JPS6047057A - 熱可塑性ポリエステル組成物 - Google Patents
熱可塑性ポリエステル組成物Info
- Publication number
- JPS6047057A JPS6047057A JP15303283A JP15303283A JPS6047057A JP S6047057 A JPS6047057 A JP S6047057A JP 15303283 A JP15303283 A JP 15303283A JP 15303283 A JP15303283 A JP 15303283A JP S6047057 A JPS6047057 A JP S6047057A
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- JP
- Japan
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- ethane
- polyethylene
- bis
- chlorophenoxy
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- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
本発明は機械的性質、とくに耐衝撃性、高温における機
械特性、離燃性、成形品外観、耐熱性および成形性が均
衡にすぐれた熱可塑性ポリエステル組成物に関するもの
である。
械特性、離燃性、成形品外観、耐熱性および成形性が均
衡にすぐれた熱可塑性ポリエステル組成物に関するもの
である。
ポリエチレンテレフタレートに代表される熱可塑性ポリ
エステルは、そのすぐれた特性から広ｔ、１分野で使用
されているが、結晶化速度が遅く、成形性および耐衝撃
性も不良であることなどから、ガラス繊維などの繊維状
強化剤やクルりなどの粒状強化剤を配合して改質するこ
とによってのみ用いられている。しかしながらいわゆる
強化剤を配合して得られるポリエチレンテレフタレート
成形品は、表面光沢をはじめとする成形品外観が著しく
劣り、その成形性、耐衝撃性、耐熱性や難燃性もいまだ
に不十分であるため、これらの改良がさらに望まれてい
る。
エステルは、そのすぐれた特性から広ｔ、１分野で使用
されているが、結晶化速度が遅く、成形性および耐衝撃
性も不良であることなどから、ガラス繊維などの繊維状
強化剤やクルりなどの粒状強化剤を配合して改質するこ
とによってのみ用いられている。しかしながらいわゆる
強化剤を配合して得られるポリエチレンテレフタレート
成形品は、表面光沢をはじめとする成形品外観が著しく
劣り、その成形性、耐衝撃性、耐熱性や難燃性もいまだ
に不十分であるため、これらの改良がさらに望まれてい
る。
一方、アリレンスルフィド樹脂はそれ自体すぐれた難燃
性および耐熱性を有しており、なかでもガラス繊維など
の強化剤で強化した成形材料は、自動車部品やエレクト
ロニクス関連部品などの分野において金属代替用に使用
されつつあり、大型エンプラに成長する可能性のある素
材として注目を浴びている。
性および耐熱性を有しており、なかでもガラス繊維など
の強化剤で強化した成形材料は、自動車部品やエレクト
ロニクス関連部品などの分野において金属代替用に使用
されつつあり、大型エンプラに成長する可能性のある素
材として注目を浴びている。
しかしながら非強化のポリアリレンスルフィド樹脂は押
出安定性や成−形性が劣り、得られる成形品も黒色で外
観が不良であるばかりが、耐衝撃性に代表される機゛械
的性質が不十分であるため、成形材料としてはいまだに
使用されていないのが実状である。
出安定性や成−形性が劣り、得られる成形品も黒色で外
観が不良であるばかりが、耐衝撃性に代表される機゛械
的性質が不十分であるため、成形材料としてはいまだに
使用されていないのが実状である。
そこで本発明者らはかかる問題点の改良を目的として検
討を継続した結果、ポリエチレン−１１２−ビス（２−
クロルフェノキシ）エタン−４＋４１−ジカルボキシレ
ートとポリアリレンスルフィドを特定量配合することに
より、機械的性質、とくに耐衝撃性、高温特性、難燃性
、成形品外観および耐熱性が均衡してすぐれるばかりか
、押出安定性が良好で、しかも望ましい成形性を具備し
た熱可塑性ポリエステル組成物が得られることを見出し
、本発明に到達した。
討を継続した結果、ポリエチレン−１１２−ビス（２−
クロルフェノキシ）エタン−４＋４１−ジカルボキシレ
ートとポリアリレンスルフィドを特定量配合することに
より、機械的性質、とくに耐衝撃性、高温特性、難燃性
、成形品外観および耐熱性が均衡してすぐれるばかりか
、押出安定性が良好で、しかも望ましい成形性を具備し
た熱可塑性ポリエステル組成物が得られることを見出し
、本発明に到達した。
すなわ°ち本発明はポリエチレン−１＋２−ビス（２−
クロルフェノキシ）エタン−４１４’−シカｌレボキシ
レート５〜９５重量部に対してポリアリレンスフレフ４
１９５〜５重量部を含有せしめたことを特徴とする熱可
塑性ポリエステル組成物を提供するものである。
クロルフェノキシ）エタン−４１４’−シカｌレボキシ
レート５〜９５重量部に対してポリアリレンスフレフ４
１９５〜５重量部を含有せしめたことを特徴とする熱可
塑性ポリエステル組成物を提供するものである。
本発明においてポリエチレン−１，２−ビス（２−クロ
ルフェノキシ）エタン−４＋４／−シカｌレボキシレー
トの代りに例えばポリエチレンテレフタレートを用いて
も、本発明の目的を達成することは不可能である。
ルフェノキシ）エタン−４＋４／−シカｌレボキシレー
トの代りに例えばポリエチレンテレフタレートを用いて
も、本発明の目的を達成することは不可能である。
すなわち、本発明のポリエチレン−１１２−ビス（２−
クロルフェノキシ）エタン−４＋４’−ジカルボキシレ
ート自体が難燃性能を有し１機械的物性、耐熱性および
成形性もポリエチレンテレフタレートよりもかなり良好
であること、この融点が２７３℃とポリアリレンスルフ
ィド、例えばポリフェニレンスルフィドの２８３〜２８
６℃と近似しており相溶性がよく、何らかの高分子間反
応を起こしている為と思われる（ポリエチレンテレフタ
レートの融点は２５５℃とポリフェニレンヌルフィトと
かなり差がある）。
クロルフェノキシ）エタン−４＋４’−ジカルボキシレ
ート自体が難燃性能を有し１機械的物性、耐熱性および
成形性もポリエチレンテレフタレートよりもかなり良好
であること、この融点が２７３℃とポリアリレンスルフ
ィド、例えばポリフェニレンスルフィドの２８３〜２８
６℃と近似しており相溶性がよく、何らかの高分子間反
応を起こしている為と思われる（ポリエチレンテレフタ
レートの融点は２５５℃とポリフェニレンヌルフィトと
かなり差がある）。
本発明におけるポリエステル組成物中のポリエチレン−
１フ２−ビス（２−クロルフェノキシ）エタン−４＋４
′−ジカルボキシレートの割合は５〜９５重量％である
ことが必須である。５重量％未満では押出安定策、衝撃
強度、成形性、成形品の外観が不良であり、９５重量％
より多い際には衝撃強度が低いという欠点を有している
。
１フ２−ビス（２−クロルフェノキシ）エタン−４＋４
′−ジカルボキシレートの割合は５〜９５重量％である
ことが必須である。５重量％未満では押出安定策、衝撃
強度、成形性、成形品の外観が不良であり、９５重量％
より多い際には衝撃強度が低いという欠点を有している
。
本発明で用いられるポリエチレン−１１２−ビス（２−
クロノンフェノキシ）エタン−４＋４′−シカｌレボキ
シレートの製造方法としては、１ツ２−ビス（２−クロ
ルフェノキシ）エタン−４＋４’−ジカルボン酸とエチ
レングリコールからの直接重合法、またはジカルボン酸
のエステル（例えばジメチｌレエステル）とエチレング
リコールからのエステμ交換法が一般的である。直接重
合法は無触媒またはチタン、スズ化合物などの存在下で
２２１０〜２７０℃でエステル化反応せしめた後にアン
ラーモン、鉛。
クロノンフェノキシ）エタン−４＋４′−シカｌレボキ
シレートの製造方法としては、１ツ２−ビス（２−クロ
ルフェノキシ）エタン−４＋４’−ジカルボン酸とエチ
レングリコールからの直接重合法、またはジカルボン酸
のエステル（例えばジメチｌレエステル）とエチレング
リコールからのエステμ交換法が一般的である。直接重
合法は無触媒またはチタン、スズ化合物などの存在下で
２２１０〜２７０℃でエステル化反応せしめた後にアン
ラーモン、鉛。
ゲルマニウム、チタンなどの化合物の存在下、高真空下
２２０〜３００℃で重縮合反応せしめる方法である。ま
た、エステル交換反応コポリマグネシウム、、ｉｌｌｊ
Ｍ、マンガン、コバルト、リチウム化合物などの存在下
で１３０〜２６０℃でエステル交換反応せしめた後に、
アンチモン、鉛、ゲルマニウム、チタンなどの化合物の
存在下、高真空下２２０〜６００℃で重縮合反応せしめ
る方法である。
２２０〜３００℃で重縮合反応せしめる方法である。ま
た、エステル交換反応コポリマグネシウム、、ｉｌｌｊ
Ｍ、マンガン、コバルト、リチウム化合物などの存在下
で１３０〜２６０℃でエステル交換反応せしめた後に、
アンチモン、鉛、ゲルマニウム、チタンなどの化合物の
存在下、高真空下２２０〜６００℃で重縮合反応せしめ
る方法である。
これら化合物の具体例としてはテトラブチルチタネート
、モノブチＮスズオキシド、ジプチルスズオキシド、二
酸化アンチモン、二酸化鉛、二酸化ゲルマニウム、酢酸
カルシウム、酢酸マグネシウム、酢酸亜鉛、酢酸マンガ
ン、酢酸コバルト、酢酸リチウムなどが挙げられる。
、モノブチＮスズオキシド、ジプチルスズオキシド、二
酸化アンチモン、二酸化鉛、二酸化ゲルマニウム、酢酸
カルシウム、酢酸マグネシウム、酢酸亜鉛、酢酸マンガ
ン、酢酸コバルト、酢酸リチウムなどが挙げられる。
また、これらの触媒の添加量はポリマに対して０．００
１〜１重量％であり、エステル交換度広触媒の際に゛は
０，０３〜０，５重量％が好ましい。この重縮反応中に
好ましくない着色を防止するために、リン酸、リン酸エ
ステル（トリメチルホスフェートなど）、唾リン酸、亜
リン酸エステ）ｖ（亜リン酸トリメチルなど）のリン化
合物を添加することもできる。
１〜１重量％であり、エステル交換度広触媒の際に゛は
０，０３〜０，５重量％が好ましい。この重縮反応中に
好ましくない着色を防止するために、リン酸、リン酸エ
ステル（トリメチルホスフェートなど）、唾リン酸、亜
リン酸エステ）ｖ（亜リン酸トリメチルなど）のリン化
合物を添加することもできる。
さらに本発明においての前述のジカルボン酸またはその
エステル、前述のエチレングリコールのほかに、他のエ
ステル形成能を有する化合物も少割合共重合することが
できる。たとえば、コハク酸、アジピン酸、セバシン酸
、テレフタル酸、インフタル酸、２Ｉ６−ナフタリンジ
カルボン酸、４．４７−ジフェニルジカＩレポン酸、ヘ
キサヒドロプレフタル酸、Ｉ、２−ビス′（フェノキシ
）エクン一４Ｉ４／ジカルボン酸、１．２−ビス（２１
６−シクロルフエノキン）エタン−４＋４／−ジカル］
ミン酸、１（クロ／レフエノキシ）−２（フェノキシ）
エタン−４１４’−ジカルボン酸などのジカルｌｚン酸
および／またはそれらのエステル形成性誘導体およびポ
リエチレングリコール、ホリフ：ロピレンク゛リコール
、ヘキサノチレングリコール、ｉ＋４−シクロヘキサン
ージメタノール、シエ−Ｆ−ｖンク’ ＩＪ ：Ｉ−ル
、ネオヘンチルグリコール エトキシ）ビスフニＣノールＡなどのジオキシ化合物，
ｐ−（β−オキシエトキシ）安息香酸などのオキシ七・
１ノボン酸および／またはそのニステルル成性誘導体な
どが用いられるが、特に好ましく（よ１−（２−クロル
フェノキシ＞２ （フェノキシ）エタン−４＋４′−ジ
カルボン酸および／また【よそのエステル形成性誘導体
である。
エステル、前述のエチレングリコールのほかに、他のエ
ステル形成能を有する化合物も少割合共重合することが
できる。たとえば、コハク酸、アジピン酸、セバシン酸
、テレフタル酸、インフタル酸、２Ｉ６−ナフタリンジ
カルボン酸、４．４７−ジフェニルジカＩレポン酸、ヘ
キサヒドロプレフタル酸、Ｉ、２−ビス′（フェノキシ
）エクン一４Ｉ４／ジカルボン酸、１．２−ビス（２１
６−シクロルフエノキン）エタン−４＋４／−ジカル］
ミン酸、１（クロ／レフエノキシ）−２（フェノキシ）
エタン−４１４’−ジカルボン酸などのジカルｌｚン酸
および／またはそれらのエステル形成性誘導体およびポ
リエチレングリコール、ホリフ：ロピレンク゛リコール
、ヘキサノチレングリコール、ｉ＋４−シクロヘキサン
ージメタノール、シエ−Ｆ−ｖンク’ ＩＪ ：Ｉ−ル
、ネオヘンチルグリコール エトキシ）ビスフニＣノールＡなどのジオキシ化合物，
ｐ−（β−オキシエトキシ）安息香酸などのオキシ七・
１ノボン酸および／またはそのニステルル成性誘導体な
どが用いられるが、特に好ましく（よ１−（２−クロル
フェノキシ＞２ （フェノキシ）エタン−４＋４′−ジ
カルボン酸および／また【よそのエステル形成性誘導体
である。
かくして得られるポリエチレン−１．２−ビス（２ーク
ロルフエノキシ）エタン−４，４／−ジカルボキシレー
トの、固有粘度は、０３〜１．２が好ましく、より好ま
しくは０．４〜１．０である。
ロルフエノキシ）エタン−４，４／−ジカルボキシレー
トの、固有粘度は、０３〜１．２が好ましく、より好ま
しくは０．４〜１．０である。
また、本発明で用いるポリアリレンスルフィド樹脂ｉは
一般式モＡｒーＳ−）の繰り返し単位を主要構成単位と
する重合体であり、上記式中のＡｒは少なくとも一つの
炭素６員環を含む２価の芳香残基なと（ＸはＦ，Ｃｌ、
Ｂｒまたは０Ｍ３， ｍは１〜６）が挙げられる。なか
でも典型的なポリアリレンスリフェニレンスルフィドで
あり，例えば米国フィリップス・ペトローリアム社から
１ライドン１のＰ，５品名で市販されているものが使用
できるっこれらのポリアリレンスルフィド樹脂は分子量
が１万以上、とくに２万〜５万で、融点が２７０〜２９
０℃のものが好ましく使用さ，Ｉする。上記１ライドン
１は通常分子量が２万以下であるが、例えば特、公開５
２−１２２４０号公報記載の方法＋Ｅよれば、分子量２
万以上の高分子量ポリフェニレンスルフィドを容易に得
ることができる。
一般式モＡｒーＳ−）の繰り返し単位を主要構成単位と
する重合体であり、上記式中のＡｒは少なくとも一つの
炭素６員環を含む２価の芳香残基なと（ＸはＦ，Ｃｌ、
Ｂｒまたは０Ｍ３， ｍは１〜６）が挙げられる。なか
でも典型的なポリアリレンスリフェニレンスルフィドで
あり，例えば米国フィリップス・ペトローリアム社から
１ライドン１のＰ，５品名で市販されているものが使用
できるっこれらのポリアリレンスルフィド樹脂は分子量
が１万以上、とくに２万〜５万で、融点が２７０〜２９
０℃のものが好ましく使用さ，Ｉする。上記１ライドン
１は通常分子量が２万以下であるが、例えば特、公開５
２−１２２４０号公報記載の方法＋Ｅよれば、分子量２
万以上の高分子量ポリフェニレンスルフィドを容易に得
ることができる。
なお本発明の（０１脂組成物には本発明の目的を損なわ
ない範囲において通常の添加剤、例えば酸化防止剤、熱
安定剤、紫外線吸収剤、滑剤、離型剋充填剤、繊維状ま
たは粉粒状の強化剤、着色剤、難燃剤、離燃助剤、帯電
防止剤、結晶．化促進剤および他の熱可塑性または熱硬
化性樹脂などをさらに配合することができる。
ない範囲において通常の添加剤、例えば酸化防止剤、熱
安定剤、紫外線吸収剤、滑剤、離型剋充填剤、繊維状ま
たは粉粒状の強化剤、着色剤、難燃剤、離燃助剤、帯電
防止剤、結晶．化促進剤および他の熱可塑性または熱硬
化性樹脂などをさらに配合することができる。
本発明の樹脂組成物の調Ｊす手段にはとくに制限がない
が、ポリエチレン−１ν２−ビス（２−クロルフェノキ
ン）エタン−４＋４’−ジカルボキシレートとポリアリ
レンスルフィド樹脂の融点以上の温度で押出機内で溶融
混練後、ペレタイズする方法が代表的である。なお溶融
混練温度は２８０〜３２０℃が望ましく、２８０℃未満
ではポリエチレン−１ν２−ビス（２−クロルフェノキ
シ）エタン−４１４７−ジカルボキシレート ルフィド樹脂の溶融が不十分となり、６２０℃を越える
と架橋反応や熱分解反応を招（ため注意を要する。
が、ポリエチレン−１ν２−ビス（２−クロルフェノキ
ン）エタン−４＋４’−ジカルボキシレートとポリアリ
レンスルフィド樹脂の融点以上の温度で押出機内で溶融
混練後、ペレタイズする方法が代表的である。なお溶融
混練温度は２８０〜３２０℃が望ましく、２８０℃未満
ではポリエチレン−１ν２−ビス（２−クロルフェノキ
シ）エタン−４１４７−ジカルボキシレート ルフィド樹脂の溶融が不十分となり、６２０℃を越える
と架橋反応や熱分解反応を招（ため注意を要する。
かくしてなる本発明の樹脂組成物は射出成形や押出成形
などの通常の方法で容易に成形することが可能であり、
得られる成形品やフィルムは上述の如きすぐれた性能を
発揮する。
などの通常の方法で容易に成形することが可能であり、
得られる成形品やフィルムは上述の如きすぐれた性能を
発揮する。
以下に実施例を挙げて本発明の効果をさらに説明する。
実施例１
ポリエチレン−１＋２−ヒス（２−クロルフェノキン）
エタン−４．４’−ジカルボキシレート（固有粘度０．
５ ３ ）および第２表に示した各種ポリフェニレンス
ルフィド（Ａ−Ｃ）を第１表の割合でトライブレンドし
、２９０〜３１０℃に設定したスクリュー押出機により
溶融混合した後、混合物をガツト状で押出しストランド
カッターでペレタイズした。このガツト押出時の押出安
定性の目安として、全ガツトに対するペレタイズ可能な
ガツトの割合を評価したつ 次に各ペレットを２９０〜３００℃に設定した５オンス
のスクリューインライン型射出成形機に供し、金型温度
１４０℃の条件でアイゾツト衝撃試験片、ダンベル試験
片および熱変形温度測定用試験片を成形した。
エタン−４．４’−ジカルボキシレート（固有粘度０．
５ ３ ）および第２表に示した各種ポリフェニレンス
ルフィド（Ａ−Ｃ）を第１表の割合でトライブレンドし
、２９０〜３１０℃に設定したスクリュー押出機により
溶融混合した後、混合物をガツト状で押出しストランド
カッターでペレタイズした。このガツト押出時の押出安
定性の目安として、全ガツトに対するペレタイズ可能な
ガツトの割合を評価したつ 次に各ペレットを２９０〜３００℃に設定した５オンス
のスクリューインライン型射出成形機に供し、金型温度
１４０℃の条件でアイゾツト衝撃試験片、ダンベル試験
片および熱変形温度測定用試験片を成形した。
ダンベル試験片成形時に成形性の目安となる成形下限圧
を測定するとともに、その離形性、パリの程度および成
形品外観（表面光沢）を評価した〇得られた各試験片に
ついて、下記規格に準じてアイゾツト衝撃強度、曲げ弾
性率および熱変形温度を測定したが、アイゾツト衝撃強
度および曲げ弾性率は測定温度を２５′ｃで行なった。
を測定するとともに、その離形性、パリの程度および成
形品外観（表面光沢）を評価した〇得られた各試験片に
ついて、下記規格に準じてアイゾツト衝撃強度、曲げ弾
性率および熱変形温度を測定したが、アイゾツト衝撃強
度および曲げ弾性率は測定温度を２５′ｃで行なった。
アイゾツト衝撃強度・・・・・ＡＳＴＭ Ｄ−２５６曲
げ弾性率・・・・・ＡＳＴＭ Ｄ−７９０熱変形温度、
、、、、 ＡＳＴＭ Ｄ−６４８（１８，６ｋｇ／ｃ４
）これらの評価結果および測定結果を第１表に併せて示
す。
げ弾性率・・・・・ＡＳＴＭ Ｄ−７９０熱変形温度、
、、、、 ＡＳＴＭ Ｄ−６４８（１８，６ｋｇ／ｃ４
）これらの評価結果および測定結果を第１表に併せて示
す。
（本頁以下空白）
第１表から明らかなように、本発明のポリエステル組成
物は押出安定性が良好であり、アイゾツト衝撃強度１曲
げ弾性率が静＜、成形品の表面光沢、成形性のよいこと
がわかる。また良好な難燃性能を有していることがわか
った。
物は押出安定性が良好であり、アイゾツト衝撃強度１曲
げ弾性率が静＜、成形品の表面光沢、成形性のよいこと
がわかる。また良好な難燃性能を有していることがわか
った。
これに対して、ボリフエニレンスルフィトマタはポリエ
チレン−１，２−ビス（２−クロルフェノキシ）エタン
−４，４／−：／カルボギシレートカ、５重量％未満で
あると衝撃強度が低（、成形品の表面光沢、成形性の不
良なことがわかる。
チレン−１，２−ビス（２−クロルフェノキシ）エタン
−４，４／−：／カルボギシレートカ、５重量％未満で
あると衝撃強度が低（、成形品の表面光沢、成形性の不
良なことがわかる。
ｔだ、ポリエチレン−１，２−ビス−２（クロルフェノ
キン）エタン−４＋４／−ジカルボキシレートのかわり
にポリエチレンテレフタレート（固有粘度０．６４ ）
を使用すると、押出安定性が不十分でｌｌ１ｉｊ ８強
度および熱変形温度が低く、成形性も不十分なことがわ
かる。また難燃性能も不良であることがわかった。
キン）エタン−４＋４／−ジカルボキシレートのかわり
にポリエチレンテレフタレート（固有粘度０．６４ ）
を使用すると、押出安定性が不十分でｌｌ１ｉｊ ８強
度および熱変形温度が低く、成形性も不十分なことがわ
かる。また難燃性能も不良であることがわかった。
特許出願人 東し株式会社
ｑｑｑ −
Claims (1)
- ポリエチレン−１＋２−ヒフ、（２−クロルフェノキシ
）エタン−４，４／−ジカルボキシレート５〜９５重量
部に対しポリアリレンヌルフィト９５〜５重量部を含有
せしめたことを特徴とする熱可塑性ポリエヌテル組成物
。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP15303283A JPS6047057A (ja) | 1983-08-24 | 1983-08-24 | 熱可塑性ポリエステル組成物 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP15303283A JPS6047057A (ja) | 1983-08-24 | 1983-08-24 | 熱可塑性ポリエステル組成物 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6047057A true JPS6047057A (ja) | 1985-03-14 |
| JPH0446300B2 JPH0446300B2 (ja) | 1992-07-29 |
Family
ID=15553473
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP15303283A Granted JPS6047057A (ja) | 1983-08-24 | 1983-08-24 | 熱可塑性ポリエステル組成物 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS6047057A (ja) |
-
1983
- 1983-08-24 JP JP15303283A patent/JPS6047057A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0446300B2 (ja) | 1992-07-29 |
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