JPS5987762A - 有機電解質電池 - Google Patents
有機電解質電池Info
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- JPS5987762A JPS5987762A JP57197017A JP19701782A JPS5987762A JP S5987762 A JPS5987762 A JP S5987762A JP 57197017 A JP57197017 A JP 57197017A JP 19701782 A JP19701782 A JP 19701782A JP S5987762 A JPS5987762 A JP S5987762A
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- treatment
- carbon fluoride
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- fluorine
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- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M4/00—Electrodes
- H01M4/02—Electrodes composed of, or comprising, active material
- H01M4/36—Selection of substances as active materials, active masses, active liquids
- H01M4/58—Selection of substances as active materials, active masses, active liquids of inorganic compounds other than oxides or hydroxides, e.g. sulfides, selenides, tellurides, halogenides or LiCoFy; of polyanionic structures, e.g. phosphates, silicates or borates
- H01M4/583—Carbonaceous material, e.g. graphite-intercalation compounds or CFx
- H01M4/5835—Comprising fluorine or fluoride salts
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- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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- Chemical & Material Sciences (AREA)
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- General Chemical & Material Sciences (AREA)
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
産業上の利用分野
本発明は、リチウム、ナトリウム、マグネシウム、アル
ミニウムなどの軽金属を負極活物質とし、フッ化炭素を
正極主活物質とする有機電解質電池に関する。
ミニウムなどの軽金属を負極活物質とし、フッ化炭素を
正極主活物質とする有機電解質電池に関する。
従来例の構成とその問題
フッ化炭素は、864mAH/fの大きな理論放電容量
密度を有し、化学的にも安定であるだめ、有機電解液中
での貯蔵性が良く、さらに、放電中の電圧の平坦性が非
常に良いことなどから、リチウム電池の正極活物質とし
て広く実用化されている0 しかし、放電の初期における電圧は、放電中期の平坦な
電圧よりも若干低く、いわゆる電圧の立上り現象が見ら
れる(第2図a)。リチウム電池の主な用途として、例
えば電卓や電子ウォッチ等の小型電子機器の電源がある
。これらの電子機器の信頼性の絹持・向旧を図るために
は電池の電圧変動が極力が小さいことが安来され、フッ
化炭素/リチウム電池の放電初期の電圧の立ち」ニリ現
象を極力少なくし、より安定した放電特性を得ることが
望まれている。
密度を有し、化学的にも安定であるだめ、有機電解液中
での貯蔵性が良く、さらに、放電中の電圧の平坦性が非
常に良いことなどから、リチウム電池の正極活物質とし
て広く実用化されている0 しかし、放電の初期における電圧は、放電中期の平坦な
電圧よりも若干低く、いわゆる電圧の立上り現象が見ら
れる(第2図a)。リチウム電池の主な用途として、例
えば電卓や電子ウォッチ等の小型電子機器の電源がある
。これらの電子機器の信頼性の絹持・向旧を図るために
は電池の電圧変動が極力が小さいことが安来され、フッ
化炭素/リチウム電池の放電初期の電圧の立ち」ニリ現
象を極力少なくし、より安定した放電特性を得ることが
望まれている。
従来、この特性を改良するため、界面活性剤の添加や、
初度の電圧がフッ化炭素よりも高い二酸化マンガンなど
の添加が提案されでいるが、電池系内に他の物質が入っ
た場合、副尺1芯が生じたり、電解液との安定性など長
期間の保存性に問題かある〇 一方、フッ化炭素を部分的に脱フツ素処理する例として
、脱フッ素化により生成する炭素2電導補助利として、
他の活物質に添加することが知られているが、フッ化炭
素の表面が良電導性jr−示すまで還元する必要があり
、前記公知例によれば、60係程度の脱フッ素化が望ま
しいとされ′Cいる。
初度の電圧がフッ化炭素よりも高い二酸化マンガンなど
の添加が提案されでいるが、電池系内に他の物質が入っ
た場合、副尺1芯が生じたり、電解液との安定性など長
期間の保存性に問題かある〇 一方、フッ化炭素を部分的に脱フツ素処理する例として
、脱フッ素化により生成する炭素2電導補助利として、
他の活物質に添加することが知られているが、フッ化炭
素の表面が良電導性jr−示すまで還元する必要があり
、前記公知例によれば、60係程度の脱フッ素化が望ま
しいとされ′Cいる。
従って、フッ化炭素の放電容量が大きく減少してしまう
欠点が生ずる。
欠点が生ずる。
発明の目的
本発明は、このよう々放電初期の電圧のケ」−り現象を
改良するため、フン化炭素の改善を行ない、放電容量を
大きく低減させることなく、保存性d’・・良く、放電
初期から平坦な放電特性を示−1,シ池をJπ供するこ
とを目的とする。
改良するため、フン化炭素の改善を行ない、放電容量を
大きく低減させることなく、保存性d’・・良く、放電
初期から平坦な放電特性を示−1,シ池をJπ供するこ
とを目的とする。
発明の構成
フッ化炭素は、C−C,C−F結合から成る層状構造を
有するが、層平面の末端には一〇F’2゜−CF3基が
存在し、フッ化炭素中のフッ素含量が理論値61.3重
量% (F/C= 1 、○)よりも太きくなる場合は
、これらのフッ素が含量れているだめと考えられている
。十分にフッ素化したフッ化炭素の粒子表面は、この/
CF2.−CF3基の層で薄く覆われていると考えられ
る0そのため、フッ化1=、 f、はポリテトラフロロ
エチレン(PTFE)よりも低い表面エネルギーの物質
となり、有機溶媒に対しても濡れにくい物性となってい
る。
有するが、層平面の末端には一〇F’2゜−CF3基が
存在し、フッ化炭素中のフッ素含量が理論値61.3重
量% (F/C= 1 、○)よりも太きくなる場合は
、これらのフッ素が含量れているだめと考えられている
。十分にフッ素化したフッ化炭素の粒子表面は、この/
CF2.−CF3基の層で薄く覆われていると考えられ
る0そのため、フッ化1=、 f、はポリテトラフロロ
エチレン(PTFE)よりも低い表面エネルギーの物質
となり、有機溶媒に対しても濡れにくい物性となってい
る。
1だ、リチウムとの放電反応機構は、フッ化炭素の層間
へ、Li+が侵入する機構と考えられているが、放電の
初期には、フッ化炭素粒子表面、即ち1.CF2.−C
F3基が放電に大きく関与して\ いると考えられる。
へ、Li+が侵入する機構と考えられているが、放電の
初期には、フッ化炭素粒子表面、即ち1.CF2.−C
F3基が放電に大きく関与して\ いると考えられる。
本発明は、フッ化炭素を、ヨウ化水素、ヒドラジン、ア
ンモニアなどの水素化物で処理することによってフン化
炭素粒子表面の脱フッ素化、即ち、CF −CF3
基の還元を行ない、放電初期の1 特性が改良できることを見い出し、また還元の程度を6
%程度とわずかにとどめることにより、放電容量的にも
劣ることなく改良できることを見い出し、たことを特徴
とする。
ンモニアなどの水素化物で処理することによってフン化
炭素粒子表面の脱フッ素化、即ち、CF −CF3
基の還元を行ない、放電初期の1 特性が改良できることを見い出し、また還元の程度を6
%程度とわずかにとどめることにより、放電容量的にも
劣ることなく改良できることを見い出し、たことを特徴
とする。
実施例の説明
フッ化炭素は、石油コークスを原料としたもので、フッ
素含+1−62.6重量係(F/C=1゜O5)。
素含+1−62.6重量係(F/C=1゜O5)。
粒径45μ以下のものを用いた。フッ化炭姪粒子を?j
i、1..1.lIjさぜ、かつ反応を抑制するため、
水とメタノール又はエタノールとの混合溶媒中で還元処
理を行ない、ヨウ化水素(Hl)はヨウ化水宋酸(HI
−nH0,57%)、ヒドラジン(N2H4)は水和
物(N2H4・H2O)、アンモニア(NH3)はアン
モニア水(NH40H,28% )の形で主に反応に用
いた。又、一部の試薬υ−1:芯気の形で反応させ、こ
れ1f±、エタノール等でly潤させたフッ化炭素を密
閉容器内に静置し、空気中0.5 気圧に減圧した後、
処理蒸気で約1気圧として行なったQ 次表に、各処理条件と処理後のフッ素含量及び色相の変
化を示した。
i、1..1.lIjさぜ、かつ反応を抑制するため、
水とメタノール又はエタノールとの混合溶媒中で還元処
理を行ない、ヨウ化水素(Hl)はヨウ化水宋酸(HI
−nH0,57%)、ヒドラジン(N2H4)は水和
物(N2H4・H2O)、アンモニア(NH3)はアン
モニア水(NH40H,28% )の形で主に反応に用
いた。又、一部の試薬υ−1:芯気の形で反応させ、こ
れ1f±、エタノール等でly潤させたフッ化炭素を密
閉容器内に静置し、空気中0.5 気圧に減圧した後、
処理蒸気で約1気圧として行なったQ 次表に、各処理条件と処理後のフッ素含量及び色相の変
化を示した。
以 下 余 白
各処理を行なっだフッ化炭素は十分に水洗・乾燥した後
、第1図に示す扁平形電池で、特性評価を行なった。図
中1は封目板、2にLリチウノ・負極、3はポリプロピ
レン不織布製のセパレーク、4は樹脂製ガスケット、6
は各処理を行なったノソ化炭素10o重量部と、導電材
のアセチ1/ンブラソク10重量部ど、スチレンブタジ
ェンラバー粘結月6屯量部とから成る直径14 am
、厚み0.60+imの正極合剤ベレット、6は正極集
電体、7C1−ケースである。電解液には、プロピレン
カーボネイトとジメトキシエタンとの体積比1:1の混
合溶媒にホウフッ化リチウムを1モル/lの濃度に溶解
させたものを用いた。
、第1図に示す扁平形電池で、特性評価を行なった。図
中1は封目板、2にLリチウノ・負極、3はポリプロピ
レン不織布製のセパレーク、4は樹脂製ガスケット、6
は各処理を行なったノソ化炭素10o重量部と、導電材
のアセチ1/ンブラソク10重量部ど、スチレンブタジ
ェンラバー粘結月6屯量部とから成る直径14 am
、厚み0.60+imの正極合剤ベレット、6は正極集
電体、7C1−ケースである。電解液には、プロピレン
カーボネイトとジメトキシエタンとの体積比1:1の混
合溶媒にホウフッ化リチウムを1モル/lの濃度に溶解
させたものを用いた。
電池特性の評価は、20℃の13に!、)定抵抗連続放
電試験にて行なった。電池の組立直後の放電特性を第2
図に、また前記放電条件で終止電圧2.4vとした時の
放電容量と脱フツ素率お」:びフッ素含量の関係を第3
図に示した。さらに、この電池を60℃で3ケ月間保存
後、前記と同一条件で放電を行なった結果を第4図に示
しだ。
電試験にて行なった。電池の組立直後の放電特性を第2
図に、また前記放電条件で終止電圧2.4vとした時の
放電容量と脱フツ素率お」:びフッ素含量の関係を第3
図に示した。さらに、この電池を60℃で3ケ月間保存
後、前記と同一条件で放電を行なった結果を第4図に示
しだ。
第2図に示しだように、放電初期の特性は、各処理を行
なったものは、未処理aよりも改良され、なかでもc、
f、hは放電初期だけでなく、平坦部の電圧も高くなる
など、顕著に改良されていることがわかる。しかし、脱
フツ素率が小さい(066%)!では、効果が少なく、
1係以上の脱フッ素化が必要であることがわかる。放電
初期電圧は、処理方法にかかわらず、脱フツ素率が大き
いb“、即ちフッ素含欧が減少する程、高電圧となるが
、フッ非含量が大きく低減した(cj、e)では明らか
な容量の減少が見られる。この脱フツ素率およびフッ素
含量と放電容量の関係を示しだ第3図から、未処理(−
)と同等以上の放電容量が得られるのは、脱フツ素率が
6チ以下でかつフッ素含耽が59重邦%(F/C=0.
9 )以上であることがわかる。第3図に見られるよう
に、放電容量がフッ素含量に比例して変化していないの
は、本発明の各処理を行なったことにより、放電利用率
が向上するためと考えられる。従って、より利用率が良
い、低負荷放電での容量は、第3図とは異なっだ部内が
見られると考えられる。しかしフッ素含量に比例すると
仮定しても、59重量係程度のフッ素含量のものは、1
0%以内の容量減少にとど捷り、従来の未処理のものを
用いた場合に、電子機器に実装後、電圧安定化に要した
放電容量と大差がなく、実使用時の合量減少はほとんど
ないと考えられる。
なったものは、未処理aよりも改良され、なかでもc、
f、hは放電初期だけでなく、平坦部の電圧も高くなる
など、顕著に改良されていることがわかる。しかし、脱
フツ素率が小さい(066%)!では、効果が少なく、
1係以上の脱フッ素化が必要であることがわかる。放電
初期電圧は、処理方法にかかわらず、脱フツ素率が大き
いb“、即ちフッ素含欧が減少する程、高電圧となるが
、フッ非含量が大きく低減した(cj、e)では明らか
な容量の減少が見られる。この脱フツ素率およびフッ素
含量と放電容量の関係を示しだ第3図から、未処理(−
)と同等以上の放電容量が得られるのは、脱フツ素率が
6チ以下でかつフッ素含耽が59重邦%(F/C=0.
9 )以上であることがわかる。第3図に見られるよう
に、放電容量がフッ素含量に比例して変化していないの
は、本発明の各処理を行なったことにより、放電利用率
が向上するためと考えられる。従って、より利用率が良
い、低負荷放電での容量は、第3図とは異なっだ部内が
見られると考えられる。しかしフッ素含量に比例すると
仮定しても、59重量係程度のフッ素含量のものは、1
0%以内の容量減少にとど捷り、従来の未処理のものを
用いた場合に、電子機器に実装後、電圧安定化に要した
放電容量と大差がなく、実使用時の合量減少はほとんど
ないと考えられる。
また、各処理を行なったフッ化炭素の高温保存後の放電
特性を第4図に示している0未処理a。
特性を第4図に示している0未処理a。
各処理例b −h 、すべてにおいて組立直後の放電よ
りも、放電開始電圧は低下しているが、この開始電圧の
低下は、処理例b−hでは、未処理の8と同等かそれよ
りも小さくなっており、負極リチウム側の要因も考えら
れるので、各処理を行なっだフッ化炭素の保存性は、放
電初期においては未処理と同等か量れ以上に良いと考え
られる・さらに、放電初期と放電中期の平坦部との電圧
差は、aでは組立直後の放電よりも顕著に表われている
が、各処理を行なったb−hでは非常に小さくなってい
ることがわかる・また、保存による放電容量の減少は、
脱フツ素率の大きいeのみがaよりも大きく減少劣化し
ているが、他の各処理例b〜cl、f−hでは同程度で
、水素化物による差、溶液中と気相中との反応様式の差
はないものと考えられる。従って、各処理を行なったフ
ッ化炭素の保存特性は、脱フツ素率が6%以内でフッ素
含量が59重量係程度までの還元であれば、未処理の場
合と同11Fであることがわかる。
りも、放電開始電圧は低下しているが、この開始電圧の
低下は、処理例b−hでは、未処理の8と同等かそれよ
りも小さくなっており、負極リチウム側の要因も考えら
れるので、各処理を行なっだフッ化炭素の保存性は、放
電初期においては未処理と同等か量れ以上に良いと考え
られる・さらに、放電初期と放電中期の平坦部との電圧
差は、aでは組立直後の放電よりも顕著に表われている
が、各処理を行なったb−hでは非常に小さくなってい
ることがわかる・また、保存による放電容量の減少は、
脱フツ素率の大きいeのみがaよりも大きく減少劣化し
ているが、他の各処理例b〜cl、f−hでは同程度で
、水素化物による差、溶液中と気相中との反応様式の差
はないものと考えられる。従って、各処理を行なったフ
ッ化炭素の保存特性は、脱フツ素率が6%以内でフッ素
含量が59重量係程度までの還元であれば、未処理の場
合と同11Fであることがわかる。
以北の処理効果は、水素化物の種類2反応様式にかかわ
らず得られることがわかり、水素化物のtilt類・反
応様式は、脱フツ素化反応の速度に影響するだけである
と考えられる0 発明の効果 本発明により、第2〜4図に見られるように、フッ化炭
素を1%以上6%以下で脱フ・ノ素化処理を行ないまの
後のフッ素含量を59重量%以上とすることにより、放
電容量を大きく減少させることなく、放電1初期の電圧
特性を改良でき、放電のW期から、電圧の平坦性の非常
に良い電池を提供することができる。
らず得られることがわかり、水素化物のtilt類・反
応様式は、脱フツ素化反応の速度に影響するだけである
と考えられる0 発明の効果 本発明により、第2〜4図に見られるように、フッ化炭
素を1%以上6%以下で脱フ・ノ素化処理を行ないまの
後のフッ素含量を59重量%以上とすることにより、放
電容量を大きく減少させることなく、放電1初期の電圧
特性を改良でき、放電のW期から、電圧の平坦性の非常
に良い電池を提供することができる。
この効果は、フッ化炭素粒子の表面を還元処理〜
することにより、/CF2.−CF3基が取り除かれ、
有機電解液に対する濡れ性が良く、Li+の層間への拡
散が容易とな−)7−こためと考えられる。
有機電解液に対する濡れ性が良く、Li+の層間への拡
散が容易とな−)7−こためと考えられる。
捷だ、各処理によりフッ化炭素のn−ブタノールに対す
る湿潤熱が10〜50チ増犬[7,ていること、放電初
期のLi+のフッ化兼素層間への拡散係数が数倍〜数十
倍大きくなっていることなどがわかっており、上記前え
を支持するものと考えらhる0
る湿潤熱が10〜50チ増犬[7,ていること、放電初
期のLi+のフッ化兼素層間への拡散係数が数倍〜数十
倍大きくなっていることなどがわかっており、上記前え
を支持するものと考えらhる0
第1図は本発明の実施例における扁平形電池の断面図、
第2図は同電池の組立直後の放電重性を示す図、第3図
は同じく脱フツ素率およびフン素含量と放電容置との関
係を示す図、第4図(d同じく60℃で3ケ月保存後の
放電特性を示す図である。 1・・・・封口板、2・・・・・負極、3・・・・・・
セパレータ、5・・・・・・正極、7・・・・・ケース
。 代理人の氏名 弁理士 中 尾 敏 男 ほか1名画
II″′I 第 2 図 、1°% ta’ 11’) ?’n’l <hrs
ン第 ;) 図 ルえフッ水手(乙) フッ素会量(wt%) 第 4 1X
第2図は同電池の組立直後の放電重性を示す図、第3図
は同じく脱フツ素率およびフン素含量と放電容置との関
係を示す図、第4図(d同じく60℃で3ケ月保存後の
放電特性を示す図である。 1・・・・封口板、2・・・・・負極、3・・・・・・
セパレータ、5・・・・・・正極、7・・・・・ケース
。 代理人の氏名 弁理士 中 尾 敏 男 ほか1名画
II″′I 第 2 図 、1°% ta’ 11’) ?’n’l <hrs
ン第 ;) 図 ルえフッ水手(乙) フッ素会量(wt%) 第 4 1X
Claims (1)
- 軽金属を主活物質とする負極と、有機電解液と、フッ化
炭素を主活物質とする正極とを備え、前記フッ化炭素が
、フッ素含量61.3重量%(F/C−1,○)以上フ
ッ素化された後、部分的な脱フツ素化処理が行なわれ、
1〜6%の範囲で脱フッ素化され、最終のフッ素含量が
69重量係(F/C−0,9)以上であることを特徴と
する有機電解質電池。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP57197017A JPS5987762A (ja) | 1982-11-10 | 1982-11-10 | 有機電解質電池 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP57197017A JPS5987762A (ja) | 1982-11-10 | 1982-11-10 | 有機電解質電池 |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPS5987762A true JPS5987762A (ja) | 1984-05-21 |
Family
ID=16367389
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP57197017A Pending JPS5987762A (ja) | 1982-11-10 | 1982-11-10 | 有機電解質電池 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JPS5987762A (ja) |
Cited By (7)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
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JP2009512133A (ja) * | 2005-10-05 | 2009-03-19 | カリフォルニア インスティテュート オブ テクノロジー | 電極材料としての部分フッ素化フッ化グラファイト |
US20120077089A1 (en) * | 2010-09-28 | 2012-03-29 | Daikin Industries, Ltd. | Positive electrode active material for lithium primary cell |
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-
1982
- 1982-11-10 JP JP57197017A patent/JPS5987762A/ja active Pending
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