JPS6143560A - 積層体 - Google Patents
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- JPS6143560A JPS6143560A JP60152610A JP15261085A JPS6143560A JP S6143560 A JPS6143560 A JP S6143560A JP 60152610 A JP60152610 A JP 60152610A JP 15261085 A JP15261085 A JP 15261085A JP S6143560 A JPS6143560 A JP S6143560A
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-
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- Y10T428/31928—Ester, halide or nitrile of addition polymer
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
発 明 の 背 景
多層材料は多年にわたり用いられてきた。多層というの
は、２又はそれ以上の物質の正の性質が、各物質の構造
的完全性が本質的に妥協されることなく、組み合わされ
ることである。通常、１つの物質の正の性質が、第２の
物質のより劣った性質を補い、つり合いをとる。例えば
ポリカーボネートの正の性質には高い耐熱性と衝撃強さ
がある。
は、２又はそれ以上の物質の正の性質が、各物質の構造
的完全性が本質的に妥協されることなく、組み合わされ
ることである。通常、１つの物質の正の性質が、第２の
物質のより劣った性質を補い、つり合いをとる。例えば
ポリカーボネートの正の性質には高い耐熱性と衝撃強さ
がある。
しかしポリカーボネートはある種の気体、例えば酸素や
二酸化炭素の透過率が比較的高い。ポリ塩化ビニルは耐
衝撃性又は耐熱性はあまり高くないが、酸素及び二酸化
炭素の透過に対して良好な抵抗性を有する。従って、ポ
リ塩化ビニルに隣接してポリカーボネートを用いた多層
材料は、高い耐ＶＥ撃性、耐熱性そして酸素及び二酸化
炭素の透過に対する高い抵抗性が必要とされる構造に使
用できる。
二酸化炭素の透過率が比較的高い。ポリ塩化ビニルは耐
衝撃性又は耐熱性はあまり高くないが、酸素及び二酸化
炭素の透過に対して良好な抵抗性を有する。従って、ポ
リ塩化ビニルに隣接してポリカーボネートを用いた多層
材料は、高い耐ＶＥ撃性、耐熱性そして酸素及び二酸化
炭素の透過に対する高い抵抗性が必要とされる構造に使
用できる。
あるすぐれた性質をもつ材料を、その同じ性質において
欠点をもつ材料と層状にすることに基づいて、多くのこ
のような多層材料が考えら代るにもかかわらず、実際に
検討するとこの理論をうまく実行することが拒まれてし
まう。２種類の材料はその界面において緊密に接触して
いる。この接合点又は界面は、多層構造がうける加工条
件に関し、緊密で強固な結合を維持するのに十分強い相
互作用を与えるべきである。多層材料がざらされるこの
ような条件には熱、圧力、湿度、液状化学物質、気体等
又はこれらの条件の組み合わせがある。２つの層がこの
緊密な強い結合を維持する傾向は、一般に２つの層の″
“相溶性″として知られている。２種類の物質が非相溶
性である場合、多層構造の有用性：よ非常に限られるか
あるいは役に立たない。２つの比較的非相溶性である層
を結合するには、一般にそれらを“結合する″ことによ
り２つの非相溶性の層を接合する゛′結合層″を用いる
。この結合層は通常、両方の非相溶性の層と良好な相溶
性をもち、２つの非相溶性の層の間に整合される。 芳
香族ポリカーボネートは、その高い耐熱性と耐衝撃性の
ため、多層技術において特に有用な物質である。しかし
ながら、多くの他の樹脂と様々な程度で非相溶性である
。オレフィン含有樹脂との非相溶性は特に重大である。
欠点をもつ材料と層状にすることに基づいて、多くのこ
のような多層材料が考えら代るにもかかわらず、実際に
検討するとこの理論をうまく実行することが拒まれてし
まう。２種類の材料はその界面において緊密に接触して
いる。この接合点又は界面は、多層構造がうける加工条
件に関し、緊密で強固な結合を維持するのに十分強い相
互作用を与えるべきである。多層材料がざらされるこの
ような条件には熱、圧力、湿度、液状化学物質、気体等
又はこれらの条件の組み合わせがある。２つの層がこの
緊密な強い結合を維持する傾向は、一般に２つの層の″
“相溶性″として知られている。２種類の物質が非相溶
性である場合、多層構造の有用性：よ非常に限られるか
あるいは役に立たない。２つの比較的非相溶性である層
を結合するには、一般にそれらを“結合する″ことによ
り２つの非相溶性の層を接合する゛′結合層″を用いる
。この結合層は通常、両方の非相溶性の層と良好な相溶
性をもち、２つの非相溶性の層の間に整合される。 芳
香族ポリカーボネートは、その高い耐熱性と耐衝撃性の
ため、多層技術において特に有用な物質である。しかし
ながら、多くの他の樹脂と様々な程度で非相溶性である
。オレフィン含有樹脂との非相溶性は特に重大である。
ここに、新規な結合材料が開発された。この結合材料は
芳香族ポリカーボネートをオレフィン含有重合体と結合
するのに特に有効である。この結合層は、加水分解安定
性の増した多層構造を提供する。
芳香族ポリカーボネートをオレフィン含有重合体と結合
するのに特に有効である。この結合層は、加水分解安定
性の増した多層構造を提供する。
発 明 の 記 載
本発明によって、芳香族ポリカーボネートの外側層及び
オレフィン注型ω体から製造された重合体の外側層から
成り、これらの外側層がオレフィンアクリレート共重合
体から成る層で結合されている多層構造が得られる。
オレフィン注型ω体から製造された重合体の外側層から
成り、これらの外側層がオレフィンアクリレート共重合
体から成る層で結合されている多層構造が得られる。
さらに本発明により、オレフィンアクリレート重合体及
びポリ−（４−メチルペンテン−１）の混合物から成る
新規な物質が得られる。さらに本発明により、芳香族ポ
リカーボネートの外側層及びオレフィン注型ｍ体から製
造された重合体の外側層から成り、これらの外側層がオ
レフィンアクリレート重合体及びポリ−（４−メチルペ
ンテン−１）の混合物から成る層で結合され、オレフィ
ンアクリレート重合体及びポリ−（４−メチルペンテン
−１）の同が、高温で加水分解条件にさらした後でも結
合層の接着強さ及び透明性が減少しないような量である
多層構造が得られる。
びポリ−（４−メチルペンテン−１）の混合物から成る
新規な物質が得られる。さらに本発明により、芳香族ポ
リカーボネートの外側層及びオレフィン注型ｍ体から製
造された重合体の外側層から成り、これらの外側層がオ
レフィンアクリレート重合体及びポリ−（４−メチルペ
ンテン−１）の混合物から成る層で結合され、オレフィ
ンアクリレート重合体及びポリ−（４−メチルペンテン
−１）の同が、高温で加水分解条件にさらした後でも結
合層の接着強さ及び透明性が減少しないような量である
多層構造が得られる。
本発明にはその他、
（ａ ’）主要量の芳香族ポリカーボネート及びポリオ
レフィン、及び（ｂ）少量のオレフィンアクリレート重
合体及びポリ−（４−メチルペンテン−のブレンドから
成る組成物がある。
レフィン、及び（ｂ）少量のオレフィンアクリレート重
合体及びポリ−（４−メチルペンテン−のブレンドから
成る組成物がある。
芳香族ポリカーボネートは、界面重合法又はエステル交
換法において２価フェノールをカーボネート前駆体と反
応させることにより通常の方法で製造される。この発明
の実施に用いられる２価フェノールの代表例には、２．
２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン（ビスフ
ェノール−Ａ）、２．２−ビス（４−ヒドロキシ−３−
メチルフェニル）プロパン、４．４−ビス（４−ヒドロ
キシフェニル）へブタン、２．２−（３，５，３，′、
５′−テトラクロロ−４，４′−ジヒドロキシジフェニ
ル）プロパン、２．２−（３，５，３′、５′−テトラ
ブロモ−４，４′−ジヒドロキシジフェニル）プロパン
、（３，３′−ジクロロ−４，４′−ジヒドロキシフェ
ニル）メタン、ビス（４−ヒドロキシフェニル）スルホ
ン及びビス（４−ヒドロキシフェニル）スルフィドがあ
る。ビスフェノール型のその他の２価フェノールも入手
でき、米国特許第２，９９９．８３５号、第３．０２８
゜３６５号及び第３．３３４，１５４号に開示されてい
る。好ましいのはビスフェノール−Ａである。
換法において２価フェノールをカーボネート前駆体と反
応させることにより通常の方法で製造される。この発明
の実施に用いられる２価フェノールの代表例には、２．
２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン（ビスフ
ェノール−Ａ）、２．２−ビス（４−ヒドロキシ−３−
メチルフェニル）プロパン、４．４−ビス（４−ヒドロ
キシフェニル）へブタン、２．２−（３，５，３，′、
５′−テトラクロロ−４，４′−ジヒドロキシジフェニ
ル）プロパン、２．２−（３，５，３′、５′−テトラ
ブロモ−４，４′−ジヒドロキシジフェニル）プロパン
、（３，３′−ジクロロ−４，４′−ジヒドロキシフェ
ニル）メタン、ビス（４−ヒドロキシフェニル）スルホ
ン及びビス（４−ヒドロキシフェニル）スルフィドがあ
る。ビスフェノール型のその他の２価フェノールも入手
でき、米国特許第２，９９９．８３５号、第３．０２８
゜３６５号及び第３．３３４，１５４号に開示されてい
る。好ましいのはビスフェノール−Ａである。
もちろん、この発明の芳香族カーボネート重合体の製造
に用いるのに単独重合体よりもカーボネート共重合体が
望ましい場合は、２種類又はそれ以上の異なった２価フ
ェノールを用いるか、あるいはグリコールと、又は水酸
基又は酸末端停止ポリエステルと、又は二塩基酸と２価
フェノールとの共重合体を用いることができる。また、
この発明の実施には、芳香族カーボネート重合体を得る
ために上記物質の任意のもののブレンドを用いてもよい
。
に用いるのに単独重合体よりもカーボネート共重合体が
望ましい場合は、２種類又はそれ以上の異なった２価フ
ェノールを用いるか、あるいはグリコールと、又は水酸
基又は酸末端停止ポリエステルと、又は二塩基酸と２価
フェノールとの共重合体を用いることができる。また、
この発明の実施には、芳香族カーボネート重合体を得る
ために上記物質の任意のもののブレンドを用いてもよい
。
カーボネート前駆体は、ハロゲン化カルボニル、炭酸エ
ステル、又はへ〇ホルメートのいずれでもよい。ここで
用いられるハロゲン化カルボニルは、臭化カルボニル、
塩化カルボニル及びそれらの混合物である。ここで用い
られる炭酸エステルの代表例には、炭酸ジフェニル、炭
酸ジ（りＯロフ工二ル）、炭酸ジ（ブロモフェニル）、
炭酸ジ（トリクロロフェニル）、炭酸ジ（トリブロモフ
ェニル）等の炭酸ジ（ハロフェニル）、炭酸ジ（トリル
）等の炭酸ジ（アルキルフェニル）、炭酸ジ（ナフチル
）、炭酸ジ（クロロナフチル）、炭酸フェニルトリル、
炭酸クロロフェニルクロロナフチル等、又はそれらの混
合物がある。ここでの使用に適したへロホルメートは、
２価フェノールのビス−ハロホルメート（ヒドロキノン
のビス−クロロホルメート）、又はグリコールのビス−
ハロホルメート（エチレングリコール、ネオペンチルグ
リコール、ポリエチレングリコール等のビスへロホルメ
ート）である。当業者にはその他のカーボネート前駆体
も思い浮かぼうが、ホスゲンとして知られている塩化カ
ルボニルが好ましい。
ステル、又はへ〇ホルメートのいずれでもよい。ここで
用いられるハロゲン化カルボニルは、臭化カルボニル、
塩化カルボニル及びそれらの混合物である。ここで用い
られる炭酸エステルの代表例には、炭酸ジフェニル、炭
酸ジ（りＯロフ工二ル）、炭酸ジ（ブロモフェニル）、
炭酸ジ（トリクロロフェニル）、炭酸ジ（トリブロモフ
ェニル）等の炭酸ジ（ハロフェニル）、炭酸ジ（トリル
）等の炭酸ジ（アルキルフェニル）、炭酸ジ（ナフチル
）、炭酸ジ（クロロナフチル）、炭酸フェニルトリル、
炭酸クロロフェニルクロロナフチル等、又はそれらの混
合物がある。ここでの使用に適したへロホルメートは、
２価フェノールのビス−ハロホルメート（ヒドロキノン
のビス−クロロホルメート）、又はグリコールのビス−
ハロホルメート（エチレングリコール、ネオペンチルグ
リコール、ポリエチレングリコール等のビスへロホルメ
ート）である。当業者にはその他のカーボネート前駆体
も思い浮かぼうが、ホスゲンとして知られている塩化カ
ルボニルが好ましい。
この発明の芳香族ポリカーボネートは、分子ω調整剤、
酸結合剤及び触媒を用いることにより製造できる。この
発明の方法を実施するのに使用できる分子ｍ調整剤には
、フェノール、クロマン−■、パラターシャリ−ブチル
フェノール、パラブロモフェノールのような１価フェノ
ール、第１及び第２アミン等がある。
酸結合剤及び触媒を用いることにより製造できる。この
発明の方法を実施するのに使用できる分子ｍ調整剤には
、フェノール、クロマン−■、パラターシャリ−ブチル
フェノール、パラブロモフェノールのような１価フェノ
ール、第１及び第２アミン等がある。
適した酸結合剤は、有機又は無機のいずれの酸結合剤で
もよい。適した有機の酸結合剤は第３アミンであり、ピ
リジン、トリエチルアミン、ジメチルアニリン、トリブ
チルアミン等の物質がある。
もよい。適した有機の酸結合剤は第３アミンであり、ピ
リジン、トリエチルアミン、ジメチルアニリン、トリブ
チルアミン等の物質がある。
無機の酸結合剤はアルカリ又はアルカリ土類金属の水酸
化物、炭酸塩、炭酸水素塩又はリン酸塩のいずれでもよ
い。
化物、炭酸塩、炭酸水素塩又はリン酸塩のいずれでもよ
い。
ここで用いる触媒は、ビスフェノール−Ａとホスゲンと
の重合を助ける適当な触媒であれば任意である。適した
触媒には例えばトリエチルアミン、トリプロピルアミン
、へ、Ｎ−ジメチルアニリンのような第３アミン、臭化
テトラエチルアンモニウム、臭化セチルトリエチルアン
モニウム、ヨウ化テトラ−ｎ−へブチル−アンモニウム
、臭化テトラ−ｎ−プロピルアンモニウム、塩化テトラ
メチルアンモニウム、水酸化テトラメチルアンモニウム
、ヨウ化テトラ−ｎ−ブチルアンモニウム、塩化ベンジ
ルトリメチルアンモニウムのような第四アンモニウム化
合物、例えば臭化ｎ−ブチル・トリフェニルホスホニウ
ム及び臭化メチルトリフェニルホスホニウムのような第
四ホスホニウム化合物がある。
の重合を助ける適当な触媒であれば任意である。適した
触媒には例えばトリエチルアミン、トリプロピルアミン
、へ、Ｎ−ジメチルアニリンのような第３アミン、臭化
テトラエチルアンモニウム、臭化セチルトリエチルアン
モニウム、ヨウ化テトラ−ｎ−へブチル−アンモニウム
、臭化テトラ−ｎ−プロピルアンモニウム、塩化テトラ
メチルアンモニウム、水酸化テトラメチルアンモニウム
、ヨウ化テトラ−ｎ−ブチルアンモニウム、塩化ベンジ
ルトリメチルアンモニウムのような第四アンモニウム化
合物、例えば臭化ｎ−ブチル・トリフェニルホスホニウ
ム及び臭化メチルトリフェニルホスホニウムのような第
四ホスホニウム化合物がある。
また、多官能性芳香族化合物を２価フェノール及びカー
ボネート前駆体と反応させて熱可塑性不規則枝分れポリ
カーボネート重合体としだ枝分れ重合体もここに含まれ
る。
ボネート前駆体と反応させて熱可塑性不規則枝分れポリ
カーボネート重合体としだ枝分れ重合体もここに含まれ
る。
これらの多官能性芳香族化合物は少くとも３つの官能基
を含み、それらはカルボキシル、カルボキシル無水物、
ハロホルミル、水酸基（多官能性フェノール）又はそれ
らの組合せである。この発明の実施において用いられる
これらの多官能性化合物の例としては、無水トリメリド
酸、トリメリド酸、三塩化トリメシン酸、４−クロロポ
ルミルフタルＦｌ水物、ピロメリト酸、ピロメリト酸二
無水物、メリト酸、無水メリト酸、トリメシン酸、ベン
ゾフェノンテトラカルボン酸、ベンゾフェノンテトラカ
ルボン駿無水物等がある。好ましい多官能性芳香族化合
物は無水トリメリド酸又はトリメリド酸、又はそれらの
ハロホルミル誘導体である。
を含み、それらはカルボキシル、カルボキシル無水物、
ハロホルミル、水酸基（多官能性フェノール）又はそれ
らの組合せである。この発明の実施において用いられる
これらの多官能性化合物の例としては、無水トリメリド
酸、トリメリド酸、三塩化トリメシン酸、４−クロロポ
ルミルフタルＦｌ水物、ピロメリト酸、ピロメリト酸二
無水物、メリト酸、無水メリト酸、トリメシン酸、ベン
ゾフェノンテトラカルボン酸、ベンゾフェノンテトラカ
ルボン駿無水物等がある。好ましい多官能性芳香族化合
物は無水トリメリド酸又はトリメリド酸、又はそれらの
ハロホルミル誘導体である。
また、直鎖重合体及び枝分れ重合体の、ブレンドもここ
に含まれる。
に含まれる。
芳香族ポリカーボネートの定義の中には、コポリエステ
ルカーボネートも含まれ、それは２ｆｒＪフエノール、
二塩基酸及びホスゲン前駆体から製造された重合体であ
る。米国特許第３．１６９，１２１＠にはコポリエステ
ルカーボネート及びその製造方法が示されている。
ルカーボネートも含まれ、それは２ｆｒＪフエノール、
二塩基酸及びホスゲン前駆体から製造された重合体であ
る。米国特許第３．１６９，１２１＠にはコポリエステ
ルカーボネート及びその製造方法が示されている。
多層構造中の一方の外側層はポリオレフィンである。ポ
リオレフィンの典型例にはポリエチレン、ポリプロピレ
ン、ポリブチレン、ポリイソブチレン、又は２〜約１０
個、好ましくは２〜約８個の炭素原子を有するオレフィ
ン単量体の任意のものがある。上記の共重合体を用いる
こともでき、それらはポリオレフィンの中に含まれる。
リオレフィンの典型例にはポリエチレン、ポリプロピレ
ン、ポリブチレン、ポリイソブチレン、又は２〜約１０
個、好ましくは２〜約８個の炭素原子を有するオレフィ
ン単量体の任意のものがある。上記の共重合体を用いる
こともでき、それらはポリオレフィンの中に含まれる。
共重合体の例には、エチレン及びプロピレン、又はエチ
レン及びブテンの共重合体がある。共重合体には、通常
の共重合体、即ちランダムブロック及びブロック共重合
体が含まれる。種々の密度のポリオレフィンがこの発明
において用いられ、高密度ポリエチレン、線状低密度ポ
リエチレン及び低密度ポリエチレンがある。好ましいポ
リオレフィンはポリプロピレンである。オレフィンアク
リレート重合体及びポリ−（４−メチルペンテン−１）
のブレンドが結合層として用いられる場合、ポリオレフ
ィンはポリ−（４−メチルペンテン−１）でないのが望
ましい。
レン及びブテンの共重合体がある。共重合体には、通常
の共重合体、即ちランダムブロック及びブロック共重合
体が含まれる。種々の密度のポリオレフィンがこの発明
において用いられ、高密度ポリエチレン、線状低密度ポ
リエチレン及び低密度ポリエチレンがある。好ましいポ
リオレフィンはポリプロピレンである。オレフィンアク
リレート重合体及びポリ−（４−メチルペンテン−１）
のブレンドが結合層として用いられる場合、ポリオレフ
ィンはポリ−（４−メチルペンテン−１）でないのが望
ましい。
芳香族ポリカーボネート及びポリオレフィンの外側層を
接合する内部の結合層はオレフィンアクリレート共重合
体から成る。加水分解安定性の増した好ましい具体例と
してはオレフィンアクリレート共重合体及びポリ−（４
−メチルペンテン−１）の混合物がある。オレフィンア
クリレート重合体中のオレフィン濃度は一般に約９０〜
約６０重量パーセント、好ましくは約７０〜約８５重量
パーセントである。使用されるオレフィンは、ポリオレ
フィンとして前述されたオレフィン類の任意のものであ
る。しかし、２〜約４個の炭素原子をもつオレフィンが
好ましい。最も好ましいオレフィンはエチレンである。
接合する内部の結合層はオレフィンアクリレート共重合
体から成る。加水分解安定性の増した好ましい具体例と
してはオレフィンアクリレート共重合体及びポリ−（４
−メチルペンテン−１）の混合物がある。オレフィンア
クリレート重合体中のオレフィン濃度は一般に約９０〜
約６０重量パーセント、好ましくは約７０〜約８５重量
パーセントである。使用されるオレフィンは、ポリオレ
フィンとして前述されたオレフィン類の任意のものであ
る。しかし、２〜約４個の炭素原子をもつオレフィンが
好ましい。最も好ましいオレフィンはエチレンである。
アクリレートは、アルキル又はシクロアルキルエステル
基を有する。アルキルはノルマル又は枝分れであり、一
般に炭素数１〜６である。アルキルの例にはメチル、エ
チル、イソプロピル、ターシャリ−ブチル、ネオペンチ
ル及びｎ−ヘキシルがある。ノルマルアルキル基が好ま
しい。一般に炭素数４〜６のシクロアルキル基が用いら
れ、シクロブチル、シクロペンチル及びシクロヘキシル
がある。好ましいアクリレートはメタクリレート及びエ
チルアクリレートである。
基を有する。アルキルはノルマル又は枝分れであり、一
般に炭素数１〜６である。アルキルの例にはメチル、エ
チル、イソプロピル、ターシャリ−ブチル、ネオペンチ
ル及びｎ−ヘキシルがある。ノルマルアルキル基が好ま
しい。一般に炭素数４〜６のシクロアルキル基が用いら
れ、シクロブチル、シクロペンチル及びシクロヘキシル
がある。好ましいアクリレートはメタクリレート及びエ
チルアクリレートである。
ポリ−（４−メチルペンテン−１）は市販されており、
既知の技術で製造される。
既知の技術で製造される。
好ましい具体例では、オレフィンアクリレート重合体と
ポリ−（４−メチルペンテン−１）の割合はかなり変動
し結合層を特徴づける良好な耐加水分解性及び透明度を
なお維持するものである。
ポリ−（４−メチルペンテン−１）の割合はかなり変動
し結合層を特徴づける良好な耐加水分解性及び透明度を
なお維持するものである。
一般に約９５＝５〜約６５：３５、好ましくは約９２二
８〜約７０：３０のオレフィンアクリレート重合体対ポ
リ−（４−メチルペンテン−１）の重量比であれば多層
構造にとって非常に良好な加水分解安定性が得られる。
８〜約７０：３０のオレフィンアクリレート重合体対ポ
リ−（４−メチルペンテン−１）の重量比であれば多層
構造にとって非常に良好な加水分解安定性が得られる。
オレフィンアクリレート重合体だけの場合は、最初良好
な接着強さを示すが、加水分解には不安定である。さら
に、高温での加水分解条件に暴露した後、この材料の透
明性は減少する。ポリ−（４−メチルペンテン−１）の
みの場合、層間の接着性は好ましいものではない。
な接着強さを示すが、加水分解には不安定である。さら
に、高温での加水分解条件に暴露した後、この材料の透
明性は減少する。ポリ−（４−メチルペンテン−１）の
みの場合、層間の接着性は好ましいものではない。
この発明で用いられる特に好ましい結合層は、高温での
加水分解条件にさらした後も結合層の接着強さがあまり
低下しない点に特徴をもつ。透明度も同じままが、わず
かに減少するだけである。
加水分解条件にさらした後も結合層の接着強さがあまり
低下しない点に特徴をもつ。透明度も同じままが、わず
かに減少するだけである。
標準の結合層は接着強さがかなり低下する。インストロ
ン（Ｉｎ５ｔｒｏｎ）測定殿でのＴ引張り試験がこの発
明にとって基準となる。本発明の“高温における加水分
解条件″は１２１℃で３０分間、またはより応力の大き
い試験ではさらに高温においてオートクレーブに入れる
ことである。゛′接着強さのかなりの減少″というのは
、当初のＴ引張り値の約５０％又はそれ以上の減少であ
る。
ン（Ｉｎ５ｔｒｏｎ）測定殿でのＴ引張り試験がこの発
明にとって基準となる。本発明の“高温における加水分
解条件″は１２１℃で３０分間、またはより応力の大き
い試験ではさらに高温においてオートクレーブに入れる
ことである。゛′接着強さのかなりの減少″というのは
、当初のＴ引張り値の約５０％又はそれ以上の減少であ
る。
多層構造は、フィードブロックを通して又はダイとの組
合せを通しての共押出しを含む標準的な技術により容易
に製造できる。層の厚さはかなり変動してよく、ある程
度多層構造の最終用途によることは明らかである。各外
側層は一般に約０゜２５ミル〜約６０ミル厚さで使用で
きる。しかし好ましくは層は約０．５〜３０ミルである
。通常結合層は外側層よりもかなり薄い。普通、結合層
は１ミルよりも薄い。５ミルまでの結合層も使用できる
。
合せを通しての共押出しを含む標準的な技術により容易
に製造できる。層の厚さはかなり変動してよく、ある程
度多層構造の最終用途によることは明らかである。各外
側層は一般に約０゜２５ミル〜約６０ミル厚さで使用で
きる。しかし好ましくは層は約０．５〜３０ミルである
。通常結合層は外側層よりもかなり薄い。普通、結合層
は１ミルよりも薄い。５ミルまでの結合層も使用できる
。
外側層には、構造物の最終的外側層である必要はない。
結合層に対して″゛外側層″であればよい。
芳香族ポリカーボネート及びポリオレフィン層のそれぞ
れは、その他の重合体層又は金ＦＡ薄片に接してもよい
。
れは、その他の重合体層又は金ＦＡ薄片に接してもよい
。
多層構造は、例えばトレーとして有用な単純な積層体か
ら成っていてもよく、あるいは種々の型の容器を含む多
くの構造物に熱成形又はブロー成形できる。
ら成っていてもよく、あるいは種々の型の容器を含む多
くの構造物に熱成形又はブロー成形できる。
本発明の積層体又は容器を製造する場合、多層材料をか
なりむだにすることがある。そのような材料の例として
は、共押出しブロー成形でピンチオフを作る場合に得ら
れるスクラップである。さらに、このような材料の例と
しては有用寿命を過ぎた多層材料の容器である。これら
の多層のスクラップは再粉砕され、その成分のブレンド
を形成する。外側層、即ちポリカーボネート及びポリオ
レフィンはブレンド中で大きい重量割合を占め、一般に
約７０重ｆｆｉパーセント以上、好ましくは約８５重量
パーセント以上である。好ましい結合層は、ブレンド中
で少量である。この発明の再粉砕材料では、オレフィン
アクリレート重合体及びポリ−（４−メチルペンテン−
１）の混合物は、再粉砕組成物中で少量であり、芳香族
ポリカーボネート及びポリオレフィンが多量を形成する
。一般に組成物中の少Ｍは、それが多山の２成分間の結
合層であれば、結合層の接着強さ及び透明度が高温の加
水分解条件暴露後もあまり減少しないような石で存在す
る。ブレンド中の（ｂ ）成分の大部分は一般に約６５
〜９５重量パーセント、好ましくは約７０〜約９２ｔＪ
Ａｍパーセントのオレフィンアクリレート重合体である
。明細書内のすべてのその他の定義は、芳香族ポリカー
ボネート、ポリオレフィン、オレフィンアクリレート及
びポリ−（４−メチルペンテン−１）に同等に適用され
る。
なりむだにすることがある。そのような材料の例として
は、共押出しブロー成形でピンチオフを作る場合に得ら
れるスクラップである。さらに、このような材料の例と
しては有用寿命を過ぎた多層材料の容器である。これら
の多層のスクラップは再粉砕され、その成分のブレンド
を形成する。外側層、即ちポリカーボネート及びポリオ
レフィンはブレンド中で大きい重量割合を占め、一般に
約７０重ｆｆｉパーセント以上、好ましくは約８５重量
パーセント以上である。好ましい結合層は、ブレンド中
で少量である。この発明の再粉砕材料では、オレフィン
アクリレート重合体及びポリ−（４−メチルペンテン−
１）の混合物は、再粉砕組成物中で少量であり、芳香族
ポリカーボネート及びポリオレフィンが多量を形成する
。一般に組成物中の少Ｍは、それが多山の２成分間の結
合層であれば、結合層の接着強さ及び透明度が高温の加
水分解条件暴露後もあまり減少しないような石で存在す
る。ブレンド中の（ｂ ）成分の大部分は一般に約６５
〜９５重量パーセント、好ましくは約７０〜約９２ｔＪ
Ａｍパーセントのオレフィンアクリレート重合体である
。明細書内のすべてのその他の定義は、芳香族ポリカー
ボネート、ポリオレフィン、オレフィンアクリレート及
びポリ−（４−メチルペンテン−１）に同等に適用され
る。
ブレンドは種々の部品に射出成形することができ、芳香
族ポリカーボネートが使用される場合に用いられる。よ
り大きい耐環境応力割れ（耐ガソリン性）及び製造時の
より良好な加工性を有する成形品が製造される。
族ポリカーボネートが使用される場合に用いられる。よ
り大きい耐環境応力割れ（耐ガソリン性）及び製造時の
より良好な加工性を有する成形品が製造される。
以下は発明の実施例である。それらは広い概念を限定す
るものではなく、発明の広範な性質を具体的に説明する
ものである。
るものではなく、発明の広範な性質を具体的に説明する
ものである。
インストロン試験の試料を、次の条件下１．５インチ単
軸スクリュー押出機で製造された４ミルフイルムから１
インチ×８インチの片に切断することにより製造する。
軸スクリュー押出機で製造された４ミルフイルムから１
インチ×８インチの片に切断することにより製造する。
レキサン■１０１Ａ ４９０／４９０１５００１５００
”Ｆ ダイ４６０／４６０ポリプロぐレン８３５０／
３６０／３７０／３７０”Ｆ ダイ３５０／３５０Ｅ
ＥＡ ／ＴＰＸ ４５０／４６’０／４７０／
４８０’Ｆ 温度はフィードスロートから始まる穴にそって計られる
。
”Ｆ ダイ４６０／４６０ポリプロぐレン８３５０／
３６０／３７０／３７０”Ｆ ダイ３５０／３５０Ｅ
ＥＡ ／ＴＰＸ ４５０／４６’０／４７０／
４８０’Ｆ 温度はフィードスロートから始まる穴にそって計られる
。
Ａ、ビスフェノール−Ａポリカーボネート、２５℃塩化
メチレン中の固有粘度０．５３〜０．５６、ゼネラルエ
レクトリック社製 Ｂ、シェル単独重合体５８２０ＳＭＦ ［＝１２Ｃ，エ
チレンエチルアクリレ−１〜、ＤＰＤ６１６９ユニオン
カーバイド Ｄ、ポリ−（４−メチルペンテン−１） ＴＰＸＸ−０
０４ これらの片を５２０”Ｆ、６０ｐｓｉ で１５秒間熱シ
ールする。いくつかの試料をＴ引張り試験においてイン
ストロンで試験する。その他の試料はＴ引張り試験前に
３０分間１２１℃のオートクレーブに入れる。結果は次
の通りである。
メチレン中の固有粘度０．５３〜０．５６、ゼネラルエ
レクトリック社製 Ｂ、シェル単独重合体５８２０ＳＭＦ ［＝１２Ｃ，エ
チレンエチルアクリレ−１〜、ＤＰＤ６１６９ユニオン
カーバイド Ｄ、ポリ−（４−メチルペンテン−１） ＴＰＸＸ−０
０４ これらの片を５２０”Ｆ、６０ｐｓｉ で１５秒間熱シ
ールする。いくつかの試料をＴ引張り試験においてイン
ストロンで試験する。その他の試料はＴ引張り試験前に
３０分間１２１℃のオートクレーブに入れる。結果は次
の通りである。
五旦−一り
この対照は、ＥＥＡ（エチレンエチルアクリレート）／
ＴＰＸ［ポリ（４−メチルペンテン−１）］結合層によ
る２つのビスフェノールＡポリカーボネート層間の接着
性の程度を示すために行なわれる。
ＴＰＸ［ポリ（４−メチルペンテン−１）］結合層によ
る２つのビスフェノールＡポリカーボネート層間の接着
性の程度を示すために行なわれる。
表 １
結合層の組成 １８０°インストロンＥＥＡ／Ｔ
ＰＸ ！１Ｊｌｌｉ［すの重量比 Ｌ
ＢＳ／インチ長さ１００１０ ７．４ ９５１５ ６．９ ９０／１０ ５．６ ８５／１５ ５．５ ＢＯ／′２０ ６．５ ７０／３０ ４．９ ６０／４０ ３．０ ５０１５０ １．２ 結果かられかるように、ＴＰＸがふえると多層フィルム
を引き離すのに必要な力が小さくなることで示される通
り、接着性は低下する。
ＰＸ ！１Ｊｌｌｉ［すの重量比 Ｌ
ＢＳ／インチ長さ１００１０ ７．４ ９５１５ ６．９ ９０／１０ ５．６ ８５／１５ ５．５ ＢＯ／′２０ ６．５ ７０／３０ ４．９ ６０／４０ ３．０ ５０１５０ １．２ 結果かられかるように、ＴＰＸがふえると多層フィルム
を引き離すのに必要な力が小さくなることで示される通
り、接着性は低下する。
対照 ２
この対照は、ＥＥＡ／ＴＰＸ結合層による２つのポリプ
ロピレン層間の接着性の度合いを示すために行なわれる
。
ロピレン層間の接着性の度合いを示すために行なわれる
。
結合層組成 １８０°インストロンＥＥＡ／
ＴＰＸ 剥離強さ 重量比 ＬＢＳ／インチ長さ１００１０
１．５ ９５１５ ３．６ ９０／１０ １．６ ８５／１５ ３．３ ８０／２０ ４．３ ７０／３０ ４．０ ６０／４０ ３．０ ５０１５０ １．６ 結果かられかるように、ポリプロピレン層間の接着性は
最初低く、あまり高くならない。一般にはＴＰＸ含有量
が増すにつれて高くなる。
ＴＰＸ 剥離強さ 重量比 ＬＢＳ／インチ長さ１００１０
１．５ ９５１５ ３．６ ９０／１０ １．６ ８５／１５ ３．３ ８０／２０ ４．３ ７０／３０ ４．０ ６０／４０ ３．０ ５０１５０ １．６ 結果かられかるように、ポリプロピレン層間の接着性は
最初低く、あまり高くならない。一般にはＴＰＸ含有量
が増すにつれて高くなる。
叉Ｊ１九−二Ｌ
ビスフェノール−Ａポリカーボネートの外側層、ポリプ
ロピレンの外側層、２つの外側層を結合する種々の割合
のＥＥＡ及びＴＰＸの組成物から成る内部層を有する多
層物品を製造する。
ロピレンの外側層、２つの外側層を結合する種々の割合
のＥＥＡ及びＴＰＸの組成物から成る内部層を有する多
層物品を製造する。
表 ３
結合層の組成
ＥＥＡ／ＴＰＸ １８０’インストロン剥離１００
１０ ５．６ ３．８９５１５ ６．９
２．８ ９０／１０ ８．３ ５．０ ８５／１５ ５．６ ４．９ ８０／２０ ９．４ ９．０ ７０／３０ ７．８ ４．７ ６０／４０ ２．６ ０．８ ５０１５０ １．６． ０．９ 少量（５％）のＴＰＸを加えると、もともとの接着性は
上がるが、オートクレーブに入れた後は実質的に失われ
る。ざらにＴＰＸを５ｆ１２ｆｆｉパーセントをこえて
加える場合、オートクレーブの加水分解条件にさらさな
ければ、ブレンドされた結合層の接着性は、ｉｏｏｗｔ
％ＥＥＡと少くとも実質的に同等か、又は高くなり、例
えば８０／２０の結合層組成では５０％又はそれ以上高
くなる。対照１における傾向と対照的なこのような増加
が生じる一方、オートクレーブに入れた後の接着性の持
続もまた高く、例えば８０／２０の結合層組成物では、
もとの接着性の９５％又はそれ以上の高さである。さら
にオートクレーブに入れた後の多くの組成物は、オート
クレーブに入れていないもとの１００％ＥＥＡと実質的
に同じかあるいは２゛Ｏ％以下の減少である、接着性を
示す。ＥＥＡ／ＴＰＸの好ましい範囲でのオートクレー
ブに人、れた後の試料の接着性はすべて、オートクレー
ブ後の１００％ＥＥＡより大きい価をもつ。
１０ ５．６ ３．８９５１５ ６．９
２．８ ９０／１０ ８．３ ５．０ ８５／１５ ５．６ ４．９ ８０／２０ ９．４ ９．０ ７０／３０ ７．８ ４．７ ６０／４０ ２．６ ０．８ ５０１５０ １．６． ０．９ 少量（５％）のＴＰＸを加えると、もともとの接着性は
上がるが、オートクレーブに入れた後は実質的に失われ
る。ざらにＴＰＸを５ｆ１２ｆｆｉパーセントをこえて
加える場合、オートクレーブの加水分解条件にさらさな
ければ、ブレンドされた結合層の接着性は、ｉｏｏｗｔ
％ＥＥＡと少くとも実質的に同等か、又は高くなり、例
えば８０／２０の結合層組成では５０％又はそれ以上高
くなる。対照１における傾向と対照的なこのような増加
が生じる一方、オートクレーブに入れた後の接着性の持
続もまた高く、例えば８０／２０の結合層組成物では、
もとの接着性の９５％又はそれ以上の高さである。さら
にオートクレーブに入れた後の多くの組成物は、オート
クレーブに入れていないもとの１００％ＥＥＡと実質的
に同じかあるいは２゛Ｏ％以下の減少である、接着性を
示す。ＥＥＡ／ＴＰＸの好ましい範囲でのオートクレー
ブに人、れた後の試料の接着性はすべて、オートクレー
ブ後の１００％ＥＥＡより大きい価をもつ。
１通ＩＰＪ ２
厳しいオートクレーブ条件接の結合層の透明度を比較す
る。種々の５層（２層が結合層）のフィルムを評価する
。エチレンエチルアクリレート７５１ｆｆｉパーセント
、ポリ−（４−メチルペンテン−１）２５重ロバーセン
トの１ミル厚結合層を、６ミル厚さのビスフェノール−
Ａポリカーボネート及びポリプロピレン層の間に共押出
しし、６／１／６／１／６の描造とする。ビスフェノー
ル−Ａポリカーボネート及びポリプロピレン間に１００
％エチレンエチルアクリレート結合層をもつ種々のフィ
ルムを製造する。種々の温度で押出された厚さくミル）
５．５１０．５／１０１０．５１５．５ （３つの試料
）及び４１０．５／８．５１０．５／３を１１整する。
る。種々の５層（２層が結合層）のフィルムを評価する
。エチレンエチルアクリレート７５１ｆｆｉパーセント
、ポリ−（４−メチルペンテン−１）２５重ロバーセン
トの１ミル厚結合層を、６ミル厚さのビスフェノール−
Ａポリカーボネート及びポリプロピレン層の間に共押出
しし、６／１／６／１／６の描造とする。ビスフェノー
ル−Ａポリカーボネート及びポリプロピレン間に１００
％エチレンエチルアクリレート結合層をもつ種々のフィ
ルムを製造する。種々の温度で押出された厚さくミル）
５．５１０．５／１０１０．５１５．５ （３つの試料
）及び４１０．５／８．５１０．５／３を１１整する。
１００％エチレンエチルアクリレート試料を１２１℃よ
りやや高温でオートクレーブにかけ、次いで肉眼により
検査する。フィルムの透明度は、雪片のようにみえる、
不透明な点によって実質的に低下する。エチレンエチル
アクリレート及びポリ−（４−メチルペンテン）のブレ
ンドを有する結合層溝造を１３２℃においてオートクレ
ーブにかける。１００％エチレンエチルアクリレートよ
りも高い温度でオートクレーブに入れた摂でも、フィル
ムは透明なままである。
りやや高温でオートクレーブにかけ、次いで肉眼により
検査する。フィルムの透明度は、雪片のようにみえる、
不透明な点によって実質的に低下する。エチレンエチル
アクリレート及びポリ−（４−メチルペンテン）のブレ
ンドを有する結合層溝造を１３２℃においてオートクレ
ーブにかける。１００％エチレンエチルアクリレートよ
りも高い温度でオートクレーブに入れた摂でも、フィル
ムは透明なままである。
さらに、フィルムを押出し、３層の試料、即ちレキサン
■／結合層／’ＰＰを熱シールして試料を製造し、イン
ストロンでの引張による試験を行なう。
■／結合層／’ＰＰを熱シールして試料を製造し、イン
ストロンでの引張による試験を行なう。
シート状電料を１．５インチキリオン（）（ｉｌｌｉｏ
ｎ）押出改て１〜４ミル厚に押出す。押出典の種々の点
における押出温度は、 ビスフェノール−Ａポリカーボネート−レキサン■１０
１−４７０／４８０／４９０１５００／４６０／４６０
”Ｆ エチレンエチルアクリレート（ＥＥＡ）−３５０／３５
０／３５０／３５０／３４０／３４０”Ｆポリプロピレ
ンＰＰ−５５５０（シェル）−３丁 温度はフィードスロートからダイまでである。
ｎ）押出改て１〜４ミル厚に押出す。押出典の種々の点
における押出温度は、 ビスフェノール−Ａポリカーボネート−レキサン■１０
１−４７０／４８０／４９０１５００／４６０／４６０
”Ｆ エチレンエチルアクリレート（ＥＥＡ）−３５０／３５
０／３５０／３５０／３４０／３４０”Ｆポリプロピレ
ンＰＰ−５５５０（シェル）−３丁 温度はフィードスロートからダイまでである。
最後の２つの温度はダイの温度である。
シール条件−５２５’Ｆにおいて１５〜２０秒のドウエ
ル時間で５０ｐｓｉの定圧 インストロン試験の試料は、レキサン（ｌり１０１、Ｅ
ＥＡ、ＥＭＡ （エチレンメチル７クリレートン及びポ
リプロピレンの１〜４ミルフイルムを押出し、１層８イ
ンチフィルムに熱シールすることにより調整され、イン
ストロンで種々の層を引き離す。インストロン値は１２
インチ／分のクロスヘッド速度で引っばった５つの試料
の平均である。
ル時間で５０ｐｓｉの定圧 インストロン試験の試料は、レキサン（ｌり１０１、Ｅ
ＥＡ、ＥＭＡ （エチレンメチル７クリレートン及びポ
リプロピレンの１〜４ミルフイルムを押出し、１層８イ
ンチフィルムに熱シールすることにより調整され、イン
ストロンで種々の層を引き離す。インストロン値は１２
インチ／分のクロスヘッド速度で引っばった５つの試料
の平均である。
剥離抵抗は５″長さにわたり測定する。
対照 ３
結合層なしのレキサン■／ＰＰ。インストロン試ｗＡ機
に置く前に材料は剥れる。
に置く前に材料は剥れる。
実施例 ３
レキサン■／結合層／ＰＰ
ＥＥＡ及びＣＸＡ３１０１を含む種々の結合層を試験す
る。ＣＸＡ３１０１は酢酸エステル２２％及びエステル
カーボネートを少量含むプロピレン酢酸ビニル（デュポ
ン製）である。
る。ＣＸＡ３１０１は酢酸エステル２２％及びエステル
カーボネートを少量含むプロピレン酢酸ビニル（デュポ
ン製）である。
結合層 はく離強さ＃／１ｎＥＥＡ−Ｄ
ＰＤ６１６９ アクリレート含有量１８％ ７．０ＥＥＡ６１８２ アクリレート含有量１５％ １．３層ＭＡ（エチレ
ンメチルアク リレート＞２２０７Ｔ アクリレート含有ｆｆ１２０％ ５．４層ＭＡ２２
５７ アクリレート含有ｆｆ１２０％ ４．９ＣＸＡ３１
０１ ５．３ＥＥＡの利点には、より高
い加工温度がある。
ＰＤ６１６９ アクリレート含有量１８％ ７．０ＥＥＡ６１８２ アクリレート含有量１５％ １．３層ＭＡ（エチレ
ンメチルアク リレート＞２２０７Ｔ アクリレート含有ｆｆ１２０％ ５．４層ＭＡ２２
５７ アクリレート含有ｆｆ１２０％ ４．９ＣＸＡ３１
０１ ５．３ＥＥＡの利点には、より高
い加工温度がある。
普通ＣＸＡ３１０１は４５０〜４６０″Ｆの溶融温度以
上では加工できない。ＥＥＡは５５０’Ｆまでの温度で
加工が可能である。
上では加工できない。ＥＥＡは５５０’Ｆまでの温度で
加工が可能である。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １、芳香族ポリカーボネートの外側層、オレフィン性単
量体から製造された重合体の外側層から成り、これら外
側層がオレフィンアクリレート共重合体から成る層によ
り結合されている多層組成物 ２、ポリオレフィンがポリプロピレンである特許請求の
範囲第１項記載の組成物。 ３、ポリカーボネートがビスフェノールＡポリカーボネ
ートである特許請求の範囲第１項記載の組成物。 ４、オレフィンアクリレート共重合体中のオレフィンが
共重合体の約９０〜６０重量パーセントである特許請求
の範囲第１項記載の組成物。 ５、オレフィンアクリレート共重合体がエチレンエチル
アクリレート又はエチレンメチルアクリレートである特
許請求の範囲第１項記載の組成物。 ６、共重合体がエチレンエチルアクリレートである特許
請求の範囲第５項記載の組成物。 ７、ポリオレフィンがポリプロピレンである特許請求の
範囲第３項記載の組成物。 ８、オレフィンアクリレート共重合体がエチレンエチル
アクリレートである特許請求の範囲第７項記載の組成物
。 ９、芳香族ポリカーボネートの外側層、オレフィン性単
量体から製造された重合体の外側層から成り、これらの
外側層がオレフィンアクリレート重合体及びポリ−（４
−メチルペンテン−１）の混合物から成る層で結合され
、オレフィンアクリレート重合体及びポリ−（４−メチ
ルペンテン−１）の量が結合層の接着強さ及び透明度が
高温での加水分解条件にさらした後も減少しない程度で
ある多層組成物。 １０、オレフィン性単量体が４−メチルペンテン−１で
はない特許請求の範囲第９項記載の組成物。 １１、ポリカーボネートがビスフェノール−Ａポリカー
ボネートである特許請求の範囲第９項記載の組成物。 １２、オレフィンアクリレート重合体対ポリ−（４−メ
チルペンテン−１）の重量比が約９５：５〜約６５：３
５である特許請求の範囲第９項記載の組成物。 １３、比が約９２：８〜約７０：３０である特許請求の
範囲第１２項記載の組成物。 １４、オレフィンアクリレート重合体中のオレフィンが
エチレンであり、アクリレートがエチルアクリレートで
ある特許請求の範囲第９項記載の組成物。 １５、オレフィンがオレフィンアクリレート重合体の約
９０〜約６０重量パーセントである特許請求の範囲第１
４項記載の組成物。 １６、芳香族ポリカーボネートがビスフェノール−Ａポ
リカーボネートであり、オレフィン性単量体がプロピレ
ンであり、オレフィンアクリレート重合体がエチレンエ
チルアクリレート重合体であり、結合層中の前記オレフ
ィンアクリレート重合体の割合が約９５〜約６５重量パ
ーセントである特許請求の範囲第１０項記載の材料。 １７、芳香族ポリカーボネートの外側層、オレフィン性
単量体から製造された重合体の外側層から成り、これら
の外側層がオレフィンアクリレート重合体及びポリ−（
４−メチルペンテン−１）の混合物の層によつて結合さ
れ、混合物のうちオレフィンアクリレート重合体が約６
５〜９５重量パーセントであるような組成物。 １８、オレフィンアクリレート重合体及びポリ−（４−
メチルペンテン−１）の混合物から成り、オレフィンア
クリレート重合体対ポリメチルペンテン−１の重量比が
約９５：５〜約７０：３０である組成物。 １９、オレフィンアクリレート重合体中のオレフィンの
重量パーセントが約７０〜９０パーセントである特許請
求の範囲第１８項記載の組成物。 ２０、（ａ）主要量の芳香族ポリカーボネート及びポリ
オレフィン、及び（ｂ）少量のオレフィンアクリレート
重合体及びポリ−（４−メチルペンテン−１）のブレン
ドから成る組成物。 ２１、成分（ａ）がブレンドの少くとも７０重量パーセ
ントである特許請求の範囲第２０項記載の組成物。 ２２、（ｂ）のうち約９５〜６５重量パーセントがオレ
フィンアクリレート重合体である特許請求の範囲第２０
項記載の組成物。 ２３、オレフィンアクリレート重合体がエチレンエチル
アクリレートである特許請求の範囲第２０項記載の組成
物。 ２４、オレフィンアクリレート重合体がエチレンエチル
アクリレートであり、これが成分（ｂ）の約６５〜９５
重量パーセントである特許請求の範囲第２２項記載の組
成物。
Applications Claiming Priority (3)
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