JPS6044972B2 - メタン合成用触媒 - Google Patents
メタン合成用触媒Info
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- JPS6044972B2 JPS6044972B2 JP56201171A JP20117181A JPS6044972B2 JP S6044972 B2 JPS6044972 B2 JP S6044972B2 JP 56201171 A JP56201171 A JP 56201171A JP 20117181 A JP20117181 A JP 20117181A JP S6044972 B2 JPS6044972 B2 JP S6044972B2
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Classifications
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
- Y02P20/00—Technologies relating to chemical industry
- Y02P20/50—Improvements relating to the production of bulk chemicals
- Y02P20/52—Improvements relating to the production of bulk chemicals using catalysts, e.g. selective catalysts
Landscapes
- Low-Molecular Organic Synthesis Reactions Using Catalysts (AREA)
- Catalysts (AREA)
- Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】
本発明はメタンを効率よく製造し、かつその大きな反
応熱を有効に利用できるような耐熱性を有するメタン合
成用触媒に関するものである。
応熱を有効に利用できるような耐熱性を有するメタン合
成用触媒に関するものである。
メタン合成反応は大きな反応熱の発生を伴う反応であ
り、その反応熱をエネルギー源として有効に利用するこ
とは、メタン合成プロセスの経済性という点から非常に
重要である。この反応熱を有効に回収し利用するには、
可能なかぎり高温で反応させることが好ましいが、メタ
ン合成反応に対し、高活性、高選択性を示す従来のニッ
ケル系触媒は、高温反応条件においては、活性金属種で
あるニッケルの焼結や触媒上への炭素質析出等により著
るしい活性劣化を起す欠点があつた。 したがつて、こ
れまでに提案されているニッケル系触媒を用いるメタン
合成反応においては、高温反応を回避するために、常に
反応熱を除去し、触媒床の温度制御に特に注意する必要
があり、また、その際には必然的に反応熱を高い熱効率
で回収利用することが困難であつた。
り、その反応熱をエネルギー源として有効に利用するこ
とは、メタン合成プロセスの経済性という点から非常に
重要である。この反応熱を有効に回収し利用するには、
可能なかぎり高温で反応させることが好ましいが、メタ
ン合成反応に対し、高活性、高選択性を示す従来のニッ
ケル系触媒は、高温反応条件においては、活性金属種で
あるニッケルの焼結や触媒上への炭素質析出等により著
るしい活性劣化を起す欠点があつた。 したがつて、こ
れまでに提案されているニッケル系触媒を用いるメタン
合成反応においては、高温反応を回避するために、常に
反応熱を除去し、触媒床の温度制御に特に注意する必要
があり、また、その際には必然的に反応熱を高い熱効率
で回収利用することが困難であつた。
本発明者らは、これらの従来法の欠点を克服し、反応熱
をエネルギー源として有効利用して、高温下で効率的に
メタン合成を行うことができるように耐熱性の良い触媒
を開発するため鋭意研究を重ねた結果、鉄とニッケルを
合金状態で担体に担持させた触媒がその目的に適合する
ことを見出し、本発明を完成するに到つた。 本発明の
触媒は、鉄とニッケルとを合金状態で担持させたもので
ある。
をエネルギー源として有効利用して、高温下で効率的に
メタン合成を行うことができるように耐熱性の良い触媒
を開発するため鋭意研究を重ねた結果、鉄とニッケルを
合金状態で担体に担持させた触媒がその目的に適合する
ことを見出し、本発明を完成するに到つた。 本発明の
触媒は、鉄とニッケルとを合金状態で担持させたもので
ある。
この場合、担体としては、シリカ、アルミナ、マグネシ
ア、チタニン、ジルコニアなどの通常のものも採用し得
るが、触媒活性の点でアルミニウムとマグネシウムの複
合酸化物の使用が好ましい。このアルミニウムとマグネ
シウムの複合酸化物は、硝酸アルミニウムと硝酸マグネ
シウムの混合水溶液に、アンモニア水や炭酸アンモニウ
ム水溶液を滴下し、その結果生じる沈殿を、水洗、乾燥
、焼成することによつて得ることができるし、合成以外
にもスピネルとして産出する天然のものを用いることが
できる。本発明の触媒を調製するには、慣用の方法によ
り、例えば、硝酸鉄と硝酸ニッケルの水溶液中に、担体
粉末を添加混練し、この混練物を所要の形状、例えば、
ペレット状、粒状などに成形して４００〜６００′Ｃで
焼成するか、あるいは混練物を塊状のまま４００〜６０
０゜Ｃで焼成した後、粉砕し、次に６００〜８００℃で
水素還元することによつて得ることができるし、水素及
び一酸化炭素を含むガスで６００〜８００′Ｃて処理す
ることによつて得ることができる。実際には、酸化鉄と
酸化ニッケルを担体に担持させた触媒をメタン製造装置
に充填し、これに水素ガスを４００〜９００′Ｃで流通
させた後、反応条件下、メタン製造原料ガスを流通させ
るか、触媒充填後、水素処理することなしに直接反応条
件下メタン製造原料ガスを流通させればよい。全触媒中
の鉄含量は、Ｆｅ２Ｏ３として、１〜５鍾量％、好まし
くは１０〜３０重量％であり、ニッケル含量は、ＮｌＯ
として、１〜５睡量％、好ましくは１０〜２５重量％で
ある。本発明は触媒中、鉄及びニッケル成分は金属状態
で作用し、水素還元後および水素および一酸化炭素を含
むガスで処理後には、Ｆｅ−Ｎｉ合金を形成している。
ア、チタニン、ジルコニアなどの通常のものも採用し得
るが、触媒活性の点でアルミニウムとマグネシウムの複
合酸化物の使用が好ましい。このアルミニウムとマグネ
シウムの複合酸化物は、硝酸アルミニウムと硝酸マグネ
シウムの混合水溶液に、アンモニア水や炭酸アンモニウ
ム水溶液を滴下し、その結果生じる沈殿を、水洗、乾燥
、焼成することによつて得ることができるし、合成以外
にもスピネルとして産出する天然のものを用いることが
できる。本発明の触媒を調製するには、慣用の方法によ
り、例えば、硝酸鉄と硝酸ニッケルの水溶液中に、担体
粉末を添加混練し、この混練物を所要の形状、例えば、
ペレット状、粒状などに成形して４００〜６００′Ｃで
焼成するか、あるいは混練物を塊状のまま４００〜６０
０゜Ｃで焼成した後、粉砕し、次に６００〜８００℃で
水素還元することによつて得ることができるし、水素及
び一酸化炭素を含むガスで６００〜８００′Ｃて処理す
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酸化ニッケルを担体に担持させた触媒をメタン製造装置
に充填し、これに水素ガスを４００〜９００′Ｃで流通
させた後、反応条件下、メタン製造原料ガスを流通させ
るか、触媒充填後、水素処理することなしに直接反応条
件下メタン製造原料ガスを流通させればよい。全触媒中
の鉄含量は、Ｆｅ２Ｏ３として、１〜５鍾量％、好まし
くは１０〜３０重量％であり、ニッケル含量は、ＮｌＯ
として、１〜５睡量％、好ましくは１０〜２５重量％で
ある。本発明は触媒中、鉄及びニッケル成分は金属状態
で作用し、水素還元後および水素および一酸化炭素を含
むガスで処理後には、Ｆｅ−Ｎｉ合金を形成している。
本発明の触媒を用いてメタンを合成する際の反応条件は
、反応温度３００〜７００゜Ｃ１反応圧力５０〜１００
ｋ９／ｃ屑てあり、反応方式としては流通方式が．採用
される。
、反応温度３００〜７００゜Ｃ１反応圧力５０〜１００
ｋ９／ｃ屑てあり、反応方式としては流通方式が．採用
される。
反応原料ガスの組成は、通常、水素１０〜７５Ｖ０１％
、一酸化炭素３〜２５Ｖ０１％であり、この原料ガスに
はメタン、エタンなどの低級炭化水素が混入していても
よい。
、一酸化炭素３〜２５Ｖ０１％であり、この原料ガスに
はメタン、エタンなどの低級炭化水素が混入していても
よい。
次に本発明を実施例に基づき、さらに詳細に説明する。
実施例 硝酸鉄９水塩３２．鍾量部及び硝酸ニッケル６水塩３９
．鍾量部を含む水溶液中に、アルミニウムとマグネシウ
ムよりなる複合酸化物の粉末２８．０重量部を添加して
、この混合物をよく混練した後、乾燥し、塊状のまま５
００′Ｃて５時間焼成し、粉砕（粒径０．５〜１．０７
ｗｔ）して触媒サンプル〔Ｆｅ−Ｎｉ一・ＭｇＡ′２０
４〕を得た。
実施例 硝酸鉄９水塩３２．鍾量部及び硝酸ニッケル６水塩３９
．鍾量部を含む水溶液中に、アルミニウムとマグネシウ
ムよりなる複合酸化物の粉末２８．０重量部を添加して
、この混合物をよく混練した後、乾燥し、塊状のまま５
００′Ｃて５時間焼成し、粉砕（粒径０．５〜１．０７
ｗｔ）して触媒サンプル〔Ｆｅ−Ｎｉ一・ＭｇＡ′２０
４〕を得た。
また、前記と同様にして、触媒サンプル〔Ｆｅ−ＭｇＯ
〕、〔Ｆｅ−ＭｇＡ′２０４〕、〔Ｎｉ−ＭｇＯ〕及び
〔Ｎｉ−ＭｇＡｅ２Ｏ４〕を得た。
〕、〔Ｆｅ−ＭｇＡ′２０４〕、〔Ｎｉ−ＭｇＯ〕及び
〔Ｎｉ−ＭｇＡｅ２Ｏ４〕を得た。
次表に前記の触媒サンプルの組成を酸化物基準で示す。
次に、前記で示した各触媒サンプル２ｍ１を反応管に充
填し、７００℃で拓時間、常圧の水素気流中で処理した
後、水素４５％、一酸化炭素１５％及びメタン４０％よ
りなる原料ガスを８０ｋｇ／ｃイの高圧下、温度６５０
０Ｃ．．ＧＨＳＶ＝１５，０００ｈｒ−１の条件下で流
通させて反応を行つた。
次に、前記で示した各触媒サンプル２ｍ１を反応管に充
填し、７００℃で拓時間、常圧の水素気流中で処理した
後、水素４５％、一酸化炭素１５％及びメタン４０％よ
りなる原料ガスを８０ｋｇ／ｃイの高圧下、温度６５０
０Ｃ．．ＧＨＳＶ＝１５，０００ｈｒ−１の条件下で流
通させて反応を行つた。
この場合、この温度においては反応がほぼ平衡に達し、
活性の経時変化を把握できないため、触媒層温度を２日
毎に６５０把Ｃから４００℃へ降温させ、４００℃にお
ける生成ガス中のメタン濃度を測定し、その経時変化を
検討した。また触媒の炭素含有率もあわせて検討した。
これらの結果を第２表及び第３表に示す。また、本発明
による触媒の構造をＸ線回折法で分析したところ、還元
前の酸化物系の触媒は無定形（ＡｍＯｒｐｈＯｕｓ）を
示し、還元および反応使用後には、Ｎｌ−Ｆｅ合金の存
在とＦｅＡｅ２Ｏ４の存在が認められ、触媒成分として
用いた鉄成分は、ＦｅやＦｅ２Ｏ３としての存在は認め
られず、前述したＮｉ一Ｆｅ合金及びＦｅＡｅ２Ｏ４の
形での存在のみが確認された。
活性の経時変化を把握できないため、触媒層温度を２日
毎に６５０把Ｃから４００℃へ降温させ、４００℃にお
ける生成ガス中のメタン濃度を測定し、その経時変化を
検討した。また触媒の炭素含有率もあわせて検討した。
これらの結果を第２表及び第３表に示す。また、本発明
による触媒の構造をＸ線回折法で分析したところ、還元
前の酸化物系の触媒は無定形（ＡｍＯｒｐｈＯｕｓ）を
示し、還元および反応使用後には、Ｎｌ−Ｆｅ合金の存
在とＦｅＡｅ２Ｏ４の存在が認められ、触媒成分として
用いた鉄成分は、ＦｅやＦｅ２Ｏ３としての存在は認め
られず、前述したＮｉ一Ｆｅ合金及びＦｅＡｅ２Ｏ４の
形での存在のみが確認された。
前記試験結果から明らかなように、本発明の触媒は、各
触媒成分の相乗作用により、メタン合成触媒としてすぐ
れた効果を示すことがわかる。
触媒成分の相乗作用により、メタン合成触媒としてすぐ
れた効果を示すことがわかる。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 鉄とニッケルとを合金状態で担体に担持させてなる
水素と一酸化炭素を原料とするメタン合成用触媒。 ２ 担体がアルミニウムとマグネシウムの複合酸化物で
ある特許請求の範囲第１項のメタン合成用触媒。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP56201171A JPS6044972B2 (ja) | 1981-12-14 | 1981-12-14 | メタン合成用触媒 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP56201171A JPS6044972B2 (ja) | 1981-12-14 | 1981-12-14 | メタン合成用触媒 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS58101740A JPS58101740A (ja) | 1983-06-17 |
| JPS6044972B2 true JPS6044972B2 (ja) | 1985-10-07 |
Family
ID=16436535
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP56201171A Expired JPS6044972B2 (ja) | 1981-12-14 | 1981-12-14 | メタン合成用触媒 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS6044972B2 (ja) |
Families Citing this family (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP4994686B2 (ja) * | 2006-03-20 | 2012-08-08 | 日揮触媒化成株式会社 | 一酸化炭素メタネーション用触媒および該触媒を用いた一酸化炭素のメタネーション方法 |
| CN102247861A (zh) * | 2011-05-11 | 2011-11-23 | 神华集团有限责任公司 | 一种煤制天然气高温甲烷化催化剂及其制备方法 |
| CN102302929A (zh) * | 2011-07-12 | 2012-01-04 | 神华集团有限责任公司 | 一种耐硫高温甲烷化催化剂及其制备方法 |
| EP2893977B1 (en) * | 2012-09-04 | 2019-07-03 | University of Yamanashi | Co-selective methanation catalyst |
-
1981
- 1981-12-14 JP JP56201171A patent/JPS6044972B2/ja not_active Expired
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS58101740A (ja) | 1983-06-17 |
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