JPH0749103B2

JPH0749103B2 - 多室型流動層反応装置

Info

Publication number: JPH0749103B2
Application number: JP59251265A
Authority: JP
Inventors: 皓田中; 昭男梅村
Original assignee: Mitsubishi Materials Corp
Current assignee: Mitsubishi Materials Corp
Priority date: 1984-11-28
Filing date: 1984-11-28
Publication date: 1995-05-31
Anticipated expiration: 2010-05-31
Also published as: JPS61101241A

Description

【発明の詳細な説明】（産業分野）本発明は流動層部およびウインドボツクス部の多室化さ
れた流動層反応装置の流動層底面上に間隔をあけて設け
た仕切壁を挟む２つの室毎に複数の反応ガスおよび不活
性ガスから選択された１種を供給し、前記複数の反応ガ
スを前記不活性ガスによりガスシールし、各室毎の反応
の制御、各室間の粒子移送制御を容易ならしめて各室に
流動層、移動層また固定層を形成させるとともに反応ガ
スをガスシールし、もつて該装置の効率化および簡易化
を可能ならしめる多室型流動層反応装置に関する。

（従来技術とその問題点）気固系流動層反応装置は固体粒子を流動化ガスを用いて
流動化して流動層を形成させ、反応ガスとの接触により
気固反応を行なうものであり、広く一般工業界で用いら
れている方法であるが、同装置により、いくつかの異な
る反応を連続して行なう場合には装置を多段化する必要
がある。多段化する場合、従来装置を２塔以上とする多
塔方式と一つの反応装置の中を多段化する多室方式があ
る。後者は同し反応あるいは乾燥、冷却などを多段によ
り実施してその効率を高めることが目的であり、粒子の
反応制御や移送制御の機能を有していないので、異なる
反応の実現を可能とするものではない。一方、多塔方式
は異なる反応を多段により実現するために、一般的に用
いられている方法であるが、流動層反応装置が多塔であ
るため、塔間の粒子が移送機会が多くなつて移送用配
管、移送用ホツパ、移送システムが必要となるため、装
置レイアウトや操作システムが複雑になり、設計、製作
および運転が繁雑になるばかりか、コスト面でも不利に
なるという欠点があつた。

（発明の目的）本発明者らは上記多室方式によれば、同じ反応ではある
が、反応効果の向上が可能であることに着目し、上記の
多室方式の問題点を解決し、異なる反応を可能ならし
め、もつて装置の効率化および簡易化をもたらす多室型
流動層反応装置を提供すべく、検討を重ねた結果、粒子
の反応制御や移送量制御及び反応ガスのガスシール等の
条件を確保することによつて上記目的を達成しうること
を見出し、本発明に到達した。

（発明の構成）すなわち、本発明によれば、多室型流動層反応装置にお
いて、流動層部およびウインドボックス部を複数の仕切
壁で複数の室に分割し、複数の前記仕切壁は、流動層底
面上に接して設けたものと、流動層底面上に間隔をあけ
て設けたものとが交互に配設され、流動層底面上に間隔
をあけて設けた仕切壁を挟む２つの室毎に複数の反応ガ
スおよび不活性ガスから選択された１種を供給するとと
もに、各室毎に組成、流量および温度の選択自由な反応
ガスおよび／または不活性ガスを供給し、前記複数の反
応ガスを前記不活性ガスによりガスシールし、かつ、各
室は、前記反応ガスと供給される粒子とを反応させる流
動層、粒子の移送量を制御する移動層、または粒子を冷
却及び貯留する固定層のいずれかとして構成されている
ものである。

本発明は、以上のように構成することにより、流動層反
応装置を流動層部および流動化ガスの供給部であるウイ
ンドホツクス部を多室化し、各室毎に操作条件（反応の
ガス量、温度など）を任意に選択できる様にして、異な
る反応の実現を可能とし、また各室間の仕切壁の長さ
（高さ）を適切に選びかつ供給ガスの流量を制御して粒
子の反応制御、粒子の移送制御を容易ならしめ、反応ガ
スのガスシールの下で各室に流動層、移動層、あるいは
固定層を形成させるとともに固気分離部を設け粒子の回
収を可能ならしめたものである。

（実施例）本発明の一実施例を詳述するため、以下ウラン化合物の
六フツ化ウランの転換装置を例とし、本発明による多室
型装置と従来の多塔式装置とを比較して説明する。な
お、こゝでは説明を容易にするために、多室型流動層反
応装置として平板型の多室型流動層反応装置を例とす
る。

第１図は酸化ウランをウラン濃縮用の原料である六フツ
化ウランに転換せしめる本発明の一実施例の多室型装置
であり、第２図は上記多室型装置に該当する従来の多塔
型装置の一例である。

室１〜14は多室化された流動層部（場合によつては一部
移動層あるいは固定層となる）、1a〜14aはこれらの各
室に対応した流動化ガス供給のためのウインドボツクス
部、1b〜14bは流動化ガス供給ノズルである。

各室の中、室１〜２が八三酸化ウランあるいは三酸化ウ
ランを還元により二酸化ウランとする機能、室３〜６が
粒子の冷却、貯留、ガスシールおよび粒子移送制御の機
能を有する。

室７〜８は二酸化ウランを四フツ化ウランに転換する機
能、室９〜12が粒子の冷却、貯留、ガスシールおよび粒
子移送制御の機能をそれぞれ有している。

室13〜14は四フツ化ウランを六フツ化ウランに転換せし
める機能を有している。

原料八三酸化ウランあるいは三酸化ウランは、給鉱管15
を経由して室１に供給され、1b,1aを経由して供給され
る流動化ガス中に含まれた水素ガスと反応して二酸化ウ
ランに還元される。

室１で流動層を形成する二酸化ウラン粒子は、原料ウラ
ンの供給量に応じてその層高を増すため、主としてこの
層圧により仕切壁の下部間隙を経由して室１から室２へ
移動する。

室２では室１で未反応として残留した八三酸化ウランあ
るいは三酸化ウランが水素ガスによりほぼ完全に二酸化
ウランに転換される。還元用の水素ガスは流動化ガスに
含まれ、2b,2aを経由して供給される。室２の二酸化ウ
ラン粒子は仕切壁の上端を超えてオーバーフローにより
室３に移動する。

室３では3b,3aを経由して供給される流動化ガスの窒素
ガスにより二酸化ウラン粒子間に残留する水素ガスを追
出すると共に水素ガスが後続の各室に混入するのをガス
シールで防止する。

室４および室５は粒子の冷却および貯留機能を有し、窒
素ガスは4b,4aおよび5b,5aを経由して供給される。室４
には流動層を形成させ、室５は流動層あるいは移動層と
し、室５は室６と共に粒子の移送量制御の機能も有す
る。粒子の移送量制御は室５および室６に供給されるガ
ス流量によつて行なわれる。

室６に供給される窒素ガスの流量を制御することによつ
て、室６での流動層高が変化しオーバーフローにより室
7Aへ移送される粒子量が変化する。また室５から室６へ
の粒子の移動量は室５の層高と室５へ供給する窒素ガス
の流量と室６へ供給される窒素ガスの流量との関連で決
まる。さらに、室６への供給窒素ガス量を粒子を流動さ
せるに必要な限界流量（流動化開始速度）以下にすれ
ば、流動は停止し、室６は固定層となり粒子の室7Aへの
移送は停止する。この結果、室５及び室６は粒子を貯留
する機能を有することになり、また、室６はガスシール
の機能を有する。室7AではHFガスが使用されるため、HF
ガスの隣室への混入を防止する目的で室６に供給される
窒素ガスでガスシールを行なう。

室7A,7B,7Cおよび室８では二酸化ウランをHFガスにより
四フツ化ウランとする。HFガスは7Ab,7Aaおよび8b,8aを
経由して流動化ガスの一部として供給される。二酸化ウ
ランの四フツ化ウランへの反応の完結はやや遅く微妙な
操作条件の管理が必要であり、初期の反応と後期の反応
とでは反応条件を変えてやることが反応を進行を効率的
に進める上で効果的であることが知られている。この点
から、この反応領域では流動層を多段化し、各段毎の操
作条件を順次変えられる様に、室を7A,7B,7Cおよび８に
分割し、各室の温度、供給HFガス組成などを自由に選択
できる構造としている。

室９〜室12は室３〜室６と同様の機能を有し、室９は粒
子間に残留するHFガスを追い出すと共にHFガスが室10以
降に混入するのをガスシールで防止する。室10及び室11
は粒子の冷却、貯留機能および粒子移送制御の機能を有
し、室12は室13及び室14で用いられるフツ素ガスに対す
るガスシールの機能と室11と合わせて粒子移送制御の機
能とを有する。室11は流動層、移動層あるいは固定層、
室12は流動層あるいは固定層となる。

室13及び室14は四フツ化ウランを13b,13aおよび14b,14a
を経由して流動化ガスとして供給されるフツ素ガスによ
り六フツ化ウランととする機能を有する。

六フツ化ウラン転換プロセスでは高価なフツ素の利用効
率を可能な限り高めることが製造コストの低減化に直接
結びつくので重要である。このためには反応室への四フ
ツ化ウランとフツ素の供給量との関係を管理する必要が
あり、従つて室11及び室12の粒子移送量制御機能は重要
な意義を持つものである。

室13及び室14には流動媒体としてアルミナあるいはフツ
化カルシウムの粒子が使用される。室13に供給される四
フツ化ウラン粒子はこの流動媒体と共に流動しながらフ
ツ素ガスと反応して六フツ化ウランを生成するが、未反
応の四フツ化ウラン粒子は室14に到る。室14では未反応
の四フツ化ウラン粒子が反応して六フツ化ウランとなる
が、ここでも一部未反応の四フツ化ウランが残留し室13
へ戻される。

このように室14及び室14間では四フツ化ウラン粒子が上
記流動体と共に循環するが、13b,13aを経由するフツ素
ガス14b,14aを経由するフツ素ガスの供給量を変えるこ
とにより単一流動層よりもフツ素ガスの利用率を高める
ことが可能となる。

16〜22は流動層から同伴する粒子をガスと分離する固気
分離部で、粒子の種類およびガスの違いによつて区分さ
れており、各々固気分離フイルタが設けられている。

固気分離部16及び17は排ガス系では共通であるが、室１
及び室２の粒子の混合を避けるために分離されている。
固気分離部18はガスの大部分が窒素ガスであるので独立
している。

固気分離部19A,19Bおよび20は各々HFガスおよび水蒸気
が主体となるが、各室の反応条件の違いにより、特にHF
ガス濃度が異なるため、固気分離部を３室とし、各室毎
に後処理が可能となる構造としている。固気分離部21は
18と同様である。固気分離部22へのガスは六フツ化ウラ
ンガス、残留フツ素ガスおよび窒素ガスの混合ガスであ
り、ここで四フツ化ウランと分離されたのち、六フツ化
ウラン回収用のコールドトラツプおよび残留フツ素合ガ
スの利用率を更に高めるためのクリーンアツプリアクタ
等の系統27へ送られる。

次に、本発明装置を第２図の同じプロセスの従来装置と
の対比によつて説明する。

第２図の30は八三酸化ウランあるいは三酸化ウランを二
酸化ウランに還元する流動層反応装置、38および41は二
酸化ウランを四フツ化ウランとする流動層反応装置、48
は四フツ化ウランから六フツ化ウランを生成させる流動
層反応装置である。33〜36は粒子の冷却、貯留およびガ
スシール、更に粒子の気流移送の機能を有する。37は粒
子の定量供給装置である。39,40はガスシールと粒子の
定量供給の機能を有し、43〜46は粒子の冷却、貯留およ
びガスシール、更に粒子の気流移送の機能を有する。47
は四フツ化ウランの定量供給装置である。30b,38b,41a,
48bは各々流動層反応装置の固気分離用フイルタであ
る。これら従来装置の構成部分と本発明装置のそれらと
の対応は次の通りである。

第２図の流動層反応装置30は第１図の室１及び室２に対
応し、33〜37は室３〜室６がその機能を有している。流
動層反応装置38及び41は室70,7B,7C及び室８に対応し、
43〜47は室９〜室12がその機能を有する。流動層反応装
置48は室13及び室14に対応する。固気分離フイルタは30
bが16,17に、35bが18に、38bが19に、41aが20に、45bが
21に、48bが22に各々対応する。なお従来装置の流動層
反応装置はすべて円筒型である。

第２図の給鉱管31を経由して供給される八三酸化ウラン
あるいは三酸化ウランは流動層反応装置30により供給さ
れる水素ガスと反応して二酸化ウランとなる。二酸化ウ
ランは受ホツパ33に受けられたのち、気流輸送用の供給
ホツパ34を経由して34aから供給される窒素ガスによ
り、気流輸送され、35の固気分離ホツパを経由して流動
層反応装置38への供給ホツパ36に到達する。37によつて
定量供給された二酸化ウランは流動層反応装置38におい
て41の排ガス中に含まれるHFガスと反応して一部四フツ
化ウランとなる。続いて、粒子は39の受ホツパに受けら
れ、40の定量供給装置により流動層反応装置41に送られ
て未反応粒子が反応して四フツ化ウランとなる。

43〜47は33〜37と同様な機能を有し、流動層反応装置48
へ粒子供給を行なう。48では49から供給されるフツ素ガ
スにより四フツ化ウランが六フツ化ウランとなり、六フ
ツ化ウランの回収用コールドトラツプおよび残留フツ素
ガスの利用率を高めるためのクリーンアツプリアクタ等
の系統48aへ送られる。

以上のように、従来装置は各塔が独立し、その間の粒子
移送を重力落下によつているため、配置上高さが高くな
ると共に占有面積が大きくなる。更に、その結果、これ
らの装置を収納する建家の高さ及び面積が大きくなつ
て、原子力施設特有の換気風量が増大する。高さを低く
抑えるためには、第１図に示す本願装置のように気流輸
送で粒子を高い位置に運ぶ方法があるが、気流輸送の装
置システム複雑となり、占有面積は大きくなり、配置や
操作上繁雑になる。また、このような背景から、塔の数
を増すことが得策でなく、多段化による反応効率向上が
困難となる。

これに対して、本発明装置では粒子がほぼ水平に近く移
動するので高さが低くでき、粒子の移送に特別な装置を
要しないことから、装置がきわめて簡素化される。ま
た、流動層反応装置の効率向上のために有効な多段化か
室の数を増すことで容易に可能であり、更に室毎を操作
条件を任意に選べることから、微妙に条件を変えて反応
効率を高めることが容易にできる。

本発明装置において、二酸化ウランを四フツ化ウランと
する領域での多段変がこの好例である。

さらに、本発明装置は流動層反応プロセスを主体とする
ものであるが、すでに述べたように、流動層のほかに移
動層、固定層を供給ガス流量の変更によつて容易に実現
できるので、例えば、流動層反応プロセスに移動層反応
プロセスを組合せることにより、反応効率向上が期待で
きるプロセスに対しても直ちに適用できるという利点が
ある。

各室の仕切壁の設け方は、流動層底面上に接してつける
方法と流動層底面上に間隙をあけてつける方法がある。
従来粉体の冷却、乾燥等に用いられる多室流動層装置で
は第３図（ａ）および第３図（ｂ）が示すように、仕切
壁55として、これら２種類のうち一方のみを設けてい
る。仕切壁55を流動層底面上に接して設ける第３図
（ａ）の方式では粒子に粗粒子が混在する場合、流動層
の底部に粗粒子が残つて仕切壁55を超さず、流動層はそ
の上で形成されるという問題を呈する。流動層底面上に
間隙をあけて設ける第３図（ｂ）の方式は第３図（ａ）
の様な問題はないが、室間で粒子がシヨートパスする確
立が高くなり、反応に対して好ましくない。これに対し
て、第３図（ｃ）に示す本発明の方式のように両者の方
式を組合わせることにより、これらの問題を回避できる
と共に粒子流れがピストンフローに近づくため、反応の
効率を高めることができる。

また、両方式の組合せにより従来方式では不可能であつ
た流動層と移動層との組合せが可能となる。

本実施例では一体形式の平板型流動層反応装置を示した
が、使用する材料が複数にわたり一体形式にするのが困
難あるいは不合理である場合や操作温度が著しく異なつ
て熱膨脹や操作条件管理などの点で一体形式が困難など
の場合には、複数基の反応装置を連結管で接続すること
により、発明の基本思想を変えずにこれらの問題を回避
できる。第４図はその例で、50〜52が分割した反応装
置、53,54がこれらを接続する連結管であり、熱膨脹を
逃がす場合には連結管に伸縮機能を持たせる。また本発
明装置では配置上の自由度がきわめて大きい利点を有す
る。第５図（ａ）（ｂ）（ｃ）（ｄ）は本発明による平
板型の多室型流動層反応装置の異なる配置図を示す。

更に第６図に示すように、平板型流動層を縦横両方向に
延長する型式を採ることにより、横方向で一連のプロセ
ス、縦方向で装置の処理能力の増大が容易にでき、従来
のスケールアツプが容易にできなかつた流動層反応装置
を補うことができる。

第７図に示す様に、各室80〜83を密接に設ければ、粒子
を循環させる循環型の流動層反応装置としても利用可能
となる。

（発明の効果）本発明は上記の構成をとることによつて次の効果が得ら
れる。

（１）本発明装置では粒子がほぼ水平に近く移動する
ので、装置の高さを低くすることができ、かつ粒子の移
送に特別の装置を要しないので、装置はきわめて簡素化
される。

（２）流動層反応装置の多室化が容易であり、更に室
毎の操作条件を任意に選ぶことができるので、微妙に条
件を変えて装置の反応効率を高めることができる。

（３）流動層底面上に間隔をあけて設けた仕切壁を挟
む２つの室毎に複数の反応ガスおよび不活性ガスから選
択された１種を供給し、前記複数の反応ガスを前記不活
性ガスによりガスシールするので、前記複数の反応ガス
同士を完全に分離することができ、したがって、これら
反応ガス同士が混合して好ましくない化学反応を引き起
こすのを防止することができ、粒子の収量を高めること
ができる。

（４）装置の配置上の自由度が、第５図に示すよう
に、きわめて大きい。

（５）各室の配置を第７図に示すようにすれば、粒子
を循環される循環型の流動層反応装置としても利用でき
る。

（６）流動層反応装置として、平板型のものを採用
し、横方向に延長すれば一連のプロセス、縦方向に延長
すれば装置の処理能力を増大させ、スケールアツプが可
能となる。

（７）２室の流動層反応装置において四フツ化ウラン
を六フツ化ウランとする場合、該２室へのフツ素ガスの
供給量をそれぞれ調整できるので、単一の流動層反応装
置の場合より、フツ素ガスをより有効に利用することが
できる。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明の一実施例として酸化ウランをウラン濃
縮用の原料である六フツ化ウランに転換せしめる場合の
装置系統図、第２図は第１図の装置系統図に相当する従
来の多塔式装置系統図、第３図（ａ）は仕切壁を流動層
底面に接して設けた場合の流動層反応装置の正面概略
図、同じく（ｂ）は仕切壁を流動層底面上に間隙をあけ
て設けた場合の流動層反応装置の正面概略図、同じく
（ｃ）は仕切壁として第３図（ａ）及び第３図（ｂ）の
仕切壁を組合せた本発明流動層反応装置の正面概略図、
第４図は反応装置の一体形成が困難な場合に流動層反応
装置を連結管で接続した本発明の別の実施例の正面概略
図、第５図（ａ），（ｂ），（ｃ），（ｄ）はいずれも
本発明装置の配置上の自由度が高いことを示す装置の配
置の平面概略図、第６図は縦横両方向に延長可能な平板
型流動層反応装置の平面概略図、第７図は粒子を循環さ
せる循環型の流動層反応装置を示す平面概略図である。図において１〜6,7A,7B,7C,8〜14……室（平板型流動層反応装置） 1a〜6a,7Aa,7Ba,7Ca,8a〜14a……ウインドボツクス 1b〜6b,7Ab,7Bb,7Cb,8b〜14b……流動化ガス供給ノズル 15,31……給鉱管 16〜18,19A,19B,20〜22……気固分離部 23,24,25A,25B,25C……コールドトラツプ 27……クリーンアツプリアクタ 30……流動層反応装置（U₃O₃,UO₃→UO₂） 38,41……流動層反応装置（UO₂→UF₄） 48……流動層反応装置（UF₄→UF₆） 32……水素ガス供給管 33〜36……粒子の冷却，貯留，ガスシール粒子気流移送
装置 39……受けホツパ 37,40,47……粒子定量供給装置 34a……窒素ガス供給管 35,45……固気分離ホツパ 30b,38b,41a,45b,48b……固気分離用フイルタ 49……フツ素ガス供給管 30a,35a,38a,48a……排ガス 50,51,52……流動層反応装置 53,54……連結管 55……仕切壁 60〜69……室 80〜83……室

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】多室型流動層反応装置において、流動層部
およびウインドボックス部を複数の仕切壁で複数の室に
分割し、複数の前記仕切壁は、流動層底面上に接して設
けたものと、流動層底面上に間隔をあけて設けたものと
が交互に配設され、流動層底面上に間隔をあけて設けた仕切壁を挟む２つの
室毎に複数の反応ガスおよび不活性ガスから選択された
１種を供給するとともに、各室毎に組成、流量および温
度の選択自由な反応ガスおよび／または不活性ガスを供
給し、前記複数の反応ガスを前記不活性ガスによりガス
シールし、かつ、各室は、前記反応ガスと供給される粒
子とを反応させる流動層、粒子の移送量を制御する移動
層、または粒子を冷却及び貯留する固定層のいずれかと
して構成されていることを特徴とする多室型流動層反応
装置。
【請求項２】前記移動層は該分割された室に少なくとも
１つ含まれる特許請求の範囲（１）に記載の装置。
【請求項３】該流動層反応装置が平板型流動層反応装置
である特許請求の範囲（１）または（２）に記載の装
置。
【請求項４】２室以上に分割した固気分離部を備えた特
許請求の範囲（１），（２）または（３）に記載の装
置。