JPS6132837B2 - - Google Patents
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- JPS6132837B2 JPS6132837B2 JP57158896A JP15889682A JPS6132837B2 JP S6132837 B2 JPS6132837 B2 JP S6132837B2 JP 57158896 A JP57158896 A JP 57158896A JP 15889682 A JP15889682 A JP 15889682A JP S6132837 B2 JPS6132837 B2 JP S6132837B2
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Classifications
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
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- C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
- C04B35/00—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products
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Description
〔発明の技術分野〕
本発明は圧電磁気振動子を用いた超音波探触子
用の酸化物圧電材料に関する。 〔発明の技術的背景とその問題点〕 本発明は最近広く用いられている医療用の超音
波診断装置や、金属等の欠陥等を探傷する超音波
探傷機に用いられる。圧電磁気振動子を用いた超
音波探触子用の酸化物圧電材料に関する。これら
の装置の超音波変換子は振動モードとして0.5〜
10Hzの縦波モード（K33振動）を用いており、電
気エネルギーを超音波振動に変え、また超音波振
動に変え、また超音波振動を電気エネルギーに変
える電気音響変換能率は電気機械結合係数K33の
２乗に比例するためK33の大きな材料ほど感度が
良くなる。しかしながら横波モードK31の値が大
きい場合には横波の効果によるスプリアス（不要
振動）の発生を抑制することが困難となるため、
K33が大きくK31が小さい材料が望まれている。 さらに現在最も広く使用されている超音波診断
装置等はパルス反射方式である。このパルス式で
分解能を上げるために短かいパルスを送受信する
必要があり、このためにはパルスの切れを良くす
るために探触子材料の機械的品質係数Qmが小さ
いことが望まれる。 又、最近の超音波診断装置のパルス駆動回路
（パルサー）は広帯域化をはかるため低インピー
ダンス化が行われており探触子の材料としてもパ
ルスー回路とのインピーダンスマツチングを取る
ため300〜2000程度の高い誘電率を有する圧電材
料が望まれている。 従来、この種の探触子材料としては水晶，
LiNbO3，チタン酸バリウム系磁器やジルコンチ
タン酸鉛系磁器複合三成系磁気が使用されてき
た。しかしながら、水晶やLiNbO3では電気機械
結合係数K33が小さいしQmが大きい、誘電率が
小さい等の理由でこの種の探触子材料には適さ
ず、チタン酸バリウム系磁器やPZT系磁気複合三
成分系磁器では誘電率や電気機械結合係数K33は
40〜65％と大きくQmも200以下と小さいものも
得られるものの横効果の振動モードであるK31が
20〜40％であるためK33／K31は２〜３にすぎ
ず、K31の横効果による影響をさけるため振動子
の加工上の制約が生じていた。これに対して
K33／K31の比が５〜10と大きいPbTiO3や
PbNb2O3等の材料が知られているがこれらの材料
では誘電率は150〜300にすぎず超音波診断装置の
パルス回路の低インピーダンス化に対応が困難で
あつた。又、PbTiO3系材料，PbNb2O6材料は分
極処理を高温、高電界のもとで行う必要があり、
分極時に起る放電のため大型の振動子が得にくな
つた。 〔発明の目的〕 本発明は上記の欠点を改良したもので、電気機
械結合係数K33が50％以上と大きく横方向の電気
機械結合係数K31が10％以下と小さいためK33／
K31が５以上であり、なおQmが200以下と小さく
誘電率が300〜1200と大きい分極処理の容易な酸
化物圧電材料を得ることにより、感度が良好で、
分解能に優れ、パルサー回路とのインピーダンス
マツチングが容易でかつ大型化が可能な超音波探
触子を提供することを目的とする。 〔発明の概要〕 本発明は超音波探触子用の（Pb1-aCaa）〔（Me
1/3Nb2/3）xTi1-x〕O3（ただしMeはMg，Znの
いずれか一層、0.10＜ａ≦0.35，0.10＜ｘ≦
0.30）の組成からなる酸化物圧電材料である。 このような本発明に係る酸化物圧電材料は一般
的には粉末治金的方法によつて容易に製造するこ
とができる。例えば、PbO，TiO2，CaCO3，
MnCO3，ZnO，Nb2O3，MgOなどの原料酸化物
を所定の割合に秤取し、これらをボールミルなど
によつてよく混合する。なお、この際用いる原料
は加熱によつて酸化物に転ずる化合物例えば水酸
化物、炭酸塩、シユ酸塩等であつてもよい。 次いで前記混合物を例えば600〜900℃程度の温
度で予備焼成し、さらにボールミルなどによつて
粉砕して調整粉末とする。しかる後この調整粉末
に水あるいはポリビニルアルコールなどの粘結剤
を添加配合して、0.5〜2ton／cm2程度の圧力で加
圧成形した後、1100〜1200℃程度の温度で焼成す
る。この焼成において一つの組成分たるPbOの一
部が蒸発揮散する恐れもあるので焼成は閉炉内で
行ない、また最高温度での保持は一般に0.5〜３
時間程度で充分である。この焼結体に電極体に電
極を付与して分極処理を行ない圧電磁気振動子を
得る。（Pb1-aCaa〔（Me1/3Nb2/3）xTi1-x〕O3基
本組成（ただしMeはMg，Znのいずれか１種）に
おいて0.10＜ａ≦0.35と限定したａ≦0.10では結
合係数K33が50％以下となり、さらに誘電率の値
が300以下となり、ａ＞0.35ではキユリー温度が
150℃以下となり、分極後の探触子加工時におけ
る切断、リード線のハンダ付けの工程において分
極が消減する可能性が高くするためである。 また、0.10＜ｘ≦0.30と限定した理由はｘ≦
0.10では磁気の結合係数K33が50％以下となるば
かりでなく誘電率も300以下となり探触子を構成
した場合にパルサー駆動回路とのインピーダンス
マツチングが困難となるためであり、ｘ＞0.30で
はキユリー温度が150℃以下となり、またK31が
増加するためにK33／K31が５以下となりPZT磁器
と大差なくなるためである。 〔発明の効果〕 かくして本発明に依り次に掲げるような効果を
得ることが出来る。第１に従来のPZT材料、三成
分系材料では縦方向の結合係数K33と横方向の結
合係数K31との比は２〜３であるため、縦方向の
振動（K33，Kt）を利用した振動子を作成する場
合に広がり方向の振動（K31，Kp）による不要振
動のため実用上問題があつたのに対し、本発明の
材料では縦方向の結合係数K33は50％以上と大き
な値を示し、横方向の結合係数K31は10％以下と
小さな値のため、不要振動が小さく、超音波探触
子の感度向上等実用上有利なものである。第２の
本発明の材料はその誘電率が300〜1200と比較的
大きいため、超音波診断装置等に組込んだときの
パルサー駆動回路とのマツチングが取りやすい。
第３のQmが低いためパルスの減衰いわゆる切れ
が良く巾の短いパルスを送受信出来るため装置の
分解能が良くなる。第４に分極処理が100℃30〜
50KV／cmで行なうことが出来るため、大型化が
容易である。 以上述べた様に本発明の材料は従来の圧電材料
では得ることの出来なかつた効果を有し、その優
位性は明らかである。 〔発明の実施例） 次に本発明の実施例について記載する。 焼結を終えた試料から20φ×0.5mmの円板と２
×２×６mmの角棒を切り出し、両面に銀ペースト
を700℃で焼き付けた。その後に50〜100℃のシリ
コンオイル中で20〜40KV／cmの直流電界を印加
して分極処理を行ないIRT標準回路方法によつて
圧電特性を各々測定した。 これらの測定結果をそれらの組成比とともに第
１表に示す。
用の酸化物圧電材料に関する。 〔発明の技術的背景とその問題点〕 本発明は最近広く用いられている医療用の超音
波診断装置や、金属等の欠陥等を探傷する超音波
探傷機に用いられる。圧電磁気振動子を用いた超
音波探触子用の酸化物圧電材料に関する。これら
の装置の超音波変換子は振動モードとして0.5〜
10Hzの縦波モード（K33振動）を用いており、電
気エネルギーを超音波振動に変え、また超音波振
動に変え、また超音波振動を電気エネルギーに変
える電気音響変換能率は電気機械結合係数K33の
２乗に比例するためK33の大きな材料ほど感度が
良くなる。しかしながら横波モードK31の値が大
きい場合には横波の効果によるスプリアス（不要
振動）の発生を抑制することが困難となるため、
K33が大きくK31が小さい材料が望まれている。 さらに現在最も広く使用されている超音波診断
装置等はパルス反射方式である。このパルス式で
分解能を上げるために短かいパルスを送受信する
必要があり、このためにはパルスの切れを良くす
るために探触子材料の機械的品質係数Qmが小さ
いことが望まれる。 又、最近の超音波診断装置のパルス駆動回路
（パルサー）は広帯域化をはかるため低インピー
ダンス化が行われており探触子の材料としてもパ
ルスー回路とのインピーダンスマツチングを取る
ため300〜2000程度の高い誘電率を有する圧電材
料が望まれている。 従来、この種の探触子材料としては水晶，
LiNbO3，チタン酸バリウム系磁器やジルコンチ
タン酸鉛系磁器複合三成系磁気が使用されてき
た。しかしながら、水晶やLiNbO3では電気機械
結合係数K33が小さいしQmが大きい、誘電率が
小さい等の理由でこの種の探触子材料には適さ
ず、チタン酸バリウム系磁器やPZT系磁気複合三
成分系磁器では誘電率や電気機械結合係数K33は
40〜65％と大きくQmも200以下と小さいものも
得られるものの横効果の振動モードであるK31が
20〜40％であるためK33／K31は２〜３にすぎ
ず、K31の横効果による影響をさけるため振動子
の加工上の制約が生じていた。これに対して
K33／K31の比が５〜10と大きいPbTiO3や
PbNb2O3等の材料が知られているがこれらの材料
では誘電率は150〜300にすぎず超音波診断装置の
パルス回路の低インピーダンス化に対応が困難で
あつた。又、PbTiO3系材料，PbNb2O6材料は分
極処理を高温、高電界のもとで行う必要があり、
分極時に起る放電のため大型の振動子が得にくな
つた。 〔発明の目的〕 本発明は上記の欠点を改良したもので、電気機
械結合係数K33が50％以上と大きく横方向の電気
機械結合係数K31が10％以下と小さいためK33／
K31が５以上であり、なおQmが200以下と小さく
誘電率が300〜1200と大きい分極処理の容易な酸
化物圧電材料を得ることにより、感度が良好で、
分解能に優れ、パルサー回路とのインピーダンス
マツチングが容易でかつ大型化が可能な超音波探
触子を提供することを目的とする。 〔発明の概要〕 本発明は超音波探触子用の（Pb1-aCaa）〔（Me
1/3Nb2/3）xTi1-x〕O3（ただしMeはMg，Znの
いずれか一層、0.10＜ａ≦0.35，0.10＜ｘ≦
0.30）の組成からなる酸化物圧電材料である。 このような本発明に係る酸化物圧電材料は一般
的には粉末治金的方法によつて容易に製造するこ
とができる。例えば、PbO，TiO2，CaCO3，
MnCO3，ZnO，Nb2O3，MgOなどの原料酸化物
を所定の割合に秤取し、これらをボールミルなど
によつてよく混合する。なお、この際用いる原料
は加熱によつて酸化物に転ずる化合物例えば水酸
化物、炭酸塩、シユ酸塩等であつてもよい。 次いで前記混合物を例えば600〜900℃程度の温
度で予備焼成し、さらにボールミルなどによつて
粉砕して調整粉末とする。しかる後この調整粉末
に水あるいはポリビニルアルコールなどの粘結剤
を添加配合して、0.5〜2ton／cm2程度の圧力で加
圧成形した後、1100〜1200℃程度の温度で焼成す
る。この焼成において一つの組成分たるPbOの一
部が蒸発揮散する恐れもあるので焼成は閉炉内で
行ない、また最高温度での保持は一般に0.5〜３
時間程度で充分である。この焼結体に電極体に電
極を付与して分極処理を行ない圧電磁気振動子を
得る。（Pb1-aCaa〔（Me1/3Nb2/3）xTi1-x〕O3基
本組成（ただしMeはMg，Znのいずれか１種）に
おいて0.10＜ａ≦0.35と限定したａ≦0.10では結
合係数K33が50％以下となり、さらに誘電率の値
が300以下となり、ａ＞0.35ではキユリー温度が
150℃以下となり、分極後の探触子加工時におけ
る切断、リード線のハンダ付けの工程において分
極が消減する可能性が高くするためである。 また、0.10＜ｘ≦0.30と限定した理由はｘ≦
0.10では磁気の結合係数K33が50％以下となるば
かりでなく誘電率も300以下となり探触子を構成
した場合にパルサー駆動回路とのインピーダンス
マツチングが困難となるためであり、ｘ＞0.30で
はキユリー温度が150℃以下となり、またK31が
増加するためにK33／K31が５以下となりPZT磁器
と大差なくなるためである。 〔発明の効果〕 かくして本発明に依り次に掲げるような効果を
得ることが出来る。第１に従来のPZT材料、三成
分系材料では縦方向の結合係数K33と横方向の結
合係数K31との比は２〜３であるため、縦方向の
振動（K33，Kt）を利用した振動子を作成する場
合に広がり方向の振動（K31，Kp）による不要振
動のため実用上問題があつたのに対し、本発明の
材料では縦方向の結合係数K33は50％以上と大き
な値を示し、横方向の結合係数K31は10％以下と
小さな値のため、不要振動が小さく、超音波探触
子の感度向上等実用上有利なものである。第２の
本発明の材料はその誘電率が300〜1200と比較的
大きいため、超音波診断装置等に組込んだときの
パルサー駆動回路とのマツチングが取りやすい。
第３のQmが低いためパルスの減衰いわゆる切れ
が良く巾の短いパルスを送受信出来るため装置の
分解能が良くなる。第４に分極処理が100℃30〜
50KV／cmで行なうことが出来るため、大型化が
容易である。 以上述べた様に本発明の材料は従来の圧電材料
では得ることの出来なかつた効果を有し、その優
位性は明らかである。 〔発明の実施例） 次に本発明の実施例について記載する。 焼結を終えた試料から20φ×0.5mmの円板と２
×２×６mmの角棒を切り出し、両面に銀ペースト
を700℃で焼き付けた。その後に50〜100℃のシリ
コンオイル中で20〜40KV／cmの直流電界を印加
して分極処理を行ないIRT標準回路方法によつて
圧電特性を各々測定した。 これらの測定結果をそれらの組成比とともに第
１表に示す。
【表】
これらの試料中実施例８と参考例６の試料を用
いた直径20mm共振周波数2MHzを有する円板振動
子を使用し同一のパツキング材とコーテイング材
により同一条件で構成した超音波探触子の探傷波
特性について述べる。第１図及び第２図は、鋼材
中の欠陥を探傷した例で第１図は参考例６の試料
を又第２図は実施例８の材料を用いたものであ
る。参考例６の材料はK31が33％と大きくQmが
1010と大きいため第１図に示すように入力パルス
１にリンキング２が生じ不感帯が大きくなる。
又、欠陥の反反射波形３は波数が多く分解能が低
下する。一方、実施例８の材料はK31が7.9％と小
さくQmが92と低いため第２図に示すように探傷
波形は入力パルス１′にリンギンが殆んど不感帯
が小さい。又、欠陥の反射波形３′は、波数は少
なく高分解能特性を示す。以上のような本発明の
材料は、不感帯が小さく鋼材の表面下の探傷に有
効で高分解能特性を有する超音波探触子に適して
いる。 さらに実施例12（図中ａ）、参考例７（図中
ｂ）試料について100℃における結合係数K33の
分極電界依存性を第３図に示す。図から明らかな
様に本発明の材料である実施例12の試料において
はK33は30KV／cm以上で飽和するのに対し参考例
７の従来のPbTiO3系材料では100KV／cm以上を
印加しないと飽和せず、そのK33も45％以下であ
る。 このようにして本発明の材料は分極が従来の
PbTiO3材料と比較して大幅に容易となつてお
り、実用的である。 かくして本発明による圧電磁気材料は例えば次
の様な用途に適するものと言える。 １ 医用超音波診断装置 従来のPTK系材料や複合三成分系材料では
横効果の結合係数K31が大きいため、構波によ
る不要振動のための振動子の構成が制限されて
いた。本発明の材料は従来のPZT系材料に比べ
てK31が小さいため構波による不要振動が起り
にくい。 又、Qmが小さいためパルスの減衰が早く、
いわゆるパルスの切れが良くなり短いパルスが
送受出来る。又、誘電率が300〜1200と比較的
大きいためパルサー駆動回路と探触子とのイン
ピーダンスマツチングが取りやすい。 ２ 金属探傷用超音波探触機 最近、超音波を用いた金属中の溶接欠陥やボ
イド等で非破線で検査する超音波探触機が従来
のＸ線を用いたタイプとおき換つて使用される
様になつて来た。これらの探傷子材料としては
PZT系材料が用いられて来たが、横波の効果で
あるK31が大きいため超音波の反射により正確
なモード波形を得ることが出来なかつた。 本発明の材料はK31が小さいためこれらの用
途に有利である。またこれらの特性が要求され
る他の用途への応用が可能であること言うまで
もない。
いた直径20mm共振周波数2MHzを有する円板振動
子を使用し同一のパツキング材とコーテイング材
により同一条件で構成した超音波探触子の探傷波
特性について述べる。第１図及び第２図は、鋼材
中の欠陥を探傷した例で第１図は参考例６の試料
を又第２図は実施例８の材料を用いたものであ
る。参考例６の材料はK31が33％と大きくQmが
1010と大きいため第１図に示すように入力パルス
１にリンキング２が生じ不感帯が大きくなる。
又、欠陥の反反射波形３は波数が多く分解能が低
下する。一方、実施例８の材料はK31が7.9％と小
さくQmが92と低いため第２図に示すように探傷
波形は入力パルス１′にリンギンが殆んど不感帯
が小さい。又、欠陥の反射波形３′は、波数は少
なく高分解能特性を示す。以上のような本発明の
材料は、不感帯が小さく鋼材の表面下の探傷に有
効で高分解能特性を有する超音波探触子に適して
いる。 さらに実施例12（図中ａ）、参考例７（図中
ｂ）試料について100℃における結合係数K33の
分極電界依存性を第３図に示す。図から明らかな
様に本発明の材料である実施例12の試料において
はK33は30KV／cm以上で飽和するのに対し参考例
７の従来のPbTiO3系材料では100KV／cm以上を
印加しないと飽和せず、そのK33も45％以下であ
る。 このようにして本発明の材料は分極が従来の
PbTiO3材料と比較して大幅に容易となつてお
り、実用的である。 かくして本発明による圧電磁気材料は例えば次
の様な用途に適するものと言える。 １ 医用超音波診断装置 従来のPTK系材料や複合三成分系材料では
横効果の結合係数K31が大きいため、構波によ
る不要振動のための振動子の構成が制限されて
いた。本発明の材料は従来のPZT系材料に比べ
てK31が小さいため構波による不要振動が起り
にくい。 又、Qmが小さいためパルスの減衰が早く、
いわゆるパルスの切れが良くなり短いパルスが
送受出来る。又、誘電率が300〜1200と比較的
大きいためパルサー駆動回路と探触子とのイン
ピーダンスマツチングが取りやすい。 ２ 金属探傷用超音波探触機 最近、超音波を用いた金属中の溶接欠陥やボ
イド等で非破線で検査する超音波探触機が従来
のＸ線を用いたタイプとおき換つて使用される
様になつて来た。これらの探傷子材料としては
PZT系材料が用いられて来たが、横波の効果で
あるK31が大きいため超音波の反射により正確
なモード波形を得ることが出来なかつた。 本発明の材料はK31が小さいためこれらの用
途に有利である。またこれらの特性が要求され
る他の用途への応用が可能であること言うまで
もない。
図面は本発明に係る圧電磁気材料の特性例を示
すもので、第１図は参考例の探傷波形特性を示す
曲線図、第２図は本発明に係る圧電磁気材料の傷
触波形特性を示す曲線図、第３図は電気機械結合
係数の分極電圧依存性をそれぞれ示す曲線図。
すもので、第１図は参考例の探傷波形特性を示す
曲線図、第２図は本発明に係る圧電磁気材料の傷
触波形特性を示す曲線図、第３図は電気機械結合
係数の分極電圧依存性をそれぞれ示す曲線図。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ （Pb1-aCaa〔（Me1/3Nb2/3）xTi1-x〕O3（た
だしMeはMg，Znのいずれは一種）でｘは0.10を
越えて0.35以下とした事を特徴とする超音波探触
子用酸化物圧電材料。
Priority Applications (5)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP57158896A JPS5948969A (ja) | 1982-09-14 | 1982-09-14 | 超音波探触子用酸化物圧電材料 |
| AU18796/83A AU546756B2 (en) | 1982-09-14 | 1983-09-07 | Piezoelectric oxide material |
| CA000436259A CA1248748A (en) | 1982-09-14 | 1983-09-08 | Piezoelectric oxide material |
| EP83109069A EP0103304B1 (en) | 1982-09-14 | 1983-09-14 | Piezoelectric oxide material |
| DE8383109069T DE3376418D1 (en) | 1982-09-14 | 1983-09-14 | Piezoelectric oxide material |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP57158896A JPS5948969A (ja) | 1982-09-14 | 1982-09-14 | 超音波探触子用酸化物圧電材料 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS5948969A JPS5948969A (ja) | 1984-03-21 |
| JPS6132837B2 true JPS6132837B2 (ja) | 1986-07-29 |
Family
ID=15681735
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP57158896A Granted JPS5948969A (ja) | 1982-09-14 | 1982-09-14 | 超音波探触子用酸化物圧電材料 |
Country Status (5)
| Country | Link |
|---|---|
| EP (1) | EP0103304B1 (ja) |
| JP (1) | JPS5948969A (ja) |
| AU (1) | AU546756B2 (ja) |
| CA (1) | CA1248748A (ja) |
| DE (1) | DE3376418D1 (ja) |
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|---|---|---|---|---|
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| DE3586118D1 (de) * | 1984-10-25 | 1992-07-02 | Toshiba Kawasaki Kk | Keramische zusammensetzung mit hoher dielektrischer konstante. |
| US4882652A (en) * | 1986-11-04 | 1989-11-21 | Kabushiki Kaisha Toshiba | High dielectric constant type ceramic composition |
| JP2745147B2 (ja) * | 1989-03-27 | 1998-04-28 | 三菱マテリアル 株式会社 | 圧電変換素子 |
| JP2564676B2 (ja) * | 1990-02-22 | 1996-12-18 | 三菱マテリアル 株式会社 | 電子光学用組成物 |
| JP7406876B2 (ja) * | 2018-10-17 | 2023-12-28 | キヤノン株式会社 | 圧電トランス、および電子機器 |
Family Cites Families (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US3424686A (en) * | 1965-08-16 | 1969-01-28 | Matsushita Electric Ind Co Ltd | Piezoelectric ceramic materials |
| JPS6023512B2 (ja) * | 1980-02-18 | 1985-06-07 | 株式会社東芝 | 酸化物圧電材料 |
| JPS5941310B2 (ja) * | 1980-02-18 | 1984-10-05 | 株式会社東芝 | 酸化物圧電材料 |
-
1982
- 1982-09-14 JP JP57158896A patent/JPS5948969A/ja active Granted
-
1983
- 1983-09-07 AU AU18796/83A patent/AU546756B2/en not_active Ceased
- 1983-09-08 CA CA000436259A patent/CA1248748A/en not_active Expired
- 1983-09-14 EP EP83109069A patent/EP0103304B1/en not_active Expired
- 1983-09-14 DE DE8383109069T patent/DE3376418D1/de not_active Expired
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| EP0103304A2 (en) | 1984-03-21 |
| JPS5948969A (ja) | 1984-03-21 |
| DE3376418D1 (en) | 1988-06-01 |
| AU546756B2 (en) | 1985-09-19 |
| AU1879683A (en) | 1984-03-22 |
| EP0103304A3 (en) | 1984-08-22 |
| EP0103304B1 (en) | 1988-04-27 |
| CA1248748A (en) | 1989-01-17 |
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