JPS6119071A - 燃料電池用セパレ−タ−及びその製造方法 - Google Patents

燃料電池用セパレ−タ−及びその製造方法

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JPS6119071A
JPS6119071A JP59138558A JP13855884A JPS6119071A JP S6119071 A JPS6119071 A JP S6119071A JP 59138558 A JP59138558 A JP 59138558A JP 13855884 A JP13855884 A JP 13855884A JP S6119071 A JPS6119071 A JP S6119071A
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gas leakage
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Hiroyuki Fukuda
弘之 福田
Masatomo Shigeta
重田 昌友
Hisatsugu Kaji
加治 久継
Kuniyuki Saito
国幸 斉藤
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Kureha Corp
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    • H01M8/00Fuel cells; Manufacture thereof
    • H01M8/02Details
    • H01M8/0297Arrangements for joining electrodes, reservoir layers, heat exchange units or bipolar separators to each other
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02EREDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E60/00Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
    • Y02E60/30Hydrogen technology
    • Y02E60/50Fuel cells
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    • Y02PCLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 (産業上の利用分野) 本発明は、燃料電池用セパレーター及びその製造方法に
係り、詳細には、改良された特性を有し特にリン酸型燃
料電池用として有用なセパレーター及びその製造方法に
係る。
(従来の技術) 燃料電池用セパレーターとしては従来から種々のものが
提案されている。
これらセパレーターは、ガス拡散部としての多孔質基板
、正負両極及びリン酸マトリックスと共に積層して燃料
電池としたとき、各反応ガスを相互に隔離すると同時に
単位セル間の接続導体としての機能を有している。従っ
て、燃料電池用セパレーターには、ガス透過が小さい、
熱的及び電気的抵抗が小さい、更に、特に電池面積が大
きい場合には機械的強度例えば曲げ強度が大きい等の特
性が要求される。
一方、燃料電池に於いては、例えば前記多孔質基板の側
面にも反応ガスが拡散するため、これを防止すべく通常
、基板端部にフッ素系樹脂等を含浸したり、及び/又は
、周辺シール部材を使用する。
近年、この周辺シール部材を兼ねるセパレーターが開発
されて来ている。
例えば、特開昭58−214277号公報には、表面全
面に亘り互いに交錯する方向に各反応ガス供給溝が形成
され、両側縁には前記供給溝に係合する数列の突条を有
する帯状弾性片を接合して各シール面が形成されてなる
燃料電池のガス分離板が記載されている。このガス分離
板(セパレーター)では、例えばフッ素ゴム又はフッ素
樹脂成型体から成る前記帯状片がガスシール材の機能を
果たすが、この帯状片はガス分離板と一体的に炭化され
たものでなく、そのため該シール材部の熱的及び電気的
抵抗が大きい。
又、特開昭58−12267号公報には、上記のシール
材用帯状片付ガス分離板と同様な外形を有しく反応ガス
供給溝は形成されていない)一体内に炭化されている燃
料電池のガス分離板が記載されている。
上記両ガス分離板は、グラファイト粉末とフェノール樹
脂の混合物から作成されている。このため、特にガス透
過度及び機械的強度(特に曲げ強6一 度)の面で不充分であった。
本発明者等も特開昭59−96661号公報に於いて、
セパレーターとしてのグラファイトシートと一体化され
、電池側面への反応ガスの漏出を防止する周辺シール用
グラファイトシートと、ガス拡散部としての多孔性炭素
質層とから成る燃料電池用電極基板を提供した。
本発明者等は、更に研究した結果、充填材として、例え
ば前記特開昭58−12267号公報に開示の如きグラ
ファイト粉末に代えて、酸化ピッチ焼成破砕品、炭素繊
維破砕品、フェノール粒子焼成品等の難黒鉛化炭素質粒
子、好ましくは酸化ピッチ焼成破砕品を使用すると、炭
化焼成により反応ガスの電池側面への漏出を防ぐ周辺シ
ール部と、実質的に反応ガスを隔離するセパレーター部
とが一体化された燃料電池用セパレーターが得られ、且
つ、このセパレーターは優れた機械的強度例えば曲げ強
度を有し、しかもガス透過性が改良されており、更に熱
及び電気伝導性に優れていることを見い出し、本発明を
完成した。
(発明の課題) 本発明は、より優れた機械的強度例えば曲げ強度、優れ
た気密性(低ガス透過度)、良好な熱的及び電気的伝導
性等を有する燃料電池用セパレーターを提供することを
主目的とする。
(発明の構成) 本発明の燃料電池用セパレーターは、対極の反応ガスを
相互に隔離するガス隔離セパレーター部と、電池の側面
への反応ガスの漏出を防止するガス漏出防止縁部とから
成り、1対の前記ガス漏出防止縁部が前記ガス隔離セパ
レーター部を挟んで相対しており、前記ガス隔離セパレ
ーター部の両面の各1対の前記ガス漏出防止縁部が互い
に直交しており、炭化焼成により前記ガス隔離セパレー
ター部と前記ガス漏出防止縁部とが一体化されている。
本発明セパレーターは、気密性に優れており、即ち、電
池厚み方向へのガス透過度は10−7cm2/sec、
cmH(l以下であり、又、機械的強度が大きく、例え
ば曲げ強度は500 ka/cI1以上であり、更に、
熱及び電気伝導性に優れており、熱伝導率は4kcal
/ n+、hr、 ’C以上、電気抵抗は10IlΩC
1以下である。
又、本発明セパレーターの前記ガス漏出防止縁部の電池
側面方向へのガス透過度は10−3cd / sea。
craHal;J下である。
本発明に於いて提供される前記燃料電池用セパレーター
の1つの製造方法は、酸化ピッチ焼成破砕品、炭素I!
維破砕品、フェノール粒子焼成品等の難黒鉛化炭素質粒
子から選択される炭素充填剤及びバインダーから成る原
料混合物を所定形状の金型に供給し、予備成形してガス
隔離セパレーター部用薄板を製造し、同様にガス漏出防
止縁部用単板を製造し、これら薄板及び単板を所定の構
造になるように所定形状の金型に積層供給し、プレス成
形後、1000℃以上の温度で焼成することから成る。
本発明の他の製造方法は、前記原料混合物を最終の所望
形状を有する金型に供給してプレス成形するか、又は、
前記原料混合物を所定形状の金型内に射出成形し、その
後焼成する一段階方法である。
(好ましい実施態様の解説) 以下、添附の第1図及び第2図を参照して本発明を詳述
するが、本発明はこれらの好ましい態様に限定されるも
のではない。
本発明の燃料電池用セパレーター10は、対極の反応ガ
スを相互に隔離する機能を果たすガス隔離セパレーター
部11と、反応ガスが電池側面方向に漏出するのを防ぐ
機能を果たすガス漏出防止縁部12とから成っている。
第1図に示したように、ガス漏出防止縁部12はガス隔
離セパレーター部11を挟んで相対する周辺部に1対設
けられており、ガス隔離セパレーター部の表面と裏面の
各1対のガス漏出防止縁部は互いに直交するように設け
られている。本発明の燃料電池用セパレーター10は全
体が炭化焼成されて一体化されている。即ち、前記ガス
隔離セパレーター部と前記ガス漏出防止縁部とは一体化
されている。
本発明セパレーター10のガス隔離セパレーター部11
の厚みは、反応ガスを相互に隔離し得る程度で充分であ
り、あまり厚くなると積層して燃料電池として使用する
際に不利となる。一般にこの厚みは1.5mm以下であ
る。
本発明セパレーター10は、全体が、気密性に優れてお
り、電池厚み方向へのガス透過度は10”Cd/ se
c.cmHg以下であり、又、機械的強度が大き(、例
えば曲げ強度は500 kQ/Cd以上であり、更に、
熱及び電気伝導性に優れており、熱伝導率は4 kca
l/n+、hr、 ’C以上、電気抵抗は10IIlΩ
cI11以下である。
本発明セパレーターのガス漏出防止縁部12の高さくガ
ス隔離セパレーター部11の面からの高さ)は、反応ガ
ス拡散部としての多孔性炭素質層(第2図の13)の厚
みに相当するものであり、一般には2.5+am以下で
ある。尚、このガス漏出防止縁部内を反応ガスが電池側
面方向へ透過するガス透過度は、反応ガスの電池側面へ
の漏出を防ぐように充分低い値であり、一般には10−
3ctl/ sec、cn+Hg以下である。
本発明のセパレーターは以下に詳述する方法によって製
造し得るが、重要なことは、ガス隔離セパレーター部1
1とガス漏出防止縁部12が炭化焼成されて一体となっ
ており、且つ前記の如き優れた物性を有していることで
ある。
本発明のセパレーターを製造する好ましい1つの方法で
は、ガス隔離セパレーター部用の薄板とガス漏出防止縁
部用の単板とを別個に予備成形して作り、その後所望の
構造になるように金型内でプレス成形し、更に1ooo
℃以上の温度で焼成炭化する。
本発明の製造方法で使用する原料は炭素充填材50〜9
0重間%、好ましくは60〜80重量%とバインダー1
0〜50重量%、好ましくは20〜40重量%から成る
混合物である。
本発明の実施に使用する炭素充填材は、酸化ピッチ焼成
破砕品、炭素繊維破砕品、フェノール粒子焼成品等の難
黒鉛化炭素質粒子から選択される平均粒径40μ以下、
好ましくは10μ以下の粒子であり、例えば、特公昭5
3−31116号公報に記載の方法で製造される酸化ピ
ッチを焼成優破砕した材料が好ましく使用できる。尚、
炭素充填材は上記の難黒鉛化炭素質粒子2種以上の混合
物でもよい。
本発明で使用するバインダーとしては、フェノール樹脂
が好ましい。
原料混合物を所定形状の金型に供給し予備成形してガス
隔離セパレーター部用薄板又はガス漏出防止縁部用単板
を製造する。予備成形条件は70〜120℃、好ましく
は80〜110℃の温度、30〜200kM cd 、
好ましくは80〜150 k(+/ clの圧力で5分
〜30分である。このようにして予備成形した薄板及び
単板を、例えば第1図に示すような所定の構造を与える
ような所定形状の金型に入れてプレス成形する。プレス
成形条件は温度120〜200℃。
好マシ(ハ130〜160℃、圧力30〜20okg/
cd。
好ましくは80〜150 k(1/ cdで10〜20
分である。プレス成形後、温度130〜160℃、圧力
0.5 k(1/、、1以下で少なくとも2時間後硬化
させると好ましい結果が得られる。その後1000℃以
上の温度で炭化焼成すると一体化した本発明のセパレー
ターが得られる。
尚、本発明のセパレーターは以下のように一体成形する
こともできる。即ち、前記原料混合物を、(例えば第1
図に示すような構造を与える)所定形状の金型内で前記
条件でプレス成形するか、又は、前記の如き所定形状を
有する金型内に押出圧力200〜500kg/cd1押
出渇度120〜200℃で射出成形し、好ましくは後硬
化させ−た後、1000℃以上の温度で炭化焼成する。
(発明の作用効果) 以上のように本発明の燃料電池用セパレーターは、優れ
た気密性、即ち低ガス透過度、大きい機械的強度、例え
ば曲げ強度並びに良好な熱的及び電気的伝導性、即ち高
い熱伝導率及び低い電気抵抗を有しており、燃料電池用
セパレーターとして特に適している。
本発明のセパレーターを用いた燃料電池用電極基板の1
例の概略を第2図に示す。第2図中、13は例えば特開
昭59−96661号公報に開示されている反応ガス拡
散部としての多孔性炭素質層であり、14は反応ガス導
入流路用中空孔道である。勿論、これは単なる1例であ
り、本発明はこれに限定されるものではない。例えば特
開昭58−117649号。
特開昭5L37662号、特開昭59−46763号、
特開昭59−63664号、特開昭59−66063号
等に開示されている基板又は多孔性炭素質層等、ガス拡
散部として有用なものが使用可能である。
本発明のセパレーターを使用すると、従来反応ガスの電
池側面への漏出を防ぐために必要とされていたシール手
段が不要になる。更に、ガス漏出防止縁部も一体的に炭
化焼成されているため熱的及び電気抵抗が小さくなる。
(実施例) 以下、非限定実施例によって本発明を説明する。
K1匠1 特公昭53−31116号に記載の方法で製造した酸化
ピッチ(平均粒径10μ以下)を800℃で焼成し、破
砕して平均粒径10μ以下とした。
上記酸化ピッチ破砕品70重量%とフェノール樹脂(旭
有機材製、 RM−210) 30重量%とを羽根ミキ
サーで混合した。この混合物を所定形状の金型に供給し
、90℃、 100 kMcdで予備成形してガス隔離
セパレーター部用薄板を作成した。
同様にして、ガス漏出防止縁部用単板を作成した。
上記の薄板及び単板を第1図に示す如き所望の構造が得
られるように所定形状の金型に入れ、150℃、 10
0 kg/cm2lでプレス成形した。その後、約15
0℃、 0.4 kQ/cdで後硬化させ、更に120
0℃で炭化焼成した。
得られたセパレーターの物性を以下に示す。
ガス透過率(at  N2. 0.2k<1/ ctl
  G )−? 1.8x10    cII/sec、cml−1゜電
気抵抗 7.6IIlΩ0cm 熱伝導度 4.7      kcal/m、hr、 ’C曲げ強
度 860       k(+/cd ガス隔離セパレーター部厚み 0.9II1m ガス漏出防止縁部高さ 2.0IlllIl 側面へのガス透過率(at  N2. 0.2k(]/
d  G)5.4X10−テCd/8eO1CmHQ
【図面の簡単な説明】
第1図は本発明セパレーターの斜視図であり、第2図は
本発明のセパレーターを燃料電池に使用する際の電極基
板の斜視図である。 10・・・セパレーター、11・・・ガス隔離セパレー
ター部、12・・・ガス漏出防止縁部。 第2図

Claims (8)

    【特許請求の範囲】
  1. (1)対極の反応ガスを相互に隔離するガス隔離セパレ
    ーター部と、電池の側面への反応ガスの漏出を防止する
    ガス漏出防止縁部とから成り、1対の前記ガス漏出防止
    縁部が前記ガス隔離セパレーター部を挟んで相対してお
    り、前記ガス隔離セパレーター部の両面の各1対の前記
    ガス漏出防止縁部が互いに直交している燃料電池用セパ
    レーターであって、10^−^7cm^2/sec.c
    mHg以下のガス透過度、500kg/cm^2以上の
    曲げ強度、4kcal/m.hr.℃以上の熱伝導率及
    び10mΩcm以下の電気抵抗を有し、前記ガス漏出防
    止縁部が10^−^3cm^2/sec.cmHg以下
    の電池側面方向へのガス透過度を有し、炭化焼成により
    前記ガス隔離セパレーター部と前記ガス漏出防止縁部と
    が一体化されていることを特徴とする前記燃料電池用セ
    パレーター。
  2. (2)前記ガス隔離セパレーター部が1.5mm以下の
    厚みを有していることを特徴とする特許請求の範囲第1
    項に記載のセパレーター。
  3. (3)前記ガス漏出防止縁部の高さが2.5mm以下で
    あることを特徴とする特許請求の範囲第1項又は第2項
    に記載のセパレーター。
  4. (4)1000℃以上の温度で焼成されていることを特
    徴とする特許請求の範囲第1項乃至第3項のいずれかに
    記載のセパレーター。
  5. (5)特許請求の範囲第1項乃至第4項のいずれかに記
    載の燃料電池用セパレーターの製造方法であり、酸化ピ
    ッチ焼成破砕品、炭素繊維破砕品、フェノール粒子焼成
    品等の難黒鉛化炭素質粒子から選択される炭素充填材5
    0〜90重量%及びバインダー10〜50重量%から成
    る混合物を所定形状の金型に供給し、プレス温度70〜
    120℃、プレス圧力30〜200kg/cm^2で予
    備成形してガス隔離セパレーター部用薄板を製造し、同
    様にガス漏出防止縁部用単板を製造し、これら薄板及び
    単板を所定の構造になるように所定形状の金型に積層供
    給し、温度120〜200℃、圧力30〜200kg/
    cm^2でプレス成形し、1000℃以上の温度で焼成
    することから成る方法。
  6. (6)炭素充填材が粒径40μ以下の粒子であることを
    特徴とする特許請求の範囲第5項に記載の方法。
  7. (7)バインダーがフェノール樹脂であることを特徴と
    する特許請求の範囲第5項又は第6項に記載の方法。
  8. (8)特許請求の範囲第1項乃至第4項のいずれかに記
    載の然料電池用セパレーターの製造方法であり、酸化ピ
    ッチ焼成破砕品、炭素繊維破砕品、フェノール粒子焼成
    品等の難黒鉛化炭素質粒子から選択される炭素充填材5
    0〜90重量%及びバインダー10〜50重量%から成
    る混合物を所定形状の金型に供給し、温度120〜20
    0℃、圧力30〜200kg/cm^2でプレス成形す
    るか、又は前記混合物を押出圧力200〜500kg/
    cm^2、押出温度120〜200℃で射出成形し、1
    000℃以上の温度で焼成することから成る方法。
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CA000478146A CA1259101A (en) 1984-04-09 1985-04-02 Carbonaceous fuel cell electrode substrate incorporating three-layer separator, and process for preparation thereof
GB08508688A GB2157482B (en) 1984-04-09 1985-04-03 Fuel cell electrode substrates
US06/719,561 US4579789A (en) 1984-04-09 1985-04-03 Carbonaceous fuel cell electrode substrate incorporating three-layer separator, and process for preparation thereof
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DE19853512866 DE3512866A1 (de) 1984-04-09 1985-04-06 Elektroden-substrat fuer brennstoffzellen
US06/798,895 US4855092A (en) 1984-04-09 1985-11-18 Process for preparing a carbonaceous fuel cell electrode substrate incorporating three-layer separator

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