JPS5948157A - 共押出し製品 - Google Patents

共押出し製品

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JPS5948157A
JPS5948157A JP58145609A JP14560983A JPS5948157A JP S5948157 A JPS5948157 A JP S5948157A JP 58145609 A JP58145609 A JP 58145609A JP 14560983 A JP14560983 A JP 14560983A JP S5948157 A JPS5948157 A JP S5948157A
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resin
graft copolymer
mils
coextruded
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JP58145609A
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ジヨン・マイクル・ウエフア−
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  • Extrusion Moulding Of Plastics Or The Like (AREA)
  • Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は、共押出しＡＥＳ熱可塑性樹脂、さらに詳しく
はＡｇ２Ｏ層が他の熱可塑性樹脂の層に共押出され、前
記ＡＥＳはＥＰＤＭが共重合性非共役ジ工ンとしてジシ
クロペンタジェンゲペースとするゴト状ＥＰＤＭ　ｉ！
４’骨構造上の樹脂形成学賞棒状材料のグラフト共重合
体を含むことを特徴とする共押出し製品に関する。
非共役ジェンターモノマーがジシクロペンタジェン（Ｄ
ＣＰＤ）であるＥＰＤＭをペースとするＡＦＳ組成物は
、高いイボｆ撃強さおよびすぐれた耐候性を有する熱可
塑性樹脂である。これらのＡＥ８組成物は、種々の有用
な形状に成形でき、しかもこのように成形された物品は
、屋外暴露後にその強さの多くを保持ずろ。残念なこと
に、この上うなＡＥＳ組成物は押出しシートの分野にお
いて加工性が悪い。
シートは、時に［ナープＪ　（ｎｅｒｖｅ：筋）とよば
れろことのある好ましくない波しわのある表面を有する
傾向がある。この筋が押出しシートに現われにくいよう
にシート押出ラインのエン・ボスロールをもってシート
を平滑にするなどによって加工中性が、調節された場合
にも、シートの仕上げ物品への熱成形の間に急冷効果に
よって通常波しわのある表面が再発する。この過度の筋
は粘弾性溶融物の弾性成分および重合体記憶によるもの
である０ ＡＥＳ組成物の押出適性を向上させようという試みによ
って、エチリデンノルボルネン（ＥＮＥ）がＥＰＤＭの
非共役ジェンターモノマーとして用いられるＥＰＤＭ　
’ｆペースとする材料の開発がもたらされる。このよう
なＡＥＳ組成物は、ＤＣ’ＰＤ型ＥＰＤＭをベースとす
るＡＥＳよりも一層殆ど筋のないシートを生成する。残
念なことに、ＥＮＢ型ＥＰＤλ４をペースとするＡＥＳ
およびＤＣＰＤ型ＥＰＤＭをベースとするＡＥＳは風雨
に耐えない。
本発明によりＤＣＰＤ　ｍｇＰＤＭをペースとするＡＥ
Ｓの比較的薄層７ＡＢＳ（アクリロニトリル−ブタジェ
ン−スチレン）のような熱可塑性樹脂上に共押出しする
ことによって、　ＤＣＰＤ型ＡＥＳによるすぐれた耐候
性の利点を与えながらシートおよび熱成形された部分上
の波しわのある表面の以前の困雛を克服できる。
ＤＣＰＤ型１１ＰＤＭをベースとするＡＥＳの、ＡＢＳ
のような熱可塑性樹脂への共押出しは、例えばフィード
ブロックまたは多重マニホルドダイ装置を用いる従来の
共押出しラインで行うことができる。多重マニホルドダ
イ装置においては、別個の溶融液流は適当な通路を有す
るダイにおいて合流し、しかもダイからの出口の前にダ
イ中で互に合流する。
フィードブロック系では、別個の溶融物流は、フィード
ブロック中で合流し、次いで層が薄くなり、しかもシー
トに延展する従来の単一マニホルドダイに送られる。こ
れらの技術は、１９６５年１２月１４日付のＲａ１ｅｙ
に特許市Ｅの発行された米国特許第５，２２３，７６１
号、１９６９年１１月１８日付のＬｅｆｅｖｒＢらに特
許証の発行された米国特許第３，４７９，４２５−号お
よび１９７１年１月１９日伺のＣ’、ｈｉｓｈｏｌｍら
に行杵証の発行された米国特許第３，５５７，２６５号
の各明細書に記載されている。
ＤＣＰＩ）　ＡＥＳは、仕上げ物品の両面が日光にさら
され、従って通常保護の必要があるかどうかによってＡ
ＢＳまたは他の熱可塑性シートの片面または両面に適用
される。ＡＥＳ　／脅の主目的はＡＢＳまたは他の基体
を日光の有害な作用から保護することであるため、　Ａ
ＢＳ層はこの層を一層不透明にする顔料を含有する場合
に最も有効である。
ＡＢＳ基体または他の基体を適切に保護するに必要なＡ
ＢＳ層の厚さく通常６ミルないし１５ｏミル）は使用す
る顔料の性質および水準、日光暴露の激しさおよび仕上
げ製品の予想される寿命によって決まる。通常、ＡＥＳ
は、　ＡＫＳ共重共重合体組成物１亜０ くの場合、１００部当たり二酸化チタン少なくとも２部
またはそれ以上（例えば５部または１０部）を含有する
１０ミルまたは１５ミルあるいはそれ以上（例えば１０
０ミル）のＡＢＳ層は下のＡＢＳまたは他の熱可塑性樹
脂を十分に保護する。
押出しシートに用いるＡＢＳ層の厚さを決定する場合、
仕上げ部品の熱成形の間のＡＢＳ層の垂れ下りまたは薄
化の影響を考慮しなければならない。
ＤＣＰＤ　’ａミーベースするＡＥＳの約１０ミルまた
はそれ以下ないし６０ミルまたはそれ以上の厚さはＡＢ
Ｓまたは他の基体の片面または両面に共押出しすること
ができ全シート厚さ約２５ミルないし４００ミルまたは
５０Ｃ）ミルあるいはそれ以上となる。特に好ましい構
造は、ＤＣＰＤ型ＡＥＳをベースとし、二酸化ヂタン４
部を含有し、ＡＢＳなどの層である。
本発明において使用されるＡＥＳグラフト共重合体組成
物は、１９８０年５月１６日付のＰｅａｓｃｏｅにノｒ
’ｔ　：’ｒ証の発行された米国特許第４，２０２，９
４８号明、ｌ！ＩｌＩ書’に記載され、しかも通常エチ
レン、プロピレンおよびジシクロペンタジェンのゴム状
ターポリマーにおけるように、特にオレフィン共重合体
ゴノ、背骨構造、ずなわち非共役ジエンとしてジシクロ
ペンタジェンを含有する不飽和ターポリマー　（ＥＰＩ
）Ｍ）上に樹脂形成単…“体状利料（特にビニル芳香族
、アルケンニトリル、エステル市たは酸のような単量体
あるいはこれらの混合物、例えばスチレンとアクリロニ
トリルの混合物）のグラフト共重合体をベースとする。
このようなグラフト共重合体の製造において、樹脂形成
単量体の多くはゴム状背骨構造に化学的にグラフトされ
るようになるが、しかし未グラフト樹脂の若干量も形成
される（すなわちグラフト効率は１００％でない）。
好ましい実施においては、さらに別に製造された樹脂を
グラフト重合工程の生成物とブレンドする。
代表的には、別に製造されたスチレン−アクリロニトリ
ル樹脂（ＳＡＮ）はジシクロペンタジェン型ｍＰＤＭ上
のスチレンおよびアクリロニトリルのグラフト重合の生
成物とブレンドされる。しかしながら、グラフト重合の
間にその場で樹脂状部分のすべてを製造することもでき
る。何れの場合も、最終全ＳＡＮ−ＥＰＤＭ生成物はＡ
ＥＳと呼ぶことができる。
本発明において使用されるＡＥＳは、別個の２成分、す
なわち （Ａ）　ＥＰＤＭ−ゴム、特にエチレン−プロピレン°
−ジシクロペンタジェンターポリマーゴム上のスチレン
およびアクリロニトリルのグラフト共重合体および ＣＢ）別に製造されたスチレン−アクリロニトリル樹脂 をブレンドすることによって製造されるのが好ましい。
グラフト共東合体成分（Ａ）および別に製造された樹脂
成分（Ｂ）の例は、１９８０年５月１６日付のＰｅａｓ
ｃｏｅ　Ｋ　％許証の発行された米国特許第４，２０２
，９４８号明細書に一層詳細に記載されている。好まし
いグラフト共重合体（Ａ）は、（ａ）スチレンおよびア
クリロニトリルを重量比８０／２０ないし６５／ろ５で
（ｂ）エチレン対プロピレンの重量比が８０／２０ない
し２０／８０の範囲内であるエチレン、プロピレンおよ
びジシクロペンタジェンのゴム状ターポリマー上にグラ
フト共重合させることによって製造される。ターｄ？　
ＩＪ　マーゴム（ｂ）のムーニー粘度は２５７’Ｆ’に
おいてろＯ用Ｌ−４ないし９０ＭＬ−４が好ましく、し
かもゴム（ｂ）のヨウ素価は１０ないし５０が好ましい
。（ｆｌ）アクリロニトリル／スチレンの袖は（ａ）プ
ラス（ｂ）の重耽に基いて約５０％である。
好まｌ−い、別に製造された樹脂（Ｂ）は、スチレンお
よびアクリロニトリルを重量比８０／２０ないし６５／
６５の、５０’０におけるジメチルホルムアミド中の固
有粘度少なくともＯ０４を有する共重合体である。ＡＢ
Ｓ中の樹脂（Ｂ）の量は、全樹脂対ゴムの比９０／１０
ないし６５／ろ５の範囲内を与えるに十分である。
本発明の特に有効な形態においては、グラフト共重合段
階の間に酸化防止剤が存在する。
成分Ａ（グラフト共重合体）および成分Ｂ（別に製造さ
れた樹脂）は、高い（溶融）温度において、例えばエク
ストルーダープレンダ−の二軸スクリュー型において、
せん断または一緒に素練りされる。
本発明の共押出し物のＡＥＳ部分は、ジエンホモポリマ
ー（例えば、Ｊ？リプタジエン）または共重合体（例え
ばブタジェン−スチレン、ブタジェン−アクリロニトリ
ル）などであるゴム状背骨構造上の、ビニル芳香族、ア
ルケンニトリル、エステルまたは酸のような樹脂形成単
量体またはこれらの混合物、例えばスチレンとアクリロ
ニトリルの混合物の既知のグラフト共重合体のような任
意の適当なアクリロニトリル−ブタジェン−スチレン組
成物乞ベースとしている。さらに別に＃遺された樹脂は
、望むならばグラフト共重合体とブレンドされて、最終
ＡＢＳ組成物を製造できる。
ＡＥＳの代わりに、スチレン−アクリロニトリル−無水
マレイン酸共重合体とポリブタジェンまたは他のゴムの
ブレンドのような熱可塑性樹脂のブレンドラ初め、ｐｖ
ｃ　（ポリ塩化ビニル）、８ＡＮ（スチレン−アクリロ
ニトリル）、アクリル系開面などの他の熱可塑性樹脂を
基体として使用できる。
ド記の例は、本発明の実施を一層詳細に説明するのに役
立つ。
声片 前記米国特許第４，２０２，９４８号明細畦（例２）に
記載されているようにグラフト共重合体火製造できる。
温度計および屯動攪拌機を備えた１０ガロンのオートク
レーブに水４１６重承部、Ｍｅｔｆｌｏｃｅｌ　Ｋ−１
００（商標、ダウ・ケｔカル・カンパニー製のヒドロキ
シゾロビルメチルセルロース）０．２７重量部タイラー
メッシュ粒度６に粉砕されたエチレン対プロピレン比５
２／４８，２５７°Ｆにおいてム−＝　−粘度６０　Ｍ
Ｌ−４のエチレン−プロピレン−ジシクロペンタジェン
共重合体１００重量部およびスチレン７５重量部、アク
リロニトリル４０重量部、重合開始剤としてＬｕｐｅｒ
ｓｏｌ−１１（商標ミネラルスピリット中ペルオキシビ
バル酸ｔｅｒｔ−ブチル７５％）、および酸化防止剤、
例えばオクタデシル−６，５−ジーｔｅｒｔ−ブチルー
４−ヒドロキシヒドロシンナメー）、１．０重量部の混
合物を装入する。
反応混合物を１１／／１時間８０’Ｆ’に加熱し、次い
で２４０　’Ｆに加熱してこの温度にさらに１１／２時
間保ち、この時に反応混合物を室温に冷却し、次いでグ
ラフト共重合体をろ過および乾燥機中で６６°Ｃにおい
て一夜乾燥することによって回収する。得られたＡＥＳ
グラフト共重合体を下記第１表においてグラフ）Ｉと呼
ぶ。
比較のために、ジエンとしてエチリデンノルボルネン（
ＥＮＢ）をベースとするＥＰＤｌ、、４を用いて２種の
他のグラフト共重合体を同様に製造する。これらを、第
１表においてグラフ）ＩＩおよびグラフト誓と呼ぶ。
第１表 グラフト　　ＥＰＩ）Ｍ型　　Ｅ／Ｐ比　　ＭＬ−４Ｉ
２＃Ｔ　　　　ＤＣＲ＋）　　　５２／４８　　６０　
　　１０ｎ　　　　ＥＮＢ　　　　５８／４２　　４５
　　　２０ＩＩＩ　　　　ＥＮＢ　　　　６０／４０　
　６８　　　２０耐候性試験用ＡｇＳブレンドヲ、Ｉ１
４造するために、グラフ）Ｉ、■およびＩ４６部＋６よ
びＳ、ＡＮ側脂（Ｔｙｒｉｌ　８８０　Ｂ　、商標、ダ
ウ・ケミカル・カンパ＝−）５４部’ｇ　Ｔｊ、ｎｕｖ
ｉｎ　Ｐ　およびＴｉｎｕｖｉｎ　７７０（チパ・ガイ
イー社製紫外線安定剤）各ｏ、７５　ｇＢと共にカムロ
ーターを備えたＨａａｋｅ　、　Ｉｎｃ　、製のＲｈｅ
ｏｃｏｒｄ　（商（票）　Ｔｙｐｅ’ｌＪ　Ｔｏｒｑ、
ｕｅ　Ｆｔ１１ｅｏｍｅｔｅｒ中で９　ＯＲＰＭにおい
て１０分溶融する。耐候性を評価するために、試料を７
０ミルの圧縮成形物から切断し、次いで南向き角度４５
°でフロリダ州マイアミ市において暴露した。チップ衝
撃は、未暴露試料および２か月、４か月、６か月、９が
月、１２か月、１８か月および２４か月の期１川暴露し
た試料について測定された。
チップ衝撃試験においては、従来のアイゾツト振子をも
って幅１４インチ×厚さ７０ミルのストリップの暴露面
に衝撃を加えた。試験値は試料断面インチ−ボンド／平
方インチとして記録される。
試験の詳細およびその耐侯性試験における使用はニス・
ビー・イー・ナショナル・テクニカルリコンファレンス
（８ＰＦｉ　Ｎａｔｉｏｎａｌ　Ｔｅｃｈｎｉｃａｌ。
Ｃｏｎｆｅｒｅｎｃｅ　）　ｓ　１１月１８〜２０日１
９８０、第２４頁の議事録に発表されている。
フロリダ州における暴露前後のＡＥ８ブレンドＩ。
■および■のチップ衝撃結果を第２表に示す。
ＤＣＰＤ　ＫＰＤＭ　’ｒペースとするブレンド■はフ
ロリダ州における暴露後にＥＮＢ　ＥＰＤＭ　（ｎまた
はＮ）をベースとする何れかのＡｌｌ５ブレンドよりも
はるかにすぐれた衝撃保持率を有することに留意された
い。
第２表 フロリダ州における暴露後のチツイ衝撃−フロリダ州に
１６ける月数　− Ｉ　　　　　　　　２ろ８　　　２’）７　２４３　２
ろ２　１９５　１９０　　１６９　１６４１　　　　２
６９　　２４２２５０１７３１３４１２５　１１１　１
０６［２２２２００２２２２３０１８５１４３１３５１
１（Ｓ２神類の熱可塑性樹脂を共押出しする場合、２種
類の材料の６；（融粘度は、フィードブロックおよびグ
イ中のなめらかな層流を乱さないように余り離れてはブ
エらないことは既知である。下記の例において、既述の
ＤＣＰＤ　ＡＢＳは、Ａ、ＢＳの押出ル−トが同様の溶
融粘度を有するモンサンド（Ｍｏｎｓａｎｔｏ　）　７
５２　（商標）トに共押出しさ才する。
（例えば、ＡＦｉＳ　７′、　ｌ／ンドに用いられる別
に製造されたＳＡＮ樹脂の粘度を変えろことによって）
が１述のものよりも実質的に一層＾粘度またしまイ氏イ
占；隻を有する八Ｆ＋８を用いるならば、基体乗合イ本
として用いるＡＢＳは、共押出し温度（約４５０　”Ｆ
　）にオ６ける溶融粘度がかブより一致しているように
選ばれなければならない。
゛下記の例は、いかに前述のＤＣＰＤ　ＡＥＳ　’＜モ
ンサント７５２　ＡＢＳ上に共押出しして、シート表向
が許容できるように平滑である。ＡＢＳ　１００　ミル
上のＡＥＳ　２５　ミルのシート積層物を生成できるか
化説明している。
２　’／１インチの主押出機お工び１１／２インチの衛
星押出機からなり、共押出しフィードブロックを通して
１４インチのフレックスリップシートグイ（ｆｌｅｘ−
１１ｐ　５ｈｅｅｔｄｉｅ　）および従来の三本ロール
引取スタックに供給する共押出しラインを下記の榮件の
下に運転する。ＡＢＳ　（モンケン）　７５２）を主押
出機に供給し、Ａ、Ｅ’、Ｓ　’％−衛星押出機に供給
する。条件は下記 主押出機 帯域１（供給）　　　　　　　３８０　Ｆ２　　　　　
　　　　４００ ６　　　　　　　　　４１５ ４　　　　　　　　　４２０ ５　　　　　　　　　　　　４２０ スクリユー４０　ＲＰＭ 衛星押出機− 帯域１（供給）　　　　　　　３７５　’Ｆ’２　　　
　　　　　　６９０ ３　　　　　　　　　４１０ ４　　　　　　　　　４３０ スクリュー３　Ｑ　ＲＰＭ フィードプローイー？温度−４３０’Ｆダイ温度　　　
　　　　　　　４２０Ｆグイリツープ嘩定　　　　　　
　０．１２５インチ引取ライーン。
上部二ッ７°　　　　　　　　　０゜１２５インチ下部
ニップ　　　　　　　　０．１２５インチ」二部ロール
温度　　　　　　２００　’Ｆ中間ロール温度　　　　
　　２６ＯＦ Ｆ部ロール温度　　　　　　　２００　’Ｆの通りであ
る。
代理人　　浅　利　　　皓

Claims (6)

    【特許請求の範囲】
  1. （１）　　ＡＥＳグラフト共重合体組成物の少なくとも
    １表ｊ−を有する共押出し製品において、このＡＥＳは
    ジエンがジシクロペンクジエンでｈ　Ｚ）ＥＰＤＭゴム
    上の樹脂形成材料のグラフト共重合体を包含することを
    特徴とする、共押出し製品。
  2. （２）前回ｐｌＪ性樹脂の下層を有する、特許請求の範
    囲第１項におけろ共押出し製品。
  3. （３）　　下層がＡＢＳ組成物である、特許請求の範囲
    第２項におけろ共押出し製品。
  4. （４）　　ＡＥＳグラフト共重合体における樹脂形成材
    料がスチレン−アクリロニトリルである、特許請求の範
    囲第１項、第２項または第６項の何れかにおける共押出
    し製品。
  5. （５）　　片面または両面に、ＡＥＳグラフト共重共重
    合体組成物１乗０ 有し、ジエンがジシクロペンタジェンであろＥＰＤＭゴ
    ム上の樹脂形成材料のグラフト共重合体を含むＡＥＳグ
    ラフト共重合体組成物からなる、厚さ６ミルないし１５
    ０ミルの表層、およびＡＢＳ熱可塑性樹脂の下層を有し
    、製品の全厚さが２５ミルないし５００ミルであること
    を特徴とする、共押出ｔ７製品。
  6. （６）前記ＡＥＳ組成物のＥＰＤＭゴムが、エチレン対
    プロピレン重量比８　０／２　０ないし２０／８０、２
    ５７’Ｆにおけるムーニー粘度３０ＭＬ−４ないし９　
    ０　ＭＬ−４、ヨウ素価１０ないし５０を有する、特許
    請求の範囲第５項における共押出し製品。 （力　ＡＥＳグラフト共重合体中の樹脂形成材料が重量
    比８　０／２　０ないし６　５／３　５のスチレン−ア
    クリロニトリルであり、樹脂対プムの比が９０／１０な
    いし６．５１５５である、特許請求の範囲第６項におけ
    る共押出し製品。
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