JPS6158599A - 主としてサツカロースを晶出させるための連続処理方法および装置 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 （発明の技術分野） 本発明は、連続処理品出に関し、主としてサッカロース
の晶出に間する。

（発゛明の背景） サッカロースは、蒸発晶出装置で連続品出される。この
蒸発晶出装置は、外部から供給される結晶、または結晶
核の形成を制御して晶出装置内で製造される結晶の成長
を処理する。これら結晶には、甘い、水性の、濃縮され
た不飽和溶液が、処理通路の全体にわたって供給され、
これは晶出装置内で蒸発によって過飽和となる。

晶出装置内で結晶核が生成されない場合、別個の装置で
これが行われ、小結晶を含む濃縮糖の核または基礎が生
成される。この小結晶は、引き続き、連続処理晶出装置
で成長させ□られる。

ここで、濃縮糖とは、砂糖工業において、結晶（面相）
とこれを包囲する過飽和母液（液相）とからなる混合物
を意味する。

基礎は、小結晶と過飽和液とを混合して製造すること゛
もてき、この混合物をマグマと呼ぶ。

連続晶出装置は、一般に区画室のある、または区画室の
ない水平反応装置であり、濃縮糖を沸騰させるための蒸
気熱交換器を含む。

前記の区画室のある反応装置は、例えば仏国特許第１’
、５８１．’０８８号および第２，１５４゜８９８号に
開示されてりる。

区画室のない連続処理反応装置は、例えば本出願人の仏
画特許第２，１４４，９４５号および第２．３０５，４
９６号に開示されている。

沸騰は、反応装置容器において、真空（正確には大気圧
より低い圧力）を維持しながら低温で行われる。この低
温沸騰は、砂糖とそれに随伴する有機不純物との減成を
さけるために必要である。

これにより、貯蔵液でまたは処理中に供給される供給液
で希釈された濃縮糖の濃縮が可能となる。

このように製糖または精糖における晶出段階は二つの目
的を有する。第１に、不純物と呼ばれる他の可溶性物質
をも含む溶液から、サッカロースを分離することである
。この処理は１、結晶がその中で成長した溶液よりもさ
らに純粋な結晶を作る。

従って、これは精製処理である。第２に、貯蔵および梱
包が容易な固相の形でサッカロースを製造することであ
る。技術的および商業的理由から、−貫した寸法の結晶
を製造することが重要である。

（発明の目的） 本発明の目的は、従来の連続品出方法および装置を改良
することであり、特に結晶の生産性、製造または生産高
の点で改良することである。

（発明の構成） 前記目的は、本発明に基づく処理方法によって達成され
る。該方法においては、母液に包囲された結晶の混合物
が処理の流れに沿って反応装置を通過させられ、供給液
が前記処理の流れにおいて前記混合物に終始供給され、
前記供給岬は結晶成長に必要な補給を行うものであり、
前記供給液によって希釈された前記混合物の濃縮を行う
ために、前記混合物は加熱表面の助けを借りて沸騰させ
られる。本発明に基づき、前記処理の流れの大半におい
て比晶出率をほぼ一定の最適値に維持するために、前記
処理の流れの開始から終了に向かって前部混合物９攪拌
を強化する。実際に、後述するように、本出願人が実施
した研究と実験とによって、既知の処理方法においては
、結晶成長は濃縮糖の速度上昇に伴うものであり、この
速度上昇は攪拌動作を抑制し、これに対処しないと処理
の下流に移動するにつれて晶出率を遅くすることが立証
され、た。

本発明の一つの利点として、攪拌または混合は、混合物
の沸騰状況を変更することによって強化される。以下に
この一般的手段の各種特定手段および代替実施例を説明
する。

晶出反応装置の作動と制御とを支配するすべての要素は
、特に複雑であり、本出願人は下記に説明する科学的性
質の考察に束縛されるものではなく、本発明の価値の、
少なくともその一部は次のように説明できる。

比晶出率Ｔは、単位時間当りに、結晶の単位表面に沈積
する物質（サッカロース）の量である。

これは次の四つの主要要素に依存する。

１）供給液の純度。処理済溶液は、常に幾分か−の可溶
性鉱物または有機物を含み、これらはサッカロースの晶
出を妨害する。Ｔの率は、含有不純物のパーセントが増
加すると減少する。　　、、２）母液の過飽和。これは
母液の準安定領域（この領域では結晶は成長し続けるが
新しい結晶は形成されない）の最高値、または母液の不
安定領域（この領域では新しい結晶が形成される）ので
きるだけ近くの値、ただし実際には決して不安定になら
ない値に維持し、偽粒子の形成を排除しなければならな
い。Ｔの率は、過飽和レベルに直接関係する。

３）温度。Ｔ、は処理温度にも直接関係する。温度が７
０℃から８０℃に上昇すると、Ｔの値は２倍になる。し
かし、実用において、温度は９０℃を越えてはならない
。これは、熱の影響を受８する（有機）生成物を破壊し
ないためである。

４）濃縮糖の攪拌。濃縮糖が静止していると、サッカロ
ース分子は、結晶表面方向に移動し、拡−散。

現象に基づいて該結晶表面に堅固に固着するようにな、
る。母液の粘度は非常に高いので、この動きは遅く、従
ってＴを制限する。

濃縮糖を連続的に攪拌すると、新しいサツカロ−ス分子
が結晶と接触し、Ｔの値を上げる。Ｔは攪拌にほぼ比例
する。

従って、ある温度における最適晶出率を見つけるに当っ
ては、粘度を上昇させ混合を束縛する過飽和と、攪拌（
混合）との妥協がともなう。

ある時間にわたって結晶に沈積する生成物の質量は、表
面と晶出率との積に等しい。晶出の効率を最大にするた
めには、Ｔを最適にし、固定のための最大限の表面を維
持する、つまりできるだけ多くの結晶を有することが必
要である。

反応装置に微小結晶をできるだけ多く満たせば、大結晶
が少量ある場合よりも大きな表面積を提供するので、そ
の□ようにしたくなる。しかし、商業的要件および時に
は技術的要件から、結晶の最終決定寸法と成長限度とは
、１．４：１〜３：１（結晶長さの比）の寸法比となる
。

従って、連続晶出装置の効率的運転には、装置の容器内
に含まれる濃縮筒内に、処理の流れ全体にわたって、最
大限度数の結晶を含ませる必要がある。

この結晶数量は濃縮筒の結晶含有量または生産性として
知られるが、本出願人は、これが濃縮筒の粘度を圧縮す
る、つまり上げるので、晶出率を最良値に維持しようと
すると、許容できない結晶数量によって混合が減少され
ることを発見した。

（いずれの場合も、処理の終りには、結晶生産性を最大
まで上昇させ、「締め」として知られる段階のために、
濃縮筒の母液をできるだけ「乾燥」させなければならな
い。） 粘度は、反応装置処理の流れの長さに基づき、対数法則
に従うことが研究によって実際に明らかとなった。この
対数法則は、ある処理長さまでは急な上昇曲線であるこ
とが特徴である。逆に、熱伝達係数は同時に急下降する
。この変化は、いかにうまく反応装置を制御するかによ
って、処理の終りにおいて、初期値の１０％あるいは１
％までも熱伝達係数の下降を容易に引き起す。

この熱伝達係数の下降は、修復しないと、晶出率を最適
値に維持すること、つまり晶出される原料の供給と結晶
表面の成長力とが正確に調整され１す るような値に晶出率を維持することを実質的に不可能に
する。

本発明は、結晶成長が進行するとともに混合動作を徐々
に強化して、熱伝達係数の下降を少なくする。

混合を強化することは、処理通路に沿った処理の蒸発力
を強化することによって達成することが好ましい。従来
の晶出装置では、蒸発力は、設計により、晶出通路を通
してほぼ一定であった（つまり、恐らくは処理の流れの
開始端または終止端を除いて一定であった）０ 本発明は、複数の手段を単独でまたは組み合せて使用し
、沸騰率または混合状況を変更することも提供する。

第１の代替案に基づき、混合物には供給液が供給される
。供給液のブリックス濃度は処理通路を下るにつれて減
少する。

この濃度変化は、区画室のある反応装置においては区画
毎にまたは区画のグループ毎に、区画室のない反応装置
においては一定長さまたは可変長さを有する領域に基づ
いて、段階的に操作できる。

この解決法の考えられる欠点は、必要エネルギーが追加
消費されることである。一般に、晶出装置にできるだけ
濃度の高い溶液を供給しようとすると、このような濃度
はエネルギー効率のよい、多重効用蒸発器内で処理され
る。溶液を部分的に希釈し、この溶液を晶出装置内で単
−効用的に再び濃縮することを行うと、追加のエネルギ
ー消費が必要となる。このような追加のエネルギー消費
は、サトウキビ加工においては自由に使えるエネルギー
が豊富にあるので許容されるが、テンサイ加工および精
糖においては好ましくない。

第２の代替方法は、下流に向かう途上の加熱出力を高め
ることによって沸騰率を変化させることからなる。この
解決法は、全加熱表面を分割しである数の独立した要素
とし、それぞれの要素に対応する特定の区画または領域
が必要とする蒸気を正確に供給する。

区画室のある反応装置においては、区画当りまたは区画
のグループ当り、一つの独立した要素を持たすことがで
きる。区画室のない反応装置においては、等しい領域ま
たは等しくない領域の領域当り、一つの要素を持たすこ
とができる。

この解決法は、追加のエネルギーコストを必要としない
利点がある。理由は、一定濃度の供給液を使用できるか
らである。一方、建設コストが高くなる。全加熱表面を
幾・つかの分離した別個に電力が供給される要素に分割
する必要があるからである。これは追加のパイプ配管や
装置を必要とする。

第３の好ましい代替案は、晶出処理のさらに下流の場所
に設けられる加熱表面積を増加させて、沸騰状況を変化
させることである。

従って、この代替案は、濃縮筒の通路に沿って加熱表面
を構造的に変化させることからなり、熱伝達率の変化を
考慮して、反応装置には、濃縮筒が行き渡る距離の大部
分について、はぼ一定レベルに結晶生産性を維持するよ
うに濃縮筒が供給される。

加熱表面は、区画室のある反応装置においては各区画ま
たは区画のグループについて、区画室のない反応装置に
おいては連続する領域についてまたは連続的に変化させ
ることができる。

加熱表面は次のような方法で変化させることができる。

◇熱交換機に使用する要素が加熱プレートである場合、
この加熱プレートの断面形状または数量を変更する。

◇管の直径、または水平加熱ビンの長さおよび数量を変
化させる。

◇加熱管の垂直な束の高さを連続的にまたは段階的に変
化させる。

◇加熱束を構成する管のピッチまたは直径を変更する（
つまり、管断面の密度を変更する）。

加熱表面積の変化は、これら方法のいずれか、またはこ
れらの組み合わあせによって、実行できる。

この解決方法は、特に最後に記載の方法は、実行が容易
であり、追加装置に関する追加コストなしに、前記必要
を満たす。

加熱表面積と濃縮筒の体積との比率は、従って、反応装
置内または処理蒸気内の濃縮筒の存在期間とともに上昇
する。この率は、例えば、１対３の比で有利に上昇させ
ることができる。加熱は、最終段階でさらに上昇させ、
濃縮筒を締めることができる。

最後に、非常に粘度の高い製品を処理する場合、熱伝達
率を向上させるために、加熱要素間に濃縮筒を循環させ
るように設計した機械的装置を設置することによって混
合を促進し、熱交換効率を高めることも有用である。

このような装置は、例えば、反応装置の外側または好ま
しくは内側に設けたポンプまたは羽根車で構成すること
ができる。

このような循環装置で消費される電力は、それらが必要
とする加熱表面を節約することによって相殺される。

製品粘度は、反応装置内の通過の長さの間数である対数
法則に従うという事実にもかかわらずく粘度曲線は、処
理通路のある点までほぼ平坦てあり、この点を越えると
急上昇する）、本出願人は処理物質（サッカロース）の
供給法則は、晶出処理を通して一定の最適結晶生産性を
維持するためには、処理の距離の指数間数であることが
好ましいことを発見した。

処理物質の供給は、処理の流れの長さの累乗関数である
ことが有利であり、この累乗は０．５〜０．９、好まし
くは０．６２５〜０．７５の値である。

本発明の一実施例において、加熱表面積の変化に基づい
て供給を調整する場合、表面積はこの指数法則（一定断
面の処理通路について）に従う必要のあることを意味す
る。

本発明者は、前記晶出処理を実行するように設計した、
区画室のあるまたは区画室のない連続処理晶出装置をも
提供する。

本発明に基づく晶出装置は、濃縮筒処理通路に沿って設
けた攪拌動作または混合動作を強化するための手段を含
む。この手段は、混合物沸騰状況を有利に制御し、下記
手段を単独でまたは組み合せて構成することができる。

◇下流方向に向かって表面積が増加するような加熱手段
。

◇下流方向に向かって強さが増加するような加熱手段。

◇下流方向に向かって濃度が減少するように供給液を供
給するための手段。

◇機械的攪拌装置。

本発明の他の特徴および利点は、添付図面を参照して、
好適実施例の説明を通して明らかにするが、これらは本
発明の範囲を限定するものではない。

（発明の実施例） 図面は、区画室のない円形連続処理反応装置を示す。こ
のような反応装置の動作原理は、仏国特許出願第Ａ　−
２３０５４，９６号に説明されているものと基本的に同
一であり、これを参照する。

しかし、前記特許出願の明細書は、特に、限定的にては
ないが、箱型反応装置に関係しており、本出願人は、全
体的寸法および構造の理由で、円形反応装置容器を採用
することが好ましいことを発見した。

基礎またはマグマは、入口１を通って容器に入り、連続
する外部通路Ｃ１を通って、矢印２方向に半径方向仕切
３まで流れる。濃縮糖は、出口４を通り、連続する内部
通路Ｃ２に入り、矢印５方向に向きを変え、再び半径方
向仕切３に到達し、第２出口６を通り、中央室Ｃ３に入
る。次に濃縮糖は、第３出口１２から排出される。

各種通路と中央室とは、外側シェルフと、内側シェル８
および９と、円錐ヘッド１０と、円錐カバー１１とを境
界とする。

加熱用の束ねた管は、二重断熱壁１３と、管保持プレー
ト１４と、管１５とからなる。図には、数本の管のみを
示す。加熱蒸気は、蒸気人口１６を通ってミ束ねた管に
入り、復水は出口１７から排出される。

前記仏国特許出願第Ａ−２，３０５，４，９６号に基づ
き、半径方向バッファ１８とデフレクタまたは円錐蓋１
９とは、濃縮筒内の自由沸騰作用からの外乱を防止する
ために設けられる。処理蒸気は、中央室の上方を循環し
、中央室Ｃ３から、゛内部シェル９に設けた開口２０を
経由し、円形通路Ｃ２およびＣ３に至り、次に出口１２
を経由してバロメトリックコンデンサ２３に逃げる。

供給液は、コレクター２４および２５と、調整管２６と
、パイプ通路２７と、遮断コック２８とによって、熱交
換器の基部において、通路Ｃ１およびＣ２に供給される
。供給入口は、容器周囲に６°毎に設けられ、第１通路
Ｃ１に３０の入口バイブ、第２通路Ｃ２に３０の人口バ
イブが設けられる。

中央室Ｃ３は、濃縮筒用の機械的循環手段２９からなる
。

加熱表面の変化を実行するために、通路ＣＩおよびＣ２
のそれぞれは、それぞれが６０″にわたるような６個の
連続する扇形に分割される。管１５の数は、本発明に基
づき、扇形によって異なる。

例えば、反応装置の半径を６．７５ｍとすると、第１通
路（内径５２４．０ｍｍ、外径６２８０ｍｍ）の第１の
６個の円環状扇形には、それぞれ５７本、６７本、７７
本、８３本、８８本、９２本の１０ｃｍ直径の管が設け
られる。管間のピッチは、当然、最初の扇形から最後の
扇形にむかって減少する。次の通路Ｃ２（内径３８２０
ｍｍ、外径５２４０ｍｍ）の６個の扇形には、それぞれ
９２本、９８本、１０４本、１０４本、１０８本、１０
８本の同一直径の管が設けられる。中央室（内径１２０
０ｍｍ、外径２９９６ｍｍの円環）の束ねた管は、３３
１本の同一直径の管からなる。

加熱表面変化の特徴は、供給液の濃度変更の特徴と絹み
合わされる。これは第１図に、コレクターまたは主通路
供給２５には、コレクターまたは主通路供給２４に比較
して、より希釈された供給液が供給されるという事実に
よって示される。前記したように、この濃度の減少は、
扇形毎にまたは扇形のグループ毎に行うことができる。

束ねた管は、半径方向仕切３０によって区分することも
でき、前記に説明した円環状扇形に対応させでもさせな
くても良く、選択的に蒸気が供給されて加熱率を調整す
る。

処理通路に沿って進行する加熱表面積の変化は、下記考
察に支配される。

時間ｄｔにおいて通路ＣＩまたはＣ２のどこかの断面を
横切る結晶によって吸収され得るサッカロースの元素質
量は、次の通りである。

ｄｍ＝Ｓ　−Ｔ　＠ｄ　ｔ ここで ｄ　ｍ　＝サッカロースの質量 Ｓ＝断面を通過する結晶の表面積 Ｔ＝比晶出率 経験により確認されている理論は、通路Ｃ１およびＣ２
を通して、良好な循環に影響を及ぼさない最大量の結晶
、つまり、糊状性（流動学的に測定した）が濃縮糖の粘
度を越えない程度の極めて多量の結晶を維持することが
最も良いと教えている。

第２に、Ｔを最適にしなければならない。これは、同時
に、過度に過飽和であれば粘度が上昇し、濃縮糖の流れ
が悪くなり、Ｔが減少するので、妥協を必要とする。

本発明は、ＣＩおよびＣ２のすべてにわたって、前記し
た粘度曲線の平坦部分で処理を行わせ、濃縮糖を締め、
中央室Ｃ３に到達して初めて前記曲線の急勾配を上りは
じめるようにしようとするものであり、中央室Ｃ３には
機械的混合手段を設けてこの困難な動作に使用するもの
である。

また、マキャビーの法則（時間に対する結晶の一定伸長
）は、実験室における分離した結晶についての試験には
当てはまるが、濃縮糖における結晶には当てはまらない
ことが発見された。実際に、製糖において処理される原
料の母液の粘度が与えられると、結晶がほぼ１００　Ｉ
ｔ、　ｍに成長するまで、溶液中における重力による変
位は発生しない。この後、重力は作用しはしめ、結晶が
移動し、濃度の高い領域に遭遇し、そのＴが増加する。

不連続処理装置における本出願人が行った比較研究に基
づき、工業用の通常の０．１〜１．０ｍｍの領域におい
ては次の通りである。

Ｔ＝ｆ　（１）（＋＝結晶の長さ） 何人かの研究者は次の通りとしている。

Ｔ＝１．３０２・１０−’ｆｆ＝　ｆ　（１）　０５−
置所面積の濃縮糖通路を有し、一定の結晶生゛産性が維
持されるような晶出装置については、処理の流れの所定
断面Ｚにおける結晶（または複数の結晶）の寸法を決定
するための式は次の通りである。

１ｉ＝　Ｉｏ　［（４ａ／　Ｉｏ−ｖｏ）Ｚ＋　１１こ
こで１． １、＝断面Ｚにおける結晶寸法 １ｏ＝供給されたときの結晶の初期寸俣ａ＝ｌｏと１１
間の結晶の平均比伸長 ＶＱ＝マグマ（核）導入による濃縮糖の初期速度Ｓ’＝
に−１２（ｋ＝形状係数）であるから、点Ｚにおいて装
置の断面を横切る結晶の表面積は次の通りである。

Ｓ＝ｆ［（ｋｚ）０２５］２＝ｆ（ｋｚ）０５（この式
は、非常に小さい１０と、先に得た式においては無視さ
れるｌとを下げることによって得られる。） ｄ　ｍ　／　ｄ　＋、　＝　Ｓ　ｘ　Ｔは前記したよう
な何人かの仮設に基づけば次のようになる。

ｄｍ／ｄｔ ＝ｆ（ｋｚ）０５ｘ［（ｋｚ）０２５］０・５＝＝　ｆ
　（ｋ　ｚ）　０．６２５ 本出願人の観察に基づけば次のようになる。

ｄｍ／ｄｔ ＝　　ｆ　　（ｋ　ｚ）”ｘ　　［（ｋ　ｚ）　　０２
”コ　１＝　ｆ（ｋｚ）　０．７５ 真実は二つの指数０．６２５と０．７５との間にあると
思われる。また、加熱表面増大曲線もこれら二つの曲線
の間にあることは興味あることである。

これまでに得られた近似値から、０．５〜０゜９の範囲
の指数についても結果は満足できると予想される。

この法則は、一定の断面積を有すると仮定した通路Ｃ１
およびＣ２を通しての加熱表面積の変化を説明するだけ
である。通路の断面積が増加するような通路が与えられ
ると、これを考慮せねばならず、濃縮糖に含まれる結晶
と、これらが吸収できるすべてのサッカロースとを供給
し、結晶の生産性を減少しないようにし、不足をきたさ
にようにし、晶出を遅くしないようにする。

加熱表面積の必要条件の絶対値は、蒸発される水量と、
ｋと、温度との間数である。前記法則は、Ｚの関数とし
て前記面積における変化のみに関する。

【図面の簡単な説明】

第１図は、本発明の円形反応装置の半径方向の１−１縦
断面図、および 第２図は、第１図に示す反応装置の第１図の■−ｎに沿
った２レベル断面図である。

Claims (15)

【特許請求の範囲】
1. （１）連続処理晶出の方法において、反応装置に処理の
   流れに沿って母液に包囲された結晶の混合物を通過させ
   、前記処理の流れにおいて前記混合物に供給液を終始供
   給し、前記供給液は結晶成長に必要な補給を行うもので
   あり、前記供給液によって希釈された前記混合物の濃縮
   を行うために、加熱表面の助けを借りて前記混合物を沸
   騰させ、前記処理の流れの大半において比晶出率をほぼ
   一定の最適値に維持するために、前記処理の流れの開始
   から終了に向けて前記混合物の攪拌を強化するような当
   該方法。
2. （２）特許請求の範囲第（１）項に記載の方法において
   、前記混合物の攪拌の強化は、該混合物の沸騰状況を変
   更して行うような当該方法。
3. （３）特許請求の範囲第（２）項に記載の方法において
   、前記沸騰状況の変更は、下流に移動するに従って加熱
   表面積を増加させて行うような当該方法。
4. （４）特許請求の範囲第（３）項に記載の方法において
   、前記沸騰状況は、下流に移動するに従って加熱出力を
   増加させて変更するような当該方法。
5. （５）特許請求の範囲第（４）項に記載の方法において
   、前記沸騰状況は、前記混合物に、下流に移動するに従
   って濃度が減少するような供給液を加えて変更するよう
   な当該方法。
6. （６）特許請求の範囲第（１）項から第（５）項までの
   いずれかに記載の方法において、前記混合物は、反応装
   置を通る通路の長さの関数としての指数法則に従って供
   給され、該指数の好適値は０．６２５〜０．７５である
   ことを特徴とする当該方法。
7. （７）母液に包囲された結晶の混合物用として２回路の
   処理通路を形成する反応装置と、前記混合物に供給液を
   加えるために前記通路に沿って配置される手段と、前記
   混合物を沸騰させるように設計された加熱表面とからな
   る連続処理晶出装置において、前記処理通路の大半にわ
   たって比晶出率をほぼ一定の最適値に維持するために、
   前記混合物の攪拌を強化する手段が前記処理通路に沿っ
   て配置されるような当該装置。
8. （８）特許請求の範囲第（７）項に記載の装置において
   、前記攪拌を強化する手段は、機械的攪拌機からなるよ
   うな当該装置。
9. （９）特許請求の範囲第（８）項に記載の装置において
   、前記強化する手段は、混合物の沸騰状況に作用するよ
   うな当該装置。
10. （１０）特許請求の範囲第（９）項に記載の装置におい
    て、前記強化する手段は加熱表面自体からなり、該加熱
    表面の表面積は処理の下流に移動するに従って増大する
    ような当該装置。
11. （１１）特許請求の範囲第（１０）項に記載の装置にお
    いて、前記加熱表面は、下流に移動するに従って密度が
    増加するような束ねた管からなるような当該装置。
12. （１２）特許請求の範囲第（１１）項に記載の装置にお
    いて、前記加熱表面積は、処理通路に沿った距離の関数
    として指数的に増大し、該指数は０．６２５〜０．７５
    の間が好適であるような当該装置。
13. （１３）特許請求の範囲第（１２）項に記載の装置にお
    いて、前記強化する手段は、処理の下流に移動するに従
    って、加熱が強化されるように設計された手段からなる
    ような当該装置。
14. （１４）特許請求の範囲第（１３）項に記載の装置にお
    いて、前記手段は、前記混合物に、処理の下流に移動す
    るにつれて濃度が減少するような液を供給するように設
    計された手段からなるような当該装置。
15. （１５）特許請求の範囲第（１０）項から第（１４）項
    までのいずれかに記載の装置において、前記反応装置は
    円形であるような当該装置。