JPS6140394A - 石炭の改質方法 - Google Patents
石炭の改質方法Info
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- JPS6140394A JPS6140394A JP59160276A JP16027684A JPS6140394A JP S6140394 A JPS6140394 A JP S6140394A JP 59160276 A JP59160276 A JP 59160276A JP 16027684 A JP16027684 A JP 16027684A JP S6140394 A JPS6140394 A JP S6140394A
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Landscapes
- Catalysts (AREA)
- Production Of Liquid Hydrocarbon Mixture For Refining Petroleum (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
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Description
【発明の詳細な説明】
（産業上の利用分野）
本発明は石炭に含まれる水分を利用し、ＣＯガスと触媒
の存在下で石炭を改質する方法に関する。
の存在下で石炭を改質する方法に関する。
（従来の技術）
石油代替エネルギーの利用が進められる今日、石炭は微
粉炭燃焼、ＯＯＭ （Ｃｏａｌ Ｏｌｌ Ｍｉｘｔｕｒ
ｅ）、高濃度水スラリー、液化等によシ幅広く利用され
ている。しかしながら、埋蔵量の豊富な褐炭や泥炭等の
低品位炭は、水分が５０−以上台まれているため、その
ままでは利用し′にくく、種々の脱水操作が行われる。
粉炭燃焼、ＯＯＭ （Ｃｏａｌ Ｏｌｌ Ｍｉｘｔｕｒ
ｅ）、高濃度水スラリー、液化等によシ幅広く利用され
ている。しかしながら、埋蔵量の豊富な褐炭や泥炭等の
低品位炭は、水分が５０−以上台まれているため、その
ままでは利用し′にくく、種々の脱水操作が行われる。
また、低品位炭は酸素含有量が非常に高く、燃料として
発熱量の低下につながると共に、直接液化の場合は、使
用する水素が酸素と結びつくため、水素効率が悪くなる
という欠点があった。従って、水分及び酸素含有量の高
い低品位炭を改質する方法として種々の方法が提案され
ているが、中でも００ガスを利用した石炭の改質方法は
、米国特許第４２９８４５２．４１２８４７１，４０８
９７７３．４０５８１７２，４０２１３２９，３９９７
４２４．５９２０５５６．３８１９５０６号明細書等で
示されている。
発熱量の低下につながると共に、直接液化の場合は、使
用する水素が酸素と結びつくため、水素効率が悪くなる
という欠点があった。従って、水分及び酸素含有量の高
い低品位炭を改質する方法として種々の方法が提案され
ているが、中でも００ガスを利用した石炭の改質方法は
、米国特許第４２９８４５２．４１２８４７１，４０８
９７７３．４０５８１７２，４０２１３２９，３９９７
４２４．５９２０５５６．３８１９５０６号明細書等で
示されている。
（発明が解決しようとする問題点）
本発明は、上記のＣＯガスを利用した石炭の改質方法に
おいて、ＣＯガス、水及びコバルト・モリブデン系触媒
の存在下で石炭を熱処理することによシ、液状化すると
ともに、発熱量の高い改質炭を得る方法を提案するもの
である。
おいて、ＣＯガス、水及びコバルト・モリブデン系触媒
の存在下で石炭を熱処理することによシ、液状化すると
ともに、発熱量の高い改質炭を得る方法を提案するもの
である。
（問題点を解決するための手段）
本発明は、無水無灰基準の石炭１部に対し重量比で水を
１部以上加え、ＣＯ及びコバルト・モリブデン系触媒の
存在下、温度３ｏ ｏ ’ｏ乃至５０Ｑ’０，００ 圧
力１乃至２０口ｋｇ ／ ｔｙｌ ａ 、時間１乃至３
００分の条件で処理することを特徴とする一石炭、の改
質方法に関するものである。
１部以上加え、ＣＯ及びコバルト・モリブデン系触媒の
存在下、温度３ｏ ｏ ’ｏ乃至５０Ｑ’０，００ 圧
力１乃至２０口ｋｇ ／ ｔｙｌ ａ 、時間１乃至３
００分の条件で処理することを特徴とする一石炭、の改
質方法に関するものである。
本発明の方法を第１図の７０−シートでもって説明する
。
。
石炭４に対し水５を重量比で１部以上（無水無灰基準の
石炭）加え、反応器１に送る。なお、水分含有量の多い
褐炭の場合には水５の添加は不要である。反応器１に０
０ガス６及びコバルト・モリブデン系触媒７を加え、温
度３００℃乃至５００’０，００ 圧力１乃至２０
ｏｋｇ／ｃＩｌＧ 。
石炭）加え、反応器１に送る。なお、水分含有量の多い
褐炭の場合には水５の添加は不要である。反応器１に０
０ガス６及びコバルト・モリブデン系触媒７を加え、温
度３００℃乃至５００’０，００ 圧力１乃至２０
ｏｋｇ／ｃＩｌＧ 。
時間１乃至３００分の条件で熱処理する。なおコバルト
・モリブデン系触媒７は石油系脱硫触媒で行なわれてい
る予備硫化処理（馬８ガスで一定時間処理）するのが好
ましい。反応後、反応生成物８は高温気液分離機２に送
られ、ここで油を含む改質炭１２が分離され、一方ガス
を含む軽質油９は低温気液分離機３で′ガス１０と軽質
油１１に分離される。
・モリブデン系触媒７は石油系脱硫触媒で行なわれてい
る予備硫化処理（馬８ガスで一定時間処理）するのが好
ましい。反応後、反応生成物８は高温気液分離機２に送
られ、ここで油を含む改質炭１２が分離され、一方ガス
を含む軽質油９は低温気液分離機３で′ガス１０と軽質
油１１に分離される。
（作用）
反応器１１／ｃおいて、００ ガスと水の存在によＪ
、（１）式で示される００ シフト反応が進み、発生
した水素は非常に反応性が高く、石炭に付加し、これを
改質すると共に、液状化を促進する０００＋Ｈ，Ｏ→
ｏｏ、 ＋ Ｈ，（１１（１）式の反応において、前記
の硫化処理したコバルト・モリブデン系シフト触媒が非
常に効果があシ、０００大部分がＣＯ，とＨ！に転化す
る０また、（１）式の反応によシ低品位炭に多く含まれ
るカルボニル基が還元されてメチレン基になることも、
低品位炭からの脱酸素に寄与していると考えられる。
、（１）式で示される００ シフト反応が進み、発生
した水素は非常に反応性が高く、石炭に付加し、これを
改質すると共に、液状化を促進する０００＋Ｈ，Ｏ→
ｏｏ、 ＋ Ｈ，（１１（１）式の反応において、前記
の硫化処理したコバルト・モリブデン系シフト触媒が非
常に効果があシ、０００大部分がＣＯ，とＨ！に転化す
る０また、（１）式の反応によシ低品位炭に多く含まれ
るカルボニル基が還元されてメチレン基になることも、
低品位炭からの脱酸素に寄与していると考えられる。
本発明で使用されるコバルト・モリブデン系シフト触媒
はアルミナ、チタニア、シリカなどの耐熱性多孔質基材
にコバルトの酸化物を例えば５チ程度、モリブデンの酸
化物を例えば１５−程度担持させたものであル、コバル
ト・モリブデン担持量の制約は特にない。なお、シフト
触媒は押出成型したものである。
はアルミナ、チタニア、シリカなどの耐熱性多孔質基材
にコバルトの酸化物を例えば５チ程度、モリブデンの酸
化物を例えば１５−程度担持させたものであル、コバル
ト・モリブデン担持量の制約は特にない。なお、シフト
触媒は押出成型したものである。
（実施例）
実施例１
内容＄２０ＱｍｌｅＤ２０口オートクレーブを使用し、
椰１表に示す豪州褐炭又は豪州亜瀝青炭を無水無灰基準
で約３＃仕込んだ後、コバルト・モリブデン系触媒（担
持：ムｆｌｏｓ、触媒成分： Ｃｏｏ ４％、ＭＯｏ、
１５ ％） ３ｔを加え、更に水が約６ｔになるように
調整する。そして、第２表に示す条件で熱処理を行い、
熱処理後、ガスを抜いた後、反応生成物をナト２ヒドロ
フランで回収し、ソックスレー抽出を行うことにょシ、
テトラヒドロ７ラン不溶分量を求め、テトラヒドロフラ
ン可溶化率で定義した液化率を算出した。結果を第２図
、第５図及び第４図に示す０ ＊ ｄａｆ：ｄｒｙ ａｓｈ ｆｒｅｅ （無水無
灰基準）第 ２ 表 第２図の結果から、温度は３００“０乃至５０００℃が
好ましいことがわかる。なお、５００℃以上の温度にな
るとコーキング現象が著しく、コークス化するため、液
化収率が減少することが判明した。
椰１表に示す豪州褐炭又は豪州亜瀝青炭を無水無灰基準
で約３＃仕込んだ後、コバルト・モリブデン系触媒（担
持：ムｆｌｏｓ、触媒成分： Ｃｏｏ ４％、ＭＯｏ、
１５ ％） ３ｔを加え、更に水が約６ｔになるように
調整する。そして、第２表に示す条件で熱処理を行い、
熱処理後、ガスを抜いた後、反応生成物をナト２ヒドロ
フランで回収し、ソックスレー抽出を行うことにょシ、
テトラヒドロ７ラン不溶分量を求め、テトラヒドロフラ
ン可溶化率で定義した液化率を算出した。結果を第２図
、第５図及び第４図に示す０ ＊ ｄａｆ：ｄｒｙ ａｓｈ ｆｒｅｅ （無水無
灰基準）第 ２ 表 第２図の結果から、温度は３００“０乃至５０００℃が
好ましいことがわかる。なお、５００℃以上の温度にな
るとコーキング現象が著しく、コークス化するため、液
化収率が減少することが判明した。
第３図の結果からは、ＣＯ圧力として１ｋｇ１ｃｒｌ
ａ以上あれば良いことが判るが、２００ ｋｇ／ｄｔａ
を超えると水の分圧が加わることによシ、非常に高圧の
反応器が要求されるため、実用的でないことがわかった
０ 第４図の結果からは、反応時間として１乃至３００分が
好ましいことがわかる０ 第２図、第５図、第４図の結果から、酸素含有量の高い
豪州褐炭の方が豪州亜瀝青炭よシも液化率が高くなるこ
とも判明した。
ａ以上あれば良いことが判るが、２００ ｋｇ／ｄｔａ
を超えると水の分圧が加わることによシ、非常に高圧の
反応器が要求されるため、実用的でないことがわかった
０ 第４図の結果からは、反応時間として１乃至３００分が
好ましいことがわかる０ 第２図、第５図、第４図の結果から、酸素含有量の高い
豪州褐炭の方が豪州亜瀝青炭よシも液化率が高くなるこ
とも判明した。
実施例２
実施例１で使用した回分式オートクレーブを用い第１表
に示す豪州褐炭を無水無灰基準で約３を仕込み、実施例
１と同じコバルト・モリブデン系触媒３Ｉを加え、水を
無水無灰基準の石炭に対し重量比でα５乃至４部添加し
た。そして、温度４００’Ｏ，Ｃｏ 圧力１００ｋｇ
ＺＣｒｌＧ１時間６０分の条件で熱処理し、実施例１と
同様にして液化率を求めた。結果を第５図に示す０この
結果から、水／石炭（無水無灰）比は１部以上必要であ
ることが判明した。
に示す豪州褐炭を無水無灰基準で約３を仕込み、実施例
１と同じコバルト・モリブデン系触媒３Ｉを加え、水を
無水無灰基準の石炭に対し重量比でα５乃至４部添加し
た。そして、温度４００’Ｏ，Ｃｏ 圧力１００ｋｇ
ＺＣｒｌＧ１時間６０分の条件で熱処理し、実施例１と
同様にして液化率を求めた。結果を第５図に示す０この
結果から、水／石炭（無水無灰）比は１部以上必要であ
ることが判明した。
比較例１
実施例２において、水／石炭（無水無灰）比を２ Ｋ
してＣＯガスのかわシにＨ，ガスとコバルト・モリブデ
ン系の脱硫触媒（担体＋ＡＪ２０．、触媒成分： ００
０ Ａ ｓ ％、ＭＯｏ、１４％）を使用して、同様に
熱処理した結果、液化率（実施例１と同様にして求めた
）は６０％で、ＣＯガスの方が非常に効果のあることが
判明した。なお、本例で用いたコバルト・モリブデン系
の脱硫触媒は、前記したコバルト・モリブデン系り７ト
触媒と担持成分等はほぼ同一であるが、形状がタブレッ
トである。
してＣＯガスのかわシにＨ，ガスとコバルト・モリブデ
ン系の脱硫触媒（担体＋ＡＪ２０．、触媒成分： ００
０ Ａ ｓ ％、ＭＯｏ、１４％）を使用して、同様に
熱処理した結果、液化率（実施例１と同様にして求めた
）は６０％で、ＣＯガスの方が非常に効果のあることが
判明した。なお、本例で用いたコバルト・モリブデン系
の脱硫触媒は、前記したコバルト・モリブデン系り７ト
触媒と担持成分等はほぼ同一であるが、形状がタブレッ
トである。
実施例３
件での沸点４５０°Ｃ＋の改質炭の総発熱量を求めたと
ころ、豪州褐炭で７２００ｋＣａｔ！Ａｇ、豪州亜瀝青
炭でｙ ｓ ｏ ｏ ｋｃａｌ／に９と各々原炭よシは
るかに向上しておシ、石炭改質の効果があることが判明
した。
ころ、豪州褐炭で７２００ｋＣａｔ！Ａｇ、豪州亜瀝青
炭でｙ ｓ ｏ ｏ ｋｃａｌ／に９と各々原炭よシは
るかに向上しておシ、石炭改質の効果があることが判明
した。
以上の実施例よシ、本発明は水分や酸素を多く含む低品
位炭を改質することによシ、液状収率を上げ、又発熱量
の高い改質炭を得る非常に優れた方法であることが判る
。
位炭を改質することによシ、液状収率を上げ、又発熱量
の高い改質炭を得る非常に優れた方法であることが判る
。
第１図は、本発明の一具体例を示すフローシートである
。第２図〜第５図は反応条件と液化率との関係である。 復代理人 内 １） 明 復代理人 萩 原 亮 − 第１図 第２図 温 度 （°Ｃ） 第３図 ＣＯ圧力Ｃｋ％／ｃｍ２Ｇ） 第４図 時間（分）
。第２図〜第５図は反応条件と液化率との関係である。 復代理人 内 １） 明 復代理人 萩 原 亮 − 第１図 第２図 温 度 （°Ｃ） 第３図 ＣＯ圧力Ｃｋ％／ｃｍ２Ｇ） 第４図 時間（分）
Claims (1)
- 無水無灰基準の石炭１部に対し重量比で水が１部以上含
有するようにし、一酸化炭素及びコバルト・モリブデン
系触媒の存在下、温度３００℃乃至５００℃、一酸化炭
素圧力１乃至２００ｋｇ／ｃｍ＾３Ｇ、時間１乃至３０
０分の条件で処理することを特徴とする石炭の改質方法
。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59160276A JPS6140394A (ja) | 1984-08-01 | 1984-08-01 | 石炭の改質方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59160276A JPS6140394A (ja) | 1984-08-01 | 1984-08-01 | 石炭の改質方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6140394A true JPS6140394A (ja) | 1986-02-26 |
Family
ID=15711493
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP59160276A Pending JPS6140394A (ja) | 1984-08-01 | 1984-08-01 | 石炭の改質方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS6140394A (ja) |
Citations (10)
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|---|---|---|---|---|
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| JPS49130385A (ja) * | 1973-04-06 | 1974-12-13 | ||
| JPS508791A (ja) * | 1973-04-17 | 1975-01-29 | ||
| US3920536A (en) * | 1972-05-08 | 1975-11-18 | Sun Research Development | Coal dissolving process |
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-
1984
- 1984-08-01 JP JP59160276A patent/JPS6140394A/ja active Pending
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