JPS6193827A - 多室型流動層反応装置 - Google Patents

多室型流動層反応装置

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JPS6193827A
JPS6193827A JP59215580A JP21558084A JPS6193827A JP S6193827 A JPS6193827 A JP S6193827A JP 59215580 A JP59215580 A JP 59215580A JP 21558084 A JP21558084 A JP 21558084A JP S6193827 A JPS6193827 A JP S6193827A
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皓 田中
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梅村 昭男
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    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01JCHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J8/00Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes
    • B01J8/18Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes with fluidised particles
    • B01J8/24Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes with fluidised particles according to "fluidised-bed" technique
    • B01J8/36Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes with fluidised particles according to "fluidised-bed" technique with fluidised bed through which there is an essentially horizontal flow of particles
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01GCOMPOUNDS CONTAINING METALS NOT COVERED BY SUBCLASSES C01D OR C01F
    • C01G43/00Compounds of uranium
    • C01G43/04Halides of uranium
    • C01G43/06Fluorides
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  • Devices And Processes Conducted In The Presence Of Fluids And Solid Particles (AREA)

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 (産業分 野) ゛本発明は流動層部およびウィンドボックス部の多室化
された流gJ層反応装置の各室に供給する反応ガスの組
成、流量、温度を任意に選択できるようにし、各室毎の
反応の制御、各室間の粒子移送制御を容易ならしめて各
室に流動層、移動層または固定層を形成させ、もって該
装置の効率化および簡易化を可能ならしめる多室型*N
Jrta反応装置に関する。
(従来技術とその問題点) 気固系流動層反応装置は固体粒子を流動化ガスを用いて
流動化して流動層を形成させ、反応ガスとの接触により
気固反応を行なうものであり、広く一般工秦界で用いら
れてい・る方法であるが、同装置により、いくつかの異
なる反応を連続して行なう場合には装置を多段化する必
要がある。多段化する場合、従来Pe膜量2塔以上とす
る多塔方式と一つの反応装置の中を多段化する多室方式
である。lff1者は同し反応あるい)言乾燥、冷却な
どを多段により実施してその効率を高めることが目的で
あり、粒子の反応側−や移送l1r11(至)の’!i
能を有していないので、nなる反応の実現を可能とする
ものではない、一方、多塔方式は轟なる反応を多段によ
り実現するために、一般的に用いられている方法である
が、R@層反応姿装が多塔であるため、塔間の粒子の移
送機会が多くなって移送用配管、移送用ホッパ、移送シ
ステムが必要となるため、換賃しイアクシや操作システ
ムがi雑になり、設計、製作および運転が繁雑になるば
かりか、コスト面でも不利になるという欠点があった。
(発明の目的) 本発明者らは上記多室方式くよれば、同じ反応ではある
が、反応効果の向上が可能であることKp      
 y11目し、上記の多室方式の問題点を解決し、異な
る反応を可能ならしめ、もって装置の効率化およびfR
8化をもたらす多室!J!I流希層反応装肯を提供すべ
く、検討を重ねた結果、粒子の反応制御や移送量制御等
の条件を確保するととKよって上記目的を達成しうろこ
とを見出し、本発明に到達した。
(発明の構成) すなわち、本分#4によれば、多室型流動層反応装置に
おいて、H,@層部およびウィンドボックス部を仕切壁
で2室以上に分割し、該分1l111された各室毎に組
成、流量および温度の選択自由な・反応ガスおよび/ま
たは不活性ガスを供給し、粒子の生成、粒子の反応及び
粒子の室間の移送量のv4整下で該各室に流動層、移動
層または固定層を形成せしめることを特徴とする多室型
R#J層反応装賀、が得られる。
本発明は以上のように、流動層反応装置を流動層部およ
び流動化ガスの供給部であるウィンドボックス部を多窒
化し、各室毎に操作条件(反応のガス量、111度など
)を任章K11l!択できる様にして、異なる反応の実
現を可能し、また各室間の仕切壁の長さく高さ)を適切
に選びかつ供給ガスの流量を制御して粒子の反応側−1
粒子の移送量−を容易ならしめ、各室に流動層、移動層
、あるいは固定層を形成させるとともに固気分離部を#
にけ粒子の回収を可能ならしめたものである。
次に本発明の具体例を絆述するため、以下ウラン化合物
の六フッ化ウランの転換装置を例とし、本発明による多
室型@置と従来の多塔式装置Uとを比較して説明する。
なお、こ\では説明を容易にするために、多室型流動反
応装置として平板型の多室型流動層反応装置を例とする
第1図は酸化ウランをウラン濃縮用の原料である六フッ
化つ2ンに転換せしめる本発明の一実施例の多室型装置
であり、第2図は上記多室型装置に該当する従来の多塔
型装置の一部である。
室l〜14は多窒化された流u肩部(場合によっては一
部移動層あるいは固定層となる)、lj〜14mはこれ
らの各室忙対応した流殉化ガス供給のためのウィンドボ
ックス部、lb〜14bは流動化ガス供給ノズルである
各室の中、室1〜2がへ三酸化ウラ/あるいは三酸化ウ
ランを還元により三酸化ウラ7とする→能、室3〜6が
粒子の冷却、貯留、ガス7−ルおよび粒子移送制御の機
能を有する。
室7〜8は二酸化ウランを四フッ化ウランに転換する機
能、室9〜12が粒子の冷却、貯留、ガスシールおよび
粒子移送制御の機能をそれぞれ有している。
室13〜14は&!g7ツ化クランを六7ツ化クランに
転換せしめる機能を有している。
原料へ三酸化ウランあるいは三酸化ウランは、給鉱管1
5を経由、して室1に供給され、lb、laを経由して
供給される流動化ガス中に含まれた水素ガスと反応して
二酸化ウランに還元される。
室1で流動層を形成する二酸化ウラン粒子は、原料ウラ
ンの供給量に応じてその層高を増すため、主としてこの
層圧により仕切壁の下部間隙を経由して室1から室2へ
移動する。
室2では室1で未反応として残留したへ三酸化り2ンあ
るいは三酸化ウランが尿素ガスによりほぼ完全に二酸化
ウラン忙転換される。還元用の水素ガスは流動化ガスに
含まれ、2b、2aを経由して供給される。室2の二竣
化ウラン校子は仕切Q2cの上端を超えてオーバーフロ
ーにヨリ室3に移動する。
室3では3b、3aを経由して供給される流動化ガスの
窒素ガスにより二酸化ウラン粒子間に残留する水素ガス
を追出すと共和水紫ガスが後続の各室に混入するのをガ
スシールで防止する。
室4および室5は粒子の冷却および貯留機能を有し、窒
素ガスは4b、4mおよび5b、5aを経由して供給さ
れる。室4には流動層を形成させ、室5はR@層あるい
は移動層とし、室5は室6と共に粒子の移送量制御のt
Jl!能も有する0粒子の移送量制御は室5および室6
に供給されるガス流量によって行なわれる。
室6に供給される窒素ガスの流量を制御することによっ
て、室6での流動層高が変化しオーバーフローにより室
7へ移送される粒子量が変化する。
また室5から室6への粒子の#動!には室5の層高と室
5へ供給する窒素ガスの流電と室6へ供給される窒素ガ
スの流量との関連で決まる。さらに、室6への供給99
1.ガス量を粒子を流動させるに必要な限界流Il(流
動化開始速度)以下和すわけ、流動は停止し、室6は固
定層となり粒子の室7への#透は停止するうこの結果、
室5及び室6は粒子を貯留する機能を有することになり
、また、室6はガスシールの機能を有する。室7ではH
Fガスが使用されるため、HFガスの隣室への混入を防
止する目的で室6に供給される9素ガスでガスクールを
行なう。
室7a、7b、7cおよび室8では二酸化ウランをHF
ガスにより四7ツ化り2ノとする。HFガスは7Ab 
7Alおよび8b、8mを経由して流動化ガスの一部と
して供給される。二酸化ウランの四7ツ化ウランへの反
応の完結はやや遅く微妙な操作条件の管理が必要であり
、初期の反応と後期の反応とでは反応条件を変えてやる
ことが反応の進行を効率的に進める上で効果的であるこ
とが知られている。この点から、この反応領域では流動
層を多段化し、各段毎の操作条件を順次変えられる様に
、室を7^7為7C!および8に分割し、各室のm度、
供給HFガス組成などを自由に選択でき−る構造として
いる。
室9〜室12は室3〜室6と同様の機能を有し、室9は
粒子間に残留するHFガスを追い出すと共にHFガスが
室10以降に混入するのをガスシールで防止する。室1
0及び室11は粒子の冷却、貯留機能および粒子移送制
御の機能を有し、室12は室13及び室14で用いられ
るフッ素ガスに対するガスシールの機能と室11と合わ
せて粒子移送制御の機能とを有する。室11は流動層、
移動層あるいは固定層、室12は流動層あるいは固定層
となる。   ゛ 室13及び室14は四フッ化ウランを13b、 13a
および14b、 14aを経由して流動化ガスとして供
給されるフッ素ガスにより六フフ化ウランとする機能を
有する。
六フッ化ウラン転換プロセスでは高価なフッ素の利用効
率を可能な限り高めることが製造コストの低減化に直接
結びつくので重要である。このためには反応室への四フ
フ化ウランとフッ素の供紬索との関係を管理する必要が
あり、従って室11及び室12の粒子移送量制御機能は
重要な意義を持つものである。
室13及び室14には流動媒体としてアルミナあるいは
フッ化力ルンウムの粒子が使用される。
室13に供給される四フッ化ウラン粒子はこの流動媒体
と共に流動しながらフッ素ガスと反応して六フフ化ウラ
ンを生成するが、未反応の四7ツ化ウラン粒子は室14
に到る。室14では未反応の四7ツ化ウラン粒子が反応
して六フッ化ウランとなるが、ここでも一部未反応の四
フフ化ウランが残留し室13へ戻される。
このように室13及び室14間では四フフ化ウラン粒子
が上記流動媒体と共に循環するが、13b。
13Aを経由するフッ素ガスと14〜14aを経由する
フッ素ガスの供給量を変えることにより単一流動層より
もフッ素ガスの利用率を高めることが可能となる。
16〜22は流動層から同伴する粒子をガスと分離する
固気分離部で、粒子の種類およびガスの違いによって区
分されており、各々固気分離フィルタがdffられてい
る。
固気分離部168Lび17は排ガス系では共もであるが
、至1及び室20粒子の混合を避けるために分#lされ
ている。固気分離fi1Bはガスの大部分が窒素ガスで
あるので独立している。
固気分離部19A19Bおよび20は各々HFガスおよ
び水蒸気が主体となるが、各室の反応条件の違いにより
、特にHFガス濃度が異なるため、固気分離部を3室と
し、各室毎に後処理が可能となる構造としている。固気
分M部21は18と同様である。固気分離部22へのガ
スは六フッ化ウランガス、残留フッ素ガスおよび窒素ガ
スの混合ガスであり、ここで四フッ化ウランと分離され
たのち、六フッ化ウラン回収用のコールドトラップおよ
び残留フッ素ガスの利用率を更に旨めるためのフリー/
アンプリアクタ等の系統27へ送られる。
次に、本発明装置を第2図の同じプロセスの従来装置と
の対比によって説明する。
第2図の30はへ三酸化ウランあるいは二酸化ウラ/を
二酸化ウランに還元する尚・勅層反応寝1況、38およ
び41は二埼化クランを四フッ化ウラ/とする流Il+
 ’層反応1iJZ、48は四フッ化クランから六フッ
化ウラ/を生成させる流動層反応装置である。33〜3
6は粒子の冷却、貯留およびガスクール、史に粒子の気
流移送の機能を有する。37は粒子の定貨供給装置であ
る。39.40はガス7−ルと粒子の定量供給の磯卵を
有し、43〜46は粒子の冷却、貯協およびガスクール
、史に粒子の気Nfi$送の機能を有する。47は四フ
ッ化つ2ンの定駈供帽装置である。 3Ub、 38%
 41a、 48bは各々渡@層反応装置の固気分離用
フィルタである。
これら従来装置の構鍛咄分と本発明装置のそれらとの対
応は次の通りである。
第2図の流動層反応装#30は第1図の室1及び室2に
対応し、33〜37は室3〜崎(6がその111能を有
している。流@層反応装覧38及び41は室7及び室8
に対応し、43〜47は室9〜♀12がその機昨を有す
る。流動層反応装置48は室13及び寧14に対応する
。・f1’J気分離フィルタは30bが16.17に、
35bが18に、38bが19に、41aが20に、4
5bが21に、48bが22に各々対応する。なお、従
来装置の流動層反応装置はすべて円筒型である。
第2図の給鉱管31を経由して供給されるへ三酸化ウラ
ンあるいは三酸化ウランは流動層反応装置30で32よ
り供給される水素ガスと反応して二酸化ウラ/となる。
二酸化ウランは受ホツノく33に受けられたのち、気流
輸送用の供給ホツノく34を経由して34aから供給さ
れる窒素ガスにより、気流輸送され、35の固気分離ホ
ツノくを経由して流動層反応装置38への供給ホツノ(
36に到達する。37によって定量供給された二酸化ウ
ラ/は流動層反応装置38において41の排ガス中に含
まれるHFガスと反応して一部四フフ化ウランとなる。
続いて、粒子ば39の受ホツノ(に受けられ、40の定
量供給装置により流動層反応装置41に送られて未反応
粒子が反応して四フッ化ウランとなる。
43〜47は33〜37と同様な!浅化を有し、流”2
b Pa反応装WR48への粒子供給を行なう、48で
は49から供給されるフッ素ガスにより四フッ化ウラン
が六フッ化りツンとなり、六フッ化ウランの回収用コー
ルドトラップおよび残留フッ素ガスの利用率を高めるた
めのクリ−7アツプリアクタ等の系統48.へ送られる
以上のように、従来装置は各基が独立し、その間の粒子
移送を動力落下によっているため、配置上高さが高くな
ると共に占有面積が大きくなる。
更に、その結果、これらの装置を収納するS家の高さ及
び面積が大きくなって、原子力^設特有の換気風量が増
大する。高さを低く抑えるためには、第1゛図に示す本
願装置のように気流輸送で粒子を高い位置に運ぶ方法が
あるが、気流師送の装・賃ンステムがfl雑となり、占
有面積は大きくなり、配置や操作上繁雑になる。また、
このような背景から、塔の数を増すことは得策でなく、
多段化による反応効率向上が困難となる。
これに対して、本発明装置では粒子がほぼ水平に近く移
動するので高さが低くでき、粒子の移送+c%別な装置
を要しないことから、装置がきわめて簡素化される。ま
た、流動層反応装置の効率向上のために有効な多段化が
室の数を増すことで容易に可能であり、更に室毎の操作
条件を任意に選べることから、微妙に条件を変えて反応
効率を高めることが容易にできる。
本発明装置において、二酸化ウランを四フフ化ウランと
する領域での多段化がこの好例である。
さらに、本発明装置は流動層反応プロセスを主体とする
ものであるが、すでに述べたように、流動層のほかに移
動層、固定層を供給ガス渡世の変更によって容易に実現
できるので、例えば、流動層反応プロセスに移動層反応
プロセスを組合せることにより、反応効率向上が期待で
きるプロセスに対しても直ちに適用できるという利点が
ある。
各室の仕切壁の設は方は、流動層底面上に接してつける
方法と流動層底面上に間隙をあげてつける方法がある。
従来粉体の冷却、乾燥等に用いられる多室流動層装置で
は第3a図および第3b図が示すように、仕切壁として
、これら2種類のうち一方のみを設けている。仕切壁を
流動層底面上に接して設げる第31!L図の方式では粒
子に粗粒子が混在する場合、流動層の底部に粗粒子が残
って仕切壁を越さず、流動層はその上で形成されるとい
う問題を呈する。流動層底面上に間隙をあけて設ける第
り図の方式は第虻図の様な問題はないが、室間で粒子が
ショートパスする確率が高くなり、反応に対して好優し
くない。これに対して、両者の方式を組合せること、に
より、これらの問題を回避できると共に粒子流れがピス
トンフローに近づくため、反応の効率を高めることがで
きる(第3c図)。また、両方式の組合せにより従来方
式では不可能であった流動層と移動層との組合せが可能
となる。
本実施倒では一体形式の平板型流動層反応装置を示した
が、使用する材料が複数にわたり一体形式にするのが困
俳あるいは不合理である場合や操作温度が著しく異なっ
て熱膨張や操作条件管理などの点で一体形式が困難など
の場合には、複数基の反応装置を連結管で接続すること
により15発明の基本思想を変えずにこれらの問題を回
避できる。
第4図はその例で、50〜52が分劉した反応装置、5
3.54がこれらを接続する連結管であり、熱膨張を逃
がす場合には連結管に伸縮機能を持たせる。また本発明
装置は配置上の自由度がきわめて大きい利点を有する。
第5図(a)(bl(c)(dlは本発明による平板型
の多室型流動層反応装置の配置図を示す。
更に第6図に示すように、平板型流動層を縦横両方向に
延長する型式を採れば、横方向で一連のプロセス、縦方
向で装置の処理能力の増大が容易にでき、従来のスケー
ルアップが容易にできなかった流動層反応装置の欠点を
補うことができる。
第7図に示す様に、各室を設げれば、粒子を循環させる
循環型の流動層反応装置としても利用可能となる。
(発明の効果) 本発明は上記の構成をとることによって次の効果が得ら
れる。
(13本発明装置では粒子がほぼ水平に近く移動するの
で、装置の高さを低くすることができ、かつ粒子の移送
に特別の装置を要しないので、装置はきわめて簡素化さ
れる。
(2)流動層反応装置の多室化が容易であり、更に室毎
の操作条件を任意に選ぶことができるので、微妙忙条件
を変えて装置の反応効率を高めることができる。
(3)装置の配置上の自由度が、第5図に示すように、
きわめて大きい。
(4)各室の配置を第7図に示すようにすれば、粒子を
循環させる循環型の流動層反応装置としても利用できる
(5)  流動層反応装置として、平板型のものを採用
し、横方向に延長すれば一連のプロセス、縦方向に延長
すれば装置の処理能力を増大させ、スケールアップが可
能となる。
(6)2室の流動層反応装置において四フッ化ウランを
六フッ化クランとする場合、該2室へのフッ素ガスの供
給量をそれぞれ調整できるので、単一の流動層反応装置
の場合より、フッ素ガスをより有効に利用することがで
きる。
【図面の簡単な説明】
第1図は本発明の一実施例として酸化ウランをウラン濃
縮用の原料である六フフ化ウランに転換せしめる場合の
装置系統図、第2図はfjJ1図の装置系統図に相当す
る従来の多塔式装攪系統図、第3a図は仕切壁を流動層
底面に接して設けた場合の流動層反応装置の正面概略図
、第3b図は仕切壁を流動層底面上に間隙をあけて設げ
た場合の流動層反応装置の正面概略図、第3C図は仕切
壁として第3a図及び第3b図の仕切壁を組合せた本発
明流動層反応装置の正面概略図、第4図は反応装置の一
体形成が困難な場合に反応装置を連結管で接続した本発
明の別の実施例の正面概略図、第5図(aL (b)、
(c)y (d)はいずれも本発明装置の配置上の自由
度が高いことを示す装置の配置の平面概略図、第6図は
縦横両方向に延長可能な平板型流iQ層反応装置の平面
概略図、第7図は粒子を循環させる循環型の流動層反応
装置を示す平面概略図である。 図において 1〜6.7A、 7B、 7C,8〜14−−−一室(
平板型流動層反応装置) 1a〜6a、 7Aa、 7Ba、 7Ca、 8a〜
14a−−−ウィンドボックス lb 〜6b、7Ab、7Bb、7Cb、8b 〜14
b−−−流動化ガス供給ノズル 15−−−−−−一給鉱管 16〜18,19A、19B、20〜22−−一気固分
離部23.24,25A、25B、25C−−−:I−
ルドトラップ27−−−−−−−クリー7アツプリアク
タ30−−一−−−−流動層反応装置(UsOa 、 
UO,t−+UO2)38.41−−一流動層反応装f
l (U、CD!5BFj 、)−・;7h、J48−
−−−−−一流動層反応装置(UfFl→UFe):+
3!1−−−−−−一給鉱管 32−−−−−−一水素ガス供給管 33〜36−−−粒子の冷却、貯留、ガス7一ル粒子気
流移送゛装置 39−−−−−−一受はホッパ 37.4Q、47=−粒子定量供給装置34 a −m
−−−−−一窒素ガス供給管35.45−−−−一固気
分離ホツバ 30b、38b、41a、45b、48b−−−−−−
固気分離用フィルタ 49−−−−−−−−−−フッ素ガス供給管30a、3
5a、38a、48a−−−−一排ガス50.51.5
2−−一流動層反応装置53.54−−−−−一 連結
管 60〜69−−一−−−室 70−−一−−−−−−− 仕切壁 80〜83〜−一部一一室

Claims (5)

    【特許請求の範囲】
  1. (1)多室型流動層反応装置において、流動層部および
    ウインドボックス部を仕切壁で2室以上に分割し、該分
    割された各室毎に組成、流量および温度の選択自由な反
    応ガスおよび/または不活性ガスを供給し、粒子の生成
    、粒子の反応及び粒子の室間の移送量の調整下で該各室
    に流動層、移動層または固定層を形成せしめることを特
    徴とする多室型流動層反応装置。
  2. (2)前記仕切壁は流動層底面上に接して設けた仕切壁
    または流動層底面上に間隙をあけて設けた仕切壁である
    特許請求の範囲(1)に記載の装置。
  3. (3)前記移動層は該分割された室に少なくとも1つ含
    まれる特許請求の範囲(1)または(2)に記載の装置
  4. (4)該流動層反応装置が平板型流動層反応装置である
    特許請求の範囲(1)、(2)、または(3)に記載の
    装置。
  5. (5)2室以上に分割した固気分離部を備えた特許請求
    の範囲(1)、(2)、(3)、または(4)に記載の
    装置。
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