JPS5849166B2 - 窒化珪素焼結体のホツトプレス成形方法 - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は窒化珪素焼体のホットプレス成形方法の改良に
関する。

一般に窒化珪素（Ｓｉ３Ｎ４）を焼結させた焼結体は、
高い強度と優れた耐熱性を有するところから、これらの
特性の要求される各種の用途に使用されている。

またＳｉ３Ｎ４に周期率表ＩＩ１ａ系列元素の酸化物、
たとえば酸化イットリウム（ Ｙ２ ｏｓ ）、酸化ラ
ンタン（Ｌ２２０３）、酸化セリウム（Ｃｅｏ２）など
を０．５〜１５重量％、酸化アルミニウム（ＡＩ２０３
）を１〜２０重量％添加し焼結させた焼結体も知られて
いる。

これらの焼結体は、普通焼結、反応焼結およびホットプ
レス焼結などによって得られているが、特にホットプレ
ス焼結によるときは、高密度の焼結体が得られるところ
から、高強度、高密度の要求される用途にはホットプレ
ス或形した窒化珪素焼結体が使用されている。

ホットプレス法は外部から圧力を引加した状態で被焼結
体を適応高温中にさらして焼結或形するもので、外部応
力の助けを借りて焼結をより有利に進行させるため、ち
密かつ強固な焼結体が得られる特徴を有する。

このホットプレス法では戊形用モールドが必要であり、
このような威形用モールドとしては前記高温において外
部圧力による応力に耐え得る高温強度を有し、かつ種々
の形状に加工し得る材料で形成される必要がある。

また、平板状の焼結体を形或する場合には、複数個の或
形体を戊形用モールド中に重ねて収容し、同時にホット
プレス或形が行なわれ、この場合各或形体の間へセパレ
ークーが介挿されるが、このセパレーターについても或
形用モールドと同様の特性を有することが要求される。

カーボンは、高温強度に優れ、かつ切削加工性にも優れ
ているところから、ホットプレス威形における成形用モ
ールドおよびセパレークーとして最も適しており一般に
使用されているがカーボンはＳ ｔ ３ Ｎ４中に含有
されるＳ ｔ ０２と反応し、Ｓｉ３Ｎ４のグレイン間
の繊維状組織の生戊を妨げて焼結体の特性低下を引き起
こすという欠点があった。

また、或形体と成形用モールドとの離型のためにＢＮを
戒形体表面に薄く塗布することが行なわれているが、こ
の場合にも上記と同様の欠点があった。

これは、従来のＢＮ塗布は離型を目的としており、この
目的のためのＢＮの塗布厚さは、Ｑ， ５ ｍｍもあれ
ば充分とされているが、この程度の厚さでは上記の反応
は阻止できない。

これは、ホットプレスに用いるモールドはカーボンであ
る事が通常であるが、カーボンは高温でガス化し、被或
形材料と反応する。

このため薄い塗布層ではガス化カーボンを阻止出来ない
という理由による。

本発明者は、かかる従来の欠点を解消すべく鋭意研究を
すすめた結果、ホットプレス成形過程において、カーボ
ンとの反応は戒形体の表面から３關の深さまでの部分で
起こり、カーボンと成形体との間へ厚さ３ｍｍ以上のＢ
Ｎの層を介在させることにより上記反応を回避し得るこ
とを見出した。

本発明は、かかる知見に基いてなされたもので、Ｓ ｉ
３ Ｎ４を主或分とするセラミック材料をカーボンモー
ルド中で、必要に応じてカーボンセパレーターを用いて
ホットプレス成形するにあたり、前記セラミック材料と
カーボンとの間へ、少くとも３關（ホットプレス時）の
厚さのＢＮの層を介在させてホットプレス戊形すること
から成る、カーボンとの反応を回避した窒化珪素焼結体
のホットプレス威形方法を提供しようとするものである
。

本発明方法によれば、Ｓｉ３Ｎ４表面の８ １０ ２と
カーボンとの反応が防止される結果、Ｓｉ３Ｎ４表面は
、焼結初期においてはＳ ｉ０ ２に被覆されてＳｉ３
０４グレインの粗大化が防止され、かつ焼結過程を通じ
てＳｉ３Ｎ４グレイン間にはＳｉＯ２と他の添加或分、
例えばＹ２０３との反応による繊維状組織が形威されて
、高密度、高強度の焼結体を得ることができる。

本発明に使用するＳｉ３Ｎ４を主戒分とするセラミック
材料は、Ｓ ｔ ３ Ｎ４単独でもよく、Ｓ ｔ ３
Ｎ４を第１物質とし、第２物質として周期率表ｍａ系列
元素の酸化物、たとえばＹ２０３，Ｌａ２０３，ＣｅＯ
２などを０．５〜１５重量％加えたもの、更に第３物質
としてｋｔ２０３を１〜２０重量％加えたものであって
もよい。

本発明に使用するＢＮは、粉末の状態で或形体とカーボ
ンとの間へ介在させてもよく、また或形体表面へ塗装に
より付着させてもよい。

更に、ＢＮの粒子径は４８〜１００メッシュ程度が適し
ており、介在層は成形体寸法精度を維持するため３πｍ
以上１０朋以下の範囲が好適している。

ＢＮは単独で使用することが望ましいが、必要に応じて
他の補助添加剤、例えばＡｔ２０３を添加して使用して
もよい。

なお、ＢＮの介在層は、Ｓｉ３Ｎ４表面のＳ ｔ ０２
がカーボンと反応するのを防止する効果を奏するほか、
モールドと戊形体との膨脹係数の差に基因する高い応力
による内部歪やマイクロクラツクなどの欠陥発生を防止
する２次的効果も奏する。

焼結温度は１４００〜１９００℃が望ましく、１４００
℃未満では焼結が不充分となり、逆に１９００℃を越え
ると８ １ ３ Ｎ４の昇華分解が活発になるので好ま
しくない。

焼結雰囲気としては、非酸化性雰囲気であることが望ま
しい。

次に実施例について記載する。

実施例 平均粒径１．５μのｓｉ３Ｎ４粉末９０％、平均粒径１
，６μのＹ２０３粉末５％、平均粒径１．１μのＡｔ２
０３粉末１０％をそれぞれ配合した混合粉末に粘結剤と
してステアリン酸５％を添加し、５００Ｘ’／ｃｔ！の
成形圧で直径２００ｍｍφ、厚さ４０＋ｍの円筒体を或
形した。

次に、この戊形体をカーボン円板で挾み込んでホットプ
レスモールド中へ収容し、カーボンロンドにより上下部
から押圧して成形するようにした。

この際戒形体と、カーボンモールドおよびカーボン日板
との間にＢＮを厚さ約１０朋となるように介在させた。

ホットプレスは２００ｋｇ／ｃｎｉの圧力で加圧した状
態で窒素雰囲気下４０分間を要して１７５０℃まで昇温
させ、この圧力および温度で３０分間保持することによ
り行った。

このようにして得られた焼結体を表面からｌ ｍｙづつ
の厚さにスライスして、その常温抗折強度を測定した。

測定結果を次表に示す。

なお表中比較例として示したものは、ＢＮを使用しなか
ったことを除いて実施例と同一条件で製造した焼結体の
抗折強度であって、比較のために示したものである。

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. １ Ｓｉ３Ｎ４を主成分とするセラミック材料をカーボ
   ンモールド中で、必要に応じてカーボンセパレーターを
   用いてホットプレス成形するにあたり、前記セラミック
   材料とカーボンとの間へ、少くとも３ｖｒｍの厚さのＢ
   Ｎの層を介在させてホットプレス或形することを特徴と
   する窒化珪素焼結体のホットプレス成形方法。