JPS6196048A - ジルコニウム基合金及び燃料集合体 - Google Patents
ジルコニウム基合金及び燃料集合体Info
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- JPS6196048A JPS6196048A JP59216256A JP21625684A JPS6196048A JP S6196048 A JPS6196048 A JP S6196048A JP 59216256 A JP59216256 A JP 59216256A JP 21625684 A JP21625684 A JP 21625684A JP S6196048 A JPS6196048 A JP S6196048A
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- Japan
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- zirconium
- nickel
- alloy
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- corrosion resistance
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-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
Landscapes
- Fuel-Injection Apparatus (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〔発明の利用分野〕
本発明はジルコニウム基合金及びその製品に係り、特に
原子炉内における高温高圧水中での使用に適した高い耐
食性を有するジルコニウム基合金の組成及び被覆管、チ
ャンネルボックス及びスペーサからなる燃料集合体構造
部材に関する。
原子炉内における高温高圧水中での使用に適した高い耐
食性を有するジルコニウム基合金の組成及び被覆管、チ
ャンネルボックス及びスペーサからなる燃料集合体構造
部材に関する。
ジルコニウム基合金は、優れた耐食性と小さい中性子吸
収断面積とを有しているため、第１図に示すように、原
子炉内構造部材である燃料被覆管１、チャンネルボック
ス２、スペーサ３等に使用されている。これら用途に使
用される錫を含むジルコニウム合金としては、ジルカロ
イ−２（Ｓｎ： １．２０〜１．７０ｗ ｔ％、 Ｆ
ｅ ： ０．０７〜０．２０ｗ ｔ％。
収断面積とを有しているため、第１図に示すように、原
子炉内構造部材である燃料被覆管１、チャンネルボック
ス２、スペーサ３等に使用されている。これら用途に使
用される錫を含むジルコニウム合金としては、ジルカロ
イ−２（Ｓｎ： １．２０〜１．７０ｗ ｔ％、 Ｆ
ｅ ： ０．０７〜０．２０ｗ ｔ％。
Ｃｒ ： ０．０５〜０．１５ｗ ｔ％、 Ｎ ｉ ：
０．０３〜０．０８ｗｔ％。
０．０３〜０．０８ｗｔ％。
○： ９００〜１４００ｐｐｍ残Ｚｒ、但しＦｅ＋Ｃｒ
＋Ｎ ｉ ： Ｏ，１８〜０．３８ｗ ｔ％）、ジルカ
ロイ−４（Ｓ ｎ ： １．２０〜１．７０ｗ ｔ％、
Ｆ ｅ ： ０．１８〜０．２４ｗｔ％、Ｃｒ ：
０．０７〜０．１３ｗ ｔ ％、Ｏ：１０００〜１６
００ｐｐｍ ＋残Ｚｒ、但し、Ｆ ｅ ＋Ｃｒ ： ０
．２８〜０．３８ｗｔ％）等がある。
＋Ｎ ｉ ： Ｏ，１８〜０．３８ｗ ｔ％）、ジルカ
ロイ−４（Ｓ ｎ ： １．２０〜１．７０ｗ ｔ％、
Ｆ ｅ ： ０．１８〜０．２４ｗｔ％、Ｃｒ ：
０．０７〜０．１３ｗ ｔ ％、Ｏ：１０００〜１６
００ｐｐｍ ＋残Ｚｒ、但し、Ｆ ｅ ＋Ｃｒ ： ０
．２８〜０．３８ｗｔ％）等がある。
合金元素のうち、Ｓｎは機械的性質の改善と溶解原料で
あるジルコニウムスポンジ中に含まれる窒素が耐食性に
及ぼす悪影響を防止するために添加される。酸素の添加
は引張強さを向上させる。
あるジルコニウムスポンジ中に含まれる窒素が耐食性に
及ぼす悪影響を防止するために添加される。酸素の添加
は引張強さを向上させる。
Ｆｅ、Ｃｒ及びＮｉは耐食性を向上させるために添加さ
れる。
れる。
耐食性向上に顕著な効果を有するＦｅ、Ｃｒ及びＮｉの
うち、Ｎｉの添加量が増加すると高温高圧水中あるいは
高温高圧水蒸気中での水素吸収量が増加すると言われて
おり例えば”ＴｈｅＭｅｔａｌｌｕｒｇｙ ｏｆ Ｚｉ
ｒｃｏｎｉｕｍ” （Ｄ、Ｌ、ＤＯＵＧＬＡＳＳ著）９
．３６０に記載されている。吸収された水素は水素化物
として板状に析出し材料の強度低下の原因となる。この
ためＮｉは、ジルカロイ−２材では、約０．０５ｗ ｔ
％ と添加量が少く、ジルカロイ−４材では添加されて
いない。
うち、Ｎｉの添加量が増加すると高温高圧水中あるいは
高温高圧水蒸気中での水素吸収量が増加すると言われて
おり例えば”ＴｈｅＭｅｔａｌｌｕｒｇｙ ｏｆ Ｚｉ
ｒｃｏｎｉｕｍ” （Ｄ、Ｌ、ＤＯＵＧＬＡＳＳ著）９
．３６０に記載されている。吸収された水素は水素化物
として板状に析出し材料の強度低下の原因となる。この
ためＮｉは、ジルカロイ−２材では、約０．０５ｗ ｔ
％ と添加量が少く、ジルカロイ−４材では添加されて
いない。
Ｆｅ及びＣｒは０．１ｗｔ％〜０ 、５ ｗ ｔ％添加
することにより耐食性が向上すると言われており例えば
Ｍｅｔａｌｌｕｒｇｙ ｏｆ Ｔｈｅ Ｍｅｔａｌｓ−
２、Ｚｉｒｃｏｎｉｕｍ（Ｍｉｌｌｅｒ著）Ｐ３２５に
記載されている。Ｆｅ。
することにより耐食性が向上すると言われており例えば
Ｍｅｔａｌｌｕｒｇｙ ｏｆ Ｔｈｅ Ｍｅｔａｌｓ−
２、Ｚｉｒｃｏｎｉｕｍ（Ｍｉｌｌｅｒ著）Ｐ３２５に
記載されている。Ｆｅ。
Ｃｒ及びＮｘの中性子吸収断面積はＺｒに比べて大であ
り、できる限り添加量は少い方が好ましい。
り、できる限り添加量は少い方が好ましい。
以上述べた理由により、現用ジルコニウム合金の組成が
選定されている。
選定されている。
しかし、耐食性が優れたこれら市販ジルコニウム合金も
、炉内で長時間高温高圧の水にさらされると、丘疹状の
局部腐食（以後ノジュラ腐食と記す）が発生する。ノジ
ュラ腐食の発生は、健全部の肉厚を減少させるので強度
低下の原因となり、ノジュラ腐食が全肉厚を貫通すると
被覆管内の放射性物質が炉水中に漏れる。原子力燃料の
高燃焼度化、運転サイクルの長期化をはかるためには、
現用ジルコニウム合金の耐食性をさらに高める必要があ
る。
、炉内で長時間高温高圧の水にさらされると、丘疹状の
局部腐食（以後ノジュラ腐食と記す）が発生する。ノジ
ュラ腐食の発生は、健全部の肉厚を減少させるので強度
低下の原因となり、ノジュラ腐食が全肉厚を貫通すると
被覆管内の放射性物質が炉水中に漏れる。原子力燃料の
高燃焼度化、運転サイクルの長期化をはかるためには、
現用ジルコニウム合金の耐食性をさらに高める必要があ
る。
現用のジルカロイ−２材及びジルカロイ−４材の高耐食
化技術としては例えば特開昭５１−１１０４１１及び特
開昭５１−１１０４１２に記載されているβクエンチと
呼ばれる熱処理技術が公知である。βクエンチとは、ジ
ルコニウム基合金を〔α＋β〕相温度範囲あるいはβ相
温度範囲から急冷（冷却温度：３０℃／秒〜３００”Ｃ
／’秒）する熱処理であり、βクエンチすることにより
合金中に析出しているＺｒ（Ｃ：ｒ、Ｆｅ）ｚ＋ Ｚｒ
２（Ｎｉ、’Ｆｅ）等の金属化合物相はマトリックス中
に固溶し、冷却過程で析出する金属間化合物相はβクエ
ンチする前のものより微細化する。βクエンチにより耐
食性は向上するが、マトリックスは、Ｆｅ、Ｏｒ及びＮ
ｉの過飽和固溶体であるため延性が著しく低下し、βク
エンチ後強加工を施すと割れが発生する。
化技術としては例えば特開昭５１−１１０４１１及び特
開昭５１−１１０４１２に記載されているβクエンチと
呼ばれる熱処理技術が公知である。βクエンチとは、ジ
ルコニウム基合金を〔α＋β〕相温度範囲あるいはβ相
温度範囲から急冷（冷却温度：３０℃／秒〜３００”Ｃ
／’秒）する熱処理であり、βクエンチすることにより
合金中に析出しているＺｒ（Ｃ：ｒ、Ｆｅ）ｚ＋ Ｚｒ
２（Ｎｉ、’Ｆｅ）等の金属化合物相はマトリックス中
に固溶し、冷却過程で析出する金属間化合物相はβクエ
ンチする前のものより微細化する。βクエンチにより耐
食性は向上するが、マトリックスは、Ｆｅ、Ｏｒ及びＮ
ｉの過飽和固溶体であるため延性が著しく低下し、βク
エンチ後強加工を施すと割れが発生する。
燃料被覆管の製造工程を例にとると、溶解されたインゴ
ットは、熱間鍛造（１０００℃）、溶体化処理（約１０
００℃で数時間）、熱間鍛造（７００℃〜７５０℃）の
後、熱間押出しにより円筒状ビレットに成形される。通
常、この円筒状ビレットは焼なましの後冷間圧延と焼な
ましとを交互に３回繰返し燃料被覆管に成形される。
ットは、熱間鍛造（１０００℃）、溶体化処理（約１０
００℃で数時間）、熱間鍛造（７００℃〜７５０℃）の
後、熱間押出しにより円筒状ビレットに成形される。通
常、この円筒状ビレットは焼なましの後冷間圧延と焼な
ましとを交互に３回繰返し燃料被覆管に成形される。
高耐食燃料被覆管を得るために、最終工程でβクエンチ
すると延性が低下し被覆管の仕様を満足しなくなる。延
性を付与するために、βクエンチをいずれかの冷間圧延
工程の前に施し、βクエンチ後冷間圧延と焼なましを交
互に繰返すことにより金属組織が再結晶組織となるよう
な製造工程も提案されている。しかし、βクエンチ材は
強加工を施すことができないので１通常の製造工程より
も冷間圧延及び焼なましの繰返し回数が１〜２回増加す
る。
すると延性が低下し被覆管の仕様を満足しなくなる。延
性を付与するために、βクエンチをいずれかの冷間圧延
工程の前に施し、βクエンチ後冷間圧延と焼なましを交
互に繰返すことにより金属組織が再結晶組織となるよう
な製造工程も提案されている。しかし、βクエンチ材は
強加工を施すことができないので１通常の製造工程より
も冷間圧延及び焼なましの繰返し回数が１〜２回増加す
る。
βクエンチ後、焼なましを長時間にわたり施すと、マト
リックス中に過飽和に固溶したＦａｎＣｒ及びＮｉは、
金属間化合物相として析出しかつ粗大化してくるので、
耐食性は徐々に低下してくる。
リックス中に過飽和に固溶したＦａｎＣｒ及びＮｉは、
金属間化合物相として析出しかつ粗大化してくるので、
耐食性は徐々に低下してくる。
よって、チャンネルボックス、燃料被覆管、スペーサー
等原子炉炉内構造部材として使用されるジルコニウム合
金は、熱処理により耐食性が変化せずかつ高い耐食性を
有していることが望ましい。
等原子炉炉内構造部材として使用されるジルコニウム合
金は、熱処理により耐食性が変化せずかつ高い耐食性を
有していることが望ましい。
（発明の目的〕
本発明の目的は、高温高圧水あるいは高温高圧水蒸気中
で長期間使用してもノジュラ腐食が発生せず高い耐食性
を有するジルコニウム基合金及びその製品を提供するこ
とにある。
で長期間使用してもノジュラ腐食が発生せず高い耐食性
を有するジルコニウム基合金及びその製品を提供するこ
とにある。
本発明は、合金元素であるＳｎ、Ｆｅ、Ｃｒ及びＮｉの
うち、Ｆｅ及びＮｉの耐食性向上効果が顕著であること
及び現用ジルカロイ−２材の仕様範囲内において、高い
耐食性を示す組織範囲と。
うち、Ｆｅ及びＮｉの耐食性向上効果が顕著であること
及び現用ジルカロイ−２材の仕様範囲内において、高い
耐食性を示す組織範囲と。
ノジュラ腐食が発生しやすい組成範囲とがあるという発
見に基づく。
見に基づく。
第２図はジルコニウム基合金表面に形成される酸化膜の
成長メカニズムを示す、酸化膜は金属過剰（酸素欠乏型
）のｎ型半導体であり、その組成は化学量論理組成から
ずれたＺ ｒ Ｏ，、である。
成長メカニズムを示す、酸化膜は金属過剰（酸素欠乏型
）のｎ型半導体であり、その組成は化学量論理組成から
ずれたＺ ｒ Ｏ，、である。
過剰な金属イオンは等価な電子によって電気的中性を保
つように補償されており、酸素欠乏部はアニオン欠陥と
して酸化膜中に内在している８酸素イオンは、このアニ
オン欠陥とその位置を交換することにより内部へ拡散し
酸化膜と金属との界面でジルコニウムと結合し酸化が内
部に向って進行する。このとき、酸素イオンと等価な電
荷の電子が酸化膜内部から表面に移動し、水素イオンは
この電子により還元されて水素ガスを発生する。よって
酸化量と水素ガス発生量は比例関係にあり、水素ガスの
１部はジルコニウム合金内部に吸収されて水素化物を形
成する原因となる。このことから耐食性が高いジルコニ
ウム基合金はど水素ガスの吸収鴬が低いことが考えられ
る。
つように補償されており、酸素欠乏部はアニオン欠陥と
して酸化膜中に内在している８酸素イオンは、このアニ
オン欠陥とその位置を交換することにより内部へ拡散し
酸化膜と金属との界面でジルコニウムと結合し酸化が内
部に向って進行する。このとき、酸素イオンと等価な電
荷の電子が酸化膜内部から表面に移動し、水素イオンは
この電子により還元されて水素ガスを発生する。よって
酸化量と水素ガス発生量は比例関係にあり、水素ガスの
１部はジルコニウム合金内部に吸収されて水素化物を形
成する原因となる。このことから耐食性が高いジルコニ
ウム基合金はど水素ガスの吸収鴬が低いことが考えられ
る。
酸化膜の成長速度は、酸化膜中の酸素の拡散速度に律速
され、拡散速度は前述したアニオン欠陥の数及びその動
きやすさに比例する。酸化を抑制し耐食性を高めるには
アニオン欠陥の数を減少させることが有効である。Ｆｅ
及びＮｉ等耐食性を向上させる元素はＺｒＯ２イオン格
子間に侵入しイオン化して不足している電子のドナーと
なり、アニオン欠陥を減少させる効果があるものと考え
られる。
され、拡散速度は前述したアニオン欠陥の数及びその動
きやすさに比例する。酸化を抑制し耐食性を高めるには
アニオン欠陥の数を減少させることが有効である。Ｆｅ
及びＮｉ等耐食性を向上させる元素はＺｒＯ２イオン格
子間に侵入しイオン化して不足している電子のドナーと
なり、アニオン欠陥を減少させる効果があるものと考え
られる。
ジルコニウム基合金の耐食性を高めるには、所定の量以
上の耐食性向上元素がマトリックス中に固溶している必
要がある。この所定の固溶量を保証する合金元素添加量
は、第３図において斜線をつけて示した領域である６ 〔発明の実施例〕 以下に実施例を用いて、より詳細に説明する。
上の耐食性向上元素がマトリックス中に固溶している必
要がある。この所定の固溶量を保証する合金元素添加量
は、第３図において斜線をつけて示した領域である６ 〔発明の実施例〕 以下に実施例を用いて、より詳細に説明する。
表 １ 合金の化学絹成
〈実施例１〉
第４図は、ジルコニウム基合金の溶解、熱処理及び加工
方法を示す。溶解原料には原子炉用ジルコニウムスポン
ジを用いた。真空アーク溶解により表１に示す組成のジ
ルコニウム基合金を溶製した。各インゴットは、β鍛造
（ｉｏｏｏ℃）焼なましく７００℃、２時間）、α鍛造
（７５０℃）後、１０００℃で１時間溶体化処理し水冷
によりクエンチした。
方法を示す。溶解原料には原子炉用ジルコニウムスポン
ジを用いた。真空アーク溶解により表１に示す組成のジ
ルコニウム基合金を溶製した。各インゴットは、β鍛造
（ｉｏｏｏ℃）焼なましく７００℃、２時間）、α鍛造
（７５０℃）後、１０００℃で１時間溶体化処理し水冷
によりクエンチした。
その後、熱間圧延（７００℃）、焼なましく７００℃）
を施した。３回の冷間圧延と６００℃、２時間の中間焼
なましとにより板厚２ＩＩｎとした。最終焼なまし温度
は５７７℃とした。
を施した。３回の冷間圧延と６００℃、２時間の中間焼
なましとにより板厚２ＩＩｎとした。最終焼なまし温度
は５７７℃とした。
表１において、Ｎａ １〜Ｎａ ５は、Ｚｒ−５ｎ−Ｆ
ｅ合金でありＦｅ量を０．１ｗｔ％〜０．３ｗｔ％の範
囲で変化させたものである。Ｎα６〜＆９はＺｒ−８ｎ
−Ｎｉ合金でありＮｉ量を０．０５ｗｔ％〜０．２０ｗ
ｔ％の範囲で変化させたものである。丸１０〜Ｎｕ２４
はＳｎ：１．５ｗｔ％、Ｃｒ：０．１ｗｔ％としＦｅ及
びＮｉ添加量を変化させたＺｒ−８ｎ−Ｆｅ−Ｎｉ−Ｃ
ｒ合金であり、いずれもジルカロイ−２の合金仕様を満
足する。
ｅ合金でありＦｅ量を０．１ｗｔ％〜０．３ｗｔ％の範
囲で変化させたものである。Ｎα６〜＆９はＺｒ−８ｎ
−Ｎｉ合金でありＮｉ量を０．０５ｗｔ％〜０．２０ｗ
ｔ％の範囲で変化させたものである。丸１０〜Ｎｕ２４
はＳｎ：１．５ｗｔ％、Ｃｒ：０．１ｗｔ％としＦｅ及
びＮｉ添加量を変化させたＺｒ−８ｎ−Ｆｅ−Ｎｉ−Ｃ
ｒ合金であり、いずれもジルカロイ−２の合金仕様を満
足する。
第４図は、各合金の板材より５０ｍｍ（長さ）×３０＋
＋１１（幅）の試験片を切り出し、５００’Ｃ。
＋１１（幅）の試験片を切り出し、５００’Ｃ。
１０５ｋｇｆ／ａＪの水蒸気中にて２４時間保持する腐
食試験に供した結果を示す。図中０印はノジュラ腐食が
発生しなかったことを示し、・印はノジュラ腐食が発生
したことを示す。第４図より明らかなように、 ０．２５に！１１＋０．１５ＸＦ、≧０．０３７５
−（１）（Ｘ□：Ｎｉ合金化量（ｗｔ％）。
食試験に供した結果を示す。図中０印はノジュラ腐食が
発生しなかったことを示し、・印はノジュラ腐食が発生
したことを示す。第４図より明らかなように、 ０．２５に！１１＋０．１５ＸＦ、≧０．０３７５
−（１）（Ｘ□：Ｎｉ合金化量（ｗｔ％）。
ｘＦｏ：Ｆｅ合金化量（ｗｔ％））
（１）式を満足する組成の合金は、ノジュラ腐食が発生
せず高い耐食性を有することがわかる。
せず高い耐食性を有することがわかる。
本発明によれば、耐食性の優れたジルコニウム合金部材
の製造が可能となる。その結果、部材の信頼性が向上し
炉内滞在寿命を大幅に長期化できるので原子力燃料の高
燃焼度化が可能となる。
の製造が可能となる。その結果、部材の信頼性が向上し
炉内滞在寿命を大幅に長期化できるので原子力燃料の高
燃焼度化が可能となる。
ジルコニウム合金部材の製造プロセスにおいても、熱処
理温度を比較的自由に選定できるので、その製造が容易
になる効果を有する６また中性子吸収断面積も従来のジ
ルカロイ−２材およびジルカロイ−４材と同等であり発
電効率も低下しない６
理温度を比較的自由に選定できるので、その製造が容易
になる効果を有する６また中性子吸収断面積も従来のジ
ルカロイ−２材およびジルカロイ−４材と同等であり発
電効率も低下しない６
第１図は燃料バンドルを示す図、第２図は酸化膜中の酸
素拡散のメカニズムを示す図、第３図は耐食性に及ぼす
合金組成の影響を示す線図、第４図はジルコニウム合金
の製造プロセス図である。
素拡散のメカニズムを示す図、第３図は耐食性に及ぼす
合金組成の影響を示す線図、第４図はジルコニウム合金
の製造プロセス図である。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １、錫：１．２０〜１．７０ｗｔ％、鉄：０．０７〜０
．２０ｗｔ％、クロミウム：０．０５〜０．１５ｗｔ％
、ニッケル：０．０３〜０．０８ｗｔ％、鉄、クロミウ
ム及びニッケルの合金化量の合計が０．１８〜０．３８
ｗｔ％、酸素：９００〜１４００ｐｐｍ、その他微量不
純物からなるジルコニウム基合金の組成範囲内において
、鉄の合金化量：ｘ＿Ｆ＿ｏ（ｗｔ％）及びニッケルの
合金化量：ｘ＿Ｎ＿ｉ（ｗｔ％）が（１）式を満足する ０．２５・ｘ＿Ｎ＿ｉ＋０．１５・ｘ＿Ｆ＿ｏ≧０．０
３７５・・・（１）ことを特徴とするジルコニウム基合
金。 ２、錫：１．２０〜１．７０ｗｔ％、鉄：０．０７〜０
．２０ｗｔ％、クロミウム：０．０５〜０．１５ｗｔ％
、ニッケル：０．０３〜０．０８ｗｔ％、鉄、クロミウ
ム及びニッケルの合金化量の合計が０．１８〜０．３８
ｗｔ％の組成範囲内であり、かつ、（１）式を満足する
鉄及びニッケルの合金化量のジルコニウム基合金からな
ることを特徴とする燃料集合体。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59216256A JPS6196048A (ja) | 1984-10-17 | 1984-10-17 | ジルコニウム基合金及び燃料集合体 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59216256A JPS6196048A (ja) | 1984-10-17 | 1984-10-17 | ジルコニウム基合金及び燃料集合体 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6196048A true JPS6196048A (ja) | 1986-05-14 |
Family
ID=16685706
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP59216256A Pending JPS6196048A (ja) | 1984-10-17 | 1984-10-17 | ジルコニウム基合金及び燃料集合体 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS6196048A (ja) |
-
1984
- 1984-10-17 JP JP59216256A patent/JPS6196048A/ja active Pending
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