JPS59196239A - ポリオレフイン系複合延伸フイルム - Google Patents
ポリオレフイン系複合延伸フイルムInfo
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- JPS59196239A JPS59196239A JP58071142A JP7114283A JPS59196239A JP S59196239 A JPS59196239 A JP S59196239A JP 58071142 A JP58071142 A JP 58071142A JP 7114283 A JP7114283 A JP 7114283A JP S59196239 A JPS59196239 A JP S59196239A
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- propylene
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- Shaping By String And By Release Of Stress In Plastics And The Like (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
本発明はポリオレフィン糸俵合処伸フィルムに関する。
更に詳しくは元泡処押フィルムを基材J−とし、該基材
層の少なくとも片面に無発泡層を形成させたポリオレフ
ィン糸複合延伸フィルムに関する。
層の少なくとも片面に無発泡層を形成させたポリオレフ
ィン糸複合延伸フィルムに関する。
曲品の表示を兼ねたラベル包装等に一方向もしくは二方
向に処伸さJシ、異方性もしくは等方性の熱収縮性を有
するプラスチックフィルム(収縮フィルム)を用いた収
縮也軟が広く使用されている。しかし、近年の収縮包装
技術の進歩と共に僅かの衝撃により破損し易い物品、例
えばガラスひん、コツプ、花瓶、壺等の1淘器寺の初品
r撰揚から沫諌する方法として緩鋤効米f: ;1jす
る熱収縮性発削フィルムが使用されるようになった。
向に処伸さJシ、異方性もしくは等方性の熱収縮性を有
するプラスチックフィルム(収縮フィルム)を用いた収
縮也軟が広く使用されている。しかし、近年の収縮包装
技術の進歩と共に僅かの衝撃により破損し易い物品、例
えばガラスひん、コツプ、花瓶、壺等の1淘器寺の初品
r撰揚から沫諌する方法として緩鋤効米f: ;1jす
る熱収縮性発削フィルムが使用されるようになった。
この熱収1拍性元泡フイルムケ用い、物品を「1接収組
民絞することによって、従来1111記物品の外周に、
イ)段ボール、薄紙、発泡ポリスチレン咎の緩衝材を巻
き付は紐、バンド、テープ等で緊縛包装したり、口)段
ボール・ケースの+ijl仕切りによる物品同志の接触
防止、およびノ・)物品の形状に合致した肉厚の発を包
成形品への物品の収納等が不安とfxすs包装工程の開
路化、湘送空間の低減停の合理化およびコストダウンに
大きなメリットが得られる。
民絞することによって、従来1111記物品の外周に、
イ)段ボール、薄紙、発泡ポリスチレン咎の緩衝材を巻
き付は紐、バンド、テープ等で緊縛包装したり、口)段
ボール・ケースの+ijl仕切りによる物品同志の接触
防止、およびノ・)物品の形状に合致した肉厚の発を包
成形品への物品の収納等が不安とfxすs包装工程の開
路化、湘送空間の低減停の合理化およびコストダウンに
大きなメリットが得られる。
従来、この槌の熱収縮性発泡フィルムとしてポリスチレ
ン発泡追伸フィルムが良く知られており、例えば炭酸飲
料用のガラスびんのラベル永床映膜として容器の周側部
に模様や商標ケ印刷したポリスチレン祐泡処伸フィルム
を巻ML、欠いで熱収縮さぜ、びんに密着さ七ることが
広く行なわれている。しかし、ポリスチレン・シコ泡延
伸フィルムは耐衝撃性が劣るため博肉化すると、■緩衝
効果が大1崩に低下するはかりでなく、該フィルムで包
装された炭敵飲料入りびんの如く、内圧のかかった状態
で充填されたびん金洛下した場合、破損したびんがフィ
ルムをつき破りびんの破片が広く飛散し底吹であること
。父、■ガラスびんの回収前利用の為のガラスの再浴融
時、フィルムが黒煙や煤?@生させながら燃焼し、環境
衛生上好ましくない、という問題がある。このため、ガ
ラスビ/の浴融nilにラベルすなわち該フイルムケ一
枚一枚剥ぐ必要がありコスト高の原因となる専の欠点が
ある。
ン発泡追伸フィルムが良く知られており、例えば炭酸飲
料用のガラスびんのラベル永床映膜として容器の周側部
に模様や商標ケ印刷したポリスチレン祐泡処伸フィルム
を巻ML、欠いで熱収縮さぜ、びんに密着さ七ることが
広く行なわれている。しかし、ポリスチレン・シコ泡延
伸フィルムは耐衝撃性が劣るため博肉化すると、■緩衝
効果が大1崩に低下するはかりでなく、該フィルムで包
装された炭敵飲料入りびんの如く、内圧のかかった状態
で充填されたびん金洛下した場合、破損したびんがフィ
ルムをつき破りびんの破片が広く飛散し底吹であること
。父、■ガラスびんの回収前利用の為のガラスの再浴融
時、フィルムが黒煙や煤?@生させながら燃焼し、環境
衛生上好ましくない、という問題がある。このため、ガ
ラスビ/の浴融nilにラベルすなわち該フイルムケ一
枚一枚剥ぐ必要がありコスト高の原因となる専の欠点が
ある。
一方、ポリエチレン及びプロピレンを主とするエチレン
・グロビレン共」1合体号の延伸フィルムは、ポリスチ
レンに比してtIIt t+ ’j41−性rC優れ燃
焼時の黒煙や煤の発生も黒いという第11点があり、エ
チレン・プロピレン共慮合捧を王とした延伸フィルムが
ポリプロピレン収縮フィルムとして広く知られており、
このラベル包鉄用にもアンパランシャシ熱収縮性フィル
ム(特開昭55−103951号公報)、2〜3層のヒ
ートシール性全付与した複合層熱収縮性フィルム(特開
昭57−49554号公報)等が提案され又いるが、緩
衝効果を有する熱収縮性発泡フィルムについては知られ
ていない。
・グロビレン共」1合体号の延伸フィルムは、ポリスチ
レンに比してtIIt t+ ’j41−性rC優れ燃
焼時の黒煙や煤の発生も黒いという第11点があり、エ
チレン・プロピレン共慮合捧を王とした延伸フィルムが
ポリプロピレン収縮フィルムとして広く知られており、
このラベル包鉄用にもアンパランシャシ熱収縮性フィル
ム(特開昭55−103951号公報)、2〜3層のヒ
ートシール性全付与した複合層熱収縮性フィルム(特開
昭57−49554号公報)等が提案され又いるが、緩
衝効果を有する熱収縮性発泡フィルムについては知られ
ていない。
ポリプロピレンは、結晶性が高いこと、押出時に俗融粘
度がa11整しKくくかつ該粘度金高粘度に保ち離いこ
と等から、均−微、TllIl発泡成形物が得難く、特
に薄膜発泡シートを製造すると発泡が不均一になったり
粗大化する。しかもポリプロピレンはポリスチレン、ポ
リ塩化ビニルに! 比して高倍率に−伸しなければ厚みの均一な熱収縮フィ
ルムを得ることが極めて離しいものである。そこでこの
ような不均一な発泡状態のシートを一方向に少なくとも
4倍以上病倍率処伸すると、発泡の不均一性が更に増幅
されるばかりか、延伸破断を生じ易く、品質の安定した
製品が安定に得られない。又、該シートの発泡が均一で
あっても1%泡セルが粗大化すると、延伸時に該セルが
破壊し延伸破l!1[が生ずる。特忙この現象は高速延
伸品では憔めて顕著であり、実用化の大きな障害となっ
ている。
度がa11整しKくくかつ該粘度金高粘度に保ち離いこ
と等から、均−微、TllIl発泡成形物が得難く、特
に薄膜発泡シートを製造すると発泡が不均一になったり
粗大化する。しかもポリプロピレンはポリスチレン、ポ
リ塩化ビニルに! 比して高倍率に−伸しなければ厚みの均一な熱収縮フィ
ルムを得ることが極めて離しいものである。そこでこの
ような不均一な発泡状態のシートを一方向に少なくとも
4倍以上病倍率処伸すると、発泡の不均一性が更に増幅
されるばかりか、延伸破断を生じ易く、品質の安定した
製品が安定に得られない。又、該シートの発泡が均一で
あっても1%泡セルが粗大化すると、延伸時に該セルが
破壊し延伸破l!1[が生ずる。特忙この現象は高速延
伸品では憔めて顕著であり、実用化の大きな障害となっ
ている。
本発明者等は、これらの現状に鑑み熱収縮性に優れたポ
リプロビレ/系元他延伸フィルムについて種々検討した
結果、特定のプロピレン−α−オレフィン共重合体に低
密度ポリエチレンt タU、、、よびエチレン・酢鍍ビ
ニル共度合体、有機分解型発泡剤及び高級脂肪酸の金属
塩をそれぞれ特定量配合した混合組成物から原反発泡シ
ートを作成した後、少なくとも一方向に3倍以上延伸す
ることにより熱収縮性および緩衝効果に優れた発泡延伸
フィルムが得られることを見出したが、この方法は押出
条件および延伸条件をきわめて狭く@足する心安があり
、若干の条件変動でロスが発生し易いこと、得られたフ
ィルムの表面の粗面化が著しく、フィルムに印刷を行っ
た場合印刷が不鮮明になりやすい等の実用上の欠点があ
った。
リプロビレ/系元他延伸フィルムについて種々検討した
結果、特定のプロピレン−α−オレフィン共重合体に低
密度ポリエチレンt タU、、、よびエチレン・酢鍍ビ
ニル共度合体、有機分解型発泡剤及び高級脂肪酸の金属
塩をそれぞれ特定量配合した混合組成物から原反発泡シ
ートを作成した後、少なくとも一方向に3倍以上延伸す
ることにより熱収縮性および緩衝効果に優れた発泡延伸
フィルムが得られることを見出したが、この方法は押出
条件および延伸条件をきわめて狭く@足する心安があり
、若干の条件変動でロスが発生し易いこと、得られたフ
ィルムの表面の粗面化が著しく、フィルムに印刷を行っ
た場合印刷が不鮮明になりやすい等の実用上の欠点があ
った。
本発明者等はこれらの改良について更に検討を続けた結
果、発泡延伸フィルム製造時に特定の無)A/i!I)
mを少なくとも片面に核層することによりこれらの欠点
をも7!1消できることt見出し本発明に到達した。
果、発泡延伸フィルム製造時に特定の無)A/i!I)
mを少なくとも片面に核層することによりこれらの欠点
をも7!1消できることt見出し本発明に到達した。
すなわち本発明は、結晶融点が115〜145℃の粕品
性グロピレンーα−オレフィン共1合体(A) 93〜
47]ii%、密度0.930以下の低密度ポリエチレ
ノマ褒よびエチレン・酢改ビニル共皇合体(B)7〜5
0重童チ、有機分解型発泡剤(0) o、 1〜2.0
嵐址チ及び高級脂肪酸の金属塩(切0.03〜1.0重
磁チを配合してなる組成物を前記発泡剤(0)の分解温
度以上の温度で浴融押出しして得られた原反発泡シート
を少なくとも一方向に3倍以上延伸してなる九市延伸フ
ィルムを基材J曽とし、該基材層又は基材層となるべき
層(以下これらを合わせて「基材層」という。)の少な
くとも片面にプロビレ/を主成分とする結晶性皇合体、
密度0.930以下の低密度ポリエチレン及びエチレン
・酢酸ビニル共重合体から選ばれた1棟又は2種以上の
混合物の無発泡の表面層が核層されてなるポリオレフィ
ン系複合延伸フィルムを要旨とする。
性グロピレンーα−オレフィン共1合体(A) 93〜
47]ii%、密度0.930以下の低密度ポリエチレ
ノマ褒よびエチレン・酢改ビニル共皇合体(B)7〜5
0重童チ、有機分解型発泡剤(0) o、 1〜2.0
嵐址チ及び高級脂肪酸の金属塩(切0.03〜1.0重
磁チを配合してなる組成物を前記発泡剤(0)の分解温
度以上の温度で浴融押出しして得られた原反発泡シート
を少なくとも一方向に3倍以上延伸してなる九市延伸フ
ィルムを基材J曽とし、該基材層又は基材層となるべき
層(以下これらを合わせて「基材層」という。)の少な
くとも片面にプロビレ/を主成分とする結晶性皇合体、
密度0.930以下の低密度ポリエチレン及びエチレン
・酢酸ビニル共重合体から選ばれた1棟又は2種以上の
混合物の無発泡の表面層が核層されてなるポリオレフィ
ン系複合延伸フィルムを要旨とする。
本発明において基材層に用いる結晶性グロビレンーα−
オレフィン共■j合体はプロピレン成分を703kit
%以上含有するプロピレンとエテレy”%よび炭素数4
〜8のα−オレフィンとの共1合体が好ましい。このう
ち基材層の発泡を極めて微細かつ均一に調整する為には
、エチレングロピレンラ/ダム共爪合体またはエチレン
・プロピレン・ブテン−1三元共爪合俸が最も好ましい
。
オレフィン共■j合体はプロピレン成分を703kit
%以上含有するプロピレンとエテレy”%よび炭素数4
〜8のα−オレフィンとの共1合体が好ましい。このう
ち基材層の発泡を極めて微細かつ均一に調整する為には
、エチレングロピレンラ/ダム共爪合体またはエチレン
・プロピレン・ブテン−1三元共爪合俸が最も好ましい
。
前記結晶融点(以下’rmと略称する。)とは、走量型
差動熱量針を用いて窒素雰囲気中で試料を10℃/分の
速度で昇温させて得られる結晶の融解に伴なう吸熱カー
ブのピーク温度をいう。
差動熱量針を用いて窒素雰囲気中で試料を10℃/分の
速度で昇温させて得られる結晶の融解に伴なう吸熱カー
ブのピーク温度をいう。
& 材層に用いる結晶性プロピレン−α−オレフィン共
重合体のTmが145℃を越えると発泡が不均一になり
延伸破断を生じゃす(、Tmが115℃未満では極めて
柔軟化し、作業性が大幅に低下するばかりかフィルムが
粘着し易くなるから好ましくない。
重合体のTmが145℃を越えると発泡が不均一になり
延伸破断を生じゃす(、Tmが115℃未満では極めて
柔軟化し、作業性が大幅に低下するばかりかフィルムが
粘着し易くなるから好ましくない。
本発明において基祠層に使用される像密:枝4ぞリエチ
レン(B) l:常温で固体で密度0.950以下のも
のであり、父、エチレン・酢酸ビニル共重合体(B)は
酢酸ビニルil〜40重賛チのものがよい。この低密既
ポリエチレンま”−悼イぐよびエチレン酢酸ビニル共重
合体を基材層に用いる混合組成物中に7〜50重量%配
合することによって均一かつ微細な発泡セルを有する発
泡シートが得られる。姑伸可能昌度巾が広くなり、かつ
、高倍率、高速延伸が可能となる。さらに得られた本舛
明の複合フィルムに柔軟性を付与し、収縮応力を低減さ
せ、かつ平滑性に優れた均一微細発泡を有するフィルム
となる利点金山する。
レン(B) l:常温で固体で密度0.950以下のも
のであり、父、エチレン・酢酸ビニル共重合体(B)は
酢酸ビニルil〜40重賛チのものがよい。この低密既
ポリエチレンま”−悼イぐよびエチレン酢酸ビニル共重
合体を基材層に用いる混合組成物中に7〜50重量%配
合することによって均一かつ微細な発泡セルを有する発
泡シートが得られる。姑伸可能昌度巾が広くなり、かつ
、高倍率、高速延伸が可能となる。さらに得られた本舛
明の複合フィルムに柔軟性を付与し、収縮応力を低減さ
せ、かつ平滑性に優れた均一微細発泡を有するフィルム
となる利点金山する。
本発明で基@層に使用されるM機分解m発泡剤(C)と
しては、常温で固体であり該結晶性ポリプロピレン糸樹
脂のTmより高い分′Is幌度を有し、該分解温匿以上
に加熱されると窒素、炭C校ガス、アンモニアガス等の
ガスを発生しながら分解する化合物を好適に使用するこ
とができる。
しては、常温で固体であり該結晶性ポリプロピレン糸樹
脂のTmより高い分′Is幌度を有し、該分解温匿以上
に加熱されると窒素、炭C校ガス、アンモニアガス等の
ガスを発生しながら分解する化合物を好適に使用するこ
とができる。
これらの例tmげればアゾジカルボンアミド、アゾジカ
ルボンアミドの金属塩、ヒドラソシカルボンアミド、N
N’−ジニトロノペンタメテレンテトラミン、p−トル
エンスルフォニルヒドラジド等があげられる。該元l包
剤の本発明に係る基祠層の組成物への配合鼠は0.1〜
2.0重景−であり011%に達しないと弗2民1生が
劣り、z、olttt%を超えると発泡の調贅がしにく
くなり好ましくない。このうちアゾジカルボンアミドを
0.2〜0.8mft1l+配合するのが最も望ましい
O 本発明で基拐層に使用する置数脂肪酸の金4(D)とし
てはステアリン酸、12−とドロキシステアリン酸等の
尚数層肪酸とナトリウム、リチ体例としてはステアリン
敗ナトリウム、12−ヒドロキシステアリン酸リチウム
、艮テアリン酸カルシウム、12−ヒドロキシステアリ
ン酸カルシウム、ステアリン威マグネシウム等がある。
ルボンアミドの金属塩、ヒドラソシカルボンアミド、N
N’−ジニトロノペンタメテレンテトラミン、p−トル
エンスルフォニルヒドラジド等があげられる。該元l包
剤の本発明に係る基祠層の組成物への配合鼠は0.1〜
2.0重景−であり011%に達しないと弗2民1生が
劣り、z、olttt%を超えると発泡の調贅がしにく
くなり好ましくない。このうちアゾジカルボンアミドを
0.2〜0.8mft1l+配合するのが最も望ましい
O 本発明で基拐層に使用する置数脂肪酸の金4(D)とし
てはステアリン酸、12−とドロキシステアリン酸等の
尚数層肪酸とナトリウム、リチ体例としてはステアリン
敗ナトリウム、12−ヒドロキシステアリン酸リチウム
、艮テアリン酸カルシウム、12−ヒドロキシステアリ
ン酸カルシウム、ステアリン威マグネシウム等がある。
該篩敏脂肪酸の金属塩の本発明に係る組成(勿への配会
鼠は0.03〜1.0車量チがよい。
鼠は0.03〜1.0車量チがよい。
u、03iX、bE%に達しないと発泡が不均一であり
、1.0:i徹チを超えると押出機への喰い込与がきわ
めて悪化する。
、1.0:i徹チを超えると押出機への喰い込与がきわ
めて悪化する。
本発明で基拐層に用いる上記の結晶性プロピレン−α−
オレフィン共重合捧と低密度ポリエチレン1ft−%よ
びエチレン・酢酸ビニル共血合u!1.4g機分解型元
市剤及び高級脂肪酸の金属塩との混合組成物には酸化防
止剤、紫外線吸収剤、帯電防止剤、スリップ剤、滑剤、
顔料等が配合されていてもAい。これら全配合し混合組
成物中得る方法は、ヘンシェルミキサー、リボンブレン
ダー等で混合するだけでg (,0−ル混A木、ヂP出
混株、ニーター混練、バンバリーミキサ−混練等を併用
しても良い。尚、基材層に用いる組成暖は発泡剤を均一
に分散する為に前記結晶性プロピレン−α−オレフィン
共止爪合体Tfflより高く、該発泡剤の分解温匿より
低い温度で押出混練、ニーダ−混線−8を併用し、溶融
混練し、チップ状処したものケ使用するのが望ましい。
オレフィン共重合捧と低密度ポリエチレン1ft−%よ
びエチレン・酢酸ビニル共血合u!1.4g機分解型元
市剤及び高級脂肪酸の金属塩との混合組成物には酸化防
止剤、紫外線吸収剤、帯電防止剤、スリップ剤、滑剤、
顔料等が配合されていてもAい。これら全配合し混合組
成物中得る方法は、ヘンシェルミキサー、リボンブレン
ダー等で混合するだけでg (,0−ル混A木、ヂP出
混株、ニーター混練、バンバリーミキサ−混練等を併用
しても良い。尚、基材層に用いる組成暖は発泡剤を均一
に分散する為に前記結晶性プロピレン−α−オレフィン
共止爪合体Tfflより高く、該発泡剤の分解温匿より
低い温度で押出混練、ニーダ−混線−8を併用し、溶融
混練し、チップ状処したものケ使用するのが望ましい。
本発明において表面層に用いるプロピレンを主成分とす
る結晶性重合体としては、プロピレンの単独重合体、プ
ロピレンとエチレンまた2および炭素数4〜8のα−オ
レフィンとの共重合体又はそれらの混合物r例示するこ
とができる。該重合体を表面層に用いることにより該層
と基材層とを複合し延伸するとき極めて延伸破断しにく
くなり、延伸条件幅が広くなる。更に表面光沢も優れて
いる為、該表面層に極めて美麗な印刷を施すことができ
る。父、上記重合体の代りに低密度ポリエチレンまたは
エチレン・酢酸ビニル共重合体を用いることにより複合
延伸フィルムの発泡セルをm融破壊しない温度でヒート
シールが可能な複合蝙1ψフィルムを得ることができる
。
る結晶性重合体としては、プロピレンの単独重合体、プ
ロピレンとエチレンまた2および炭素数4〜8のα−オ
レフィンとの共重合体又はそれらの混合物r例示するこ
とができる。該重合体を表面層に用いることにより該層
と基材層とを複合し延伸するとき極めて延伸破断しにく
くなり、延伸条件幅が広くなる。更に表面光沢も優れて
いる為、該表面層に極めて美麗な印刷を施すことができ
る。父、上記重合体の代りに低密度ポリエチレンまたは
エチレン・酢酸ビニル共重合体を用いることにより複合
延伸フィルムの発泡セルをm融破壊しない温度でヒート
シールが可能な複合蝙1ψフィルムを得ることができる
。
本発明において表−1曽に用いるプロピレンを主成分と
する結晶性重合体、低密歴ボリエテレン、エチレン酢酸
ビニル共重合体又はこれらの混合物には必要に応じて酸
化防止剤、紫外線吸収剤、e電防止剤、スリップ剤、滑
剤、顔料等を配合しても良い。
する結晶性重合体、低密歴ボリエテレン、エチレン酢酸
ビニル共重合体又はこれらの混合物には必要に応じて酸
化防止剤、紫外線吸収剤、e電防止剤、スリップ剤、滑
剤、顔料等を配合しても良い。
本発明の複合延伸フィルムは以下の方法で得ることがで
きる。
きる。
基材層のフィルムは前述の基材層に用いる組成物を該発
泡剤の分解温度以上の温度で溶融押出しして急冷して得
た原反発泡シートを該結晶性プロピレンーα−オレフィ
ン共1合体のTrnより10〜50℃低い温度で少なく
とも一方向に3倍以上延伸することによって得られる。
泡剤の分解温度以上の温度で溶融押出しして急冷して得
た原反発泡シートを該結晶性プロピレンーα−オレフィ
ン共1合体のTrnより10〜50℃低い温度で少なく
とも一方向に3倍以上延伸することによって得られる。
延伸倍率の上限は、一段延伸の場合は通常約12倍であ
り、二段に延伸すれば20倍程度も1]能である。この
工程で無発泡のプロピレンを主成分とする結晶性重合体
、低密度ポリエチレン、エチレン・酢酸ビニル共重合体
の1棟又は2種以上の混合′1121を共押出法または
押出ラミネート法によって基桐膚の少なくとも片面に積
層することにより複合延伸フィルムを得ることができる
。
り、二段に延伸すれば20倍程度も1]能である。この
工程で無発泡のプロピレンを主成分とする結晶性重合体
、低密度ポリエチレン、エチレン・酢酸ビニル共重合体
の1棟又は2種以上の混合′1121を共押出法または
押出ラミネート法によって基桐膚の少なくとも片面に積
層することにより複合延伸フィルムを得ることができる
。
共押出法の場合は、板数の押出伝音用い、一方の押出機
で基拐層を、他の押出機で表面層を押出し、ダイ内又は
り゛イ外に於て酷醋状態で接合した後望ましくは60C
以ドの温度に味たれた一対の冷却ロールで圧有する。こ
うして得られた発泡された基拐増の片面もしくは両面に
無発泡の表面ノ曽を肩する原反被合/−1・金、該基材
層の結晶性プロビレノーα−オレフィン共重合体のTm
より10〜50℃吐い温度で少なくとも一方向に3倍以
上、好ましくは5倍以上延伸する。
で基拐層を、他の押出機で表面層を押出し、ダイ内又は
り゛イ外に於て酷醋状態で接合した後望ましくは60C
以ドの温度に味たれた一対の冷却ロールで圧有する。こ
うして得られた発泡された基拐増の片面もしくは両面に
無発泡の表面ノ曽を肩する原反被合/−1・金、該基材
層の結晶性プロビレノーα−オレフィン共重合体のTm
より10〜50℃吐い温度で少なくとも一方向に3倍以
上、好ましくは5倍以上延伸する。
押出しラミネート法の場合は、基材層の組成物を溶融押
出しし、急冷して得た原反発泡シートに表面層を押出ラ
ミネートした俵姑伸する方法、原反光重シート金3倍以
上九伸しブこ汝衣曲層を押出ラミネートして一軸延伸収
合フイルムを得る方法、原反発泡シートを縦方向に一軸
姑伸した後表面冶金押出ラミネートし、史に横方向に延
伸して複合延伸フィルムを得る方法が挙げられる。
出しし、急冷して得た原反発泡シートに表面層を押出ラ
ミネートした俵姑伸する方法、原反光重シート金3倍以
上九伸しブこ汝衣曲層を押出ラミネートして一軸延伸収
合フイルムを得る方法、原反発泡シートを縦方向に一軸
姑伸した後表面冶金押出ラミネートし、史に横方向に延
伸して複合延伸フィルムを得る方法が挙げられる。
本発明の複合延伸フィルムは、誘拐1曽/表面層または
衣面層/基拐層/衣面層の構成が望まし5<、三1曽構
成の場合は一方の表面層と他方め表面層とが同一組成で
なくともよい。又、該複合延伸フィルムの全19みは0
.05〜0.4龍が好ましく、基拐層と表面層の厚みの
割合は望ましくは基材層が50〜99%、特に望ましく
iり、70〜97%である。尚、延伸されたフィルムは
通常の方法で必要に応じて緊張]:′もしくは若十抜オ
l状態で熱固定し、空冷、冷却ロール、冷却ベルト等で
冷illされる。又、節却俊犬気中又は不活性ガス中で
コロナ放電処理前の衣面処理金行つ−Cも良い。
衣面層/基拐層/衣面層の構成が望まし5<、三1曽構
成の場合は一方の表面層と他方め表面層とが同一組成で
なくともよい。又、該複合延伸フィルムの全19みは0
.05〜0.4龍が好ましく、基拐層と表面層の厚みの
割合は望ましくは基材層が50〜99%、特に望ましく
iり、70〜97%である。尚、延伸されたフィルムは
通常の方法で必要に応じて緊張]:′もしくは若十抜オ
l状態で熱固定し、空冷、冷却ロール、冷却ベルト等で
冷illされる。又、節却俊犬気中又は不活性ガス中で
コロナ放電処理前の衣面処理金行つ−Cも良い。
本発明のオリ点は、(1)基材層に特定の組成吻虻用い
ることによって極めて微細かつ均一な発泡姑狸フィルム
が得られること、(2)表面層に特定の無発泡樹脂層を
設けることによりフィルム製Jh時の延伸破断を低減し
、^速・高倍率延伸が口」能となること、及び(3)無
発泡の表面層により鎮めて優れた表面光沢が付与され、
複合延伸フィルムは真珠様光沢を肩し極めで鮮明な印刷
が可能となる(通常はコロナ放電処理によりインク付着
性分与える。)ことである。史に表面層に基材層の結晶
性プロピレン−α−オレフィン共重合体より低融点のプ
ロピレン−α−オレフを付与することもできる。便って
得られたフイ −ルムはラベル、テープ、装飾包装
、酸価包装等の用途に極めて有用である。
ることによって極めて微細かつ均一な発泡姑狸フィルム
が得られること、(2)表面層に特定の無発泡樹脂層を
設けることによりフィルム製Jh時の延伸破断を低減し
、^速・高倍率延伸が口」能となること、及び(3)無
発泡の表面層により鎮めて優れた表面光沢が付与され、
複合延伸フィルムは真珠様光沢を肩し極めで鮮明な印刷
が可能となる(通常はコロナ放電処理によりインク付着
性分与える。)ことである。史に表面層に基材層の結晶
性プロピレン−α−オレフィン共重合体より低融点のプ
ロピレン−α−オレフを付与することもできる。便って
得られたフイ −ルムはラベル、テープ、装飾包装
、酸価包装等の用途に極めて有用である。
以下に、本発明全実施例及び比較例で更に詳述するが、
本発明は以Fの実施例に限定されるものではない。尚、
以下の実施ψ1]、比較けりにおける符性値は、下記の
方法で測足したものである。
本発明は以Fの実施例に限定されるものではない。尚、
以下の実施ψ1]、比較けりにおける符性値は、下記の
方法で測足したものである。
(1) M F R(メルトフローレート): JIS
K7210−1976■ポリプロピレンおよびプロピレ
ン−α−オレフィン共重合体は条件14(230’C,
2,16縁f)■ポリエチレンおよびエチレン・酢酸ビ
ニル共重合体は条件4 (190℃、2.16xgf)
(2)見掛は比M: JISK’7112(9’i’7
B法(ピクノメーター法)浸せき液として蒸留水を 使用する。
K7210−1976■ポリプロピレンおよびプロピレ
ン−α−オレフィン共重合体は条件14(230’C,
2,16縁f)■ポリエチレンおよびエチレン・酢酸ビ
ニル共重合体は条件4 (190℃、2.16xgf)
(2)見掛は比M: JISK’7112(9’i’7
B法(ピクノメーター法)浸せき液として蒸留水を 使用する。
(3)発泡状態:原反発泡シート及び発泡延伸フィルム
の巾及び長さ方向の発泡むら の有無および均一性を目視観察し た。
の巾及び長さ方向の発泡むら の有無および均一性を目視観察し た。
発泡むらが無く1発泡セルが微細
均一なものを○、君子発泡むらが
あり発泡セルが粗いものt△、発
泡むらが多く発泡セルが粗大でか
つ不均一なものを×として表わし
た。
(4)印刷性:市販のボリグロビレン用印刷インキ(東
洋インキ■製ポリプロカラ ー)ヲ用いてグラビア印刷機で基 盤目状に印刷し濃淡が無くインキ のにじみも無く鮮明なものt○、 にじみは無いが濃淡が若干あった り濃淡は無いが若干にじみがあっ たりして不鮮明なものを、△、印刷 Kgk淡部が明確に出たりインキか にじみ基盤目が不鮮明なものを×、 として表わした。
洋インキ■製ポリプロカラ ー)ヲ用いてグラビア印刷機で基 盤目状に印刷し濃淡が無くインキ のにじみも無く鮮明なものt○、 にじみは無いが濃淡が若干あった り濃淡は無いが若干にじみがあっ たりして不鮮明なものを、△、印刷 Kgk淡部が明確に出たりインキか にじみ基盤目が不鮮明なものを×、 として表わした。
実施例1
エチレン含ft4.ontJit%、ブテン−1含蓄5
.2重量%、Tm=130U、MFR=4.2のエチレ
ン・プロピレン・ブテン−1三元共ム合体(酸化防止剤
として2,6−ジーt−ブチル−p−クレゾールo、1
5nft%含む)に、MFR=2.01密度÷0.91
8の低密度ポリエチレン20ifiチ、アゾジカルボン
アミド0.4重量%、ステアリン酸カルシウム0.4重
量%を配合し、ヘンシェル・ミキサーで混合し、樹脂温
11j170’cでストランド状に溶融押出しし、冷却
・カットして未発泡の基材層用混合組成物を得た。この
基材層用混合組成物を押出機及びTダイ全通して205
℃で溶融押出しし、40℃に保った二本の冷却ロール間
九通し圧着しつつ急冷して厚み1.2鯨、見掛は比mO
,57の原反発泡シートを得た。このシー)t”110
℃でタテ方向に1.2倍延伸した稜該−軸延伸シートの
片面に、基材層に用いたものと同一のエチレン・プロビ
レ/・ブテン−1三元共里合体t−250℃で溶融押出
しし、30℃に保った金属ロールとシリコンラバーロー
ルの間で該−軸延伸シートに0.2肩厘の厚さで槓l曽
し、無発泡・未延伸/発泡−1111延1ψノ複合シー
トとした後、117℃のテンター内でヨコ方向に8倍延
伸し、緊張下で熱部J!1: した佐室温に冷却して厚
み0.1511の無96泡/ :4ja−仮台延伸フイ
ルムを得た。この複合シートのヨコ方向の延伸はきわめ
て安定しており、姑伸破−1も無く厚みも均一であり@
泡シート単准のものより良好であった。また、得られた
仮台姑11)″フィルムは発泡状態○、見掛比重0.5
1で九珠様光沢t−有していた。このフィルムの無発泡
面に基盤目を印刷したものは印刷が濃く、かつ鮮明であ
った。これt1印刷面が外側になるように超音波シーラ
ーで高さ1001111.直径75 +nの円筒状にヨ
コ方向が直径方向になるように成形し、このフィルム円
筒を高さ100u、直径7QjlllのfIi製管状体
にかぷぜ220℃で7秒間加熱した。この結果、フィル
ムの直径方向は管状体に完全に密着し、高さ方向は全く
収縮せず、印刷の基盤目も全く歪みがない真珠様光沢を
も有する美麗な密着包装体が得られた。
.2重量%、Tm=130U、MFR=4.2のエチレ
ン・プロピレン・ブテン−1三元共ム合体(酸化防止剤
として2,6−ジーt−ブチル−p−クレゾールo、1
5nft%含む)に、MFR=2.01密度÷0.91
8の低密度ポリエチレン20ifiチ、アゾジカルボン
アミド0.4重量%、ステアリン酸カルシウム0.4重
量%を配合し、ヘンシェル・ミキサーで混合し、樹脂温
11j170’cでストランド状に溶融押出しし、冷却
・カットして未発泡の基材層用混合組成物を得た。この
基材層用混合組成物を押出機及びTダイ全通して205
℃で溶融押出しし、40℃に保った二本の冷却ロール間
九通し圧着しつつ急冷して厚み1.2鯨、見掛は比mO
,57の原反発泡シートを得た。このシー)t”110
℃でタテ方向に1.2倍延伸した稜該−軸延伸シートの
片面に、基材層に用いたものと同一のエチレン・プロビ
レ/・ブテン−1三元共里合体t−250℃で溶融押出
しし、30℃に保った金属ロールとシリコンラバーロー
ルの間で該−軸延伸シートに0.2肩厘の厚さで槓l曽
し、無発泡・未延伸/発泡−1111延1ψノ複合シー
トとした後、117℃のテンター内でヨコ方向に8倍延
伸し、緊張下で熱部J!1: した佐室温に冷却して厚
み0.1511の無96泡/ :4ja−仮台延伸フイ
ルムを得た。この複合シートのヨコ方向の延伸はきわめ
て安定しており、姑伸破−1も無く厚みも均一であり@
泡シート単准のものより良好であった。また、得られた
仮台姑11)″フィルムは発泡状態○、見掛比重0.5
1で九珠様光沢t−有していた。このフィルムの無発泡
面に基盤目を印刷したものは印刷が濃く、かつ鮮明であ
った。これt1印刷面が外側になるように超音波シーラ
ーで高さ1001111.直径75 +nの円筒状にヨ
コ方向が直径方向になるように成形し、このフィルム円
筒を高さ100u、直径7QjlllのfIi製管状体
にかぷぜ220℃で7秒間加熱した。この結果、フィル
ムの直径方向は管状体に完全に密着し、高さ方向は全く
収縮せず、印刷の基盤目も全く歪みがない真珠様光沢を
も有する美麗な密着包装体が得られた。
実施例2〜5.比較例1〜6
基材層用組成物として表1に示すlomaの組成物を1
4製した1、また表面層用樹脂として、エチレン含量5
.01鈑チ、Tnn=138℃、MFR=3.5のエチ
レン・プロピレンランダム共重合体に2−6−ジーt−
ブチル−p−クレゾール0.2重量%、ステアリンばカ
ルシウム0.05重′jtqbおよびエルカ酸アミドO
0l JIl量’%を添加した組成物を調製した。
4製した1、また表面層用樹脂として、エチレン含量5
.01鈑チ、Tnn=138℃、MFR=3.5のエチ
レン・プロピレンランダム共重合体に2−6−ジーt−
ブチル−p−クレゾール0.2重量%、ステアリンばカ
ルシウム0.05重′jtqbおよびエルカ酸アミドO
0l JIl量’%を添加した組成物を調製した。
上記の暴利層および表面層の組成物を2台の押出機を用
いて溶融押出し205“Cに保ったTダイ内で溶融状態
で積層し20℃に保った二本の冷却ロールの間を通し圧
着しつつ急冷し、両 □面に無発泡の表面層、中央に冗
抱された基@層からなるサンドインチ状の3層の未延伸
複合シート(厚み2.0111 )を製造し次いで該シ
ートを小型パンタグラフ型延伸装置(T、M、Long
社(米)製)を用いて比較例11cついては延伸温度1
53Cで、比較例2については延伸温度132℃で、比
較例3〜6及び実施例2〜5については延伸温度118
℃でタテ・ヨコ各々4.5倍量時二1+111処伸し、
厚み0.I M (基材層厚み0.08111)08種
類の複合二軸延伸フィルムを得た。得られた各未延伸複
合シートの発泡状態、延伸性υよび得られた複合延伸フ
ィルムの発泡状態、見掛は比重を表1に併記した。尚、
延伸性は同条件で繰返し10回延伸した場合の延伸破断
回数(単位二回)をもって表わした。
いて溶融押出し205“Cに保ったTダイ内で溶融状態
で積層し20℃に保った二本の冷却ロールの間を通し圧
着しつつ急冷し、両 □面に無発泡の表面層、中央に冗
抱された基@層からなるサンドインチ状の3層の未延伸
複合シート(厚み2.0111 )を製造し次いで該シ
ートを小型パンタグラフ型延伸装置(T、M、Long
社(米)製)を用いて比較例11cついては延伸温度1
53Cで、比較例2については延伸温度132℃で、比
較例3〜6及び実施例2〜5については延伸温度118
℃でタテ・ヨコ各々4.5倍量時二1+111処伸し、
厚み0.I M (基材層厚み0.08111)08種
類の複合二軸延伸フィルムを得た。得られた各未延伸複
合シートの発泡状態、延伸性υよび得られた複合延伸フ
ィルムの発泡状態、見掛は比重を表1に併記した。尚、
延伸性は同条件で繰返し10回延伸した場合の延伸破断
回数(単位二回)をもって表わした。
この表から明らかなように、基材層として本発明に係る
組成のものは未延伸複合シートにおいても延伸複合フィ
ルムにおいても良好な発泡性を示し、未延伸複合シート
を延伸するときの延伸破断がしKくいものである。
組成のものは未延伸複合シートにおいても延伸複合フィ
ルムにおいても良好な発泡性を示し、未延伸複合シート
を延伸するときの延伸破断がしKくいものである。
実施−116〜9.比較汐り5〜8
M月ノ〜用として〔第2表〕に示アブロビレンα−オレ
フィン共亜合体(酸化防止剤として2−6−7−t−ブ
チル−p−クレノ゛−ル0.1市貴チ含む)に静#0.
.!、+ 19、MFR=1.Qの低密度ポリエチレン
20重i%、アゾジカルボンアミド0.4m、祉%、ス
テアリン酸カルシウム0.3虚景%を配合した4槍類の
組成物忙得た。該組成物を各々押出機及びTダイを通し
て200℃の側11℃温度で溶融押出した後、40℃に
保フた二本の冷却ロールに辿し圧着しつつ油冷し、厚み
1.2闘の原反発C包シートを得、更に該シートを各々
の亜合体のTm−30℃の延伸温匿で縦方向に1.1倍
延伸し4櫨甜の元泡−軸延伸シート(I:得た。該発電
−軸延伸シートを各々〔第2衣」に示す延伸温度でテン
ター内でヨコ方向に8倍延伸し、4今0.13龍の発泡
延伸フィルムを得た(比較例5〜8)。又、該発泡−軸
延伸シ−トの片面に表面層用として〔第2表〕に示す4
棟類の結晶性ポリプロピレン系樹脂(各々酸化防止剤と
して2−6−ジーt−ブチル−p−クレゾール0.2重
置チを含む)を溶融押出しし、30℃に保った金属ロー
ルと7リコンラバーの間で積層圧着し、無発(包未延伸
/発泡−軸延伸の複合シートを得た。該値合/−トを各
々〔第2表〕に示す延伸温+zでテンター内で横方向に
8倍延伸し〔第2表〕に示す厚みの無発泡/発泡複合延
伸フィルムを得た(実施例6〜9)。
フィン共亜合体(酸化防止剤として2−6−7−t−ブ
チル−p−クレノ゛−ル0.1市貴チ含む)に静#0.
.!、+ 19、MFR=1.Qの低密度ポリエチレン
20重i%、アゾジカルボンアミド0.4m、祉%、ス
テアリン酸カルシウム0.3虚景%を配合した4槍類の
組成物忙得た。該組成物を各々押出機及びTダイを通し
て200℃の側11℃温度で溶融押出した後、40℃に
保フた二本の冷却ロールに辿し圧着しつつ油冷し、厚み
1.2闘の原反発C包シートを得、更に該シートを各々
の亜合体のTm−30℃の延伸温匿で縦方向に1.1倍
延伸し4櫨甜の元泡−軸延伸シート(I:得た。該発電
−軸延伸シートを各々〔第2衣」に示す延伸温度でテン
ター内でヨコ方向に8倍延伸し、4今0.13龍の発泡
延伸フィルムを得た(比較例5〜8)。又、該発泡−軸
延伸シ−トの片面に表面層用として〔第2表〕に示す4
棟類の結晶性ポリプロピレン系樹脂(各々酸化防止剤と
して2−6−ジーt−ブチル−p−クレゾール0.2重
置チを含む)を溶融押出しし、30℃に保った金属ロー
ルと7リコンラバーの間で積層圧着し、無発(包未延伸
/発泡−軸延伸の複合シートを得た。該値合/−トを各
々〔第2表〕に示す延伸温+zでテンター内で横方向に
8倍延伸し〔第2表〕に示す厚みの無発泡/発泡複合延
伸フィルムを得た(実施例6〜9)。
この時の各試料の延伸性、見掛は密層、発泡状態、印刷
性を〔第2表Jに併記した。
性を〔第2表Jに併記した。
尚、(iJ2衣)に於て延伸性は25 m / min
のライン速度で60分以上連続運転できたものを良好と
し、延伸破断が発生し連続連輌できなかったものを不良
とした。
のライン速度で60分以上連続運転できたものを良好と
し、延伸破断が発生し連続連輌できなかったものを不良
とした。
この衣より明らかなように、本発明の複合フィルムは、
本発明における表明層のない基材層のみのフィルムに比
べて、延伸温度巾が広く、発泡が微細均一であり、印刷
性が良好である。
本発明における表明層のない基材層のみのフィルムに比
べて、延伸温度巾が広く、発泡が微細均一であり、印刷
性が良好である。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 (1)結晶融点が115〜145℃の結晶性プロピレン
−α−オレフィン共重合体(A)93〜47M jIk
%、密m:、 0.930以下の低密度ポリエチ合体(
B)7〜50重量%、有機分解型発泡剤(C)0.1〜
2.0重量%、高級脂肪酸の金属塩CD)0.03〜1
.0重量矛からなる組成物を該前記発泡剤(0)の分解
温度以上の温度で浴融押出しして得られた原反発泡シー
トを少なくとも一方向に3倍以上延押してなる発泡延伸
フィルムを基材層とし、該基拐層の少なくとも片面にプ
ロピレンを主成分とする結晶性重合体、密度0.930
以下の低密度ポリエチレン及びエチレン・酢酸ビニル共
重合体から選ばれた1棟又は2棟以上の混合物の無発泡
の表面層が積層されている事t−特徴とするポリオレフ
ィン系複合延伸フィルム。 (2)基羽層に用いる結晶性グロビレンーα−オレフィ
ン共重合体が、プロピレン成分を70重蓋チ以上含有す
るエチレン・プロピレンランダム共重合体またはエチレ
ン・プロピレン・ブテン−1三元共重合体であることを
特徴とする特許ml求の範囲(1)項記載のポリオレフ
ィン系複合延伸フィルム。 (3)前記複合処仰フィルムの全厚みが005〜0゜4
nであることを特徴とする第(1)項又は第(2)項記
載の複合延伸フィルム。 (4)前記基材層と表面層との厚与の割合が、該基材層
が50〜99%であること全特徴とする第(1)項から
第(3)項捷でのうちのいずれか一つに記載の複合延伸
フィルム。 (5)結晶融点が115〜145℃の結晶性プロピレン
−α−オレフィン共重合体(A) 47〜93重量%、
密度0.930以下の低密度ポリエチレン又は/及びエ
チレン・酢酸ビニル共重合体(B)7〜50重量%、有
機分解型発泡剤(0)0.1〜2.onm≠及び高級脂
肪酸の金属塩(D)0.03〜1.0重it%を含む組
成物を前記発泡剤(0)の分解温度以上の温度で溶融押
出しし急冷して得た原反発泡シートを、前記結晶性プロ
ピレン−α−オレフィン共重合体の結晶融点より10〜
50℃低い温度で少なくとも一方向に3倍以上延伸する
ことによって基祠層を形成する工程において、無発泡の
プロピレンを主成分とする結晶性重合体、低密度ポリエ
チレン及びエチレン瞬酢酸ビニル共1合体のうちの1種
又は2棟以上の混合物を表面層として前記暴利1−又は
基材jvfiとなるべき層の少なくとも片面に積層する
ことを特徴とするポリオレフィン糸複合延伸フィルムの
製造方法。 +6J tjil記)k、月嘴又は基材層となるべき層
と表面層とを、異なった押出機から押出し、ダイ内又は
ダイ外において浴融状態で接合後一対の冷却ロールで圧
着することにより、前記基刷層と表面層の積層全行なう
ことを特徴とする第(5)項記載の方法。 (7)前記基材層となる組成′$lJ會浴融押出しし急
冷して得た原反軸mシート又はこれを延伸したものに前
記表面層の樹1i1を押出ラミネートすることにより、
前記積層を行なうことを特徴とする前記第(5)項記載
の方法。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP58071142A JPS59196239A (ja) | 1983-04-22 | 1983-04-22 | ポリオレフイン系複合延伸フイルム |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP58071142A JPS59196239A (ja) | 1983-04-22 | 1983-04-22 | ポリオレフイン系複合延伸フイルム |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPS59196239A true JPS59196239A (ja) | 1984-11-07 |
JPH0249628B2 JPH0249628B2 (ja) | 1990-10-30 |
Family
ID=13452041
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP58071142A Granted JPS59196239A (ja) | 1983-04-22 | 1983-04-22 | ポリオレフイン系複合延伸フイルム |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JPS59196239A (ja) |
Cited By (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
EP2258545A1 (de) * | 2009-05-19 | 2010-12-08 | Huhtamaki Forchheim Zweigniederlassung der Huhtamaki Deutschland GmbH & Co. KG | Leicht zu öffnende Verpackung |
Citations (4)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JPS5010371A (ja) * | 1973-05-31 | 1975-02-03 | ||
JPS5075662A (ja) * | 1973-11-08 | 1975-06-20 | ||
JPS52152395A (en) * | 1976-06-09 | 1977-12-17 | Owens Illinois Inc | Commercial package for holding container |
JPS57128548A (en) * | 1981-02-03 | 1982-08-10 | Toyo Boseki | Heat-shrinkable package |
-
1983
- 1983-04-22 JP JP58071142A patent/JPS59196239A/ja active Granted
Patent Citations (4)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JPS5010371A (ja) * | 1973-05-31 | 1975-02-03 | ||
JPS5075662A (ja) * | 1973-11-08 | 1975-06-20 | ||
JPS52152395A (en) * | 1976-06-09 | 1977-12-17 | Owens Illinois Inc | Commercial package for holding container |
JPS57128548A (en) * | 1981-02-03 | 1982-08-10 | Toyo Boseki | Heat-shrinkable package |
Cited By (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
EP2258545A1 (de) * | 2009-05-19 | 2010-12-08 | Huhtamaki Forchheim Zweigniederlassung der Huhtamaki Deutschland GmbH & Co. KG | Leicht zu öffnende Verpackung |
Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
JPH0249628B2 (ja) | 1990-10-30 |
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