JPS5911879B2 - 核燃料要素 - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は原子炉用核燃料要素に係り、特にジルコニウム
合金製被覆管の応力腐食割れ感受性を低減した核燃料要
素に関する。

従来、軽水炉用核燃料要素においては、燃料として一般
に二酸化ウラン（ＵＯ２）焼結ペレットが用いられ、こ
の燃料ペレットを被覆する管として耐食性、高温強度が
優れ、中性子吸収断面積が小さく、照射下でも十分な延
性をもつなどの利点のため、ジルコニウム合金（例えば
、ジルカロイ−２，ジルカロイ−４）製の薄肉管が使用
されている。

第１図は、このようなタイプの核燃料要素の縦断面図で
ある。

図中、１はジルコニウム合金製被覆管、２ＩＩｉ二酸化
ウランの燃料ペレット、３は上部端栓、４は下部端栓、
５は空間（プレナム矢６はプレナムスプリング、７はゲ
ッター、８は燃料ペレットと被覆管内面間に設けられた
ギャップである。

更に、下部端栓４と燃料ペレット８との間にスプリング
が設けられる場合がある。

そして、内部の空間にはヘリウム（Ｈｅ）等の充嘆ガス
が封入されている。

該核燃料要素の製造工程は、通常、次の手順からなる。

まず被覆管１の一端に下部端栓４をＴＩＧ溶接する。

次に、燃料ペレット２およびスプリング６等を挿入した
後、吸着した水分を除くだめに全体を真空中で加熱乾燥
する。

最後に、ヘリウム中で上部端栓３をＴＩＧ溶接して、同
時に内部にヘリウムガスを密封する。

ところで、燃料ペレット２は原子炉中で核分裂により発
熱するが、二酸化ウラン焼結体は熱伝導性が良好でない
ため、中心部では高温になり温度分布に偏りを生ずる。

この温度分布に基づいて生ずる熱応力、および燃料ペレ
ットの熱膨張のために、燃料ペレット２は第２図に部分
的に示したように不規則に割れる。

燃料ペレット−被覆管間のギャップ８は、熱伝導性を良
くするために、一般に数百μｍとかなり小さく設計され
ているが、上述の如き燃料ペレットの膨張・変形という
現象が起ると、ギャップ８は減少し、やがては燃料ペレ
ット２と被覆管１とは接触し、機械的相互作用（ＰＣＭ
Ｉ ）を起すに至る。

このＰＣＭＩは、原子炉の出力を急速に上昇させた場合
に特に著しい。

他方、核燃料の燃焼によりヨウ素（Ｉ、、） 、セシウ
ム（Ｃｓ）、チル＃ （Ｔｅ） 、カドミウム（Ｃｄ）
等の腐食性物質が生成し核燃料物質内に蓄積するが、そ
の一部は被覆管内へ拡散し、被覆管内表面に付着する。

前述のように、ジルコニウム合金は耐食性に優れ、中性
子吸収断面積が小さく、かつ照射下でも十分な延性を有
する材料であるが、前記腐食性核分裂生成物に接触した
環境下でＰＣＭＩが起ると、ジルコニウム合金製被覆管
に応力腐食割れ（ＳＣＣ）が発生し、機械的破断時の歪
よりもはるか小さい歪によっても被覆管は破損すること
が判明［〜ている。

被覆管の主な目的は、第１に核燃料と冷却材等との間の
化学反応を妨げること、第２には高度に放射性の核分裂
生成物が冷却材中へ放出されることを妨げることである
。

したがって、被覆管が応力腐食割れにより破損した場合
には、冷却材等は放射能に汚染され、原子炉の運転・管
理に障害をもたらすおそれがある。

そのため、原子炉の安全運転のためにも被覆管の応力腐
食割れの防止が強く要求される。

被覆管の応力腐食割れを防止するためには、ＰＣＭＩを
緩和するか、又はヨウ素等の腐食性物質と被覆管との接
触を阻止するかの措置が必要である。

そこで、被覆管の応力腐食割れの防止を目的として、そ
の一要因であるＰＣＭＩを緩和するために、原子炉の出
力上昇速度を遅くしたり、燃料ペレットの形状を変えた
りする試みが行われているが、余り効果的ではない。

他方、応力腐食割れの他の要因である腐食性核分裂生成
物の生成量を少なくするために、原子炉の出力を低く抑
えて運転する方法も考えられているが、これは発電所の
発電コストを上昇させ、望ましくない。

また、燃料ペレットから放出された腐食性物質とジルコ
ニウム合金製管とが反応しないように、それらの直接接
触を防止するため、ジルコニウム合金製管の内面に銅な
どのバリヤー材を設けたバリヤ被覆管が提案されている
（例えば、特開昭５１−６９７９２号、同５１−６９７
９５号、同５１−６９７９６号等の公報）。

しかし、このようなバリヤー管は、現在性われている被
覆管製造工程の変更を要し、そのため製造コストが上昇
する上に、原子炉運転中にバリヤ一層の一部が機械的に
破壊されて被覆管の応力腐食割れを生ずるおそれがある
。

従って、種々の提案にも拘らず、燃料被覆管の応力腐食
割れを有効に防止し得る核燃料要素の開発が依然として
要望されている。

本発明の目的は、上記要望に鑑みてなされたもひで、ジ
ルコニウム合金製被覆管の応力腐食割れを有効に防止し
得る核燃料要素を提供することにある。

本発明の核燃料要素は、密封されたジルコニウム合金製
被覆管内に、核燃料物質が装填され、かつ充填ガスが封
入されて成る原子炉用核燃料要素において、前記充填ガ
ス中に窒素を存在させてなることを特徴とする核燃料要
素である。

更に詳細に説明すると、前記充填ガスは窒素のみから成
っても良く、また窒素以外に従来使用されて来たヘリウ
ムなどを成分として含む混合ガスでも良い。

本発明者らは、ジルコニウム合金の応力腐食割れ感受性
に対する雰囲気ガスの及ぼす影響（下記、実験例Ａ）、
および雰囲気ガス中に含まれる窒素分圧と応力腐食割れ
感受性との関係（下記、実験例Ｂ）を調べだ結果、本発
明を完成させるに到ったＱ 実験例 Ａ 第３図（Ａは平面図、ＢはＡにおけるＢ−Ｂ拡大断面図
）に示す形状、寸法（ｒｎ−’）のジルカロイ−２製試
験片を調製した。

図中ａは引張り試験機に設定するだめのピンである。

歪速度７Ｘ１０−３ａｍ−’温度３５０℃で定歪速度引
張り試験を行った。

結果を、第４図に示す。試験は、雰囲気ガスとして純ヘ
リウム（常温、ｌａｔｍ−Ｌ ヨウ素を分圧で５．３
Ｘ １０−”ａｔｍ、含むヘリウム（常温、ｌａｔｍ−
）およびヨウ素を分圧で５．３Ｘ１０−ａｔｍ、含む窒
素（常温、ｌａｔｍ−）の３種調製し、それぞれの気流
下に行った。

なお、試験温度３５０℃は、被覆管が炉心において体験
する温度である。

第４図のグラフは、観測された応カー伸びの関係曲線を
示す。

曲線ａは純ヘリウムの場合、曲線すはヨウ素を含むヘリ
ウムの場合、そして曲線Ｃはヨウ素を含む窒素の場合で
ある。

ヨウ素を含むヘリウム雰囲気下では、試験片の破断応力
は約４０ｋｇ／−であったが、ヨウ素を含む窒素雰囲気
下では６３ｋｇ／ｍｙＮであり、不活性雰囲気である純
ヘリウム中での６４ｋｇ／−に極めて近く、窒素の存在
は、応力腐食割れ感受性を大きく低減することが判明し
た。

実験例 Ｂ ヨウ素を分圧で５．３ Ｘｉ Ｏｏ−３ａｔ、含有する
♀素−ヘリウム混合ガス（常温、ｉａｔｍ−）雰囲気下
において、実験Ａと同様にしてジルカロイ−２について
定歪速度引張り試験を行った。

窒素分圧を０乃至１ａｔｍ、まで変化させて、上記試験
を行い、破断応力−窒素分圧の関係を調べた。

結果を第５図に示す。

実験例Ａの結果によれば、不活性ガス中でのジルカロイ
−２試験片の破断応力は、６４に９／−であった。

第５図は、雰囲気中にヨウ素が５．３×１０−”ａｔｍ
、含１れていても、窒素分圧が０．１ａｔｍ、以上であ
れば不活性ガス中の８３％（ｓ ３ｋｇ／ｍｊ）以上の
破断応力を保持でき、更に窒素分圧が０．３ａｔｍ−以
上であれば不活性ガス中の９４係（６０ｋｇ／ｍＡ ）
以上の破断応力を保持できることを示している。

これに反し、ヨウ素を５．３Ｘ１０”ａｔｍ・含むヘリ
ウム中では６２係（４０ｋｇ／ｍｙ７ｔ ）という低い
破断応力を示したから、上記窒素含有の効果は太きい。

以上の実験Ａ、Ｂの結果から本発明の効果は明らかであ
ると考える。

すなわち、核燃料要素内の充填ガス中に、成分として窒
素が存在することによりジルカロイ−２などのジルコニ
ウム合金製被覆管の応力腐食割れ感受性を低減させ得る
。

更にその場合、実験例Ｂの結果によれば、窒素分圧は０
．１ａｔｍ、以上であれば好捷しく、Ｑ、３ａｊｍ、以
上であれば更に好ましい。

なお、充填ガス中に成分として窒素を含有せしめること
により、上記の効果を得られる理由は必ずしも明らかで
はないが、窒素がジルコニウム合金製被覆管の内面に吸
着・反応し、不活性な不働態皮膜を形成し、ヨウ素など
腐食性物質と被覆管との反応を防止するだめと推定され
る。

ところで、核燃料要素内の充填ガスは不活性である上に
、熱媒体としてその熱伝導率の高いことが望まれるが、
窒素は０．０２０ Ｋ ｃ ａｌ／ｍ ｈ’ｃ （０℃
、ｌａｔｍ−）で、従来使用されて来たヘリウムの０、
１２４ Ｋ ｃ ａｔ／ｍｈ”ｃ （０℃、ｌａｔｍ−
）に比較して約／６である。

したがって、窒素ガスのみを充填することは好ましくな
い。

しかし、この難点は本発明における充填ガスを、窒素−
ヘリウム混合ガスとして調製することにより克服できる
。

？ＩＪえば、窒素分圧０．１ａｔｍ、、ヘリウム分圧０
．９ａｔｍ、（常温）から成るガスの熱伝導率は、ｌａ
ｔｍ、の純ヘリウムに比較して、高々１０係程度小さい
にすぎない。

このとき、ヘリウム分圧を増せば・、熱伝導率を更に増
すこともできる。

そこで、応力腐食割れに対する窒素の効果、熱伝導率に
対するヘリウムの効果・効率並びに製造上の問題を考慮
すると、本発明の充填ガスの好捷しい態様として、窒素
分圧０．１〜０．５ ａｔｒｎ、 、 ヘリウム分圧１
〜３ａｔｒｎ。

（常湿）から成る窒素−ヘリウム混合ガスをあげること
ができる。

前記の混合ガスであれば、ジルコニウム合金被覆管の応
力腐食割れ感受性を有効に低減できるとともに、充填ガ
スの熱伝導率を０、 Ｉ Ｋ ｃ ａｔ／ｍｈ’ｃ （
０℃、ｌａｔｍ−）以上に保持することができる。

なお、充填ガスの調製上ヘリウムに窒素を混合するた
めに、ヘリウム−空気混合系とすることもできる。

このとき、充填ガス中に酸素も含捷れることになるが、
分圧７ ｔｏｒｒ以」−の酸素の存在もまたジルコニウ
ム合金製被覆管の応力腐食割れ感受性を低減する効果を
もつことが、既に本発明者らにより明らかにされている
（特開昭５３−１４０４９３号公報）。

したがって、ヘリウム−空気混合ガスとして充填ガスを
調製した場合であっても、本願発明の効果が酸素により
阻害されることはなく、窒素および酸素の両者の効果を
併せて期待することができる。

窒素を充填ガスの成分とした場合、二酸化ウラン燃料ペ
レットとの反応が心配されるが、ペレット中心部で推定
される約１３００℃の湿度下でも、反応は起らず、照射
下でも安定な不活性状態で存在するため、何ら問題はな
い。

本発明の核燃料要素の製造は、先に記した従来の核燃料
要素製造工程とほぼ同じ工程に基いて行うことができ、
特に製造コストが上昇することはなへすなわち、上部端
栓を被覆管に溶接する最終工程を、充填しようとする窒
素含有ガス雰囲気にて行えば良い。

以上の記述により、本発明の効果は明らかであるが、こ
れを列挙すると次のとおりである。

（１）ジルコニウム合金製被覆管の応力腐食割れ感受性
を低減できる結果、核燃料要素の破損を少なくでき、原
子炉の安定した運転を可能にし、経済的効果も大きい。

（２）充填ガスをヘリウム−窒素混合系とすることによ
り、前記（１）の効果を保持したままで、充填ガスの高
い熱伝導性も得られる。

（３）従来の核燃料要素製造工程を利用することができ
るため、特に製造コストが上昇することはない。

【図面の簡単な説明】

第１図は核燃料要素の縦断面図であり、第２図は被覆管
内で割れた燃料ペレットを表す図で、第３図はジルカロ
イ−２引張り試験片の形状・寸法を表す図で、第４図は
純ヘリウム（曲線ａ）、微量のヨウ素を含むヘリウムガ
ス（曲線ｂ）および窒素ガス（曲線Ｃ）のそれぞれの気
流下でジルカロイ−２試験片について行った定歪速度引
張り試験（実験例Ａ）の結果を示す応カー伸び関係曲線
図で、第５図は微量のヨウ素を含む窒素−ヘリウム混合
ガスの気流下でジルカロイ−２試験片について行った定
歪速度引張り試験（実験例Ｂ）の結果を示す破断応力−
窒素分圧関係曲線図である。 １・・・ジルコニウム合金製被覆管、２・・・燃料ペレ
ット、３，４・・・端栓、５・・・プレナム、６・・・
プレナムスプリング、７・・・ゲッター、８・・・ギャ
ップ。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １ 密封されたジルコニウム合金製被覆管内に該燃料物
   質が装填され、かつ充填ガスが封入されて成る原子炉用
   核燃料要素において、前記充填ガス中に窒素を存在させ
   てなることを特徴とする核燃料要素。 ２ 前記充填ガス中の窒素分圧が、常温において０．１
   ａｔｍ、以上である特許請求の範囲第１項に記載の核燃
   料要素。 ３ 前記充填ガスが、ヘリウム−窒素２成分混合ガスで
   ある特許請求の範囲第１項又は第２項に記載の核燃料要
   素。