JPS62177044A - 耐放射線性ポリエチレン組成物 - Google Patents
耐放射線性ポリエチレン組成物Info
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- JPS62177044A JPS62177044A JP1743486A JP1743486A JPS62177044A JP S62177044 A JPS62177044 A JP S62177044A JP 1743486 A JP1743486 A JP 1743486A JP 1743486 A JP1743486 A JP 1743486A JP S62177044 A JPS62177044 A JP S62177044A
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- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〔産業上の利用分野〕
本発明は入線量の放射線の被曝にも耐えつる耐放射線性
ポリエチレン組成物に関する。
ポリエチレン組成物に関する。
近年、原子力時代に入ると共に、原子力産業分野におい
て１０〜１０００メガラドという大線量の放射線の被曝
に耐えうる有機材料が必要になってきた。しかしながら
、ポリエチレンを代表とする高分子材料にこのような大
線量の放射線を照射すると、崩壊や架橋反応が起り、そ
の材料物性は著しく低下することが問題となっている。
て１０〜１０００メガラドという大線量の放射線の被曝
に耐えうる有機材料が必要になってきた。しかしながら
、ポリエチレンを代表とする高分子材料にこのような大
線量の放射線を照射すると、崩壊や架橋反応が起り、そ
の材料物性は著しく低下することが問題となっている。
本発明者らは、大線量の被曝によっても材料物性の低下
を著しく抑制でき、かつ加工性に優れ、しかも安価な耐
放射線性ポリエチレン組成物を提供するべく研究を重ね
た結果、トリス−（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）
ホスファイトを添加することにより叙上の効果がえられ
ることを見出し、さらにその周辺を鋭意探査したところ
、アルキルアリール−モノ −および一ビスーホスファ
イトが勝るとも劣らない効果を奏しうろことを見出し、
本発明を完成するに至った。
を著しく抑制でき、かつ加工性に優れ、しかも安価な耐
放射線性ポリエチレン組成物を提供するべく研究を重ね
た結果、トリス−（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）
ホスファイトを添加することにより叙上の効果がえられ
ることを見出し、さらにその周辺を鋭意探査したところ
、アルキルアリール−モノ −および一ビスーホスファ
イトが勝るとも劣らない効果を奏しうろことを見出し、
本発明を完成するに至った。
Ｃ問題を解決するための手段〕
本発明は、一般式：
（式中、Ｒ１は炭素数１〜１８の直鎖状または分岐鎖状
のアルキル基、Ｒ２およびＲ３は同じかまたは異なり、
水素原子または炭素数１〜９の直鎖状または分岐鎖状ア
ルキル基、ｎは０．１または２である）で示されるアル
キルアリール−モノ −ホスファイト（ただし、トリス
−（２゜４−ジルｔ−ブチルフェニル）ホスファイトを
除く）一般式： （式中、Ｒ１，Ｒ２およびＲ３は前記と同じ、Ｒ４は炭
素数１以上の直鎖状または分岐鎖を有するアルキレン基
である）で示されるアルキルアリール−ビス−ホスファ
イト、および一般式：％式％ （式中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３およびＲ４は前記と同じ）で
示されるアルキルアリール−ビス−ホスファイトよりな
る群からえらばれた少なくとも１１ｍを２〜２０重量％
含有するポリエチレンからなる耐放射線性ポリエチレン
組成物に関する。
のアルキル基、Ｒ２およびＲ３は同じかまたは異なり、
水素原子または炭素数１〜９の直鎖状または分岐鎖状ア
ルキル基、ｎは０．１または２である）で示されるアル
キルアリール−モノ −ホスファイト（ただし、トリス
−（２゜４−ジルｔ−ブチルフェニル）ホスファイトを
除く）一般式： （式中、Ｒ１，Ｒ２およびＲ３は前記と同じ、Ｒ４は炭
素数１以上の直鎖状または分岐鎖を有するアルキレン基
である）で示されるアルキルアリール−ビス−ホスファ
イト、および一般式：％式％ （式中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３およびＲ４は前記と同じ）で
示されるアルキルアリール−ビス−ホスファイトよりな
る群からえらばれた少なくとも１１ｍを２〜２０重量％
含有するポリエチレンからなる耐放射線性ポリエチレン
組成物に関する。
ポリエチレンにγ線や電子線などの電離放射線を照射す
ると架橋反応が生起する。すなわち、ポリエチレンに電
離放射線が照射されると、炭素−炭素結合および炭素−
水素結合が切断されて高分子ラジカルが生成する。これ
らの高分子ラジカルが再結合するか、あるいは高分子中
に存在する二重結合に付加して 長鎖間が結合することが放射線架橋であり、その結果溶
剤に溶けない部分、すなわちゲル部分が生ずる。また５
０メガラド程度の中線量の放射線によって部分架橋され
たポリエチレンに１００〜２００メガラドの大線量の放
射線が照射されるばあいには、放射線架橋反応はゲル部
の内部で生起し、架橋網目密度が増大する。
ると架橋反応が生起する。すなわち、ポリエチレンに電
離放射線が照射されると、炭素−炭素結合および炭素−
水素結合が切断されて高分子ラジカルが生成する。これ
らの高分子ラジカルが再結合するか、あるいは高分子中
に存在する二重結合に付加して 長鎖間が結合することが放射線架橋であり、その結果溶
剤に溶けない部分、すなわちゲル部分が生ずる。また５
０メガラド程度の中線量の放射線によって部分架橋され
たポリエチレンに１００〜２００メガラドの大線量の放
射線が照射されるばあいには、放射線架橋反応はゲル部
の内部で生起し、架橋網目密度が増大する。
このように、線状のポリエチレンでは放射線の照射線量
の増大に伴なってゲル部の分率が増大し、高度に架橋さ
れたポリエチレンではゲル部の分率は増大しないが、架
橋網目密度が増大し、その結果重量膨潤比が減少する。
の増大に伴なってゲル部の分率が増大し、高度に架橋さ
れたポリエチレンではゲル部の分率は増大しないが、架
橋網目密度が増大し、その結果重量膨潤比が減少する。
本発明者らの研究によると、重量膨潤比と材料物性、た
とえば破断点の伸び率との関係はＳ字型曲線で表わされ
る一義的なものであって、未架橋および架橋ポリエチレ
ンのいずれのばあいも破断点の伸び率は重量膨潤比の減
少と共に減少するので、重量膨潤比の減少すなわち架橋
網目密度の増大が破断点の伸び率の減少の原因であると
推察される。このことは、ゲル部内部の架橋網目点間に
存在するメチレン基の数が少なくなると破断点の伸び率
が低下することを示している。
とえば破断点の伸び率との関係はＳ字型曲線で表わされ
る一義的なものであって、未架橋および架橋ポリエチレ
ンのいずれのばあいも破断点の伸び率は重量膨潤比の減
少と共に減少するので、重量膨潤比の減少すなわち架橋
網目密度の増大が破断点の伸び率の減少の原因であると
推察される。このことは、ゲル部内部の架橋網目点間に
存在するメチレン基の数が少なくなると破断点の伸び率
が低下することを示している。
かかる本発明者らの研究の成果から、架橋網目密度の増
大を抑制すれば破断点の伸び率などの材料物性の低下を
防ぐことができると考えられる。この推定に基づき研究
を重ねたところ、前記のごとくトリス−（２，４−ジ−
ｔ−ブチルフェニル）ホスファイトを２〜２０％（重量
％、以下同様）添加することにより、放射線が照射され
たばあいに、破断点の伸び率の低下が著しく抑制されう
ろことを見出し、さらに前記一般式で示されるアルキル
アリール−モノ −および一ビスーホスファイトが前記
化合物に勝るとも劣らない作用を有することを見出した
。これは、前記アルキルアリール−モノ −および−ビ
ス−ホスファイトが放射線の照射によって生ずるゲル部
に均一に分散し、ラジカル間の結合あるいは二重結合へ
の付加を抑制し、架橋網目密度の増大を抑制しているも
のと推定される。
大を抑制すれば破断点の伸び率などの材料物性の低下を
防ぐことができると考えられる。この推定に基づき研究
を重ねたところ、前記のごとくトリス−（２，４−ジ−
ｔ−ブチルフェニル）ホスファイトを２〜２０％（重量
％、以下同様）添加することにより、放射線が照射され
たばあいに、破断点の伸び率の低下が著しく抑制されう
ろことを見出し、さらに前記一般式で示されるアルキル
アリール−モノ −および一ビスーホスファイトが前記
化合物に勝るとも劣らない作用を有することを見出した
。これは、前記アルキルアリール−モノ −および−ビ
ス−ホスファイトが放射線の照射によって生ずるゲル部
に均一に分散し、ラジカル間の結合あるいは二重結合へ
の付加を抑制し、架橋網目密度の増大を抑制しているも
のと推定される。
本発明で使用するアルキルアリール−モノ −および一
ビスーホスファイトは、前記一般式で示される１分子中
に芳香族炭化水素基を少なくとも１個有する亜リン酸塩
である。前記一般式中、Ｒ１は炭素数１〜１８、好まし
くは８〜１８のアルキル基である。Ｒ２およびＲ３は水
素原子または炭素数１〜９、好ましくは４〜９のアルキ
ル基であり、アルキル基のばあいはＲ１と同じでも異な
っていてもよい。非晶部のポリエチレン分子鎖との親和
性の点からみて、好ましいアルキル基としては、たとえ
ばｔ−ブチル、ペンチル、２−メチルペンチル、オクチ
ル、ノニル、デシル、トリデシル、オクタデシルなどが
あげられるがこれらのみに限定されるものではない。
ビスーホスファイトは、前記一般式で示される１分子中
に芳香族炭化水素基を少なくとも１個有する亜リン酸塩
である。前記一般式中、Ｒ１は炭素数１〜１８、好まし
くは８〜１８のアルキル基である。Ｒ２およびＲ３は水
素原子または炭素数１〜９、好ましくは４〜９のアルキ
ル基であり、アルキル基のばあいはＲ１と同じでも異な
っていてもよい。非晶部のポリエチレン分子鎖との親和
性の点からみて、好ましいアルキル基としては、たとえ
ばｔ−ブチル、ペンチル、２−メチルペンチル、オクチ
ル、ノニル、デシル、トリデシル、オクタデシルなどが
あげられるがこれらのみに限定されるものではない。
Ｒ４は炭素数１以上、好ましくは１〜３０．より好まし
くは１〜１０の直鎖状または分岐鎖を有するアルキレン
基である。ｎは０．１または２である。
くは１〜１０の直鎖状または分岐鎖を有するアルキレン
基である。ｎは０．１または２である。
好ましいアルキルアリールホスファイトとしては、たと
えばｎ＝０のトリス−（七ツノニルフェニル）ホスファ
イト、ビス−（七ツノニルフェニル） （ジノニルフェ
ニル）ホスファイト、トリス−（２−１−ブチル−５−
メチルフェニル）ホスファイト、ｎ＝１のデカニルジフ
ェニルホスファイト、オクタデシルジフェニルホスファ
イト、ｎ＝２のジデカニルフェニルホスファイトなどが
あげられるが、ポリエチレンの非晶部への均一分散が良
好なアルキル置換体であればよいのであって、これらの
みに限定されるものではない。そのほか、ペンタエリス
リトールのビス−（ノニルフェニル）ホスファイト、４
．４’−ブチリデン−ビス−（２−ｔ−ブチル−５−メ
チルフェノール）のビス−（トリデシル）ホスファイト
などのビス−ホスファイトも用いることができる。
えばｎ＝０のトリス−（七ツノニルフェニル）ホスファ
イト、ビス−（七ツノニルフェニル） （ジノニルフェ
ニル）ホスファイト、トリス−（２−１−ブチル−５−
メチルフェニル）ホスファイト、ｎ＝１のデカニルジフ
ェニルホスファイト、オクタデシルジフェニルホスファ
イト、ｎ＝２のジデカニルフェニルホスファイトなどが
あげられるが、ポリエチレンの非晶部への均一分散が良
好なアルキル置換体であればよいのであって、これらの
みに限定されるものではない。そのほか、ペンタエリス
リトールのビス−（ノニルフェニル）ホスファイト、４
．４’−ブチリデン−ビス−（２−ｔ−ブチル−５−メ
チルフェノール）のビス−（トリデシル）ホスファイト
などのビス−ホスファイトも用いることができる。
本発明の組成物の基材樹脂であるポリエチレンとは、放
射線が照射されると架橋が生ずる性質を有するポリエチ
レン系の樹脂であり、高密度ないし低密度ポリエチレン
、エチレン−酢酸ビニル共重合体、■チレンープロピレ
ン共重合体などのエチレンを主成分とする共重合体、ポ
リエチレンに塩化ビニル、ブタジェンやスチレンなどを
グラフト重合したグラフト共重合体、それらのポリマー
の混合物または化学架橋物などがあげられる。化学架橋
に使用する化学架橋剤としてはアゾ型、ペルオキシ型、
過酸型、硅素化合物型、多価イオン型などの共有結合ま
たはイオン結合によってポリエチレンの長鎖間を化学結
合させうる従来公知の架橋剤が使用でき、添加量は組成
物の０〜５％が好ましい。架橋剤を添加するときは、化
学架橋を行なわせるまえに前記アルキルアリールホスフ
ァイトを配合しておくのが好ましい。
射線が照射されると架橋が生ずる性質を有するポリエチ
レン系の樹脂であり、高密度ないし低密度ポリエチレン
、エチレン−酢酸ビニル共重合体、■チレンープロピレ
ン共重合体などのエチレンを主成分とする共重合体、ポ
リエチレンに塩化ビニル、ブタジェンやスチレンなどを
グラフト重合したグラフト共重合体、それらのポリマー
の混合物または化学架橋物などがあげられる。化学架橋
に使用する化学架橋剤としてはアゾ型、ペルオキシ型、
過酸型、硅素化合物型、多価イオン型などの共有結合ま
たはイオン結合によってポリエチレンの長鎖間を化学結
合させうる従来公知の架橋剤が使用でき、添加量は組成
物の０〜５％が好ましい。架橋剤を添加するときは、化
学架橋を行なわせるまえに前記アルキルアリールホスフ
ァイトを配合しておくのが好ましい。
本発明の耐放射線性ポリエチレン組成物は、ポリエチレ
ンにアルキルアリール−モノ −または一ビスーホスフ
ァイトを２〜２０％、要すればさらに所定量の化学架橋
剤、可塑剤、安定剤、酸化防止剤などを加えて加熱混練
することによりえられる。化学架橋剤を添加したばあい
は、架橋温度にまで加熱することにより、熱可塑性また
は熱硬化性の材料がえられる。本発明の組成物では加工
性を低下させる物質を使用しないので、加工性が低下す
ることはない。本発明の組成物は、繊維状、フィルム状
、板状などの適宜な形状に成形してもよく、また原子力
関連機器などの電離放射線を浴びる機器表面にコーティ
ングして用いてもよい。
ンにアルキルアリール−モノ −または一ビスーホスフ
ァイトを２〜２０％、要すればさらに所定量の化学架橋
剤、可塑剤、安定剤、酸化防止剤などを加えて加熱混練
することによりえられる。化学架橋剤を添加したばあい
は、架橋温度にまで加熱することにより、熱可塑性また
は熱硬化性の材料がえられる。本発明の組成物では加工
性を低下させる物質を使用しないので、加工性が低下す
ることはない。本発明の組成物は、繊維状、フィルム状
、板状などの適宜な形状に成形してもよく、また原子力
関連機器などの電離放射線を浴びる機器表面にコーティ
ングして用いてもよい。
１１一
本発明におけるアルキルアリール−モノ −または−ビ
スーホスファイトの配合母は、前記のごとく組成物中に
２〜２０％存在せしめればよい。
スーホスファイトの配合母は、前記のごとく組成物中に
２〜２０％存在せしめればよい。
２％未満のばあいは放射線架橋反応を抑制する効果が小
さく、２０％を超えてもその効果は増さず、かえって材
料物性が低下するので好ましくない。
さく、２０％を超えてもその効果は増さず、かえって材
料物性が低下するので好ましくない。
本発明のポリエチレン組成物は、すぐれた耐放射線性を
示し、２００メガラドという大線量の放射線を照射して
も、その材料物性の低下を著しく抑制することができる
。
示し、２００メガラドという大線量の放射線を照射して
も、その材料物性の低下を著しく抑制することができる
。
なお、本発明において放射線とはＸ線、α線、β線、γ
線、加速電子線、原子力発電使用済燃料などの電離放射
線のことをいう。
線、加速電子線、原子力発電使用済燃料などの電離放射
線のことをいう。
つぎに本発明の耐放射線性ポリエチレン組成物を実施例
に基づいて説明するが、本発明はかかる実施例のみに限
定されるものではない。
に基づいて説明するが、本発明はかかる実施例のみに限
定されるものではない。
実施例１
低密度ポリエチレン（密度二 〇、’ａ１７ｇ／ｃｍ３
、融点：１０７℃）に第１表に示すアルキルアリ−ルー
モノ −および−ビスーホスファイトを５％添加し、８
０℃でオープンロール混練後、１６０℃、５０Ｋｇ／ｃ
ｒｄで４０分間加圧し、厚さ２．０ｍのＪＩＳ ３型試
料片を作製した。各試料片に００６０を線源とするγ線
（線量率＝１．０メガラド／時）を空気中で１００メガ
ラドになるように照射し、試料片を被曝させた。えられ
た各被曝試料片の照射前後の破断点の伸び率を２３℃、
引張り速度＝２００ｍ／分の条件で測定した。結果を第
１表および第２表に示す。
、融点：１０７℃）に第１表に示すアルキルアリ−ルー
モノ −および−ビスーホスファイトを５％添加し、８
０℃でオープンロール混練後、１６０℃、５０Ｋｇ／ｃ
ｒｄで４０分間加圧し、厚さ２．０ｍのＪＩＳ ３型試
料片を作製した。各試料片に００６０を線源とするγ線
（線量率＝１．０メガラド／時）を空気中で１００メガ
ラドになるように照射し、試料片を被曝させた。えられ
た各被曝試料片の照射前後の破断点の伸び率を２３℃、
引張り速度＝２００ｍ／分の条件で測定した。結果を第
１表および第２表に示す。
［以下余白］
＝ １５ −
第１表および第２表から明らかなごとく、アルキルアリ
ール−モノ −および−ビスーホスファイトを配合する
ことにより、ポリエチレンの開放ＤＡ″／ｌＡ性が大き
く向上する。
ール−モノ −および−ビスーホスファイトを配合する
ことにより、ポリエチレンの開放ＤＡ″／ｌＡ性が大き
く向上する。
実施例２
低密１３ｉ［ホＩＪ エチＬ／ン（密度： ０．９１
７ｇ／ｃｍ”、融点＝１０７９Ｃ）にヒンダードフェノ
ール系安定剤を０，２５％添加し、さらに第２表に示す
母のジデカニルフェニルホスファイトを添加して８０℃
にてオープンロール混練後、１６０℃、５０１／ｄにて
４０分間加圧し、厚さ２．０＃のＪＩＳ３型試料片を作
製した。
７ｇ／ｃｍ”、融点＝１０７９Ｃ）にヒンダードフェノ
ール系安定剤を０，２５％添加し、さらに第２表に示す
母のジデカニルフェニルホスファイトを添加して８０℃
にてオープンロール混練後、１６０℃、５０１／ｄにて
４０分間加圧し、厚さ２．０＃のＪＩＳ３型試料片を作
製した。
各試料片に実施例１と同様にしてγ線を２００メガラド
照射し、照射前後の破断点の伸び率を実施例１と同様の
方法で測定した。結果を第２表に示す。
照射し、照射前後の破断点の伸び率を実施例１と同様の
方法で測定した。結果を第２表に示す。
第３表から明らかなごとく、ジデカニルフェニルホスフ
ァイトの添加により、ポリエチレンは２００メガラドの
放射線被曝にも耐えうるようになる。
ァイトの添加により、ポリエチレンは２００メガラドの
放射線被曝にも耐えうるようになる。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 一般式： ▲数式、化学式、表等があります▼ （式中、Ｒ＾１は炭素数１〜１８の直鎖状または分岐鎖
状のアルキル基、Ｒ＾２およびＲ＾３は同じかまたは異
なり、水素原子または炭素数１〜９の直鎖状または分岐
鎖状アルキル基、ｎは０、１または２である）で示され
るアルキルアリール−モノ−ホスファイト（ただし、ト
リス−（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイ
トを除く）、一般式： ▲数式、化学式、表等があります▼ （式中、Ｒ＾１、Ｒ＾２およびＲ＾３は前記と同じ、Ｒ
＾４は炭素数１以上の直鎖状または分岐鎖を有するアル
キレン基である）で示されるアルキルアリール−ビス−
ホスファイト、および一般式： ▲数式、化学式、表等があります▼ （式中、Ｒ＾１、Ｒ＾２、Ｒ＾３およびＲ＾４は前記と
同じ）で示されるアルキルアリール−ビス−ホスファイ
トよりなる群からえらばれた少なくとも１種を２〜２０
重量％含有するポリエチレンからなる耐放射線性ポリエ
チレン組成物。 ２ ポリエチレンが化学架橋剤を含有しているポリエチ
レンである特許請求の範囲第１項記載のポリエチレン組
成物。 ３ ポリエチレンが架橋ポリエチレンである特許請求の
範囲第１項記載のポリエチレン組成物。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1743486A JPS62177044A (ja) | 1986-01-29 | 1986-01-29 | 耐放射線性ポリエチレン組成物 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1743486A JPS62177044A (ja) | 1986-01-29 | 1986-01-29 | 耐放射線性ポリエチレン組成物 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS62177044A true JPS62177044A (ja) | 1987-08-03 |
Family
ID=11943914
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP1743486A Pending JPS62177044A (ja) | 1986-01-29 | 1986-01-29 | 耐放射線性ポリエチレン組成物 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS62177044A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2018213122A1 (en) * | 2017-05-19 | 2018-11-22 | Dover Chemical Corporation | Stabilized polyolefin-polymer compositions and related methods |
| JP2019038873A (ja) * | 2017-08-22 | 2019-03-14 | Ａｇｃエンジニアリング株式会社 | グラフト鎖付き高分子基材の製造方法 |
-
1986
- 1986-01-29 JP JP1743486A patent/JPS62177044A/ja active Pending
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2018213122A1 (en) * | 2017-05-19 | 2018-11-22 | Dover Chemical Corporation | Stabilized polyolefin-polymer compositions and related methods |
| JP2019038873A (ja) * | 2017-08-22 | 2019-03-14 | Ａｇｃエンジニアリング株式会社 | グラフト鎖付き高分子基材の製造方法 |
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