JPS62115089A - 還元性ガスの製造方法 - Google Patents
還元性ガスの製造方法Info
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- JPS62115089A JPS62115089A JP60254343A JP25434385A JPS62115089A JP S62115089 A JPS62115089 A JP S62115089A JP 60254343 A JP60254343 A JP 60254343A JP 25434385 A JP25434385 A JP 25434385A JP S62115089 A JPS62115089 A JP S62115089A
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
- Y02P20/00—Technologies relating to chemical industry
- Y02P20/50—Improvements relating to the production of bulk chemicals
- Y02P20/52—Improvements relating to the production of bulk chemicals using catalysts, e.g. selective catalysts
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- Catalysts (AREA)
- Exhaust Gas Treatment By Means Of Catalyst (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
産業上の利用分野
本発明は、還元性ガスの製造方法に関する。
従来の技術及びその問題点
浸炭熱処理、無酸化熱処理等の金属雰囲気熱処理や金属
の還元等に用いる還元性ガスの製造方法として、都市ガ
スや炭素数１〜４の脂肪族炭化水素を原料とし、Ｎｉや
Ｒｕ等の第■族金属触媒の存在下で、部分燃焼法により
Ｃｏ、Ｈ２、Ｎ２等を主成分とする還元性ガスを得る方
法が知られている。
の還元等に用いる還元性ガスの製造方法として、都市ガ
スや炭素数１〜４の脂肪族炭化水素を原料とし、Ｎｉや
Ｒｕ等の第■族金属触媒の存在下で、部分燃焼法により
Ｃｏ、Ｈ２、Ｎ２等を主成分とする還元性ガスを得る方
法が知られている。
しかしながら、このような製造方法では、比較的短時間
内に、触媒金属の活性が低下し、このため還元性ガスの
製造効率が悪くなったり、触媒コストが増大するなどの
問題点がある。
内に、触媒金属の活性が低下し、このため還元性ガスの
製造効率が悪くなったり、触媒コストが増大するなどの
問題点がある。
問題点を解決するための手段
本発明者は、斯かる現状に鑑みて、部分燃焼法による還
元性ガスの効率の良い製造方法を見出すべく種々研究を
重ねた結果、下記の如き新規なる知見に至った。
元性ガスの効率の良い製造方法を見出すべく種々研究を
重ねた結果、下記の如き新規なる知見に至った。
ｉ）従来、原料ガス中のイオウ分は、１００ｍｇ／Ｎｍ
３以下であれば問題ないとされていたが、１０ｍ（］／
ＮＩ３程度のイオウを含む原料ガスを用いると、数１０
０時間程度の比較的短時間で触媒金属表面の活性点のほ
とんどがイオウによって被毒され、触媒へのイオウ付着
聞は、定常状態となる。その結果、還元性ガスのＩｉ造
反応は、Ｍｅｔａ ｌ−Ｓ＋Ｈ２：Ｍｅｔａ ｌ−＋Ｈ
２Ｓという平衡により存在する被毒されていない少数の
活性点でのみ起こることとなり、イオウが存在しない場
合に比して、触媒活性が著るしく低下する。
３以下であれば問題ないとされていたが、１０ｍ（］／
ＮＩ３程度のイオウを含む原料ガスを用いると、数１０
０時間程度の比較的短時間で触媒金属表面の活性点のほ
とんどがイオウによって被毒され、触媒へのイオウ付着
聞は、定常状態となる。その結果、還元性ガスのＩｉ造
反応は、Ｍｅｔａ ｌ−Ｓ＋Ｈ２：Ｍｅｔａ ｌ−＋Ｈ
２Ｓという平衡により存在する被毒されていない少数の
活性点でのみ起こることとなり、イオウが存在しない場
合に比して、触媒活性が著るしく低下する。
ｉｉ）反応中触媒上に存在する活性化された炭素分は、
イオウの存在により、不活性なグラファイト状炭素に変
化し易く、その結果、触媒上への炭素析出が加速され、
触媒上の活性点が減少する。
イオウの存在により、不活性なグラファイト状炭素に変
化し易く、その結果、触媒上への炭素析出が加速され、
触媒上の活性点が減少する。
本発明者は、このような知見に基づいて更に研究を重ね
た結果、原料ガス中のイオウ分を１１９／Ｎ１３以下と
した後、部分燃焼法によって還元性ガスの製造を行なう
ことにより、触媒金属のイオウによる被毒や触媒金属上
への炭素の析出を抑制して、触媒活性を高く保つことが
できその結果、還元性ガスを効率よく製造することが可
能となることを見出し、ここに本発明を完成した。
た結果、原料ガス中のイオウ分を１１９／Ｎ１３以下と
した後、部分燃焼法によって還元性ガスの製造を行なう
ことにより、触媒金属のイオウによる被毒や触媒金属上
への炭素の析出を抑制して、触媒活性を高く保つことが
できその結果、還元性ガスを効率よく製造することが可
能となることを見出し、ここに本発明を完成した。
即ち本発明は、原料ガスを脱硫して、イオウ分を１１１
＜Ｊ／Ｎｍ３以下とした後、第■族金属触媒の存在下に
、部分燃焼に要する理論空気量の０．８〜１．２倍量の
空気を供給しつつ、７５０〜１１、ｊｏｏ℃で部分燃焼
反応を行なわせることを特徴とする還元性ガスの製造方
法に係る。
＜Ｊ／Ｎｍ３以下とした後、第■族金属触媒の存在下に
、部分燃焼に要する理論空気量の０．８〜１．２倍量の
空気を供給しつつ、７５０〜１１、ｊｏｏ℃で部分燃焼
反応を行なわせることを特徴とする還元性ガスの製造方
法に係る。
本発明では、原料ガスとして従来使用されているものを
いずれも用いることができ、例えば各種の都市ガス、炭
素数１〜４の脂肪族炭化水素及びこれらの混合物を使用
できる。
いずれも用いることができ、例えば各種の都市ガス、炭
素数１〜４の脂肪族炭化水素及びこれらの混合物を使用
できる。
本発明では、まず原料ガスを脱硫してイオウ濃度を１
ｒａａ／ Ｎｍ３以下、好ましくは０．１ ｎ＋ｇ／Ｎ
ｍ３以下とする。脱硫方法は、特に限定されないが、例
えば以下の方法が有効である。
ｒａａ／ Ｎｍ３以下、好ましくは０．１ ｎ＋ｇ／Ｎ
ｍ３以下とする。脱硫方法は、特に限定されないが、例
えば以下の方法が有効である。
（ａ）銅を主成分とする化学吸着剤を用いる方法。
ＣｕＯを主成分とし、Ｚｎｏ、ＡＱ２０３．３ｉ０２、
ＭＱＯの少なくとも１種を含む吸着剤を吸着塔に充填し
た俊、還元し、これを用いてイオウ分を吸着除去する。
ＭＱＯの少なくとも１種を含む吸着剤を吸着塔に充填し
た俊、還元し、これを用いてイオウ分を吸着除去する。
（ｂ）化学修飾を行なった活性炭を用いる方法。
ハロゲン等を化学吸着した活性炭でイＡつ化合物を酸化
吸着することによりイオウ分を除去する。例えば、以下
のような１反応によりイオウ化合物が酸化吸着される。
吸着することによりイオウ分を除去する。例えば、以下
のような１反応によりイオウ化合物が酸化吸着される。
（ＣＨ３）２’Ｓ＋ １／２０２→（ＣＨ３）２ Ｓ
。
。
（Ｃ）水添脱硫による方法。
水添脱硫触媒にニッケル・モリブデン・サルファイド系
、コバルト・モリブデン・ナルファイド系等、好ましく
はニッケル・モリブデン・サルファイド系）を用いて、
原料ガス中の有機イオウ化合物を水添分解してＨ２Ｓと
し、これをＺｎＯを充填した吸着脱硫塔で除去する。水
添分解に用いる水素として、還元性ガスをリサイクルし
て用いる方法や原料ガスの一部を予め副反応炉において
Ｈ２ガスとし、これを用いる方法などが可能である。副
反応炉で製造したＨ２ガスを用いる方法では、部分燃焼
反応開始直復にも、反応炉にイオウ分が入ることがない
点で有利である。
、コバルト・モリブデン・ナルファイド系等、好ましく
はニッケル・モリブデン・サルファイド系）を用いて、
原料ガス中の有機イオウ化合物を水添分解してＨ２Ｓと
し、これをＺｎＯを充填した吸着脱硫塔で除去する。水
添分解に用いる水素として、還元性ガスをリサイクルし
て用いる方法や原料ガスの一部を予め副反応炉において
Ｈ２ガスとし、これを用いる方法などが可能である。副
反応炉で製造したＨ２ガスを用いる方法では、部分燃焼
反応開始直復にも、反応炉にイオウ分が入ることがない
点で有利である。
上記した各種の方法で得られた脱硫原料ガスは次いで、
反応炉において、部分燃焼法により還元性ガスとされる
。部分燃焼法は、常法に従えばよく、Ｎｉ、Ｒｕ等の第
■族金属触媒の存在下で部分燃焼に要する理論空気量の
０．８〜１．２倍量の空気を供給しつつ、７５０〜１１
００℃で反応させればよい。
反応炉において、部分燃焼法により還元性ガスとされる
。部分燃焼法は、常法に従えばよく、Ｎｉ、Ｒｕ等の第
■族金属触媒の存在下で部分燃焼に要する理論空気量の
０．８〜１．２倍量の空気を供給しつつ、７５０〜１１
００℃で反応させればよい。
本発明方法のうち、脱硫方法として、銅を主成分とする
化学吸着剤を用いる方法を採用する場合のフローチャー
トを第１図に、また脱硫方法として化学修飾を行なった
活性炭を用いる方法を採用する場合のフローチャートを
第２図に示す。また、脱硫方法として、水添脱硫による
方法を採用する場合のうち、水添用の水素として還元性
ガスをリサイクルして用いる方法のフローチャートを第
３図に、副反応炉で原料ガスの一部から水素を製造し、
これを用いて水添脱硫を行なう方法の７０−チャートを
第４図に示す。尚、各フローチャートにおける反応炉に
おいて部分燃焼反応を行なう。
化学吸着剤を用いる方法を採用する場合のフローチャー
トを第１図に、また脱硫方法として化学修飾を行なった
活性炭を用いる方法を採用する場合のフローチャートを
第２図に示す。また、脱硫方法として、水添脱硫による
方法を採用する場合のうち、水添用の水素として還元性
ガスをリサイクルして用いる方法のフローチャートを第
３図に、副反応炉で原料ガスの一部から水素を製造し、
これを用いて水添脱硫を行なう方法の７０−チャートを
第４図に示す。尚、各フローチャートにおける反応炉に
おいて部分燃焼反応を行なう。
発明の効果
本発明によれば、部分燃焼において用いる触媒のイオウ
分による被毒や触媒上への炭素の析出を抑制でき、触媒
活性を高く保つことが可能となる。
分による被毒や触媒上への炭素の析出を抑制でき、触媒
活性を高く保つことが可能となる。
このため反応炉を小型にすることができイニシャルコス
トを大幅に節減することが可能となるとともに、触媒コ
ストを削減することも可能となる。
トを大幅に節減することが可能となるとともに、触媒コ
ストを削減することも可能となる。
更に、得られる還元性ガスは殆んどＨ２Ｓを含むことが
なく、品質の優れたものとなる。
なく、品質の優れたものとなる。
実 施 例
以下実施例により本発明を更に詳細に説明する。
実施例１
原料ガスとして１３Ａガス（ＣＨ４８８％、Ｃ２Ｈ６６
％ 、 Ｃ３８８４％ 、 ０４ ト１＋
ｏ ２ ％ ）を使用し、化学吸着剤を用いてイ
オウ分を０．１１１ｇ／１３以下とした。吸着剤として
は、ＣｕＯ約５０％、ＺｎＯ約３０％、ＡＱ２０３約２
０％からなるＣｕＺｎ系の吸着剤をＨ２還元して使用し
た。脱硫処理条件は、温度２００℃、圧力４ｋＭＣＩｌ
１２・Ｇ、５Ｖ６００Ｈｒ−１とした。
％ 、 Ｃ３８８４％ 、 ０４ ト１＋
ｏ ２ ％ ）を使用し、化学吸着剤を用いてイ
オウ分を０．１１１ｇ／１３以下とした。吸着剤として
は、ＣｕＯ約５０％、ＺｎＯ約３０％、ＡＱ２０３約２
０％からなるＣｕＺｎ系の吸着剤をＨ２還元して使用し
た。脱硫処理条件は、温度２００℃、圧力４ｋＭＣＩｌ
１２・Ｇ、５Ｖ６００Ｈｒ−１とした。
次いで、下記条件で反応炉におけるＳＶ値を変化させな
がら、部分燃焼法による還元性ガスの製造を行なった。
がら、部分燃焼法による還元性ガスの製造を行なった。
触 媒 Ｒｕ Ｏｎ ＡＱ２
０３ （テストガスで５ｖｉｏｏ。
０３ （テストガスで５ｖｉｏｏ。
＠ ｒ −１で５００時間の運
転を行なったもの）
出口温度 ８７０℃
圧 力 ０ 、 １ ｋｇ
／ｃｍ２ ・ Ｇ空気量（理論空気 １．０（空気／
原料ガス＝吊に対する比率’） ２．８６） 還元性ガスに１％のＣＨａが未反応物として含まれる時
のＳｖ値を限界ＳＶ値としたところ、上記脱硫原料ガス
を用いる場合には、限界５ｖ＝７２００Ｈｒ−’ とな
った。これに対して、脱硫処理をしてない１３Ａガス（
イオウ分７ｎ＋ｏ／Ｎｍ３）を用いて、還元性ガスの製
造を行なったところ限界５Ｖ＝２４００Ｈｒ−’であっ
た。この結果から、脱硫処理を行なった原料ガスを用い
ることにより、部分燃焼反応における反応活性が著るし
く高くなる（約３倍）ことが判る。
／ｃｍ２ ・ Ｇ空気量（理論空気 １．０（空気／
原料ガス＝吊に対する比率’） ２．８６） 還元性ガスに１％のＣＨａが未反応物として含まれる時
のＳｖ値を限界ＳＶ値としたところ、上記脱硫原料ガス
を用いる場合には、限界５ｖ＝７２００Ｈｒ−’ とな
った。これに対して、脱硫処理をしてない１３Ａガス（
イオウ分７ｎ＋ｏ／Ｎｍ３）を用いて、還元性ガスの製
造を行なったところ限界５Ｖ＝２４００Ｈｒ−’であっ
た。この結果から、脱硫処理を行なった原料ガスを用い
ることにより、部分燃焼反応における反応活性が著るし
く高くなる（約３倍）ことが判る。
実施例２
イオウ分を８ｍｇ／Ｎ１１３含むＣＡ Ｈ＋ ｏガスを
使用し、リサイクルガスを用いる水添１５２１ｉ１！を
法によりイオウ分を０ 、１ ｍａ／Ｎｍ３以下とした
。水添脱硫には市販のニッケル・モリブデン系触媒を硫
化して用いた。ＺｎＯは市販のものを使用した。反応条
件は、圧力０ 、１ ｋａ／ｃ＋ｅ２ ・Ｇ、ＳＶ各３
０００Ｈｒ−’ 、Ｈ２／１３Ａ＝０．１とした。
使用し、リサイクルガスを用いる水添１５２１ｉ１！を
法によりイオウ分を０ 、１ ｍａ／Ｎｍ３以下とした
。水添脱硫には市販のニッケル・モリブデン系触媒を硫
化して用いた。ＺｎＯは市販のものを使用した。反応条
件は、圧力０ 、１ ｋａ／ｃ＋ｅ２ ・Ｇ、ＳＶ各３
０００Ｈｒ−’ 、Ｈ２／１３Ａ＝０．１とした。
次いで下記条件により、部分燃焼法による還元性ガスの
製造を行なった。
製造を行なった。
触 媒 Ｎ ｉ −ＭＱＯＡＱ
２ ０３出口温度 １０００℃ 圧力 ０．１ ｋｌ）／Ｃ１１１２−Ｇ空
気量（理論空気 ０．９（空気／原料ガス＝量に対する
比率） ８．５７） ＳＶ １０００Ｈｒ−１運転時間
８００時間 製造後、触媒上に析出した炭素量を測定したところ２．
３重岱％であった。これに対、して、脱硫処理をしてな
いＣａ Ｈ＋ ｏ （イオウ分８ＩＩ１ｇ／Ｎ−３）
を用いて、上記条件と同様にして還元性ガスを製造した
後触媒上に析出した炭素量を測定したところ１０．５１
１％であった。
２ ０３出口温度 １０００℃ 圧力 ０．１ ｋｌ）／Ｃ１１１２−Ｇ空
気量（理論空気 ０．９（空気／原料ガス＝量に対する
比率） ８．５７） ＳＶ １０００Ｈｒ−１運転時間
８００時間 製造後、触媒上に析出した炭素量を測定したところ２．
３重岱％であった。これに対、して、脱硫処理をしてな
いＣａ Ｈ＋ ｏ （イオウ分８ＩＩ１ｇ／Ｎ−３）
を用いて、上記条件と同様にして還元性ガスを製造した
後触媒上に析出した炭素量を測定したところ１０．５１
１％であった。
参考例１
イオウで被毒したＮｉ触媒（ＣａｔＡ）とイオウで被毒
してないＮ１触媒（ＣａｔＢ）を用いて、ＣＯ気流中で
ブダー（Ｂｏｕｄａｒｄ ）反応（２ＣＯ→Ｃ＋ＧＯ２
）を起こさせて約２重量％の活性な炭素を各々の触媒上
に析出させた。ついで、両触媒をＨ２気流中で２００〜
７００℃で処理したところ、ＣａｔＢでは９０％以上の
炭素がＨ２と反応して除去されたのに対して、ＣａｔＡ
では反応除去された炭素は約２０％にすぎず、表面に析
出した炭素の大部分はグラファイト化していた。
してないＮ１触媒（ＣａｔＢ）を用いて、ＣＯ気流中で
ブダー（Ｂｏｕｄａｒｄ ）反応（２ＣＯ→Ｃ＋ＧＯ２
）を起こさせて約２重量％の活性な炭素を各々の触媒上
に析出させた。ついで、両触媒をＨ２気流中で２００〜
７００℃で処理したところ、ＣａｔＢでは９０％以上の
炭素がＨ２と反応して除去されたのに対して、ＣａｔＡ
では反応除去された炭素は約２０％にすぎず、表面に析
出した炭素の大部分はグラファイト化していた。
第１〜４図は、本発明の実施態様の一例を表わすフロー
チャートである。 （以 上）
チャートである。 （以 上）
Claims (5)
- （１）原料ガスを脱硫して、イオウ分を１ｍｇ／Ｎｍ＾
３以下とした後、第VIII族金属触媒の存在下に、部分燃
焼に要する理論空気量の０．８〜１．２倍量の空気を供
給しつつ、７５０〜１１００℃で部分燃焼反応を行なわ
せることを特徴とする還元性ガスの製造方法。 - （２）銅を主成分とする化学吸着剤を用いて原料ガスの
脱硫を行なう特許請求の範囲第１項に記載の還元性ガス
の製造方法。 - （３）化学修飾をした活性炭を用いて原料ガスの脱硫を
行なう特許請求の範囲第１項に記載の還元性ガスの製造
方法。 - （４）還元性ガスをリサイクルさせて原料ガスの水添脱
硫を行なう特許請求の範囲第１項に記載の還元性ガスの
製造方法。 - （５）原料ガスの一部を予め反応させて水素を製造した
後、該水素を用いて原料ガスの水添脱硫を行なう特許請
求の範囲第１項に記載の還元性ガスの製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60254343A JPS62115089A (ja) | 1985-11-13 | 1985-11-13 | 還元性ガスの製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60254343A JPS62115089A (ja) | 1985-11-13 | 1985-11-13 | 還元性ガスの製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS62115089A true JPS62115089A (ja) | 1987-05-26 |
| JPH0474398B2 JPH0474398B2 (ja) | 1992-11-26 |
Family
ID=17263678
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP60254343A Granted JPS62115089A (ja) | 1985-11-13 | 1985-11-13 | 還元性ガスの製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS62115089A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2007016185A (ja) * | 2005-07-11 | 2007-01-25 | Takuma Co Ltd | 被処理物ガス化システムと被処理物ガス化方法 |
-
1985
- 1985-11-13 JP JP60254343A patent/JPS62115089A/ja active Granted
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2007016185A (ja) * | 2005-07-11 | 2007-01-25 | Takuma Co Ltd | 被処理物ガス化システムと被処理物ガス化方法 |
| JP4651014B2 (ja) * | 2005-07-11 | 2011-03-16 | 株式会社タクマ | 被処理物ガス化システムと被処理物ガス化方法 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0474398B2 (ja) | 1992-11-26 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| LAPS | Cancellation because of no payment of annual fees |