JPS6121978A - 窒化アルミニウム焼結体の製造方法 - Google Patents

窒化アルミニウム焼結体の製造方法

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JPS6121978A
JPS6121978A JP59140628A JP14062884A JPS6121978A JP S6121978 A JPS6121978 A JP S6121978A JP 59140628 A JP59140628 A JP 59140628A JP 14062884 A JP14062884 A JP 14062884A JP S6121978 A JPS6121978 A JP S6121978A
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JP
Japan
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aluminum nitride
powder
sintering
nitride powder
sintered body
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JP59140628A
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Inventor
谷口 人文
倉元 信行
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Tokuyama Corp
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Tokuyama Corp
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は高密度で高純度な窒化アルミニウム焼結体の製
造方法に関するものである。詳しくは窒化アルミニウム
粉末の成形体或いは該窒化アルミニウム粉末と焼結助剤
との混合粉末の成形体を2〜100気圧の窒素ガス雰囲
気下、1700〜2400℃の温度で焼結することを特
徴とする窒化アルミニウム焼結体の製造方法を提供する
窒化アルミニウム焼結体は高い熱伝導性、耐食性、高強
度などの特性を有しており、又高純度なものは高い透光
性ヲ有するため各種機能材料として耗目されているセラ
ミックスである。
しかし従来窒化アルミニウム焼結体の原料となる窒化ア
ルミニウム粉末は詐焼結性のため、高密度な焼結体ケ得
るためには比較的多量の焼結助剤を添加したり、機械的
圧力を加えつつ高温で焼成するいわゆるホットプレス法
などの手段I:依らねばならなかった。1萎的に最も有
利な方法としては窒化アルミニウム粉末あるいはそれ(
=適当な焼結助剤を添加した粉末の成形体?大気圧の窒
素ガス圧下で焼結するいわゆる常圧焼結法が挙げられる
が、この方法で高密度な焼結体を得るためには原料粉末
の件状や助剤の選択、焼成温度など、非常に限られた条
件下での製造が要求される。本発明者等は窒化アルミニ
ウム粉末の焼結法C二ういて鋭意研究した結果、窒化ア
ルミニウム粉末、あるいはそれに適当な助剤を添加した
粉末の成形体を窒素ガス加圧下で焼結することによって
2従来にない優れた熱伝導率を有する窒化アルミニウム
焼結体が安定して得られ、しかも、原料となる窒化アル
ミニウム粉末によっては、得られる窒化アルミニウム焼
結体の透光性が向上することを見い出し、本発明を完成
するに至った。
即ち、本発明は窒化アルミニウム粉末の成形体或いは該
窒化アルミニウム粉末と焼結助剤との混合粉末の成形体
を2〜1oo気圧の窒素ガス雰囲気下、1700〜24
00Cの温度で焼結する窒化アルミニウム焼結体の製造
方法を提供する。
本発明の窒化アルミニウム粉末はその製法の如何によら
ずbζかなるものでも採用するこ゛とができる。一般に
は、金属アルミニウムを窒素中で窒化した後粉砕処理を
したもの、アルミナの還元窒化法によるもの、金属アル
ミニウムを窒素中でアーク放電して作ったもの、AlI
Cl3とNH3との気相反応によるもの、(NH4)3
A#6やAIICII 3・NH3などの熱分解によっ
て得られる粉末などが採用できる。本発明の方法により
、ち密な窒化アルミニウム焼結体を得る場合は、原料の
窒化アルミニウム粉末の平均粒子径(遠心式粒度分布測
定装置、例えば堀場製作所製のCAPA500などで測
定した凝集粒子の平均粒径な言う)が5μm以下である
ことが好ましい。
好適には3μm以下、最も好適には2μm以下の粉末が
採用される。特に3μm以下の粒子を70容量%以上含
む粉末が好適である。また、高熱伝導性の窒化アルミニ
ウム焼結体を得る場合はAIHの含有量(MN粉末の窒
素の含有量から計算される)は90重量%以上の窒化ア
ルミニウム粉末が好適に採用され、更には94重量%以
上、また高い透光性含有する焼結体を得るためには97
重門形以上の粉末を用いることが好ましい。
本発明に於いて好適に使用される窒化アルミニウム粉末
としては、°平均粒子径が2μm以下の粉末で、3μm
以下の粒子を70容量%以上含み、酸素含有量が3.0
ii%以下、且つ窒化アルミニウム組成をMNとすると
き含有する陽イオン不純物が0.5重量%以下である窒
化アルミニウム粉末である。このような窒化アルミニウ
ム粉末は熱伝導率の向上が大きいために本発明で好適に
使用される。就中、平均粒子径が2μm以下の粉末で、
3μm以下の粒子を70容禁%以上含み、酸素含有量が
1,5重量%以下、且つ窒化アルミニウム組成なMNと
するとき含有する陽イオン不純物が0.3重量%以下で
ある窒化アルミニウム粉末を用いた場合には、得られる
窒化アルミニウム焼結体の熱伝導率の向上と共(=透光
性が改善されるために、本発明では特に好適に使用され
る。
前記窒化アルミニウム粉末は単独で或いはこれに焼結助
剤を混合した後成形して窒素ガス加圧下の焼結に供する
。ここで、焼結助剤の添加は必らずしも窒化アルミニウ
ム粉末C二添加する必要はなく、予め窒化アルミニウム
粉末の製造時C二焼結助剤が含まれるように該粉末の製
造原料中に混合して得た窒化アルミニウム粉末ケ使用し
てもよい。焼結剤としては窒化アルミニウム粉末の焼結
剤として公知のものが何ら制限なく採用される。本発明
に於いて好適に用いられる焼結助剤としてはアルカリ土
類金属、ランタン族金属およびイツトリウムよりなる群
から選ばれる少くとも1種の金属又は金属化合物が挙げ
られる。該アルカリ土類金属は特に限定されスヘリリウ
ム、マグネシウム、カルシウム、ストロンチウム及びバ
リウムが使用出来る。上記金属成分のうちベリリウム及
びマグネシウムは上記の他のアルカリ土類金屑成分に比
べると焼結体に透光性をイリ与する目的の場合に性能が
劣ることがある。従って透光性付与目的の場合は工業的
にはカルシウム、ストロンチウム及ヒバリウムを使用す
るのが好適である。また上記ランタン族金属は特に限定
されず使用出来る。例えばランタン(La)、セリウム
(Ce) 、プラセオジム(Pr) 、ネオジム(Na
) *プロメジウム(Pm)、サマリウム(・Sm)、
 ニーoピウム(Eu)。
ガドリニウム(Ga)、テルビウム(’1’b) 、ジ
スプロシウム(Dy)、ホルミウム(Ho) 、エルビ
ウム(Er)、ツリウム(Tm)、インテルビクム(Y
b)、ルチチウム(Lu)が好適に使用出来る。
特に工業的にはランタン、セリウム、ネオジム等が好適
に使用される。
本発明で使用される焼結助剤の窒化アルミニウム粉末へ
の混合量は特に限定されないが、通常は、酸化物に換算
して0.0・2〜5.0重量%含まれるように混合する
ことが好ましい。
本発明における前記窒化アルミニウム粉末またはその原
料粉末と焼結助剤との混合は特に限定されず、乾式混合
であっても湿式混合であってもよい。特(二好適な実施
態様は湿式混合すなわち液体分散縁体を使用する湿式状
態での混合である。該液体分散媒体は特に限定されず、
一般に使用される水、アルコール類、炭化水素類または
これらの混合物が好適に使用される。特に工業的に最も
好適に採用されるのは、メタノール、エタノール、ブタ
ノールなどの炭素原子数4以下の低級アルコール類であ
る。
また、前記原料の混合に使用する湿式混合装置としては
、特に限定されず公知のものが使用されるが、特に純度
の高い窒化アルミニウム粉末又はその原料粉末の混合に
使用する場合には、材質に基因する不純物成分を生じな
いものを選ぶのが好ましい。例えば、材質としては窒化
アルミニウム自身あるいはポリエチレン、ポリウレタン
、ナイロンなどのプラスチック材料あるいはこれらで被
覆された材質などを選定すればよい。
本発明における焼結の具体的な態様としては、前記窒化
アルミニウム粉末あるいはそれに焼結助剤を添加した混
合粉末を適当な成形手段例えば乾式プレス法、ラバープ
レス、押出し法、射出法、ドクターブレードシート成形
法などによって目的の形状に成形した後これを適当なる
つぼ、サヤ材などの上に設置して窒素加圧子高温で焼結
する方法が最も一般的に採用される。また別の態様とし
て前記窒化アルミニウム粉末あるいはそれに焼結助剤を
添加した混合粉末に50〜500υの機械的圧力を印加
しつつガス加圧下で焼結する方法も採用することができ
る。
本発明で採用される窒素ガス圧力は2〜100気圧の範
囲である。2気圧以下即ち大気圧程度あるいは減圧下の
焼結ではしばしば高温でのMNの熱分解によって窒化ア
ルミニウム焼結体の熱伝導率の向上が難しい場合が生じ
る。また100気圧以上のガス圧は効果のそれほどの改
良をもたらさず、装置的な困難性も伴うので好ましくな
い。また本発明においてこの窒素ガス雰囲気は主体が窒
素ガスであればよく、一部にアルゴンやヘリウムなどの
ガスを含んでも問題はない。
本発明の焼iは1700〜2400℃好ましくは180
0〜2300℃の温度範囲で実施される。1700℃以
下の温度では窒化アルミニウム焼結体の熱伝導率の向上
が困難な場合があり、2400℃以上の温度ではAJN
の熱分解が大きくなって好ましくない。焼結温度の選択
は窒化アルミニウム粉末の粒度、添加助剤の有無。
窒素ガス圧力により適宜決定すればよい。
後述する実施例で明らかなように本発明の窒素ガス加圧
下での焼結は、窒化アルミニウム焼結体の熱伝導率およ
び透光性の改良に著るしい効果を与える。これは、高温
での焼結の際に加圧窒素ガスがMNO熱分解を抑制する
ために焼結が加速され、かつ最終的に焼結体中の気孔が
大幅に除去されることによるものと考えられる。
本発明の加圧室木下における焼結方法は常圧焼結法と同
様、複雑な形状の製品を大量に製造することが可能なた
め、その工業的価値は極めて太きい。以下実施例シーよ
って本発明を具体的に例示するが本発明はこれらの実施
例に限定されるものではない。
実施例1゜ 平均粒子径が1.31μmで、3μm以下が90容量%
を占め、且つ表1に示す組成の窒化アルミニウム粉末に
C′a(NO3)2・4H20をCaO換算で0.5w
t%添加し;エタノール中で均一に混合した。粉末を乾
燥後150 o製の圧力でラバープレスした円板状試料
を9.8贅の窒素ガス加圧下、2100℃で3時間焼結
した。得られた焼結体は密度3.26t/adで透光性
のものであった。厚さ2.5咽の焼結体の熱伝導兆ヲレ
ーザーフラッシュ法により測定したところ122w/m
Kであった。またこの焼結体を0.5蘭の厚みに研削、
研磨した試料の光透過率を測定したところ0.8μmの
波長の光の直線透過率が10炎、全透過率が8896で
あった。
実施例2゜ 実施例1と同じ窒化アルミニウム粉末に種々の助剤?酸
化物換算で0.5vrt%添加した粉末を実施例1と同
様の操作によりラバープレスし、種々の条件で焼結した
結果を表2に示す。表2の中で崖4,5は比較例である
第1表 AIIIN粉末分析値 /uN含有量     97.856 元 素    含有量 鬼    <5  (PPM) Cr     21(!I) Si     125(〃) zn      9(//) Fe     20(#I Cu     <5(#) Mn      5(#) Ni     27(/F) Ti     <5(7F) Co     <5(#) IJ     64.8  (wt%)N      
33.4  (# ) Q      1.1  (1、) CO,11(# 1 実施例3゜ 実施例1に用いたものと同じ窒化アルミニウム粉末に助
剤を添加せずそのまま200驚の機械的圧力を一軸で加
えなからN2加圧下で焼結した結果を表3に示す。
なお表3の中の43.4は比較例である。
実施例4゜ 平均粒子径が1.8μm、3μm以下の粒子が75容f
kg6以上で主な不純物としてFeO,07%。
Si O,03,Ti O,08%を含み酸素含有量が
2、1 wt96である窒化アルミニウム粉末(AJN
含有量94.8 wt% )にCaCO3をCaO換算
で2.Ovt%、バインダーとしてポリビニルブチラー
ルを3.5wt96添加してエタノール中で均一に混合
した。
粉末を乾燥II 500Mの圧力でラバープレスして円
板状の成形体を作成した。この成形体を9、8 YIの
窒素ガス圧下、2150℃の温度で3時間焼結した。得
“られた焼結体は密度3.25f/c11で熱伝導率を
測定したところ93 w/mkであった。
比較のために上記と全く同じ条件で作成した円板状成形
体を1気圧アN2中−1950℃で3時間焼結した焼結
体の密度は3.20f/cdで熱伝導率は53 w/h
+にであった。

Claims (1)

    【特許請求の範囲】
  1. 窒化アルミニウム粉末の成形体或いは該窒化アルミニウ
    ム粉末と焼結助剤との混合粉末の成形体を2〜100気
    圧の窒素ガス雰囲気下、1700〜2400℃の温度で
    焼結することを特徴とする窒化アルミニウム焼結体の製
    造方法。
JP59140628A 1984-07-09 1984-07-09 窒化アルミニウム焼結体の製造方法 Pending JPS6121978A (ja)

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Cited By (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPS6369764A (ja) * 1986-09-12 1988-03-29 株式会社東芝 窒化アルミニウムの焼結体及びその製造方法
US4847221A (en) * 1987-01-13 1989-07-11 Kabushiki Kaisha Toshiba AlN sintered body having high thermal conductivity and a method of fabricating the same
US5077245A (en) * 1987-01-30 1991-12-31 Kyocera Corporation Aluminum nitride-based sintered body and process for the production thereof
US5124284A (en) * 1989-06-07 1992-06-23 Kyocera Corporation Aluminum nitride sintered body
US5154863A (en) * 1985-10-31 1992-10-13 Kyocera Corporation Aluminum nitride-based sintered body and process for the production thereof

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