JPS6144381B2 - - Google Patents
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- JPS6144381B2 JPS6144381B2 JP10303179A JP10303179A JPS6144381B2 JP S6144381 B2 JPS6144381 B2 JP S6144381B2 JP 10303179 A JP10303179 A JP 10303179A JP 10303179 A JP10303179 A JP 10303179A JP S6144381 B2 JPS6144381 B2 JP S6144381B2
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- lithium
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Classifications
-
- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M6/00—Primary cells; Manufacture thereof
- H01M6/14—Cells with non-aqueous electrolyte
- H01M6/18—Cells with non-aqueous electrolyte with solid electrolyte
Landscapes
- Engineering & Computer Science (AREA)
- Manufacturing & Machinery (AREA)
- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
- Electrochemistry (AREA)
- General Chemical & Material Sciences (AREA)
- Primary Cells (AREA)
- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】
本発明は、金属リチウムよりなる負極活物質
と、沃素を主体とする正極活物質と、負極活物質
であるリチウムと、正極活物質との接触反応によ
り生成される固体電解質とにより構成されるリチ
ウム―沃素系固体電解質電池の改良に関し、その
目的は、電池放電の終了を、電池寿命の終了前に
予め検知することのできる電池を提供することで
ある。
と、沃素を主体とする正極活物質と、負極活物質
であるリチウムと、正極活物質との接触反応によ
り生成される固体電解質とにより構成されるリチ
ウム―沃素系固体電解質電池の改良に関し、その
目的は、電池放電の終了を、電池寿命の終了前に
予め検知することのできる電池を提供することで
ある。
リチウム―沃素系固体電解質電池は、普通の電
池で必要とされるセパレータを、予め正極活物質
と負極活物質の間に配置する必要がなく、沃素を
主体とする正極と、金属リチウム負極とを電池組
み立て時に直接接触させることで、両極の接触界
面にLi＋I2→2LiIで示される反応により沃素リチ
ウムを主体とする固体電解質層が形成され、これ
がセパレータとして作用して両極を電気的に隔し
て、容易に電圧が2.8Vの高エネルギー電池を構
成することができる。沃素を主体とする正極活物
質としては、主に10-4〜10-1Ω-1cm-1と高い電子
電導性を有している。沃素と有機芳香族へテロ環
化合物との電荷移動錯体、例えば沃素とポリ―２
―ビニルピリジンとの錯体、沃素とペリレンとの
錯体、沃素と１―アルキルピリジニウムとの錯体
等が用いられている。
池で必要とされるセパレータを、予め正極活物質
と負極活物質の間に配置する必要がなく、沃素を
主体とする正極と、金属リチウム負極とを電池組
み立て時に直接接触させることで、両極の接触界
面にLi＋I2→2LiIで示される反応により沃素リチ
ウムを主体とする固体電解質層が形成され、これ
がセパレータとして作用して両極を電気的に隔し
て、容易に電圧が2.8Vの高エネルギー電池を構
成することができる。沃素を主体とする正極活物
質としては、主に10-4〜10-1Ω-1cm-1と高い電子
電導性を有している。沃素と有機芳香族へテロ環
化合物との電荷移動錯体、例えば沃素とポリ―２
―ビニルピリジンとの錯体、沃素とペリレンとの
錯体、沃素と１―アルキルピリジニウムとの錯体
等が用いられている。
取り出すことのできる電流値は、リチウム負極
面積１cm2当たり数10μＡと、電解質溶液を用いる
通常の電池に較べて小さいことから、主にこの電
池の使用は、長期間連続作動の低消費電流機器、
例えばハートペースメーカー，電子ウオツチ、
ICのバツクアツプメモリー等に用いられる。こ
のような長期間連続作動の機器用の電源にとつて
必要とされる重要な事柄の１つとして、電池の寿
命の終了を、電子機器が正常な動作をしている間
に予め知らしめることで、電子機器の使用に不都
合をきたすことなく、電池を速やかに交換できる
ことである。
面積１cm2当たり数10μＡと、電解質溶液を用いる
通常の電池に較べて小さいことから、主にこの電
池の使用は、長期間連続作動の低消費電流機器、
例えばハートペースメーカー，電子ウオツチ、
ICのバツクアツプメモリー等に用いられる。こ
のような長期間連続作動の機器用の電源にとつて
必要とされる重要な事柄の１つとして、電池の寿
命の終了を、電子機器が正常な動作をしている間
に予め知らしめることで、電子機器の使用に不都
合をきたすことなく、電池を速やかに交換できる
ことである。
ところが、リチウム―沃素系固体電解質電池の
放電中の電圧は、放電電流と放電中に生成する固
体電解質層の抵抗により決まり、一定温度下で
は、ほとんど直線的に低下し、正極あるいは負極
の容量が尽きたところでＯボルト近くにまで急激
に低下する挙動をするため、放電末期をタイミン
グ良く検知することが至難となつている。
放電中の電圧は、放電電流と放電中に生成する固
体電解質層の抵抗により決まり、一定温度下で
は、ほとんど直線的に低下し、正極あるいは負極
の容量が尽きたところでＯボルト近くにまで急激
に低下する挙動をするため、放電末期をタイミン
グ良く検知することが至難となつている。
この電池の負極リチウムは、電池の外部環境下
では化学的に不安定であるため、通常電池の外部
環境下において化学的に安定な、例えばステンレ
ス鋼のような金属材料が、電池容器の一部を構成
する形で負極リチウム集電体として用いられる。
このような金属材料あるいはこれに準ずる、例え
ばカーボンフイルムのような良導電性材料と沃素
を含む正極あるいは、正極からの沃素の拡散移動
により沃素を含んで電子電導性を有した固体電解
質との接触においては、今まで知られている限り
では、リチウム，銀，マグネシウム，カルシウム
と沃素を含む正極あるいは前記固体電解質との接
触において見られるような、イオン導電性の金属
沃化物のセパレータ層が接触界面に生成されず、
沃素を含む正極と電気的に接続される。
では化学的に不安定であるため、通常電池の外部
環境下において化学的に安定な、例えばステンレ
ス鋼のような金属材料が、電池容器の一部を構成
する形で負極リチウム集電体として用いられる。
このような金属材料あるいはこれに準ずる、例え
ばカーボンフイルムのような良導電性材料と沃素
を含む正極あるいは、正極からの沃素の拡散移動
により沃素を含んで電子電導性を有した固体電解
質との接触においては、今まで知られている限り
では、リチウム，銀，マグネシウム，カルシウム
と沃素を含む正極あるいは前記固体電解質との接
触において見られるような、イオン導電性の金属
沃化物のセパレータ層が接触界面に生成されず、
沃素を含む正極と電気的に接続される。
したがつて、例えば負極の容量が尽き、金属リ
チウムが消失した場合、正極と負極集電体とが電
気的に接続され、先に述べたように、電池電圧が
急激に0V近くにまで低下する。
チウムが消失した場合、正極と負極集電体とが電
気的に接続され、先に述べたように、電池電圧が
急激に0V近くにまで低下する。
本発明は、以上のようにリチウム―沃素系固体
電解質電池の欠点を、金属リチウム負極板の厚み
および負極集電体材料を好適に選ぶことにより取
り除こうとするものである。すなわち、正極充て
ん容量と同等の負極充てん容量を与えるのに必要
な厚みより薄い部分を有する金属リチウム負極板
を用い、かつこの薄くなつた部分に当接する負極
集電体材料として銀，マグネシウムおよびカルシ
ウムよりなる群から選ばれた金属を用いることに
より、放電末期において、薄くなつた金属リチウ
ム負極板部分が完全に消失した際、前記の銀，マ
グネシウムあるいはカルシウムよりなる負極集電
体材料と正極とが接触することで、直線的な電圧
変化とは異なる段階的な電池電圧変化を提供し、
それによつて電池寿命の終了を明確に指示しよう
とするものである。
電解質電池の欠点を、金属リチウム負極板の厚み
および負極集電体材料を好適に選ぶことにより取
り除こうとするものである。すなわち、正極充て
ん容量と同等の負極充てん容量を与えるのに必要
な厚みより薄い部分を有する金属リチウム負極板
を用い、かつこの薄くなつた部分に当接する負極
集電体材料として銀，マグネシウムおよびカルシ
ウムよりなる群から選ばれた金属を用いることに
より、放電末期において、薄くなつた金属リチウ
ム負極板部分が完全に消失した際、前記の銀，マ
グネシウムあるいはカルシウムよりなる負極集電
体材料と正極とが接触することで、直線的な電圧
変化とは異なる段階的な電池電圧変化を提供し、
それによつて電池寿命の終了を明確に指示しよう
とするものである。
以下、本発明の実施例を比較例とともに詳細に
説明する。
説明する。
比較例
第１図は、本発明の効果を調べるために用いた
外径22.4mm、厚さ1.0mmの扁平型リチウム―沃素
系固体電解質電池を示している。
外径22.4mm、厚さ1.0mmの扁平型リチウム―沃素
系固体電解質電池を示している。
図中１は、窒素原子１個につき沃素原子が17個
含有した、沃化１―ｎ―ブチルピリジニウムと沃
素との電荷移動錯体５重量部に対し、平均粒径が
10μｍのクロマトグラフ用シリカゲル１重量部の
混合により得られる正極粉末0.32ｇを加圧成形し
て得られる、沃素を含む正極合剤である。正極充
てん容量は50mAhである。２は厚さ150μｍのリ
チウム負極である。４はスーパーフエライトステ
ンレス鋼よりなる電池容器兼正極集電体、５は
SUS304ステンレス鋼よりなる封口板兼負極集電
体、６はフツ素樹脂よりなるガスケツトである。
含有した、沃化１―ｎ―ブチルピリジニウムと沃
素との電荷移動錯体５重量部に対し、平均粒径が
10μｍのクロマトグラフ用シリカゲル１重量部の
混合により得られる正極粉末0.32ｇを加圧成形し
て得られる、沃素を含む正極合剤である。正極充
てん容量は50mAhである。２は厚さ150μｍのリ
チウム負極である。４はスーパーフエライトステ
ンレス鋼よりなる電池容器兼正極集電体、５は
SUS304ステンレス鋼よりなる封口板兼負極集電
体、６はフツ素樹脂よりなるガスケツトである。
第２図は、第１図に示す従来の電池Ａを20℃に
おいて30μＡの定電流で放電した際の電圧―時間
曲線である。
おいて30μＡの定電流で放電した際の電圧―時間
曲線である。
第２図から明らかなように、従来の電池Ａは、
放電末期において、0V近くまでの急激な電圧降
下を示し、電池寿命の終了を有効に指示するのは
困難である。
放電末期において、0V近くまでの急激な電圧降
下を示し、電池寿命の終了を有効に指示するのは
困難である。
実施例
第３図は、本発明の実施例における電池であ
り、負極リチウムの厚さが、正極充てん容量と同
等の負極充てん容量を与えるリチウム負極厚さ
（95μｍ）より薄い部分３に接する負極集電体部
分に銀，マグネシウム、あるいはカルシウムのい
ずれかの金属材料を用いたリチウム―沃素系固体
電解質電池である。ここでの薄い部分３に対応し
た負極集電体７には厚さ70μｍの銀を用いたが、
銀の代りにマグネシウムあるいはカルシウムであ
つてもよい。その他、第１図と同一の符号のもの
は同じ電池要素を示している。
り、負極リチウムの厚さが、正極充てん容量と同
等の負極充てん容量を与えるリチウム負極厚さ
（95μｍ）より薄い部分３に接する負極集電体部
分に銀，マグネシウム、あるいはカルシウムのい
ずれかの金属材料を用いたリチウム―沃素系固体
電解質電池である。ここでの薄い部分３に対応し
た負極集電体７には厚さ70μｍの銀を用いたが、
銀の代りにマグネシウムあるいはカルシウムであ
つてもよい。その他、第１図と同一の符号のもの
は同じ電池要素を示している。
第４図は、第３図に示した本発明に従う電池
を、20℃において30μＡの定電流で放電した際の
電圧―時間曲線である。図中Ｂは、第３図の７で
示した負極集電体が銀である電池、Ｃはマグネシ
ウムである電池、Ｄはカルシウムである電池であ
る。電池Ｂでは、放電末期に約0.4Vの段階的な
電圧降下があり、電池Ｃでは約0.2V、電池Ｄで
も約0.2Vの電圧降下がある。
を、20℃において30μＡの定電流で放電した際の
電圧―時間曲線である。図中Ｂは、第３図の７で
示した負極集電体が銀である電池、Ｃはマグネシ
ウムである電池、Ｄはカルシウムである電池であ
る。電池Ｂでは、放電末期に約0.4Vの段階的な
電圧降下があり、電池Ｃでは約0.2V、電池Ｄで
も約0.2Vの電圧降下がある。
以上のように、金属リチウム負極板の他よりも
薄い部分に当接する負極集電体として、銀，マグ
ネシウム、あるいはカルシウムを用いることによ
り、要求される電圧降下の程度が0.5V以下であ
つても容易に本発明の効果を発揮することができ
る。負極集電体として、銀，マグネシウム、ある
いはカルシウムを用いた場合、電圧降下の程度が
比較的小さくできるのは、おそらく、リチウム負
極の他よりも厚み的に薄い部分３が放電末期に消
失した際、この薄い部分に当接する部分が銀の場
合は、2Ag＋I2→2AgI（超電力〜0.7V）で与えら
れる電池系が形成され、またマグネシウムの場合
はMg＋I2→MgI2（超電力〜2.0V）の電池系が、
またカルシウムの場合はCa＋I2→CaI2（超電力〜
2.2V）の電池系が各々形成され、これらの電池
系と2Li＋I2→2LiI（超電力〜2.8V）で与えられ
る電池系との混合電圧に降下するためであると考
えられる。
薄い部分に当接する負極集電体として、銀，マグ
ネシウム、あるいはカルシウムを用いることによ
り、要求される電圧降下の程度が0.5V以下であ
つても容易に本発明の効果を発揮することができ
る。負極集電体として、銀，マグネシウム、ある
いはカルシウムを用いた場合、電圧降下の程度が
比較的小さくできるのは、おそらく、リチウム負
極の他よりも厚み的に薄い部分３が放電末期に消
失した際、この薄い部分に当接する部分が銀の場
合は、2Ag＋I2→2AgI（超電力〜0.7V）で与えら
れる電池系が形成され、またマグネシウムの場合
はMg＋I2→MgI2（超電力〜2.0V）の電池系が、
またカルシウムの場合はCa＋I2→CaI2（超電力〜
2.2V）の電池系が各々形成され、これらの電池
系と2Li＋I2→2LiI（超電力〜2.8V）で与えられ
る電池系との混合電圧に降下するためであると考
えられる。
第１図は従来のリチウム―沃素系固体電解質電
池の一部を欠截した正面図、第２図は同電池の定
電流放電時の電池電圧と放電時間の関係を示す
図、第３図は本発明の実施例を示すリチウム―沃
素系固体電解質電池の一部を欠截した正面図、第
４図は同電池の定電流放電時の電池電圧と放電時
間の関係を示す図である。 １……正極合剤、２……リチウム負極板、３…
…リチウム負極板の厚みが他よりも薄くなつた部
分、５……封口板兼負極集電体、７……厚みの薄
いリチウム負極板に当接する銀，マグネシウムあ
るいはカルシウムよりなる負極集電体材料。
池の一部を欠截した正面図、第２図は同電池の定
電流放電時の電池電圧と放電時間の関係を示す
図、第３図は本発明の実施例を示すリチウム―沃
素系固体電解質電池の一部を欠截した正面図、第
４図は同電池の定電流放電時の電池電圧と放電時
間の関係を示す図である。 １……正極合剤、２……リチウム負極板、３…
…リチウム負極板の厚みが他よりも薄くなつた部
分、５……封口板兼負極集電体、７……厚みの薄
いリチウム負極板に当接する銀，マグネシウムあ
るいはカルシウムよりなる負極集電体材料。
Claims (1)
- １ 金属リチウム板を用いた負極活物質と、沃素
を主体とする正極活物質と、負極活物質と正極活
物質の接触により生成する沃化リチウムを主体す
る固体電解質とにより構成され、前記金属リチウ
ム負極板の正極活物質と接する面内において、金
属リチウム負極板の厚さが沃素正極充てん容量と
同等の負極充てん容量を与えるのに必要な厚みよ
り薄い部分を有し、かつこの金属リチウム負極板
に当接する負極集電体のうち、前記金属リチウム
負極板の厚さが薄くなつた部分に少なくとも当接
する部分が、銀，マグネシウムおよびカルシウム
よりなる群から選ばれた金属材料で構成されたこ
とを特徴とするリチウム―沃素系固体電解質電
池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP10303179A JPS5628472A (en) | 1979-08-13 | 1979-08-13 | Lithium-iodine solid electrolyte battery |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP10303179A JPS5628472A (en) | 1979-08-13 | 1979-08-13 | Lithium-iodine solid electrolyte battery |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS5628472A JPS5628472A (en) | 1981-03-20 |
| JPS6144381B2 true JPS6144381B2 (ja) | 1986-10-02 |
Family
ID=14343277
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP10303179A Granted JPS5628472A (en) | 1979-08-13 | 1979-08-13 | Lithium-iodine solid electrolyte battery |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS5628472A (ja) |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| FR2525396A1 (fr) * | 1982-04-16 | 1983-10-21 | Gipelec | Pile au lithium comportant un electrolyte solide forme par une composition vitreuse conductrice |
-
1979
- 1979-08-13 JP JP10303179A patent/JPS5628472A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS5628472A (en) | 1981-03-20 |
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