JPS5940500B2 - 固体炭素質物質のガス化方法 - Google Patents

固体炭素質物質のガス化方法

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JPS5940500B2
JPS5940500B2 JP52005379A JP537977A JPS5940500B2 JP S5940500 B2 JPS5940500 B2 JP S5940500B2 JP 52005379 A JP52005379 A JP 52005379A JP 537977 A JP537977 A JP 537977A JP S5940500 B2 JPS5940500 B2 JP S5940500B2
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デビツド・エス・ミツチエル
デビツド・ア−ル・セ−ジマン
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Chevron Research and Technology Co
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Description

【発明の詳細な説明】 本発明は１つの固体が流動状態にあり、他の固体が反応
性または不活性であり得る流動媒体により随伴される少
なくとも２つの固体と流体の接触に関する。
さらに詳細には、本発明は固体炭素質物質たとえば石炭
、コークス、タールサンド、頁岩の乾留および（または
）ガス化に関する。
原油価格の最近の急速な上昇にかんがみて、研究者は他
のエネルギーおよび炭化水素原を発見しようと努力を行
っている。
特に、頁岩韮たは他の炭化水素質含有固体たとえばター
ルサンドまたは石炭に存在する炭化水素を回収する方法
に研究の焦点が多く当てられている。
これらの方法は一般に固体炭素質物質を加熱または熱分
解して固体中に捕獲されている炭化水素を沸騰除去しま
たは液化することを包含する。
他の方法は固体炭素質物質をたとえば水蒸気と反応させ
て固体炭素質物質をより容易に使用出来るガス状および
液体炭化水素に変換することを包含する。
さらに、他の方法は固体炭素質物質を酸素含有ガスで燃
焼させて熱を発生させることを包含する。
このような方法は常に固体を加熱または反応させる処理
帯域才たは反応容器の使用を伴う。
これらの処理帯域および付随装置および反応体および熱
をこれらの帯域へぼたは帯域から移す手段の費用は方法
の総括経済学の決定に重要なそしてしばしば支配的な役
割を演する。
一般に、反応器の種類は流動床、随伴床（ｅｎｔｒａｉ
ｎｅｄ ｂｅｄ ） ’ｆたは移動床としい特徴づけ
ることが出来る。
周知のルルギ法は移動床を用いる従来技術法の典型であ
る。
粉砕石炭が移動床ガス化器の頂部に供給され、上昇する
水蒸気流が石炭と吸熱的に反応する。
反応帯域下の石炭の１部と酸素の燃焼は所要の吸熱反応
熱を供給する。
石炭は反応器で約１時間の長い滞留時間を有する。
典型的な随伴床法は周知のコツパースートチェック法で
あり、この方法では石炭は乾燥され、微粉砕され、そし
て水蒸気および酸素と共に反応器に噴射される。
石炭は急速に部分燃焼され、ガス化され、そして高温ガ
スによって随伴される。
反応器中の石炭の滞留時間は数秒にしか過ぎない。
流動床法の典型は周知のユニオンカーバイド／バッチラ
石炭ガス化法である。
粉砕された乾燥石炭が石炭の流動床の底部近くに噴射さ
れる。
反応熱は石炭の流動床を落下する高温石炭−灰凝集体に
よって提供される。
前述の方法は多くの欠点を有する。
たとえば移動末法では固体滞留時間が長く、このため非
常に大きな反応器かまたは多数の反応器を必要とする。
随伴末法では固体の滞留時間は短いが、しかし固体を急
速に加熱するために非常に多量の高温ガスを使用しなけ
ればならない。
流動末法では、固体流速は随伴床法の場合より遅い。
例となれば固体を流動状態に維持するためにガス速度は
低くしなければならないからである。
これら従来技術法の多くの欠点は、流動固体伝熱物質と
随伴固体炭素質物質の向流を伴う本発明の方法により回
避されまたは克服される。
本発明の方法は多くの点で独特であるが、しかし反応器
容積当りの固体の高い生産高に関して特に独特である。
流動床の使用は轟業界で古くから知られており炭化水素
の流動接触分解に商業的に広く使用されている。
流体を十分な速度で固体の細分割床に上方に流すと、床
は膨張し、粒子は粒子間の間隙を通る流体により引き起
される引力によって支持される。
流体が固体を支持し始める容器中の見掛は速度（５ｕｐ
ｅｒｆ １ｃｉａ１ｖｅｌｏｃｉ ｔｙ ）は最小流動
化速度として知られ、固体が流体に随伴されるようにな
る速度は終端速度として知られる。
最小流動化速度と終端速度才たは随伴速度との間で、固
体床は流動状態であり、沸騰液体の外観およびある特徴
を示す。
流動床の特徴は以前から多くの方法たとえば炭化水素の
接触分解に利用されている。
流動床は流動固体とガスの緊密な接触が必要な場合に特
に有利である。
床の重液体または沸騰状態のために、一般に固体は床全
体を急速に全体にわたって循環する。
この急速な循環は床全体にわたって均一な温度が必要な
工程で特に有利である。
しかしながら、このような固体の均一温度および均一混
合は反応器で温度勾配を維持することが望ましい工程ま
たは種々の固体を分離することが望ましい工程または化
学反応を高変換率まで行う工程ではしばしば不利である
。
ガス流動床は濃厚粒法相２よばバブル相がらなり、気泡
は床の底部才たは底部近くで生成する。
これらの気泡は一般に床を上昇するにつれて合体して成
長する。
気泡が小さくかつ床全体に均一に分布されている場合に
、混合および物質移動が高められる；しかしながら、非
常に多くの気泡が合体して大きな気泡が生成すると、サ
ージング（ｓｕｒｇｉｎｇ） ｉたはバウンシング（ｐ
ｏｕｎｄ ｉｎｇ ）作用が生じ、熱および物質移動の
効果が低下する。
流動床のサージング茨たはスラギングの問題は完全に理
解されていない。
デー・ゲルダートの論文、粉末工学、７（１９７３）２
８５−２９．２は流動床の種々の特徴を論じており、ス
ラギングの現象は流動化ガスの密度、粒子の密度および
平均粒度の影響を受けることを指摘している。
流動床のスラギングを制御するために種々の解決法が提
案されている。
たとえば米国特許第２．５３３，０２６号明細書では邪
魔板および他の内部構造部材または障害物の使用が示唆
されている。
しかしながら、内部装置は普通大抵の流動床法たとえば
流動接触分解で望ましい頂部と底部の固体混合を妨げる
。
米国特許第２，３７６，５６４号明細書は、流動触媒を
用いて上昇する炭化水素ガスを接触分解する方法を開示
している。
さらに、この特許は非流動伝熱物質たとえば球体または
ペレットの使用を開示しているっ 米国特許第３，９２７，９９６号明細書は、微粉石炭を
流動チャー（ｃｈａｒ）床の１部を通して運ぶ方法を開
示している。
流動チャーはガス化器の下部に導入され、水蒸気と反応
して合成ガスを生成する。
本発明によれば、下記の工程からなる固体炭素質物質の
ガス化法が提供される： （１）固体伝熱物質からなる第１固体をガス化容器の上
部に導入する工程； （２）固体炭素質物質からなる第２固体を上記ガス化容
器の下部に導入する工程、この場合上記第１固体および
第２固体の物性は上記容器を流れる流体の見掛は速度が
上記流体中の上記第１固体の最小流動化速度より大きく
、かつ上記流体中の上記第１固体の終端速度より小さく
、一方上記流体の見掛は速度が上記流体中の上記第２固
体の終端速度よりも大きくなるように異なっており・・
・ （３）反応性ガス流体を上記第１固体を流動化させかつ
上記第２固体を随伴するのに十分な速度で上記容器に上
方向に流することにより上記第１固体および第２固体の
実質的に向流の栓流を維持し、それにより上記第１固体
を実質的に上記容器を下方に流し、上記第２固体を実質
的に上記容器を上方に流し、上記反応性ガスと反応させ
て流体生成物および少なくとも部分的にガス化した固体
炭素質物質を生成する工程； （４）上記伝熱物質を上記容器に導入した温度と実質的
に異なる温度で上記容器の下部から除去する工程；およ
び （５）上記生成物流体および上記ガス化固体を上記容器
の上部から除去する工程。
また、流動化ガスが反応性よりはむしろ本質的に不活性
である固体炭素質物質の乾留方法が提供される。
不活性ガスはレトルトからの再循環生成物ガスであるこ
とが出来る。
また、容器中で２つの固体と流体を接触させる方法が提
供される。
本発明の１つの実施態様は一般的に固体伝熱物質を経路
１を経て処理帯域または容器３の上部に供給し、上記固
体を経路９を経て導入させる上向きに流れる流動化ガス
により流動状態に保持することを包含する。
固体炭素質物質を経路５を経て容器の下部に供給し、上
向きに流れる流動化ガスにより随伴する。
伝熱物質は実質的に上記容器を下方に流れ、固体炭素質
物質は上方に流れる。
２つの固体の流れは実質的に向流であり、床中に充填物
質７が存在しているため栓流状である。
上向きに流れる炭素質固体は流動化ガスおよび下向きに
流れる伝熱物質と緊密に接触する。
上向きに流れる固体および流体生成物は経路１１を経て
容器３の上部から取り出され、下向きに流れる固体伝熱
物質は経路１３を経て容器３の下部から取り出される。
伝熱物質は容器がレトルトとして使用されるか才たは吸
熱反応または発熱反応に使用されるかにより容器３から
または容器３へ熱を伝達するために使用することが出来
る。
一般に、伝熱物質の導入および除去温度は実質的に異な
り、少なくとも１００’Ｆ異なり、好ましくは５００〜
２０００下異なっている。
容器をレトルトとして使用したい場合は、伝熱物質は炭
素質固体の導入温度に対して高められた温度で導入され
る。
固体炭素質物質は上方に流動するにつれて、上向きに流
れる流体および下向きに流れる伝熱物質と接触して加熱
される。
上向きに流れる固体が加熱されるにつれて、炭素質固体
により揮発性成分は蒸発しおよび（または）液化し、ガ
ス及び固体の上向き流に随伴される。
乾留が望ましい場合、流動化ガスは固体炭素質物質に対
して本質的に不活性であることが好ましい。
不活性ガスはたとえばレトルトからの再循環生成物ガス
を包含することが出来る。
冷却された伝熱物質は経路１３を経て容器の下部から取
り出される。
容器を吸熱反応たとえば石炭と水蒸気の反応に使用しよ
うとする場合、伝熱物質は炭素質固体の導入温度に対し
て高められた温度で導入される。
反応性流動化ガスたとえば水蒸気が経路９を経て導入さ
れる。
水蒸気および固体炭素質物質は両者が容器の上方に流動
するにつれて反応し、一方下向きに流れる伝熱物質は吸
熱反応熱の少なくとも大部分を提供する。
本発明の方法は石炭の燃焼で行われるような発熱反応に
使用することも出来る。
冷い伝熱物質が経路１を経て導入され、反応性流動化ガ
スたとえば酸素が経路９を経て導入される。
固体炭素質物質が上向きに流れる固体炭素質物質と発熱
的に反応するにつれて、下向きに流れる伝熱物質は反応
熱を吸収し、伝熱物質は高められた温度で経路１３を経
て除去される。
「ガス化」とは本発明において固体炭素質物質と流動化
ガス間の吸熱反応または発熱反応を意味する。
「乾留」とは本発明において固体炭素質物質を加熱して
揮発性または液化性炭化水素を放出させるかまたは追い
出す工程を意味する。
当業者Ｑこ明らかなように、乾留およびガス化は連続的
にまたは同時に起り得る。
さらに、レトルトまたはガス化容器でいったん生成した
韮たは放出されたいかなる炭化水素も容器中でさらに反
応を受は得ることは明らかである。
水蒸気および酸素の他に、他の適当な流動化ガスとして
空気、Ｃ０９ＣＯ□、■２．メタン、エタンおよび他の
軽質炭化水素、再循環生成物ガスおよびこれらの混合物
が挙げられる。
ガスが反応性であるかまたは不活性であるかはもちろん
固体炭素質物質の選択および特に温度、圧力および滞留
時間を含む容器で維持された他の反応条件に依存する。
さらに、流動化ガスはガスが容器の底部から頂部に流れ
るにつれて生成物ガスおよび（または）供給物質の蒸発
部分を包含することは明らかである。
適当に分類された固体の選択は本発明の臨界的特徴であ
る。
下向きに流れる固体の物性はその固体が流動化ガスによ
り随伴されないように上向きに流れる固体と異なってい
なければならない。
下向きに流れる固体の物性は一般に上向きに流れる固体
の物性と容器を流動する流動化ガスの見掛は速度が下向
きに流れる固体の最小流動化速度より大きくかつ下向き
に流れる固体の終端速度より小さく、一方流動化ガスの
見掛は速度が上向きに流れる固体の終端速度よりも大き
いように異なっていることが必要である。
一般に、最も重要であろう固体の物性は寸法、形および
密度である。
寸法、形および密度のみを考慮して粒子間力たとえば静
電気力またはファンデルワールス力を仮定しない場合、
下向きに流れる固体は一般に下向きに流れる固体に及ぼ
される真の力が上向きに流れる固体に及ぼされる真の力
より大きいように上向きに流れる固体と寸法、形または
密度が異なっていることが必要である。
真の力とは固体に及ぼされる重力、上向きに流れる流動
化ガスにより固体に及ぼされる引力および上記流動化ガ
スにより固体に及ぼされる浮力の合計を意味する。
２つの固体の物性は上向きに流れるガスの速度が下向き
に流れる固体を流動状態に維持した状態で広範囲に変化
することが出来、一方上向きに流れる固体が随伴される
ように実質的に異なっていることが好チしい。
前述したように、他の力たとえばファンデルワールス力
、静電気力、表面張力等も２つの異なる固体が同時に流
動および随伴状態で存在するかどうかに影響し得る。
任意の２つの特定の固体の特性および相容性は常に当業
者により実験に基いて容易に決定され得る。
下向きに流れる固体伝熱物質は反応性、不活性であるこ
とが出来、または反応性物質と不活性物質の混合物また
は複合体からなり得る。
しかしながら、下向きに流れる固体は不活性であり、か
つ粒状体、球体またはペレットの形であることが好まし
い。
特に好ましい伝熱物質は砂である。
上向きに流れる固体炭素質物質は石炭、コークス、亜炭
、頁岩、タールサンド、おがくず、都市、工業または農
業廃棄物またはこれらの混合物を包含し得る。
触媒を上向きに流れる固体または下向きに流れる固体と
混合することが出来、才たは触媒はそれらの固体の１部
をなすことが出来る。
特に好ましい触媒は炭化水素処理工業で周知の触媒、た
とえば接触分解触媒である。
前述したように、伝熱物質および固体炭素質物質は伝熱
物質の実質的すべてが流動状態にあり、一方上向きに流
れる固体が流動化ガスに随伴されるように物性が異なる
だけでよい。
本発明の必須の特徴は、容器が容器中で上向きに流れる
固体８よび下向きに流れる固体の栓流を本質的に維持す
る充填物質または他の適轟な内容物を含有しなければな
らないということである。
連続的向流栓流を維持することは次のような多くの利点
を有する： （１）栓流は頂部から底部にかけて全体の混合が行われ
る流動床反応器の場合に比較してより小さな反応容器容
積ではるかに高い炭素質物質変換水準を与える。
充填物のない流動床または攪拌器付タンク反応器では、
容器から除去される生成物流は容器中の平均状態に近い
。
したがって、そのような工程では未反応またに部分反応
物質の混合物が生成物流と共に必然的に除去され、この
ため未反応物質の高価な分離および再循環となる。
しかしながら、栓流は本発明の方法を連続的に操作する
ことを可能ならしめ、滞留時間は蒸発または反応の程度
を制御するために正確に変えられる。
したがって所望なら、固体炭素質物質を処理帯域に一回
通すだけで上記固体の本質的完全反応または乾留が可能
である。
したがって、従来技術法の高価な分離および再循環コス
トの多くを回避することが出来る。
（２）向流栓流の効果はさらに容器中で伝熱および反応
温度を制御および最適化する点に関して著しい利点を有
する。
たとえば、容器の頂部に入る高温熱運搬物質および反応
器の底部に入る比較的冷い炭素質物質の場合、容器の対
向端で最大および最小温度となる非常に望ましい熱勾配
が得られる。
伝熱技術の当業者に周知のように、向流は一般に最も効
果的な伝熱手段を提供する。
したがって、たとえば頁岩の乾留では頁岩はレトルトの
底部に導入され、そこで下向きに流れる砂の流動床と接
触する。
固体の流れは向流であり栓流性であるから、使用された
頁岩は最も熱い砂と最後に接触し、冷い流入頁岩は冷い
伝熱物質と最初に接触する。
したがって、乾留度合を制御することが出来かつ頁岩油
の廃頁岩への再吸着を低減せしめる大きな熱勾配が形成
される。
所望なら高温の部分的に消費された頁岩および冷い砂を
向流燃焼型ガス化容器に導入することが出来る。
燃焼器は空気または酸素含有ガスで流動化され、固定炭
素を頁岩から焼き払い熱を砂に伝達させることを除いて
レトルトと類似している。
頁岩は砂の下向き流れ床を通って上向きに随伴され、燃
焼器を出て流入する冷い砂を通過し、その熱を砂に伝達
する。
消費された頁岩はこのようにして系の最低温度で乾留お
よび燃焼の結合系を去る。
このような結合系は冷い頁岩が工程に入り、比較的冷い
消費された頁岩が工程を去るという点で非常に熱的に効
率のよい工程を提供する。
（３）栓流はさらに充填物のない流動床に通常必要とさ
れるような大きな遊離帯域の必要を除去するので反応容
器の寸法を実質的に低減せしめる。
多くの充填物のない流動床では、容器の容積の大きな部
分、しばしば５０〜８０係が遊離帯域として使用される
。
流動床で形成される気泡は床の頂部で破裂し、多量の物
質を吹き出す。
この物質を床の流動部分に落下させ、固体を容器から流
動化ガスと共に運び去るのを避けるために大きな遊離帯
域が必要である。
大きな気泡の合体が充填物質により防止されるので、こ
の破裂は本質的に除去され、小さな遊離帯域しか必要で
ない。
容器中の固体の栓流は容器に充填物質を充填することに
より得られる。
「実質的栓流」とは、固体が容器を流動するにつれて固
体の頂部から底部にかけての混合が存在せず、局部的な
逆混合のみが存在することを意味する。
前述したように、頂部から底部にかけての逆混合の度合
が増加するにつれて、工程の効率は低下する。
したがって、本方法では全逆混合は避けなければならな
い。
もちろん、逆混合の程度は多くの要因、特に床の深さお
よび充填物質の寸法に依存する。
一般に、局部的逆混合は実質的に充填物質の２〜４層内
に閉じ込められるであろう。
当業者に公知の多くの充填物質は球体、円筒体および他
の特殊の形の品目を包含する。
これら多数の充填物質のいかなる物質も非常に局限化さ
れた混合を引起しながら全体流を実質的に栓流状にさせ
る点で所望の効果をもたらすことが出来る。
当業者に周知の特に好ましい充填物質はポールリングで
ある。
ポールリングは一般に円筒形で、円筒体の壁の１部は内
方に突出しており、このため固体とガスの局部的循環が
促進され、チャネリングを起させるかまたは固体または
ガスを反応器壁へ向わせしめるある固体−壁一型充填物
の問題が防止される。
ポールリングは直径１インチ以下から直径３インチ以上
まで多くの寸法で市販されている。
もちろん、寸法の選択は多くの他の要因たとえば床の深
さおよび容器直径に依存する。
これらのデザイン特徴およびその他はもちろん当業者に
より容易に決定される。
上記充填材料の代りに、それと同効を奏する先に述べた
「他の内容物」も使用できる。
それにはプレート、バッフル、トレイ、ロッド等の固定
内蔵構造物がある。
充填物質の他の利点および流動物質の種類に依存する本
発明の臨界的面は流動床のスラギングの防止である。
多くの流動床では、流動固体の気泡は沸騰液体の場合の
ように非常に合体しやすい。
余り多くの気泡が合体すると、床にサージングまたはバ
ウンシングが生じ、接触効率の損失がもたらされる。
十分の気泡が合体して容器の全断面を占有する単−泡が
生成すると大きいスラギングが起る。
この泡はスラグとして容器を上方に進む。これら気泡の
合体の速度および性質は当業者に十分理解されていない
が、しかし多くの要因特に床の高さおよび直径および粒
子密度および寸法に依存することは明らかである。
ゲ゛ルダートの１つの研究粉末工学、７（１９７３）２
８５−２９２（この全記載は参考としてここに引用する
）は種種のタイプの粒子およびそのスラギング傾向を特
徴づけている。
ゲルダートは粒子をタイプＡ、ＢまたはＣとして特徴づ
けている。
２４１８粒子は自然に発生する気泡が最小流動化速度の
わずか上でのみ生成し始めるという特徴がある。
また、２４１８粒子は最大気泡寸法の形跡がなく、合体
が主な問題であるという特徴を有する。
砂はタイプＢの固体である。したがって、本発明では砂
が好ましい流動固体伝熱物質である場合、向流栓流を維
持するためには床に充填物質を含ませることにより気泡
合体を最小限にすることが臨界的である。
タイプＢの固体が流動化される時、特に砂が流動化され
る時、ポールリングが好ましい種類の充填物質である。
充填物質および下向きに流れる固体の他の重要な利点は
、従来技術随伴末法に比較して反応器容積を寸法の点で
実質的に低減出来るということである。
伺となれば、充填物質および下向きに流れる固体は随伴
固体の上向き流固体支持時間を実質的に増大させるから
である。
随伴末流を含む従来技術法では反応器の直線フート当り
の固体滞留時間は一般に非常に低い、このため比較的早
く反応するように反応体固体を非常に小さい寸法に粉砕
することが必要でありまたは反応器中での固体の全滞留
時間を増加させるために比較的長い高価な反応器を製作
することが必要でありまたは非常に急速な反応を得るた
めに反応器を非常に高い温度で操作することが必要であ
る。
本発明の方法では、随伴固体炭素質物質の流れは充填物
質により実質的に阻止される。
大抵の場合、充填物質の選択および他の要因に依存して
随伴固体の固体保持時間は充填床を用いないで操作され
る従来技術法たとえばコツパースートチェック法の１−
に〜３倍またはそれ以上である。
本発明のこの面は特に重要である。
何となれば多くのガス化または乾留法ではガス化および
乾留容器は工程の資本コストの１０〜５０チをしばしば
呈するからである。
固体保持を２倍にすることにより工程に必要な反応器の
数を本質的に半分にすることが出来る。
本発明の種々の他の実施態様および変形例は第２図から
明らかである。
第２図は固体炭素質物質特に石炭のガス化に適用する場
合の本発明の好才しい実施態様を説明する。
第２図で、高温砂が経路４０を経てガス化容器４２の上
部に送られ、石炭が適当な手段たとえばスクリューフィ
ーダーにより経路４４を経て容器の下部に供給される。
石炭は図示されていない手段により物性特に形、寸法お
よび密度の差が石炭が流動化ガスに実質的に随伴され得
、一方伝熱物質、砂、が流動化されるような差であるよ
うに粉砕され整粒される。
ガス化器には適当な充填物質４３、好ましくはポールリ
ングが充填され、固定充填物質床は格子または分配器５
０または適当な手段により支持される。
水蒸気または生成物合成ガスは下向きに流れる砂を流動
化させかつ石炭を随伴するのに十分な速度で経路５２を
経てガス化器に供給される。
下向きに流れる砂は容器を下方に流下するにつれて熱を
失い、冷い砂は経路５４を経て容器から除去され、燃焼
容器６５に移される。
石炭はガス化容器４２を上方に進むにつれて水蒸気と吸
熱的に反応する。
石炭の滞留時間および反応帯域の温度および他の変数は
反応度を変えるために当業者により容易に調節すること
が出来る。
灰分、チャー、生成物ガス、１〜４炭化水素を有する軽
質炭化水素および高分子量炭化水素を包含し得る容器４
２からの随伴流出物は経路５６を経て反応帯域から除去
される。
サイクロン分離機６２または他の適当な分離手段を用い
て固体とガス生成物および液体生成物とを分離するのが
好ましい。
分離されたチャーは経路６０を経て燃焼器６５に送り、
分離されたガスおよび任意の液体は経路６３を経て気−
液分離機６４に送り、そこで生成物６３を凝縮出来る部
分６８と軽質炭化水素および合成ガス部分６６に分離す
るのが好ましい。
冷い砂は再加熱して任意の手段によりガス化器に再循環
することが出来るが、しかしガス化器４２で生成したチ
ャーを燃焼することにより冷い砂を再加熱するために本
発明の方法を用いるのが好ましい。
高温チャーは燃焼容器６５の下部に送られ、冷い砂は経
路５４を経て燃焼器の上部に導入される。
冷い砂をガス化器４２の底部から燃焼器６５の頂部に運
ぶために持上げガスとして空気談たはある他のガスを用
いることが出来る。
分子状酸素を含有する燃焼ガスが砂を流動化しかつチャ
ーを随伴するのに十分な速度で経路６７を経て燃焼容器
の下部に導入される。
燃焼器６５には前述したように充填物質を充填するのが
好ましい。
チャーは上昇するにつれて燃焼され、下方に流下する砂
を加熱する。
署に、高温砂は適当な手段たとえば生成物ガス６６の１
部を用いることにより経路４０を経てガス化器の頂部に
運ばれる。
煙道ガスおよび灰分は経路６９を経て燃焼器から除去さ
れ、たとえばサイクロン分離機７１で煙道ガス７３と灰
分７４に分離される。
高温煙道ガスのエネルギーは回収して動力発生または水
蒸気発生に用いることが出来る。
また所望なら燃焼器６５は任意の使用のため、特にガス
化器４２に噴出させるための水蒸気を発生させるため内
部コイルを含有することが出来る。
流動・発熱性ガス化と結合された流動吸熱性ガス化のこ
の燃焼の１つの特定の利点は、工程の非常に高い総括熱
効率である。
本発明の他の利点および実施態様は湿った石炭または石
炭−水スラリーをガス化帯域に供給することを包含する
。
この場合、石炭を流動化するために比較的不活性なガス
たとえば生成物ガスを用いることが出来、水蒸気は石炭
がガス化器を上方に流れるにつれて水から生成される。
本発明のこの実施態様は多くの従来技術法が石炭はガス
化器に供給する前に乾燥しなければならないと教示して
いるので、特に有利である。
第３図は固体炭素質物質の乾留に適用した場合の本発明
の好ましい実施態様を示す。
第３図は特に頁岩の乾留に関する。
適当に整粒された頁岩が貯蔵室８３から経路８２を経て
乾留帯域８０に供給される。
高温砂またはある他の伝熱物質は経路８４を経て乾留容
器の上部に供給される。
比較的不活性な流動化ガス、好ましくは再循環ガスは砂
を流動化しかつ頁岩を随伴するのに十分な速度で経路８
６を経て乾留容器の下部に導入される。
頁岩および伝熱物質の物性、特に形、寸法または密度は
前述したように砂の流動化および流動化ガスに２ける頁
岩の随伴を可能にするのに十分具なっている。
頁岩がレトルトを上方に流れるにしたがって、頁岩は下
向きに流れる高温砂により加熱され、頁岩中に存在する
揮発性成分の少なくとも１部またはすべてが蒸発され韮
たは液化される。
流体生成物および随伴固体は経路８５を経てレトルトか
ら除去される。
高温消費頁岩または部分的消費頁岩は高温サイクロン分
離機９０から経路８６を経て燃焼器に送られ、上記頁岩
中の残留固定炭素才たは残留炭化水素は実質的に第２図
の燃焼器６５に関して述べたように冷い伝熱物質を再加
熱するために燃焼される。
サイクロン分離機９０からの流体生成物流９２は気−液
分離帯域９３に送られ、そこで頁岩油は経路９４を経て
除去され、軽質ガスは経路９５を経て除去される。
軽量ガスの１部は新しい頁岩を流動化するために経路８
６を経てレトルトに再循環される。
または軽質ガスの１部は再加熱された砂を燃焼器９１の
底部から経路８４を経てレトルトの頂部に運ぶために持
上げガスとして使用することが出来る。
本発明は石炭を含む固体炭素質物質の乾留に適用する場
合に前述したものを含めて従来技術に比較して多くの利
点を有する。
たとえば、向流栓流のために、乾留された頁岩は乾留が
行われるにつれて最も熱い砂に最後に接触する。
これは頁岩の乾留された頁岩えの再吸着を防止すること
により頁岩油収率を増大させる。
石炭は第３図に記載の如くして乾留することも出来る。
本発明は石炭がケーキを生成する場合に特に有効である
。
何となれば高速度の実質的に不活性なガスおよび石炭と
伝熱体の緊密な接触は石炭のケーキ化防止を助けるから
である。
第２図および第３図に説明された本方法の好ましい実施
態様に対する代表的反応条件は表Ｉに示す。
容器中の乾留および反応条件は、炭素質物質の種類、伝
熱物質の種類、温度、圧力、流動化ガス組成および速度
、および充填物質の種類および寸法を含む多くの担至関
連要因により広く変化し得る。
これらのパラメータは所望の結果を得るために当業者に
より容易に調節することが出来る。
前述した第１−３図は本発明の種々の実施態様を説明す
るために使用された。
しかしながら、本発明は一般に２種またはそれ以上の固
体と流体の緊密な接触を必要とする任意の方法に適用す
ることが出来る。
流体は反応性または不活性であることが出来、または気
体または液体であることが出来る。
本発明は流動化媒体中でまたは１種またはそれ以上の向
流的に流れる固体中で物理的および（韮たは）化学的変
化を行うことが望ましい多くの方法に適用されるであろ
う。
本発明は流動技術がすでに使用されている多くの現存す
る工程たとえば伝熱、熱処理、固体被覆、乾燥、固体集
塊および摩擦；化学反応たとえば、酸化、塩素化、ニト
ロ化、水素化、脱水素、クラッキング、異性化、アルキ
ル化、重合等に容易に適用することが出来る。
また、本発明は洗浄方法およびイオン交換に使用される
であろう。
本発明の方法は前述の工程および多くの他の工程に当業
者により容易に適用することが出来る。
したがって、本発明は前述の特定の実施態様または例に
限定されるものではなく、添附の特許請求の範囲または
特許請求の範囲と実質的な等価範囲に定義されるもので
ある。
【図面の簡単な説明】
第１図は流動化容器の１つの好ましい形状の概略図、第
２図は石炭のガス化に適用する際の本発明の好ましい実
施態様を説明するフローシート、第３図は頁岩の乾留に
適用する際の本発明の好ましい実施態様を説明するフロ
ーシートである。 ３・・・・・・処理帯域、Ｉ・・・・・・充填物質、４
２・・・・・・ガス化器、４３・・・・・・充填物質、
５０・・・・・・格子、６２・・・・・・サイクロン分
離機、６４・・・・・・気−液分離機、６５・・・・・
・燃焼器、７１・・・・・・サイクロン分離機、８０・
・・・・・レトルト、８３・・・・・・貯蔵室、９０・
・・・・・高温サイクロン分離機、９１・・・・・・燃
焼器、９３・・・・・・気−液分離機。

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 １ 下記の工程を包含する固体炭素質物質のガス化方法
    ： （ｉ） 固体伝熱物質からなる第１固体をガス化容器
    の上部に導入する工程； （１１）固体炭素質物質からなる第２固体を上記ガス化
    容器の下部に導入する工程、この際上記第１固体および
    第２固体の物性は上記容器を流れる流体の見掛は速度が
    上記流体中の上記第１固体の最小流動化速度より大きく
    かつ上記流体中の上記第１固体の終端速度より小さく、
    一方上記流体の見掛は速度が上記流体中の上記第２固体
    の終端速度より大きくなるように異なっており；（ｏｒ
    ＋ 反応性ガス流体を上記第１固体を流動化させかつ
    上記第２固体を随伴するのに十分な速度で上記ガス化容
    器中を上方向に流すことにより上記ガス化容器中に上記
    第１固体と第２固体の実質的に向流の栓流を維持し、そ
    れにより上記第１固体を実質的に上記ガス化容器を下方
    向に流し、一方上記第２固体を実質的に上記ガス化容器
    を上方向に流し、上記反応性ガス流体と反応させて流体
    生成物および少なくとも部分的にガス化された固体炭素
    質物質を形成させる工程；ＧＶ） 上記伝熱物質を上
    記伝熱物質が上記ガス化容器に導入された温度と実質的
    に異なる温度で上記ガス化容器の下部から除去する工程
    ：および（Ｖ） 上記生成物流体および上記の少なく
    とも部分的にガス化された固体を上記ガス化容器の上部
    から除去する工程。 ２ 上記固体炭素質物質が石炭であり、上記反応性ガス
    流体が水蒸気からなり、上記伝熱物質が高められた温度
    で上記ガス化容器に導入されそして実質的により低い温
    度で上記ガス化容器から除去される、特許請求の範囲第
    １項に記載の方法。 ３ 上記反応性ガス流体が遊離酸素含有ガスからなり、
    上記炭素質物質が熱を生成する上記ガス化容器中で燃焼
    され、上記伝熱部質が上記伝熱物質の導入温度より実質
    的に高い温度で上記ガス化容器から除去される、特許請
    求の範囲第１項に記載の方法。 ４ 上記反応性ガス流体の少なくとも１部が再循環生成
    物ガスからなり、上記第２固体が上記ガス化容器を上方
    に流動するにつれて蒸発して上記第２固体と反応する水
    を特徴する特許請求の範囲第１項に記載の方法。 ５ 上記第２固体が水−スラリー混合物として上記ガス
    化容器に導入され、上記第２固体が上記ガス化容器を上
    方に流動するにつれて上記水が蒸発し、上記第２固体と
    反応する、特許請求の範囲第１項に記載の方法。 ６ 上記第２固体が上記ガス化容器中で部分的にガス化
    され、上記部分的ガス化固体が上記ガス化器から除去後
    に燃焼される、特許請求の範囲第１項に記載の方法。 ７ 上記反応性ガス流体が水蒸気からなり、上記固体炭
    素質物質が石炭であり、上記石炭が上記ガス化器で部分
    的にガス化されて高温チャーおよび冷却された伝熱部質
    を生じ、上記冷却された伝熱物質が （１）上記冷却伝熱物質の少なくとも１部を燃焼容器の
    上部に導入すること； （１１）上記高温チャーの少なくとも１部を上記燃焼容
    器の下部に導入すること； （ｉｉｉ） 酸素含有流動化および燃焼ガスを上記燃
    焼容器を上方に上記伝熱物質を流動化しかつ上記チャー
    を随伴するのに十分な速度で流して上記伝熱物質と上記
    チャーの実質的に向流の栓流を維持することにより上記
    高温チャーを上記伝熱物質および燃焼ガスと接触させ、
    それにより上記チャーは上記燃焼容器を実質的に上方に
    流し、燃焼させながら、上記伝熱物資は上記燃焼容器を
    実質的に下方に流し、高められた温度に加熱することに
    より上記冷却伝熱物質を高められた温度に加熱すること
    により高められた温度に加熱される、特許請求の範囲第
    １項に記載の方法。 ８ 下記の工程を包含する固体炭素質物質の乾留方法： （ｉ）固体伝熱物質からなる第１固体を高められた温度
    で乾留容器の上部に導入する工程； （ｉｉ） 固体炭素質物質からなる第２固体を上記乾
    留容器の下部に導入する工程、この際上記第１固体およ
    び第２固体の物性は上記容器を流れる流体の見掛は速度
    が上記流体中の上記第１固体の最小流動化速度より大き
    くかつ上記流体中の上記第１固体の終端速度より小さく
    、一方上記流体の見掛は速度が上記第２固体の終端速度
    よりも大きくなるように異なっており； （曲 ガス流体を上記容器を上方向に上記第１固体を流
    動化しかつ上記第２固体を随伴するのに十分な速度で流
    すことにより上記容器中に上記第１固体と第２固体の実
    質的に向流の栓流を維持し、それにより上記第１固体は
    上記容器を実質的に下方に流し、上記ガス流体と接触さ
    せて冷却し、一方上記第２固体は上記容器を実質的に上
    方に流し、加熱して少なくとも部分的に乾留された固体
    および流体生成物を生成する工程；（！Ｖ） 冷却さ
    れた伝熱物質を上記容器の下部から除去する工程； （Ｖ） 上記流体生成物および少なくとも部分的に乾
    留された固体を上記容器の上部から除去する工程０ ９ 上記ガス流体が上記生成物流体の１部を特徴する特
    許請求の範囲第８項に記載の方法。 １０上記ガス流体が本質的に分子状酸素を含有しない、
    特許請求の範囲第８項に記載の方法。 １１ 上記炭素質物質が石炭、タールサンドおよび頁岩
    からなる群より選ばれる、特許請求の範囲第８項に記載
    の方法。 １２上記固体炭素質物質が頁岩であり、上記部分的に乾
    留された固体が炭素を含有する乾留された頁岩からなり
    、冷却された伝熱物質を高められた温度に加熱するのに
    必要な熱の少なくとも１部は上記炭素含有乾留頁岩を酸
    素含有ガスとで燃焼することにより与えられる、特許請
    求の範囲第８項に記載の方法。 １３上記冷却された伝熱固体が： （［）上記冷却伝熱固体の少なくとも１部を燃焼容器の
    上部に導入すること； （１１）上記乾留された頁岩の少なくとも１部を上記燃
    焼容器の下部に導入すること； （ｉｉｉ） 酸素含有流動化および燃焼ガスを上記燃
    焼容器を上方向に上記部分的に乾留された頁岩を随伴し
    かつ上記伝熱物質を流動化するのに十分な速度で流すこ
    とにより上記燃焼容器中に上記伝熱物質と上記部分的乾
    留頁岩の実質的に向流の栓流を維持し、それにより上記
    部分的乾留頁岩は上記燃焼容器を実質的に上方に流しそ
    して燃焼させながら下記伝熱物質は上記燃焼容器を実質
    的に下方に流し、高められた温度に加熱すること、によ
    り高められた温度に加熱される、特許請求の範囲第１２
    項に記載の方法。 １４下記の工程からなる充填物質を含有する容器中で２
    つの固体を接触させる方法： （１）第１固体を上記容器の上部に導入する工程；（１
    ｉ）第２固体を上記容器の下部に導入する工程、この際
    上記第１固体および第２固体の物性は上記容器を流れる
    流体の見掛は速度が上記流体中の上記第１固体の最小流
    動化速度より大きくかつ上記流体中の上記第１固体の終
    端速度より小さく、一方上記流体の見掛は速度は上記第
    ２固体の終端速度より大きくなるように異なっており； 曲）上記流体を上記容器を上方に上記第１固体を流動化
    しかつ上記第２固体を随伴するのに十分な速度で流すこ
    とにより上記容器中に上記第１固体と第２固体の実質的
    に向流の栓流を維持し、それにより上記第１固体は上記
    容器を実質的に下方に流し、一方上記第２固体は上記容
    器を実質的に上方に流しそして上記第１固体と接触させ
    る工程； （ｉＶ）上記第１固体を上記容器の下部から除去する工
    程；および （Ｖ） 上記流体および上記第２固体を上記容器の上
    部から除去する工程。
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