明の成形用
組成物は、ポリ (Ct”C4アルキレンテレフタレー
ト)、ポリアリ−レートおよびコアーシ五ル型耐衝堅性
向上剤の合計量に基づいて約40重量%以下の量の適当
な難燃剤を含有しでいてもよく、さらに最終製品の所望
の特性j1こ著しい悪影響を及ぼさないその他の添加剤
も比較的少■なら含有1.うる。かかる追加の配合材料
の例としては、使用組成および目的とする製品の種類L
コもよるが、核形成剤、安定剤、着色剤、茫型剤、発泡
剤などがある。かかる追加の添加剤を配合する場合、こ
名らは−む1Lこ組成物全体の約20’ffX’:!t
9’以下の登とする。
特r、こ好適な態様v二おいて、本発明の組成物は、下
記の(i)もしく:よ(ii>のいずれかの難燃剤を、
ポリ (C2〜・C,アルキレンテレフタレート)、ポ
リ了り−!メノーおよび耐衝;性向上剤の合計量に基づ
いて約40重量%以下、好ましくは約10−35重最先
の範囲内の量で^有する。
(i)一般式: (式中、R1およびt?4は水素、低級アルキル、も1
゜くはフェニル基であり、XIおよび×2はブロモであ
り、mおよびrは1〜4である)で示される反1Ji単
位を2〜10s位含有し、約200″r:以上に加熱さ
れた場合に末端が一般式: (式中、×3およびX4はブロモであり、pおよびcl
は1〜5である)で示されるハロゲン化芳香族置換基と
な?り、軟化点が杓300°C未満であるハ盲コ・”1
゛ン化2フェノールカー、(εネートの低分子量ポリマ
ー; (i i)前記ポリマー(i)と、酸化アンチモン、オ
キシ塩化アンチモン、リン酸アンチモン、カプロン酸ア
ンチモンなどの無機もしくは有機アンチモン含有化合物
との混合物。
上記種類の特に好ましい難燃剤ば、米国特許第3.85
5.277号に詳述されているので、参照されたい。
特に好まj7い難燃剤ば、下記の式で示される低分子量
ポリマーである。
r この種の髄燃剤を使用すると、本発明の組成物の伸び特
性の実質的力・つ予セ例の改善が得られろ。
以下に実施例を挙げ下本発明の各種具体例を例示するが
、これにより本発明の範囲が制限されるものではない。
以下の実施例において使用した材料を次に説明する。
Ll       −−一−説−−泗一−−−−−−−
−−PBT:  o−クロロフェノール中25℃で潅1
1定して161〜1.3 tU/gの固有粘度を有する
ポリブチレンチレフタレ・−ト ボリアリーレーE: セラニーズ社からデコ、1.・ル
400の商品名で市販の線状芳香族ポリエステル(1式
で示され、式中x:y””25:15 、MFR= 0
.8の材料から本質的になると考えられる) ポリカーボネート:  ゼネラル・エレクトリスク社か
らレキザン(LEXAN) 141の商品名で市販の、
MFR−10,9のビスフェ、ノールAポリカーボネー
ト MBS−1:  o−ム・アンド・バー入社から1()
1653の商品名で市販のノタクリレー 1−ブタジェ
ン−スチレン系コアーシェ ル型耐衝撃性向上剤 MBS−■: エム・アンド・ティー・ケミカルズ社か
らメタブレンC−223の商品名で市販のメタクリレー
ト−ブタジェン− スチレン系コアーシェル型耐衝撃性向 上剤 BA−MMA :  ローム・アンド・ハース社からK
M 330の商品名で市販のブチルアクリレート−メチ
ルメタクリレート系コア ーシェル型耐衝撃性向上剤 PR−1:  グレート・レイクズ・ケミカル社(Gr
eat Lakes Chemical Co、) か
らBC5Bの商品名で市販の、■式で示される臭 素化ポリカーボネート FR−n :  ローレル・インダストリーズ(Lau
rel Industries)社から市販の超微細酸
化アンチモン粉末 下記実施例に記載の成形用組成物は、次のようにして調
製した。まず、全成分を必要に応じて乾燥し、次いでハ
ーティノヒ(Ilartig)  1軸押出機もしくは
ワーナー・アンド・フレイプラー(Werner an
d Pfleiderer) 2軸押出機で成分混合物
を押出した。得られた押出混合物を完全に乾燥した後、
4オンスのパン・トーン(Van Dorn)成形装置
でASTM試験片を成形した。混合において、1軸(S
S)押出の場合には約250℃の押出温度を維持し、2
軸(TS)押出機を使用した場合には約290℃の押出
温度を維持した。成形条件は、溶融ポリマ一温度510
〜530′″F (266〜277℃)、金型温度約1
00〜120″’F(38〜49℃)であった。
去立■上二耳 本実施例は、各種成形用組成物の衝撃強度、引張強度、
極限伸び、曲げ弾性率および曲げ強度を示す。各組成物
の成分組成(重量%)を衝騒試験その他の試験の結果と
ともに次の第1表に示す。
衝撃!it、W11.は、ASTM D−256による
ノツチ付アイシフト試験であり、室温で実施した。引張
試験はASTMD−638に従って、曲げ試験はAST
M D−790に従って行った。
第1表に示した結果から、本発明に係る成形用組成物(
実施例6〜12)は、良好な衝撃特性と同時に優れた伸
びおよび良好な曲げ弾性率および引張強度を示す試験片
を生じたことがわかる。
l′ 実施例番号      −」−−−又−34−−一」[
遁]庄量里− PBT            90    85  
  ’80    90ポリアリ−レート      
                   10MB5−
1           10    15    2
0B5−1 A−MMA 試験結果 ノツチ付アイゾソド(ft/1l))  2.73  
18.2   19.5    0.95引張強度(P
S i) 極限伸び(%) 曲げ弾性率(psi) 曲げ伸度(psi) Nu  −破断せず 箪士入 一厘−−凱一 −ニー 〜−」−i  jo   −用
一 」−針−0,5521,9919,352,3゜6
1   21.8   25.2   21.7   
23.55965   6095   5反治   4
叡O群88   5742   6198276   
280    NB     NB     236 
  222   247248.9fllO汎、700
  ?52.100 214,000 222.000
 21B、000 245,000災茄Ill洛−工賃 本実施例は、本発明の絹7成物に使用するのにした種類
の離燃剤を含有する多数の成形用組成の試験結果を示す
。実施例13〜19の組成物にって行ったノソヂ付アイ
ゾソド、曲げ弾性率、面強度、引張強度および極限伸び
の試験結果を次第2表にまとめて示す。
実施例13〜・19の組成物はざらに、厚み1716イ
チでのUL94の燃焼試験ム;二より燃焼性について試
験1.た。この試験で、実施例19を除いたすべの試験
片でv Qの評価が得られた。
第2表に示した試@結果から、本発明に従っ組成を有す
る実施例16〜19の組成物がこの場合価れだ衝撃強度
と同時に良好な曲げ弾性率およ引張強度を示すことがわ
かる。実施例16〜・19はた、好まj〜い難燃剤を使
用した本発明の組成物ついで極限伸びの著しい改善か得
ら引する二ともしている。
実施例番号       1314 組成(重量%) PB7      48.1 48 ポリアリ−レート ポリカーボネート B5−1 BS−II BA−MMA         25    25FR
−I           20    20FR−n
            4.5   4.5滑剤およ
び酸化防止剤    2.4   2.5押出機の種類
        SS     TS試験結果 )ッチ付アイシフ ト(rt/lb)   2.4  
 2.2曲げ弾性率(ps i)          
207.000曲げ強度(ps i)        
     5 + 080引張強度(psi)    
         4,970極限伸び(%)20 UL−94燃焼試験(1/16’)    V−OV−
0垣又人 一歴一 −坦−17−−坦一 −昶一 40    40    40.5   40    
5025    24.5   24.5   152
4.5 2.5   2    2    2.5   2TS
      TS     TS      SS  
    5S11.5   18.7    LL、5
   16.1   14.6306.000 276
.000 274,000 276.00010.90
0  10.300  9,940  9.7607.
300  6.810  6,490  6.460V
−OV−OV−OV−OV−1 以上に本発明をその好適態様に関連して具体的に説明し
たが、当業者であれば本発明の範囲内で各種の変更をな
すことができることは理解されよう。
出願人 セラニーズ・エンジニアリング・レジンズ・イ
ンコーポレーテド

Claims (14)

    【特許請求の範囲】
  1. (1)本質的に下記成分(a)、(b)および(c)か
    らなるポリエステル成形用組成物。 (a)約10〜90重量%のポリ(C_2〜C_4アル
    キレンテレフタレート)〔ただし、このポリ(C_2〜
    C_4アルキレンテレフタレート)の少なくとも約50
    重量%は固有粘度が約0.5〜2.0dl/gのポリブ
    チレンテレフタレートである〕; (b)成分(a)(b)および(c)の合計量に基づい
    て約8〜50重量%の量の、本質的にビスフェノールお
    よびジカルボン酸モノマー成分からなる線状芳香族ポリ
    エステル; (c)成分(a)、(b)および(c)の合計量に基づ
    いて約10〜40重量%の量の、下記(1)および(2
    )よりなる群から選ばれた耐衝撃性向上剤、 (1)C_1〜C_6アルキルアクリレート約75〜9
    9.8重量%、全てが実質的に同じ反応速度で重合する
    2以上の付加重合性反応性基を有するポリエチレン性不
    飽和モノマーからなる架橋剤モノマー0.1〜5重量%
    、および2以上の付加重合性反応性基を有し、この反応
    性基の少なくとも1つが他の少なくとも1つの反応性基
    と実質的に異なる重合速度で重合するポリエチレン性不
    飽和モノマーからなるグラフト結合剤モノマー0.1〜
    5重量%からなるモノマー系の重合により得られた第1
    のエラストマー相約25〜95重量%と、該エラストマ
    ー相の存在下での重合により得られた最終の剛性熱可塑
    性相約75〜5重量%、とからなるコアーシェル型ポリ
    マー;
  2. (2)ブタジエン単位がポリマー全体の少なくとも50
    モル%を占めるプタジエンポリマーと少なくとも1種の
    ビニルポリマーとにより形成されたブタジエン系コアー
    シェル型ポリマー。 (2)ポリブチレンテレフタレートが成分(a)、(b
    )および(c)の合計量に基づいて少なくとも約50重
    量%を占める、特許請求の範囲第1項記載の成形用組成
    物。
  3. (3)下記(i)もしくは(ii)のいずれかの難燃剤
    を成分(a)、(b)および(c)の合計量に基づいて
    約40重量%以下の量でさらに含有する、特許請求の範
    囲第1項または第2項記載の成形用組成物。 (i)一般式: ▲数式、化学式、表等があります▼ (式中、R^1およびR^2は水素、低級アルキル、も
    しくはフェニル基であり、X^1およびX^2はブロモ
    であり、mおよびrは1〜4である)で示される反復単
    位を2〜10単位含有し、約200℃以上に加熱された
    場合に末端が一般式: ▲数式、化学式、表等があります▼および▲数式、化学
    式、表等があります▼ (式中、X^3およびX^4はブロモであり、pおよび
    qは1〜5である)で示されるハロゲン化芳香族置換基
    となり、軟化点が約300℃未満であるハロゲン化2価
    フェノールカーボネートの低分子量ポリマー; (ii)前記ポリマー(i)と無機もしくは有機アンチ
    モン含有化合物との混合物。
  4. (4)前記難燃剤を、成分(a)、(b)および(c)
    の合計量に基づいて約10〜35重量%の量で存在させ
    た、特許請求の範囲第3項記載の成形用組成物。
  5. (5)前記難燃剤が、下記一般式で示されるものである
    、特許請求の範囲第4項記載の成形用組成物。 ▲数式、化学式、表等があります▼
  6. (6)前記綿状芳香族ポリエステルが下記の式:▲数式
    、化学式、表等があります▼ (式中、xおよびyは整数であり、x:yの比はx約1
    0〜90:y約10〜90である)で示されるものであ
    り、その溶融流速がASTM D−1238に従って条
    件0で測定して約0.1〜2.0の範囲内である、特許
    請求の範囲第1項〜第5項のいずれかに記載の成形用組
    成物。
  7. (7)前記耐衝撃性向上剤が、C_1〜C_6アルキル
    アクリレート約75〜99.8重量%、全てが実質的に
    同じ反応速度で重合する2以上の付加重合性反応性基を
    有するポリエチレン性不飽和モノマーからなる架橋剤モ
    ノマー0.1〜5重量%、および2以上の付加重合性反
    応性基を有し、この反応性基の少なくとも1つが他の少
    なくとも1つの反応性基と実質的に異なる重合速度で重
    合するポリエチレン性不飽和モノマーからなるグラフト
    結合剤モノマー0.1〜5重量%からなるモノマー系の
    重合により得られた第1のエラストマー相約25〜95
    重量%と、該エラストマー相の存在下での重合により得
    られた最終の剛性熱可塑性相約75〜5重量%、とから
    なるコアーシェル型ポリマーである、特許請求の範囲第
    1〜第6項のいずれかに記載の成形用組成物。
  8. (8)前記耐衝撃性向上剤が、C_1〜C_6アルキル
    アクリレートの重合により得た第1のエラストマー相の
    コア、スチレンの重合により得た第2段の相、および少
    なくとも約50重量%がC_1〜C_4アルキルメタク
    リレートであるモノマーの重合により得た第3段の剛性
    相を有する3相型ポリマーである、特許請求の範囲第7
    項記載の成形用組成物。
  9. (9)前記耐衝撃性向上剤が、ブタジエン単位がポリマ
    ー全体の少なくとも50モル%を占めるブタジエンポリ
    マーと少なくとも1種のビニルポリマーとにより形成さ
    れたブタジエン系コアーシェル型ポリマーからなる、特
    許請求の範囲第1項〜第6項のいずれかに記載の成形用
    組成物。
  10. (10)前記耐衝撃性向上剤が、ブタジエン系ゴム状コ
    ア、スチレンの重合により得た第2段の相、ならびにメ
    チルメタクリレートおよび1、3−ブチレングリコール
    ジメタクリレートの重合により得た最終段の相を有する
    3段型ポリマーである、特許請求の範囲第9項記載の成
    形用組成物。
  11. (11)約3〜50重量%の量の熱的に安定な強化用繊
    維もしくは充填材あるいはこれらの混合物をさらに含有
    する、特許請求の範囲第1項〜第10項のいずれかに記
    載の成形用組成物。
  12. (12)前記熱的に安定な強化用繊維がガラス繊維であ
    る、特許請求の範囲第11項記載の成形用組成物。
  13. (13)前記強化用繊維もしくは充填材がガラス繊維と
    マイカ充填材との混合物である、特許請求の範囲第11
    項記載の成形用組成物。
  14. (14)前記強化用繊維もしくは充填材がタルクである
    、特許請求の範囲第11項記載の成形用組成物。
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