JPS59140289A - 改良石炭液化冷却方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は溶媒精製石炭の製法に関する。そこでは６石炭
を高温・高圧下でかつ水素リッチガスの存在下で水素供
与溶媒（以下溶媒という）に供することにより１石炭を
液化し固体と液体の生成物が生産される。この方法はｒ
ｓｌ（Ｃ」の頭文字をもつ溶媒精製石炭（ｆ−指す５Ｒ
Ｃ−１と称される。

米合祭国政府が米国エネルギー省により決められた契約
第ＤＥ−ＡＣＯ５−７８０ＲＯ３０５４に従って本発明
につき権利を有する。

この方法に２いては、溶媒和に次いで、生成物がカス状
物ａ、留出画分および真空蒸留ボトムに分離される。こ
の真空蒸留ボトムは持ち・−した鉱物質と未転化石炭マ
セラルとを官有しでＢす、脱灰工程で分離される。固体
除去工程から石炭生成物がＣが回収される。この石炭生
成物流は灰物質旧よひ未転化石炭を含有して、おらす、
かつ硫黄キ量が本質的に少ない。それゆえ、この物質は
環境の面で受は入れられ得る状態で炉焼用として用いる
のに理想的である。

アラバマ州のウィルソンビレおよびワシントンナＩ・ｌ
のフォートレウィスの５ＲＣ−１パイロツト　プラント
は予熱器を設けた石炭液化反応器ｒｇｗｌ器としても知
られている）を用いてすでに運転されている。これら内
容器内で石炭液化反応がある程度起きる。水素加圧下で
の再循環溶媒中の石炭スラリーはこの予熱器を通る。そ
こでは、その温度が室温から７５０°Ｆを越える温度に
まで上げられる。

加熱されたスラリーは反応器へ送られ、そこで水素ガス
、石炭および溶媒の反応が７８０’Ｆを越える温度およ
び１．０００　ｐｓｉａを越える圧力下で起きる。この
液化反応は脱硫、溶媒生成、再水素化などを包含する。

水素カスが存在する限り、溶融石炭からアスファルテン
およびオイルを生成する反応の進行速度は、低分子生成
物からコークスを生成する逆行の再！合反応よりも大き
い。しかし９反応滲出口では、水素を含有するガス相を
、可溶石炭生成物と固体残さとを含有するスラリー相か
ら分離することが必要である。この分離は１反応生成物
分離における第１工程として行われる。水系カスが存在
しないときには、コークス生成が起こりえそしてプレア
スファルてンが再重合化により生成されることが知られ
ている。これら好ましくない反応が温度が高くかつ滞留
時間が長くなると起きやすくなる。

ル応器からの流出物を分離する分離器でのコークス生成
の問題は１反応器温度もしくはそれに近イＹ？ｉｎ３で
運転するとき、ウィルソンビレのパイロットプラントで
見られる。ウィルソンビレでは・分離器出口のコークス
生成が８００’Ｆで運転すると見られ、７８０°Ｆ以下
の温度での運転ではこの間順に出くわさない。

逆行反応を阻止するためにすでに用いられている一つの
方法は、熱交換もしくは冷却（クエンチング）により２
石炭反応器流出物全体を直接冷やスコトＴ’−，ある。

これらの操作はウィルソンビレとフォートレウィスとの
パイロットプラントの運転において採用されている。よ
り詳細には３石炭液化反応は８００〜８８０°Ｆの範囲
にある温度で起こり。

そして三相茄出物は、相分離の前のコークス生成を阻止
するのに十分に低温の、一般に７８０’Ｆ以下の温度に
冷却される。Ｓ　ＲＣ−１の実証用プラントの設計にお
いては、この流出物の冷却は再循環溶媒を用いることに
より行われる。それゆえ、従来法は反応器から流出する
全反応生成物流全冷却することを包含して２す、これは
本質的に非能兎的である。

本発明の一般的目的は１石炭液化工程の熱効率低下を最
小限にしつつコークス生成を阻止する石炭液化冷却法を
提供することにある。簡単に言えば１本発明の改良法は
、関連の蒸気流を冷却することなく石炭液化反応の液体
・固体生成物を急速に冷却しそのことによりコークス生
成２よひ逆行反応を防ぐことを包含する。この急冷は液
体・固体混合物の幾分冷却された一部金相分離器の下方
領域へ再循環させることによりなされる。この相分離器
は石炭反応器を出る液体・固体生成物がら蒸気を分離す
る。この再循環流は３分離器内のガスと液体との境界面
以下の肋へ導入される。この冷却は非揮発性の液化石炭
再循環冷却流との内接混合により達成されるので、冷却
流を熱蒸気に変える原因となる蒸発や発泡という現象が
生じない。

それゆえ、蒸気を冷却するというような不都合を回避す
ることができる。

本発明方法によれば、熱は工程溶媒などの反応生成物の
蒸気相から分離回収される。この工８溶媒は反応温度近
くまで再加熱されそして反応系へ＠擬古循壊されつる。

それゆえ、（従来技術の場合のように）熱交換器での三
相混合物の冷却という本質的な無理を伴うことなく、可
能な限りの最窩温度での熱回収がなされうる。また、こ
の熱（ロ）収は、従来のような反応生成物全体を冷却す
る場合の熱効車よりもより高率でなされる。

原料石炭１代表的には微粉砕れきせい炭、がスラリー混
合タンク１０内の循環溶媒と１：１．２〜１：３の比率
で混合される。タンク１０からのスラリーはポンプユニ
ット１２へ通される。このポンプユニットはこのスラリ
ー’ｆｃ　１．０００−８，０００　ｐｓｉａの範囲の
圧力にまで押し上げる。加圧されたスラリーは熱交換器
１４により４００〜５００°Ｆの範囲の中間温度に加熱
される。この熱交換器においては。

加熱された再循環溶媒がこのスラリーとの間で熱交換を
行いつつ通過する。刀ｕ熱スラリーは５ライン１５から
の第１水素ガス流分と混合される。この三相のカス・ス
ラリー流は１次いで、外面加熱式の管状反応器１６を備
えた予熱糸へ導かれる。

この三相混合物はこの予熱器においてル応温度にまで加
熱される。第２水素ガス流分がライン１７を介してこの
予熱スラリーに加えられ、そしてこの混合物は石炭液化
段階へ通される。そこでは。

スラリーが石炭反応器１８へ運はれる。この反応器１８
は、実質的外部熱を付加することなく、＠態様式で作動
する一基もしくはそれ以上の青状容器を備えている。こ
の反応器１８において２石炭液化反応が８００〜８８０
°Ｆの範囲の温度で起こる。

反応器内の温度分布は、１５０〜２５０°ｌｉの温度師
囲にわたる冷却された再循環水素ガスを反応器下方部に
おいてライン７ｏを介して中間注入することにより制御
される。

本発明方法によれば９反応器１８からの流出物は、冷却
されることなくガス・スラリー相分離器２０ヘライン１
９を介してｉＭ接送り込まれる。このガス相は分離器２
０からライン２２を弁して取り出され、そして熱交換器
２９がらライン１５および１７へ逆む水素ガスを加熱す
る。そして図に示すように工程を再循環する。

分離器２０は円筒状若器でありその下方に円錐部２１を
翁する。この系は１分離器２０−＼の入口がスラリーレ
ベル（２３として表示）より上にあるように設δトされ
る。

本発明方法によれは、約８０θ〜８８０　’Ｆの範囲に
わたる温度で分離器２ｏに入る熱スラリーは、再循環ス
ラリー流によりコークス生成をおさえるのに十分低い温
度（約７８０’Ｆ以下）の約５４０〜７０００Ｆの温度
範囲にわたって、好ましくは約６００’Ｆに冷却される
。また、水素の存在しないときの高温下のスラリーの滞
留時間は２石炭再循環スラリー流とただちに混合するこ
とにより極少とされる。

この終りに３分離器２０のうちの区分２１の底端刀・ら
出る流出スラリーは二つの流れに分割される。

一つはループ３０を介してポンプ３２を通る。このポン
プはこの流れを熱交換器３４へ送り込む。

この熱交換器においてこの流れは図示するようにライン
３６を流れる冷却再循環溶媒と熱交換して冷却される。

本発明の目的上、「冷却再循環溶媒」という表覗、は、
加熱されていないが約３５０〜４５０４Ｆの範囲にわた
る温度もしくはその付近の温度にある再循環溶媒流を意
味する。この溶媒流は、蒸留後にこの温度にて分離系を
去る。スラリーは熱交換器３４に２いて再循環工程溶媒
により冷却され。

熱交換器３４から分離器２０の区分２１へもども再循環
工程溶媒は、これに対応して熱交換器３４において７０
０〜７５０°Ｆの温度に加熱され１反応器へ供給される
スラリーの予熱用とＬ７て用いられうる。再循環スラリ
ー流の温度と流れは１分離器２゜での熱スラリーとの効
果的な混合を起こさせるにたる流れが得られるよう選択
される。スラリーの冷却再循環に適した好ましい運転条
件は、流れが分離器２０からの標準的なスラリー流の２
５〜７５％であり、かつスラリーの冷却流がこれに対応
して５４０〜７００°Ｆにまで冷却される状態である。

分離器２０からの流出スラリーのうちの第二の部分は、
ライン４０を弁して熱交換器４８へ送られる。ここで、
この流れは、ライン４４を流れる再循環工程溶媒との熱
交換により代表的には約７５００Ｆの゛温度にまで冷却
される。この温度は、その後の蒸気分離および蒸留系で
の圧低下を再加熱を要することなく行わせるのに適した
温度であり、この冷却されたスラリーはライン４６を介
してそのような系へ供給される。

熱交換器３４と４８を通る加熱再循環溶媒流は合流しラ
イン５０を介してライン５２へ進む０ライン５２により
その溶媒は熱交換器１４へ運はれ。

そこからライン５３を弁してタンク１０へ供給される。

熱交換器２９から治山するガス相もまた熱交換器６０を
通り、ライン５６からライン５２へ進む冷却再循環工程
溶媒の温度を上昇させる。

上で述べたように９代表的な従来方法によれは。

反応器刀・らの流出物は熱交換器へ直接通され、三相分
離器へ行く前に冷却される。本発明の方法はこの従来方
法に対し数棟の重要な利点を有することが明らかである
。本発明方法の第１の利点は。

水素の存在しないときの高温下での滞留時間を極少とす
ることによりコークス生成・を回避することである。本
発明方法の第２の重要な利点は、コークス生成を伴うこ
となく反応器流出物から熱が回収されうる温度を最高に
することである０第３の利点は１反応器を出るタイプの
三相流出流を冷却する際の付随する種々の困難を回避す
ることである。

上記説明は不法の概要でありかつその本情的操作ヲ述べ
たものであること、および当菓者であれは必要なパルプ
、ポンプ、加圧設備および佃の該系において要求される
標準的な技術手段全どこへ配置するかぞしてそれらをど
のように使うかを知っていることはいうまでもない。

本発明を一実施例にもとづいて以下に述べるが。

この実施例は単なる説明であって限定することを意図す
るものでな゛いことはいうまでもない。

実施例 本発明方法を図を参照して述べる。

５ＲＣ−Ｉプロセスにより溶媒精製石炭（Ｓ［；）を製
造するために、　５６００Ｔ／Ｉ）　（トン／日）のれ
き甘い炭が２００メツシユ以下の粒子寸法にまで粉砕さ
れる。この物質は９０００Ｔ／Ｄの再循環芳香族工程溶
媒と混合してスラリー化される。この溶媒は大気圧下で
の沸点が４００〜９００°ＦのＲｆｌ）囲にある。この
スラリーは大気圧よりわずかに高い圧力と４００°Ｆの
温度のもとて一基もしくはそれ以上の攪拌容器にて調製
される。

このスラリーは、６本の平行流に分割されそして遠心機
と往タポンブとの絹合せにより２９０　Ｑｐｓｉｇの圧
力にまでポンプ揚げされる。その後、このスラリーは一
連の熱交換器において５００°Ｆの温度にまで加熱され
る。

８００°Ｆの温度にある熱再循壌水素ガスが１３５Ｔ／
Ｄの割合でスラリーと混合され、予熱炉に入る前に石炭
・オイル・ガスの三相混合物を生じる０この予熱炉では
この温合物が７６０°にの温度に加熱される。予熱炉で
は１石炭の溶解およびＳＲＣと芳香族オイルと残さ物質
を生成する種々の反応が始まる。

予熱された三相混合物は、二基の石炭液化反応器のうち
の最初の反応器に入る前に。さらに１３５Ｔ／Ｄの熱再
循埴水素ガスと混合される。これら反石器における石炭
液化工程は８４０°Ｆの温度でかつ２６００ｐｓｉｇの
圧力にて完了し、ＳＲＣ，芳香族オイル、残留灰分、未
浴解石炭、およびガス状反応生成物を生成する。これら
反応器内の温度分布は。

さらに１３５　Ｔ／Ｄの冷却再循環水素カスｋｌｌｉ石
器下方部へ中間注入することにより制御される。

これら反応器からの流出三相流は８４０°Ｆの温度にて
分離器へ面接通される。そこでは、ガス相がスラリー相
から分離される。８４０°ｌ；でかつ１２０００Ｔ／Ｄ
の流量のスラリー相が２分離器のガス・液体境界面以下
の所で、６００°Ｆの温度にある再循環スラリー流６０
００　Ｔ／Ｄと混合されて混合スラリー流となる。この
スラリー流は７８０°Ｆを少し下まわる温度でかつ約２
５５０ｐｓｉｇの圧力下で分離器を出てゆく。

分離されたガス流は８４０°Ｆに近い温度でこの分離器
から上方へ流出する。

分離器を出たスラリー流は生成流と再循環流とに分割さ
れる。この名流れはそれぞれ１２０００Ｔ／Ｄおよび６
０００Ｔ／Ｄである。この再循環法はポンプにより熱交
換器へ送られそこで冷却再循環工程溶媒（つまり４、Ｏ
ＯｏＦ）により７８００Ｆから６００°Ｆに冷却される
。それからこの冷却された再循環スラリーは分離器の液
体境界面以下の所へ直接もどされる。

分離器からの生成スラリー流は、相分離および蒸留によ
りさらに処理されてＳＲＣおよび芳香族オイル生成物、
再循環溶媒および残留固形分を回収する前に、冷却再循
環工程溶媒の別の区分との間の熱交換により７５０°Ｆ
にまで冷却される。

上部の水素、カス状の反応生成物ふよび揮発オイル流は
、全流量が３６００７／Ｄの状態で二つの熱交換系を順
次通過する。この熱交換系ではガスが冷却され軽質オイ
ルと水性成分混合物を凝縮させる。冷却は再循環水素ガ
スにより熱交換器において行われる。この水素ガスは反
′石器に先んじて石炭スラリー内へ再注入される前に８
００°Ｆに予熱される。ガスの冷却はさらに別の熱交換
器にても冷却再循環工程溶媒により行われる。

【図面の簡単な説明】

図は本発明の好ましい実施態様の概要フローダイヤグラ
ムである。 １０・・・スラリー混合タンク、１２，３．２・・・ポ
ンプ１４．２９．３４，４８．６０・・・熱交換器、１
６・・・反応器、１８・・・石炭反応器、２０・・・分
離器。 以上 代理人　弁理士　山　本　秀　策 （ 手続補正書（方式） 昭和５９働憔月１３日 特許庁長官殿 １、事件の表示　　昭和５８年特許願第０９０５６５号
２、発明の名称 改良石炭液化冷却方法 ３、補正をする者 事件との関係　　特許出願人 住所　アメリカ合衆国　ペンシルバニア１８００１アー
リントン　ビー、オー、ボックス２７５２名称　インタ
ーナショナル　コール リップイニング　カンパニー 代表者　ジョン　エイ、プライア 国籍　　アメリカ合衆国 ４、代理人　〒５３０ 住所　大阪府大阪市北区西天満４丁目３番１７号５、補
正命令の日付（発送日）昭和５９年２月２８日６、補正
の対象 図面（内容に変更なし） ７、補正の内容 別紙のとおり

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、工程溶媒に２ける微粉砕石炭のスラリーが予熱器を
   介して水素リッチガスの存在下で高温高圧の石炭液化反
   応器へ送られる溶媒精製石炭の製造方法において、該反
   応器からの流出物をガス・スラリー相分離器へ面接送る
   こと、および該分離器からのスラリーヲ冷却熱交換器を
   弁して該分離器のスラリー相へ再循環させ該スラＩＪ−
   ’を冷却しコークス生成をおさえることを包言する石炭
   液化冷却」方法。 ２、　前記分離器のカス相がそこから取り出されそして
   熱交換器へ通して工程流を加熱する特許請求の範囲第１
   項の方法。 ３、前記工程流が水素カスでありこれが該反応器へ供給
   される工程溶媒へｔられる特許請求の範囲第２項の方法
   。 ４、前記ガス相が第１熱交換器から第２熱交換器へ送ら
   れそこを冷却工程溶媒と熱交換しつつ通る特許請求の範
   囲第３項の方法。 ５、前記流出物が該反応器から該分離器へ冷却されるこ
   となく送られる特許請求の範囲第１項の方法。 ６、前記再循環溶媒が該分離器のスラリー相を約７８０
   °Ｆ以下の温度にまで冷却するのに十分な亀で該分離器
   へもどされる特許請求の範囲第１項の方法。 ７、　前記再循環スラリーは該分離器の底部から取り出
   されそして熱交換器へポンプ揚げされ、そこを冷却再循
   環溶媒が該スラリーと熱交換しつつ通り該スラリーを冷
   却し約５４０〜７５０°Ｆの温度にて該分離器へ；反送
   する特許請求の範囲第１項の方法。 ８、前記再循環溶媒は該分離器のスラリー相を約７８０
   ’Ｆ以下の温度にまで冷却するのに十分な倉で該分離器
   へ返送される特許請求の範囲第７項の方法。 ９、前記分離器の底部から取り出される再循環スラリー
   の一部が熱交換器へ通されそこを冷却工程溶媒との熱交
   換と行いつつ通過する特許請求の範囲第７項の方法。